JP2016147435A - シート状積層材料、多層配線板および多層配線板の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】支持体層、該支持体層上に鉛筆硬度が3B以上の硬度を有する誘電体層、および該誘電体層上に接着材層を有するシート状積層材料であって、該誘電体層の厚さが0.1μm以上、10μm未満であり、該接着材層の厚さが1μm以上、10μm未満である、シート状積層材料。
【選択図】なし
Description
[1] 支持体層、
該支持体層上に鉛筆硬度が3B以上の硬度を有する誘電体層、および
該誘電体層上に接着材層、
を有するシート状積層材料であって、
該誘電体層の厚さが0.1μm以上、10μm未満であり、該接着材層の厚さが1μm以上、10μm未満である、シート状積層材料。
[2] 誘電体層が、エポキシ樹脂、硬化剤および誘電体粉末を含む熱硬化性樹脂組成物により形成される、上記[1]記載のシート状積層材料。
[3] 誘電体層の貯蔵弾性率(25℃)が4〜12GPaである、上記[1]又は[2]記載のシート状積層材料。
[4] 誘電体層の比誘電率が10〜100である、上記[1]〜[3]のいずれか1つに記載のシート状積層材料。
[5] 接着材層が、エポキシ樹脂および硬化剤を含む熱硬化性樹脂組成物により形成される、上記[1]〜[4]のいずれか1つに記載のシート状積層材料。
[6] 接着材層の100℃での溶融粘度が100000poise以下である、上記[1]〜[5]のいずれか1つに記載のシート状積層材料。
[7] 誘電体層の比誘電率≧接着材層の比誘電率の関係を満たす、上記[1]〜[6]のいずれか1つに記載のシート状積層材料。
[8] 接着材層の比誘電率×1.2≧誘電体層の比誘電率≧接着材層の比誘電率の関係を満たす、上記[1]〜[6]のいずれか1つに記載のシート状積層材料。
[9] 誘電体層の比誘電率=接着材層の比誘電率の関係を満たす、上記[1]〜[6]のいずれか1つに記載のシート状積層材料。
[10] 支持体層が、金属箔または金属蒸着フィルムからなる、上記[1]〜[9]のいずれか1つに記載のシート状積層材料。
[11] 支持体層が、プラスチックフィルムまたは離型紙からなる、上記[1]〜[9]のいずれか1つに記載のシート状積層材料。
[12] 多層配線板内のコンデンサ形成用である、上記[1]〜[11]のいずれか1つに記載のシート状積層材料。
[13] 上記[1]〜[11]のいずれか1つに記載のシート状積層材料を、接着材層を回路基板側とし、加熱及び加圧することにより回路基板に積層する積層工程含をむ、多層配線板の製造方法。
[14] シート状積層材料の支持体層が金属箔または金属蒸着フィルムである場合は、該金属箔または金属蒸着フィルムを用いて電極を形成し、支持体層がプラスチックフィルムまたは離型紙である場合は、支持体層を剥離後、誘電体層上に電極を形成する、電極形成工程をさらに含む、上記[13]記載の多層配線板の製造方法。
[15] 上記[1]〜[11]のいずれか1つに記載のシート状積層材料を用いて得られる多層配線板。
[16] シート状積層材料の誘電体層と接着材層とが対向する電極の間に介在することで形成されるコンデンサの静電容量が25〜1000pFである、上記[15]記載の多層配線板。
本発明のシート状積層材料は、支持体層、該支持体層上に鉛筆硬度3B以上の硬度を有する誘電体層、および該誘電体層上に接着材層を有し、該誘電体層の厚さが0.1μm以上、10μm未満であり、該接着材層の厚さが1μm以上、10μm未満であることが主たる特徴である。また、本発明は、かかるシート状積層材料を用いて得られる薄層コンデンサを内蔵する多層配線板およびその製造方法を提供する。
本発明のシート状積層材料は、支持体層、支持体層上の誘電体層、および誘電体層上の接着材層を少なくとも有する。
