JP2014520741A - 熱安定性が強化されたセリア、ジルコニア、アルミナ組成物 - Google Patents
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Abstract
本発明は、（Ａ）アルミニウムの酸化物、セリウムの酸化物、及びジルコニウムの酸化物を含む組成物の作製方法であって、（ａ）セリウムの金属塩、ジルコニウムの金属塩、及びアルミニウムの金属塩の混合物を含み、任意でセリウム以外の希土類金属の塩を１種類以上含む水溶液を作製する工程と、（ｂ）得られた溶液に、０℃〜９５℃にて塩基を加え、得られた金属塩の混合物を水酸化物またはオキシ水酸化物の状態で沈殿させる工程と、（ｄ）工程（ｂ）で得た懸濁水溶液を界面活性剤で処理する工程と、（ｅ）工程（ｄ）で得た沈殿物を単離し、その沈殿物を４５０〜１２００℃にて処理する工程と、を含み、アルミニウム含有量が３５〜８０重量％の範囲であり、得られる組成物の、ＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）が、１１００℃にて２時間焼成した後は５５〜８０ｍ2／ｇ、または１１００℃にて２０時間焼成した後は３５ｍ2／ｇ以上であることを特徴とする方法、そして、（Ｂ）アルミニウムの、セリウムの、ジルコニウムの酸化物を含む組成物であって、アルミニウム含有量が酸化アルミニウム換算で３５〜８０重量％の範囲であり、当該組成物の、ＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）が、１１００℃にて２時間焼成後は５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後は３５ｍ2／ｇ以上であることを特徴とする、上記方法によって得ることができるまたは得られた組成物、を提供する。
Description
本発明は、セリア（セリウムの酸化物）、ジルコニア（ジルコニウムの酸化物）、およびアルミナ（アルミニウムの酸化物）をベースとする、熱安定性に優れた組成物に関する。
このような組成物は、燃料エンジンやディーゼルエンジン等の燃焼エンジンにおける排気ガスの後処理の用途において、ウォッシュコートとして、例えば、触媒（主に三元触媒：ＴＷＣ）の成分として使用できる。この他にも、排気流路に備えられる部品、例えば、ＮＯｘトラップ、ディーゼル酸化触媒（ＤＯＣ）、ディーゼル微粒子除去フィルター（ＤＰＦ）にも使用できる。
セリア−ジルコニアベースの混合酸化物とアルミナとは、自動車用途において、触媒の作製に広く用いられている。例えば、国際公開ＷＯ２００８／１１３４５７に、別々に混合したセリア／ジルコニアの酸化物とアルミナ（ランタンをドープしたアルミニウム酸化物）とを導入したウォッシュコートを作製することが記載されており、この方法は確立された方法である。
しかし、他の種類の組成物材料も注目されている。主にＡｌ2Ｏ3を含み、通常は他にＣｅＯ2、ＺｒＯ2を含み、また何等かの安定剤（希土類金属酸化物等）を含む場合もある、組成物材料である。
例えば、欧州特許第１，１７２，１３９号には、数種類のアルミニウム酸化物・セリウム酸化物・ジルコニウム酸化物・イットリウム酸化物・ランタン酸化物の組成物の作製と、それらの熱安定性についての記載がある。Ａｌ2Ｏ3／ＣｅＯ2／ＺｒＯ2／Ｙ2Ｏ3／Ｌａ2Ｏ3が異なる比率で含まれる様々な組成物が記載されている。これらの物質は、対応する金属塩溶液（硝酸アルミニウムの状態のアルミナを含む）を発端とする共沈殿によって作製されることが記載されている。共沈殿を行なった後、中間体として、アルミニウム水酸化物・セリウム水酸化物・ジルコニウム水酸化物・イットリウム水酸化物・ランタン水酸化物の懸濁液が得られ、これらの懸濁液は、焼成後、対応する酸化物に変化する（８頁、１〜６行参照）。このような組成物の酸化物の表面積は、組成物中に存在するＡｌ2Ｏ3の量によって決まることが記載されている。実施例１０〜２２においては、Ａｌ2Ｏ3含有量は２１〜２５重量％（表２に記載のモル比から計算）の範囲であり、これらの化合物を１１００℃にて２０時間熱処理した後の比表面積は１５ｍ2／ｇより小さい（１４頁、表２参照）。実施例２４、２７、３１に記載されているように、Ａｌ2Ｏ3含有量を増加させると、１１００℃にて２０時間熱処理した後の表面積の値がより大きくなることが示されている。さらに詳細には、Ａｌ2Ｏ3含有量が５７重量％の組成物に対応する実施例２４において、１１００℃にて２０時間焼成した後の表面積は２７ｍ2／ｇであることが記載されている。また、Ａｌ2Ｏ3含有量が６３％の実施例２７、３１では、１１００℃にて２０時間焼成した後の表面積はそれぞれ３１ｍ2／ｇと３０ｍ2／ｇとであることが示されている。
日本国公開特許公報 特開２００５−２４６１７７（Ａ）では、「比較例４」において、共沈殿法によってＡｌ2Ｏ3／ＣｅＯ2／ＺｒＯ2複合酸化物（モル比Ａｌ2Ｏ3／ＣｅＯ2／ＺｒＯ2＝１／０．９／１．１、重量％でＡｌ2Ｏ3 ２６部、ＣｅＯ2 ３９．５部、ＺｒＯ2 ３４．５部）を作製することが記載されている。本発明の調査では、日本国公開特許公報 特開２００５−２４６１７７（Ａ）に記載の方法に従って材料を作製し、そのＢＥＴを測定した。１１００℃にて２時間焼成した後のＢＥＴは６．８ｍ2／ｇであり、１１００℃にて２０時間焼成した後のＢＥＴは４．８ｍ2／ｇであった。この実験から、１１００℃にて２時間焼成した後、材料の表面積が大きく減少することは明らかである。この表面積の減少は、１１００℃にて２０時間熱処理したときにはさらに顕著である。
中国特許第１０１，６９０，８９０号には、アルミニウムの、セリウムの、ジルコニウムの酸化物と希土類酸化物とを含む組成物の作製方法が記載されている。この方法は、セリウムの、ジルコニウムの、アルミニウムの金属塩と希土類の金属塩との混合物の溶液を作製する工程と、ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール、ポリアクリルアミド、セチルアンモニウムブロミドまたはセチルアンモニウムクロリドから選ばれる界面活性剤を加える工程とを含む。材料を１０５０℃にて５時間焼成した後の表面積は３５ｍ2／ｇよりも大きいことが示されている。中国特許第１０１，６９０，８９０号に記載の方法に従って、セチルアンモニウムブロミドを界面活性剤として用い、Ａｌ2Ｏ3を２０％、ＣｅＯ2を５０％、ＺｒＯ2を２７．５％、Ｌａ2Ｏ3を２．５％含む材料を作製し、本発明の調査において検証したところ、１０５０℃にて５時間焼成した後の表面積は２４．９ｍ2／ｇになることが分かった。しかし、この表面積は、材料を１１００℃にて２０時間焼成すると９．９ｍ2／ｇまで大幅に減少する。１０５０℃にて５時間焼成した後のＢＥＴが２４．９ｍ2／ｇと既に低いことから、１１００℃にて２時間焼成した後の表面積は同じく低くなると判断してよいと思われる。焼成温度が高くなれば表面積はさらに小さくなるが、これは焼成時間を短くすることによって埋め合わせをする。また、中国特許第１０１，６９０，８９０号に記載の方法に従って、セチルアンモニウムブロミドを界面活性剤として用い、Ａｌ2Ｏ3を４０％、ＣｅＯ2を４５％、ＺｒＯ2を１２．５％、Ｌａ2Ｏ3を２．５％含む材料を作製したところ、この材料を１０５０℃にて５時間焼成した後の表面積は４８ｍ2／ｇであった。しかし、この表面積は、材料を１１００℃にて２０時間焼成すると２６．９ｍ2／ｇまで大幅に減少することが示された。また、中国特許第１０１，６９０，８９０号に記載の方法に従って、ポリエチレングリコールを界面活性剤として用い、Ａｌ2Ｏ3を４０％、ＣｅＯ2を４５％、ＺｒＯ2を１２．５％、Ｌａ2Ｏ3を２．５％含む材料を作製したところ、この材料を１０５０℃にて５時間焼成した後の表面積は４２．５ｍ2／ｇであった。しかし、この表面積は、材料を１１００℃にて２時間焼成すると３６．８ｍ2／ｇまで減少し、１１００℃にて２０時間焼成すると３４．３ｍ2／ｇまで減少することが示された。さらに、中国特許第１０１，６９０，８９０号に記載の方法に従って、ポリアクリルアミドを界面活性剤として用い、Ａｌ2Ｏ3を４０％、ＣｅＯ2を４５％、ＺｒＯ2を１２．５％、Ｌａ2Ｏ3を２．５％含む材料を作製したところ、この材料を１０５０℃にて５時間焼成した後の表面積は３１．２ｍ2／ｇであった。しかし、この表面積は、材料を１１００℃にて２時間焼成すると２８．４ｍ2／ｇまで減少し、１１００℃にて２０時間焼成すると２４．５ｍ2／ｇまで減少することが示された。
欧州特許第１，９００，４１６号には、共沈殿によって得られるＡｌ−Ｃｅ−Ｚｒ−Ｙ−Ｌａ−酸化物（例えば、段落００４５参照）が記載されている。一方で、本発明の調査では、欧州特許第１，９００，４１６号の記載に従って作製したこのＡｌ−Ｃｅ−Ｚｒ−Ｙ−Ｌａ−複合酸化物を１１００℃にて２時間熱処理した後の表面積は３０．９ｍ2／ｇであり、１１００℃にて２０時間熱処理した後の表面積は２１．２ｍ2／ｇであることが分かった。
国際公開ＷＯ２００６／０７０２０１に記載されている改良された方法では、酸化物をベースにして、アルミナ（Ａｌ2Ｏ3）およびジルコニア（ＺｒＯ2）と、任意でＣｅＯ2、Ｌａ2Ｏ3、Ｎｄ2Ｏ3、Ｐｒ6Ｏ11、Ｓｍ2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3から選ばれる少なくとも１つと、また任意で他の希土類金属酸化物とを含む組成物の水酸化物又は酸化物を形成する。これらの組成物は、苛性アルカリを沈殿剤として用いて、金属塩溶液からの共沈殿によって形成されることが記載されている。ｐＨの範囲は、厳密に低く保たれる。国際公開ＷＯ２００６／０７０２０１によれば、沈殿を行なっている間のｐＨの誤差は±１以下でなければならない。また、この方法は、単離した沈殿物を、最終焼成の前に１２０℃にてオートクレーブする工程を必要とするというデメリットがある。国際公開ＷＯ２００６／０７０２０１の実施例６には、５１％のＡｌ2Ｏ3、１４．２％のＣｅＯ2、３４．８％のＺｒＯ2からなるＡｌ／Ｃｅ／Ｚｒ組成物の酸化物が記載されており、この酸化物を８５０℃にて４時間、１１００℃にて２時間熱処理した後の表面積は４３ｍ2／ｇになる。さらに厳しいエージング（８５０℃にて４時間、１２００℃にて２時間熱処理）を行なうと、組成物の表面積はたったの１６ｍ2／ｇになる。
本発明の調査において、より長時間のエージング後の熱安定性を調べるため、化合物を国際公開ＷＯ２００６／０７０２０１の実施例６の方法に従って合成した。１１００℃にて２時間熱処理した後の表面積は４１．２ｍ2／ｇで、１１５０℃にて３６時間熱処理した後のＢＥＴは１９ｍ2／ｇとかなり低くなることが分かった。
米国特許第７，９３９，０４１号には、共沈殿法によって得た沈殿物をさらにオートクレーブで処理することによって合成した様々なＡｌ−Ｃｅ−Ｚｒ複合酸化物を１１００℃にて２時間焼成した後の表面積が記載されている。このうち、１１００℃にて２時間焼成した後の表面積で最も大きかったのは４８ｍ2／ｇであり、これは４６．２％のＡｌ2Ｏ3、２６．３％のＣｅＯ2、３．３％のＰｒ6Ｏ11、２４．２％のＺｒＯ2からなる複合酸化物に関するものである。
Ｃｅ−Ｚｒ−Ａｌ複合酸化物粒子の作製方法であって、共沈殿工程を用いない他の方法が、欧州特許出願公開７１８，２３９ Ａ１の実施例７に記載されている。出発物質であるアルミニウムは、水溶性のアルミニウム塩ではなく、酸化アルミニウム水和物（ドイツ特許第６９,５１７,４４０ Ｔ２も参照）であるため、この方法は共沈殿法ではない。この複合酸化物のＡｌ2Ｏ3含有量はたったの７％とされており、ＣｅＯ2の含有量は２９．９％、ＺｒＯ2の含有量は６３％である。粒子を８００℃よりも高い温度で熱処理した後の表面積の値は示されていない。しかし、この組成物は主にＺｒＯ2／ＣｅＯ2をベースとしており、８００℃での焼成後の表面積は既に比較的低い（７０ｍ2／ｇ）ため、この組成物を１１００℃にて２０時間熱処理した後の表面積は３０ｍ2／ｇよりかなり小さくなると判断してよいと思われる（例えば、Ｚｒ／Ｃｅ酸化物ベースの材料が記載されている欧州特許第２,２２３,９０５号等の先行技術を考慮）。
欧州特許第２,２２３,９０５号等の先行技術から分かるように、セリア／ジルコニア混合酸化物の表面安定性は、沈殿した金属を界面活性剤で処理することによって高めることができることが知られている。このことはいくつかの実施例に記載されており、金属の沈殿物をラウリン酸等で処理した後に混合酸化物に変換する。このセリア／ジルコニア混合酸化物を１１００℃にて４時間熱処理した後の表面積は、約２２ｍ2／ｇ以下にしかならない。
本願の比較例Ｃ１０では、本発明に係る実施例１とまったく同じ元素比（希土類換算）のセリア／ジルコニア混合酸化物の、１１００℃にて４時間熱処理した後の表面積が、界面活性剤での処理を適用した場合、１８ｍ2／ｇになることが示されている。このようにセリア／ジルコニア混合酸化物を１１００℃にて４時間熱処理した後の表面安定性は、表面処理をしたにもかかわらず、他の従来既知のセリア／ジルコニア混合酸化物と比べて、比較的少ししか増加していない。例えば、国際公開ＷＯ２００７／０９３５９３には、１１００℃にて１０時間熱処理した後の表面積が３２ｍ2／ｇ以下のセリア／ジルコニア混合酸化物が記載されている。さらに、本願の比較例Ｃ１１とＣ１２とには、硝酸アルミニウム九水和物（本発明に係る実施例１と同様の出発物質）から得られた酸化アルミニウムを沈殿させて酸化物に変換すると、界面活性剤で処理した後でも、表面積が非常に小さくなることが示されている。このように、沈殿によって得られたアルミニウムを酸化物に変換したものは、１１００℃にて４時間熱処理した後の表面積がたったの１ｍ2／ｇにしかならない。比較例Ｃ１２に記載のように、沈殿物を界面活性剤で処理した場合、沈殿物を１１００℃にて４時間熱処理した後の表面積はたったの６．１ｍ2／ｇにしかならない。そのため、５０％のセリア／ジルコニアと５０％のアルミナとの混合物であって、セリア／ジルコニアとアルミナとの双方が、沈殿法に従来既知の界面活性剤処理を追加した方法によって別々に得られたものである混合物から得られる複合酸化物の表面積は、１５ｍ2／ｇよりも小さい値にしかならない。
欧州特許第２,２２３,９０５号に記載のデータおよび上記の実験結果から判断すると、それぞれＣｅ／Ｚｒとアルミナとをベースとした金属硝酸塩溶液から、界面活性剤を用いた沈殿法で得られる組成物からは、表面安定性の小さい生成物しか得られないと判断してよいと思われる。実施例では、たとえ界面活性剤による補助があったとしても、セリア・ジルコニア―アルミナベースの熱安定性組成物を得ることはできないことが実証されている。
欧州特許第１，１７２，１３９号に記載の実施例、例えば実施例２４（アルミナを５７％含むＣｅ／Ｚｒ化合物）と実施例２６（アルミナを４６％含むセリア／ジルコニア化合物）から、共沈殿法は、得られる複合酸化物の表面安定性にやや貢献すると判断できる。しかし実際は、アルミナ含有量が６０％以下の化合物は中程度の表面安定性しか示さず、１１００℃にて２０時間焼成した後は３２ｍ2／ｇ以下になる。この結論は、本願の比較例Ｃ１に記載の実験でも確認されている。欧州特許第１，１７２，１３９号に記載の方法に従って、共沈殿法を、本発明の実施例１と同じ組成の化合物を用いて実際に行うと、材料を１１００℃にて２０時間エージングした後の表面積は、３０．７ｍ2／ｇにしかならない。より短い時間の焼成、例えば１１００℃にて２時間の焼成を行なうと、表面積は４７ｍ2／ｇになったが、この数値は焼成時間を２０時間にすると大幅に減少する。
