JP2016117624A - 坩堝 - Google Patents

Abstract

【課題】坩堝内における温度分布の制御の自由度を向上させることが可能な坩堝を提供する。【解決手段】坩堝１は、種結晶５を保持するための種結晶保持部１１と、種結晶保持部１１から単結晶６の成長方向αに沿って延在する成長空間３０を規定する壁である成長部２４と、成長空間３０に接続される原料保持空間４０を規定する壁である原料保持部２５，２６と、を備える。成長部２４は、成長部２４内に形成され、成長空間３０を取り囲む環状の中空領域７０を規定する壁である中空領域規定壁２４Ａを含む。中空領域内には断熱材が配置される。断熱材は、単結晶６の成長方向αに垂直な方向において断熱材９０が充填される領域である充填領域７２に比べて充填領域７２以外の領域である空洞領域７１が大きい部分が単結晶６の成長方向αの少なくとも一部に形成されるように中空領域内に配置される。【選択図】図３

Description

本発明は坩堝に関するものである。

炭化珪素などの単結晶は、坩堝内において原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、種結晶上に成長させることができる。転位などの欠陥の少ない良好な品質の単結晶を得るためには、坩堝内における温度分布を適切に制御することが重要である。坩堝内の温度分布を制御するための方策として、断熱材を用いることが提案されている（特許文献１〜４参照）。

特開２００５−２２５７１０号公報 米国特許第５，６８３，５０７号明細書 特開２００８−７４６６２号公報 特開２０１３−１６６６７２号公報

しかし、上記特許文献１〜４に開示された方策では、坩堝内における温度分布の制御の自由度が低いという問題がある。そこで、坩堝内における温度分布の制御の自由度を向上させることが可能な坩堝を提供することを目的の１つとする。

本発明に従った坩堝は、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、種結晶上に単結晶を成長させるための坩堝である。この坩堝は、種結晶を保持するための種結晶保持部と、種結晶保持部から単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間を規定する壁である成長部と、成長空間に接続される原料保持空間を規定する壁である原料保持部と、を備える。成長部は、成長部内に形成され、成長空間を取り囲む環状の中空領域を規定する壁である中空領域規定壁を含む。中空領域内には断熱材が配置される。断熱材は、単結晶の成長方向に垂直な方向において断熱材が充填される領域である充填領域に比べて充填領域以外の領域である空洞領域が大きい部分が単結晶の成長方向の少なくとも一部に形成されるように中空領域内に配置される。

上記坩堝によれば、坩堝内における温度分布の制御の自由度を向上させることが可能な坩堝を提供することができる。

実施の形態１における坩堝の構造を示す概略断面図である。 単結晶炭化珪素の製造方法の一例を示すフローチャートである。 実施の形態１における坩堝の使用状態を説明するための概略断面図である。 実施の形態２における坩堝の構造を示す概略断面図である。 実施の形態３における坩堝の構造を示す概略断面図である。

［本願発明の実施形態の説明］
最初に本願発明の実施態様を列記して説明する。本願の坩堝は、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、種結晶上に単結晶を成長させるための坩堝である。この坩堝は、種結晶を保持するための種結晶保持部と、種結晶保持部から単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間を規定する壁である成長部と、成長空間に接続される原料保持空間を規定する壁である原料保持部と、を備える。成長部は、成長部内に形成され、成長空間を取り囲む環状の中空領域を規定する壁である中空領域規定壁を含む。中空領域内には断熱材が配置される。断熱材は、単結晶の成長方向に垂直な方向において断熱材が充填される領域である充填領域に比べて充填領域以外の領域である空洞領域が大きい部分が単結晶の成長方向の少なくとも一部に形成されるように中空領域内に配置される。

本発明者らは、坩堝内における温度分布の制御の自由度を向上させ、坩堝内に適切な温度分布を形成することが容易となる坩堝の構造について以下の通り検討し、上記本願の坩堝の構造に想到した。上述のように、転位などの欠陥の少ない良好な品質の単結晶を得るためには、坩堝内における温度分布を適切に制御することが重要である。そして、坩堝内の温度分布を制御する方策として、断熱材を使用することは有効である。しかし、坩堝内の成長空間は高温の原料気体に曝されるため、断熱材を成長空間に配置すると、断熱材の劣化が急速に進み、適切な温度分布を安定して得ることは難しい。そのため、上記特許文献４に開示されるように、断熱材は、閉鎖空間である中空領域内に配置されることが好ましい。しかしながら、特許文献４に示されるように中空領域内が断熱材によって実質的に満たされるような構造では、坩堝内における温度分布の制御の自由度が低いという問題が生じる。

