JP2014534306A - Led赤色蛍光体及び該蛍光体を含有する発光デバイス - Google Patents
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- H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H05B—ELECTRIC HEATING; ELECTRIC LIGHT SOURCES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; CIRCUIT ARRANGEMENTS FOR ELECTRIC LIGHT SOURCES, IN GENERAL
- H05B33/00—Electroluminescent light sources
- H05B33/12—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces
- H05B33/14—Light sources with substantially two-dimensional radiating surfaces characterised by the chemical or physical composition or the arrangement of the electroluminescent material, or by the simultaneous addition of the electroluminescent material in or onto the light source
Abstract
Description
本発明は、前記赤色蛍光体を用いて発色性能が優れている発光デバイスを提供することを他の目的とする。
少なくともBe、Mg、Ca、Sr、Ba、Znの中の1種又は1種以上の元素を含有するM元素と、少なくともB、Al、Ga、In、La、Gd、Lu、Sc、Yの中の1種又は1種以上の元素を含有するA元素と、少なくともSi、Ge、C、Sn、Ti、Zr、Hfの中の1種又は1種以上の元素を含有するD元素と、少なくともN、O、Fの中の1種又は1種以上の元素を含有するX元素と、少なくとも、S、Se、Teの中の1種又は1種以上の元素を含有するL元素と、少なくとも希土類元素又は遷移金属元素の中の1種又は1種以上の元素を含有するZ元素からなるLED赤色蛍光体である。
実施例1〜6
実施例1〜6における蛍光体の中の各元素のモル比を以下のように設定する。
実施例1 Ca:Al:Si:Eu:Se:S=0.992:1:1:0.008:0.00001:0.00003;
実施例2 Ca:Al:Si:Eu:Se:Te=0.992:1:1:0.008:0.0001:0.00002;
実施例3 Ca:Al:Si:Eu:Se=0.992:1:1:0.008:0.001;
実施例4 Ca:Be:Al:Si:Eu:Se=0.99:0.002:1:1:0.008:0.005;
実施例5 Ca:Mg:Al:Si:Eu:Se=0.991:0.001:1:1:0.008:0.01;
実施例6 Ca:Ba:Zn:Al:Si:Eu:Se=0.981:0.01:0.001:1:1:0.008:0.02。
本実施例において、窒化ケイ素、窒化アルミニウム、窒化ユーロピウム、窒化カルシウム、単体セレン、窒化ガリウム、硝酸イットリウム、酸化ルテチウム、酸化ランタン、水酸化ガドリニウム、硼酸、酸化スカンジウム、窒化インジウムを選択して原料とする。各実施例の原料の比は、表3に示す元素モル比であって、蛍光体の合成及び後処理工程は実施例1〜6と同じである。得られたシリーズの蛍光体の光色データは表3に示す通りである。
これらの実施例において、各元素のモル比は、Ca:Al:Si:Eu:Se=0.992:1:1:0.008:0.001であって、実施例間の相違点は、原料中の炭化ケイ素の含有量が異なることにあって、質量%はそれぞれ、0.001%、0.01%、0.1%、0.2%、0.4%である。蛍光体の合成及び後処理工程は、実施例1〜6と同じである。実施例15で得られた蛍光体の元素分析結果(ICPS-7510重量%)は表4に示す通りで、ここで、0.089%の炭素が存在し、相対発光輝度は炭素を含有しない蛍光体に比べそれぞれの向上を現しているが、炭素の含有量が多すぎると、炭素が結晶格子に入ることによる欠陥が過剰に発生し、同時に、不純相が発生し、発光強度が低下する(表5を参照)。
これらの実施例の原料の元素モル比及び製造工程は実施例3と同じであって、マトリクスの中の2価元素Mの種類を調節していて、一部のCaの代り、Srを使用し、ここで、Ca元素とSr元素との原子数比w(Ca/(Sr+Ca))は0.03≦w≦0.2を満たす。表6は、実施例18〜25で製造した蛍光体の光色特性を示すもので、表6のデータが示すように、Srの含有量の増加に従って、発光ピークの形状及び位置が明らかに変化し(青色へ遷移且つ狭くなる)、相対発光輝度が明らかに向上された。
