JP2018030734A - 坩堝 - Google Patents

Abstract

【課題】異種ポリタイプの混入を抑制することが可能な坩堝を提供する。
【解決手段】グラファイトからなり、昇華法による炭化珪素の単結晶の成長に用いられる坩堝１は、種結晶８１を保持するための保持部１１と、保持部１１から単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間３０，４０，５０を取り囲む周壁面２０Ｂと、を備える。周壁面２０Ｂは、成長空間３０，４０，５０の単結晶８３の成長方向に垂直な断面積が保持部１１から離れるにしたがって大きくなる拡径部４０を取り囲むテーパ領域４２Ａを含む。周壁面２０Ｂには、金属炭化物からなる被膜３２Ｂ，５２Ｂが形成されている。テーパ領域４２Ａの少なくとも一部において、坩堝１を構成するグラファイトが露出する。
【選択図】図１

Description

本発明は、坩堝に関し、より特定的には昇華法による炭化珪素の単結晶の成長に用いられる坩堝に関するものである。

坩堝内において原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶化させる方法（昇華法）により、炭化珪素の単結晶を製造することができる。このような単結晶の製造方法において、内壁に炭化タンタルなどの金属炭化物を配置したグラファイト製の坩堝が提案されている。これにより、高品質な炭化珪素の単結晶が得られるとされている（たとえば、特許文献１および２参照）。

特開２００８−１６９１１１号公報 特開２０１１−２１９３３６号公報

しかしながら、上記特許文献１〜２に開示された坩堝を採用するのみでは、得られる結晶中に異種ポリタイプが混入する場合がある。

そこで、異種ポリタイプの混入を抑制することが可能な坩堝を提供することを目的の１つとする。

本発明に従った坩堝は、グラファイトからなり、昇華法による炭化珪素の単結晶の成長に用いられる坩堝である。この坩堝は、種結晶を保持するための保持部と、保持部から単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間を取り囲む周壁面と、を備える。周壁面は、成長空間の単結晶の成長方向に垂直な断面積が保持部から離れるにしたがって大きくなる拡径部を取り囲むテーパ領域を含む。周壁面には、金属炭化物からなる被膜が形成されている。テーパ領域の少なくとも一部において、坩堝を構成するグラファイトが露出する。

上記坩堝によれば、結晶への異種ポリタイプの混入を抑制することができる。

坩堝の構造の一例を示す概略断面図である。 単結晶の製造方法の概略を示すフローチャートである。 単結晶の製造方法を説明するための概略断面図である。 単結晶の製造方法を説明するための概略断面図である。

［本願発明の実施形態の説明］
最初に本願発明の実施態様を列記して説明する。本願の坩堝は、グラファイトからなり、昇華法による炭化珪素の単結晶の成長に用いられる坩堝である。この坩堝は、種結晶を保持するための保持部と、保持部から単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間を取り囲む周壁面と、を備える。周壁面は、成長空間の単結晶の成長方向に垂直な断面積が保持部から離れるにしたがって大きくなる拡径部を取り囲むテーパ領域を含む。周壁面には、金属炭化物からなる被膜が形成されている。テーパ領域の少なくとも一部において、坩堝を構成するグラファイトが露出する。

本願の坩堝においては、周壁面に金属炭化物からなる被膜が形成されている。これにより、原料粉末が昇華して形成された原料気体により、周壁面が浸食されることが抑制される。その結果、周壁面の浸食の結果生じた異物が単結晶中に取り込まれることが抑制される。また、本願の坩堝においては、テーパ領域の少なくとも一部において、坩堝を構成するグラファイトが露出する。これにより、原料気体が保持部に保持された種結晶へと向かう経路において、適度にグラファイトに接触する。これにより、原料気体に適量のカーボンが導入され、異種ポリタイプの混入が抑制される。このように、本願の坩堝によれば、結晶への異種ポリタイプの混入を抑制することができる。

上記坩堝において、保持部とテーパ領域との距離は３０ｍｍ以上であってもよい。このようにすることにより、テーパ領域において露出するグラファイトの浸食の結果生じた異物が単結晶中に取り込まれることが抑制される。異物が単結晶中に取り込まれることをより確実に抑制する観点から、保持部とテーパ領域との距離は４０ｍｍ以上としてもよい。