アルミナ−セリア−ジルコニア混合酸化物（共沈殿により得られたもの）の、熱処理後の表面積は、セリア／ジルコニアとアルミナとを別々に沈殿させた場合と比べて、やや大きい。これは、アルミナによってセリア・ジルコニア系の多孔構造が安定するためであると思われる。このようなセリア−ジルコニアの安定については、例えば、「Tadashi Suzuki et.al, R&D Review of Toyota CRDL, Vol. 37 Nr.4, page 28 ff」に記載されている。
Ａｌ／Ｃｅ／Ｚｒの酸化物の組成物のみならずアルミナという酸化物及びセリア／ジルコニアという酸化物も既に世界中で自動車用途に用いられているが、これらの物質の製造ルートと性能とをさらに向上させることが求められている。特に、これらの物質の熱安定性を向上させて、高温環境に曝されたときに表面積が大幅に減少するのを避け、このような触媒の寿命を長くすることが求められている。
特に、本発明の目的は、Ａｌ／Ｃｅ／Ｚｒ組成物の熱安定性に限界があるというデメリットを解決し、また、特に長時間のエージング後も表面安定性に優れた組成物を提供することである。
ここで、驚くべきことに、本発明に係る方法によって複合酸化物を作製すると、熱安定性に対する相乗効果が得られ、１１００℃にて２時間の熱処理後及び／または１１００℃にて２０時間の熱処理後にかなり高い熱安定性を示すセリア・ジルコニア・アルミナ複合酸化物を得られることが分かった。
一態様において、本発明は、アルミニウム、セリウム、及びジルコニウムのそれぞれの酸化物を含む組成物の作製方法であって、
（ａ）セリウム、ジルコニウム、及びアルミニウムのそれぞれの金属塩の混合物を含み、任意でセリウム以外の希土類金属の塩を１種類以上含む水溶液を作製する工程と、
（ｂ）工程（ａ）で得られた溶液に、任意で過酸化水素を存在させた状態で、０℃〜９５℃、好ましくは室温で塩基を加え、得られた金属塩の混合物を水酸化物またはオキシ水酸化物の状態で沈殿させる工程と、
（ｃ）工程（ｂ）で得た沈殿物を任意で単離する工程と、
（ｄ）工程（ｂ）で得た懸濁水溶液、または工程（ｃ）で得た単離された沈殿物を、界面活性剤で処理する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）で得た沈殿物を単離し、その沈殿物を４５０〜１２００℃、好ましくは６００〜１２００℃にて処理する工程と、を含み、
アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、当該組成物に対して、３５〜８０重量％の範囲、好ましくは３５〜７５重量％、より好ましくは３５〜６５重量％（４５〜６５重量％等）、より好ましくは４０〜６０重量％、最も好ましくは４５〜５５重量％であり、
得られた組成物の、ＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）、例えば、３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば、３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）であることを特徴とする方法を提供する。
（ａ）セリウム、ジルコニウム、及びアルミニウムのそれぞれの金属塩の混合物を含み、任意でセリウム以外の希土類金属の塩を１種類以上含む水溶液を作製する工程と、
（ｂ）工程（ａ）で得られた溶液に、任意で過酸化水素を存在させた状態で、０℃〜９５℃、好ましくは室温で塩基を加え、得られた金属塩の混合物を水酸化物またはオキシ水酸化物の状態で沈殿させる工程と、
（ｃ）工程（ｂ）で得た沈殿物を任意で単離する工程と、
（ｄ）工程（ｂ）で得た懸濁水溶液、または工程（ｃ）で得た単離された沈殿物を、界面活性剤で処理する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）で得た沈殿物を単離し、その沈殿物を４５０〜１２００℃、好ましくは６００〜１２００℃にて処理する工程と、を含み、
アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、当該組成物に対して、３５〜８０重量％の範囲、好ましくは３５〜７５重量％、より好ましくは３５〜６５重量％（４５〜６５重量％等）、より好ましくは４０〜６０重量％、最も好ましくは４５〜５５重量％であり、
得られた組成物の、ＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）、例えば、３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば、３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）であることを特徴とする方法を提供する。
本発明の好ましい一実施形態において、界面活性剤は、得られる組成物の、ＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）が、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）、例えば、３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば、３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）になるように、選ばれる。
本発明の他の好ましい実施形態において、得られたセリウム含有量は、酸化セリウム換算で、得られた組成物に対して、５〜７０重量％、好ましくは５〜５０重量％、より好ましくは５〜３０重量％、最も好ましくは５〜１５重量％の範囲である。
本発明の他の好ましい実施形態において、得られたジルコニウム含有量は、酸化ジルコニウム換算で、得られた組成物に対して、５〜７０重量％、好ましくは１０〜６０重量％、より好ましくは２０〜５０重量％、最も好ましくは３０〜４０重量％の範囲である。
他の好ましい実施形態において、アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、組成物に対して、３５〜８０重量％、好ましくは３５〜７５重量％、より好ましくは３５〜６５重量％の範囲（４５〜６５重量％等）、例えば、例えば４０〜６０重量％、最も好ましくは４５〜５５重量％の範囲である。
本発明のさらに他の好ましい実施形態において、以下の（１）〜（３）のうち少なくとも１つが満たされる：（１）得られたセリウム含有量は、酸化セリウム換算で、得られた組成物に対して、５〜７０重量％、好ましくは５〜５０重量％、より好ましくは５〜３０重量％、最も好ましくは５〜１５重量％の範囲である；（２）得られたジルコニウム含有量は、酸化ジルコニウム換算で、得られた組成物に対して、５〜７０重量％、好ましくは１０〜６０重量％、より好ましくは２０〜５０重量％、最も好ましくは３０〜４０重量％の範囲である；（３）アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、組成物に対して、３５〜８０重量％、好ましくは３５〜７５重量％、より好ましくは３５〜６５重量％、より好ましくは４０〜６０重量％、最も好ましくは４５〜５５重量％の範囲である。また、他の好ましい態様において、セリウム含有量、ジルコニウム含有量、アルミニウム含有量の範囲は、上述の通りであり、これらの数値範囲をどのように組み合わせてもよい。
本発明のさらに他の好ましい実施形態において、アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、組成物に対して、３５〜７５重量％の範囲であり、得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）であり、例えば３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）であり；
例えば、アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、組成物に対して、３５〜６５重量％の範囲であり、得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後は３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）であり、例えば３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）であり；
例えば、アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、組成物に対して、４５〜６５重量％の範囲であり、得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）であり、例えば３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）であり；
例えば、アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、組成物に対して、４０〜６０重量％の範囲であり、得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）であり、例えば３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）である。
例えば、アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、組成物に対して、３５〜６５重量％の範囲であり、得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後は３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）であり、例えば３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）であり；
例えば、アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、組成物に対して、４５〜６５重量％の範囲であり、得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）であり、例えば３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）であり；
例えば、アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で、組成物に対して、４０〜６０重量％の範囲であり、得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）であり、例えば３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）である。
本明細書において、酸化セリウム（セリウム酸化物）とは、Ｃｅ2Ｏ3とＣｅＯ2とを包含し、好ましくはＣｅＯ2を包含する。
本明細書において、酸化アルミニウム（アルミニウム酸化物）とは、Ａｌ2Ｏ3を包含する。
本明細書において、酸化ジルコニウム（ジルコニウム酸化物）とは、ＺｒＯ2を包含する。
工程（ａ）における金属塩の混合物の水溶液は、水溶性の金属塩を溶解させることによって、または水に不溶性の金属塩を酸処理（例えば、ＨＮＯ3，ＨＣｌ処理）して溶解させることによって、作製される。上記水溶性の金属塩は硝酸塩および／またはハロゲン化物（塩化物等）を含み、上記水に不溶性の金属塩は炭酸塩および／または水酸化物を含む。
本発明に係る方法によって得られた組成物において、セリウムとジルコニウムの酸化物は、固体−固溶体の状態で存在してもよい。
本明細書において、本発明が提供する方法は、「本発明の（に係る）方法」とも称し、本発明が提供する組成物は、「本発明の（に係る）組成物」とも称する。
本発明の方法の有利な実施形態は、工程（ａ）に関して使用されるＣｅ／Ｚｒ／Ａｌ金属塩溶液が、少なくとも１種類の希土類金属元素、好ましくはＹ、Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕから選ばれる少なくとも１種類（例えば、Ｌａ、Ｎｄ）を含むことを特徴とする。
本発明によれば、本発明の方法において界面活性剤を使用することにより、他の全ての基準が満たされている場合、得られる組成物の表面積の安定性を大幅に高めることができるという、驚くべきことが分かった。
本発明の方法での使用に適した界面活性剤としては、例えば、両親媒性であって疎水基と親水基との両方を含み、液体と固体との界面張力を小さくする化合物等（有機化合物等を含む）が挙げられる。好ましい界面活性剤としては、例えば、エチレンオキシド／プロピレンオキシド単位を含む非イオン性界面活性剤（Ｔｒｉｔｏｎ（登録商標）、Ｔｅｒｇｉｔｏｌ（登録商標）等）といった非イオン性界面活性剤、例えば、エチルフェノールエトキシレート及びエチレンオキシド／プロピレンオキシド共重合体を含む非イオン性界面活性剤、又はラウリン酸が挙げられる。
本発明の好ましい実施形態において、ラウリン酸またはＴｒｉｔｏｎを界面活性剤として使用する。
界面活性剤の使用量によっては、表面積の安定性に影響が出る場合がある。
界面活性剤の好ましい使用量は、例えば、焼成後の最終組成物に対して２０〜８０重量％であり、より好ましくは２５〜７５重量％であり、例えば、３０〜７０重量％である。
他の一態様において、本発明は、組成物を提供する。この組成物は、例えば、本発明の方法によって得ることができる（例えば、得られた）触媒組成物であり、例えば、アルミニウムの、セリウムの、ジルコニウムの酸化物を含む組成物であって、アルミニウム含有量が酸化アルミニウム換算で３５〜８０重量％の範囲（３５〜６５重量％、４５〜６５重量％、例えば４０〜６０重量％、４５〜５５重量％等）であり、また、当該組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８％ｍ2／ｇ以上等）、例えば３５ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば３５ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ（３８〜６５ｍ2／ｇ等）であることを特徴とする。
本発明によって得ることができるまたは得られた組成物を１１００℃にて２０時間熱処理した後の表面積は、界面活性剤処理をせずに作製した物質と比べて、１０％以上、好ましくは２０％、より好ましくは３０％、最も好ましくは４０〜５０％増加している。
本発明の方法によって得られた組成物の表面積が、界面活性剤処理をせずに作製した物質と比べて大幅に増加していることは、実施例１、２、３、４において十分実証される。実施例１〜４の化合物は、界面活性剤処理をせずに作製した比較例Ｃ１〜Ｃ４の化合物と比べて、表面積がそれぞれ４６％、５２％、３６％、７９％増加している。
本発明の組成物の、例えば、本発明によって得られたまたは得ることができる組成物の、ＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定したＢＥＴは、１１００℃にて２時間焼成した後では約５５〜８０ｍ2／ｇ（例えば５５〜８０ｍ2／ｇ）、５５〜７５ｍ2／ｇ等、例えば５５〜７０ｍ2／ｇ、例えば６０〜７０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上（３８ｍ2／ｇ以上等）、例えば、３５〜８０ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜８０ｍ2／ｇ等）、例えば３５〜６５ｍ2／ｇ（３８ｍ2／ｇ〜６５ｍ2／ｇ等）である。
