JP2010212339A - 熱電変換モジュール - Google Patents
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Abstract
【課題】押圧部材の熱による損傷、並びに高温側での押圧部材を介した放熱及びそれによる熱電変換効率の低下を抑制でき、熱電変換素子と電極とが接合材により接合されていない場合であっても、電気的に良好な接触状態を得る。
【解決手段】低温側電極6は、高温側基板8に向かって突出し、低温側基板7の表面とのなす角θが鋭角となる斜面6a,6bがそれぞれ形成される。p型熱電変換素子3は、低温側電極6と接する面3aが、低温側電極の内の一方の斜面6aに対応する斜面とされ、n型熱電変換素子4は、低温側電極6と接する面4bが、低温側電極6の内の他方の斜面6bに対応する斜面とされ、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4は、低温側電極6とそれぞれ斜面において接触し、押圧部材5は、外側の熱電変換素子10における低温側基板側の部分を、他の外側の熱電変換素子10に向かって押圧する。
【選択図】 図1
【解決手段】低温側電極6は、高温側基板8に向かって突出し、低温側基板7の表面とのなす角θが鋭角となる斜面6a,6bがそれぞれ形成される。p型熱電変換素子3は、低温側電極6と接する面3aが、低温側電極の内の一方の斜面6aに対応する斜面とされ、n型熱電変換素子4は、低温側電極6と接する面4bが、低温側電極6の内の他方の斜面6bに対応する斜面とされ、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4は、低温側電極6とそれぞれ斜面において接触し、押圧部材5は、外側の熱電変換素子10における低温側基板側の部分を、他の外側の熱電変換素子10に向かって押圧する。
【選択図】 図1
Description
本発明は、熱電変換モジュールに関する。
熱電変換素子と電極とがハンダやロウ等の接合材を介して接合された熱電変換モジュールは、熱電変換素子の熱膨張係数と電極の熱膨張係数との違いから、高温側において、熱電変換素子と電極との間に熱応力が生じ、接合部が破損することがある。このような問題を解消するため、特許文献1には、熱電変換モジュールの高温側における熱電変換素子と電極とをハンダやロウ付けなどで接合することなく電気的導通状態を確保するために、熱電変換素子の高温側の側面から押圧荷重を加える押圧部材を備えた熱電変換モジュールが開示されている。
しかしながら、高温側に、例えばばね等の押圧部材が配置されると、外部から与えられる熱により押圧部材が損傷する。また、そればかりでなく、押圧部材を介して外部への放熱が生じ、熱電変換素子を介した高温側と低温側との間の温度差は小さくなり、熱電変換モジュールの熱電変換効率が低下してしまう。
そこで本発明は、押圧部材の熱による損傷、並びに、高温側での押圧手段を介した放熱及びこれによる熱電変換効率の低下を抑制でき、熱電変換素子と電極とが接合材により接合されていない場合であっても、電気的に良好な接触状態を得ることができる熱電変換モジュールを提供することを目的とする。
本発明に係る熱電変換モジュールは、低温側基板と、低温側基板に対向する高温側基板と、低温側基板の高温側基板に対向する面に配置された低温側電極と、高温側基板の低温側基板に対向する面に非接合で配置された高温側電極と、低温側基板及び高温側基板間に配置された1又は複数のn型熱電変換素子と、低温側基板及び高温側基板間に配置された1又は複数のp型熱電変換素子と、p型熱電変換素子とn型熱電変換素子との間にそれぞれ配置された絶縁部材と、低温側基板及び高温側基板を保持する基板保持部材と、押圧部材と、を備える。
p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子は、低温側基板及び高温側基板に平行な所定の方向に1種ずつ交互に配置される。低温側電極及び高温側電極は、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子を直列に接続するように配置される。p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子は、高温側電極及び低温側電極とそれぞれ非接合で接触する。低温側電極には、高温側基板に向かって突出し、低温側基板及び高温側基板に平行な所定の方向の両側に、低温側基板の表面とのなす角が鋭角となる斜面がそれぞれ形成されている。p型熱電変換素子は、低温側電極と接する面が、低温側電極の内の一方の斜面に対応する斜面とされ、n型熱電変換素子は、低温側電極と接する面が、低温側電極の内の他方の斜面に対応する斜面とされている。p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と低温側電極とは、それぞれその斜面において接触する。押圧部材は、高温側基板から離れて低温側基板に近い位置に配置され、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子の内の最も外側に配置された2つの型の熱電変換素子の内の一方の熱電変換素子における低温側基板側の部分を、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子の内の最も外側に配置された2つの型の熱電変換素子の内の他方の熱電変換素子に向かって押圧する。
