JP2017154954A - 炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置 - Google Patents

Abstract

【課題】種結晶と種結晶保持部との線膨張係数の差に起因する種結晶の歪みを抑制することが可能な炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置を提供する。【解決手段】炭化珪素単結晶の製造方法は、蓋部１３と種結晶保持部１４とを有する坩堝１内に炭化珪素からなる原料５２を配置する工程と、種結晶保持部１４に種結晶１９の外縁部の少なくとも一部が掛かるように種結晶１９を種結晶保持部１４に吊る工程と、坩堝１、坩堝１内の原料５２および種結晶保持部１４に吊られた種結晶１９を加熱する工程と、を備える。【選択図】図１

Description

本発明は炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置に関し、より特定的には昇華法により炭化珪素からなる種結晶上に炭化珪素単結晶を成長させる炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置に関するものである。

坩堝内において原料を昇華させて種結晶上に再結晶化させる方法（昇華法）により、炭化珪素単結晶を製造することができる。昇華法による炭化珪素単結晶の製造においては、得られる単結晶内の欠陥の低減が求められる。単結晶内の欠陥を低減することを目的として、種結晶保持部を事前に熱処理すること、種結晶を外周側から保持するリング状部材を採用し、このリング状部材を種結晶保持部にねじ止めすること等により、種結晶に与えられる歪を抑制する技術が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。

米国特許第７３５１２８３号明細書

上記特許文献１によれば、上記技術により種結晶に与えられる歪が抑制され、得られる単結晶内の欠陥が低減されるとされている。しかし、種結晶が種結晶保持部に拘束されて保持されている限り、結晶成長に適した温度に種結晶および種結晶保持部が加熱されると、種結晶を構成する炭化珪素と種結晶保持部を構成する材料との線膨張係数の差に起因して種結晶に歪みが与えられる。そのため、当該歪みに起因する欠陥の発生を十分に低減することは困難である。

そこで、種結晶を構成する炭化珪素と種結晶保持部を構成する材料との線膨張係数の差に起因する種結晶の歪みを抑制することが可能な炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置を提供することを目的の１つとする。

本発明に従った炭化珪素単結晶の製造方法は、昇華法により炭化珪素からなる種結晶上に炭化珪素単結晶を成長させる炭化珪素単結晶の製造方法である。この炭化珪素単結晶の製造方法は、蓋部と種結晶保持部とを有する坩堝内に炭化珪素からなる原料を配置する工程と、種結晶保持部に種結晶の外縁部の少なくとも一部が掛かるように種結晶を種結晶保持部に吊る工程と、坩堝、坩堝内の原料および種結晶保持部に吊られた種結晶を加熱する工程と、を備える。

本発明に従った炭化珪素単結晶の製造装置は、昇華法により炭化珪素からなる種結晶上に炭化珪素単結晶を成長させる炭化珪素単結晶の製造装置である。この炭化珪素単結晶の製造装置は、種結晶と、蓋部と種結晶を保持する種結晶保持部と炭化珪素からなる原料を保持する原料保持部とを含む坩堝と、を備える。種結晶は、種結晶保持部に外縁部の少なくとも一部が掛かるように種結晶保持部に吊られる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置によれば、種結晶を構成する炭化珪素と種結晶保持部を構成する材料との線膨張係数の差に起因する種結晶の歪みを抑制することができる。

実施の形態１における炭化珪素単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 炭化珪素単結晶の概略的な製造方法を示すフローチャートである。 実施の形態１における炭化珪素単結晶の製造方法を説明するための概略断面図である。 実施の形態２における炭化珪素単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 実施の形態３における炭化珪素単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 実施の形態４における炭化珪素単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 実施の形態５における炭化珪素単結晶の製造装置の構造を示す概略断面図である。 図７の線分ＶＩＩＩ−ＶＩＩＩに沿う断面を示す概略断面図である。

［本願発明の実施形態の説明］
最初に本願発明の実施態様を列記して説明する。本願の炭化珪素単結晶の製造方法は、昇華法により炭化珪素からなる種結晶上に炭化珪素単結晶を成長させる炭化珪素単結晶の製造方法である。この炭化珪素単結晶の製造方法は、蓋部と種結晶保持部とを有する坩堝内に炭化珪素からなる原料を配置する工程と、種結晶保持部に種結晶の外縁部の少なくとも一部が掛かるように種結晶を種結晶保持部に吊る工程と、坩堝、坩堝内の原料および種結晶保持部に吊られた種結晶を加熱する工程と、を備える。