これに対し、本願の坩堝の中空領域内には、単結晶の成長方向に垂直な方向において充填領域に比べて空洞領域が大きい部分が単結晶の成長方向の少なくとも一部に形成されるように断熱材が配置される。空洞領域の熱伝導率は、充填領域の熱伝導率を大きく上回る。そのため、充填領域に比べて空洞領域が大きい部分が形成されるように中空領域内に断熱材を配置することにより、坩堝の内壁から成長空間への輻射熱を大幅に上昇させた領域を形成することができる。その結果、本願の坩堝によれば、坩堝内における温度分布の制御の自由度を向上させることができる。

上記坩堝において、上記断熱材は、単結晶の成長方向において、種結晶保持部から離れるにしたがって単結晶の成長方向に垂直な方向における空洞領域の割合が大きくなるように、中空領域内に配置されてもよい。このようにすることにより、成長する単結晶の先端が種結晶保持部から離れるにしたがって坩堝の側壁面から単結晶への輻射熱を大きくすることが可能となり、坩堝内の適切な温度分布を形成することができる。

上記坩堝において、上記断熱材は、単結晶の成長方向において、種結晶保持部から離れるにしたがって単結晶の成長方向に垂直な方向における厚みが段階的に小さくなるように配置されてもよい。このようにすることにより、上述のように種結晶保持部から離れるにしたがって空洞領域の割合が大きくなるように断熱材を配置することが容易となる。

上記坩堝において、上記断熱材は、単結晶の成長方向において、種結晶保持部から離れるにしたがって単結晶の成長方向に垂直な方向における厚みが連続的に小さくなるように配置されてもよい。このようにすることにより、成長する単結晶の先端が種結晶保持部から離れるにしたがって坩堝の側壁面から単結晶への輻射熱を連続的に大きくすることが可能となる。

［本願発明の実施形態の詳細］
（実施の形態１）
次に、本発明にかかる坩堝の一実施の形態である実施の形態１を、以下に図面を参照しつつ説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照番号を付しその説明は繰返さない。

図１を参照して、本実施の形態における坩堝１は、原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、種結晶上に単結晶を成長させるための坩堝である。坩堝１は、一方の端部に底部を有し、他方の端部に開口部を有する中空円筒状の本体部２０と、本体部２０の上記他方の端部に形成された開口部を閉塞する円盤状の蓋部１０とを備えている。蓋部１０および本体部２０は、たとえばカーボン（グラファイト）からなっている。蓋部１０は、本体部２０に対して着脱自在となっている。蓋部１０の外周に形成された蓋結合面１２と本体部２０の内周に形成された本体部結合面２１とが接触することにより、蓋部１０は本体部２０に対して固定される。蓋結合面１２および本体部結合面２１には、たとえばらせん状のねじ溝が形成されていてもよい。蓋部１０の一方の主面には、当該主面の中央部から突出する種結晶保持部１１が形成されている。蓋部１０を本体部２０に取り付けた状態において、種結晶保持部１１は、円筒状の形状を有する本体部２０の中心軸αを含むように位置する。中心軸αは、単結晶の成長方向に沿って延在する。種結晶保持部１１の先端には、種結晶を保持する保持面１１Ａが形成されている。

本体部２０は、中空円筒形状を有する側壁部２２と、側壁部２２の一方の端部を閉塞する底壁部２６とを含む。側壁部２２は、開口部を含む先端部２３と、先端部２３に接続される成長部２４と、成長部２４に接続され、成長部２４から先端部２３とは反対側に延在するベース部２５とを含む。ベース部２５と底壁部２６とは、原料保持部を構成する。成長部２４は、種結晶保持部１１から中心軸αに沿って延在する成長空間３０を規定する壁である。原料保持部（ベース部２５および底壁部２６）は、成長空間３０に接続される原料保持空間４０を規定する壁である。原料保持空間４０は、中心軸αの延在方向において成長空間３０から見て種結晶保持部１１とは反対側に位置する。

成長部２４は、成長部２４内に形成され、成長空間３０を取り囲む環状の閉鎖空間である中空領域７０を規定する壁である中空領域規定壁２４Ａを含む。成長空間３０は、中空領域規定壁２４Ａにより取り囲まれる。中心軸αの延在方向において、成長空間３０の中心軸αに垂直な面における断面積が種結晶保持部１１から離れるにしたがって大きくなるように、中空領域規定壁２４Ａが形成されている。

