JP2016037441A - 単結晶の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】単結晶の成長速度を増大させることを可能とする単結晶の製造方法を提供する。【解決手段】単結晶５３の製造方法は、坩堝１内に原料粉末５２および種結晶５１を配置する工程と、種結晶５１上に単結晶５３を成長させる工程と、を備える。坩堝１は、周壁部１１と、底壁部１２と、蓋部１３と、を含む。原料粉末５２および種結晶５１を配置する工程では、底壁部１２の内面１２Ａに接触するように原料粉末５２が配置され、保持部１４に保持されるように種結晶５１が配置される。単結晶５３を成長させる工程では、周壁部１１が外周側から誘導加熱にて加熱される。そして、単結晶５３を成長させる工程では、底壁部１２の外面１２Ｂに接するように空間６１を形成するスペーサー３１上に坩堝１が載置され、空間６１を挟んで底壁部１２の外面１２Ｂに対向するように配置された補助加熱部材８１が誘導加熱にて加熱される。【選択図】図１

Description

本発明は単結晶の製造方法に関し、より特定的には原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、当該種結晶上に単結晶を成長させる単結晶の製造方法に関するものである。

坩堝内において原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させる方法（昇華法）により、炭化珪素などの単結晶を製造することができる。具体的には、坩堝内に原料粉末および種結晶を配置し、誘導加熱によって坩堝を加熱することにより、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させる方法が知られている（たとえば、特許文献１および２参照）。

特開平９−４８６８８号公報 特開２０１３−３５７０５号公報

上記特許文献に開示された単結晶の製造方法では、坩堝の周壁部が加熱される。そのため、坩堝の周壁部から離れた領域（径方向中央付近）に位置する原料粉末の温度が十分に上昇しない。その結果、当該領域の原料粉末が十分に昇華せず、単結晶の成長速度が小さくなるという問題が生じる。

そこで、単結晶の成長速度を増大させることを可能とする単結晶の製造方法を提供することを目的の１つとする。

本発明に従った単結晶の製造方法は、坩堝内に原料粉末および種結晶を配置する工程と、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、種結晶上に単結晶を成長させる工程と、を備える。上記坩堝は、筒状の形状を有する周壁部と、周壁部に接続され、周壁部の一方の開口を閉塞する底壁部と、周壁部に接続され、周壁部の他方の開口を閉塞し、上記種結晶を保持すべき保持部を有する蓋部と、を含む。原料粉末および種結晶を配置する工程では、上記底壁部の内面に接触するように上記原料粉末が配置されるとともに、上記蓋部の上記保持部に保持されるように上記種結晶が配置される。単結晶を成長させる工程では、上記周壁部が外周側から誘導加熱にて加熱されることにより、上記原料粉末が昇華する。そして、単結晶を成長させる工程では、上記底壁部の外面に接するように空間を形成するスペーサー上に上記坩堝が載置されるとともに、上記空間を挟んで上記底壁部の上記外面に対向するように配置された補助加熱部材が誘導加熱にて加熱される。

上記単結晶の製造方法によれば、単結晶の成長速度を増大させることを可能とする単結晶の製造方法を提供することができる。

実施の形態１における単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 単結晶の製造方法の概略を示すフローチャートである。 実施の形態２における単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 実施の形態３における単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 実施の形態４における単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 実施の形態５における単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 実施の形態６における単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。

［本願発明の実施形態の説明］
最初に本願発明の実施態様を列記して説明する。本願の単結晶の製造方法は、坩堝内に原料粉末および種結晶を配置する工程と、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、種結晶上に単結晶を成長させる工程と、を備える。上記坩堝は、筒状の形状を有する周壁部と、周壁部に接続され、周壁部の一方の開口を閉塞する底壁部と、周壁部に接続され、周壁部の他方の開口を閉塞し、上記種結晶を保持すべき保持部を有する蓋部と、を含む。原料粉末および種結晶を配置する工程では、上記底壁部の内面に接触するように上記原料粉末が配置されるとともに、上記蓋部の上記保持部に保持されるように上記種結晶が配置される。単結晶を成長させる工程では、上記周壁部が外周側から誘導加熱にて加熱されることにより、上記原料粉末が昇華する。そして、単結晶を成長させる工程では、上記底壁部の外面に接するように空間を形成するスペーサー上に上記坩堝が載置されるとともに、上記空間を挟んで上記底壁部の上記外面に対向するように配置された補助加熱部材が誘導加熱にて加熱される。

