JP2015527968A - アンモニアおよび固体炭素生成物を形成するための方法およびシステム - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、2012年7月13日に出願された、米国特許仮出願第61/671,464号、「Methods and Systems for Forming Ammonia and Solid Carbon Products」の恩典を主張するものであり、その開示は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。
本開示の実施形態は、触媒の存在下で、一酸化炭素または二酸化炭素などの炭素酸化物、水素またはメタンなどの水素含有還元剤、および窒素から、アンモニアおよび固体炭素生成物を同時に形成するための方法およびシステムに関する。
2012年2月9日に公開された米国特許出願公開第2012/0034150A1号は、本明細書の背景情報を開示し、その開示は、参照によりその全体が本明細書に組み込まれる。
1.Dallas B.Noyesの名義で2012年4月16日に出願された米国特許出願第61/624,702号の恩典を主張する、「Methods and Structures for Reducing Carbon Oxides with Non−Ferrous Catalysts」について本願と同日に出願された、国際特許出願第___号(代理人整理番号3525−P10945.1PC)。
2.Dallas B.Noyesの名義で2012年4月16日に出願された米国特許出願第61/624,573号の恩典を主張する、「Methods and Systems for Thermal Energy Recovery from Production of Solid Carbon Materials by Reducing Carbon Oxides」について本願と同日に出願された、国際特許出願第___号(代理人整理番号3525−P10946.1PC)。
3.Dallas B.Noyesの名義で2012年4月16日に出願された米国特許出願第61/624,723号の恩典を主張する、「Methods for Producing Solid Carbon by Reducing Carbon Dioxide」について本願と同日に出願された、国際特許出願第___号(代理人整理番号3525−P10947.1PC)。
4.Dallas B.Noyesの名義で2012年4月16日に出願された米国特許出願第61/624,753号の恩典を主張する、「Methods and Reactors for Producing Solid Carbon Nanotubes, Solid Carbon Clusters,and Forests」について本願と同日に出願された、国際特許出願第___号(代理人整理番号3525−P11001.1PC)。
5.Dallas B.Noyesの名義で2012年4月16日に出願された米国特許出願第61/624,513号の恩典を主張する、「Methods for Treating an Offgas Containing Carbon Oxides」について本願と同日に出願された、国際特許出願第___号(代理人整理番号3525−P11002.1PC)。
6.Dallas B.Noyesの名義で2012年4月16日に出願された米国特許出願第61/624,848号の恩典を主張する、「Methods for Using Metal Catalysts in Carbon Oxide Catalytic Converters」について本願と同日に出願された、国際特許出願第___号(代理人整理番号3525−P11248.1PC)。
7.Dallas B.Noyesの名義で2012年4月16日に出願された米国特許出願第61/624,462号の恩典を主張する、「Methods and Systems for Capturing and Sequestering Carbon and for Reducing the Mass of Carbon Oxides in a Waste Gas Stream」について本願と同日に出願された、国際特許出願第___号(代理人整理番号3525−P11249.1PC)。
8.Dallas B.Noyesの名義で2012年4月23日に出願された米国特許出願第61/637,229号の恩典を主張する、「Carbon Nanotubes Having a Bimodal Size Distribution」について本願と同日に出願された、国際特許出願第___号(代理人整理番号3525−P11771PC)。
反応1における水素および窒素の反応速度は、温度、圧力、および触媒の存在を含む反応条件の関数である。温度を増加させることは、反応速度を増加させ、反応平衡もシフトさせる。式
に示されるように、生成物の分圧の積と反応物質の分圧の積との比として定義される平衡定数Keqも温度の関数である。しかしながら、反応1は、2モルのアンモニアガスを生成するために4モルのガスを消費するため、アンモニアガスへの平衡転化は、圧力の増大と共に増加する。つまり、所定の温度で、平衡状態で存在するアンモニアの分子の割合は、比較的低い圧力よりも比較的高い圧力でより高くなる。ハーバーボッシュ法によるアンモニアの従来の生成は、一般に、約300℃〜約550℃の間の温度、約5メガパスカル〜約35メガパスカルの間の圧力を含む。アンモニアの従来の生成は、例えば、G.Ertl,"Primary Steps in Catalytic Synthesis of Ammonia,"J.Vac.Sci.Technol.A 1(2),p.1247−53(1983)に説明されている。