本願の炭化珪素単結晶の製造方法では、種結晶保持部に種結晶の外縁部の少なくとも一部が掛かるように種結晶を種結晶保持部に吊る工程が実施された後、坩堝、坩堝内の原料および種結晶保持部に吊られた種結晶を加熱する工程が実施される。そのため、坩堝、坩堝内の原料および種結晶保持部に吊られた種結晶を加熱する工程において、種結晶の体積変化に対する種結晶保持部による拘束が抑制される。その結果、種結晶を構成する炭化珪素と種結晶保持部を構成する材料との線膨張係数の差に起因する種結晶の歪みが低減される。このように、本願の炭化珪素単結晶の製造方法によれば、種結晶を構成する炭化珪素と種結晶保持部を構成する材料との線膨張係数の差に起因する種結晶の歪みを抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、種結晶を種結晶保持部に吊る工程では、蓋部との間に間隔が形成されるように種結晶が吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶の温度が蓋部の温度よりも大幅に高くなることを抑制することができる。その結果、種結晶を構成する炭化珪素が昇華する現象（逆昇華現象）の発生を抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、坩堝、坩堝内の原料および種結晶保持部に吊られた種結晶を加熱する工程における種結晶と蓋部との間隔は１ｍｍ以上であってもよい。このようにすることにより、逆昇華現象をより確実に抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、種結晶の、蓋部に対向する面（種結晶裏面）の表面粗さは、Ｒａで０．２μｍ以下であってもよい。このようにすることにより、種結晶裏面における光の反射率が上昇し、蓋部から種結晶への輻射熱による種結晶の加熱が抑制される。その結果、逆昇華現象を抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、蓋部と種結晶との間には、坩堝、坩堝内の原料および種結晶保持部に吊られた種結晶を加熱する工程において蓋部から種結晶への輻射熱を抑制するカーボン部材および融点が２５００℃以上の金属からなる高融点金属部材の少なくともいずれか一方が配置されてもよい。このようにすることにより、蓋部から種結晶への輻射熱による種結晶の加熱が抑制される。その結果、逆昇華現象を抑制することができる。融点が２５００℃以上の金属としては、単体金属であるタングステン、タンタル、モリブデンのほか、種々の高融点合金を採用することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、種結晶を種結晶保持部に吊る工程では、種結晶が、種結晶保持部から原料側に突出するように種結晶が吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶上に高品質な炭化珪素単結晶を成長させることが容易となる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、種結晶保持部は、外縁部の少なくとも３か所を支える少なくとも３以上の第１部分と、第１部分に接続され、第１部分を坩堝内に支持する第２部分とを含んでいてもよい。種結晶を種結晶保持部に吊る工程では、外縁部と第２部分との間に隙間が設けられるように種結晶が吊られてもよい。このようにすることにより、坩堝、坩堝内の原料および種結晶保持部に吊られた種結晶を加熱する工程において、種結晶の体積変化に対する種結晶保持部による拘束をより確実に抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、種結晶保持部は、種結晶の外縁部を支える環状の第１部分と、第１部分に接続され、第１部分を坩堝内に支持する第２部分とを含んでいてもよい。種結晶を種結晶保持部に吊る工程では、外縁部と第２部分との間に隙間が設けられるように種結晶が吊られてもよい。このようにすることにより、坩堝、坩堝内の原料および種結晶保持部に吊られた種結晶を加熱する工程において、種結晶の体積変化に対する種結晶保持部による拘束をより確実に抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、種結晶は、炭化珪素単結晶が成長するための成長面を含む第１領域と、第１領域の成長面とは反対側に接続され、成長面に平行な断面における断面積が第１領域よりも大きい第２領域とを含んでいてもよい。種結晶を種結晶保持部に吊る工程では、成長面が原料に対向し、種結晶保持部に第２領域の外縁部の少なくとも一部が掛かるように種結晶が吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶を種結晶保持部に吊ることが容易となる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、種結晶は、炭化珪素単結晶が成長するための成長面と、成長面の外周に接続される側壁面とを含み、成長面から離れるにしたがって成長面に平行な断面における断面積が大きくなる板状または柱状の形状を有していてもよい。種結晶を種結晶保持部に吊る工程では、成長面が原料に対向し、種結晶保持部に側壁面が掛かるように種結晶が吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶を種結晶保持部に吊ることが容易となる。

上記炭化珪素単結晶の製造方法において、坩堝、坩堝内の原料および種結晶保持部に吊られた種結晶を加熱する工程では、種結晶の形状が熱膨張により変化してもよい。このようにすることにより、種結晶の歪みをより確実に低減することができる。

本願の炭化珪素単結晶の製造装置は、昇華法により炭化珪素からなる種結晶上に炭化珪素単結晶を成長させる炭化珪素単結晶の製造装置である。この炭化珪素単結晶の製造装置は、種結晶と、蓋部と種結晶を保持する種結晶保持部と炭化珪素からなる原料を保持する原料保持部とを含む坩堝と、を備える。種結晶は、種結晶保持部に外縁部の少なくとも一部が掛かるように種結晶保持部に吊られる。

本願の炭化珪素単結晶の製造装置では、種結晶が、種結晶保持部に外縁部の少なくとも一部が掛かるように種結晶保持部に吊られる。その結果、種結晶を構成する炭化珪素と種結晶保持部を構成する材料との線膨張係数の差に起因する種結晶の歪みが抑制される。このように、本願の炭化珪素単結晶の製造装置によれば、種結晶を構成する炭化珪素と種結晶保持部を構成する材料との線膨張係数の差に起因する種結晶の歪みを抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、種結晶は、蓋部との間に間隔が形成されるように吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶の温度が蓋部の温度よりも大幅に高くなることを抑制することができる。その結果、逆昇華現象の発生を抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、種結晶と蓋部との間隔は１ｍｍ以上であってもよい。このようにすることにより、逆昇華現象をより確実に抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、種結晶の、蓋部に対向する面の表面粗さは、Ｒａで０．２μｍ以下であってもよい。このようにすることにより、種結晶裏面における光の反射率が上昇し、蓋部から種結晶への輻射熱による種結晶の加熱が抑制される。その結果、逆昇華現象を抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、坩堝は、蓋部と種結晶との間に配置され、蓋部から種結晶への輻射熱を抑制するカーボン部材および融点が２５００℃以上の金属からなる高融点金属部材の少なくともいずれか一方をさらに含んでいてもよい。このようにすることにより、蓋部から種結晶への輻射熱による種結晶の加熱が抑制される。その結果、逆昇華現象を抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、種結晶は、種結晶保持部から原料保持部側に突出するように吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶上に高品質な炭化珪素単結晶を成長させることが容易となる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、種結晶保持部は、外縁部の少なくとも３か所を支える少なくとも３以上の第１部分と、第１部分に接続され、第１部分を坩堝内に支持する第２部分と、を含んでいてもよい。種結晶は、外縁部と第２部分との間に隙間が設けられるように吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶の体積変化に対する種結晶保持部による拘束をより確実に抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、種結晶保持部は、種結晶の外縁部を支える環状の第１部分と、第１部分に接続され、第１部分を坩堝内に支持する第２部分と、を含んでいてもよい。種結晶は、外縁部と第２部分との間に隙間が設けられるように吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶の体積変化に対する種結晶保持部による拘束をより確実に抑制することができる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、種結晶は、炭化珪素単結晶が成長するための成長面を含む第１領域と、第１領域の成長面とは反対側に接続され、成長面に平行な断面における断面積が第１領域よりも大きい第２領域と、を含んでいてもよい。種結晶は、成長面が原料に対向し、種結晶保持部に第２領域の外縁部の少なくとも一部が掛かるように吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶を種結晶保持部に吊ることが容易となる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、種結晶は、炭化珪素単結晶が成長するための成長面と、成長面の外周に接続される側壁面と、を含んでいてもよい。種結晶は、成長面から離れるにしたがって成長面に平行な断面における断面積が大きくなる板状または柱状の形状を有していてもよい。種結晶は、成長面が原料保持部に対向し、種結晶保持部に側壁面が掛かるように吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶を種結晶保持部に吊ることが容易となる。