上記坩堝において、単結晶の成長方向とテーパ領域とのなす角は２０°を超え９０°未満であってもよい。このようにすることにより、より確実に原料気体に適量のカーボンを導入することができる。さらに確実に原料気体に適量のカーボンを導入する観点から、単結晶の成長方向とテーパ領域とのなす角は、３０°以上６０°以下としてもよい。

上記坩堝において、周壁面は、テーパ領域から見て保持部側に位置し、成長空間の単結晶の成長方向に垂直な断面積が単結晶の成長方向において一定である円筒部を取り囲む直線領域をさらに含んでいてもよい。直線領域は全域にわたって上記被膜に覆われていてもよい。テーパ領域では、全域にわたって坩堝を構成するグラファイトが露出していてもよい。このように直線領域を被膜で覆い、テーパ領域の全域においてグラファイトが露出するようにすることで、より確実に周壁面の浸食の結果生じた異物が結晶中に取り込まれることを抑制しつつ、原料気体に適量のカーボンを導入することができる。

上記坩堝において、直線領域を取り囲む第１の中空部と、テーパ領域を取り囲む第２の中空部が形成されていてもよい。第１の中空部には断熱材が配置されていてもよい。第２の中空部は空であってもよい。

第１の中空部に断熱材を配置することにより、外部から坩堝を加熱した場合の坩堝内での熱伝導率が低下する。その結果、単結晶の成長方向に垂直な方向における温度差を低減し、歪みの小さい単結晶を得ることができる。また、第２の中空部が空であることにより、外部から坩堝を加熱した場合の坩堝内での熱伝導率が上昇する。その結果、原料気体に十分な量のカーボンを導入することが容易となる。

［本願発明の実施形態の詳細］
次に、本発明にかかる坩堝の一実施の形態を、以下に図面を参照しつつ説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照番号を付しその説明は繰返さない。

図１を参照して、本実施の形態における坩堝１は、グラファイトからなり、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、種結晶上に単結晶を成長させる、昇華法による炭化珪素の単結晶の成長に用いられる坩堝である。坩堝１は、一方の端部に底部を有し、他方の端部に開口部を有する中空円筒状の本体部２０と、本体部２０の上記他方の端部に形成された開口部を閉塞する円盤状の蓋部１０とを備えている。蓋部１０および本体部２０は、グラファイトからなっている。蓋部１０は、本体部２０に対して着脱自在となっている。蓋部１０の外周に形成された蓋結合面１２と本体部２０の内周に形成された本体部結合面２１とが接触することにより、蓋部１０は本体部２０に対して固定される。蓋結合面１２および本体部結合面２１には、たとえばらせん状のねじ溝が形成されていてもよい。蓋部１０の一方の主面には、当該主面の中央部から突出する保持部１１が形成されている。蓋部１０を本体部２０に取り付けた状態において、保持部１１は、円筒状の形状を有する本体部２０の中心軸Ａを含むように位置する。中心軸Ａは、単結晶の成長方向に沿って延びる。保持部１１の先端には、種結晶を保持する保持面１１Ａが形成されている。

坩堝１内には、保持部１１から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って延在する空間である第１領域３０が形成される。この第１領域３０は、本体部２０の内周面から中心軸Ａに向けて突出するように形成された第１壁部３２により取り囲まれる空間である。互いに対向する第１壁部３２間の距離、すなわち互いに対向する第１壁部３２の内壁面３２Ａ同士の距離は、単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）において一定である。すなわち、第１壁部３２の内壁面３２Ａは、単結晶の成長方向に垂直な断面積が単結晶の成長方向において一定である円筒部としての第１領域３０を取り囲む直線領域である。第１壁部３２の内壁面３２Ａには、金属炭化物からなる被膜３２Ｂが形成されている。被膜３２Ｂを構成する金属炭化物としては、たとえば炭化タンタル（ＴａＣ、Ｔａ_２Ｃ）、炭化ニオブ（ＮｂＣ、Ｎｂ_２Ｃ）、炭化モリブデン（ＭｏＣ、Ｍｏ_２Ｃ）、炭化タングステン（ＷＣ）などを採用することができる。本実施の形態においては、第１壁部３２の内壁面３２Ａは全域にわたって被膜３２Ｂに覆われている。