p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子は、低温側基板及び高温側基板に平行な所定の方向に1種ずつ交互に配置される。低温側電極及び高温側電極は、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子を直列に接続するように配置される。p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子は、高温側電極及び低温側電極とそれぞれ非接合で接触する。低温側電極には、高温側基板に向かって突出し、低温側基板及び高温側基板に平行な所定の方向の両側に、低温側基板の表面とのなす角が鋭角となる斜面がそれぞれ形成されている。p型熱電変換素子は、低温側電極と接する面が、低温側電極の内の一方の斜面に対応する斜面とされ、n型熱電変換素子は、低温側電極と接する面が、低温側電極の内の他方の斜面に対応する斜面とされている。p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と低温側電極とは、それぞれその斜面において接触する。押圧部材は、高温側基板から離れて低温側基板に近い位置に配置され、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子の内の最も外側に配置された2つの型の熱電変換素子の内の一方の熱電変換素子における低温側基板側の部分を、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子の内の最も外側に配置された2つの型の熱電変換素子の内の他方の熱電変換素子に向かって押圧する。
本発明によれば、押圧部材によるp型熱電変換素子及びn型熱電変換素子に対する押圧荷重は、斜面を介して伝播するため、各斜面において低温側基板及び高温側基板に沿う方向と、低温側基板及び高温側基板に対して垂直な方向との合力が作用することとなる。したがって、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子に対しては、低温側電極から低温側から高温側に向かう低温側基板及び高温側基板に対して垂直な方向の荷重が作用することとなる。これにより、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と、低温側電極及び高温側電極とが、それぞれ強固に密着することとなり、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と、低温側電極及び高温側電極との良好な電気的導通状態を確保することができる。
また、高温側電極と高温側基板、並びに、低温側電極及び高温側電極と熱電変換素子は、それぞれ非接合で配置されているため、例えば押圧部材の押圧力の大きさ又は押圧力の作用する位置に合わせて、高温側電極が高温側基板表面上を、熱電変換素子が低温側電極表面上又は高温側電極表面上をそれぞれ移動できる。そのため、押圧部材5によって、上述した効果をきわめて効率よく得ることができる。ここで、低温側電極と低温側基板は、接合で配置されていても、非接合で配置されていてもよい。
さらに、押圧部材が、高温側基板から離れて低温側基板に近い位置に配置されるので、押圧部材が高温に晒され難くなる。
また、高温側電極と高温側基板、並びに、低温側電極及び高温側電極と熱電変換素子は、それぞれ非接合で配置されているため、例えば押圧部材の押圧力の大きさ又は押圧力の作用する位置に合わせて、高温側電極が高温側基板表面上を、熱電変換素子が低温側電極表面上又は高温側電極表面上をそれぞれ移動できる。そのため、押圧部材5によって、上述した効果をきわめて効率よく得ることができる。ここで、低温側電極と低温側基板は、接合で配置されていても、非接合で配置されていてもよい。
さらに、押圧部材が、高温側基板から離れて低温側基板に近い位置に配置されるので、押圧部材が高温に晒され難くなる。
ここで、低温側電極の2つの斜面がそれぞれ平面であることが好ましい。低温側電極の2つの斜面が平面であると、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子の低温側電極と接する斜面もまた、低温側電極の2つの斜面に対応した平面となる。したがって、低温側電極の2つの斜面が平面であると、低温側電極、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子が有する斜面の加工が容易になり、熱電変換モジュールの製造コストを下げることができる。また、低温側電極の2つの斜面が平面であると、その斜面に対応する斜面を有するp型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と電極とが密着し易く、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と、電極との電気的導通状態を確保し易い。
また、低温側電極の2つの斜面がそれぞれ凸面である、又は、それぞれ凹面であることが好ましい。低温側電極の2つの斜面がそれぞれ凸面である、又は、それぞれ凹面であると、低温側電極、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子が有する斜面の加工は、比較的容易であり、熱電変換モジュールの製造コストを下げることができる。
また、低温側電極の2つの斜面がそれぞれ凸面である、又は、それぞれ凹面である場合、低温側電極の斜面は、押圧部材により熱電変換素子が押し付けられることによって変形可能な材料により形成されていることがより好ましい。
