JP2015038886A - 蓄電装置の負極 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】蓄電装置の負極活物質にリチウム窒化物を用いるに際して、リチウムの濃度
が異なる複数のリチウム窒化物層を積層して形成する。例えば、集電体上に第1のリチウ
ム窒化物層と第2のリチウム窒化物層が積層されて形成されている場合には、第1のリチ
ウム窒化物層は、第2のリチウム窒化物層よりもリチウムが低濃度で含まれるようにする
。この際、第1のリチウム窒化物層の遷移金属の濃度は、第2のリチウム窒化物層の遷移
金属の濃度よりも高くする。なお、リチウムに代えて他のアルカリ金属を用いてもよい。
【選択図】図1
Description
する。更には、該負極を有する蓄電装置に関する。
(例えば、太陽光発電)の開発が盛んに行われている。発電装置の開発と並行して蓄電装
置の開発も進められている。
蓄電池はエネルギー密度が高く、小型化に適しているため広く普及している。リチウムイ
オン蓄電池の負極材料としては、リチウムを挿入し、脱離することが可能なものが好まし
く、例えばリチウム窒化物が挙げられる。負極活物質としてリチウム窒化物を用いると、
低電圧での充放電が可能であり、非常に高い比容量が得られる(例えば、特許文献1を参
照)。また、同様に蓄電装置の一つとして、キャパシタの開発も進められている。
を用いると、充放電に伴う体積変化や結晶性の変化が問題となる。電極の体積や結晶性が
変化すると、蓄電装置の特性が低下し、集電体との界面で剥離するなどの問題がある。
LiaMbNz(Mは遷移金属であり、0.6<a≦2.4、0.6<b≦2.4、0.
6≦z≦1.4、つまりaは0.6より大きく2.4以下、bは0.6より大きく2.4
以下、zは0.6以上1.4以下である。)で表される第1のリチウム窒化物層と、Li
xMyNz(Mは遷移金属であり、0.6<x≦2.9、0.1<y≦0.6、0.6≦
z≦1.4、つまりxは0.6より大きく2.9以下、yは0.1より大きく0.6以下
、zは0.6以上1.4以下である。)で表される第2のリチウム窒化物層と、が積層さ
れ、aはxより小さく、bはyよりも大きいことを特徴とする蓄電装置の負極活物質であ
る。
と、LiaMbNz(Mは遷移金属であり、0.6<a≦2.4、0.6<b≦2.4、
0.6≦z≦1.4、つまりaは0.6より大きく2.4以下、bは0.6より大きく2
.4以下、zは0.6以上1.4以下である。)で表される第1のリチウム窒化物層と、
LixMyNz(Mは遷移金属であり、0.6<x≦2.9、0.1<y≦0.6、0.
6≦z≦1.4、つまりxは0.6より大きく2.9以下、yは0.1より大きく0.6
以下、zは0.6以上1.4以下である。)で表される第2のリチウム窒化物層と、が積
層され、aはxより小さく、bはyよりも大きいことを特徴とする蓄電装置の負極である
。
iaMbNz(Mは遷移金属であり、0.6<a≦2.4、0.6<b≦2.4、0.6
≦z≦1.4、つまりaは0.6より大きく2.4以下、bは0.6より大きく2.4以
下、zは0.6以上1.4以下である。)で表される第1のリチウム窒化物層と、Lix
MyNz(Mは遷移金属であり、0.6<x≦2.9、0.1<y≦0.6、0.6≦z
≦1.4、つまりxは0.6より大きく2.9以下、yは0.1より大きく0.6以下、
zは0.6以上1.4以下である。)で表される第2のリチウム窒化物層と、が積層され
、負極と対になる正極と、正極と負極の間に電解液を含むセパレータが形成され、aはx
より小さく、bはyよりも大きいことを特徴とする蓄電装置である。
好ましい。
場合には、コバルト、ニッケルまたは銅のいずれかを選べばよい。Mが複数種の金属によ
り構成される場合には、少なくともコバルト、ニッケルまたは銅のいずれか一または複数
を含み、更には第3族元素、第4族元素または第5族元素を含んでいてもよい。
よい。リチウム窒化物層がリチウム濃度の異なる3層以上の積層である場合においても、
集電体に近い側のリチウム窒化物層のリチウム濃度を小さくすればよい。
ウム窒化物層が積層されたものでなくてもよく、集電体に近い側でリチウム濃度が小さく
なるように徐々に濃度を変化させてもよい。
てもよい。
であってもよい。
の説明に限定されるものではない。本発明の趣旨およびその範囲から逸脱することなくそ