CH4+H2O→CO+3H2(2)
これは、当技術分野で「水蒸気改質」反応と称される。次いで、二次改質が酸素を用いて行われて、残留メタンを、炭素酸化物、水素、および水に転化する。
2CH4+O2→2CO+4H2(3);
CH4+2O2→CO2+2H2O(4)
次いで、一酸化炭素は二酸化炭素に転化されて、追加の水素を形成する。
CO+H2O→CO2+H2(5)
これは、当技術分野で「水性ガスシフト反応」と称される。二酸化炭素は、混合されたガスから除去され、典型的には、大気中に排出される。次いで、該ガスはメタネータ内を通過して、触媒毒である残留一酸化炭素をメタンおよび水に転化する。
CO+3H2→CH4+H2O(6)
反応2〜6の全体的な結果は、メタンおよび水蒸気が二酸化炭素および水素に転化されるということである。ハーバーボッシュ法で使用するための、炭化水素からの水素の従来の調製は、メタンの例について説明したように、一連の反応器で実施され得、好適に純粋な水素ストリームを形成するために、ガスストリームのいくつかの成分の分離または他の処置を必要とし得る。
アンモニアおよび固体炭素生成物を同時に形成する方法は、触媒の存在下で、炭素酸化物の混合物、例えば一酸化炭素、二酸化炭素、またはそれらの混合物を、窒素、およびメタンまたは水素などの還元剤と反応させて、固体炭素生成物、および水と、アンモニアと、未反応ガスとを含有するテールガス混合物を形成することを含む。固体炭素生成物は、反応器から取り出されるか、またはテールガス混合物中に同伴される場合、テールガス混合物から分離される。水およびアンモニアは、テールガス混合物から回収される。固体炭素生成物は、例えば流動床反応器に基づく生成システム内で生成されるとき、テールガスストリーム中に同伴された、エルトリエーションされた微粒子としてテールガス混合物中に存在する。固体炭素生成物は、例えばシャフトキルンに基づく生成システム内で生成されるとき、反応器の底部からの触媒を用いるといった他の手段により反応器から取り出され得る。本開示の目的のために、テールガスストリーム中に同伴することによる反応器からの固体炭素生成物の取り出しが、方法の一般性からそれることなく、かつ固体炭素生成物がテールガスストリーム中に同伴されるかまたはそこから取り出される必要はないという認識を持って、説明例として使用される。
さらに、窒素および炭素酸化物との還元剤106の反応は、固体炭素、(蒸気としての)水、およびアンモニアを形成する。例えば、二酸化炭素、窒素、および水素は、以下の反応8に示されるように反応すると考えられている。
一酸化炭素、窒素、および水素は、以下の反応9に示されるように反応すると考えられている。
このメカニズムは現在知られていないが、生成物は、触媒コンバータ112内で、同時反応で形成される。触媒コンバータ112は、所与の用途のために所望され得るように、並列または直列で多数の反応器から構成され得る。したがって、この反応は、1つの反応器から別の反応器へ出力を提供することなどによって、異なる反応器内または単一反応器の異なるゾーン内で実質的に同時に発生し得る。つまり、プロセスガスストリーム110は、第1の反応器に流入し得、1つ以上の反応が起こる。生成物および/または未反応反応物質は、第2の反応器に流入し得、他の反応が起こる。この反応は、触媒材料の異なる部分上で、または気相反応として(例えば、一酸化炭素への二酸化炭素の還元)、同時に起こり得る。
次いで、一酸化炭素は、以下の反応13に示されるように鉄触媒と反応して酸化物を形成し得る。
触媒酸化物は、以下の反応14で示されるように水素によって直ちに還元され得る。
水素は、上記の反応1で示されるように、触媒の表面で窒素と同時に反応し得る。
において、炭素活量Acは、K・(PCO・PH2/PH2O)として定義される。したがって、Acは、COおよびH2の分圧に正比例し、また、H2Oの分圧に反比例する。より高いPH2Oは、CNT形成を阻害する傾向がある。この反応の炭素活量はまた、モル分率および全圧の観点からも表され得る:Ac=K・PT(YCO・YH2/YH2O)、式中、PTは、全圧であり、Yは、種のモル分率である。反応平衡定数は一般に、温度と共に変動するため、炭素活量は一般に、温度と共に変動する。炭素活量はまた、消費されるモル数とは異なるモル数のガスが生成される反応に関して全圧と共に変動する。固体炭素同素体の混合物およびそのモルフォロジは、触媒および反応器内の反応ガスの炭素活量を変化させることによって達成され得る。
[本発明1001]
アンモニアおよび固体炭素生成物を同時に形成する方法であって、
触媒の存在下で、事前に選択された温度および事前に選択された圧力で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させて、水と、アンモニアと、未反応ガスとを含むテールガス混合物中に同伴された固体炭素を形成することと、
前記テールガス混合物から前記同伴された固体炭素を分離することと、
前記テールガス混合物から水を回収することと、
前記テールガス混合物からアンモニアを回収することと、を含む、前記方法。
[本発明1002]
前記少なくとも1種の炭素酸化物を含む第1のガスストリームを、前記窒素を含む第2のガスストリームと混合することをさらに含む、本発明1001の方法。
