JP6394124B2 - 坩堝および単結晶の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、坩堝および単結晶の製造方法に関し、より特定的には原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、当該種結晶上に単結晶を成長させる単結晶の製造方法および当該製造方法に使用可能な坩堝に関するものである。

坩堝内において原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させる方法（昇華法）により、炭化珪素などの単結晶を製造することができる（たとえば、特許文献１参照）。このような単結晶の製造方法において、結晶の成長速度を大きくする観点からは、坩堝内において原料粉末を保持する領域の、単結晶の成長方向に垂直な方向における断面積を大きくすることが好ましい。これにより、坩堝内に保持される原料粉末を効率よく昇華させ、単結晶の成長速度を大きくすることができる。一方、一般に準備可能な種結晶の大きさは、坩堝内において原料粉末を保持する領域の上記断面積よりも小さい。そのため、原料粉末が昇華して形成された原料気体を集約して種結晶上に供給することを目的として、単結晶の成長方向に垂直な方向における内部空間の断面積が、種結晶を保持する領域に比べて原料粉末を保持する領域において大きくなる坩堝が提案されている（たとえば、特許文献２〜５参照）。

特開２００４−３５２５９０号公報 特開２０１０−２４８０３９号公報 特開２０１０−２７５１９０号公報 特開２００７−０７７０１７号公報 特開２００５−０５３７３９号公報

しかしながら、単に上記特許文献１〜５に開示された坩堝を採用するのみでは、成長速度を大きくしつつ高品質な結晶を製造することは困難であるという問題がある。

そこで、成長速度を大きくしつつ高品質な結晶を製造することを可能とする坩堝および単結晶の製造方法を提供することを目的の１つとする。

本発明に従った坩堝は、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、当該種結晶上に単結晶を成長させるための坩堝である。この坩堝は、上記種結晶を保持すべき保持部と、当該保持部から上記単結晶の成長方向に沿って延在する空間である第１領域と、当該第１領域から上記単結晶の成長方向に沿って上記保持部とは反対側に延在する空間である第２領域と、当該第２領域から上記単結晶の成長方向に沿って上記第１領域とは反対側に延在し、上記原料粉末を保持すべき空間である第３領域と、を備える。上記第１領域を取り囲む壁部である第１壁部において、互いに対向する第１壁部間の距離は一定または上記保持部から離れるにしたがって大きくなる。上記第２領域を取り囲む壁部である第２壁部において、互いに対向する上記第２壁部間の距離は上記第１領域から離れるにしたがって大きくなる。上記第３領域を取り囲む壁部である第３壁部と上記第２壁部とは隙間なく接続されている。そして、第１壁部の内壁面と上記単結晶の成長方向とのなす角である角度αは３０°以下である。さらに、上記第２壁部の内壁面と上記単結晶の成長方向とのなす角である角度βは上記角度α以上７０°以下である。

本発明に従った単結晶の製造方法は、坩堝内に原料粉末および種結晶を配置する工程と、上記原料粉末を昇華させて上記種結晶上に再結晶させることにより、上記種結晶上に単結晶を成長させる工程と、を備える。上記原料粉末および上記種結晶を配置する工程では、上記本発明に従った坩堝内の上記保持部に上記種結晶が配置されるとともに、上記第３領域に上記原料粉末が配置される。

上記坩堝および単結晶の製造方法によれば、成長速度を大きくしつつ高品質な単結晶を製造することが可能となる。

坩堝の構造の一例を示す概略断面図である。 単結晶の製造方法の概略を示すフローチャートである。 単結晶の製造方法を説明するための概略断面図である。 単結晶の製造方法を説明するための概略断面図である。 坩堝の構造の他の一例を示す概略断面図である。 坩堝の構造の他の一例を示す概略断面図である。 坩堝の構造の他の一例を示す概略断面図である。 角度βと成長速度との関係を示す図である。