の形態および詳細を様々に変更し得ることは、当業者であれば容易に理解されるからであ
る。したがって、本発明は以下に示す実施の形態の記載内容のみに限定して解釈されるも
のではない。なお、図面を用いて本発明の構成を説明するにあたり、同じものを指す符号
は異なる図面間でも共通して用いる。
本実施の形態では、本発明の一態様である負極活物質および該負極活物質を有する負極
と、その作製方法について図1を参照して説明する。
物層が積層されて形成されている。
、0.6<a≦2.4、0.6<b≦2.4、0.6≦z≦1.4、つまりaは0.6よ
り大きく2.4以下、bは0.6より大きく2.4以下、zは0.6以上1.4以下であ
る。)で表され、第2のリチウム窒化物層は、LixMyNz(Mは遷移金属であり、0
.6<x≦2.9、0.1<y≦0.6、0.6≦z≦1.4、つまりxは0.6より大
きく2.9以下、yは0.1より大きく0.6以下、zは0.6以上1.4以下である。
)で表される。特に好ましくはx=2.6、且つy=0.4である。
であり、0.6<a≦2.4、0.6<b≦2.4、0.6≦z≦1.4、つまりaは0
.6より大きく2.4以下、bは0.6より大きく2.4以下、zは0.6以上1.4以
下であり、より好ましくは、0.6<a≦1.2、1.8<b≦2.4、0.6≦z≦1
.4、つまりaは0.6より大きく1.2以下、bは1.8より大きく2.4以下、zは
0.6以上1.4以下である。)で表され、第2のリチウム窒化物層は、LixMyNz
(Mは遷移金属であり、0.6<x≦2.9、0.1<y≦0.6、0.6≦z≦1.4
、つまりxは0.6より大きく2.9以下、yは0.1より大きく0.6以下、zは0.
6以上1.4以下である。)で表される。なお、放電状態におけるaは充電状態における
aよりも小さく、放電状態におけるxは充電状態におけるxよりも小さい。さらに、充電
状態においては、第2のリチウム窒化物層におけるxとyの和は、3に近いことが好まし
い。
化物層のリチウムの濃度は、第2のリチウム窒化物層のリチウムの濃度よりも低くすると
よく、第1のリチウム窒化物層の遷移金属の濃度は、第2のリチウム窒化物層の遷移金属
の濃度よりも高くするとよい(a<x、b>y)。
化物層を積層することで、充放電に伴う体積変化や結晶性の変化の影響を小さくすること
ができる。さらに、集電体との界面で該リチウム窒化物によって構成された負極活物質が
剥離するなどの問題についても、上記構成とすることで解決できる。さらに、上記構造と
することでサイクル特性などの蓄電装置の特性を向上させることができる。
1のリチウム窒化物層のリチウムの濃度は、第2のリチウム窒化物層のリチウムの濃度よ
りも低い場合について説明する。
混合物は、リチウム若しくはリチウムを含む物質と遷移金属M若しくは遷移金属Mを含む
物質を混合し、不活性雰囲気中または不活性雰囲気中に還元性ガスを導入した雰囲気中で
約200℃〜1000℃で焼成することで形成することができる。ここで、リチウムを含
む物質および遷移金属Mを含む物質としては、これらの酸化物、窒化物、ハロゲン化物、
炭酸塩、アルコキシド、または有機金属錯体などを挙げることができる。
成される場合には、コバルト、ニッケルまたは銅のいずれかを選べばよい。Mが複数種の
遷移金属により構成される場合には、少なくともコバルト、ニッケルまたは銅のいずれか
一または複数を含み、更には第3族元素、第4族元素または第5族元素を含んでいてもよ
い。
化し、該ペーストを集電体100上に塗布し、乾燥して、第1の負極前駆体102を形成
する(図1(A)を参照)。第1の負極前駆体102は、必要に応じて加圧成形するとよ
い。
あればよい。例えば、黒鉛、炭素繊維などの炭素系材料、銅、ニッケル、アルミニウム若
しくは銀などの金属材料またはこれらの混合物の粉末や繊維などを用いることができる。
ルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ジアセチルセルロース
、ポリビニルクロリド、ポリビニルピロリドン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ
化ビニリデン、ポリエチレン、ポリプロピレン、EPDM(Ethylene Prop
ylene Diene Monomer)、スルホン化EPDM、スチレンブタジエン