坩堝の外周側から誘導加熱により周壁部を加熱して原料粉末を昇華させる場合、坩堝内において径方向に温度差が生じる。具体的には、加熱される周壁部に近い領域の温度が高くなり、周壁部から離れた領域、すなわち中央軸に近い領域の温度が低くなる。その結果、中央軸に近い領域に位置する原料粉末の昇華が十分に進行せず、単結晶の成長速度が小さくなる。これに対し、本願の単結晶の製造方法では、坩堝の底壁部の外面に接するように空間を形成するスペーサー上に坩堝が載置されるとともに、スペーサーにより形成された当該空間を挟んで底壁部の外面に対向するように配置された補助加熱部材が誘導加熱により加熱される。これにより、誘導加熱によって加熱された補助加熱部材からの輻射熱により、坩堝の底壁部が加熱される。そのため、中央軸に近い領域の温度が、補助加熱部材を採用しない場合に比べて高くなる。その結果、中央軸に近い領域に位置する原料粉末の昇華が十分に進行し、単結晶の成長速度が大きくなる。このように、本願の単結晶の製造方法によれば、単結晶の成長速度を増大させることができる。

上記単結晶の製造方法において、上記単結晶を成長させる工程では、上記スペーサーは筒状の形状を有し、当該スペーサーの内周面に取り囲まれた領域が上記底壁部の外面に接するように形成される空間となってもよい。このようにすることにより、上記底壁部の外面に接するように形成される空間から外部へと熱が流出することが抑制され、中央軸に近い領域に位置する原料粉末をより確実に加熱することが可能となる。

上記単結晶の製造方法において、上記補助加熱部材はグラファイトからなっていてもよい。耐熱性が高く、かつ誘導加熱により加熱することが可能なグラファイトは、補助加熱部材を構成する材料として好適である。

上記単結晶の製造方法において、上記スペーサーはグラファイトからなっていてもよい。このようにすることにより、スペーサーも誘導加熱により加熱される。そのため、スペーサーからの輻射熱により坩堝の底壁部が加熱される。その結果、中央軸に近い領域に位置する原料粉末の昇華が十分に進行し、単結晶の成長速度が大きくなる。

上記単結晶の製造方法において、補助加熱部材には、上記底壁部の外面に対向する領域に、補助加熱部材よりも輻射率が小さいコーティング層が形成されていてもよい。このようにすることにより、コーティング層において光が反射される割合が大きくなり、坩堝の底壁部が効率よく加熱される。

上記単結晶の製造方法において、上記コーティング層は、補助加熱部材において底壁部の外面に面し、底壁部の中心と補助加熱部材の中心とを通る中央軸を取り囲む領域である中央領域上に形成され、補助加熱部材において底壁部の外面に面し、上記中央領域を取り囲む領域である外周領域は上記コーティング層を介することなく上記空間に接していてもよい。このように、中央軸に近い領域に限定してコーティング層を形成することにより、中央軸に近い領域に位置する原料粉末の昇華をより確実に進行させることができる。

上記単結晶の製造方法において、上記坩堝内に上記原料粉末および上記種結晶を配置する工程では、炭化珪素からなる上記原料粉末および上記種結晶が上記坩堝内に配置され、上記種結晶上に上記単結晶を成長させる工程では、上記種結晶上に炭化珪素からなる上記単結晶を成長させてもよい。このようにすることにより、炭化珪素単結晶を効率よく製造することが可能となる。

上記単結晶の製造方法において、上記坩堝の内径は１１０ｍｍ以上であってもよい。坩堝の内径が１１０ｍｍ以上にまで大きくなると、坩堝内の径方向における温度差が許容範囲を超えて大きくなり、中央軸付近の原料粉末が十分に昇華しないことによる単結晶の成長速度の低下が顕著となる。このような場合でも、上記補助加熱部材を採用する上記単結晶の製造方法によれば、高い単結晶の成長速度を確保することが可能となる。