［本願発明の実施形態の説明］
最初に本願発明の実施態様を列記して説明する。本願の坩堝は、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、当該種結晶上に単結晶を成長させるための坩堝である。この坩堝は、上記種結晶を保持すべき保持部と、当該保持部から上記単結晶の成長方向に沿って延在する空間である第１領域と、当該第１領域から上記単結晶の成長方向に沿って上記保持部とは反対側に延在する空間である第２領域と、当該第２領域から上記単結晶の成長方向に沿って上記第１領域とは反対側に延在し、上記原料粉末を保持すべき空間である第３領域と、を備える。上記第１領域を取り囲む壁部である第１壁部において、互いに対向する第１壁部間の距離は一定または上記保持部から離れるにしたがって大きくなる。上記第２領域を取り囲む壁部である第２壁部において、互いに対向する上記第２壁部間の距離は上記第１領域から離れるにしたがって大きくなる。上記第３領域を取り囲む壁部である第３壁部と上記第２壁部とは隙間なく接続されている。そして、第１壁部の内壁面と上記単結晶の成長方向とのなす角である角度αは３０°以下である。さらに、上記第２壁部の内壁面と上記単結晶の成長方向とのなす角である角度βは上記角度α以上７０°以下である。

上述のように、昇華法による単結晶の製造に用いられる坩堝は、原料粉末が昇華して形成された原料気体を集約して種結晶上に供給する観点から、単結晶の成長方向に垂直な方向における内部空間の断面積が、種結晶を保持する領域に比べて原料粉末を保持する領域において大きくなる構造を有することが好ましい。しかし、このような構造を採用した場合でも、種結晶上に単結晶を成長させる工程において以下のような問題が発生する場合がある。

まず、単結晶の成長方向に垂直な方向において、坩堝の内部空間の中央部付近（坩堝の内部空間を取り囲む壁部から離れた領域）の原料粉末上に接触するように、再結晶により形成された結晶塊が形成される場合がある。この結晶塊は原料粉末の昇華を阻害する。その結果、種結晶への原料気体の供給速度が低下し、単結晶の成長速度が低下するという問題が発生する。

また、坩堝内で形成される単結晶に割れが発生する場合がある。その結果、得られる単結晶の品質が低下するという問題が発生する。

本発明者らは、これらの問題を抑制するための坩堝の構造について検討した。その結果、上記坩堝の構造を採用することにより、これらの問題を抑制できることが明らかとなった。より詳細に説明すると、本願の坩堝においては、上記第１領域において単結晶が成長する。そして、第１領域を取り囲む第１壁部の内壁面と上記単結晶の成長方向とのなす角である角度αは３０°以下とされる。これにより、単結晶の成長にしたがって単結晶の径が拡大する割合が抑制される。その結果、単結晶の成長にしたがって単結晶内に蓄積する歪みが小さくなり、割れの発生が抑制される。また、本願の坩堝においては、第３壁部と第２壁部とが隙間なく接続されている。そのため、第３領域に保持された原料粉末が昇華して形成された原料気体が確実に第２領域を通って単結晶が成長する第１領域へと供給される。その結果、単結晶の成長速度を大きくすることができる。さらに、本願の坩堝においては、第２壁部の内壁面と単結晶の成長方向とのなす角である角度βは上記角度α以上とされる。これにより、広い領域の原料気体を集約して第１領域へと供給することが可能となり、単結晶の成長速度を大きくすることができる。また、本願の坩堝においては、上記角度βは７０°以下とされる。これにより、第２壁部の内壁面からの輻射熱が効率よく坩堝の内部空間の中央部付近の原料粉末へと与えられる。そのため、当該中央部付近の温度低下が抑えられ、当該領域における上記結晶塊の形成が抑制される。その結果、単結晶の成長速度を大きくすることができる。

以上のように、本願の坩堝によれば、成長速度を大きくしつつ高品質な単結晶を製造することが可能となる。

上記坩堝においては、上記角度αは５°以下であってもよい。これにより、単結晶の成長にしたがって単結晶内に蓄積する歪みが一層小さくなり、より確実に割れの発生を抑制することができる。

上記坩堝においては、上記角度βは２０°以上であってもよい。これにより、一層広い領域の原料気体を集約して第１領域へと供給することが可能となり、単結晶の成長速度を大きくすることができる。

上記坩堝においては、上記角度βと上記角度αとの差は５０°以下であってもよい。これにより、第２領域と第１領域との接続部付近における多結晶の付着を抑制することができる。その結果、当該多結晶が成長中の単結晶と一体化して単結晶に異種のポリタイプが混入することを抑制することができる。

上記坩堝は、炭化珪素からなる上記原料粉末を昇華させて炭化珪素からなる上記種結晶上に再結晶させることにより、上記種結晶上に炭化珪素からなる上記単結晶を成長させるために用いられてもよい。本願の坩堝は、炭化珪素単結晶の製造に好適である。