ゴム、ブタジエンゴム、フッ素ゴム若しくはポリエチレンオキシドなどの多糖類、熱可塑
性樹脂またはゴム弾性を有するポリマーなどが挙げられる。
物層の作り分けについて説明する。なお、第1のリチウム窒化物層のリチウムの濃度が、
第2のリチウム窒化物層のリチウムの濃度よりも低い場合について説明する。
らリチウムを脱離させればよい。ここでリチウムの脱離方法は特定のものに限定されない
が、例えば化学的または電気化学的に行えばよい。
負極前駆体102と、第1の負極前駆体102と対極になるリチウム金属と、リチウム塩
を含む非水電解液と、を用いて酸化還元系を組み、所定の電圧をかけて充電すればよい。
導電助剤やバインダーなどと混合させてペースト化した上記の負極材料の混合物を再度塗
布し、乾燥して第2の負極前駆体106を形成する(図1(C)を参照)。第2の負極前
駆体106についても、必要に応じて焼成し、加圧成形するとよい。このようにして負極
108を作製することができる(図1(D)を参照)。
して、必要に応じて行う加圧成形は、リチウムを脱離した第1の負極前駆体104の形成
後、または第1の負極前駆体102からリチウムを脱離して第2の負極前駆体106を形
成した後に、一度だけ行ってもよい。
層の作り分けは、上記の方法に限定されない。例えば、第1の負極前駆体102を形成す
るペーストに含ませる負極材料の混合物中のリチウムの濃度を、あらかじめ、第2の負極
前駆体106を形成するペーストに含ませる負極材料の混合物中のリチウムの濃度よりも
低くしておいてもよい。この場合には、第1の負極前駆体102の形成後におけるリチウ
ムの脱離を行わなくてもよい。
り形成することもできる。
場合には、上記した第1の負極前駆体102を焼結させてスパッタリングターゲットを作
製し、該スパッタリングターゲットをスパッタリング装置に導入することで形成すること
ができる。
を用いてもよい。またはアルゴンガスなどの希ガスと窒素ガスとを組み合わせて用いても
よい。
に際して、リチウムの濃度が高いリチウム窒化物層とリチウムの濃度が低いリチウム窒化
物層の作り分けは、異なるスパッタリングターゲットを用いることにより行えばよい。な
お、リチウム窒化物層をスパッタリング法により形成すると、非晶質のリチウム窒化物層
を得ることができる。
ついて説明したが、これに限定されず、3層以上であってもよいし、複数の層を積層する
ことなく、集電体に近い側のリチウム濃度が小さくなるように徐々にリチウム濃度を変化
させてもよい。このように、集電体に近くなるにつれてリチウム濃度が小さくすることで
も、充放電に伴う体積変化や結晶性の変化の影響を小さくすることができ、本発明の効果
を得ることができる。リチウム濃度を徐々に変化させるには、濃度勾配が設けられたスパ
ッタリングターゲットを用いてもよいし、リチウム濃度の異なる複数のスパッタリングタ
ーゲットを用いてもよい。
明したが、これに限定されず、他のアルカリ金属イオンを用いてもよい。
きる。
、特性(例えば、サイクル特性)が良好で、且つ寿命の長い蓄電装置を得ることができる
。また、歩留まりと信頼性を向上させることもできる。
本実施の形態では、本発明の一態様である電池と、その作製方法について説明する。該
電池の負極としては、実施の形態1にて説明した負極を用いる。
はこれに限定されず、角型であってもよい。
囲まれた閉空間を有する。
の使用環境下において適切な機械的強度と耐薬品性を有するように、適切な材料を選択す
ればよい。例えばアルミニウム合金を用いることができる。電池側壁部204および電池
底部206と、電池蓋202により囲まれた電池内部には閉空間が設けられる。閉空間に
は、例えば電極体210が配されている。電極体としては、例えば図3に示すように巻回
電極体が挙げられる。
および絶縁板214によって挟まれ、絶縁板212および絶縁板214のそれぞれから導
線220と導線228が引き出されている。上部(電池蓋202側)の絶縁板212から
引き出された導線220は、好ましくは抵抗素子216を介して電池蓋202に接続され
ている。抵抗素子216としては、温度の上昇により抵抗が増大する熱感抵抗素子を用い
ることが好ましい。これは、過剰な電流による異常な発熱を防止するためである。下部(
電池底部206側)の絶縁板214から引き出された導線228は、電池底部206に接