上記炭化珪素単結晶の製造装置において、種結晶は、熱膨張により形状が変化可能な状態で種結晶保持部に吊られてもよい。このようにすることにより、種結晶の歪みをより確実に低減することができる。

［本願発明の実施形態の詳細］
次に、本発明にかかる炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置の一実施の形態を、以下に図面を参照しつつ説明する。なお、以下の図面において同一または相当する部分には同一の参照番号を付しその説明は繰返さない。

（実施の形態１）
本実施の形態の炭化珪素単結晶の製造方法では、図１に示す単結晶の製造装置１００を用いて炭化珪素単結晶が製造される。図１を参照して、単結晶の製造装置１００は、坩堝１と、種結晶１９と、断熱部材２１，２２，２３と、放射温度計７１，７２と、誘導加熱コイル７４とを備えている。

坩堝１は、誘導加熱により加熱可能な材料、たとえばグラファイトからなっている。坩堝１は、筒状の周壁部１１と、周壁部１１に接続され、周壁部１１の第１の開口を閉塞する底壁部１２と、周壁部１１に接続され、周壁部１１の第２の開口を閉塞する蓋部１３と、周壁部１１と蓋部１３との間に配置され、種結晶１９を保持する種結晶保持部１４とを含む。本実施の形態において、周壁部１１は、中空円筒状の形状を有している。底壁部１２は、円盤状の形状を有している。周壁部１１と底壁部１２とは、一体に形成されている。底壁部１２の内面１２Ａと、内面１２Ａに接続される周壁部１１の内壁面とが、原料粉末５２を保持する原料粉末保持部を構成する。

周壁部１１の第２の開口を含む領域には、他の領域に比べて内径の大きい領域である段差部が形成されている。周壁部１１は、段差部の内周面である段差部内周面１１Ａと、段差部内周面１１Ａに接続され、段差部の軸方向における端面である段差部端面１１Ｃとを含む。

蓋部１３および種結晶保持部１４は、周壁部１１に対して着脱自在となっている。蓋部１３は、円盤状の形状を有している。種結晶保持部１４は、平板状かつ円環状の形状を有する外周部１４Ａと、外周部１４Ａの内周に接続され、外周部１４Ａから外周部１４Ａの中心軸方向に沿って突出し、中空円筒状の形状を有する突出部１４Ｂと、突出部１４Ｂの外周部１４Ａに接続される側とは反対側の端部に接続され、突出部１４Ｂの中心軸に近づくように突出し、平板状かつ円環状の形状を有する爪部１４Ｃとを含む。外周部１４Ａの中心軸、突出部１４Ｂの中心軸および爪部１４Ｃの中心軸が一致するように、外周部１４Ａ、突出部１４Ｂおよび爪部１４Ｃは配置される。

種結晶保持部１４の外径は、周壁部１１の段差部における内径よりも小さく、段差部以外の領域における内径よりも大きく設定されている。種結晶保持部１４の中心軸と周壁部１１の中心軸αとが一致するように、周壁部１１の段差部端面１１Ｃ上に種結晶保持部１４が配置される。種結晶保持部１４の突出部１４Ｂが、外周部１４Ａから底壁部１２側に向けて突出するように、種結晶保持部１４は配置される。

蓋部１３の外径は、周壁部１１の段差部における内径よりも小さく、段差部以外の領域における内径よりも大きく設定されている。蓋部１３の中心軸と周壁部１１の中心軸αとが一致するように、種結晶保持部１４上に蓋部１３が配置される。段差部内周面１１Ａ、種結晶保持部１４の外周面および蓋部１３の外周面には、たとえばらせん状のねじ溝が形成されていてもよい。そして、段差部内周面１１Ａと、種結晶保持部１４の外周面および蓋部１３の外周面とが螺合することにより、種結晶保持部１４および蓋部１３が周壁部１１に対して固定可能な構造が採用されてもよい。

種結晶１９は、炭化珪素単結晶からなる。種結晶１９は、円盤状（または円筒状）の形状を有する大径部１９Ｃと、円盤状（または円筒状）の形状を有し、大径部１９Ｃに接続される小径部１９Ｂとを含む。大径部１９Ｃと小径部１９Ｂとは、中心軸が一致して積み重ねられるように接続されている。大径部１９Ｃの外径ｄ_２は、種結晶保持部１４の突出部１４Ｂの内径ｄ_１よりも小さく、爪部１４Ｃの内径よりも大きく設定される。小径部１９Ｂの外径は、爪部１４Ｃの内径よりも小さく設定される。