上記単結晶の製造方法において、補助加熱部材には貫通孔が形成されていてもよい。種結晶上に単結晶を成長させる工程では、坩堝の温度が当該貫通孔を通して放射温度計により測定されてもよい。このようにすることにより、種結晶上に単結晶を成長させる工程において坩堝の温度を容易に把握することができる。

［本願発明の実施形態の詳細］
（実施の形態１）
次に、本発明にかかる単結晶の製造方法の一実施の形態である実施の形態１を、炭化珪素の単結晶が製造される場合を例に、以下に図面を参照しつつ説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照番号を付しその説明は繰返さない。

図１を参照して、本実施の形態における単結晶の製造装置は、坩堝１と、スペーサー３１と、補助加熱部材としての補助加熱板８１と、断熱部材２１，２２，２３と、放射温度計７１，７２と、誘導加熱コイル７４とを備えている。

坩堝１は、誘導加熱により加熱可能な材料、たとえばグラファイトからなっている。坩堝１は、筒状の形状を有する周壁部１１と、周壁部１１に接続され、周壁部１１の一方の開口を閉塞する底壁部１２と、周壁部１１に接続され、周壁部１１の他方の開口を閉塞し、種結晶５１を保持すべき保持部１４を有する蓋部１３とを含む。本実施の形態において、周壁部１１は、中空円筒状の形状を有している。周壁部１１の内径、すなわち坩堝１の内径は、たとえば１１０ｍｍ以上である。底壁部１２は、円盤状の形状を有している。周壁部１１と底壁部１２とは、一体に形成されている。

蓋部１３は、周壁部１１に対して着脱自在となっている。蓋部１３の外周に形成された蓋部結合面１３Ａと周壁部１１の内周に形成された周壁部結合面１１Ａとが接触することにより、蓋部１３は周壁部１１に対して固定される。蓋部結合面１３Ａおよび周壁部結合面１１Ａには、たとえばらせん状のねじ溝が形成されていてもよい。蓋部１３の一方の主面には、当該主面の中央部から突出する保持部１４が形成されている。蓋部１３を周壁部１１に取り付けた状態において、保持部１４は、中央軸αを含むように位置する。保持部１４の先端には、種結晶を保持する保持面１４Ａが形成されている。

スペーサー３１は、たとえば成形断熱材からなっている。スペーサー３１は、たとえば炭素を主成分とし、その密度は０．２５ｇ／ｃｍ^３以下である。スペーサー３１は、中空円筒状の形状を有している。スペーサー３１の外径は、坩堝１の外径とほぼ同一である。坩堝１の底壁部１２の外面１２Ｂとスペーサー３１の第１の端面３３とが接触するように、坩堝１はスペーサー３１上に載置される。これにより、坩堝１の底壁部１２の外面１２Ｂに接するように空間６１が形成される。すなわち、スペーサー３１の内周面に取り囲まれた領域が、底壁部１２の外面１２Ｂに接するように形成される空間６１となっている。坩堝１がスペーサー３１上に載置された状態において、坩堝１の周壁部１１の外面１１Ｂとスペーサー３１の外周面とは同一の円筒面に沿って配置される。スペーサー３１の内径は、たとえば外径よりも１０ｍｍ以上６０ｍｍ以下小さい。

補助加熱板８１は、空間６１を挟んで底壁部１２の外面１２Ｂに対向するように配置される。より具体的には、補助加熱板８１は、円盤状の形状を有している。そして、補助加熱板８１の第１の主面８２上に、上記スペーサー３１が載置される。すなわち、補助加熱板８１の第１の主面８２とスペーサー３１の第２の端面３４とが接触する。スペーサー３１の外周面と補助加熱板８１の外周面とは同一の円筒面に沿って配置される。補助加熱板８１は、誘導加熱可能な材料、具体的にはたとえばグラファイトからなっている。補助加熱板８１の密度は、たとえば１．６ｇ／ｃｍ^３以上である。