支持体層としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィンのフィルム、ポリエチレンテレフタレート(以下、「PET」と略称することがある。)、ポリエチレンナフタレート等のポリエステルのフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリイミドフィルムなどの各種プラスチックフィルム、離型紙、銅箔およびアルミニウム箔等の金属箔、または、離型処理が施された剥離性プラスチックフィルムに金属蒸着層(例えば銅蒸着層等)が形成された金属蒸着フィルムが挙げられる。支持体層には、マット処理、コロナ処理等の表面処理が施してあってもよい。また、シリコーン樹脂系離型剤、アルキッド樹脂系離型剤、フッ素樹脂系離型剤等の離型剤で離型処理が施してあってもよい。支持体層が、金属箔、金属蒸着フィルムである場合、金属箔、金属蒸着層はコンデンサの一方の電極を形成し得る。
誘電体層は、鉛筆硬度が3B以上の硬度を有し、かつ、厚さが0.1μm以上、10μm未満の層であり、誘電体層の構成材料は、かかる硬度および厚さを有する層を形成し得る絶縁性材料であれば特に制限されない。誘電体層は、例えば、エポキシ樹脂、硬化剤、誘電体粉末を含む熱硬化性樹脂組成物(以下、単に「硬化性樹脂組成物」または「樹脂組成物」とも略称する。)により形成することができる。
接着材層はエポキシ樹脂および硬化剤を含む熱硬化性樹脂組成物により誘電体層上に形成される。例えば、エポキシ樹脂および硬化剤を含む熱硬化性樹脂組成物を有機溶剤に溶解させてワニス状態とし、該樹脂ワニスを誘電体層上に塗布し、加熱や熱風吹きつけ等により有機溶剤を乾燥させて形成することができる。また、後述の保護フィルム上に樹脂ワニスを塗布し、加熱や熱風吹きつけ等により有機溶剤を乾燥させて接着材層を形成し、この保護フィルム付き接着材層を誘電体層上にラミネートすることによっても形成することができる。
以下、本発明のシート状積層材料を用いて多層配線板を製造する方法の一例を説明する。
本発明における「回路基板」とは、例えば、ガラスエポキシ基板、金属基板、ポリエステル基板、ポリイミド基板、BTレジン基板、熱硬化型ポリフェニレンエーテル基板等の基板の片面又は両面にパターン加工された導体層(回路)を有するものだけでなく、このような1層または2層の導体層(回路)を有する基板に対してさらに絶縁層とパターン加工された導体層(回路)を交互に形成して導体層(回路)の層数を増加させたもの(すなわち、多層配線板)を含む概念である。すなわち、本発明において、シート状積層材料の積層対象(被積層物)は、多層配線板である場合があり、その場合、かかる多層配線板は「回路基板」と呼ぶ。なお、導体層の表面には、黒化処理、銅エッチング等により予め粗化処理が施されていてもよい。
液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量180、比重1.2g/cm3、三菱化学(株)製「jER828EL」)18部と、ビフェニル型エポキシ樹脂(エポキシ当量291、比重1.2g/cm3、日本化薬(株)製「NC3000H」)58部と、ナフタレン型エポキシ樹脂(エポキシ当量170、比重1.2g/cm3、DIC(株)製「HP4710」)23部と、フェノキシ樹脂(重量平均分子量38000、エポキシ当量13000、三菱化学(株)製「YX6954」不揮発分30%のメチルエチルケトン(以下「MEK」と略称する。)とシクロヘキサノンの1:1溶液)25部とを、MEK45部とシクロヘキサノン45部の混合液に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、フェノールノボラック系硬化剤(DIC(株)製「LA−3018−50P」の固形分50%の1−メトキシ−2−プロパノール溶液、フェノール性水酸基当量151、比重1.2g/cm3)22部、活性エステル系硬化剤(DIC(株)製「HPC−8000−65T」の固形分50%のトルエン溶液、活性当量222、比重1.2g/cm3)41部、硬化触媒(四国化成工業(株)製、「2E4MZ」、比重1.1g/cm3、)1部、誘電体粉末(チタン酸バリウム、平均粒子径0.3μm、比重6.0g/cm3、(株)シノセラ製「HBT−030F」をアミノシランで処理したもの)590部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニスを作製した。