本願の単結晶の製造方法は、坩堝内に原料粉末および種結晶を配置する工程と、上記原料粉末を昇華させて上記種結晶上に再結晶させることにより、上記種結晶上に単結晶を成長させる工程と、を備える。そして、上記原料粉末および上記種結晶を配置する工程では、上記本願の坩堝内の上記保持部に上記種結晶が配置されるとともに、上記第３領域に上記原料粉末が配置される。

このように、本願の単結晶の製造方法においては上記本願の坩堝が用いられることにより、成長速度を大きくしつつ高品質な単結晶を製造することが可能となる。

上記本願の単結晶の製造方法において、上記単結晶を成長させる工程では、上記単結晶の成長が上記第１領域内において完結してもよい。このようにすることにより、より確実に高品質な単結晶を製造することが可能となる。

上記本願の単結晶の製造方法において、上記坩堝内に上記原料粉末および上記種結晶を配置する工程では、炭化珪素からなる上記原料粉末および上記種結晶が上記坩堝内に配置され、上記種結晶上に上記単結晶を成長させる工程では、上記種結晶上に炭化珪素からなる上記単結晶を成長させてもよい。このようにすることにより、成長速度を大きくしつつ高品質な炭化珪素単結晶を製造することが可能となる。

［本願発明の実施形態の詳細］
（実施の形態１）
次に、本発明にかかる坩堝および当該坩堝を用いた単結晶の製造方法の一実施の形態である実施の形態１を、炭化珪素の単結晶が製造される場合を例に、以下に図面を参照しつつ説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照番号を付しその説明は繰返さない。

図１を参照して、本実施の形態における坩堝１は、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、種結晶上に単結晶を成長させるための坩堝である。坩堝１は、一方の端部に底部を有し、他方の端部に開口部を有する中空円筒状の本体部２０と、本体部２０の上記他方の端部に形成された開口部を閉塞する円盤状の蓋部１０とを備えている。蓋部１０および本体部２０は、たとえばカーボン（グラファイト）からなっている。蓋部１０は、本体部２０に対して着脱自在となっている。蓋部１０の外周に形成された蓋結合面１２と本体部２０の内周に形成された本体部結合面２１とが接触することにより、蓋部１０は本体部２０に対して固定される。蓋結合面１２および本体部結合面２１には、たとえばらせん状のねじ溝が形成されていてもよい。蓋部１０の一方の主面には、当該主面の中央部から突出する保持部１１が形成されている。蓋部１０を本体部２０に取り付けた状態において、保持部１１は、円筒状の形状を有する本体部２０の中心軸Ａを含むように位置する。中心軸Ａは、単結晶の成長方向に沿って延びる。保持部１１の先端には、種結晶を保持する保持面１１Ａが形成されている。

坩堝１は、保持部１１から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って延在する空間である第１領域３０を備える。この第１領域３０は、本体部２０の内周面から中心軸Ａに向けて突出するように形成された第１壁部３２により取り囲まれた空間である。互いに対向する第１壁部３２間の距離、すなわち互いに対向する第１壁部３２の内壁面３２Ａ同士の距離は、保持部１１から離れるにしたがって徐々に大きくなっている。別の観点から説明すると、中心軸Ａに垂直な断面における第１領域３０の断面積は、保持部１１から離れるにしたがって徐々に大きくなっている。そして、中心軸Ａを含む断面において、第１壁部３２の内壁面３２Ａと単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）とのなす角である角度αは３０°以下である。ここで、角度αは０°であってもよい。すなわち、互いに対向する第１壁部３２間の距離は一定であってもよい。

坩堝１は、第１領域３０から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って保持部１１とは反対側に延在する空間である第２領域４０を備える。この第２領域４０は、本体部２０の内周面から中心軸Ａに向けて突出するように形成された第２壁部４２により取り囲まれた空間である。中心軸Ａに垂直な方向において互いに対向する第２壁部４２間の距離、すなわち互いに対向する第２壁部４２の内壁面４２Ａ同士の距離は、第１領域３０から離れるにしたがって徐々に大きくなっている。別の観点から説明すると、中心軸Ａに垂直な断面における第２領域４０の断面積は、第１領域３０から離れるにしたがって徐々に大きくなっている。そして、中心軸Ａを含む断面において、第２壁部４２の内壁面４２Ａと単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）とのなす角である角度βは角度α以上７０°以下である。

