JP2014216332A - 光電変換装置 - Google Patents
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Abstract
【課題】 光電変換装置の光電変換効率を向上させる。
【解決手段】 光電変換装置11は、電極層2と、電極層2上に配置された、結晶粒が複数個結合してなる第1の半導体層3と、第1の半導体層3上に配置された、第1の半導体層3とpn接合を形成する第2の半導体層4とを備えており、第1の半導体層3は、第2の半導体層4側の主面における結晶粒3aの表面に角部を有する複数の突出部3bを有している。
【選択図】 図3
【解決手段】 光電変換装置11は、電極層2と、電極層2上に配置された、結晶粒が複数個結合してなる第1の半導体層3と、第1の半導体層3上に配置された、第1の半導体層3とpn接合を形成する第2の半導体層4とを備えており、第1の半導体層3は、第2の半導体層4側の主面における結晶粒3aの表面に角部を有する複数の突出部3bを有している。
【選択図】 図3
Description
本発明は、複数の結晶粒が結合して成る半導体層を含む光電変換装置に関する。
太陽光発電などに使用される光電変換装置として、複数の結晶粒が結合した半導体層を光吸収層として用いたものがある。このような半導体層の材料としては、例えば、CIGSなどのカルコパイライト系化合物等が採用されている(例えば、特許文献1参照)。カルコパイライト系化合物は光吸収係数が高く、光電変換装置の薄膜化や大面積化や低コスト化に適しており、これを用いた次世代太陽電池の研究開発が進められている。
係る光電変換装置は、ガラスなどの基板の上に、金属電極などの下部電極層と、光吸収層と、バッファ層と、透明導電膜とを、この順に積層した光電変換セルを、平面的に複数並設した構成を有することによって構成される。複数の光電変換セルは、隣り合う一方の光電変換セルの透明導電膜と他方の下部電極層とを、接続導体で接続することで、電気的に直列接続されている。
光電変換装置には、光電変換効率の向上が常に要求される。この光電変換効率は、光電変換装置において太陽光のエネルギーが電気エネルギーに変換される割合を示し、例えば、光電変換装置から出力される電気エネルギーの値が、光電変換装置に入射される太陽光のエネルギーの値で除されて、100が乗じられることで導出される。本発明の一つの目的は、光電変換装置の光電変換効率を向上させることにある。
本発明の一態様に係る光電変換装置は、電極層と、該電極層上に配置された、結晶粒が複数個結合してなる第1の半導体層と、該第1の半導体層上に配置された、該第1の半導体層とpn接合を形成する第2の半導体層とを備えており、前記第1の半導体層は、前記第2の半導体層側の主面における前記結晶粒の表面に角部を有する複数の突出部を有している。
本発明によれば、光電変換装置における光電変換効率が向上する。
以下に本発明の一実施形態に係る光電変換装置について、図面を参照しながら詳細に説明する。
<光電変換装置の構造>
図1は、本発明の一実施形態に係る光電変換装置の一例を示す斜視図であり、図2はそのXZ断面図である。なお、図1および図2には、光電変換セル10の配列方向(図1の図面視左右方向)をX軸方向とする右手系のXYZ座標系が付されている。光電変換装置11は、基板1上に複数の光電変換セル10が並べられて互いに電気的に接続されている。なお、図1においては図示の都合上、2つの光電変換セル10のみが示されているが、実際の光電変換装置11においては、図面左右方向(X軸方向)、あるいはさらにこれに垂直な方向(Y軸方向)に、多数の光電変換セル10が平面的に(二次元的に)配設されていてもよい。
図1は、本発明の一実施形態に係る光電変換装置の一例を示す斜視図であり、図2はそのXZ断面図である。なお、図1および図2には、光電変換セル10の配列方向(図1の図面視左右方向)をX軸方向とする右手系のXYZ座標系が付されている。光電変換装置11は、基板1上に複数の光電変換セル10が並べられて互いに電気的に接続されている。なお、図1においては図示の都合上、2つの光電変換セル10のみが示されているが、実際の光電変換装置11においては、図面左右方向(X軸方向)、あるいはさらにこれに垂直な方向(Y軸方向)に、多数の光電変換セル10が平面的に(二次元的に)配設されていてもよい。