種結晶１９は、小径部１９Ｂ側が底壁部１２に面し、種結晶保持部１４の中心軸および周壁部１１の中心軸αにその中心軸が一致するように、種結晶保持部１４上に載置される。これにより、大径部１９Ｃの小径部１９Ｂ側の端面である接触領域１９Ｅにおいて種結晶保持部１４の爪部１４Ｃに接触するように、種結晶１９が種結晶保持部１４に保持される。種結晶１９は、種結晶保持部１４に対して接合（接着を含む）、螺合または嵌合されていない。種結晶１９は、種結晶１９上に炭化珪素単結晶が成長可能な温度にまで昇温される際に、接触領域１９Ｅが種結晶保持部１４の爪部１４Ｃとは異なる膨張率にて熱膨張可能なように、種結晶保持部１４に保持されている。すなわち、種結晶１９は、温度変化にともなる体積変化が種結晶保持部１４との接続により拘束されることなく、種結晶保持部１４に保持されている。

種結晶１９の小径部１９Ｂの中心軸に沿った高さ（厚み）Ｔ_２は、種結晶保持部１４の爪部１４Ｃの厚みよりも大きい。その結果、種結晶１９は、種結晶保持部１４から原料粉末保持部側（底壁部１２側）に突出するように配置される。小径部１９Ｂの大径部１９Ｃとは反対側の端面である成長面１９Ａが、原料粉末保持部を構成する底壁部１２に対向する。また、大径部１９Ｃの中心軸に沿った高さ（厚み）Ｔ_１は、種結晶保持部１４の突出部１４Ｂの中心軸に沿った高さよりも小さく設定される。その結果、種結晶１９は、蓋部１３との間に間隔が形成されるように、種結晶保持部１４に保持される。大径部１９Ｃの小径部１９Ｂとは反対側の端面である裏面１９Ｄは、蓋部１３の内面１３Ａと間隔をおいて対向する。

種結晶１９は、種結晶保持部１４に外縁部の少なくとも一部が掛かるように種結晶保持部１４に吊られる。より具体的には、種結晶保持部１４は、種結晶１９の外縁部を支える環状の第１部分としての爪部１４Ｃと、爪部１４Ｃに接続され、爪部１４Ｃを坩堝１内に支持する第２部分としての外周部１４Ａおよび突出部１４Ｂとを含む。種結晶１９は、種結晶１９の外縁部と種結晶保持部１４の外周部１４Ａおよび突出部１４Ｂとの間に隙間が設けられるように吊られる。種結晶１９は、炭化珪素単結晶が成長するための成長面１９Ａを含む第１領域としての小径部１９Ｂと、小径部１９Ｂの成長面１９Ａとは反対側に接続され、成長面１９Ａに平行な断面における断面積が小径部１９Ｂよりも大きい第２領域としての大径部１９Ｃとを含む。種結晶１９は、成長面１９Ａが原料粉末５２に対向し、種結晶保持部１４に第２領域の大径部１９Ｃの一部が掛かるように吊られる。種結晶１９は、熱膨張により形状が変化可能な状態で種結晶保持部１４に吊られる。

断熱部材２１，２２，２３は、たとえば成形断熱材からなっている。断熱部材２１，２２，２３は、たとえばフェルト状の構造を有し、炭素を主成分とする繊維から構成される。断熱部材２２は、円盤状の形状を有している。断熱部材２２の第１の主面２２Ｂに底壁部１２の外面１２Ｂが接触するように、坩堝１が断熱部材２２上に配置される。断熱部材２１は、中空円筒状の形状を有している。断熱部材２１は、坩堝１の周壁部１１の外面１１Ｂを全域にわたって覆うように配置される。断熱部材２３は、坩堝１の蓋部１３の外面１３Ｂを覆うように蓋部１３の外面１３Ｂ上に配置される。坩堝１は、断熱部材２１，２２，２３によって取り囲まれる。

断熱部材２２において中心軸αを含む領域には、断熱部材２２を厚み方向に貫通する貫通孔２２Ａが形成されている。この貫通孔２２Ａを通して坩堝１の底壁部１２と向かい合うように、放射温度計７１が配置される。放射温度計７１により、底壁部１２の温度が測定され、原料粉末５２の温度が把握される。断熱部材２３において中心軸αを含む領域には、断熱部材２３を厚み方向に貫通する貫通孔２３Ａが形成されている。この貫通孔２３Ａを通して坩堝１の蓋部１３と向かい合うように、放射温度計７２が配置される。放射温度計７２により、蓋部１３の外面１３Ｂの温度が測定され、種結晶１９の温度が把握される。

誘導加熱コイル７４は、断熱部材２１に覆われた坩堝１の周壁部１１の外面１１Ｂ側をらせん状に取り囲むように配置される。誘導加熱コイル７４は、電源（図示しない）に接続される。誘導加熱コイル７４に取り囲まれた領域内に、断熱部材２１，２２，２３に覆われた坩堝１が配置される。

次に、上記単結晶の製造装置１００を用いた炭化珪素単結晶の製造方法について説明する。図２を参照して、本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造方法では、まず工程（Ｓ１０）として原料粉末配置工程が実施される。この工程（Ｓ１０）では、図１を参照して、坩堝１の底壁部１２の内面１２Ａ上に接触するように原料粉末５２が配置される。具体的には、蓋部１３および種結晶保持部１４を取り外した状態で、坩堝１内に炭化珪素の原料粉末５２を配置する。