続されている。なお、電池底部206と電池側壁部204は導通している。
ケット218を介して接続されているとよい。ガスケット218は絶縁性であることが好
ましいが、これに限定されず、少なくとも電池蓋202と電池側壁部204が絶縁されて
いればよい。
ートした場合または電池が加熱されて電池内部の圧力が高まった場合に電池蓋202と電
極体210の接続が切断される構成としてもよい。
れていてもよい。
4を有する。電極体210が有する正極222は、導線220を介して電池蓋202に、
電気的に接続されている。電極体210が有する負極226は、導線228を介して電池
底部206に、電気的に接続されている。
えば、正極集電体上に正極活物質となるリチウム金属含有複合酸化物層を形成すればよい
。なお、リチウムに代えて他のアルカリ金属を用いてもよい。
とができる。キャリアとなるイオン及び遷移金属を含む材料としては、例えば一般式Aα
MβPOγ(α>0、β>0、γ>0)で表される材料を用いることができる。ここでA
は、例えば、リチウム、ナトリウム若しくはカリウムなどのアルカリ金属、またはベリリ
ウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム若しくはバリウムなどのアルカリ土類
金属である。Mは、例えば、鉄、ニッケル、マンガン若しくはコバルトなどの遷移金属で
ある。一般式AαMβPOγ(α>0、β>0、γ>0)で表される材料としては、例え
ばリン酸鉄リチウム、リン酸鉄ナトリウムなどがある。Aで表される材料およびMで表さ
れる材料は、上記のいずれか一または複数を選択すればよい。上記材料のほかにもコバル
ト酸リチウム、マンガン酸リチウム、またはニッケル酸リチウムなどが挙げられる。
布して形成してもよいし、スパッタリング法により形成してもよい。正極活物質層につい
ても、必要に応じて加圧成形するとよい。
ド)、ビニロン(ビナロンともいう)(ポリビニルアルコール系繊維)、ポリエステル、
アクリル、ポリオレフィン、ポリウレタンといった合成繊維等を用いることができる。た
だし、電解液に溶解しない材料を選ぶ必要がある。
Carbonate)とDEC(Diethyl Carbonate)の混合液中に
6フッ化リン酸リチウム(LiPF6)を含ませたものを用いればよい。または、電解質
としては、塩化リチウム(LiCl)、フッ化リチウム(LiF)、過塩素酸リチウム(
LiClO4)、硼弗化リチウム(LiBF4)、リチウムビストリフルオロメタンスル
ホニルイミド(LiN(SO2CF3)2)、リチウムビスペンタフルオロエタンスルホ
ニルイミド(LiN(SO2C2F5)2)、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム(
LiCF3SO3)などを用いることができる。または、リチウム以外のアルカリ金属イ
オンを用いる場合には、塩化ナトリウム(NaCl)、フッ化ナトリウム(NaF)、過
塩素酸ナトリウム(NaClO4)、硼弗化ナトリウム(NaBF4)、塩化カリウム(
KCl)、フッ化カリウム(KF)、過塩素酸カリウム(KClO4)、硼弗化カリウム
(KBF4)などを挙げることができ、これらを単独で、または二種以上を組み合わせて
溶媒に溶解させて使用することができる。
)、およびビニレンカーボネート(VC)などの環状カーボネート類、ジメチルカーボネ
ート(DMC)、エチルメチルカーボネート(以下、EMCと略す)、メチルプロピルカ
ーボネート(MPC)、メチルイソブチルカーボネート(MIBC)、およびジプロピル
カーボネート(DPC)などの非環状カーボネート類、ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピ
オン酸メチル、およびプロピオン酸エチルなどの脂肪族カルボン酸エステル類、γ−ブチ
ロラクトン等のγ−ラクトン類、1,2−ジメトキシエタン(DME)、1,2−ジエト
キシエタン(DEE)、およびエトキシメトキシエタン(EME)等の非環状エーテル類
、テトラヒドロフラン、および2−メチルテトラヒドロフラン等の環状エーテル類、ジメ
チルスルホキシド、1,3−ジオキソラン等やリン酸トリメチル、リン酸トリエチル、お
よびリン酸トリオクチルなどのアルキルリン酸エステルやそのフッ化物を挙げることがで
き、これらの一種または二種以上を混合して使用することができる。