坩堝１は、第２領域４０から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って第１領域３０とは反対側に延在し、原料粉末を保持すべき空間である第３領域５０を備える。この第３領域５０は、本体部２０の側壁である第３壁部５２により取り囲まれた空間である。互いに対向する第３壁部５２間の距離、すなわち互いに対向する第３壁部５２の内壁面５２Ａ同士の距離は中心軸Ａの延在方向において一定である。別の観点から説明すると、中心軸Ａに垂直な断面における第３領域５０の断面積は、中心軸Ａの延在方向において一定である。第３壁部５２と第２壁部４２とは全周にわたって隙間なく接続されている。

坩堝１は、保持部１１の外周側を取り囲む空間である第４領域６０を備えている。第４領域６０と第１領域３０とは、チャネル空間６１により接続されている。

第１壁部３２の内部には中空領域３１が形成されている。中空領域３１は、第１領域３０を取り囲むように配置される環状の空間である。そして、この中空領域３１内には、断熱材９１が配置されている。つまり、第１壁部３２の内部には断熱材９１が配置されている。断熱材９１としては、たとえばカーボンフェルトを採用することができる。本実施の形態では、帯状の断熱材９１の両端を合わせて環状としたものを複数個（図１では５個）積層することにより、中空領域３１内が断熱材９１により満たされている。これら複数の断熱材９１は、単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）に垂直な方向に積層されるように配置されている。なお、帯状の一の断熱材９１を複数周巻き付けることにより、単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）に垂直な方向に積層されるように断熱材９１を配置してもよい。

また、第２壁部４２の内部には内壁４１Ａの各領域が空の空間を挟んで反対側の内壁４１Ａの領域に対向する中空領域４１が形成されている。中空領域４１は、第２領域４０を取り囲むように配置される環状の空間である。中空領域４１内には、断熱材は配置されない。中空領域４１内は、空の状態となっている。

次に、上記坩堝１を用いた炭化珪素単結晶の製造方法を説明する。図２を参照して、本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造方法では、まず工程（Ｓ１０）として坩堝準備工程が実施される。この工程（Ｓ１０）では、図１に基づいて説明した坩堝１が準備される。

次に、工程（Ｓ２０）として原料粉末配置工程が実施される。この工程（Ｓ２０）では、図３を参照して、坩堝１の第３領域５０内に、炭化珪素の粉末である原料粉末８２が配置される。具体的には、蓋部１０を取り外した状態で、本体部２０内に原料粉末８２を配置する。

次に、工程（Ｓ３０）として種結晶配置工程が実施される。この工程（Ｓ３０）では、保持部１１に種結晶８１が配置される。具体的には、たとえば本体部２０から取り外された蓋部１０の保持部１１に、種結晶８１を貼り付ける。次に、蓋部１０を本体部２０に取り付ける。これにより、種結晶８１は、坩堝１の中心軸Ａと交差する領域に配置される。上記工程（Ｓ１０）〜（Ｓ３０）により、坩堝１内に原料粉末８２および種結晶８１が配置される。

次に、工程（Ｓ４０）として昇華−再結晶工程が実施される。この工程（Ｓ４０）では、原料粉末８２を昇華させて種結晶８１上に再結晶させることにより、種結晶８１上に単結晶を成長させる。具体的には、たとえば原料粉末８２および種結晶８１が内部に配置された坩堝１を、誘導加熱装置を備えた加熱炉（図示しない）内にセットする。そして、加熱炉による加熱を開始すると、図４を参照して、炭化珪素の粉末である原料粉末８２が昇華し、気体状態の炭化珪素である原料気体が生成する。この原料気体は、第３領域５０を離脱し、第２領域４０を通って第１領域３０へと到達する。このとき、互いに対向する第２壁部４２間の距離、すなわち互いに対向する第２壁部４２の内壁面４２Ａ同士の距離は、第３領域５０側から第１領域３０側に近づくにしたがって徐々に小さくなっている。そのため、原料気体は中心軸Ａに近づくように徐々に集約されて第１領域３０に到達する。

第１領域３０に到達した原料気体は、種結晶８１上に供給される。その結果、種結晶８１上で原料気体が再結晶し、種結晶８１上に炭化珪素の単結晶８３が形成される。そして、この状態が維持されることにより、単結晶８３は中心軸Ａに沿った方向に成長する。そして、予め設定された加熱時間が経過することにより加熱が終了し、工程（Ｓ４０）が完了する。