次に、工程（Ｓ２０）として種結晶配置工程が実施される。この工程（Ｓ２０）では、種結晶保持部１４に種結晶１９が上述のように配置される。種結晶１９は、たとえば４Ｈの結晶構造を有する炭化珪素単結晶からなる。具体的には、たとえば周壁部１１から取り外された種結晶保持部１４に、上述のように種結晶１９が載置される。そして、種結晶１９を保持する種結晶保持部１４が、周壁部１１に取り付けられる。種結晶１９は、中心軸αと交差する領域に配置される。このとき、種結晶１９の成長面１９Ａは、たとえばカーボン面とされる。種結晶１９の成長面１９Ａの直径は、たとえば１００ｍｍ以上とすることができ、１５０ｍｍ以上としてもよい。次に、蓋部１３が周壁部１１に取り付けられる。上記工程（Ｓ１０）〜（Ｓ２０）により、坩堝１内に原料粉末５２および種結晶１９が配置される。

次に、工程（Ｓ３０）として昇温工程が実施される。この工程（Ｓ３０）では、坩堝１内に配置された原料粉末５２および種結晶１９が、種結晶１９上に単結晶炭化珪素が成長可能な温度にまで昇温される。具体的には、たとえば原料粉末５２および種結晶１９が内部に配置された坩堝１を断熱部材２１，２２，２３により覆う。さらに、断熱部材２１，２２，２３により覆われた坩堝１を、誘導加熱コイル７４に取り囲まれた領域に配置する。そして、誘導加熱コイル７４に高周波電流を流すと、坩堝１が誘導加熱により加熱される。これにより、坩堝１、坩堝１内の原料粉末５２および種結晶保持部１４に吊られた種結晶１９が加熱される。

次に、工程（Ｓ４０）として昇華−再結晶化工程が実施される。この工程（Ｓ４０）では、図１および図３を参照して、原料粉末５２を昇華させて種結晶１９上に再結晶化させることにより、種結晶１９上に単結晶５３を成長させる。

このとき、原料粉末５２の温度が種結晶１９の温度に比べて高くなるように誘導加熱が実施される。その結果、成長方向である中心軸αに沿って種結晶１９側が低く、原料粉末５２側が高い温度勾配が形成される。種結晶１９および原料粉末５２の温度は、たとえば２０００℃以上２４００℃以下とすることができる。また、坩堝１内の圧力は、たとえば１Ｔｏｒｒ以上３０Ｔｏｒｒ以下（１Ｔｏｒｒは、約０．１３３ｋＰａ）とすることができる。

これにより、炭化珪素の粉末である原料粉末５２が昇華し、気体状態の炭化珪素である原料気体が生成する。この原料気体は、種結晶１９上に供給される。その結果、図３に示すように、種結晶１９上で原料気体が再結晶化し、種結晶１９上に４Ｈの結晶構造を有する炭化珪素の単結晶５３が成長する。この状態が維持されることにより、単結晶５３は中心軸αに沿った方向に成長する。そして、予め設定された加熱時間が経過することにより加熱が終了し、工程（Ｓ４０）が完了する。

次に、工程（Ｓ５０）として単結晶採取工程が実施される。この工程（Ｓ５０）では、工程（Ｓ４０）において坩堝１内に成長した単結晶が、坩堝１から取り出される。具体的には、工程（Ｓ４０）における加熱終了後、誘導加熱コイル７４に取り囲まれた領域から坩堝１が取り出される。その後、坩堝１の蓋部１３および種結晶保持部１４が取り外される。そして、種結晶保持部１４から単結晶５３が採取される。具体的には、種結晶１９上に成長した単結晶５３が切断されて採取される。種結晶１９は、その後に実施される炭化珪素単結晶の製造に再利用することができる。以上の工程により、本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造方法は完了する。採取された単結晶５３は、たとえばスライスされて基板に加工され、半導体装置の製造などに使用される。

本実施の形態の炭化珪素単結晶の製造方法では、工程（Ｓ２０）において、種結晶１９が種結晶保持部１４に吊られることにより、種結晶１９の接触領域１９Ｅが工程（Ｓ３０）において種結晶保持部１４とは異なる膨張率にて熱膨張可能なように、種結晶１９が種結晶保持部１４に保持される。そのため、工程（Ｓ３０）において種結晶１９の体積変化量と種結晶保持部１４の体積変化量との間に差が生じた場合でも、種結晶１９の接触領域１９Ｅは種結晶保持部１４の膨張率に関係なく本来の膨張率にて熱膨張する。その結果、種結晶１９を構成する炭化珪素と種結晶保持部１４を構成する材料（たとえばグラファイト）との線膨張係数の差に起因する種結晶１９の歪みが抑制される。このように、本実施の形態における炭化珪素単結晶の製造装置１００を用いた炭化珪素単結晶の製造方法によれば、種結晶１９を構成する炭化珪素と種結晶保持部１４を構成する材料との線膨張係数の差に起因する種結晶１９の歪みを抑制し、結晶性に優れた単結晶５３を得ることができる。

上記実施の形態において、種結晶１９の裏面１９Ｄと蓋部１３の内面１３Ａとの間隔は１ｍｍ以上とすることが好ましく、５ｍｍ以上とすることがより好ましい。このようにすることにより、種結晶１９の温度が蓋部１３の温度よりも大幅に高くなることを抑制することができる。その結果、逆昇華現象をより確実に抑制することができる。

また、上記実施の形態において、種結晶１９の裏面１９Ｄの表面粗さは、Ｒａで０．２μｍ以下とすることが好ましい。このようにすることにより、種結晶１９の裏面１９Ｄにおける光の反射率が上昇し、蓋部１３から種結晶１９への輻射熱による種結晶１９の加熱が抑制される。その結果、逆昇華現象を抑制することができる。

工程（Ｓ４０）における蓋部１３の内面１３Ａの温度をＴ_ａ、種結晶１９の裏面１９Ｄの温度をＴ_Ｓとした場合、逆昇華現象を有効に抑制するためには、Ｔ_ａ−Ｔ_Ｓの値は−５℃以上とすることが好ましい。また、坩堝１内の温度のバランスを維持する観点から、Ｔ_ａ−Ｔ_Ｓの値は１００℃以下とすることが好ましい。