低温側電極の斜面が、押圧部材により熱電変換素子が押し付けられることによって変形可能な材料により形成されていると、熱電変換素子の斜面の形状に合わせて、低温側電極の斜面は変形する。低温側電極の2つの斜面がそれぞれ凸面である、又は、それぞれ凹面である場合、低温側電極及び熱電変換素子それぞれに対して、互いに完全に密着するような凸面形状の斜面又は凹面形状の斜面を形成することは容易でない場合があるが、低温側電極の斜面が、上記の材料で形成されていると、低温側電極の斜面と、これと接するp型熱電変換素子の斜面及びn型熱電変換素子の斜面とは密着し易く、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と電極とのより良好な接触状態を得ることができる。
また、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子の少なくとも一方は、金属粉末を含有し、
一方の型の熱電変換素子における金属粉末の濃度は、低温側電極との接触面近傍部又は高温側電極との接触面近傍部の方が、低温側電極との接触面近傍部と高温側電極との接触面近傍部との間の中間部よりも高いことが好ましい。これにより、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と電極との間の電気抵抗を低減することができ、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と電極とは、電気的により良好な接触状態を得ることができる。
一方の型の熱電変換素子における金属粉末の濃度は、低温側電極との接触面近傍部又は高温側電極との接触面近傍部の方が、低温側電極との接触面近傍部と高温側電極との接触面近傍部との間の中間部よりも高いことが好ましい。これにより、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と電極との間の電気抵抗を低減することができ、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と電極とは、電気的により良好な接触状態を得ることができる。
本発明によれば、押圧手段の熱による損傷、並びに、高温側での押圧手段を介した放熱及びそれによる熱電変換効率の低下を防ぐことができ、熱電変換素子と電極とが接合材により接合されていない場合であっても、電気的に良好な接触状態を得ることができる。
以下、添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。なお、図面の説明において、同一又は相当要素には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。また、各図面の寸法比率は、必ずしも実際の寸法比率とは一致していない。
まず、本実施形態に係る熱電変換モジュールについて説明する。
(第一実施形態に係る熱電変換モジュール)
図1は、第一実施形態に係る熱電変換モジュールの模式断面図である。熱電変換モジュール1は、低温側基板2,高温側基板7、低温側電極6、高温側電極8、p型熱電変換素子3、n型熱電変換素子4、絶縁部材15、及び、絶縁部材16を有する熱電変換部と、押圧部材5と、基板保持部材11と、を備える。
図1は、第一実施形態に係る熱電変換モジュールの模式断面図である。熱電変換モジュール1は、低温側基板2,高温側基板7、低温側電極6、高温側電極8、p型熱電変換素子3、n型熱電変換素子4、絶縁部材15、及び、絶縁部材16を有する熱電変換部と、押圧部材5と、基板保持部材11と、を備える。
[熱電変換部]
熱電変換部において、低温側基板7と、高温側基板2とは互いに対向しており、略平行に配置される。低温側基板7の高温側基板2に対向する面に、低温側電極6が非接合で配置され、高温側基板2の低温側基板7に対向する面に、高温側電極8が非接合で配置される。そして、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4は、低温側基板7及び高温側基板2に平行な所定の方向(図1の水平方向)に、1種ずつ交互に配置される。p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の間には、絶縁部材15,16が配置され、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の側面間における電気的接触(ショート)を防止する。
熱電変換部において、低温側基板7と、高温側基板2とは互いに対向しており、略平行に配置される。低温側基板7の高温側基板2に対向する面に、低温側電極6が非接合で配置され、高温側基板2の低温側基板7に対向する面に、高温側電極8が非接合で配置される。そして、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4は、低温側基板7及び高温側基板2に平行な所定の方向(図1の水平方向)に、1種ずつ交互に配置される。p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の間には、絶縁部材15,16が配置され、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の側面間における電気的接触(ショート)を防止する。
(低温側基板及び高温側基板)
低温側基板7及び高温側基板2の形状は板状であれば特に限定されず、例えば、矩形板状のものが挙げられる。低温側基板7及び高温側基板2は、電気的絶縁性でかつ熱伝導性を有し、熱電変換素子10を両端から挟む位置に配置される。基板の材料としては、例えば、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ボロン、マグネシア、炭化珪素等が挙げられる。