[本発明1003]
前記第1のガスストリームと前記第2のガスストリームとを混合する前に、前記第1のガスストリームおよび前記第2のガスストリームのうちの少なくとも1つを所定の温度まで加熱することをさらに含む、本発明1002の方法。
[本発明1004]
前記第1のガスストリームおよび前記第2のガスストリームのうちの少なくとも1つをガス状還元剤と混合することをさらに含む、本発明1002の方法。
[本発明1005]
前記ガス状還元剤を加熱することをさらに含む、本発明1004の方法。
[本発明1006]
前記触媒を含む反応器中に前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を導入することをさらに含む、本発明1001の方法。
[本発明1007]
前記触媒を含む前記反応器中に前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を導入する前に、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を加熱することをさらに含む、本発明1006の方法。
[本発明1008]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、二酸化炭素を主に含む炭素酸化物を、前記窒素および前記少なくとも1種の還元剤と反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1009]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、一酸化炭素を主に含む炭素酸化物を、前記窒素および前記少なくとも1種の還元剤と反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1010]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、二酸化炭素および一酸化炭素を含む炭素酸化物を、前記窒素および前記少なくとも1種の還元剤と反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1011]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、前記炭素酸化物を主に含む炭素酸化物と、前記窒素と、メタンを含む還元剤とを反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1012]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物と、前記窒素と、水素を含む還元剤とを反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1013]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物と、前記窒素と、炭化水素を含む還元剤とを反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1014]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物と、前記窒素と、メタンを含む還元剤とを反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1015]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で合成ガスを反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1016]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、鉄を含む触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1017]
鉄を含む触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることが、鋼を含む触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含む、本発明1016の方法。
[本発明1018]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、複数のナノ粒子を含む触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含み、各ナノ粒子が、炭素ナノ繊維上に載置されている、本発明1001の方法。
[本発明1019]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、約400℃〜約1000℃の間の温度で、触媒の存在下で前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1020]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、約100キロパスカル〜約100ギガパスカルの間の圧力で、触媒の存在下で前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含む、本発明1001の方法。
[本発明1021]