また、本実施の形態における種結晶保持部１４の突出部１４Ｂには、径方向に貫通する貫通孔１４Ｄが形成されている。この貫通孔１４Ｄの形成は、本発明において必須の構成ではないが、これを形成することにより、原料気体が種結晶１９の裏面１９Ｄと蓋部１３の内面１３Ａとの間の空間に侵入する。その結果、逆昇華現象を抑制することができる。貫通孔１４Ｄは、１つであってもよいし、複数形成されてもよい。貫通孔１４Ｄの軸方向に垂直な断面積（複数の貫通孔１４Ｄが形成される場合は、それらの断面積の合計）は、１ｃｍ^２以上とすることが好ましい。

種結晶１９の大径部１９Ｃの中心軸に沿った高さ（厚み）Ｔ_１は、たとえば０．５ｍｍ以上とすることができる。また、種結晶１９の小径部１９Ｂの中心軸に沿った高さ（厚み）Ｔ_２は、たとえば０．５ｍｍ以上とすることができる。また、種結晶１９の中心軸に沿った高さ（厚み）をＴ（＝Ｔ_１＋Ｔ_２）（ｍｍ）、種結晶１９の大径部１９Ｃの直径をＡ（ｍｍ）とした場合、（Ａ／２５）−２の値はＴ以下であり、Ａは７５ｍｍを超えるものとすることができる。

種結晶保持部１４の爪部１４Ｃの中心軸に沿った厚みは、Ｔ_２の３／４以下とすることが好ましく、Ｔ_２の１／２以下とすることがより好ましい。また、Ａ／２００の値をＣとした場合、大径部１９Ｃの直径は、小径部の直径とＣとの和よりも大きいことが好ましい。また、突出部１４Ｂの内径は、ＣとＡとの和よりも大きいことが好ましい。また、爪部１４Ｃの内径は、小径部１９Ｂの直径よりも０．５ｍｍを超えて大きいことが好ましく、１ｍｍを超えて大きいことが好ましい。このようにすることにより、工程（Ｓ３０）および（Ｓ４０）における種結晶保持部１４と種結晶１９との干渉を抑制し、種結晶１９に歪みが生じることを抑制することができる。その結果、欠陥の少ない単結晶５３を得ることができる。また、種結晶保持部１４の外周部１４Ａおよび突出部１４Ｂの厚みＴ_Ｃ（ｍｍ）は、Ａ／２０００よりも大きいことが好ましい。

（実施の形態２）
次に、本願の炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置の他の実施の形態である実施の形態２について説明する。図４を参照して、実施の形態２の炭化珪素単結晶の製造方法は、基本的には実施の形態１の場合と同様の構造を有する炭化珪素単結晶の製造装置１００を用いて同様に実施され、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態２は、蓋部１３と種結晶１９との間に、工程（Ｓ４０）において蓋部１３から種結晶１９への輻射熱を抑制するカーボン部材１６が配置される点において、実施の形態１とは異なっている。カーボン部材１６としては、たとえばカーボンシート、カーボンフェルトなどを採用することができる。カーボン部材１６に代えて、またはカーボン部材１６ともに、融点が２５００℃以上の金属からなる高融点金属部材１６が配置されてもよい。このようにすることにより、蓋部１３から種結晶１９への輻射熱による種結晶１９の加熱が抑制される。その結果、逆昇華現象を抑制することができる。

（実施の形態３）
次に、本願の炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置のさらに他の実施の形態である実施の形態３について説明する。図５を参照して、実施の形態３の炭化珪素単結晶の製造方法は、基本的には実施の形態１の場合と同様の構造を有する炭化珪素単結晶の製造装置１００を用いて同様に実施され、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態３は、円錐台形状の種結晶１９が採用される点において、実施の形態１とは異なっている。

具体的には、図５を参照して、実施の形態３における種結晶１９は、正円錐台形状を有している。そして、種結晶１９は、面積が小さい側の底面である成長面１９Ａが底壁部１２側に向くように種結晶保持部１４上に載置される。種結晶保持部１４の爪部１４Ｃの内周面は、種結晶１９の側面に対応する円錐面形状を有している。種結晶１９は、側壁面である接触領域１９Ｅにおいて爪部１４Ｃの内周面に接触することにより、種結晶保持部１４に保持される。接触領域１９Ｅと爪部１４Ｃの内周面とは面接触している。種結晶１９は、炭化珪素単結晶が成長するための成長面１９Ａと、成長面１９Ａの外周に接続される側壁面としての接触領域１９Ｅとを含む。種結晶１９は、成長面１９Ａから離れるにしたがって成長面１９Ａに平行な断面における断面積が大きくなる板状または柱状の形状を有する。種結晶１９は、成長面１９Ａが原料保持部に保持される原料粉末５２に対向し、種結晶保持部１４に接触領域１９Ｅが掛かるように吊られる。このような構成を採用した場合でも、実施の形態１の場合と同様に、欠陥の低減された炭化珪素の単結晶５３を得ることができる。

（実施の形態４）
次に、本願の炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置のさらに他の実施の形態である実施の形態４について説明する。図６を参照して、実施の形態４の炭化珪素単結晶の製造方法は、基本的には実施の形態１の場合と同様の構造を有する炭化珪素単結晶の製造装置１００を用いて同様に実施され、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態４は、直径が異なり、互いに平行に配置された円形の一対の底面が、球面状の側面によって接続された形状を有する種結晶１９が採用される点において、実施の形態１とは異なっている。