低温側基板7及び高温側基板2の形状は板状であれば特に限定されず、例えば、矩形板状のものが挙げられる。低温側基板7及び高温側基板2は、電気的絶縁性でかつ熱伝導性を有し、熱電変換素子10を両端から挟む位置に配置される。基板の材料としては、例えば、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ボロン、マグネシア、炭化珪素等が挙げられる。
(低温側電極及び高温側電極)
低温側電極6は、低温側基板7表面において、1つのp型熱電変換素子3及び1つのn型熱電変換素子4が対となるように、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の一端面同士を接続し、一つの電気的接合部を形成する。
高温側電極8は、高温側基板2において、低温側電極6により一端面同士が接続された、一対のp型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4のうち一方の型の熱電変換素子10と、隣接する一対のp型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4のうち他方の型の熱電変換素子10とを、他端面同士で接続する。高温側電極8は、概ね平板状をなしている。
低温側電極6は、低温側基板7表面において、1つのp型熱電変換素子3及び1つのn型熱電変換素子4が対となるように、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の一端面同士を接続し、一つの電気的接合部を形成する。
高温側電極8は、高温側基板2において、低温側電極6により一端面同士が接続された、一対のp型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4のうち一方の型の熱電変換素子10と、隣接する一対のp型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4のうち他方の型の熱電変換素子10とを、他端面同士で接続する。高温側電極8は、概ね平板状をなしている。
低温側電極6及び高温側電極8として用いられる金属板等はそれぞれ、接合材を用いて低温側基板7及び高温側基板2と機械的に接合することなく、低温側基板7及び高温側基板2の表面に配置される。これにより、後述する押圧部材18により押圧された場合に、低温側電極6及び高温側電極8が移動可能となり、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と電極とが密着し易く、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と、電極との電気的導通状態がきわめて確保され易い。このようにして、低温側電極6及び高温側電極8により、複数のp型熱電変換素子3及び複数のn型熱電変換素子4は、直列に接続するように配置される。
低温側電極6及び高温側電極8は、例えば、複数の金属板が積層された金属板、単層の金属板、多孔質の金属板等により形成できる。
低温側電極6は、一つの電気的接合部において、前記高温側基板に向かって突出する形状を有し、低温側基板7及び高温側基板2に平行な上記の所定の方向、すなわち、熱電変換素子10の並ぶ方向(図1の水平方向)の両側に、低温側基板7の表面とのなす角θが鋭角となる斜面6a,6bがそれぞれ形成されている。角度θは鋭角すなわち90°未満であれば特に限定されないが、15〜75°が好ましい。
本実施形態において、低温側電極6の斜面6a,6bは平面であり、低温側電極6は、概ね図1の紙面に垂直な方向を軸とする略三角柱状の形態をなす。なお、斜面6a,6bはそれぞれ複数の面で構成されていてもよいが、加工の容易性の観点から、一面で構成されていることが好ましい。低温側電極6の斜面6a,6bがそれぞれ一つの平面である場合、低温側電極6の立体形状は通常三角柱となる。そして、この斜面6aにp型熱電変換素子3が、他の一つの斜面6bにn型熱電変換素子4が非接合で接触している。
本実施形態において、低温側電極6の斜面6a,6bは平面であり、低温側電極6は、概ね図1の紙面に垂直な方向を軸とする略三角柱状の形態をなす。なお、斜面6a,6bはそれぞれ複数の面で構成されていてもよいが、加工の容易性の観点から、一面で構成されていることが好ましい。低温側電極6の斜面6a,6bがそれぞれ一つの平面である場合、低温側電極6の立体形状は通常三角柱となる。そして、この斜面6aにp型熱電変換素子3が、他の一つの斜面6bにn型熱電変換素子4が非接合で接触している。
低温側電極6及び高温側電極8の材料としては、導電性を有するものであれば特に制限されないが、電極の耐熱性、耐食性、熱電変換素子10への密着性を向上させる観点から、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、モリブデン、銀、パラジウム、金、タングステン及びアルミニウムからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素を主成分として含む金属が好ましい。ここで、主成分とは、電極材料中に50体積%以上含有されている成分を言う。
低温側電極6は、後述する熱電変換素子10との接触面となる斜面の成形性の観点から、アルミニウム、銅、銀、金、ニッケル、鉄であることが好ましく、高温側電極8は、電極の加工容易性の観点から、銀、金であることが好ましい。
低温側電極6は、後述する熱電変換素子10との接触面となる斜面の成形性の観点から、アルミニウム、銅、銀、金、ニッケル、鉄であることが好ましく、高温側電極8は、電極の加工容易性の観点から、銀、金であることが好ましい。
(熱電変換素子)
熱電変換素子10の形状は、特に限定されず、例えば、直方体等の六面体、六角柱、円柱、円盤状が挙げられる。各熱電変換素子を構成する材料は、p型半導体又はn型半導体の性質を有するものであれば特に限定されず、金属、金属酸化物等の種々の材料を用いることができる。