図1、図2において、基板1上に複数の下部電極層2が平面配置されている。図1、図2において、複数の下部電極層2は、一方向(X軸方向)に間隔をあけて並べられた下部電極層2a〜2cを具備している。この下部電極層2a上から基板1上を経て下部電極層2b上にかけて、第1の半導体層3が設けられている。また、第1の半導体層3上には、第1の半導体層3とは異なる導電型の第2の半導体層4が設けられている。さらに、下部電極層2b上において、接続導体7が、第1の半導体層3の表面(側面)に沿って、または第1の半導体層3を貫通(分断)して設けられている。この接続導体7は、第2の半導体層4と下部電極層2bとを電気的に接続している。これら下部電極層2、第1の半導体層3、第2の半導体層4および上部電極層5によって、1つの光電変換セル10が構成され、隣接する光電変換セル10同士が接続導体7を介して直列接続されることによって、高出力の光電変換装置11となる。なお、本実施形態における光電変換装置11は、第2の半導体層4側から光が入射されるものを想定しているが、これに限定されず、基板1側から光が入射されるものであってもよい。
基板1は、光電変換セル10を支持するためのものである。基板1に用いられる材料としては、例えば、ガラス、セラミックス、樹脂および金属等が挙げられる。基板1としては、例えば、厚さ1〜3mm程度の青板ガラス(ソーダライムガラス)を用いることができる。
下部電極層2(下部電極層2a、2b、2c)は、基板1上に設けられた、Mo、Al、TiまたはAu等の導電体である。下部電極層2は、スパッタリング法または蒸着法などの公知の薄膜形成手法を用いて、0.2μm〜1μm程度の厚みに形成される。
第1の半導体層3は、例えば1μm〜3μm程度の厚みを有するp型の半導体層であり、結晶粒が複数個結合してなる。
第1の半導体層3としては、化合物半導体やシリコン系半導体等が用いられ得る。特に、光吸収係数が高く、10μm以下の薄膜でも高い光電変換効率を得ることができるという観点からは、第1の半導体層3は、カルコパイライト系化合物を主として含んでいてもよい。カルコパイライト系化合物は、カルコパイライト構造を有する化合物であり、例えば、I−III−VI族化合物およびII−IV−V族化合物等が挙げられる。なお、カルコパイ
ライト系化合物を主として含むとは、カルコパイライト系化合物を70mol%以上含むことをいう。
ライト系化合物を主として含むとは、カルコパイライト系化合物を70mol%以上含むことをいう。
I−III−VI族化合物とは、I−B族元素(11族元素ともいう)とIII−B族元素(13族元素ともいう)とVI-B族元素(16族元素ともいう)との化合物である。I−III−VI族化合物としては、例えば、CuInSe2(二セレン化銅インジウム、CISともい
う)、Cu(In,Ga)Se2(二セレン化銅インジウム・ガリウム、CIGSともいう)、Cu(In,Ga)(Se,S)2(二セレン・イオウ化銅インジウム・ガリウム、CIGSSともいう)が挙げられる。あるいは、第1の半導体層3は、薄膜の二セレン・イオウ化銅インジウム・ガリウム層を表面層として有する二セレン化銅インジウム・ガリウム等の多元化合物半導体薄膜にて構成されていてもよい。
う)、Cu(In,Ga)Se2(二セレン化銅インジウム・ガリウム、CIGSともいう)、Cu(In,Ga)(Se,S)2(二セレン・イオウ化銅インジウム・ガリウム、CIGSSともいう)が挙げられる。あるいは、第1の半導体層3は、薄膜の二セレン・イオウ化銅インジウム・ガリウム層を表面層として有する二セレン化銅インジウム・ガリウム等の多元化合物半導体薄膜にて構成されていてもよい。
II−IV−V族化合物とは、II−B族元素(12族元素ともいう)とIV−B族元素(14族元素ともいう)とV−B族元素(15族元素ともいう)との化合物である。II−IV−V族化合物としては、例えば、CdSnP2、CdGeAs2、CdGeP2、CdSiAs2、CdSiP2、ZnSnSb2、ZnSnAs2、ZnSnP2、ZnGeAs2、ZnGeP2、ZnSiAs2等が挙げられる。
また、第1の半導体層3は、図3に示すように、第2の半導体層4側の主面における結晶粒3aの表面に角部を有する複数の突出部3bを有している。