坩堝１内には、第１領域３０から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って保持部１１とは反対側に延在する空間である第２領域４０が形成されている。この第２領域４０は、本体部２０の内周面から中心軸Ａに向けて突出するように形成された第２壁部４２により取り囲まれる空間である。中心軸Ａに垂直な方向において互いに対向する第２壁部４２間の距離、すなわち互いに対向する第２壁部４２の内壁面４２Ａ同士の距離は、第１領域３０から離れるにしたがって徐々に大きくなっている。別の観点から説明すると、中心軸Ａに垂直な断面における第２領域４０の断面積は、第１領域３０から離れるにしたがって徐々に大きくなっている。すなわち、第２壁部４２の内壁面４２Ａは、単結晶の成長方向に垂直な断面積が保持部１１から離れるにしたがって大きくなる拡径部としての第２領域４０を取り囲むテーパ領域である。

第２壁部４２の内壁面４２Ａの少なくとも一部において、坩堝１を構成するグラファイトが露出する。本実施の形態においては、第２壁部４２の内壁面４２Ａでは、全域にわたって坩堝１を構成するグラファイトが露出する。すなわち、第２壁部４２の内壁面４２Ａには、金属炭化物からなる被膜が形成されていない。中心軸Ａを含む断面において、第２壁部４２の内壁面４２Ａと単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）とのなす角である角度αは２０°を超え９０°未満である。また、保持部１１と第２壁部４２の内壁面４２Ａとの距離Ｌは３０ｍｍ以上である。

坩堝１内には、第２領域４０から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って第１領域３０とは反対側に延在し、原料粉末を保持すべき空間である第３領域５０が形成されている。第３領域５０は、本体部２０の側壁である第３壁部５２により取り囲まれる空間である。互いに対向する第３壁部５２間の距離、すなわち互いに対向する第３壁部５２の内壁面５２Ａ同士の距離は中心軸Ａの延在方向において一定である。別の観点から説明すると、中心軸Ａに垂直な断面における第３領域５０の断面積は、中心軸Ａの延在方向において一定である。第３壁部５２と第２壁部４２とは全周にわたって隙間なく接続されている。第３壁部５２の内壁面５２Ａには、金属炭化物からなる被膜５２Ｂが形成されている。被膜５２Ｂを構成する金属炭化物としては、被膜３２Ｂと同種の材料、たとえば炭化タンタル（ＴａＣ、Ｔａ_２Ｃ）、炭化ニオブ（ＮｂＣ、Ｎｂ_２Ｃ）、炭化モリブデン（ＭｏＣ、Ｍｏ_２Ｃ）、炭化タングステン（ＷＣ）などを採用することができる。本実施の形態においては、第３壁部５２の内壁面５２Ａは全域にわたって被膜５２Ｂに覆われている。第１壁部３２の内壁面３２Ａ、第２壁部４２の内壁面４２Ａおよび第３壁部５２の内壁面５２Ａは、保持部１１から単結晶の成長方向（中心軸Ａの延びる方向）に沿って延在する単結晶の成長空間を取り囲む周壁面２０Ｂを構成する。

坩堝１内には、保持部１１の外周側を取り囲む空間である第４領域６０が形成されている。第４領域６０と第１領域３０とは、チャネル空間６１により接続されている。

第１壁部３２の内部には、第１の中空部としての中空部３１が形成されている。中空部３１は、第１領域３０を取り囲むように配置される環状の空間である。そして、この中空部３１内には、断熱材９１が配置されている。つまり、第１壁部３２の内部には断熱材９１が配置されている。断熱材９１としては、たとえばカーボンフェルトを採用することができる。本実施の形態では、帯状の断熱材９１の両端を合わせて環状としたものを複数個（図１では５個）積層することにより、中空部３１内が断熱材９１により満たされている。これら複数の断熱材９１は、単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）に垂直な方向に積層されるように配置されている。なお、帯状の一の断熱材９１を複数周巻き付けることにより、単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）に垂直な方向に積層されるように断熱材９１を配置してもよい。

また、第２壁部４２の内部には内壁４１Ａの各領域が空の空間を挟んで反対側の内壁４１Ａの領域に対向する第２の中空部としての中空部４１が形成されている。中空部４１は、第２領域４０を取り囲むように配置される環状の空間である。中空部４１内には、断熱材は配置されない。中空部４１内は、空の状態となっている。

次に、上記坩堝１を用いた炭化珪素単結晶の製造方法を説明する。図２を参照して、本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造方法では、まず工程（Ｓ１０）として坩堝準備工程が実施される。この工程（Ｓ１０）では、図１に基づいて説明した坩堝１が準備される。