熱電変換素子10の形状は、特に限定されず、例えば、直方体等の六面体、六角柱、円柱、円盤状が挙げられる。各熱電変換素子を構成する材料は、p型半導体又はn型半導体の性質を有するものであれば特に限定されず、金属、金属酸化物等の種々の材料を用いることができる。
p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の材料として、例えば、下記の材料が挙げられる。
例えば、p型熱電変換素子3の材料としては、NaxCoO2(0<x<1)、Ca3Co4O9等の金属複合酸化物、MnSi1.73、Fe1−xMnxSi2、Si0.8Ge0.2:B(BドープSi0.8Ge0.2)、β−FeSi2等のシリサイド、CoSb3、FeSb3、RFe3CoSb12(RはLa、Ce又はYbを示す)等のスクッテルダイト、BiTeSb、PbTeSb、Bi2Te3、Sb2Te3、PbTe等のTeを含む合金、Zn4Sb3等が挙げられる。
また、n型熱電変換素子4の材料としては、例えば、SrTiO3、Zn1−xAlxO、CaMnO3、LaNiO3、BaTiO3、Ti1−xNbxO等の金属複合酸化物、Mg2Si、Fe1−xCoxSi2、Si0.8Ge0.2:P(PドープSi0.8Ge0.2)、β−FeSi2等のシリサイド、CoSb3等のスクッテルダイト、Ba8Al12Si30、Ba8AlxSi46―x、Ba8Al12Ge30、Ba8AlxGe46−x、Ba8GaxGe46−x等のクラスレート化合物、CaB6、SrB6、BaB6、CeB6等のホウ素化合物、BiTeSb、PbTeSb、Bi2Te3、Sb2Te3、PbTe等のTeを含む合金、Zn4Sb3等が挙げられる。
熱電変換モジュールを300℃以上で使用する場合を考慮すると、耐熱性及び耐酸化性の観点から、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4は、上記材料の中でも金属酸化物、又はシリサイドを主成分として含むことが好ましい。また、金属酸化物の中でも、p型熱電変換素子3の材料としてはCa3Co4O9が好ましく、n型熱電変換素子4の材料としてはCaMnO3が好ましい。Ca3Co4O9及びCaMnO3は、高温下大気雰囲気中において特に優れた耐酸化性を有し、熱電変換性能も高い。
p型熱電変換素子3は、低温側電極6と接する面3aが、低温側電極6の内の一方の斜面6aに対応する斜面とされ、n型熱電変換素子4は、低温側電極6と接する面4bが、低温側電極の6内の他方の斜面6bに対応する斜面とされ、それぞれ非接合で低温側電極6の斜面6a,6bと接触している。また、熱電変換素子10は、この斜面3a,4b以外では、低温側電極6とは接触していない。すなわち、熱電変換素子10は、この斜面3a,4bのみにより、低温側電極6と接触している。ここで、低温側電極6の斜面に対応する斜面とは、低温側電極6の斜面に対して隙間を生じることなく密着可能な斜面、を意味する。したがって、面4b及び面3aは平面であるので、面4b及び面3aが低温側基板7の表面となす角もほぼθとなる。このような斜面を電変換素子10に形成するためには、熱電変換素子10の対向する二つの端面を、一方に所望の斜面が現れるように切除或いは研磨すればよい。また、熱電変換素子10の作製において、後述するような原料粉末を混合し、当該粉末を金型等に詰め、プレス成形した後、焼成する方法で作製する場合には、原料粉末を詰める金型として所望の斜面を有する型を用いてもよい。
熱電変換素子3及び熱電変換素子4の、高温側電極8と接触する面3c、4cは、それぞれ、平板状とされた高温側電極8の表面8a,8bに対応する平面とされている。
熱電変換素子10と低温側電極6及び高温側電極8との電気的接続を確実なものとするため、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の少なくとも一方は、金属粉末を含有することが好ましい。そして、この場合、熱電変換素子10における金属粉末の濃度は、低温側電極6との接触面近傍部及び/又は高温側電極8との接触面近傍部の方が、低温側電極6との接触面近傍部と高温側電極8との接触面近傍部との間の中間部よりも高いことが好ましい。
金属粉末としては、特に限定されないが、Pd、Ag、Pt及びAu粉末等、高温で酸化されにくい貴金属粉末であることが好ましく、製造コストの観点からAg粉末であることがより好ましい。
金属粉末の濃度は、低温側電極6との接触面近傍部又は高温側電極8との接触面近傍部(以下、第一の層、という)における、熱電変換素子材料及び金属粉末の合計モル量に対する金属粉末のモル量の割合(モル比)が、0.1以上であることが好ましく、0.1以上0.9以下であることがより好ましく、0.3以上0.9以下であることがさらに好ましい。0.1より小さいと、熱電変換素子材料の種類によっては、熱電変換素子10を介した低温側電極6と高温側電極8との間の抵抗の値を、十分に低下せしめることが困難になる可能性が生じ、0.9より大きいと熱電変換素子材料の種類によっては、第一の層、及び、低温側電極6との接触面近傍部と高温側電極8との接触面近傍部との間の中間部(以下、第二の層、という)の間の熱応力の増大の可能性が生じる。また、第二の層における金属粉末の割合は、少なければ少ないほどよく、金属粉末は含まれていなくてもよい。また、熱電変換素子10における両端の温度差をより大きくする観点から、第一の層の厚みに対する第二の層の厚みの比は、1以上である場合が好ましく、3以上である場合がより好ましい。