このような構成によって、第1の半導体層3と第2の半導体層4との接触面積を高めることができ、光電変換装置11の光電変換効率が高くなる。
図4は、第1の半導体層3としてCIGSを用いた場合の、第1の半導体層3の第2の半導体層4側の表面の一例としてのSEM写真である。図4では粒界を明確にするため、粒界に沿って白線を引いている。図4より、各結晶粒3aは、表面に角部を有する突出部3bを有していることがわかる。
また、図4に示すように、1つの結晶粒3aの表面における複数の突出部3bはそれぞれ線状であり、互いに同じ方向に延びていてもよい。これによって、第2の半導体層4の配向性を高めることができ、光電変換効率をより高めることができる。
また、突出部3bの延伸方向が隣接する結晶粒3a同士で異なっていてもよい。これによって、第1の半導体層3と第2の半導体層4との間において、熱膨張差によって生じる応力を分散させることができ、第1の半導体3や第2の半導体層4にクラックが生じるのをより低減できる。
また、第1の半導体層3の第2の半導体層4側の表面部における結晶粒の粒径は、第1の半導体層3の厚みの中央部における結晶粒の粒径よりも大きくてもよい。この場合、第1の半導体層3の表面部における粒界の比率を低減して、キャリアの再結合をより低減できる。また、第1の半導体層3の厚みの中央部においては、粒界の比率を高くして第1の半導体層3に生じる応力を緩和することができる。以上の結果、さらに光電変換装置11の光電変換効率が向上する。
なお、第1の半導体層3における結晶粒の粒径は、第1の半導体層3を層に垂直な方向に切断した断面を走査型電子顕微鏡(SEM)等で観察したときに観察される、複数の結晶粒の平均粒径である。
第2の半導体層4は、第1の半導体層3とは異なるn型の導電型を有する半導体層である。第1の半導体層3および第2の半導体層4が電気的に接合することにより、電荷を良好に取り出すことが可能な光電変換層が形成される。なお、第2の半導体層4は、複数層から成るものであってもよく、複数層のうち少なくとも一層が高抵抗層であってもよい。
第2の半導体層4としては、CdS、ZnS、ZnO、In2S3、In2Se3、In(OH,S)、(Zn,In)(Se,OH)、および(Zn,Mg)O等が挙げられ
る。第2の半導体層4は、例えばケミカルバスデポジション(CBD)法等で10〜200nmの厚みで形成される。なお、In(OH,S)とは、Inが水酸化物および硫化物として含まれる混晶化合物をいう。(Zn,In)(Se,OH)は、ZnおよびInがセレン化物およぶ水酸化物として含まれる混晶化合物をいう。(Zn,Mg)Oは、ZnおよびMgが酸化物として含まれる化合物をいう。
る。第2の半導体層4は、例えばケミカルバスデポジション(CBD)法等で10〜200nmの厚みで形成される。なお、In(OH,S)とは、Inが水酸化物および硫化物として含まれる混晶化合物をいう。(Zn,In)(Se,OH)は、ZnおよびInがセレン化物およぶ水酸化物として含まれる混晶化合物をいう。(Zn,Mg)Oは、ZnおよびMgが酸化物として含まれる化合物をいう。
図1、図2のように、第2の半導体層4上にさらに上部電極層5が設けられていてもよい。上部電極層5は、第2の半導体層4よりも抵抗率の低い層であり、第1の半導体層3および第2の半導体層4で生じた電荷を良好に取り出すことが可能となる。光電変換効率をより高めるという観点からは、上部電極層5の抵抗率が1Ω・cm未満でシート抵抗が50Ω/□以下であってもよい。
上部電極層5は、例えばITO、ZnO等の0.05〜3μmの透明導電膜である。透光性および導電性を高めるため、上部電極層5は第2の半導体層4と同じ導電型の半導体で構成されてもよい。上部電極層5は、スパッタリング法、蒸着法または化学的気相成長(CVD)法等で形成され得る。
また、図1、図2に示すように、上部電極層5上にさらに集電電極8が形成されていてもよい。集電電極8は、第1の半導体層3および第2の半導体層4で生じた電荷をさらに良好に取り出すためのものである。集電電極8は、例えば、図1に示すように、光電変換セル10の一端から接続導体7にかけて線状に形成されている。これにより、第1の半導体層3および第4の半導体層4で生じた電流が上部電極層5を介して集電電極8に集電され、接続導体7を介して隣接する光電変換セル10に良好に通電される。