さらに他の一態様において、本発明は、アルミニウム、セリウム、及びジルコニウムのそれぞれの酸化物を含む組成物の作製方法であって、
（ａ）セリウム、ジルコニウム、及びアルミニウムのそれぞれの金属塩の混合物を含み、任意でセリウム以外の希土類金属の塩を１種類以上含む水溶液を作製する工程と、
（ｂ）工程（ａ）で得られた溶液に、任意で過酸化水素を存在させた状態で、０℃〜９５℃にて塩基を加え、得られた金属塩の混合物を水酸化物またはオキシ水酸化物の状態で沈殿させる（例えば、硝酸塩、ハロゲン化物（塩化物等）等の水溶性の塩を溶解させることにより、または炭酸塩、水酸化物等の水に不溶性の金属塩を、ＨＮＯ3、ＨＣｌ等で酸処理して溶解させることによって行なう）工程と、
（ｃ）工程（ｂ）で得た沈殿物を任意で単離する工程と、
（ｄ）工程（ｂ）で得た懸濁水溶液、または工程（ｃ）で得た単離された沈殿物を、界面活性剤で処理する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）で得た沈殿物を単離し、その沈殿物を４５０〜１２００℃にて処理する工程と、を含み、
得られた組成物を１１００℃にて２時間焼成した後、ＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）が、５５〜８０ｍ2／ｇ、例えば５５〜７５ｍ2／ｇ、例えば５５〜７０ｍ2／ｇ、例えば６０〜７０ｍ2／ｇであり、
当該組成物の酸化アルミニウム含有量が、４０〜６０重量％であることを特徴とする方法を提供する。
（ａ）セリウム、ジルコニウム、及びアルミニウムのそれぞれの金属塩の混合物を含み、任意でセリウム以外の希土類金属の塩を１種類以上含む水溶液を作製する工程と、
（ｂ）工程（ａ）で得られた溶液に、任意で過酸化水素を存在させた状態で、０℃〜９５℃にて塩基を加え、得られた金属塩の混合物を水酸化物またはオキシ水酸化物の状態で沈殿させる（例えば、硝酸塩、ハロゲン化物（塩化物等）等の水溶性の塩を溶解させることにより、または炭酸塩、水酸化物等の水に不溶性の金属塩を、ＨＮＯ3、ＨＣｌ等で酸処理して溶解させることによって行なう）工程と、
（ｃ）工程（ｂ）で得た沈殿物を任意で単離する工程と、
（ｄ）工程（ｂ）で得た懸濁水溶液、または工程（ｃ）で得た単離された沈殿物を、界面活性剤で処理する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）で得た沈殿物を単離し、その沈殿物を４５０〜１２００℃にて処理する工程と、を含み、
得られた組成物を１１００℃にて２時間焼成した後、ＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）が、５５〜８０ｍ2／ｇ、例えば５５〜７５ｍ2／ｇ、例えば５５〜７０ｍ2／ｇ、例えば６０〜７０ｍ2／ｇであり、
当該組成物の酸化アルミニウム含有量が、４０〜６０重量％であることを特徴とする方法を提供する。
本発明の方法は、本明細書に記載するような極めて好適で驚くべき特性を有する組成物の作製に有用である。この組成物は、例えば、燃焼エンジンにおける排気ガスの後処理に用いる触媒組成物として有用である。
本明細書（実施例と比較例とを含む）において、金属塩の割合（％）は、重量％である。
以下の例において、すべての温度は摂氏（℃）で表され、未補正である。
表面積（ＢＥＴ）の分析は、Ｑｕａｎｔａｃｈｒｏｍｅ ＮＯＶＡ ４０００を用いて、ＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って行なった。
［本発明に係る組成物の生成］
〔実施例１〕
＜ＣｅＯ2（１０％）、ＺｒＯ2（３６．５％）、Ｌａ2Ｏ3（１％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の合成＞
硝酸ジルコニウム水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２９．５％）９２．８ｇ、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２８．５％）２６．３２ｇ、結晶状の硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3含有量＝３７．７％）１．９９ｇ、結晶状の硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3含有量＝３８．２％）４．９１ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）２７５．７４ｇを、脱イオン水６００ｍＬで処理し、得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明の溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水７４．６ｍＬを加え、得られた混合物を約４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した２４％アンモニア水溶液を、ｐＨ＝９．５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１５分間撹拌すると、沈殿物が形成された。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄し、２２．７ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させた。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成することにより、ＣｅＯ2（１０％）、ＺｒＯ2（３６．５％）、Ｌａ2Ｏ3（１％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の複合酸化物７５ｇを得た。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ（焼成し立ての物質）：１６２ｍ2／ｇ
９５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：１２７．５ｍ2／ｇ
１０００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１１６．５ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：６６．２ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４５．２ｍ2／ｇ
であった。
〔実施例１〕
＜ＣｅＯ2（１０％）、ＺｒＯ2（３６．５％）、Ｌａ2Ｏ3（１％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の合成＞
硝酸ジルコニウム水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２９．５％）９２．８ｇ、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２８．５％）２６．３２ｇ、結晶状の硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3含有量＝３７．７％）１．９９ｇ、結晶状の硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3含有量＝３８．２％）４．９１ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）２７５．７４ｇを、脱イオン水６００ｍＬで処理し、得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明の溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水７４．６ｍＬを加え、得られた混合物を約４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した２４％アンモニア水溶液を、ｐＨ＝９．５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１５分間撹拌すると、沈殿物が形成された。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄し、２２．７ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させた。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成することにより、ＣｅＯ2（１０％）、ＺｒＯ2（３６．５％）、Ｌａ2Ｏ3（１％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の複合酸化物７５ｇを得た。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ（焼成し立ての物質）：１６２ｍ2／ｇ
９５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：１２７．５ｍ2／ｇ
１０００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１１６．５ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：６６．２ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４５．２ｍ2／ｇ
であった。
〔実施例２〕
＜ＣｅＯ2（２５％）、ＺｒＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の合成＞
硝酸ジルコニル水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２２．４３％）４４．５８ｇ、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２９．４５％）４２．４４ｇ、結晶状の硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3含有量＝３７．７％）３．３２ｇ、結晶状の硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3含有量＝３７．９３％）３．３ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）１８３．８２ｇを、脱イオン水６００ｍＬで処理し、得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、３５％過酸化水素水（１０℃まで冷却したもの）４２．７８ｍＬを加え、得られた混合物を約４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、２４％アンモニア水溶液（１０℃まで冷却したもの）を、ｐＨ＝９．５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１０分間撹拌し、ラウリン酸２０．７１ｇを加え、得られた混合物をさらに室温にて１時間激しく撹拌した。沈殿物が形成された。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
ＣｅＯ2（２５％）、ＺｒＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：５５ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４９．５ｍ2／ｇ
であった。
＜ＣｅＯ2（２５％）、ＺｒＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の合成＞
硝酸ジルコニル水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２２．４３％）４４．５８ｇ、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２９．４５％）４２．４４ｇ、結晶状の硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3含有量＝３７．７％）３．３２ｇ、結晶状の硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3含有量＝３７．９３％）３．３ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）１８３．８２ｇを、脱イオン水６００ｍＬで処理し、得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、３５％過酸化水素水（１０℃まで冷却したもの）４２．７８ｍＬを加え、得られた混合物を約４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、２４％アンモニア水溶液（１０℃まで冷却したもの）を、ｐＨ＝９．５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１０分間撹拌し、ラウリン酸２０．７１ｇを加え、得られた混合物をさらに室温にて１時間激しく撹拌した。沈殿物が形成された。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
ＣｅＯ2（２５％）、ＺｒＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：５５ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４９．５ｍ2／ｇ
であった。
〔実施例３〕