断熱部材２１，２２，２３は、たとえば成形断熱材からなっている。断熱部材２１，２２，２３は、たとえば炭素を主成分とし、その密度は０．２５ｇ／ｃｍ^３以下である。断熱部材２２は、円盤状の形状を有している。断熱部材２２の第１の主面２２Ｂに補助加熱板８１の第２の主面８８が接触するように、補助加熱板８１が断熱部材２２上に載置される。断熱部材２１は、中空円筒状の形状を有している。断熱部材２１は、スペーサー３１の外周面、補助加熱板８１の外周面および坩堝１の周壁部１１の外面１１Ｂを全域にわたって覆うように配置される。断熱部材２３は、坩堝１の蓋部１３の外面を覆うように蓋部１３の外面上に配置される。スペーサー３１、補助加熱板８１および坩堝１は、断熱部材２１，２２，２３によって取り囲まれる。

断熱部材２２において中央軸αを含む領域には、断熱部材２２を厚み方向に貫通する貫通孔２２Ａが形成されている。また、補助加熱板８１の中央軸αを含む領域には、補助加熱板８１を厚み方向に貫通する貫通孔８５が形成されている。そして、この貫通孔２２Ａおよび貫通孔８５を通して坩堝１の底壁部１２と向かい合うように、放射温度計７１が配置される。放射温度計７１により、底壁部１２の温度が測定され、原料粉末５２の温度が把握される。一方、断熱部材２３において中央軸αを含む領域には、断熱部材２３を厚み方向に貫通する貫通孔２３Ａが形成されている。そして、この貫通孔２３Ａを通して坩堝１の蓋部１３と向かい合うように、放射温度計７２が配置される。放射温度計７２により、蓋部１３の温度が測定され、種結晶５１の温度が把握される。

誘導加熱コイル７４は、断熱部材２１に覆われた坩堝１の周壁部１１の外面１１Ｂ側をらせん状に取り囲むように配置される。誘導加熱コイル７４は、電源（図示しない）に接続される。誘導加熱コイル７４に取り囲まれた領域内に、断熱部材２１，２２，２３に覆われたスペーサー３１、補助加熱板８１および坩堝１が配置される。

次に、上記単結晶の製造装置を用いた炭化珪素単結晶の製造方法を説明する。図２を参照して、本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造方法では、まず工程（Ｓ１０）として原料粉末配置工程が実施される。この工程（Ｓ１０）では、図１を参照して、坩堝１の底壁部１２の内面１２Ａ上に接触するように原料粉末５２が配置される。具体的には、蓋部１３を取り外した状態で、坩堝１内に原料粉末５２を配置する。

次に、工程（Ｓ２０）として種結晶配置工程が実施される。この工程（Ｓ２０）では、保持部１４に種結晶５１が配置される。具体的には、たとえば周壁部１１から取り外された蓋部１３の保持部１４に、種結晶５１を貼り付ける。種結晶５１は、保持部１４の保持面１４Ａに貼り付けられる。次に、蓋部１３を周壁部１１に取り付ける。これにより、種結晶５１は、中央軸αと交差する領域に配置される。上記工程（Ｓ１０）〜（Ｓ２０）により、坩堝１内に原料粉末５２および種結晶５１が配置される。

次に、工程（Ｓ３０）として昇華−再結晶工程が実施される。この工程（Ｓ３０）では、原料粉末５２を昇華させて種結晶５１上に再結晶させることにより、種結晶５１上に単結晶５３を成長させる。具体的には、たとえば原料粉末５２および種結晶５１が内部に配置された坩堝１、スペーサー３１、および補助加熱板８１を上述のように積み重ねた状態で断熱部材２１，２２，２３により覆う。そして、断熱部材２１，２２，２３により覆われた坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１を、図１に示すように誘導加熱コイル７４に取り囲まれた領域に配置する。そして、誘導加熱コイル７４に高周波電流を流すと、周壁部１１、底壁部１２および補助加熱板８１が誘導加熱により加熱される。このとき、周壁部１１が最もよく加熱される。底壁部１２では中央軸αに近づくに従って誘導加熱により加熱される温度が低下する。一方、誘導加熱された補助加熱板８１からの輻射熱により底壁部１２は加熱される。すなわち、底壁部１２は、誘導加熱によって加熱されるだけでなく、補助加熱板８１からの輻射熱によっても加熱される。これにより、炭化珪素の粉末である原料粉末５２が昇華し、気体状態の炭化珪素である原料気体が生成する。この原料気体は、種結晶５１上に供給される。その結果、種結晶５１上で原料気体が再結晶し、種結晶５１上に炭化珪素の単結晶５３が形成される。そして、この状態が維持されることにより、単結晶５３は中央軸αに沿った方向に成長する。そして、予め設定された加熱時間が経過することにより加熱が終了し、工程（Ｓ３０）が完了する。