集電電極8は、第1の半導体層3への光透過率を高めるとともに良好な導電性を有するという観点から、50〜400μmの幅を有していてもよい。また、集電電極8は、枝分かれした複数の分岐部を有していてもよい。
集電電極8は、例えば、Ag等の金属粉を樹脂バインダー等に分散させた金属ペーストがパターン状に印刷され、これが硬化されることによって形成される。
図1、図2において、接続導体7は、第1の半導体層3、第2の半導体層4および第2の電極層5を貫通(分断)する溝内に設けられた導体である。接続導体7は、金属や導電ペースト等が用いられ得る。図1、図2においては、集電電極8を延伸して接続導体7が形成されているが、これに限定されない。例えば、上部電極層5が延伸したものであってもよい。
<光電変換装置の製造方法>
次に、上記構成を有する光電変換装置11の製造方法について説明する。ここでは第1の半導体層3がCIGSの場合について説明する。まず、ガラス等から成る基板1の主面に、スパッタリング法等を用いてMo等から成る下部電極層2を所望のパターンに形成する。
次に、上記構成を有する光電変換装置11の製造方法について説明する。ここでは第1の半導体層3がCIGSの場合について説明する。まず、ガラス等から成る基板1の主面に、スパッタリング法等を用いてMo等から成る下部電極層2を所望のパターンに形成する。
そして、この下部電極層2の上に、CIGSを含む第1の半導体層3を形成する。第1の半導体層3は、例えば以下のようにして形成することができる。まず、第1原料液を用意する。第1原料液は、I−B族元素としてのCu、III−B族元素としてのInおよび
Ga、VI−B族元素としてのSeを含んでいる。第1原料液は、CuとInとSeが1つの有機錯体化合物中に含まれる単一源錯体あるいはCuとGaとSeが1つの有機錯体化合物中に含まれる単一源錯体(米国特許第6992202号明細書参照)をピリジンやアニリン等の溶媒に溶解したものであってもよい。あるいは、Cuとセレノール系化合物と
の錯体、Inとセレノール系化合物との錯体、Gaとセレノール系化合物との錯体を溶媒に溶解したものであってもよい。あるいは、平均粒径が500nm以下のナノ粒子として、CIGS粒子やセレン化銅粒子、セレン化インジウム粒子、セレン化ガリウム粒子等を溶媒に分散したものであってもよい。この第1原料溶液を下部電極層2の上に塗布した後、290〜350℃の第1温度で第1原料溶液中の有機成分を熱分解することによって第1皮膜を形成する。この塗布、熱分解工程を繰り返して複数層の第1皮膜を形成してもよい。
Ga、VI−B族元素としてのSeを含んでいる。第1原料液は、CuとInとSeが1つの有機錯体化合物中に含まれる単一源錯体あるいはCuとGaとSeが1つの有機錯体化合物中に含まれる単一源錯体(米国特許第6992202号明細書参照)をピリジンやアニリン等の溶媒に溶解したものであってもよい。あるいは、Cuとセレノール系化合物と
の錯体、Inとセレノール系化合物との錯体、Gaとセレノール系化合物との錯体を溶媒に溶解したものであってもよい。あるいは、平均粒径が500nm以下のナノ粒子として、CIGS粒子やセレン化銅粒子、セレン化インジウム粒子、セレン化ガリウム粒子等を溶媒に分散したものであってもよい。この第1原料溶液を下部電極層2の上に塗布した後、290〜350℃の第1温度で第1原料溶液中の有機成分を熱分解することによって第1皮膜を形成する。この塗布、熱分解工程を繰り返して複数層の第1皮膜を形成してもよい。
そして、1の半導体層3の表層部となる部位については、上記第1皮膜上に上記第1原料溶液を塗布した後、上記第1温度よりも低い200〜270℃の第2温度で第1原料溶液中の有機成分を熱分解することによって第2皮膜を形成する。
次に、上記第1皮膜および第2皮膜の積層体を、水素ガス中にSeを、例えばセレン蒸気またはセレン化水素として含む雰囲気中で加熱することによって、第1皮膜および第2皮膜を、CIGSを含む多結晶体にする。なお、上記加熱工程において、雰囲気中のセレン蒸気またはセレン化水素の含有量は、雰囲気の全圧に対する分圧比で10〜5000ppmv程度であり、第1皮膜および第2皮膜の加熱温度は400〜600℃程度であればよい。