次に、工程（Ｓ５０）として単結晶採取工程が実施される。この工程（Ｓ５０）では、工程（Ｓ４０）において坩堝１内に成長した単結晶が、坩堝１から取り出される。具体的には、工程（Ｓ４０）における加熱終了後、加熱炉から坩堝１が取り出される。その後、坩堝１の蓋部１０が本体部２０から取り外される。そして、蓋部１０から単結晶８３が採取される。以上の工程により、本実施の形態における単結晶の製造方法は完了する。採取された単結晶は、たとえばスライスされて基板に加工され、半導体装置の製造などに使用される。

ここで、上述のように、本実施の形態の坩堝１においては、角度αは３０°以下とされる。これにより、単結晶８３の成長にしたがって単結晶８３の径が拡大する割合が抑制される。その結果、単結晶８３の成長にしたがって単結晶８３内に蓄積する歪みが小さくなり、割れの発生が抑制される。また、坩堝１においては、第３壁部５２と第２壁部４２とが隙間なく接続されている。そのため、第３領域５０を離脱した原料気体が確実に第２領域４０を通って第１領域３０へと供給される。その結果、単結晶８３の成長速度を大きくすることができる。さらに、坩堝１においては、角度βは角度α以上とされる。これにより、広い領域の原料気体を集約して第１領域３０へと供給することが可能となり、単結晶８３の成長速度を大きくすることができる。また、坩堝１においては、角度βは７０°以下とされる。これにより、第２壁部４２の内壁面４２Ａからの輻射熱が効率よく坩堝１の内部空間の中央部付近（中心軸Ａ付近）の原料粉末８２へと与えられる。そのため、当該中央部付近の温度低下が抑えられ、当該領域において再結晶による結晶塊の形成が抑制される。その結果、単結晶８３の成長速度を大きくすることができる。

さらに、坩堝１の第１壁部３２の内部には断熱材９１が配置されている。これにより、第１壁部３２内における熱伝導率が低下する。そのため、第１壁部３２から第１領域３０への輻射熱の影響が抑制され、第１領域３０内において中心軸Ａに垂直な方向（単結晶８３の径方向）における温度差を低減することができる。その結果、単結晶８３の成長時における単結晶の径方向端部と中央部との厚みの差を小さくする（たとえば３ｍｍ以下とする）ことが可能となり、歪みの少ない高品質な単結晶８３を成長させることができる。

また、坩堝１の上記第２壁部４２の内部には内壁４１Ａの各領域が空の空間を挟んで反対側の内壁４１Ａの領域に対向する中空領域４１が形成されている。すなわち、坩堝１の上記第２壁部４２の内部には、断熱材が配置されない空の状態の中空領域４１が形成されている。これにより、第２壁部４２内における熱伝導率が高くなる。そのため、第２壁部４２から坩堝１の内部空間の中央部付近（中心軸Ａ付近）の原料粉末８２への輻射熱が大きくなる。その結果、当該中央部付近の温度低下が抑えられ、当該領域において再結晶による結晶塊の形成が抑制される。

さらに、第１壁部３２の内部に配置される断熱材９１は、単結晶８３の成長方向（中心軸Ａの延在方向）に垂直な方向に積層されている。これにより、中心軸Ａに垂直な方向における断熱性が向上し、単結晶８３の径方向（中心軸Ａに垂直な方向）における第１領域３０内の温度差が低減される。その結果、単結晶８３の成長時における単結晶の径方向端部と中央部との厚みの差を小さくすることが可能となり、歪みおよび欠陥の少ない高品質な単結晶８３を成長させることができる。

また、坩堝１は第４領域６０を備えている。これにより、正常な成長に寄与しなかった原料気体がチャネル空間６１を通って第４領域６０へと流入する。第４領域６０へと流入した原料気体は第４領域６０内において再結晶する。これにより、正常な成長に寄与しなかった原料気体が単結晶８３の側面等において再結晶し、単結晶８３に付着する多結晶となることが抑制される。その結果、高品質な単結晶８３を成長させることができる。

以上のように、本実施の形態の坩堝１を用いることにより、成長速度を大きくしつつ高品質な単結晶８３を製造することが可能となる。

また、坩堝１において、上記角度αは５°以下であることが好ましい。これにより、単結晶８３の成長にしたがって単結晶８３内に蓄積する歪みが一層小さくなり、より確実に割れの発生を抑制することができる。

さらに、坩堝１において、上記角度βは２０°以上であることが好ましい。これにより、一層広い領域の原料気体を集約して第１領域３０へと供給することが可能となり、単結晶８３の成長速度を大きくすることができる。