中空領域７０内には、断熱材９０が配置されている。断熱材９０は、環状の断熱材リング９１が積み重ねられて構成されている。断熱材リング９１は、たとえばカーボンフェルトからなっている。外径が同一で、内径の異なる複数の断熱材リング９１が、種結晶保持部１１から離れるにしたがって内径が大きくなる順に積み重ねられて断熱材９０が構成されている。これにより、断熱材９０は、中心軸αの延在方向において、種結晶保持部１１から離れるにしたがって（原料保持部（具体的には底壁部２６）に近づくにしたがって）中心軸αの延在方向に垂直な方向における厚みが段階的に小さくなっている。なお、中空領域規定壁２４Ａの一部は着脱可能となっていてもよい。これにより、中空領域７０内の断熱材９０の配置状態を容易に変更することができる。着脱可能な中空領域規定壁２４Ａの一部は、たとえば着脱面にねじ溝が形成されていてもよい。

断熱材９０は、単結晶の成長方向に一致する中心軸αに垂直な方向（本体部２０の径方向）において断熱材９０が充填される領域である充填領域７２に比べて充填領域７２以外の領域である空洞領域７１が大きい部分が中心軸α方向の一部に形成されるように配置されている。より具体的には、中空領域７０は、本体部２０の径方向において充填領域７２に比べて空洞領域７１が小さい部分と、充填領域７２に比べて空洞領域７１が大きい部分とを含んでいる。充填領域７２に比べて空洞領域７１が大きい部分は、中心軸αの延在方向において、充填領域７２に比べて空洞領域７１が小さい部分から見て種結晶保持部１１とは反対側に位置する。中心軸αに沿った方向において、種結晶保持部１１から最も離れた中空領域７０内の領域を含むように、充填領域７２に比べて空洞領域７１が小さい部分が存在している。

断熱材９０は、中心軸αの延在方向において、種結晶保持部１１から離れるにしたがって（原料保持部（底壁部２６）に近づくにしたがって）中心軸αに垂直な方向における空洞領域７１の割合が大きくなるように、中空領域７０内に配置されている。

原料保持空間４０は、ベース部２５により取り囲まれる。原料保持空間４０を挟んで互いに対向するベース部２５間の距離は、中心軸αの延在方向において一定である。別の観点から説明すると、中心軸αに垂直な断面における原料保持空間４０の断面積は、中心軸αの延在方向において一定である。

先端部２３は、種結晶保持部１１の外周側を取り囲む空間である側方空間６０を規定する。側方空間６０は、中空領域規定壁２４Ａと種結晶保持部１１との隙間であるチャネル領域６１により成長空間３０に接続されている。

次に、上記坩堝１を用いた単結晶炭化珪素の製造方法を説明する。図２を参照して、本実施の形態における単結晶炭化珪素の製造方法では、まず工程（Ｓ１０）として坩堝準備工程が実施される。この工程（Ｓ１０）では、図１に基づいて説明した坩堝１が準備される。

次に、工程（Ｓ２０）として原料粉末装填工程が実施される。この工程（Ｓ２０）では、図３を参照して、坩堝１の原料保持空間４０に、炭化珪素の粉末である原料粉末７が配置される。具体的には、蓋部１０を取り外した状態で、本体部２０内に原料粉末７を装填する。

次に、工程（Ｓ３０）として種結晶貼り付け工程が実施される。この工程（Ｓ３０）では、種結晶保持部１１に種結晶５が貼り付けられる。具体的には、たとえば本体部２０から取り外された蓋部１０の種結晶保持部１１に、単結晶炭化珪素からなる種結晶５を貼り付ける。種結晶５は、平板状の形状を有している。次に、蓋部１０を本体部２０に取り付ける。これにより、種結晶５は、坩堝１の中心軸αと交差する領域に配置される。上記工程（Ｓ１０）〜（Ｓ３０）により、坩堝１内に原料粉末７および種結晶５が配置される。

次に、工程（Ｓ４０）として結晶成長工程が実施される。この工程（Ｓ４０）では、原料粉末７を昇華させて種結晶５上に再結晶させることにより、種結晶５上に単結晶を成長させる。具体的には、たとえば原料粉末７および種結晶５が内部に配置された坩堝１を、誘導加熱装置を備えた加熱炉（図示しない）内にセットする。そして、加熱炉による加熱を開始すると、図３を参照して、炭化珪素の粉末である原料粉末７が昇華し、気体状態の炭化珪素である原料気体が生成する。この原料気体は、原料保持空間４０を離脱し、成長空間３０へと到達する。このとき、互いに対向する中空領域規定壁２４Ａ間の距離は、種結晶保持部１１に保持される種結晶５に近づくにしたがって徐々に小さくなっている。そのため、原料気体は中心軸Ａに近づくように徐々に集約されて種結晶５上に到達する。