以上のような工程によって、第2の半導体層4側の主面において、表面に複数の突出部3bを有する結晶粒3aが互いに結合して成る第1の半導体層3を形成することができる。つまり、上記第1皮膜を作製する工程において、第1皮膜は、比較的急速に熱分解が進行するため、比較的疎な状態でCIGSの微結晶が生じる。一方、第2皮膜を作製する工程において、第2皮膜は、比較的ゆるやかに熱分解が進行するため、上記第1皮膜の分散した微結晶を起点として結晶性の良好な微結晶が生じる。そして、第1皮膜および第2皮膜の積層体を加熱する工程において、上記第2皮膜の良好な結晶性を有する微結晶同士が結合して一つの結晶粒を生成する際に上記微結晶の結晶性をある程度維持して突出部として残存することになる。
一方、比較として、上記第1皮膜と第2皮膜の熱分解条件を変えずに作製した従来の第1の半導体層の表面のSEM写真を図5に示している。図5でも粒界を明確にするため、粒界に沿って白線を引いている。図5では、各結晶粒には図4のような突出部は有しておらず、個々の結晶粒子の表面は平滑であることがわかる。
また、第1皮膜および第2皮膜の積層体を加熱する際、第2皮膜側から赤外線ランプ等で積極的に加熱を行なうことによって、第1の半導体層3の第2の半導体層4側の表面部の結晶粒の粒径を中央部の結晶粒の粒径よりも大きくすることもできる。
第1の半導体層3を形成した後、第1の半導体層3の上に、第2の半導体層4および上部電極層5を、CBD法やスパッタリング法等で順次形成する。そして、第1の半導体層3、第2の半導体層4および上部電極層5をメカニカルスクライブ加工等によって加工し、接続導体7用の溝を形成する。
その後、上部電極層5上および溝内に、例えば、Agなどの金属粉を樹脂バインダーなどに分散させた導電ペーストをパターン状に印刷し、これを加熱硬化させることで集電電極8および接続導体7を形成する。
最後に接続導体7からずれた位置で、第1の半導体層3〜集電電極8をメカニカルスクライブ加工により除去して複数の光電変換セル10に分割することによって、図1および図2で示された光電変換装置11を得ることができる。
上記工程によって作製した、図4に示される第1の半導体層3を有する光電変換装置11の光電変換効率を測定したところ、10〜11%光電変換効率が得られた。一方、図5に示される第1の半導体層を有する従来の光電変換装置11の光電変換効率は、7%程度と低いことがわかった。
なお、本発明は上述の実施の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々の変更、改良などが可能である。
1:基板
2、2a、2b、2c:下部電極層
3:第1の半導体層
3a、3b:結晶粒
4:第2の半導体層
7:接続導体
10:光電変換セル
11:光電変換装置
2、2a、2b、2c:下部電極層
3:第1の半導体層
3a、3b:結晶粒
4:第2の半導体層
7:接続導体
10:光電変換セル
11:光電変換装置
Claims (6)
- 電極層と、
該電極層上に配置された、結晶粒が複数個結合してなる第1の半導体層と、
該第1の半導体層上に配置された、該第1の半導体層とpn接合を形成する第2の半導体層とを備えており、
前記第1の半導体層は、前記第2の半導体層側の主面における前記結晶粒の表面に角部を有する複数の突出部を有している光電変換装置。 - 1つの前記結晶粒の表面における前記複数の突出部はそれぞれ線状であり、互いに同じ方向に延びている、請求項1に記載の光電変換装置。
- 前記突出部の延伸方向が隣接する前記結晶粒同士で異なっている、請求項2に記載の光電変換装置。
- 前記第1の半導体層の前記第2の半導体層側の表面部における前記結晶粒の粒径は、前記第1の半導体層の厚みの中央部における前記結晶粒の粒径よりも大きい、請求項1乃至3のいずれかに記載の光電変換装置。
- 前記第1の半導体層はカルコパイライト系化合物を含んでいる、請求項1乃至4のいずれかに記載の光電変換装置。
- 前記カルコパイライト系化合物は、I−B族元素として銅を含み、III−B族元素とし
てガリウムおよびインジウムの少なくとも一方を含み、VI−B族元素として硫黄およびセレンの少なくとも一方を含むI−III−VI族化合物である、請求項5に記載の光電変換装
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