<1:接着材層の作成>
ワニス製造例1で製造した樹脂ワニスをポリエチレンテレフタレート(厚さ38μm)上に、乾燥後の樹脂厚さが5μmとなるようにダイコーターにて塗布し、75〜120℃(平均100℃)で7分間乾燥した(樹脂組成物中の残留溶媒量:約1.0質量%)。次いで樹脂組成物の表面に厚さ15μmのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取った。ロール状の接着材層を幅507mmにスリット(slit)し、これにより507×336mmサイズのシート状の接着材層を得た。
ワニス製造例1で製造した樹脂ワニスに、さらに硬化触媒(四国化成工業(株)製、「2E4MZ」、比重1.1g/cm3)5部を混合し、得られた樹脂ワニスを銅箔(古河電気工業(株)製、「F2−WS」)のマット面に、乾燥後の樹脂厚さが5μmとなるようにダイコーターにて塗布し、75〜120℃(平均100℃)で7分間乾燥した(樹脂組成物中の残留溶媒量:約0.4質量%)。次いで、180℃、5分間の加熱硬化をした。その後、誘電体層を、ロール状に巻き取った。ロール状の誘電体層を幅507mmにスリット(slit)し、これより507×336mmサイズのシート状の誘電体層を得た。
接着材層の作成例で得られたシート状の接着材層からポリプロピレンフィルムを剥離し、接着材層の樹脂面と、誘電体層の作成例で得られたシート状の誘電体層の硬化物面とを対向させ、バッチ式真空加圧ラミネーターMVLP−500(名機(株)製、商品名)を用いて、ラミネートした。ラミネートは30秒間減圧して気圧を13hPa以下とし、その後、30秒間、80℃、圧力0.1MPaでプレスすることにより、シート状積層材料を得た。
接着材層の厚さを4μmにすること以外は実施例1と同様の方法でシート状積層材料を得た。
誘電体層の厚さを4μmにすること以外は実施例1と同様の方法で、シート状積層材料を得た。
誘電体層の厚さを4μmにし、接着材層の厚さを4μmにすること以外は実施例1と同様の方法で、シート状積層材料を得た。
誘電体層の厚さを10μmにすること以外は実施例1と同様の方法で、シート状積層材料を得た。
接着材層の厚さを10μmにすること以外は実施例1と同様の方法で、シート状積層材料を得た。
接着層の厚さを0.5μmにすること以外は実施例1と同様の方法で、シート状積層材料を得た。
誘電体層を用いず、厚さが10μmの接着材層のみで試験を行った。
接着材層を直径18mmの円形に打ち抜き、複数枚重ねあわせた状態で圧縮成型し、直径18mm、厚み2.3mmのペレットを作成した。このペレットを用いて、(株)ユー・ビー・エム社製型式Rheosol−G3000を使用して、開始温度60℃から200℃まで、昇温速度5℃/分、測定温度間隔2.5℃、振動1Hz/degの測定条件にて溶融粘度を測定した。表1に100℃での溶融粘度を示す。
実施例および比較例で得られたシート状積層材料を真空熱プレス装置VH1−1603(北川精機(株)製)を用いて、回路基板(銅箔のエッチングによって電極面積1平方mm、厚さ5μmの電極を形成済み、銅箔の被覆率50%)に真空熱プレスした。真空熱プレスは減圧下で30℃から180℃まで40分掛けて昇温させた後、180℃に維持しながら30分間、1MPaの圧力となる条件で行った。次に、塩化鉄(III)水溶液を用いて、最表面の銅箔をエッチングすることで、誘電体層表面を露出させた。JIS K 5600−5−4の試験方法に従って、露出させた誘電体層表面の硬度を測定した。キズ跡が生じなかったもっとも硬い鉛筆の硬度を鉛筆硬度とした。
各実施例および各比較例で得られたシート状の接着材層およびシート状の誘電体層をそれぞれ190℃で90分間熱硬化させ、PETフィルムを剥離してシート状の硬化物を得た。その硬化物を、幅2mm、長さ80mmの試験片に切断し、関東応用電子開発(株)製空洞共振器摂動法誘電率測定装置CP521およびアジレントテクノロジー(株)製ネットワークアナライザーE8362Bを使用して、空洞共振法で測定周波数5.8GHzにて比誘電率の測定を行った。2本の試験片について測定を行い、平均値を算出した。