また、坩堝１において、上記角度βと上記角度αとの差は５０°以下とすることが好ましい。上記角度βと上記角度αとの差が５０°を超える場合、第２領域４０と第１領域３０との接続部付近において原料気体の流れの乱れが大きくなる。その結果、第２領域４０と第１領域３０との接続部付近の坩堝１の内壁において原料気体が再結晶し、当該内壁に多結晶が付着する場合がある。このように第２領域４０と第１領域３０との接続部付近に付着した多結晶は、単結晶８３と一体化し、単結晶８３に異種のポリタイプが混入する原因となる。これに対し、上記角度βと上記角度αとの差は５０°以下とすることにより、第２領域４０と第１領域３０との接続部付近における多結晶の付着を抑制することができる。その結果、より高品質な単結晶８３を得ることが容易となる。

さらに、本実施の形態における単結晶の製造方法において、単結晶８３を成長させる工程である工程（Ｓ４０）では、単結晶８３の成長を第１領域３０内において完結させることが好ましい。単結晶８３の成長にしたがって単結晶８３の径が拡大する割合が小さい第１領域３０内において単結晶８３の成長を完結させることにより、単結晶８３の成長にしたがって単結晶８３内に蓄積する歪みが小さくなる。その結果、単結晶８３の割れを一層確実に抑制し、より確実に高品質な単結晶８３を製造することができる。

（実施の形態２）
次に、他の実施の形態である実施の形態２について説明する。実施の形態２における坩堝１は、実施の形態１の場合と基本的には同様の構造を有し、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態２における坩堝１は以下の点において実施の形態１の場合とは異なっている。

図５を参照して、実施の形態２における坩堝１の第１壁部３２の内部には中空領域が形成されておらず、断熱材も配置されていない。すなわち、実施の形態２における坩堝１の第１壁部３２の内部は中実となっている。第１壁部３２の内部を中実とした場合、内部に断熱材を配置した場合に比べると第１壁部３２内における熱伝導率は高くなるものの、内部に中空領域を形成する場合に比べると低い熱伝導率を確保することができる。そのため、第１壁部３２の内部に中空領域が存在する場合に比べて第１壁部３２から第１領域３０への輻射熱の影響が抑制され、第１領域３０内において中心軸Ａに垂直な方向（単結晶８３の径方向）における温度差を低減することができる。その結果、単結晶８３の成長時における単結晶の径方向端部と中央部との厚みの差を小さくすることが可能となり、歪みの少ない高品質な単結晶８３を成長させることができる。

また、図５を参照して、実施の形態２における坩堝１の第２壁部４２の内部には中空領域が形成されていない。すなわち、実施の形態２における坩堝１の第２壁部４２の内部は中実となっている。第２壁部４２の内部を中実とした場合、内部に中空領域を形成する場合に比べると第２壁部４２内における熱伝導率は低くなるものの、内部に断熱材を配置した場合に比べると高い熱伝導率を確保することができる。そのため、第２壁部４２の内部に断熱材を配置した場合に比べて第２壁部４２内における熱伝導率が高くなる。そのため、第２壁部４２から坩堝１の内部空間の中央部付近（中心軸Ａ付近）の原料粉末８２への輻射熱が大きくなる。その結果、当該中央部付近の温度低下が抑えられ、当該領域において再結晶による結晶塊の形成が抑制される。

また、第１壁部３２および第２壁部４２の内部を中実とすることにより、坩堝１の構造を簡素なものとすることができる。そのため、実施の形態２における坩堝１の構造を採用することにより、坩堝１の製造コストを低減することができる。なお、実施の形態２における坩堝１を用いて、実施の形態１の場合と同様の手順により単結晶（たとえば炭化珪素からなる単結晶）を製造することができる。

（実施の形態３）
次に、さらに他の実施の形態である実施の形態３について説明する。実施の形態３における坩堝１は、実施の形態１の場合と基本的には同様の構造を有し、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態３における坩堝１は以下の点において実施の形態１の場合とは異なっている。

図６を参照して、実施の形態３における坩堝１の第１壁部３２の内部には中空領域３１が形成されている。そして、この中空領域３１内には、断熱材９１が配置されている。実施の形態３においては、断熱材９１の配置状態において、実施の形態１の場合とは異なっている。すなわち、実施の形態３においては、断熱材９１は単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）に沿った方向に積層されるように配置されている。このような断熱材９１の配置状態を採用した場合、実施の形態１の場合に比べると単結晶８３の径方向（中心軸Ａに垂直な方向）における第１領域３０内の温度差が大きくなるものの、断熱材９１を配置しない場合に比べて当該温度差を低減することができる。その結果、単結晶８３の成長時における単結晶の径方向端部と中央部との厚みの差を小さくすることが可能となり、歪みの少ない高品質な単結晶８３を成長させることができる。