前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を所定の圧力まで圧縮することをさらに含む、本発明1001の方法。
[本発明1022]
反応器中の水の濃度を制御して、前記触媒の酸化を制限し、かつ前記固体炭素生成物の選択された同素体およびモルフォロジを促進することをさらに含む、本発明1001の方法。
[本発明1023]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、複数のカーボンナノチューブを形成することを含む、本発明1001の方法。
[本発明1024]
複数のカーボンナノチューブを形成することが、窒素の一部と前記複数のカーボンナノチューブの表面を官能化するアミン基の一部とを有するように前記複数のカーボンナノチューブを形成することを含む、本発明1023の方法。
[本発明1025]
前記テールガス混合物からアンモニアを回収することが、
水性液体に前記テールガス混合物を曝露することと、
前記水性液体中に前記アンモニアの少なくとも一部を吸収することと、
前記テールガス混合物を前記水性液体から分離することと、を含む、本発明1001の方法。
[本発明1026]
触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、水を水蒸気として形成することを含む、本発明1001の方法。
[本発明1027]
前記水蒸気の少なくとも一部を凝縮して、液体水を形成することと、
前記液体水中に前記アンモニアの少なくとも一部を吸収することと、
前記液体水から前記吸収されたアンモニアを分離することと、をさらに含む、本発明1021の方法。
[本発明1028]
前記少なくとも1種の炭素酸化物と、前記窒素と、前記少なくとも1種の還元剤とを含む反応ガス混合物を形成することをさらに含む前記方法であって、前記少なくとも1種の炭素酸化物対前記窒素のモル比が、約10:1〜約1:10の範囲内である、本発明1001の方法。
[本発明1029]
前記固体炭素生成物を分離して、前記水および前記アンモニアを回収した後に、前記テールガス混合物の少なくとも一部を、前記少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および前記少なくとも1種の還元剤と混合することをさらに含む、本発明1001の方法。
[本発明1030]
触媒の存在下で、事前に選択された温度および事前に選択された圧力で、少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、反応器中で前記固体炭素を形成することを含み、かつ
前記テールガス混合物から前記同伴された固体炭素生成物を分離することが、前記反応器から前記固体炭素を取り出すことを含む、本発明1001の方法。
[本発明1031]
アンモニアおよび固体炭素生成物を生成するための方法であって、
少なくとも1種の炭素酸化物と窒素とを含む第1のガスストリームを所定の反応温度まで加熱して、第1の加熱されたガスストリームを形成することと、
少なくとも1種の還元剤を含む第2のガスストリームを前記所定の反応温度まで加熱して、第2の加熱されたガスストリームを形成することと、
前記第1の加熱されたガスストリームを前記第2の加熱されたガスストリームと混合することと、
触媒の存在下で、前記窒素、前記少なくとも1種の炭素酸化物、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させて、水蒸気と、アンモニアと、残留ガス混合物とを含むテールガス混合物中に同伴された固体炭素生成物を形成することと、
前記テールガス混合物から前記同伴された固体炭素生成物の少なくとも一部を分離することと、
前記テールガス混合物を分離して、水ストリーム、アンモニア生成物ストリーム、および残留ガスストリームを形成することと、を含む、前記方法。
[本発明1032]
前記第1の加熱されたガスストリームおよび前記第2の加熱されたガスストリームのうちの少なくとも一部を、反応器中で前記所定の温度で維持することをさらに含む、本発明1031の方法。
[本発明1033]
前記アンモニア生成物ストリームを精製することをさらに含む、本発明1031の方法。
[本発明1034]
前記残留ガスストリームを精製することをさらに含む、本発明1031の方法。
[本発明1035]
前記同伴された固体炭素生成物の少なくとも一部を前記テールガス混合物から分離した後、前記テールガス混合物の少なくとも一部を再循環させて、前記テールガス混合物の前記少なくとも一部を、前記第1のガス蒸気および前記第2のガスストリームのうちの少なくとも1つと混合することをさらに含む、本発明1031の方法。
[本発明1036]
反応器から前記固体炭素生成物を取り出すことをさらに含む、本発明1031の方法。
[本発明1037]
少なくとも1種の炭素酸化物と窒素とを含有するガス供給源からアンモニアおよび固体炭素生成物を形成するためのシステムであって、
前記ガス供給源を少なくとも1種の還元剤と混合するための混合手段と、
前記固体炭素生成物、および水とアンモニアとを含むテールガス混合物を生成するように、触媒の存在下で前記ガス供給源の少なくとも一部を前記少なくとも1種の還元剤と反応させるための反応器手段と、
前記テールガス混合物から前記固体炭素生成物を分離するための固体分離手段と、を含む、前記システム。
[本発明1038]
前記テールガス混合物から水を取り出すための凝縮器手段をさらに含む、本発明1037のシステム。