次に、工程（Ｓ４０）として単結晶採取工程が実施される。この工程（Ｓ４０）では、工程（Ｓ３０）において坩堝１内に成長した単結晶が、坩堝１から取り出される。具体的には、工程（Ｓ３０）における加熱終了後、誘導加熱コイル７４に取り囲まれた領域から坩堝１が取り出される。その後、坩堝１の蓋部１３が取り外される。そして、蓋部１３から単結晶５３が採取される。以上の工程により、本実施の形態における単結晶の製造方法は完了する。採取された単結晶は、たとえばスライスされて基板に加工され、半導体装置の製造などに使用される。

ここで、上述のように、本実施の形態における単結晶の製造方法では、スペーサー３１により形成された空間６１を挟んで底壁部１２の外面１２Ｂに対向するように配置された補助加熱板８１が誘導加熱により加熱される。これにより、補助加熱板８１からの輻射熱により、坩堝１の底壁部１２が加熱される。そのため、中央軸αに近い領域の温度が、補助加熱板８１を採用しない場合に比べて高くなる。その結果、中央軸αに近い領域に位置する原料粉末５２の昇華が十分に進行し、単結晶５３の成長速度が大きくなる。このように、本実施の形態の単結晶の製造方法によれば、単結晶５３の成長速度を増大させることができる。

（実施の形態２）
次に、他の実施の形態である実施の形態２について説明する。実施の形態２における単結晶の製造方法は、実施の形態１の場合と基本的には同様に実施され、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態２における単結晶の製造方法は、スペーサー３１および補助加熱板８１の構成において、実施の形態１とは異なっている。

具体的には、図３および図１を参照して、実施の形態２のスペーサー３１は、グラファイトからなっている。スペーサー３１の密度は、たとえば１．６ｇ／ｃｍ^３以上である。また、実施の形態２の補助加熱板８１は、外周面がスペーサー３１の内周面３２に対向するように、より具体的には外周面がスペーサー３１の内周面３２の内周面に全周にわたって接触するように配置されている。スペーサー３１の第２の端面３４と補助加熱板８１の第２の主面８８とが同一平面を構成するように、スペーサー３１および補助加熱板８１が配置されている。

スペーサー３１がグラファイトからなることにより、工程（Ｓ３０）において誘導加熱によりスペーサー３１が加熱される。そのため、スペーサー３１からの輻射熱により、坩堝１の底壁部１２が加熱される。その結果、中央軸αに近い領域に位置する原料粉末５２の昇華が一層十分に進行し、単結晶５３の成長速度が大きくなる。

（実施の形態３）
次に、他の実施の形態である実施の形態３について説明する。実施の形態３における単結晶の製造方法は、実施の形態１の場合と基本的には同様に実施され、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態３における単結晶の製造方法は、補助加熱板８１の構成において、実施の形態１とは異なっている。

具体的には、図４および図１を参照して、実施の形態３の補助加熱板８１には、底壁部１２の外面１２Ｂに対向する領域に、補助加熱板８１よりも輻射率が小さいコーティング層８９が形成されている。コーティング層８９は、補助加熱板８１において底壁部１２の外面１２Ｂに面し、底壁部１２の中心と補助加熱板８１の中心とを通る仮想的な軸である中央軸αを取り囲む領域である中央領域８３上に形成されている。一方、補助加熱板８１において底壁部１２の外面１２Ｂに面し、中央領域８３を取り囲む領域である外周領域８４はコーティング層８９を介することなく空間６１に接している。すなわち、コーティング層８９は、中央領域８３上にのみ形成され、外周領域８４上には形成されない。換言すると、コーティング層８９は、中央軸αに近い領域にのみ形成されている。コーティング層８９を構成する材料としては、たとえばＴａＣ、Ｔａ_２Ｃ、ＺｒＣ、ＮｂＣ、Ｎｂ_２Ｃ、ＴｉＣ、ＭｏＣ、Ｍｏ_２Ｃ、ＷＣなどを採用することができる。