p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の作製方法は、熱電変換素子10を構成する材料によって異なるが、例えば、構成材料が合金であれば、合金のバルク体を所望の形状に切り出し、熱電変換素子とすることができる。また、例えば、構成材料が金属酸化物であれば、金属酸化物を構成する金属元素を含む化合物を混合し、酸素含有雰囲気下で焼結し、得られた焼結体を切り出した後、所望の形状とすることにより、熱電変換素子を得ることができる。
上述の金属粉末を含む熱電変換素子10を製造する方法について具体的に説明する。例えば、熱電変換素子材料の原料粉末と金属粉末との混合粉末(第1の層用の粉末)と、熱電変換素子材料の粉末と第一の層の金属粉末より少ない量の金属粉末との混合粉末(第2の層用の粉末)を金型等に詰め、板状、角柱状、円柱状等、目的の形状となるように成形する。成形方法としては、金型等に第1の層用の粉末と第2の層用の粉末を順に充填した後、例えば、一軸プレス、冷間静水圧プレス(CIP)、メカニカルプレス、ホットプレス、熱間等方圧プレス(HIP)などにより行うことができる。より具体的には、本発明の熱電変換素子が、第1の層/第2の層/第1の層(/は接合界面を示す。)からなる場合には、金型への粉末の充填を、第1の層用の粉末/第2の層用の粉末/第1の層用の粉末の順に行えばよい。また、成形体はバインダー、分散剤、離型剤等を含有していてもよい。焼結は、常圧下で行えばよく、また、ホットプレスやパルス通電焼結法などを用いて成形と焼結を同時に行ってもよい。
熱電変換素子の原料粉末、又は、熱電変換素子の原料粉末と金属粉末との混合粉末は、各粉末を混合して得ることができる。混合は、乾式混合法、湿式混合法のいずれによってもよいが、より均一に混合できる方法によることが好ましく、この場合、混合装置としては、例えばボールミル、V型混合機、振動ミル、アトライター、ダイノーミル、ダイナミックミル等の装置が挙げられる。
(絶縁部材)
p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の間に介在する絶縁部材15,16としては、アルミナ系絶縁体、アルミナ・炭化珪素(SiC)系絶縁体、シリカ系絶縁体等の無機系絶縁体、エポキシ系絶縁体等の有機系絶縁体が挙げられる。熱電変換モジュールを300℃以上で使用する場合を考慮すると、耐熱性の観点から、無機系絶縁体であることが好ましい。
p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4の間に介在する絶縁部材15,16としては、アルミナ系絶縁体、アルミナ・炭化珪素(SiC)系絶縁体、シリカ系絶縁体等の無機系絶縁体、エポキシ系絶縁体等の有機系絶縁体が挙げられる。熱電変換モジュールを300℃以上で使用する場合を考慮すると、耐熱性の観点から、無機系絶縁体であることが好ましい。
絶縁部材15、16は、後述する押圧部材5により、最も外側に配置された熱電変換素子10の低温側基板6側の部分が押圧された時に、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4が互いに接触しないようにするため、また、複数対のp型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4が接続された場合に、後述する押圧部材5から与えられる押圧力を内部のp型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4まで伝えるために設けられている。ここで、絶縁部材15は、同一の低温側電極6に接触する一対のp型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4間に配置され、絶縁部材16は、同一の高温側電極8に接触する一対のp型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4間に配置されている。
さらに、絶縁部材15は高温側電極8間にも介在し、絶縁部材16は低温側電極間6間にも介在し、それぞれ、電極間の短絡も抑制している。
さらに、絶縁部材15は高温側電極8間にも介在し、絶縁部材16は低温側電極間6間にも介在し、それぞれ、電極間の短絡も抑制している。
絶縁部材15の厚さは特に限定されないが、押圧部材により押圧を受けた時のp型熱電変換素子及びn型熱電変換素子間の絶縁を十分に確保する観点や、熱電変換素子密度を十分に確保する観点で、好ましくは10μm〜1mm程度であり、より好ましくは100μm〜500μm程度である。また、同様の理由から、絶縁部材16の厚さは、好ましくは10μm〜1mm程度であり、より好ましくは100μm〜500μm程度である。
[基板保持部材]
基板保持部材11は、低温側基板7及び高温側基板2を保持する部材であり、特に、低温側基板7及び高温側基板2間の距離が開かないようにこれらを保持する。基板保持部材11の形態は、上述の保持が可能であれば特に限定されない。例えば、図1に示すように、高温側基板2に突起2aを設け、基板保持部材11の一端に高温側基板2の突起2aと係合させる係合部11aを設け、基板保持部材11の他端には低温側基板7の側面に対向する対向面11bを設け、この対向面11bと低温側基板7の側面とを接着剤で接合することにより、基板保持部材11を構成できる。なお、突起2aと係合部11aとは、接着剤13により接着されていてもよい。これらの接着剤としては、耐熱性のある無機系接着剤が好ましく、シリカ−アルミナ、シリカ、ジルコニア又はアルミナを主成分とする無機系接着剤(スミセラムS(朝日化学工業(株)社製、商品名))、ジルコニア−シリカを主成分とする無機系接着剤(アロンセラミック(東亜合成(株)社製、商品名))等を例示できる。このような基板保持部材11は、図1に示すように、低温側基板7及び高温側基板2に対して、熱電変換素子10の並ぶ方向の両側にそれぞれ設けられることが好ましい。基板保持部材11の材料としては、特に高温側で基板保持部材11を介して放熱が生じないようにするために、基板2,7よりも熱伝導性の低い、ジルコニア、窒化珪素、多孔質アルミナ、コージェライト、ムライト等のセラミックス材料を用いるとよい。