たが、これに限定されず、他のアルカリ金属イオンを用いてもよい。
の層を積層することなく、集電体に近い側のリチウム濃度が小さくなるように徐々にリチ
ウム濃度を変化させてもよい。
ることができる。
が長く、信頼性の高いものとすることができる。また、高い歩留まりで作製することが可
能である。
本実施の形態では、本発明の一態様であるキャパシタと、その作製方法について説明す
る。該キャパシタの負極としては、実施の形態1にて説明した負極を用いる。
と上面図(図4(B)を参照)を示す。図4に示すキャパシタは、底蓋300と上蓋31
0によって電極体320が挟持され、電極体320は、底蓋300と、上蓋310と、例
えばガスケット308により形成された閉空間に配されている。なお、図4には円筒型の
例を示しているが、角型であってもよい。
6と、を有する。正極302は、正極集電体312と正極活物質層314を有する。負極
304は、負極集電体316と負極活物質層318を有する。
同様の材料および同様の形成方法により形成することができる。
ン、ポリアセンなどを用いて形成することができる。正極活物質層314として、例えば
、集電体上に正極活物質となる活性炭を配すればよい。まず、正極活物質である活性炭と
、アセチレンブラックと、ポリフッ化ビニリデンと、を79:5:16で混合させ、該混
合物をNMP(N−methylpyrrolidone)に漬けて撹拌し、ペースト化
し、該ペーストを集電体上に塗布し、乾燥することで正極活物質層を形成することができ
る。正極活物質層についても、必要に応じて加圧成形するとよい。
同様の材料および同様の形成方法により形成することができる。
物質層と同様の材料および同様の形成方法により形成することができる。
とも正極302と負極304がショートしない構成であればよい。
ればよい。
いが、例えば図5に示すように、正極302が有する正極集電体312Aと、負極304
が有する負極集電体316Aが、互いに異なって電極体320の外側方向にはみ出すこと
で、正極302と負極304を外部に引き出してもよい。
もよい。例えば、ガスケット308の底蓋300側に導電性の部分308Aが設けられ、
導電性の部分308Aに正極302Bが接続され、ガスケット308の上蓋310側に導
電性の部分308Bが設けられ、導電性の部分308Bに負極304Bが接続されていれ
ばよい。
を示したが、これに限定されず、底蓋300と上蓋310が、例えばアルミニウム合金な
どにより形成されていてもよい。この場合には、ガスケット308によって底蓋300と
上蓋310を絶縁すればよい。
作製することができる。
つ寿命が長く、信頼性の高いものとすることができる。また、高い歩留まりで作製するこ
とが可能である。
102 第1の負極前駆体
104 リチウムを脱離した第1の負極前駆体
106 第2の負極前駆体
108 負極
200 断面
202 電池蓋
204 電池側壁部
206 電池底部
210 電極体
212 絶縁板
214 絶縁板
216 抵抗素子
218 ガスケット
220 導線
222 正極
224 セパレータ
226 負極
228 導線
300 底蓋
302 正極
302B 正極
304 負極
304B 負極
306 セパレータ
308 ガスケット
308A 導電性の部分
308B 導電性の部分
310 上蓋
312 正極集電体
312A 正極集電体
314 正極活物質層
316 負極集電体
316A 負極集電体
318 負極活物質層
320 電極体
Claims (3)
- 集電体と、
活物質と、を有し、
前記活物質として、リチウム窒化物層を有し、
前記リチウム窒化物層において、リチウムの濃度は、前記集電体に近づくにつれて小さくなることを特徴とする蓄電装置の負極。 - 集電体と、
活物質と、を有し、
前記活物質として、リチウム窒化物層を有し、
前記リチウム窒化物層は、遷移金属を有し、
前記リチウム窒化物層において、リチウムの濃度は、前記集電体に近づくにつれて小さくなり、
前記リチウム窒化物層において、遷移金属の濃度は、前記集電体に近づくにつれて大きくなることを特徴とする蓄電装置の負極。 - 請求項1又は請求項2において、
前記リチウム窒化物層は、非晶質を有することを特徴とする蓄電装置の負極。
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