コーティング層８９が補助加熱板８１上に形成されることにより、コーティング層８９において光が反射される割合が大きくなり、坩堝１の底壁部１２が効率よく加熱される。特に、本実施の形態では、コーティング層８９が中央軸αに近い領域にのみ形成されているため、中央軸αに近い領域に位置する原料粉末５２の昇華をより確実に進行させることができる。

（実施の形態４）
次に、他の実施の形態である実施の形態４について説明する。実施の形態４における単結晶の製造方法は、実施の形態２の場合と基本的には同様に実施され、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態４における単結晶の製造方法は、誘導加熱コイル７４と坩堝１等との位置関係において、実施の形態２とは異なっている。

具体的には、図５および図３を参照して、実施の形態４においては、坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１が誘導加熱コイル７４に取り囲まれるように配置される。別の観点から説明すると、坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１が、誘導加熱コイル７４に取り囲まれる空間の内部に配置される。

坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１の全てが誘導加熱コイル７４に取り囲まれることにより、工程（Ｓ３０）において坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１の全体がより確実に加熱される。その結果、中央軸αに近い領域に位置する原料粉末５２の昇華が一層十分に進行し、単結晶５３の成長速度が大きくなる。

（実施の形態５）
次に、他の実施の形態である実施の形態５について説明する。実施の形態５における単結晶の製造方法は、実施の形態４の場合と基本的には同様に実施され、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態５における単結晶の製造方法は、誘導加熱コイル７４の構成において、実施の形態４とは異なっている。

図６および図５を参照して、実施の形態５においては、中央軸αに沿った方向において誘導加熱コイル７４のピッチが変化している。より具体的には、中央軸αに沿った方向において坩堝１に対応する領域Ａに位置する誘導コイル７４のピッチはＰ_１であり、スペーサー３１および補助加熱板８１に対応する領域Ｂに位置する誘導コイル７４のピッチはＰ_２である。ピッチＰ_１とピッチＰ_２とは異なっている。ピッチＰ_２は、たとえばピッチＰ_１よりも大きい。

中央軸αに沿った方向においてピッチが変化する誘導加熱コイル７４を採用することにより、坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１のそれぞれを適切かつ異なった温度に加熱することが容易となる。たとえば、坩堝１を、スペーサー３１および補助加熱板８１よりも高い温度に加熱することが容易となる。このように坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１のそれぞれを適切な温度に加熱することにより、単結晶５３の成長速度を一層大きくすることが容易となる。

（実施の形態６）
次に、他の実施の形態である実施の形態６について説明する。実施の形態６における単結晶の製造方法は、実施の形態４の場合と基本的には同様に実施され、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態６における単結晶の製造方法は、誘導加熱コイルの構成および制御方法において、実施の形態４とは異なっている。

図７および図５を参照して、実施の形態６においては、中央軸αに沿った方向において誘導加熱コイルが分断されており、分断された誘導加熱コイルがそれぞれ独立に制御される。より具体的には、本実施の形態における誘導加熱コイルは、中央軸αに沿った方向において坩堝１に対応する領域Ａに位置する誘導加熱コイル７４Ａと、スペーサー３１および補助加熱板８１に対応する領域Ｂに位置する誘導加熱コイル７４Ｂとを含む。誘導加熱コイル７４Ａと、誘導加熱コイル７４Ｂとは、独立に制御される。

このような誘導加熱コイルの構成および制御方法を採用することにより、坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１のそれぞれを適切かつ異なった温度に加熱することが容易となる。たとえば、坩堝１を、スペーサー３１および補助加熱板８１よりも高い温度に加熱することが容易となる。このように坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１のそれぞれを適切な温度に加熱することにより、単結晶５３の成長速度を一層大きくすることが容易となる。