種結晶５上に到達した原料気体は種結晶５上で再結晶し、種結晶５上に炭化珪素の単結晶６が形成される。この状態が維持されることにより、単結晶６は中心軸αに沿った方向に成長する。そして、予め設定された加熱時間が経過することにより加熱が終了し、工程（Ｓ４０）が完了する。

なお、正常な成長に寄与しなかった原料気体は、チャネル領域６１を通って側方空間６０へと流入する。側方空間６０へと流入した原料気体は側方空間６０内において再結晶する。これにより、正常な成長に寄与しなかった原料気体が単結晶６の側面等において再結晶し、単結晶６に付着する多結晶となることが抑制される。

次に、工程（Ｓ５０）として結晶採取工程が実施される。この工程（Ｓ５０）では、工程（Ｓ４０）において坩堝１内に成長した単結晶が、坩堝１から取り出される。具体的には、工程（Ｓ４０）における加熱終了後、加熱炉から坩堝１が取り出される。その後、坩堝１の蓋部１０が本体部２０から取り外される。そして、蓋部１０から単結晶６が採取される。以上の工程により、本実施の形態における単結晶の製造方法は完了する。採取された単結晶は、たとえばスライスされて基板に加工され、半導体装置の製造などに使用される。

ここで、上述のように、本実施の形態の坩堝１においては、中心軸αに垂直な方向において充填領域７２に比べて空洞領域７１が大きい部分が、充填領域７２に比べて空洞領域７１が小さい部分から見て種結晶保持部１１とは反対側に位置するように形成されている。より具体的には、種結晶保持部１１から離れるにしたがって（原料保持部（底壁部２６）に近づくにしたがって）中心軸αに垂直な方向における空洞領域７１の割合が大きくなっている。そのため、単結晶６の成長が進行するにしたがって、坩堝１の内壁から単結晶６の先端部への輻射熱が大きくなる。これにより、単結晶６の成長が進行した状態においても、単結晶６の中央部（中心軸αと交差する領域の近傍）と外周部との温度差を抑制することができる。その結果、たとえば単結晶６の中央部と外周部との中心軸αの延在方向における厚みの差を３ｍｍ以内に維持しつつ単結晶６を成長させることができる。このような成長過程を達成することにより、転位などの欠陥の少ない良好な品質の炭化珪素からなる単結晶６を得ることができる。このように、内部における温度分布の制御の自由度が大きい本実施の形態における坩堝１を用いることで、良好な品質の炭化珪素からなる単結晶６を製造することができる。

（実施の形態２）
次に、他の実施の形態である実施の形態２について説明する。実施の形態２における坩堝１は、実施の形態１の場合と基本的には同様の構造を有し、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態２における坩堝１は、断熱材の構造において実施の形態１の場合とは異なっている。

図４および図１を参照して、実施の形態２の坩堝１の中空領域７０内には、実施の形態１における複数の断熱材リング９１に代えて、一体成型された断熱材９０（成形断熱材）が配置されている。断熱材９０は、中心軸αの延在方向において、種結晶保持部１１から離れるにしたがって（原料保持部を構成する底壁２６に近づくにしたがって）中心軸αに垂直な方向における厚みが連続的に小さくなっている。中心軸αに沿った方向において、種結晶保持部１１から最も離れた中空領域７０内の領域を含むように、充填領域７２に比べて空洞領域７１が小さい部分が存在している。このような構造を採用した場合でも、実施の形態１の場合と同様の効果が得られる。なお、実施の形態２における坩堝１を用いて、実施の形態１の場合と同様の手順により単結晶（たとえば炭化珪素からなる単結晶）を製造することができる。このとき、成長する単結晶６の先端が種結晶保持部１１から離れるにしたがって（原料保持部を構成する底壁２６に近づくにしたがって）坩堝１の側壁面からの輻射熱を連続的に大きくすることができる。

（実施の形態３）
次に、さらに他の実施の形態である実施の形態３について説明する。実施の形態３における坩堝１は、実施の形態１の場合と基本的には同様の構造を有し、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態３における坩堝１は以下の点において実施の形態１の場合とは異なっている。