これらの実施例の原料は実施例3と大体同じに選択し、シリコン源として、窒化ケイ素(Siu)に代り、一部に二酸化ケイ素(Siv)を使用する。各実施例の原料の比は、表7に示す元素モル比であって、蛍光体の合成及び後処理工程は実施例3と同じである。得られたシリーズの蛍光体の光色データは表7に示す通りである。
これらの実施例の原料は実施例1〜6と大体同じに選択し、各実施例の原料の比は、表8に示す元素モル比であって、蛍光体の合成及び後処理工程は実施例1〜6と同じである。得られたシリーズの蛍光体の光色データは表8に示す通りである。
本実施例において、青色LEDチップを放射線源とし、本発明の実施例3で得られた赤色蛍光体、白色LED黄色蛍光体(例えば、Y3Al5O12:Ce)、緑色蛍光体(例えば、Ba3Si6O12N2:Eu)の3種類の蛍光体の重量比を赤色:黄色:緑色=17:52:31とし、蛍光体をシリカゲル(屈折率は1.41で、透過率は99%である)に均一に分散し、チップと光変換膜とを組み合わせて、回路を溶着し、密封してから白色光照明器件を得て、その色座標は(0.3728、0.3336)で、発色指数は93で、関連する色温度は3859Kである。
本実施例において、近紫色LEDチップ(380nm)を放射線源とし、本発明の実施例23で得られた赤色蛍光体、青色蛍光体(例えば、BaMgAl10O17:Eu)、緑色蛍光体(例えば、(Y,Lu)3(Al,Ga)5O12:Ce)の3種類の蛍光体の重量比を赤色:青色:緑色=16:55:29とし、蛍光体をエポキシ樹脂(屈折率は1.6である)の中に均一に分散し、チップとエポキシ樹脂とを組み合わせて、回路を溶着し、密封してから白色光照明器件を得て、その色座標は(0.3879、0.3404)で、発色指数は92.4で、関連する色温度は3469 Kである。
本実施例において、紫外線LEDチップ(360nm)を放射線源とし、本発明の実施例32で得られた赤色蛍光体、青色蛍光体(例えば、Sr5(PO4)3Cl:Eu)、緑色蛍光体(例えば、β-SiAlON:Eu)の3種類の蛍光体の重量比を赤色:青色:緑色=13:60:27とし、蛍光体をシリカゲル(屈折率は1.41で、透過率は99%である)の中に均一に分散し、チップとシリカゲルとを組み合わせて、回路を溶着し、密封してから白色光照明器件を得て、その色座標は(0.3882、0.3401)で、発色指数は92.3で、関連する色温度は3460 Kである。
本実施例において、紫色LEDチップ(410nm)を放射線源とし、本発明の実施例38で得られた赤色蛍光体、青色蛍光体(例えば、BaMgAl10O17:Eu)、緑色蛍光体(例えば、Ca3Sc2Si3O12:Ce)の3種類の蛍光体の重量比を赤色:青色:緑色=10:60:30とし、蛍光体をエポキシ樹脂(屈折率は1.6である)の中に均一に分散し、チップとエポキシ樹脂とを組み合わせて、回路を溶着し、密封してから白色光照明器件を得て、その色座標は(0.3517、0.4046)で、発色指数は91.1で、関連する色温度は4647Kである。
Claims (18)
- 少なくともBe、Mg、Ca、Sr、Ba、Znの中の1種又は1種以上の元素を含有するM元素と、少なくともB、Al、Ga、In、La、Gd、Lu、Sc、Yの中の1種又は1種以上の元素を含有するA元素と、少なくともSi、Ge、C、Sn、Ti、Zr、Hfの中の1種又は1種以上の元素を含有するD元素と、少なくともN、O、Fの中の1種又は1種以上の元素を含有するX元素と、少なくともS、Se、Teの中の1種又は1種以上の元素を含有するL元素と、少なくとも希土類元素又は遷移金属元素の中の1種又は1種以上の元素を含有するZ元素からなることを特徴とするLED赤色蛍光体。
- 一般式がMmAaDbXdLy:Zn(ここで、0.5≦m≦1.5、0.5≦a≦1.5、0.5≦b≦1.5、2≦d≦5、0.00001≦y≦0.02、0.0001≦n≦0.1)であることを特徴とする請求項1に記載のLED赤色蛍光体。
- 前記M元素が少なくともCa、Sr、Baの中の1種又は1種以上の元素を含有し、A元素が少なくともAl、B、Gd、Yの中の1種又は1種以上の元素を含有し、D元素が少なくともSi、Cの中の1種又は2種の元素を含有し、X元素が少なくともN、Oの中の1種又は2種の元素を含有し、L元素が少なくともSeを含有し、Z元素が少なくともEu、Ce、Mnの中の1種又は1種以上の元素を含有することを特徴とする請求項1又は2に記載のLED赤色蛍光体。
- 前記M元素がSrを含むことを特徴とする請求項1から請求項3のいずれか一項に記載のLED赤色蛍光体。
- 前記M元素がCaとSrであることを特徴とする請求項4に記載のLED赤色蛍光体。
- 原子数比Ca/(Sr+Ca)がwで、w が0.03≦w≦0.2であることを特徴とする請求項5に記載のLED赤色蛍光体。
- 前記D元素がCを含むことを特徴とする請求項1から請求項6のいずれか一項に記載のLED赤色蛍光体。