[本発明1039]
前記テールガス混合物からアンモニアを取り出すための吸収手段をさらに含む、本発明1037のシステム。
[本発明1040]
前記テールガス混合物から前記固体炭素生成物を分離した後、前記反応器手段に前記テールガス混合物の少なくとも一部を再循環させるための再循環手段をさらに含む、本発明1037のシステム。
Claims (40)
- アンモニアおよび固体炭素生成物を同時に形成する方法であって、
触媒の存在下で、事前に選択された温度および事前に選択された圧力で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させて、水と、アンモニアと、未反応ガスとを含むテールガス混合物中に同伴された固体炭素を形成することと、
前記テールガス混合物から前記同伴された固体炭素を分離することと、
前記テールガス混合物から水を回収することと、
前記テールガス混合物からアンモニアを回収することと、を含む、前記方法。 - 前記少なくとも1種の炭素酸化物を含む第1のガスストリームを、前記窒素を含む第2のガスストリームと混合することをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 前記第1のガスストリームと前記第2のガスストリームとを混合する前に、前記第1のガスストリームおよび前記第2のガスストリームのうちの少なくとも1つを所定の温度まで加熱することをさらに含む、請求項2に記載の方法。
- 前記第1のガスストリームおよび前記第2のガスストリームのうちの少なくとも1つをガス状還元剤と混合することをさらに含む、請求項2に記載の方法。
- 前記ガス状還元剤を加熱することをさらに含む、請求項4に記載の方法。
- 前記触媒を含む反応器中に前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を導入することをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 前記触媒を含む前記反応器中に前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を導入する前に、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を加熱することをさらに含む、請求項6に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、二酸化炭素を主に含む炭素酸化物を、前記窒素および前記少なくとも1種の還元剤と反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、一酸化炭素を主に含む炭素酸化物を、前記窒素および前記少なくとも1種の還元剤と反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、二酸化炭素および一酸化炭素を含む炭素酸化物を、前記窒素および前記少なくとも1種の還元剤と反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、前記炭素酸化物を主に含む炭素酸化物と、前記窒素と、メタンを含む還元剤とを反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物と、前記窒素と、水素を含む還元剤とを反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物と、前記窒素と、炭化水素を含む還元剤とを反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物と、前記窒素と、メタンを含む還元剤とを反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、前記触媒の存在下で合成ガスを反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、鉄を含む触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 鉄を含む触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることが、鋼を含む触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含む、請求項16に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、複数のナノ粒子を含む触媒の存在下で、前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含み、各ナノ粒子が、炭素ナノ繊維上に載置されている、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、約400℃〜約1000℃の間の温度で、触媒の存在下で前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、約100キロパスカル〜約100ギガパスカルの間の圧力で、触媒の存在下で前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させることを含む、請求項1に記載の方法。