なお、上記実施の形態における単結晶の製造装置の構成は採用可能な構成の一例であって、これらに限られるものではない。したがって、たとえば上記実施の形態１〜６において説明した構造を適宜組み合わせた構造を採用してもよい。また、上記実施の形態においては、炭化珪素からなる単結晶が製造される場合について説明したが、本願の単結晶の製造方法により、昇華法によって作製可能な他の単結晶、たとえば窒化アルミニウムからなる単結晶を製造することも可能である。また、上記実施の形態においては、補助加熱部材（補助加熱板８１）を構成する誘導加熱可能な材料の一例としてカーボン（グラファイト）が採用される場合について説明したが、補助加熱部材を構成する材料として採用可能な材料はこれに限られず、ＴａＣ、Ｔａ_２Ｃ、ＺｒＣ、ＮｂＣ、Ｎｂ_２Ｃ、ＴｉＣ、ＭｏＣ、Ｍｏ_２Ｃ、ＷＣなど、誘導加熱可能であり、かつ耐熱性に優れた種々の材料を採用することができる。

補助加熱部材を採用することによる効果を確認する実験を行った。実験の手順は以下の通りである。

実施の形態１および２と同様の構造を有する単結晶の製造装置を準備し、炭化珪素からなる単結晶を成長させた（実施例Ａおよび実施例Ｂ）。坩堝１の外径は１４０ｍｍ、内径は１１０ｍｍ、底壁部１２の厚みは２０ｍｍとした。補助加熱板８１として、厚み５ｍｍのグラファイト製の円盤を採用した。また、実施例Ａでは、外径１４０ｍｍ、内径８０ｍｍ、高さ５０ｍｍの中空円筒形状を有する成形断熱材製のスペーサー３１を採用した。一方、実施例Ｂでは、これに代えて実施例Ａの場合と同形状のグラファイト製のスペーサー３１を採用した。そして、坩堝１内に実施の形態１および２と同様に炭化珪素からなる種結晶５１および原料粉末５２を配置し、誘導加熱コイル７４に電流を流すことで原料粉末５２を２０００℃〜２４００℃に加熱し、１００時間保持することにより炭化珪素からなる単結晶５３を成長させた。

また、同様の構造を有する坩堝を準備し、同様に種結晶および原料粉末を配置した。そして、坩堝の全面を断熱部材により覆ったうえで（特許文献１の図４参照）原料粉末を加熱し、同様に単結晶を成長させた（比較例Ａ）。また、同様の構造を有する坩堝を準備し、同様に種結晶および原料粉末を配置した。そして、坩堝をグラファイト製の円筒部材上に載置し、坩堝および円筒部材を断熱部材により覆ったうえで（特許文献２の図１参照）原料粉末を加熱し、同様に単結晶を成長させた（比較例Ｂ）。実施例および比較例における単結晶の平均成長速度（中央軸α方向における１時間あたりの単結晶の高さの増加量）を表１に示す。

表１を参照して、実施例Ａおよび実施例Ｂの平均成長速度は、比較例Ａおよび比較例Ｂに比べて明確に増大している。これは、実施例Ａおよび実施例Ｂにおいては、補助加熱板８１が採用されることにより、中央軸αに近い領域に位置する原料粉末５２の温度が上昇し、原料粉末５２の昇華が十分に進行したためであると考えられる。

実施の形態４、５および６と同様の構造を有する単結晶の製造装置を準備し、炭化珪素からなる単結晶を成長させた（実施例Ｃ、実施例Ｄおよび実施例Ｅ）。坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１の構成は、上記実施例１における実施例Ｂと同様である。そして、上記実施例１の場合と同様に炭化珪素からなる単結晶５３を成長させた。実施例Ｃ、ＤおよびＥにおける単結晶の平均成長速度を、上記比較例Ｂと比較して表２に示す。

表２を参照して、実施例Ｃ、実施例Ｄおよび実施例Ｅは、いずれも比較例Ｂに比べて平均成長速度が増大している。このことから、補助加熱板８１が採用されることによる効果が確認される。また、実施例Ｃ、実施例Ｄおよび実施例Ｅは、上記実施例ＡおよびＢと比べた場合でも、平均成長速度が大きい。このことから、坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１の全てを誘導加熱コイル７４によって取り囲む構成を採用することにより、単結晶５３の成長速度の増大が達成可能であることが分かる。さらに、実施例Ｃに比べて、実施例Ｄおよび実施例Ｅの平均成長速度が増大している。このことから、坩堝１、スペーサー３１および補助加熱板８１のそれぞれを適切な温度に加熱することにより、単結晶５３の成長速度を一層大きくできることが確認される。