- 前記C元素の前記蛍光体の中の重量%が0.001%〜0.4%であることを特徴とする請求項7に記載のLED赤色蛍光体。
- 前記X元素がOを含むことを特徴とする請求項1から請求項6のいずれか一項に記載のLED赤色蛍光体。
- 前記O元素の前記蛍光体の中の重量%が0.01%〜5%であることを特徴とする請求項9に記載のLED赤色蛍光体。
- 前記D元素がCを含み、前記X元素がOを含み、C元素の前記蛍光体の中の重量%が0.001%〜0.4%で、O元素の前記蛍光体の中の重量%が0.01%〜5%であることを特徴とする請求項1から請求項6のいずれか一項に記載のLED赤色蛍光体。
- 粉末状、フィルム状又はシート状であることを特徴とする請求項1から請求項11のいずれか一項に記載のLED赤色蛍光体。
- 請求項1から請求項7のいずれか一項に記載の窒化物赤色蛍光体をガラス材料、プラスチック材料又は樹脂材料に分散してなる、或いは、請求項1から請求項11のいずれか一項に記載の窒化物赤色蛍光体と他の蛍光体とを共にガラス材料、プラスチック材料又は樹脂材料に分散して、又はガラス材料、プラスチック材料又は樹脂材料に塗布してなることを特徴とする発光膜又は発光シート。
- 前記他の蛍光体が、(Y,Gd,Lu,Tb)3(Al,Ga)5O12:Ce、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4:Eu、(Ca,Sr)3SiO5:Eu、(La,Ca)3Si6N11:Ce、α-SiAlON:Eu、β-SiAlON:Eu、Ba3Si6O12N2:Eu、Ca3(Sc,Mg)2Si3O12:Ce、CaSc2O4:Eu、BaAl8O13:Eu、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu、(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)3MgSi2O8:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu、Zn2SiO4:Mn、(Y,Gd)BO3:Tb、ZnS:Cu,Cl/Al、ZnS:Ag,Cl/Al、(Sr,Ca)2Si5N8:Eu、(Li,Na,K)3ZrF7:Mn、(Li,Na,K)2(Ti,Zr)F6:Mn、(Ca,Sr,Ba)(Ti,Zr)F6:Mn、Ba0.65Zr0.35F2.7:Mn、(Sr,Ca)S:Eu、(Y,Gd)BO3:Eu、(Y,Gd)(V,P)O4:Eu、Y2O3:Eu、(Sr,Ca,Ba,Mg)5(PO4)3Cl:Eu、(Ca,Sr,Ba)MgAl10O17:Eu、(Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Eu、3.5MgO・0.5MgF2・GeO2:Mnの中の1種又は1種以上であることを特徴とする請求項13に記載の発光膜又は発光シート。
- 少なくとも放射線源と請求項1から請求項11のいずれか一項に記載のLED赤色蛍光体とを含むことを特徴とする発光デバイス。
- 前記放射線源が真空紫外線、又は紫外線、又は紫色光、又は青色光放射源であることを特徴とする請求項15に記載の発光デバイス。
- 前記放射線源による励起により発光する他の蛍光体をさらに含有することを特徴とする請求項15又は16に記載の発光デバイス。
- 前記他の蛍光体が、(Y,Gd,Lu,Tb)3(Al,Ga)5O12:Ce、(Mg,Ca,Sr,Ba)2SiO4:Eu、(Ca,Sr)3SiO5:Eu、(La,Ca)3Si6N11:Ce、α-SiAlON:Eu、β-SiAlON:Eu、Ba3Si6O12N2:Eu、Ca3(Sc,Mg)2Si3O12:Ce、CaSc2O4:Eu、BaAl8O13:Eu、(Ca,Sr,Ba)Al2O4:Eu、(Sr,Ca,Ba)(Al,Ga,In)2S4:Eu、(Ca,Sr)8(Mg,Zn)(SiO4)4Cl2:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)3MgSi2O8:Eu/Mn、(Ca,Sr,Ba)2(Mg,Zn)Si2O7:Eu、Zn2SiO4:Mn、(Y,Gd)BO3:Tb、ZnS:Cu,Cl/Al、ZnS:Ag,Cl/Al、(Sr,Ca)2Si5N8:Eu、(Li,Na,K)3ZrF7:Mn、(Li,Na,K)2(Ti,Zr)F6:Mn、(Ca,Sr,Ba)(Ti,Zr)F6:Mn、Ba0.65Zr0.35F2.7:Mn、(Sr,Ca)S:Eu、(Y,Gd)BO3:Eu、(Y,Gd)(V,P)O4:Eu、Y2O3:Eu、(Sr,Ca,Ba,Mg)5(PO4)3Cl:Eu、(Ca,Sr,Ba)MgAl10O17:Eu、(Ca,Sr,Ba)Si2O2N2:Eu、3.5MgO・0.5MgF2・GeO2:Mnの中の1種又は1種以上であることを特徴とする請求項17に記載の発光デバイス。
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