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（１２．５％）、ＺｒＯ2（３５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．５３％）８４．６６ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．２４％）３０１．２ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）１３．１８ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．６３％）７３３．６８ｇを室温にて脱イオン水２．０Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水１８９．０１ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整すると、沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌し、ラウリン酸８６．２１ｇを加え、得られた混合物を室温にて１時間激しく撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（１２．５％）、ＺｒＯ2（３５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物２００ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１２９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３９．５ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（１２．５％）、ＺｒＯ2（３５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．５３％）８４．６６ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．２４％）３０１．２ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）１３．１８ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．６３％）７３３．６８ｇを室温にて脱イオン水２．０Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水１８９．０１ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整すると、沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌し、ラウリン酸８６．２１ｇを加え、得られた混合物を室温にて１時間激しく撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（１２．５％）、ＺｒＯ2（３５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物２００ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１２９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３９．５ｍ2／ｇ
であった。
〔実施例４〕
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（２３．５％）、ＺｒＯ2（２３．５％）およびＮｄ2Ｏ3（３％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２５．５４％）４６．０１ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）４７．７３ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）３．９５ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．３４％）１８７．４１ｇを、脱イオン水１．０Ｌに室温にて溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水４５．７５ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌し、ラウリン酸３３．４３ｇを加え、得られた混合物を室温にて１時間激しく撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（２３．５％）、ＺｒＯ2（２３．５％）およびＮｄ2Ｏ3（３％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１３８ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３９．１ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（２３．５％）、ＺｒＯ2（２３．５％）およびＮｄ2Ｏ3（３％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２５．５４％）４６．０１ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）４７．７３ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）３．９５ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．３４％）１８７．４１ｇを、脱イオン水１．０Ｌに室温にて溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水４５．７５ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌し、ラウリン酸３３．４３ｇを加え、得られた混合物を室温にて１時間激しく撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（２３．５％）、ＺｒＯ2（２３．５％）およびＮｄ2Ｏ3（３％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１３８ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３９．１ｍ2／ｇ
であった。
〔実施例５〕
＜Ａｌ2Ｏ3（６５％）、ＣｅＯ2（１７．２５％）、ＺｒＯ2（１３．５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．１２５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．１２５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）２９．９２ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）２７．４２ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．９３％）２．８ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．１％）２．８６ｇおよび硝酸アルミニウム溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．９％）８３３．３３ｇを、脱イオン水１．０Ｌに室温にて溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水７６．８９ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークに、２３．８２ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させ、１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（６５％）、ＣｅＯ2（１７．５％）、ＺｒＯ2（１３．５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．１２５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．１２５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１５７ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：６６ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：５４ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（６５％）、ＣｅＯ2（１７．２５％）、ＺｒＯ2（１３．５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．１２５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．１２５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）２９．９２ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）２７．４２ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．９３％）２．８ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．１％）２．８６ｇおよび硝酸アルミニウム溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．９％）８３３．３３ｇを、脱イオン水１．０Ｌに室温にて溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水７６．８９ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークに、２３．８２ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させ、１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（６５％）、ＣｅＯ2（１７．５％）、ＺｒＯ2（１３．５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．１２５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．１２５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１５７ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：６６ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：５４ｍ2／ｇ
であった。
〔実施例６〕
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（４０％）、ＺｒＯ2（５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）６９．３７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）１０．１５ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）３．３７ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９％）３．３ｇおよび硝酸アルミニウム溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．９％）６４１．０３ｇを、脱イオン水２．０Ｌに室温にて溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水４０．２１ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌し、ラウリン酸１９．８５ｇを加え、得られた混合物を室温にて１時間激しく撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（４０％）、ＺｒＯ2（５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：９７．３ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４３．８ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（４０％）、ＺｒＯ2（５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）６９．３７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）１０．１５ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）３．３７ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９％）３．３ｇおよび硝酸アルミニウム溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．９％）６４１．０３ｇを、脱イオン水２．０Ｌに室温にて溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水４０．２１ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌し、ラウリン酸１９．８５ｇを加え、得られた混合物を室温にて１時間激しく撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（４０％）、ＺｒＯ2（５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：９７．３ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４３．８ｍ2／ｇ
であった。
〔実施例７〕
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（４０％）、ＺｒＯ2（５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）６９．３７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）１０．１５ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）３．３７ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９％）３．３ｇおよび硝酸アルミニウム溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．９％）６４１．０３ｇを室温にて脱イオン水１．０Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水７０．１ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌後、濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークに２１．７２ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させた。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（４０％）、ＺｒＯ2（５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１０９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４３．４ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（４０％）、ＺｒＯ2（５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）６９．３７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）１０．１５ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）３．３７ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９％）３．３ｇおよび硝酸アルミニウム溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．９％）６４１．０３ｇを室温にて脱イオン水１．０Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水７０．１ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌後、濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークに２１．７２ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させた。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（４０％）、ＺｒＯ2（５％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１０９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４３．４ｍ2／ｇ