次に、工程（Ｓ２０）として原料粉末配置工程が実施される。この工程（Ｓ２０）では、図３を参照して、坩堝１の第３領域５０内に、炭化珪素の粉末である原料粉末８２が配置される。具体的には、蓋部１０を取り外した状態で、本体部２０内に原料粉末８２を配置する。

次に、工程（Ｓ３０）として種結晶配置工程が実施される。この工程（Ｓ３０）では、保持部１１に種結晶８１が配置される。具体的には、たとえば本体部２０から取り外された蓋部１０の保持部１１に、種結晶８１を貼り付ける。次に、蓋部１０を本体部２０に取り付ける。これにより、種結晶８１は、坩堝１の中心軸Ａと交差する領域に配置される。上記工程（Ｓ１０）〜（Ｓ３０）により、坩堝１内に原料粉末８２および種結晶８１が配置される。

次に、工程（Ｓ４０）として昇華−再結晶化工程が実施される。この工程（Ｓ４０）では、原料粉末８２を昇華させて種結晶８１上に再結晶化させることにより、種結晶８１上に単結晶を成長させる。具体的には、たとえば原料粉末８２および種結晶８１が内部に配置された坩堝１を、誘導加熱装置を備えた加熱炉（図示しない）内にセットする。そして、加熱炉による加熱を開始すると、図４を参照して、炭化珪素の粉末である原料粉末８２が昇華し、気体状態の炭化珪素である原料気体が生成する。この原料気体は、第３領域５０を離脱し、第２領域４０を通って第１領域３０へと到達する。このとき、互いに対向する第２壁部４２間の距離、すなわち互いに対向する第２壁部４２の内壁面４２Ａ同士の距離は、第３領域５０側から第１領域３０側に近づくにしたがって徐々に小さくなっている。そのため、原料気体は中心軸Ａに近づくように徐々に集約されて第１領域３０に到達する。

第１領域３０に到達した原料気体は、種結晶８１上に供給される。その結果、種結晶８１上で原料気体が再結晶化し、種結晶８１上に炭化珪素の単結晶８３が形成される。そして、この状態が維持されることにより、単結晶８３は中心軸Ａに沿った方向に成長する。その後、予め設定された加熱時間が経過することにより加熱が終了し、工程（Ｓ４０）が完了する。

次に、工程（Ｓ５０）として単結晶採取工程が実施される。この工程（Ｓ５０）では、工程（Ｓ４０）において坩堝１内に成長した単結晶が、坩堝１から取り出される。具体的には、工程（Ｓ４０）における加熱終了後、加熱炉から坩堝１が取り出される。その後、坩堝１の蓋部１０が本体部２０から取り外される。そして、蓋部１０から単結晶８３が採取される。以上の工程により、本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造方法は完了する。採取された単結晶は、たとえばスライスされて基板に加工され、半導体装置の製造などに使用される。

ここで、上述のように、本実施の形態の坩堝１においては、周壁面２０Ｂに金属炭化物からなる被膜３２Ｂ，５２Ｂが形成されている。これにより、原料粉末８２が昇華して形成された原料気体により、周壁面２０Ｂが浸食されることが抑制される。その結果、周壁面２０Ｂの浸食の結果生じた異物が単結晶８３中に取り込まれることが抑制される。特に、本実施の形態の坩堝１においては、単結晶８３に近い第１壁部３２の内壁面３２Ａに被膜３２Ｂが形成されている。これにより、より確実に周壁面２０Ｂの浸食によって生じた異物が単結晶８３中に取り込まれることが抑制される。

また、坩堝１においては、第２壁部４２の内壁面４２Ａの少なくとも一部において、坩堝１を構成するグラファイトが露出する。これにより、原料気体が保持部１１に保持された種結晶８１へと向かう経路において、適度にグラファイトに接触する。これにより、原料気体に適量のカーボンが導入され、異種ポリタイプの混入が抑制される。特に、本実施の形態の坩堝１においては、第２壁部４２の内壁面４２Ａの全域にわたって坩堝１を構成するグラファイトが露出している。そのため、原料気体に適量のカーボンを導入することが容易となっている。このように、坩堝１を用いることによって、単結晶８３への異種ポリタイプの混入が抑制される。

また、本実施の形態の坩堝１においては、保持部１１と第２壁部４２の内壁面４２Ａとの距離Ｌは３０ｍｍ以上とされている。これにより、第２壁部４２の内壁面４２Ａにおいて露出するグラファイトの浸食の結果生じた異物が単結晶８３中に取り込まれることが抑制される。