具体的には、図６を参照して、実施の形態４における種結晶１９は、面積が小さい側の底面である成長面１９Ａが底壁部１２側に向くように種結晶保持部１４上に載置される。種結晶保持部１４の爪部１４Ｃの内周面は、円筒面形状を有している。種結晶１９は、側面である接触領域１９Ｅにおいて爪部１４Ｃの内周面に接触することにより、種結晶保持部１４に保持される。接触領域１９Ｅと爪部１４Ｃの内周面とは線接触している。種結晶１９は、炭化珪素単結晶が成長するための成長面１９Ａと、成長面１９Ａの外周に接続される側壁面としての接触領域１９Ｅとを含む。種結晶１９は、成長面１９Ａから離れるにしたがって成長面１９Ａに平行な断面における断面積が大きくなる板状または柱状の形状を有する。種結晶１９は、成長面１９Ａが原料保持部に保持される原料粉末５２に対向し、種結晶保持部１４に接触領域１９Ｅが掛かるように吊られる。このような構成を採用した場合でも、実施の形態１の場合と同様に、欠陥の低減された炭化珪素の単結晶５３を得ることができる。

上記実施の形態３においては、種結晶１９の側面（接触領域１９Ｅ）のテーパ角（中心軸αとのなす角）が一定の場合について説明した。また、上記実施の形態４においては、種結晶１９の側面のテーパ角が連続的に変化する場合について説明した。種結晶１９の形状はこれらに限られず、接触領域１９Ｅが工程（Ｓ３０）において種結晶保持部１４とは異なる熱膨張率で膨張可能なように種結晶１９が種結晶保持部１４によって保持可能な形状であればよい。種結晶１９の側面のテーパ角は、複数段階（たとえば二段階）で変化していてもよい。

（実施の形態５）
次に、本願の炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置のさらに他の実施の形態である実施の形態５について説明する。図７および図８を参照して、実施の形態５の炭化珪素単結晶の製造方法は、基本的には実施の形態１の場合と同様の構造を有する炭化珪素単結晶の製造装置１００を用いて同様に実施され、同様の効果を奏する。しかし、実施の形態５は、単結晶保持部１４の構造において、実施の形態１とは異なっている。

具体的には、図７および図８を参照して、実施の形態５における種結晶保持部１４は、種結晶１９の外縁部の３か所を支える３つの第１部分としての爪部１４Ｃと、爪部１４Ｃに接続され、爪部１４Ｃを坩堝１内に支持する第２部分としての突出部１４Ｂおよび外周部１４Ａとを含む。図８に示すように平面的に見て、爪部１４Ｃは、種結晶１９の外周を三等分する位置に配置されている。突出部１４Ｂは爪部１４Ｃに接続される棒状の形状を有し、各爪部１４Ｃに対応して３つ配置される。外周部１４Ａは、実施の形態１の場合と同様に円環状の形状を有し、突出部１４Ｂに接続される。種結晶１９の外縁部と第２部分としての突出部１４Ｂおよび外周部１４Ａとの間に隙間が設けられるように種結晶１４が吊られる。このような構成を採用した場合でも、実施の形態１の場合と同様に、欠陥の低減された炭化珪素の単結晶５３を得ることができる。本実施の形態において、３つの爪部１４Ｃが種結晶１９の外縁部の３か所を支える場合を説明したが、種結晶１９の支持形態はこれに限られず、外縁部の複数個所（たとえば４以上の箇所）が複数の爪部１４Ｃ（たとえば４以上の爪部１４Ｃ）によって支持されてもよい。

上記実施の形態においては、坩堝１が誘導加熱により加熱される場合について説明したが、加熱方法は誘導加熱に限られるものではない。坩堝１は、たとえば抵抗加熱により加熱されてもよい。抵抗加熱は、たとえばカーボンヒータを用いて実施することができる。

今回開示された実施の形態はすべての点で例示であって、どのような面からも制限的なものではないと理解されるべきである。本発明の範囲は上記した説明ではなく、特許請求の範囲によって規定され、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。

本願の炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置は、欠陥の低減が求められる炭化珪素単結晶の製造方法および炭化珪素単結晶の製造装置に、特に有利に適用され得る。

１ 坩堝
１１ 周壁部
１１Ａ 段差部内周面
１１Ｂ 外面
１１Ｃ 段差部端面
１２ 底壁部
１２Ａ 内面
１２Ｂ 外面
１３ 蓋部
１３Ａ 内面
１３Ｂ 外面
１４ 種結晶保持部
１４Ａ 外周部
１４Ｂ 突出部
１４Ｃ 爪部
１４Ｄ 貫通孔
１６ カーボン部材（高融点金属部材）
１９ 種結晶
１９Ａ 成長面
１９Ｂ 小径部
１９Ｃ 大径部
１９Ｄ 裏面
１９Ｅ 接触領域
２１，２２，２３ 断熱部材
２２Ａ 貫通孔
２２Ｂ 主面
２３Ａ 貫通孔
５２ 原料粉末
５３ 単結晶
７１，７２ 放射温度計
７４ 誘導加熱コイル
１００ 単結晶の製造装置

Claims (22)