基板保持部材11は、低温側基板7及び高温側基板2を保持する部材であり、特に、低温側基板7及び高温側基板2間の距離が開かないようにこれらを保持する。基板保持部材11の形態は、上述の保持が可能であれば特に限定されない。例えば、図1に示すように、高温側基板2に突起2aを設け、基板保持部材11の一端に高温側基板2の突起2aと係合させる係合部11aを設け、基板保持部材11の他端には低温側基板7の側面に対向する対向面11bを設け、この対向面11bと低温側基板7の側面とを接着剤で接合することにより、基板保持部材11を構成できる。なお、突起2aと係合部11aとは、接着剤13により接着されていてもよい。これらの接着剤としては、耐熱性のある無機系接着剤が好ましく、シリカ−アルミナ、シリカ、ジルコニア又はアルミナを主成分とする無機系接着剤(スミセラムS(朝日化学工業(株)社製、商品名))、ジルコニア−シリカを主成分とする無機系接着剤(アロンセラミック(東亜合成(株)社製、商品名))等を例示できる。このような基板保持部材11は、図1に示すように、低温側基板7及び高温側基板2に対して、熱電変換素子10の並ぶ方向の両側にそれぞれ設けられることが好ましい。基板保持部材11の材料としては、特に高温側で基板保持部材11を介して放熱が生じないようにするために、基板2,7よりも熱伝導性の低い、ジルコニア、窒化珪素、多孔質アルミナ、コージェライト、ムライト等のセラミックス材料を用いるとよい。
[押圧部材]
押圧部材5は、基板保持部材11と、複数並べられた熱電変換素子10の内の最も外側に配置された熱電変換素子10との間、かつ、高温側基板2から離れて低温側基板7に近い位置に配置されており、当該熱電変換素子10の低温側基板7に近い部分を、並べられた熱電変換素子10の内の反対側の最も外側の熱電変換素子10の方向に向かって押圧する。押圧部材5は、熱電変換素子10が並ぶ列に対して、熱電変換素子10の並ぶ方向の両側にそれぞれ設けることが好ましい。押圧部材5を一方のみに設ける場合には、反対側の熱電変換素子を基板に対して固定する必要がある。押圧部材5は、押圧が可能なものであれば特に限定されないが、バネ等の弾性部材が好ましく、特に、金属製のバネが好ましい。
押圧部材5は、基板保持部材11と、複数並べられた熱電変換素子10の内の最も外側に配置された熱電変換素子10との間、かつ、高温側基板2から離れて低温側基板7に近い位置に配置されており、当該熱電変換素子10の低温側基板7に近い部分を、並べられた熱電変換素子10の内の反対側の最も外側の熱電変換素子10の方向に向かって押圧する。押圧部材5は、熱電変換素子10が並ぶ列に対して、熱電変換素子10の並ぶ方向の両側にそれぞれ設けることが好ましい。押圧部材5を一方のみに設ける場合には、反対側の熱電変換素子を基板に対して固定する必要がある。押圧部材5は、押圧が可能なものであれば特に限定されないが、バネ等の弾性部材が好ましく、特に、金属製のバネが好ましい。
このような第一実施形態に係る熱電変換モジュールによれば、以下のような機構で、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4と、低温側電極6及び高温側電極8とが、それぞれ強固に密着することとなり、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4と、低温側電極6及び高温側電極8との良好な電気的導通状態を確保することができる。すなわち、押圧部材5による熱電変換素子10に対する押圧荷重は、斜面6a,6b,3a,4bを介して反対側に伝わるため、低温側電極6と熱電変換素子10との界面において、低温側基板6及び高温側基板8に沿う方向(水平方向)と、低温側から高温側に向かう、低温側基板7及び高温側基板2に対して垂直な方向との合力が作用することとなる。そして、p型熱電変換素子3及びn型熱電変換素子4に対しては、低温側電極6から、低温側から高温側に向かう低温側基板7及び高温側基板2に対して垂直な方向の荷重が作用することとなり、熱電変換素子10の斜面3a、4bと、低温側電極7の斜面6a、6bとの密着性が高まると共に、熱電変換素子10の面3c、4cと、高温温側電極8の面8a,8bとの密着性も高まることとなる。
また、低温側電極6と低温側基板7、高温側電極8と高温側基板2、並びに、低温側電極6及び高温側電極8と熱電変換素子10とは、それぞれ非接合とされているため、例えば押圧部材5による押圧力の大きさ又は押圧力の作用する位置等に合わせて、低温側電極6が低温側基板7の表面上を、高温側電極8が高温側基板2の表面上を、さらに、熱電変換素子10が低温側電極3,4の斜面3a,4b上又は高温側電極8の表面上をそれぞれ移動できる。そのため、押圧部材5によって、上述した効果を効率よく得ることができる。
また、低温側電極6と低温側基板7、高温側電極8と高温側基板2、並びに、低温側電極6及び高温側電極8と熱電変換素子10とは、それぞれ非接合とされているため、例えば押圧部材5による押圧力の大きさ又は押圧力の作用する位置等に合わせて、低温側電極6が低温側基板7の表面上を、高温側電極8が高温側基板2の表面上を、さらに、熱電変換素子10が低温側電極3,4の斜面3a,4b上又は高温側電極8の表面上をそれぞれ移動できる。そのため、押圧部材5によって、上述した効果を効率よく得ることができる。
(第二実施形態に係る熱電変換モジュール)