また、本実施の形態の坩堝１においては、単結晶の成長方向（中心軸Ａの延在方向）と第２壁部４２の内壁面４２Ａとのなす角である角度αは２０°を超え９０°未満とされている。これにより、より確実に原料気体に適量のカーボンを導入することができる。本発明者による実験において種結晶８１の直径を３インチ（７６．２ｍｍ）、距離Ｌを５０〜６０ｍｍ、角度αを４５°として単結晶８３の成長を行ったところ、異物の混入、ポリタイプの混入ともに確認されない単結晶８３が得られた。

また、本実施の形態の坩堝１においては、第１壁部３２の内壁面３２Ａを取り囲む環状の空間である中空部３１と、第２壁部４２の内壁面４２Ａを取り囲む環状の空間である中空部４１が形成されている。中空部３１内には断熱材９１が配置されており、中空部４１内には断熱材が配置されていない。中空部３１内に断熱材９１を配置することにより、外部から坩堝１を加熱した際の第１壁部３２内での熱伝導率が低下する。その結果、単結晶８３の成長方向に垂直な方向における温度差が低減され、歪みの小さい単結晶８３が得られる。また、中空部４１内に断熱材が配置されないことにより、外部から坩堝１を加熱した際の第２壁部４２内での熱伝導率が上昇する。その結果、原料気体に十分な量のカーボンを導入することが容易となっている。

また、坩堝１は第４領域６０を備えている。これにより、正常な成長に寄与しなかった原料気体がチャネル空間６１を通って第４領域６０へと流入する。第４領域６０へと流入した原料気体は第４領域６０内において再結晶化する。これにより、正常な成長に寄与しなかった原料気体が単結晶８３の側面等において再結晶化し、単結晶８３に付着する多結晶となることが抑制される。その結果、高品質な単結晶８３を成長させることができる。

今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、どのような面からも制限的なものではないと理解されるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなく、特許請求の範囲によって規定され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

本願の坩堝は、グラファイトからなり、昇華法による炭化珪素の単結晶の成長に用いられる坩堝に、特に有利に適用され得る。

１ 坩堝
１０ 蓋部
１１ 保持部
１１Ａ 保持面
１２ 蓋結合面
２０ 本体部
２０Ｂ 周壁面
２１ 本体部結合面
３０ 第１領域
３１ 中空部
３２ 第１壁部
３２Ａ 内壁面
３２Ｂ 被膜
４０ 第２領域
４１ 中空部
４１Ａ 内壁
４２ 第２壁部
４２Ａ 内壁面
５０ 第３領域
５２ 第３壁部
５２Ａ 内壁面
５２Ｂ 被膜
６０ 第４領域
６１ チャネル空間
８１ 種結晶
８２ 原料粉末
８３ 単結晶
９１ 断熱材

Claims (5)

1. グラファイトからなり、昇華法による炭化珪素の単結晶の成長に用いられる坩堝であって、
   種結晶を保持するための保持部と、
   前記保持部から前記単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間を取り囲む周壁面と、を備え、
   前記周壁面は、前記成長空間の前記単結晶の成長方向に垂直な断面積が前記保持部から離れるにしたがって大きくなる拡径部を取り囲むテーパ領域を含み、
   前記周壁面には、金属炭化物からなる被膜が形成されており、
   前記テーパ領域の少なくとも一部において、前記坩堝を構成するグラファイトが露出する、坩堝。
2. 前記保持部と前記テーパ領域との距離は３０ｍｍ以上である、請求項１に記載の坩堝。
3. 前記単結晶の成長方向と前記テーパ領域とのなす角は２０°を超え９０°未満である、請求項１または請求項２に記載の坩堝。
4. 前記周壁面は、前記テーパ領域から見て前記保持部側に位置し、前記成長空間の前記単結晶の成長方向に垂直な断面積が前記単結晶の成長方向において一定である円筒部を取り囲む直線領域をさらに含み、
   前記直線領域は全域にわたって前記被膜に覆われており、
   前記テーパ領域では、全域にわたって前記坩堝を構成するグラファイトが露出する、請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の坩堝。
5. 前記直線領域を取り囲む第１の中空部と、前記テーパ領域を取り囲む第２の中空部が形成されており、
   前記第１の中空部には断熱材が配置されており、
   前記第２の中空部は空である、請求項４に記載の坩堝。

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