であった。
〔実施例８〕
＜Ａｌ2Ｏ3（６５％）、ＣｅＯ2（７％）、ＺｒＯ2（２５．５５％）、Ｎｄ2Ｏ3（１．７５％）およびＬａ2Ｏ3（０．７５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２５．５４％）１３．７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）５１．８９ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）２．３１ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）０．９４ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．３４％）２４３．６３ｇを、室温にて脱イオン水１．０Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を得た。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた溶液に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水３３．４４ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。得られた混合物を１５分間撹拌し、沈殿物が形成された。当該混合物を濾過し、得られた固形物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークに、３９．４２ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させ、１２０℃にて乾燥した。得られた乾燥物を８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（６５％）、ＣｅＯ2（７％）、ＺｒＯ2（２５．５５％）、Ｎｄ2Ｏ3（１．７５％）およびＬａ2Ｏ3（０．７５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：７０ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：６７．６ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：５２ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（６５％）、ＣｅＯ2（７％）、ＺｒＯ2（２５．５５％）、Ｎｄ2Ｏ3（１．７５％）およびＬａ2Ｏ3（０．７５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２５．５４％）１３．７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）５１．８９ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）２．３１ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）０．９４ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．３４％）２４３．６３ｇを、室温にて脱イオン水１．０Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を得た。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた溶液に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水３３．４４ｍＬを加え、得られた混合物を室温にて４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した１８％アンモニア水溶液を短時間で加え、ｐＨを９．５に調整した。得られた混合物を１５分間撹拌し、沈殿物が形成された。当該混合物を濾過し、得られた固形物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークに、３９．４２ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させ、１２０℃にて乾燥した。得られた乾燥物を８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（６５％）、ＣｅＯ2（７％）、ＺｒＯ2（２５．５５％）、Ｎｄ2Ｏ3（１．７５％）およびＬａ2Ｏ3（０．７５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：７０ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：６７．６ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：５２ｍ2／ｇ
であった。
実施例１〜８において、本発明に基づき作製された組成物のＢＥＴ値が、従来技術に基づき作製された組成物のＢＥＴ値に比較して顕著に高いことは言うまでもない。このことは、例えば、下記の比較例Ｃ１〜Ｃ１２から理解される。
［比較例］
〔比較例Ｃ１〕
＜ＣｅＯ2（１０％）、ＺｒＯ2（３６．５％）、Ｌａ2Ｏ3（１％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の合成＞
（欧州特許第１，１７２，１３９号の実施例１に開示の方法に基づく生成）
硝酸ジルコニウム水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２９．５％）９２．８ｇ、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２８．５％）２６．３２ｇ、結晶状の硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3含有量＝３７．７％）１．９９ｇ、結晶状の硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3含有量＝３８．２％）４．９１ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）２７５．７４ｇを、脱イオン水６００ｍＬで処理し、得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水４．６２ｍＬを加え、得られた混合物を約２０分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した２４％アンモニア水溶液を、ｐＨ＝７になるまで加えた。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を単離し、脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを、１２０℃にて乾燥し、３００℃にて５時間熱処理し、７００℃にて５時間焼成した。
ＣｅＯ2（１０％）、ＺｒＯ2（３６．５％）、Ｌａ2Ｏ3（１％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の複合酸化物７５ｇが得られた。
３００℃にて５時間焼成および７００℃にて５時間焼成後のＢＥＴ（焼成し立ての物質）：１４８ｍ2／ｇ
９５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：１０１ｍ2／ｇ
１０００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：９２ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：４７ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３１ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ１〕
＜ＣｅＯ2（１０％）、ＺｒＯ2（３６．５％）、Ｌａ2Ｏ3（１％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の合成＞
（欧州特許第１，１７２，１３９号の実施例１に開示の方法に基づく生成）
硝酸ジルコニウム水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２９．５％）９２．８ｇ、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２８．５％）２６．３２ｇ、結晶状の硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3含有量＝３７．７％）１．９９ｇ、結晶状の硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3含有量＝３８．２％）４．９１ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）２７５．７４ｇを、脱イオン水６００ｍＬで処理し、得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した３５％過酸化水素水４．６２ｍＬを加え、得られた混合物を約２０分間撹拌した。得られた混合物に対し、１０℃まで冷却した２４％アンモニア水溶液を、ｐＨ＝７になるまで加えた。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を単離し、脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを、１２０℃にて乾燥し、３００℃にて５時間熱処理し、７００℃にて５時間焼成した。
ＣｅＯ2（１０％）、ＺｒＯ2（３６．５％）、Ｌａ2Ｏ3（１％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の複合酸化物７５ｇが得られた。
３００℃にて５時間焼成および７００℃にて５時間焼成後のＢＥＴ（焼成し立ての物質）：１４８ｍ2／ｇ
９５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：１０１ｍ2／ｇ
１０００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：９２ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：４７ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３１ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ２〕
＜ＣｅＯ2（２５％）、ＺｒＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の合成＞
硝酸ジルコニル水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２２．４３％）４４．５８ｇ、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２９．４５％）４２．４４ｇ、結晶状の硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3含有量＝３７．７％）３．３２ｇ、結晶状の硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3含有量＝３７．９３％）３．３ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）１８３．８２ｇを脱イオン水６００ｍＬで処理し、得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、３５％過酸化水素水（１０℃まで冷却したもの）４２．７８ｍＬを加え、得られた混合物を約４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、２４％アンモニア水溶液（１０℃まで冷却したもの）を、ｐＨ＝７．５に調整されるまで加えた。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
ＣｅＯ2（２５％）、ＺｒＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：３９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３２．５ｍ2／ｇ
であった。
＜ＣｅＯ2（２５％）、ＺｒＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の合成＞
硝酸ジルコニル水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２２．４３％）４４．５８ｇ、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２９．４５％）４２．４４ｇ、結晶状の硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3含有量＝３７．７％）３．３２ｇ、結晶状の硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3含有量＝３７．９３％）３．３ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）１８３．８２ｇを脱イオン水６００ｍＬで処理し、得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、３５％過酸化水素水（１０℃まで冷却したもの）４２．７８ｍＬを加え、得られた混合物を約４５分間撹拌した。得られた混合物に対し、２４％アンモニア水溶液（１０℃まで冷却したもの）を、ｐＨ＝７．５に調整されるまで加えた。沈殿物が形成された。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