図５および図１を参照して、実施の形態３の坩堝１の中空領域７０内には、実施の形態１の場合と同様に、複数の断熱材リング９１が配置されている。そして、中心軸αに垂直な方向において充填領域７２に比べて空洞領域７１が大きくなる２つの部分が、充填領域７２に比べて空洞領域７１が小さい部分を中心軸αの延在方向において挟むように形成されている。中心軸αに沿った方向において、種結晶保持部１１から最も離れた中空領域７０内の領域を含むように、充填領域７２に比べて空洞領域７１が小さい部分が存在している。また、中心軸αに沿った方向において、種結晶保持部１１から最も近い中空領域７０内の領域を含むように、充填領域７２に比べて空洞領域７１が小さい部分が存在している。より具体的には、中心軸αの延在方向において平板状の形状を有する種結晶５の側面に対応する領域が、中心軸αに垂直な方向において充填領域７２に比べて空洞領域７１が大きい部分となっている。これにより、種結晶５の側面を取り囲む空間に対する坩堝１の内壁からの輻射熱が大きくなる。その結果、正常な成長に寄与しなかった原料気体が、よりスムーズにチャネル領域６１を通って側方空間６０へと流入する。これにより、正常な成長に寄与しなかった原料気体が単結晶６の側面等において再結晶し、単結晶６に付着する多結晶となることがより確実に抑制される。

上記実施の形態１〜３の説明から明らかなように、中空領域７０内に、中心軸αの延在方向に垂直な方向において充填領域７２に比べて空洞領域７１が大きい部分が中心軸αの延在方向の少なくとも一部に形成されるように断熱材９０が配置されることで、坩堝１内における温度分布の制御の自由度を向上させることができる。

なお、上記実施の形態１〜３における坩堝１の構造は、本願の坩堝の構造における具体例であって、本願の坩堝の構造はこれらに限られるものではない。したがって、たとえば上記実施の形態３の断熱材９０は、成形断熱材であってもよい。また、上記実施の形態においては、炭化珪素からなる単結晶が製造される場合について説明したが、本願の坩堝および単結晶の製造方法により、昇華法により作製可能な他の単結晶、たとえば窒化アルミニウムからなる単結晶を製造することも可能である。

今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、どのような面からも制限的なものではないと理解されるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなく、特許請求の範囲によって規定され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

本願の坩堝は、高い品質が求められる単結晶の製造に、特に有利に適用され得る。

１ 坩堝
５ 種結晶
６ 単結晶
７ 原料粉末
１０ 蓋部
１１ 種結晶保持部
１１Ａ 保持面
１２ 蓋結合面
２０ 本体部
２１ 本体部結合面
２２ 側壁部
２３ 先端部
２４ 成長部
２４Ａ 中空領域規定壁
２５ ベース部
２６ 底壁部
３０ 成長空間
４０ 原料保持空間
６０ 側方空間
６１ チャネル領域
７０ 中空領域
７１ 空洞領域
７２ 充填領域
９０ 断熱材
９１ 断熱材リング

Claims (4)

1. 原料粉末を昇華させて種結晶上に再結晶させることにより、前記種結晶上に単結晶を成長させるための坩堝であって、
   前記種結晶を保持するための種結晶保持部と、
   前記種結晶保持部から前記単結晶の成長方向に沿って延在する成長空間を規定する壁である成長部と、
   前記成長空間に接続される原料保持空間を規定する壁である原料保持部と、を備え、
   前記成長部は、前記成長部内に形成され、前記成長空間を取り囲む環状の中空領域を規定する壁である中空領域規定壁を含み、
   前記中空領域内には断熱材が配置され、
   前記断熱材は、前記単結晶の成長方向に垂直な方向において断熱材が充填される領域である充填領域に比べて前記充填領域以外の領域である空洞領域が大きい部分が前記単結晶の成長方向の少なくとも一部に形成されるように前記中空領域内に配置される、坩堝。
2. 前記断熱材は、前記単結晶の成長方向において、前記種結晶保持部から離れるにしたがって前記単結晶の成長方向に垂直な方向における前記空洞領域の割合が大きくなるように、前記中空領域内に配置される、請求項１に記載の坩堝。
3. 前記断熱材は、前記単結晶の成長方向において、前記種結晶保持部から離れるにしたがって前記単結晶の成長方向に垂直な方向における厚みが段階的に小さくなるように配置される、請求項２に記載の坩堝。
4. 前記断熱材は、前記単結晶の成長方向において、前記種結晶保持部から離れるにしたがって前記単結晶の成長方向に垂直な方向における厚みが連続的に小さくなるように配置される、請求項２に記載の坩堝。

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