今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって、どのような面からも制限的なものではないと理解されるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなく、特許請求の範囲によって規定され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

本願の単結晶の製造方法は、高い成長速度が求められる単結晶の製造方法に、特に有利に適用され得る。

１ 坩堝
１１ 周壁部
１１Ａ 周壁部結合面
１１Ｂ 外面
１２ 底壁部
１２Ａ 内面
１２Ｂ 外面
１３ 蓋部
１３Ａ 蓋部結合面
１４ 保持部
１４Ａ 保持面
２１ 断熱部材
２２ 断熱部材
２２Ａ 貫通孔
２２Ｂ 第１の主面
２３ 断熱部材
２３Ａ 貫通孔
３１ スペーサー
３２ 内周面
３３ 第１の端面
３４ 第２の端面
５１ 種結晶
５２ 原料粉末
５３ 単結晶
６１ 空間
７１ 放射温度計
７２ 放射温度計
７４，７４Ａ，７４Ｂ 誘導加熱コイル
８１ 補助加熱板
８２ 第１の主面
８３ 中央領域
８４ 外周領域
８５ 貫通孔
８８ 第２の主面
８９ コーティング層

Claims (9)

1. 坩堝内に原料粉末および種結晶を配置する工程と、
   前記原料粉末を昇華させて前記種結晶上に再結晶させることにより、前記種結晶上に単結晶を成長させる工程と、を備え、
   前記坩堝は、
   筒状の形状を有する周壁部と、
   前記周壁部に接続され、前記周壁部の一方の開口を閉塞する底壁部と、
   前記周壁部に接続され、前記周壁部の他方の開口を閉塞し、前記種結晶を保持すべき保持部を有する蓋部と、を含み、
   前記原料粉末および前記種結晶を配置する工程では、前記底壁部の内面に接触するように前記原料粉末が配置されるとともに、前記蓋部の前記保持部に保持されるように前記種結晶が配置され、
   前記単結晶を成長させる工程では、前記周壁部が外周側から誘導加熱にて加熱されることにより、前記原料粉末が昇華し、
   前記単結晶を成長させる工程では、前記底壁部の外面に接するように空間を形成するスペーサー上に前記坩堝が載置されるとともに、前記空間を挟んで前記底壁部の前記外面に対向するように配置された補助加熱部材が誘導加熱にて加熱される、単結晶の製造方法。
2. 前記単結晶を成長させる工程では、前記スペーサーは筒状の形状を有し、前記スペーサーの内周面に取り囲まれた領域が前記底壁部の前記外面に接するように形成される前記空間となる、請求項１に記載の単結晶の製造方法。
3. 前記補助加熱部材はグラファイトからなる、請求項１または２に記載の単結晶の製造方法。
4. 前記スペーサーはグラファイトからなる、請求項１〜３のいずれか１項に記載の単結晶の製造方法。
5. 前記補助加熱部材には、前記底壁部の前記外面に対向する領域に、前記補助加熱部材よりも輻射率が小さいコーティング層が形成されている、請求項１〜４のいずれか１項に記載の単結晶の製造方法。
6. 前記コーティング層は、前記補助加熱部材において前記底壁部の前記外面に面し、前記底壁部の中心と前記補助加熱部材の中心とを通る中央軸を取り囲む領域である中央領域上に形成され、
   前記補助加熱部材において前記底壁部の前記外面に面し、前記中央領域を取り囲む領域である外周領域は前記コーティング層を介することなく前記空間に接している、請求項５に記載の単結晶の製造方法。
7. 前記坩堝内に前記原料粉末および前記種結晶を配置する工程では、炭化珪素からなる前記原料粉末および前記種結晶が前記坩堝内に配置され、
   前記種結晶上に前記単結晶を成長させる工程では、前記種結晶上に炭化珪素からなる前記単結晶を成長させる、請求項１〜６のいずれか１項に記載の単結晶の製造方法。
8. 前記坩堝の内径は１１０ｍｍ以上である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の単結晶の製造方法。
9. 前記補助加熱部材には貫通孔が形成されており、
   前記種結晶上に前記単結晶を成長させる工程では、前記坩堝の温度が前記貫通孔を通して放射温度計により測定される、請求項１〜８のいずれか１項に記載の単結晶の製造方法。

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