各実施例および各比較例で得られたシート状の接着材層およびシート状の誘電体層をそれぞれ190℃で90分間熱硬化させ、PETフィルムを剥離してシート状の硬化物を得た。上記硬化物を幅7mm、長さ40mmの試験片に切断し、動的機械分析装置DMS-6100(セイコーインスツルメンツ(株)製)を使用して、引張モードにて動的機械分析を行った。試験片を前記装置に装着後、周波数1Hz、昇温速度5℃/分の測定条件にて測定した。かかる測定における25℃のときの貯蔵弾性率(E’)の値を読み取った。
実施例および比較例で得られたシート状積層材料を真空熱プレス装置VH1−1603(北川精機(株)製)を用いて、回路基板(銅箔のエッチングによって電極面積1平方mm、厚さ5μmの電極を形成済み、銅箔の被覆率50%)に真空熱プレスした。真空熱プレスは減圧下で30℃から180℃まで40分掛けて昇温させた後、180℃に維持しながら30分間、1MPaの圧力となる条件で行った。真空熱プレスした後に基板とシート状積層材料が接着しているかを確認した。
○:デラミネーション(剥離)している部分が無い。
×:デラミネーション(剥離)している部分が有る。
実施例および比較例で得られたシート状積層材料を真空熱プレス装置VH1−1603(北川精機(株)製)を用いて、回路基板(銅箔のエッチングによって電極面積1mm2、厚さ5μmの電極を形成済み、銅箔の被覆率50%)に真空熱プレスした。真空熱プレスは減圧下で30℃から180℃まで40分掛けて昇温させた後、180℃に維持しながら30分間、1MPaの圧力となる条件で行った。真空熱プレスした基板の銅箔をエッチングして電極(電極面積:1mm2)を形成し、電極間の静電容量を測定した。測定はアジレントテクノロジー(株)製LCRメータ4284Aを用いて、測定周波数1MHzにて行った。10個の試験片について測定を行い、平均値および標準偏差を算出した。
平均値の判定は、以下のように行った。
◎:35pF/mm2以上
○:25pF/mm2以上、35pF/mm2未満
×:25pF/mm2未満
標準偏差の判定は、以下のように行った。
◎:1.0未満
○:1.0以上3.0未満
×:3.0以上
液状ビスフェノールA 型エポキシ樹脂(エポキシ当量180、三菱化学(株)製「jER828EL」)12部と、ビフェニル型エポキシ樹脂(エポキシ当量225、日本化薬(株)製「NC3100」)13部と、フェノキシ樹脂(重量平均分子量38000、三菱化学(株)製「YL6954BH30」不揮発成分30質量%のMEKとシクロヘキサノンの1:1溶液)5部とを、MEK10部、シクロヘキサノン5部、ソルベントナフサ10部の混合液に攪拌しながら加熱溶解させた。室温にまで冷却後、そこへ、ビスフェノールAジシアネートのプレポリマー(ロンザジャパン(株)「BA230S」、シアネート当量232、不揮発成分75質量%のMEK溶液)16部、フェノールノボラック型多官能シアネートエステル系硬化剤(ロンザジャパン(株)製「PT30」、シアネート当量124、不揮発成分80質量%のMEK溶液)6部とともに攪拌混合し、さらに活性エステル系硬化剤(DIC(株)製「HP8000−65T」、活性基当量223、不揮発成分65質量%のトルエン溶液)12部、硬化促進剤として4−ジメチルアミノピリジン(DMAP)の1質量%のMEK溶液2部、コバルト(III)アセチルアセトナート(東京化成(株)製、コバルト含有量16.5質量%)の1質量%のMEK溶液4.5部、及び高誘電フィラー(チタン酸バリウム、平均粒子径0.3μm、比重6.0g/cm3、(株)シノセラ製「HBT−030F」をアミノシランで処理したもの)205部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニス2を作成した。