1. 昇華法により炭化珪素からなる種結晶上に炭化珪素単結晶を成長させる炭化珪素単結晶の製造方法であって、
   蓋部と種結晶保持部とを有する坩堝内に炭化珪素からなる原料を配置する工程と、
   前記種結晶保持部に前記種結晶の外縁部の少なくとも一部が掛かるように前記種結晶を前記種結晶保持部に吊る工程と、
   前記坩堝、前記坩堝内の前記原料および前記種結晶保持部に吊られた前記種結晶を加熱する工程と、を備える、炭化珪素単結晶の製造方法。
2. 前記種結晶を前記種結晶保持部に吊る工程では、前記蓋部との間に間隔が形成されるように前記種結晶が吊られる、請求項１に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
3. 前記坩堝、前記坩堝内の前記原料および前記種結晶保持部に吊られた前記種結晶を加熱する工程における前記種結晶と前記蓋部との間隔は１ｍｍ以上である、請求項２に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
4. 前記種結晶の、前記蓋部に対向する面の表面粗さは、Ｒａで０．２μｍ以下である、請求項２または３に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
5. 前記蓋部と前記種結晶との間には、前記坩堝、前記坩堝内の前記原料および前記種結晶保持部に吊られた前記種結晶を加熱する工程において前記蓋部から前記種結晶への輻射熱を抑制するカーボン部材および融点が２５００℃以上の金属からなる高融点金属部材の少なくともいずれか一方が配置される、請求項２〜４のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
6. 前記種結晶を前記種結晶保持部に吊る工程では、前記種結晶が、前記種結晶保持部から前記原料側に突出するように前記種結晶が吊られる、請求項１〜５のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
7. 前記種結晶保持部は、前記外縁部の少なくとも３か所を支える少なくとも３以上の第１部分と、前記第１部分に接続され、前記第１部分を前記坩堝内に支持する第２部分とを含み、
   前記種結晶を前記種結晶保持部に吊る工程では、前記外縁部と前記第２部分との間に隙間が設けられるように前記種結晶が吊られる、請求項１〜６のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
8. 前記種結晶保持部は、前記種結晶の前記外縁部を支える環状の第１部分と、前記第１部分に接続され、前記第１部分を前記坩堝内に支持する第２部分とを含み、
   前記種結晶を前記種結晶保持部に吊る工程では、前記外縁部と前記第２部分との間に隙間が設けられるように前記種結晶が吊られる、請求項１〜６のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
9. 前記種結晶は、炭化珪素単結晶が成長するための成長面を含む第１領域と、前記第１領域の前記成長面とは反対側に接続され、前記成長面に平行な断面における断面積が前記第１領域よりも大きい第２領域とを含み、
   前記種結晶を前記種結晶保持部に吊る工程では、前記成長面が前記原料に対向し、前記種結晶保持部に前記第２領域の外縁部の少なくとも一部が掛かるように前記種結晶が吊られる、請求項１〜８のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
10. 前記種結晶は、炭化珪素単結晶が成長するための成長面と、前記成長面の外周に接続される側壁面とを含み、前記成長面から離れるにしたがって前記成長面に平行な断面における断面積が大きくなる板状または柱状の形状を有し、
    前記種結晶を前記種結晶保持部に吊る工程では、前記成長面が前記原料に対向し、前記種結晶保持部に前記側壁面が掛かるように前記種結晶が吊られる、請求項１〜８のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
11. 前記坩堝、前記坩堝内の前記原料および前記種結晶保持部に吊られた前記種結晶を加熱する工程では、前記種結晶の形状が熱膨張により変化する、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造方法。
12. 昇華法により炭化珪素からなる種結晶上に炭化珪素単結晶を成長させる炭化珪素単結晶の製造装置であって、
    前記種結晶と、
    蓋部と、前記種結晶を保持する種結晶保持部と、炭化珪素からなる原料を保持する原料保持部とを含む坩堝と、を備え、
    前記種結晶は、前記種結晶保持部に外縁部の少なくとも一部が掛かるように前記種結晶保持部に吊られる、炭化珪素単結晶の製造装置。
13. 前記種結晶は、前記蓋部との間に間隔が形成されるように吊られる、請求項１２に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
14. 前記種結晶と前記蓋部との間隔は１ｍｍ以上である、請求項１３に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
15. 前記種結晶の、前記蓋部に対向する面の表面粗さは、Ｒａで０．２μｍ以下である、請求項１３または１４に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
16. 前記坩堝は、前記蓋部と前記種結晶との間に配置され、前記蓋部から前記種結晶への輻射熱を抑制するカーボン部材および融点が２５００℃以上の金属からなる高融点金属部材の少なくともいずれか一方をさらに含む、請求項１３〜１５のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
17. 前記種結晶は、前記種結晶保持部から前記原料保持部側に突出するように吊られる、請求項１２〜１６のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
18. 前記種結晶保持部は、
    前記外縁部の少なくとも３か所を支える少なくとも３以上の第１部分と、
    前記第１部分に接続され、前記第１部分を前記坩堝内に支持する第２部分と、を含み、
    前記種結晶は、前記外縁部と前記第２部分との間に隙間が設けられるように吊られる、請求項１２〜１７のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
19. 前記種結晶保持部は、
    前記種結晶の前記外縁部を支える環状の第１部分と、
    前記第１部分に接続され、前記第１部分を前記坩堝内に支持する第２部分と、を含み、
    前記種結晶は、前記外縁部と前記第２部分との間に隙間が設けられるように吊られる、請求項１２〜１７のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
20. 前記種結晶は、
    炭化珪素単結晶が成長するための成長面を含む第１領域と、
    前記第１領域の前記成長面とは反対側に接続され、前記成長面に平行な断面における断面積が前記第１領域よりも大きい第２領域と、を含み、
    前記種結晶は、前記成長面が前記原料に対向し、前記種結晶保持部に前記第２領域の外縁部の少なくとも一部が掛かるように吊られる、請求項１２〜１９のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
21. 前記種結晶は、
    炭化珪素単結晶が成長するための成長面と、
    前記成長面の外周に接続される側壁面と、を含み、
    前記成長面から離れるにしたがって前記成長面に平行な断面における断面積が大きくなる板状または柱状の形状を有し、
    前記種結晶は、前記成長面が前記原料保持部に対向し、前記種結晶保持部に前記側壁面が掛かるように吊られる、請求項１２〜１９のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
22. 前記種結晶は、熱膨張により形状が変化可能な状態で前記種結晶保持部に吊られる、請求項１２〜２１のいずれか１項に記載の炭化珪素単結晶の製造装置。
    

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