- 前記少なくとも1種の炭素酸化物、前記窒素、および前記少なくとも1種の還元剤を所定の圧力まで圧縮することをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 反応器中の水の濃度を制御して、前記触媒の酸化を制限し、かつ前記固体炭素生成物の選択された同素体およびモルフォロジを促進することをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、複数のカーボンナノチューブを形成することを含む、請求項1に記載の方法。
- 複数のカーボンナノチューブを形成することが、窒素の一部と前記複数のカーボンナノチューブの表面を官能化するアミン基の一部とを有するように前記複数のカーボンナノチューブを形成することを含む、請求項23に記載の方法。
- 前記テールガス混合物からアンモニアを回収することが、
水性液体に前記テールガス混合物を曝露することと、
前記水性液体中に前記アンモニアの少なくとも一部を吸収することと、
前記テールガス混合物を前記水性液体から分離することと、を含む、請求項1に記載の方法。 - 触媒の存在下で少なくとも1種の炭素酸化物および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、水を水蒸気として形成することを含む、請求項1に記載の方法。
- 前記水蒸気の少なくとも一部を凝縮して、液体水を形成することと、
前記液体水中に前記アンモニアの少なくとも一部を吸収することと、
前記液体水から前記吸収されたアンモニアを分離することと、をさらに含む、請求項21に記載の方法。 - 前記少なくとも1種の炭素酸化物と、前記窒素と、前記少なくとも1種の還元剤とを含む反応ガス混合物を形成することをさらに含む前記方法であって、前記少なくとも1種の炭素酸化物対前記窒素のモル比が、約10:1〜約1:10の範囲内である、請求項1に記載の方法。
- 前記固体炭素生成物を分離して、前記水および前記アンモニアを回収した後に、前記テールガス混合物の少なくとも一部を、前記少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および前記少なくとも1種の還元剤と混合することをさらに含む、請求項1に記載の方法。
- 触媒の存在下で、事前に選択された温度および事前に選択された圧力で、少なくとも1種の炭素酸化物、窒素、および少なくとも1種の還元剤を反応させることが、反応器中で前記固体炭素を形成することを含み、かつ
前記テールガス混合物から前記同伴された固体炭素生成物を分離することが、前記反応器から前記固体炭素を取り出すことを含む、請求項1に記載の方法。 - アンモニアおよび固体炭素生成物を生成するための方法であって、
少なくとも1種の炭素酸化物と窒素とを含む第1のガスストリームを所定の反応温度まで加熱して、第1の加熱されたガスストリームを形成することと、
少なくとも1種の還元剤を含む第2のガスストリームを前記所定の反応温度まで加熱して、第2の加熱されたガスストリームを形成することと、
前記第1の加熱されたガスストリームを前記第2の加熱されたガスストリームと混合することと、
触媒の存在下で、前記窒素、前記少なくとも1種の炭素酸化物、および前記少なくとも1種の還元剤を反応させて、水蒸気と、アンモニアと、残留ガス混合物とを含むテールガス混合物中に同伴された固体炭素生成物を形成することと、
前記テールガス混合物から前記同伴された固体炭素生成物の少なくとも一部を分離することと、
前記テールガス混合物を分離して、水ストリーム、アンモニア生成物ストリーム、および残留ガスストリームを形成することと、を含む、前記方法。 - 前記第1の加熱されたガスストリームおよび前記第2の加熱されたガスストリームのうちの少なくとも一部を、反応器中で前記所定の温度で維持することをさらに含む、請求項31に記載の方法。
- 前記アンモニア生成物ストリームを精製することをさらに含む、請求項31に記載の方法。
- 前記残留ガスストリームを精製することをさらに含む、請求項31に記載の方法。
- 前記同伴された固体炭素生成物の少なくとも一部を前記テールガス混合物から分離した後、前記テールガス混合物の少なくとも一部を再循環させて、前記テールガス混合物の前記少なくとも一部を、前記第1のガス蒸気および前記第2のガスストリームのうちの少なくとも1つと混合することをさらに含む、請求項31に記載の方法。
- 反応器から前記固体炭素生成物を取り出すことをさらに含む、請求項31に記載の方法。
- 少なくとも1種の炭素酸化物と窒素とを含有するガス供給源からアンモニアおよび固体炭素生成物を形成するためのシステムであって、
前記ガス供給源を少なくとも1種の還元剤と混合するための混合手段と、
前記固体炭素生成物、および水とアンモニアとを含むテールガス混合物を生成するように、触媒の存在下で前記ガス供給源の少なくとも一部を前記少なくとも1種の還元剤と反応させるための反応器手段と、
前記テールガス混合物から前記固体炭素生成物を分離するための固体分離手段と、を含む、前記システム。 - 前記テールガス混合物から水を取り出すための凝縮器手段をさらに含む、請求項37に記載のシステム。
- 前記テールガス混合物からアンモニアを取り出すための吸収手段をさらに含む、請求項37に記載のシステム。
- 前記テールガス混合物から前記固体炭素生成物を分離した後、前記反応器手段に前記テールガス混合物の少なくとも一部を再循環させるための再循環手段をさらに含む、請求項37に記載のシステム。
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