液状ビスフェノールA型エポキシ樹脂(エポキシ当量180、三菱化学(株)製「jER828EL」)14部と、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂(エポキシ当量269、日本化薬(株)製「NC3000L」)14部、ナフタレン型4官能エポキシ樹脂(エポキシ当量162、DIC(株)製「HP−4700」)10部、フェノキシ樹脂(三菱化学(株)製の「YX6954BH30」(重量平均分子量38000)をメチルエチルケトン(以下「MEK」と略称する。)とシクロヘキサノンの質量比が1:1の混合溶媒に溶解した不揮発分30質量%の樹脂溶液)20部とをMEK15部、シクロヘキサノン15部に撹拌しながら加熱溶解させた。そこへ、ビフェニルアラルキル型フェノール樹脂(明和化成(株)製「MEH7851−4H」の固形分50%のMEK溶液、フェノール性水酸基当量242)40部、フェノールノボラック系硬化剤(DIC(株)製「LA−7054」の固形分60%のMEK溶液、フェノール性水酸基当量124)8部、硬化触媒(四国化成工業(株)製、「2E4MZ」)0.1部、高誘電フィラー(チタン酸バリウム、平均粒子径0.3μm、比重6.0g/cm3、(株)シノセラ製「HBT−030F」をアミノシランで処理したもの)205部、ポリビニルブチラール樹脂溶液(積水化学工業(株)製の「KS-1」(ガラス転移温度105℃、重量平均分子量:27000)をエタノールとトルエンの質量比が1:1の混合溶媒に溶解した固形分15%の樹脂溶液)12部を混合し、高速回転ミキサーで均一に分散して、樹脂ワニス3を作製した。
Claims (16)
- 支持体層、
該支持体層上に鉛筆硬度が3B以上の硬度を有する誘電体層、および
該誘電体層上に接着材層、
を有するシート状積層材料であって、
該誘電体層の厚さが0.1μm以上、10μm未満であり、該接着材層の厚さが1μm以上、10μm未満である、シート状積層材料。 - 誘電体層が、エポキシ樹脂、硬化剤および誘電体粉末を含む熱硬化性樹脂組成物により形成される、請求項1記載のシート状積層材料。
- 誘電体層の貯蔵弾性率(25℃)が4〜12GPaである、請求項1又は2記載のシート状積層材料。
- 誘電体層の比誘電率が10〜100である、請求項1〜3のいずれか1項記載のシート状積層材料。
- 接着材層が、エポキシ樹脂および硬化剤を含む熱硬化性樹脂組成物により形成される、請求項1〜4のいずれか1項記載のシート状積層材料。
- 接着材層の100℃での溶融粘度が100000poise以下である、請求項1〜5のいずれか1項記載のシート状積層材料。
- 誘電体層の比誘電率≧接着材層の比誘電率の関係を満たす、請求項1〜6のいずれか1項記載のシート状積層材料。
- 接着材層の比誘電率×1.2≧誘電体層の比誘電率≧接着材層の比誘電率の関係を満たす、請求項1〜6のいずれか1項記載のシート状積層材料。
- 誘電体層の比誘電率=接着材層の比誘電率の関係を満たす、請求項1〜6のいずれか1項記載のシート状積層材料。
- 支持体層が、金属箔または金属蒸着フィルムからなる、請求項1〜9のいずれか1項記載のシート状積層材料。
- 支持体層が、プラスチックフィルムまたは離型紙からなる、請求項1〜9のいずれか1項記載のシート状積層材料。
- 多層配線板内のコンデンサ形成用である、請求項1〜11のいずれか1項に記載のシート状積層材料。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載のシート状積層材料を、接着材層を回路基板側とし、加熱及び加圧することにより回路基板に積層する積層工程を含む、多層配線板の製造方法。
- シート状積層材料の支持体層が金属箔または金属蒸着フィルムである場合は、該金属箔または金属蒸着フィルムを用いて電極を形成し、支持体層がプラスチックフィルムまたは離型紙である場合は、支持体層を剥離後、誘電体層上に電極を形成する、電極形成工程をさらに含む、請求項13記載の多層配線板の製造方法。
- 請求項1〜11のいずれか1項に記載のシート状積層材料を用いて得られる多層配線板。
- シート状積層材料の誘電体層と接着材層とが対向する電極の間に介在することで形成されるコンデンサの静電容量が25〜1000pFである、請求項15記載の多層配線板。
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