なお、実施の形態３における坩堝１を用いて、実施の形態１の場合と同様の手順により単結晶（たとえば炭化珪素からなる単結晶）を製造することができる。

（実施の形態４）
次に、さらに他の実施の形態である実施の形態４について説明する。実施の形態４における坩堝１は、実施の形態１の場合と基本的には同様の構造を有し、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態４における坩堝１は以下の点において実施の形態１の場合とは異なっている。

図７および図１を参照して、実施の形態１における坩堝１においては、第２壁部４２の内壁面４２Ａが単一の面で構成されている。これに対し、実施の形態４における坩堝１においては、第２壁部４２の内壁面４２Ａが、複数の面が階段状に接続されて構成されている。坩堝１の作製における第２壁部４２の加工に際し、内壁面４２Ａを単一の面で構成することが難しい場合、本実施の形態の構造を採用することにより、坩堝１の作製を容易なものとすることができる。

なお、本実施の形態において、角度βは、中心軸Ａを含む断面において内壁面４２Ａの階段状の突出部の各先端を含む面と単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）とのなす角と定義される。また、実施の形態４における坩堝１を用いて、実施の形態１の場合と同様の手順により単結晶（たとえば炭化珪素からなる単結晶）を製造することができる。

また、上記実施の形態１〜４における坩堝１の構造は、本願の坩堝の構造における具体例であって、本願の坩堝の構造はこれらに限られるものではない。したがって、たとえば上記実施の形態１〜４において説明した構造を適宜組み合わせた構造を採用してもよい。また、上記実施の形態においては、炭化珪素からなる単結晶が製造される場合について説明したが、本願の坩堝および単結晶の製造方法により、昇華法により作製可能な他の単結晶、たとえば窒化アルミニウムからなる単結晶を製造することも可能である。

上記角度αおよび角度βを変化させた坩堝を準備して炭化珪素からなる単結晶を製造し、当該単結晶の品質、成長速度等を確認する実験を行った。実験の手順は以下の通りである。

上記実施の形態１における坩堝１と同様の構造において、角度αを０°〜４０°、角度βを２０°〜８０°の範囲で変化させた坩堝を準備した。そして、実施の形態１の場合と同様の手順により炭化珪素からなる単結晶を成長させた。その際、得られた単結晶における割れの発生、第１領域３０と第２領域４０との接続部における多結晶の付着、原料粉末８２の上部における結晶塊の生成、単結晶８３の成長速度を調査した。実験の結果を表１および図８に示す。図８において、横軸は角度βの値を示しており、縦軸は単結晶の成長速度（単結晶の成長方向における１時間あたりの単結晶の厚みの増加量）を示している。

表１を参照して、単結晶における割れの発生は、角度αが大きい条件において発生することが分かる。そして、角度αを３０°以下とすることにより、割れの発生をわずかなものとすることができる。したがって、角度αは３０°以下とする必要があるといえる。さらに、角度αを２０°以下とした場合、割れの発生が確認されなかった。このことから、角度αは２０°以下とすることが好ましいといえる。なお、単結晶における割れの発生を抑制する観点からは、角度αは小さいほど好ましいものと考えられ、５°以下とすることがより好ましく、０°とすることがさらに好ましい。

また、第１領域３０と第２領域４０との接続部における多結晶の付着に関しては、角度βと角度αとの差（β−αの値）が５０°を超えると明確な多結晶の付着が確認された。したがって、角度βと角度αとの差は５０°以下とすることが好ましいといえる。さらに、角度βと角度αとの差を４０°以下とした場合、多結晶の付着は確認されなかった。このことから、角度βと角度αとの差は４０°以下とすることがより好ましいといえる。

また、原料粉末８２の上部における結晶塊の生成は、角度βが大きい条件において発生することが分かる。そして、角度βを７０°以下とすることにより、結晶塊の生成をわずかなものとすることができる。したがって、角度βは７０°以下とする必要があるといえる。さらに、角度βを６０°以下とした場合、結晶塊の生成は確認されなかった。このことから、角度βは６０°以下とすることが好ましいといえる。