ＣｅＯ2（２５％）、ＺｒＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２．５％）、Ｎｄ2Ｏ3（２．５％）およびＡｌ2Ｏ3（５０％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：３９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３２．５ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ３〕
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（１２．５％）、ＺｒＯ2（３５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．５３％）８４．６６ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．２４％）３０１．２ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）１３．１８ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．６３％）７３３．６８ｇを、室温にて脱イオン水２．５Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１８％アンモニア水溶液をｐＨが３に調整されるまで加え、得られた混合物に対し、３５％過酸化水素水１９．２５ｍＬおよびアンモニア溶液を同時に加えた。沈殿物が形成された。得られた混合物を激しく撹拌した。得られた混合物に対し、さらに１８％アンモニア水溶液をｐＨが７．２５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（１２．５％）、ＺｒＯ2（３５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物２００ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１１５ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２９ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（１２．５％）、ＺｒＯ2（３５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．５３％）８４．６６ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．２４％）３０１．２ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）１３．１８ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．６３％）７３３．６８ｇを、室温にて脱イオン水２．５Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１８％アンモニア水溶液をｐＨが３に調整されるまで加え、得られた混合物に対し、３５％過酸化水素水１９．２５ｍＬおよびアンモニア溶液を同時に加えた。沈殿物が形成された。得られた混合物を激しく撹拌した。得られた混合物に対し、さらに１８％アンモニア水溶液をｐＨが７．２５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物を濾過し、得られた沈殿物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて４時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（１２．５％）、ＺｒＯ2（３５％）およびＮｄ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物２００ｇが得られた。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１１５ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２９ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ４〕
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（２３．５％）、ＺｒＯ2（２３．５％）およびＮｄ2Ｏ3（３％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．５３％）１５９．１６ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．２４％）２０２．２ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）１５．８２ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．６３％）７３３．６８ｇを、室温にて脱イオン水２．０Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１８％アンモニア水溶液を、ｐＨが３になるまで加え、得られた混合物に対し、３５％過酸化水素水３６．２ｍＬおよびアンモニア溶液を同時に加えた。この混合物を激しく撹拌し、さらに１８％アンモニア水溶液をｐＨが７．２５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１５分間撹拌し、沈殿が生じた。得られた沈殿物を単離し、脱イオン水で洗浄し、得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて５時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（２３．５％）、ＺｒＯ2（２３．５％）およびＮｄ2Ｏ3（３％）の複合酸化物２００ｇが得られた。
８５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：１０４ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２１．９ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（２３．５％）、ＺｒＯ2（２３．５％）およびＮｄ2Ｏ3（３％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．５３％）１５９．１６ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．２４％）２０２．２ｇ、硝酸ネオジム六水和物（Ｎｄ2Ｏ3：３７．９３％）１５．８２ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．６３％）７３３．６８ｇを、室温にて脱イオン水２．０Ｌに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。得られた混合物に対し、１８％アンモニア水溶液を、ｐＨが３になるまで加え、得られた混合物に対し、３５％過酸化水素水３６．２ｍＬおよびアンモニア溶液を同時に加えた。この混合物を激しく撹拌し、さらに１８％アンモニア水溶液をｐＨが７．２５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１５分間撹拌し、沈殿が生じた。得られた沈殿物を単離し、脱イオン水で洗浄し、得られた湿ケークを１２０℃にて乾燥し、８５０℃にて５時間焼成した。
Ａｌ2Ｏ3（５０％）、ＣｅＯ2（２３．５％）、ＺｒＯ2（２３．５％）およびＮｄ2Ｏ3（３％）の複合酸化物２００ｇが得られた。
８５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：１０４ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２１．９ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ５〕
＜Ａｌ2Ｏ3（２５．９８％）、ＣｅＯ2（３９．４７％）およびＺｒＯ2（３４．５４％）の合成＞
硝酸アルミニウム九水和物水溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．６％）３５９．８８ｇを脱イオン水２００ｇに溶解した。得られた水溶液に、硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）６８．４６ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）７０．１５ｇおよび３０％過酸化水素水１４．６２ｇを加えた。得られた混合物を数分間撹拌することにより溶液１を得た。
＜Ａｌ2Ｏ3（２５．９８％）、ＣｅＯ2（３９．４７％）およびＺｒＯ2（３４．５４％）の合成＞
硝酸アルミニウム九水和物水溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．６％）３５９．８８ｇを脱イオン水２００ｇに溶解した。得られた水溶液に、硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）６８．４６ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）７０．１５ｇおよび３０％過酸化水素水１４．６２ｇを加えた。得られた混合物を数分間撹拌することにより溶液１を得た。
一方、１８％アンモニア水１５９．６ｇに脱イオン水１６０ｇを加えることにより溶液２を得た。
溶液１と溶液２とを、プロペラ撹拌により混合した。得られた混合物を、ＵＬＴＲＡ−ＴＵＲＲＡＸを用いて１５分間撹拌しながら均質化した。形成された沈殿物を濾過し、得られた固形物を空気下で４００℃にて５時間焼成し、続いて大気下で７００℃にて５時間処理した。
Ａｌ2Ｏ3（２５．９８％）、ＣｅＯ2（３９．４７％）およびＺｒＯ2（３４．５４％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
４００℃にて５時間焼成および７００℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：１１９．６ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：６．８ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４．８ｍ2／ｇ
であった。
Ａｌ2Ｏ3（２５．９８％）、ＣｅＯ2（３９．４７％）およびＺｒＯ2（３４．５４％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
４００℃にて５時間焼成および７００℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：１１９．６ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：６．８ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：４．８ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ６〕
＜Ａｌ2Ｏ3（２０％）、ＣｅＯ2（５０％）、ＺｒＯ2（２７．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．０８％）８５．９７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．４１％）５８．７４ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．８１％）３．３１ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．０４％）７６．６９ｇを、室温にて脱イオン水４００ｍＬに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。当該混合液に、臭化セチルトリメチルアンモニウム１３．２４ｇを加え、得られた混合物を３０分間撹拌した。得られた混合物をアンモニア水溶液／ＮＨ4ＨＣＯ3溶液で共沈させ、ｐＨを８．５に調整した。形成された沈殿物を濾過により単離し、脱イオン水で洗浄し、１２０℃にて最低１６時間連続的に乾燥した。この乾燥沈殿物を６００℃にて３時間焼成することにより、Ａｌ2Ｏ3（２０％）、ＣｅＯ2（５０％）、ＺｒＯ2（２７．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の混合複合酸化物を得た。
１０５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：２４．９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：９．９ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（２０％）、ＣｅＯ2（５０％）、ＺｒＯ2（２７．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．０８％）８５．９７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．４１％）５８．７４ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．８１％）３．３１ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．０４％）７６．６９ｇを、室温にて脱イオン水４００ｍＬに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。当該混合液に、臭化セチルトリメチルアンモニウム１３．２４ｇを加え、得られた混合物を３０分間撹拌した。得られた混合物をアンモニア水溶液／ＮＨ4ＨＣＯ3溶液で共沈させ、ｐＨを８．５に調整した。形成された沈殿物を濾過により単離し、脱イオン水で洗浄し、１２０℃にて最低１６時間連続的に乾燥した。この乾燥沈殿物を６００℃にて３時間焼成することにより、Ａｌ2Ｏ3（２０％）、ＣｅＯ2（５０％）、ＺｒＯ2（２７．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の混合複合酸化物を得た。
１０５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：２４．９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：９．９ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ７〕
＜Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．０８％）７７．３７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．４１％）２６．７ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．８１％）０．８４ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．０４％）１５３．３７ｇを、室温にて脱イオン水４００ｍＬに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物に、臭化セチルトリメチルアンモニウム１１．９２ｇを加え、得られた混合物を３０分間撹拌した。得られた混合物を、アンモニア水溶液／ＮＨ4ＨＣＯ3溶液で共沈させ、ｐＨを８．５に調整した。形成された沈殿物を濾過により単離し、脱イオン水で洗浄し、１２０℃にて最低１６時間連続的に乾燥した。この乾燥沈殿物を６００℃にて３時間焼成することにより、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の混合複合酸化物を得た。
１０５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：４８ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２６．９ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２９．０８％）７７．３７ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２３．４１％）２６．７ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．８１％）０．８４ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．０４％）１５３．３７ｇを、室温にて脱イオン水４００ｍＬに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物に、臭化セチルトリメチルアンモニウム１１．９２ｇを加え、得られた混合物を３０分間撹拌した。得られた混合物を、アンモニア水溶液／ＮＨ4ＨＣＯ3溶液で共沈させ、ｐＨを８．５に調整した。形成された沈殿物を濾過により単離し、脱イオン水で洗浄し、１２０℃にて最低１６時間連続的に乾燥した。この乾燥沈殿物を６００℃にて３時間焼成することにより、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の混合複合酸化物を得た。
１０５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：４８ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２６．９ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ８〕
＜Ａｌ2Ｏ3（８０．１９％）、ＣｅＯ2（１０．３８％）、ＺｒＯ2（７．４３％）、Ｌａ2Ｏ3（１．７１％）およびＹ2Ｏ3（０．３％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）１８ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）１５．０９ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）２．３ｇ、硝酸イットリウム六水和物（Ｙ2Ｏ3：２９．３２％）０．５ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物水溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．４％）１１７９．２４ｇを、室温にて脱イオン水４００ｍＬに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を室温にて１時間撹拌した。得られた金属硝酸塩混合液を、室温にて連続的に撹拌しながら、１８％アンモニア溶液で中和した。得られた混合物を一晩撹拌し、沈殿物が形成された。この生成沈殿物を濾過し、脱イオン水で洗浄し、１５０℃にて最低１６時間乾燥した。この乾燥沈殿物を６００℃にて５時間焼成し、５００℃にて２時間焼成した。こうして得られたＡｌ2Ｏ3（８０．１９％）、ＣｅＯ2（１０．３８％）、ＺｒＯ2（７．４３％）、Ｌａ2Ｏ3（１．７１％）およびＹ2Ｏ3（０．３％）の混合複合酸化物５０ｇを砕いて粉状にした。１１００℃にて２時間焼成および１１００℃にて２０時間焼成後にＢＥＴを測定した。
６００℃にて５時間焼成および５００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：１７０ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：３０．９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２１．２ｍ2／ｇ
であった。
＜Ａｌ2Ｏ3（８０．１９％）、ＣｅＯ2（１０．３８％）、ＺｒＯ2（７．４３％）、Ｌａ2Ｏ3（１．７１％）およびＹ2Ｏ3（０．３％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２８．８３％）１８ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２４．６２％）１５．０９ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）２．３ｇ、硝酸イットリウム六水和物（Ｙ2Ｏ3：２９．３２％）０．５ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物水溶液（Ａｌ2Ｏ3：３．４％）１１７９．２４ｇを、室温にて脱イオン水４００ｍＬに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合物を室温にて１時間撹拌した。得られた金属硝酸塩混合液を、室温にて連続的に撹拌しながら、１８％アンモニア溶液で中和した。得られた混合物を一晩撹拌し、沈殿物が形成された。この生成沈殿物を濾過し、脱イオン水で洗浄し、１５０℃にて最低１６時間乾燥した。この乾燥沈殿物を６００℃にて５時間焼成し、５００℃にて２時間焼成した。こうして得られたＡｌ2Ｏ3（８０．１９％）、ＣｅＯ2（１０．３８％）、ＺｒＯ2（７．４３％）、Ｌａ2Ｏ3（１．７１％）およびＹ2Ｏ3（０．３％）の混合複合酸化物５０ｇを砕いて粉状にした。１１００℃にて２時間焼成および１１００℃にて２０時間焼成後にＢＥＴを測定した。
６００℃にて５時間焼成および５００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：１７０ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：３０．９ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２１．２ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ９〕
＜ＣｅＯ2（１４．２％）、ＺｒＯ2（３４．８％）およびＡｌ2Ｏ3（５１％）の合成＞
（国際公開ＷＯ２００６／０７０２０１の実施例６に基づく生成）
脱イオン水１．５Ｌに溶解した硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）１１２．５ｇに対し、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２８．８５％）１４．７７ｇおよび硝酸ジルコニル水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２４．２７％）４３．０２ｇを加えた。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物に、２５％ＮａＯＨ水溶液を加えると、沈殿物が形成された。沈殿の間、ｐＨを約１０に維持した。得られたスラリーに、３５％過酸化水素水５ｇを加え、得られた混合物のｐＨを１０に調整した。得られた混合物を１時間撹拌し、得られた混合物のｐＨを３０％のＨＮＯ3を用いて８に調整した。得られたスラリーを１時間、６０℃に保った。得られた混合物を濾過し、得られた固形物を脱イオン水で６０℃にて、濾液の導電率が変化しなくなるまで洗浄した。得られた湿ケークを単離し、水８５０ｍＬに再懸濁し、得られたスラリーのｐＨを１０に調整し、得られた混合物を、１２０℃のオートクレーブにて６時間処理した。得られたスラリーを冷却し、得られた混合物のｐＨを３０％の硝酸を用いて８に調整した。得られた混合物を３０分間撹拌した。得られたスラリーを１時間、６０℃に保ち、濾過した。得られた固形物を脱イオン水で洗浄し、８５０℃にて直接焼成した。異なる焼成温度でＢＥＴを測定した。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１０７ｍ2／ｇ
１０００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：７７ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：４１．２ｍ2／ｇ
１１５０℃にて３６時間焼成後のＢＥＴ：１９ｍ2／ｇ
であった。
＜ＣｅＯ2（１４．２％）、ＺｒＯ2（３４．８％）およびＡｌ2Ｏ3（５１％）の合成＞
（国際公開ＷＯ２００６／０７０２０１の実施例６に基づく生成）
脱イオン水１．５Ｌに溶解した硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3含有量＝１３．６％）１１２．５ｇに対し、硝酸セリウム水溶液（ＣｅＯ2含有量＝２８．８５％）１４．７７ｇおよび硝酸ジルコニル水溶液（ＺｒＯ2含有量＝２４．２７％）４３．０２ｇを加えた。得られた混合物を１５分間撹拌した。得られた混合物に、２５％ＮａＯＨ水溶液を加えると、沈殿物が形成された。沈殿の間、ｐＨを約１０に維持した。得られたスラリーに、３５％過酸化水素水５ｇを加え、得られた混合物のｐＨを１０に調整した。得られた混合物を１時間撹拌し、得られた混合物のｐＨを３０％のＨＮＯ3を用いて８に調整した。得られたスラリーを１時間、６０℃に保った。得られた混合物を濾過し、得られた固形物を脱イオン水で６０℃にて、濾液の導電率が変化しなくなるまで洗浄した。得られた湿ケークを単離し、水８５０ｍＬに再懸濁し、得られたスラリーのｐＨを１０に調整し、得られた混合物を、１２０℃のオートクレーブにて６時間処理した。得られたスラリーを冷却し、得られた混合物のｐＨを３０％の硝酸を用いて８に調整した。得られた混合物を３０分間撹拌した。得られたスラリーを１時間、６０℃に保ち、濾過した。得られた固形物を脱イオン水で洗浄し、８５０℃にて直接焼成した。異なる焼成温度でＢＥＴを測定した。
８５０℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１０７ｍ2／ｇ
１０００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：７７ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：４１．２ｍ2／ｇ
１１５０℃にて３６時間焼成後のＢＥＴ：１９ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ１０〕
＜界面活性剤処理によるＺｒＯ2（７３％）、ＣｅＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２％）およびＮｄ2Ｏ3（５％）の合成＞
硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２２．８％）２７．３３ｍｌを脱イオン水１２１ｍＬに加え、硝酸セリウム（III）（ＣｅＯ2：３９．６％）５．０４５ｇを脱イオン水５９ｍＬに加え、硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3：３７．４％）０．５３ｇを脱イオン水１２ｍＬに加え、硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3：３８％）１．３０２ｇを脱イオン水７ｍＬに加えることにより、上記組成物に対応する金属混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。
＜界面活性剤処理によるＺｒＯ2（７３％）、ＣｅＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２％）およびＮｄ2Ｏ3（５％）の合成＞
硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２２．８％）２７．３３ｍｌを脱イオン水１２１ｍＬに加え、硝酸セリウム（III）（ＣｅＯ2：３９．６％）５．０４５ｇを脱イオン水５９ｍＬに加え、硝酸ランタン（Ｌａ2Ｏ3：３７．４％）０．５３ｇを脱イオン水１２ｍＬに加え、硝酸ネオジム（Ｎｄ2Ｏ3：３８％）１．３０２ｇを脱イオン水７ｍＬに加えることにより、上記組成物に対応する金属混合液を生成した。得られた混合物を数分間撹拌することにより、透明な溶液を得た。
得られた溶液に、過酸化水素水（３０％、Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社製、５℃〜１０℃に冷却したもの）２３．２ｍＬを加えた。得られた混合物を室温にて４５分間撹拌し、得られた混合物に、２４％アンモニア水溶液（５℃〜１０℃に冷却したもの）を、室温で滴下速度４０ｍｌ／分にて加え、ｐＨを９．５に調整した。得られた混合物を数分間撹拌し続けた。沈殿物が形成され、沈殿の間、混合物の温度は６０℃まで上昇した。反応混合物にラウリン酸３．７７ｇを加えることにより、反応混合物における沈殿物への含浸を行った。得られたスラリーを、少なくとも４時間の間激しく撹拌し続けた。得られた混合物を濾過し、得られた固形物を脱イオン水で十分に洗浄した。得られた濾過ケークを１００℃のオーブンにて一晩（１６時間）乾燥し、５００℃にて４時間焼成した。ＺｒＯ2（７３％）、ＣｅＯ2（２０％）、Ｌａ2Ｏ3（２％）、Ｎｄ2Ｏ3（５％）の複合酸化物１０ｇが得られた。
５００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：（焼成し立ての物質）：１１０ｍ2／ｇ
１１００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ（焼成から時間が経った状態）：１８ｍ2／ｇ
であった。
５００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：（焼成し立ての物質）：１１０ｍ2／ｇ
１１００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ（焼成から時間が経った状態）：１８ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ１１〕
＜硝酸アルミニウム九水和物を材料とする酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）の合成＞
硝酸アルミニウム九水和物１００ｇを脱イオン水５００ｍｌに溶解し、得られた混合物に、１８％アンモニア水溶液（１０℃に冷却）をｐＨが７．５に調整されるまで加えた。得られた混合物を更に１５分間撹拌し、濾過し、得られた固形物を脱イオン水で洗浄した。このようにして得られた湿ケークを、１２０℃にて一晩乾燥し、得られた乾燥物質を５００℃にて４時間焼成した。
＜硝酸アルミニウム九水和物を材料とする酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）の合成＞