また、表１および図８を参照して、結晶の成長速度の観点からは、角度βには適切な範囲があることが分かる。これは、以下のような理由によるものと考えられる。角度βが大きくなると、上述のように結晶塊が生成し、成長速度が低下する。そのため、上述のように角度βは７０°以下とする必要があり、６０°以下とすることが好ましい。一方、角度βが小さすぎると、広い領域の原料気体を集約して第１領域３０へと供給することができなくなり、成長速度が低下する。そのため、成長速度を大きくするためには、角度βは２０°以上とすることが好ましく、３０°以上とすることがより好ましい。また、角度βを４０°以上とすることにより、より成長速度を大きくすることができる。

今回開示された実施の形態および実施例はすべての点で例示であって、どのような面からも制限的なものではないと理解されるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなく、特許請求の範囲によって規定され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

本願の坩堝および単結晶の製造方法は、成長速度を大きくしつつ高品質な結晶を製造することが求められる単結晶の製造用の坩堝および単結晶の製造方法に、特に有利に適用され得る。

１ 坩堝
１０ 蓋部
１１ 保持部
１１Ａ 保持面
１２ 蓋結合面
２０ 本体部
２１ 本体部結合面
３０ 第１領域
３１ 中空領域
３２ 第１壁部
３２Ａ 内壁面
４０ 第２領域
４１ 中空領域
４１Ａ 内壁
４２ 第２壁部
４２Ａ 内壁面
５０ 第３領域
５２ 第３壁部
５２Ａ 内壁面
６０ 第４領域
６１ チャネル空間
８１ 種結晶
８２ 原料粉末
８３ 単結晶
９１ 断熱材

Claims (8)

1. 原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、前記種結晶上に単結晶を成長させるための坩堝であって、
   前記種結晶を保持すべき保持部と、
   前記保持部から前記単結晶の成長方向に沿って延在する空間である第１領域と、
   前記第１領域から前記単結晶の成長方向に沿って前記保持部とは反対側に延在する空間である第２領域と、
   前記第２領域から前記単結晶の成長方向に沿って前記第１領域とは反対側に延在し、前記原料粉末を保持すべき空間である第３領域と、を備え、
   前記第１領域を取り囲む壁部である第１壁部において、互いに対向する前記第１壁部間の距離は一定または前記保持部から離れるにしたがって大きくなり、
   前記第２領域を取り囲む壁部である第２壁部において、互いに対向する前記第２壁部間の距離は前記第１領域から離れるにしたがって大きくなり、
   前記第３領域を取り囲む壁部である第３壁部と前記第２壁部とは隙間なく接続されており、
   前記第１壁部の内壁面と前記単結晶の成長方向とのなす角である角度αは３０°以下であり、
   前記第２壁部の内壁面と前記単結晶の成長方向とのなす角である角度βは前記角度α以上７０°以下であり、
   前記第１壁部の内部には中空領域が形成されており、前記中空領域内には、帯状の断熱材が前記単結晶の成長方向に垂直な方向に積層されるように配置されている、坩堝。
2. 前記角度αは５°以下である、請求項１に記載の坩堝。
3. 前記角度βは２０°以上である、請求項１または請求項２に記載の坩堝。
4. 前記角度βと前記角度αとの差は５０°以下である、請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の坩堝。
5. 炭化珪素からなる前記原料粉末を昇華させて炭化珪素からなる前記種結晶上に再結晶させることにより、前記種結晶上に炭化珪素からなる前記単結晶を成長させるために用いられる、請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の坩堝。
6. 坩堝内に原料粉末および種結晶を配置する工程と、
   前記原料粉末を昇華させて前記種結晶上に再結晶させることにより、前記種結晶上に単結晶を成長させる工程と、を備え、
   前記原料粉末および前記種結晶を配置する工程では、請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の坩堝内の前記保持部に前記種結晶が配置されるとともに、前記第３領域に前記原料粉末が配置される、単結晶の製造方法。
7. 前記単結晶を成長させる工程では、前記単結晶の成長が前記第１領域内において完結する、請求項６に記載の単結晶の製造方法。
8. 前記坩堝内に前記原料粉末および前記種結晶を配置する工程では、炭化珪素からなる前記原料粉末および前記種結晶が前記坩堝内に配置され、
   前記種結晶上に前記単結晶を成長させる工程では、前記種結晶上に炭化珪素からなる前記単結晶を成長させる、請求項６または請求項７に記載の単結晶の製造方法。

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