硝酸アルミニウム九水和物１００ｇを脱イオン水５００ｍｌに溶解し、得られた混合物に、１８％アンモニア水溶液（１０℃に冷却）をｐＨが７．５に調整されるまで加えた。得られた混合物を更に１５分間撹拌し、濾過し、得られた固形物を脱イオン水で洗浄した。このようにして得られた湿ケークを、１２０℃にて一晩乾燥し、得られた乾燥物質を５００℃にて４時間焼成した。
この結果、酸化アルミニウム１３．６ｇが得られた。この物質を１１００℃にて４時間焼成後、ＢＥＴを測定した。
５００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１３８ｍ2／ｇ
１１００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１ｍ2／ｇ
であった。
５００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１３８ｍ2／ｇ
１１００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：１ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ１２〕
＜界面活性剤を用いた、硝酸アルミニウム九水和物を材料とする酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）の合成＞
硝酸アルミニウム九水和物１００ｇを、脱イオン水５００ｍｌに溶解し、得られた混合物に、１８％アンモニア水溶液（１０℃に冷却）を、ｐＨが７．５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１５分間撹拌し、濾過した。得られた固形物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークに、９．３４ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させ、１２０℃にて一晩乾燥した。得られた乾燥物質を、５００℃にて４時間焼成した。
この結果、酸化アルミニウム１３．６ｇが得られた。この物質を１１００℃にて４時間焼成した後、ＢＥＴを測定した。
５００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：２２２ｍ2／ｇ
１１００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：６．１ｍ2／ｇ
であった。
＜界面活性剤を用いた、硝酸アルミニウム九水和物を材料とする酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）の合成＞
硝酸アルミニウム九水和物１００ｇを、脱イオン水５００ｍｌに溶解し、得られた混合物に、１８％アンモニア水溶液（１０℃に冷却）を、ｐＨが７．５に調整されるまで加えた。得られた混合物を１５分間撹拌し、濾過した。得られた固形物を脱イオン水で洗浄した。得られた湿ケークに、９．３４ｇのＴｒｉｔｏｎ Ｘ−１００を含浸させ、１２０℃にて一晩乾燥した。得られた乾燥物質を、５００℃にて４時間焼成した。
この結果、酸化アルミニウム１３．６ｇが得られた。この物質を１１００℃にて４時間焼成した後、ＢＥＴを測定した。
５００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：２２２ｍ2／ｇ
１１００℃にて４時間焼成後のＢＥＴ：６．１ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ１３〕
＜中国特許第１０１，６９０，８９０号に記載の方法による、ポリエチレングリコールを界面活性剤として用いた、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２７．１％）８３．０３ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２５．１９％）２４．８１ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）３．３７ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．３４％）１４９．９３ｇを、脱イオン水４００ｍＬに室温にて溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合液に、ポリエチレングリコール（Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２０ｇを加え、当該混合物を３０分間撹拌した。得られた混合物を、アンモニア水溶液／ＮＨ4ＨＣＯ3溶液で共沈させ、ｐＨを８．５に調整した。得られた沈殿物を、濾過により単離し、脱イオン水で洗浄し、１２０℃にて１６時間連続的に乾燥した。得られた乾燥沈殿物を、６００℃にて３時間焼成することにより、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
１０５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：４２．５ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：３６．８ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３４．３ｍ2／ｇ
であった。
＜中国特許第１０１，６９０，８９０号に記載の方法による、ポリエチレングリコールを界面活性剤として用いた、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２７．１％）８３．０３ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２５．１９％）２４．８１ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）３．３７ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．３４％）１４９．９３ｇを、脱イオン水４００ｍＬに室温にて溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合液に、ポリエチレングリコール（Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社製）２０ｇを加え、当該混合物を３０分間撹拌した。得られた混合物を、アンモニア水溶液／ＮＨ4ＨＣＯ3溶液で共沈させ、ｐＨを８．５に調整した。得られた沈殿物を、濾過により単離し、脱イオン水で洗浄し、１２０℃にて１６時間連続的に乾燥した。得られた乾燥沈殿物を、６００℃にて３時間焼成することにより、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物５０ｇが得られた。
１０５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：４２．５ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：３６．８ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：３４．３ｍ2／ｇ
であった。
〔比較例Ｃ１４〕
＜中国特許第１０１，６９０，８９０号に記載の方法による、ポリアクリルアミドを界面活性剤として用いた、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２７．１％）８３．０３ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２５．１９％）２４．８１ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）３．３７ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．３４％）１４９．９３ｇを、室温にて脱イオン水４００ｍＬに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合液に、ポリアクリルアミド溶液（５０％ｗｔ％脱イオン水溶液、Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社製）４０ｇを加え、当該混合物を３０分間撹拌した。得られた混合物を、アンモニア水溶液／ＮＨ4ＨＣＯ3溶液で共沈させ、ｐＨを８．５に調整した。沈殿物が得られ、当該沈殿物を濾過により単離し、脱イオン水で洗浄し、１２０℃にて１６時間連続的に乾燥した。得られた乾燥沈殿物を、６００℃にて３時間焼成することにより、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物５０ｇを得た。
１０５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：３１．２ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：８．４ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２４．５ｍ2／ｇ
であった。
＜中国特許第１０１，６９０，８９０号に記載の方法による、ポリアクリルアミドを界面活性剤として用いた、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の合成＞
硝酸セリウム溶液（ＣｅＯ2：２７．１％）８３．０３ｇ、硝酸ジルコニル溶液（ＺｒＯ2：２５．１９％）２４．８１ｇ、硝酸ランタン六水和物（Ｌａ2Ｏ3：３７．１％）３．３７ｇおよび硝酸アルミニウム九水和物（Ａｌ2Ｏ3：１３．３４％）１４９．９３ｇを、室温にて脱イオン水４００ｍＬに溶解することにより、金属硝酸塩混合液を生成した。得られた混合液に、ポリアクリルアミド溶液（５０％ｗｔ％脱イオン水溶液、Ｓｉｇｍａ Ａｌｄｒｉｃｈ社製）４０ｇを加え、当該混合物を３０分間撹拌した。得られた混合物を、アンモニア水溶液／ＮＨ4ＨＣＯ3溶液で共沈させ、ｐＨを８．５に調整した。沈殿物が得られ、当該沈殿物を濾過により単離し、脱イオン水で洗浄し、１２０℃にて１６時間連続的に乾燥した。得られた乾燥沈殿物を、６００℃にて３時間焼成することにより、Ａｌ2Ｏ3（４０％）、ＣｅＯ2（４５％）、ＺｒＯ2（１２．５％）およびＬａ2Ｏ3（２．５％）の複合酸化物５０ｇを得た。
１０５０℃にて５時間焼成後のＢＥＴ：３１．２ｍ2／ｇ
１１００℃にて２時間焼成後のＢＥＴ：８．４ｍ2／ｇ
１１００℃にて２０時間焼成後のＢＥＴ：２４．５ｍ2／ｇ
であった。
Claims (15)
- アルミニウムの酸化物、セリウムの酸化物、及びジルコニウムの酸化物を含む組成物の作製方法であって、
（ａ）セリウムの金属塩、ジルコニウムの金属塩、及びアルミニウムの金属塩の混合物を含み、任意でセリウム以外の希土類金属の塩を１種類以上含む水溶液を作製する工程と、
（ｂ）工程（ａ）で得られた溶液に、任意で過酸化水素を存在させた状態で、０℃〜９５℃にて塩基を加え、得られた金属塩の混合物を水酸化物またはオキシ水酸化物の状態で沈殿させる工程と、
（ｃ）工程（ｂ）で得た沈殿物を任意で単離する工程と、
（ｄ）工程（ｂ）で得た懸濁水溶液、または工程（ｃ）で得た単離された沈殿物を、界面活性剤で処理する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）で得た沈殿物を単離し、その沈殿物を４５０〜１２００℃にて処理する工程と、を含み、
アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で３５〜８０重量％の範囲であり、
得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上であることを特徴とする方法。 - 上記アルミニウム含有量は、得られた酸化アルミニウム換算で３５〜６５重量％の範囲である、請求項１に記載の方法。
- 工程（ｄ）において、界面活性剤は、得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）が、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上になるように選ばれる、請求項１または２に記載の方法。
- 工程（ａ）における金属塩の混合物の水溶液は、水溶性の金属塩を溶解させることによって、または水に不溶性の金属塩を酸処理して溶解させることによって作製される、請求項１から３のいずれか１項に記載の方法。
- 上記水溶性の金属塩は、硝酸塩および／またはハロゲン化物を含み、上記水に不溶性の金属塩は、炭酸塩および／または水酸化物を含む、請求項４に記載の方法。
- 工程（ｂ）における温度は室温である、請求項１から５のいずれか１項に記載の方法。
- 工程（ｅ）における温度は６００〜１２００℃である、請求項１から６のいずれか１項に記載の方法。
- 得られた組成物のセリウム含有量は、酸化セリウム換算で５〜７０重量％の範囲であり、残りの部分には酸化アルミニウムと酸化ジルコニウムとが含まれ、任意で酸化セリウム以外の希土類金属の酸化物が含まれる、請求項１から７のいずれか１項に記載の方法。
- 上記界面活性剤は有機界面活性剤である、請求項１から８のいずれか１項に記載の方法。
- 上記アルミニウム含有量は、得られた組成物中の酸化アルミニウム換算で４０〜６０重量％の範囲である、請求項１から９のいずれか１項に記載の方法。
- 請求項１から１０のいずれか１項に記載の方法によって得ることができる組成物。
- 請求項１から１０のいずれか１項に記載の方法によって得られた組成物。
- アルミニウムの酸化物、セリウムの酸化物、及びジルコニウムの酸化物を含む組成物であって、
アルミニウム含有量が、酸化アルミニウム換算で３５〜８０重量％の範囲であり、
当該組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇ、および／または１１００℃にて２０時間焼成した後では３５ｍ2／ｇ以上であることを特徴とする組成物。 - 上記アルミニウム含有量は、酸化アルミニウム換算で３５〜６５重量％の範囲であることを特徴とする請求項１３に記載の組成物。
- アルミニウムの酸化物、セリウムの酸化物、及びジルコニウムの酸化物を含む組成物の作製方法であって、
（ａ）セリウムの金属塩、ジルコニウムの金属塩、及びアルミニウムの金属塩の混合物を含み、任意でセリウム以外の希土類金属の塩を１種類以上含む水溶液を作製する工程と、
（ｂ）工程（ａ）で得られた溶液に、任意で過酸化水素を存在させた状態で、０℃〜９５℃にて塩基を加え、得られた金属塩の混合物を水酸化物またはオキシ水酸化物の状態で沈殿させる工程と、
（ｃ）工程（ｂ）で得た沈殿物を任意で単離する工程と、
（ｄ）工程（ｂ）で得た懸濁水溶液、または工程（ｃ）で得た単離された沈殿物を、界面活性剤で処理する工程と、
（ｅ）工程（ｄ）で得た沈殿物を単離し、その沈殿物を４５０〜１２００℃にて処理する工程と、を含み、
得られた組成物のＤＩＮ（ドイツ工業規格）６６１３１に従って測定した表面積（ＢＥＴ）は、１１００℃にて２時間焼成した後では５５〜８０ｍ2／ｇであり、
当該組成物の酸化アルミニウム含有量は、４０〜６０重量％であることを特徴とする方法。
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