続いて、図2に示す第二実施形態に係る熱電変換モジュールについて説明する。第二実施形態に係る熱電変換モジュールが第一実施形態と異なる点は、低温側電極6の斜面6a,6bが平面でなく凸面となっており、これに対応して、p型熱電変換素子3の面3aは凹面、及び、n型熱電変換素子4の面4bは凹面となっている。図2に示すように、低温側電極6の斜面が凸面である場合、低温側電極6の立体形状は例えば、半球状、円柱を軸に平行な平面で切断した形状等である。
続いて、図2に示す第二実施形態に係る熱電変換モジュールについて説明する。第二実施形態に係る熱電変換モジュールが第一実施形態と異なる点は、低温側電極6の斜面6a,6bが平面でなく凸面となっており、これに対応して、p型熱電変換素子3の面3aは凹面、及び、n型熱電変換素子4の面4bは凹面となっている。図2に示すように、低温側電極6の斜面が凸面である場合、低温側電極6の立体形状は例えば、半球状、円柱を軸に平行な平面で切断した形状等である。
ここで、低温側電極6の斜面6a,6bの、低温側基板7の表面とのなす角が鋭角である、とは、図2に示すように、低温側電極6を低温側基板7に対して垂直かつ熱電変換素子10が並ぶ方向と平行に切断した場合に、低温側電極6の熱電変換素子10と接触する部分において、低温側電極6の凸形状の外周上の任意の点における接線と、低温側基板7とのなす角θが鋭角であることを意味する。
(第三実施形態に係る熱電変換モジュール)
続いて、図3に示す第三実施形態に係る熱電変換モジュールについて説明する。第三実施形態に係る熱電変換モジュール1が第一実施形態と異なる点は、低温側電極6の斜面6a,6bが平面でなく凹面となっており、これに対応して、p型熱電変換素子3の面3aは凸面、及び、n型熱電変換素子4の面4bは凸面となっている。図3に示すように、低温側電極6の斜面が凹面である場合、低温側電極6の立体形状は例えば、断面円弧状の溝を一対有するもの、或いは、半球状の凹面を一対有するもの等である。なお、第3実施形態では、押圧部材5は、スペーサ17を介して、熱電変換素子10を押圧する。
続いて、図3に示す第三実施形態に係る熱電変換モジュールについて説明する。第三実施形態に係る熱電変換モジュール1が第一実施形態と異なる点は、低温側電極6の斜面6a,6bが平面でなく凹面となっており、これに対応して、p型熱電変換素子3の面3aは凸面、及び、n型熱電変換素子4の面4bは凸面となっている。図3に示すように、低温側電極6の斜面が凹面である場合、低温側電極6の立体形状は例えば、断面円弧状の溝を一対有するもの、或いは、半球状の凹面を一対有するもの等である。なお、第3実施形態では、押圧部材5は、スペーサ17を介して、熱電変換素子10を押圧する。
ここで、低温側電極6の斜面6a,6bの、低温側基板7の表面とのなす角が鋭角である、とは、図3に示すように、低温側電極6を低温側基板7に対して垂直かつ熱電変換素子10が並ぶ方向と平行な切断した場合に、低温側電極7の熱電変換素子10と接触する部分において、低温側電極7の凹形状の外周上の任意の点における接線と、低温側基板7とのなす角θが鋭角であることを意味する。
上述した第二及び第三実形態に係る熱電変換モジュールにおいて、低温側電極6の凸面及び凹面加工は、例えば多層スクリーン印刷や精密旋盤加工等により、熱電変換素子10の凸面及び凹面加工は、例えばゴム型による静水圧プレス成型等により、行うことができる。
第二及び第三実形態に係る熱電変換モジュールにおいて、低温側電極6の斜面6a,6bは、押圧部材18により熱電変換素子10が押し付けられることによって変形可能な材料により形成されていることが好ましい。このような材料としては、例えばアルミニウム、金、銀、インジウム、錫、亜鉛等の柔らかい金属、金属メッシュ、発泡金属等が挙げられる。発泡金属とは、樹脂発泡体と同じ三次元網目状構造をもつ金属多孔体であり、気孔率(空隙率)が高いことを特徴としている。金属メッシュ、発泡金属の材料としては、Cu、Ni、Al、Au、Ag、Pt、ステンレス鋼、Ni合金、Co合金、Cu合金、Ti合金等が挙げられる。
第2実施形態及び第3実施形態でも、第1実施形態と同様の作用効果を奏する。さらに、低温側電極6の斜面6a,6bが、上記のような材料であることにより、熱電変換素子10の斜面の形状に合わせて、低温側電極6の斜面6a,6bは変形することができる。低温側電極6の2つの斜面6a,6bがそれぞれ凸面である、又は、それぞれ凹面である場合、低温側電極6及び熱電変換素子10それぞれに対して、互いに完全に密着するような凸面形状の斜面又は凹面形状の斜面を形成することが容易でない場合があるが、そのような場合であっても、低温側電極6の斜面6a,6bが、これと接するp型熱電変換素子の斜面及びn型熱電変換素子の斜面と密着し易くなり、p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と電極との良好な接触状態を得ることができる。
以上、本実施形態に係る熱電変換モジュールについて具体的に説明したが、本発明は、上述の実施形態に限定されるものではない。本実施形態においては、低温側電極6と低温側基板7とが非接合であるが、例えば、低温側電極6と低温側基板7とは、接合材等で機械的に接合されていても実施は可能である。
1…熱電変換モジュール、2…高温側基板、3…p型熱電変換素子、4…n型熱電変換素子、5…押圧部材、6…低温側電極、7…低温側基板、8…高温側電極、10…熱電変換素子、11…基板支持部材、13…接着剤、15,16…絶縁部材、17…スペーサ、3a…p型熱電変換素子の低温側電極との接触面、4b…n型熱電変換素子の低温側電極との接触面、6a…低温側電極のp型熱電変換素子との接触面、6b…低温側電極のn型熱電変換素子との接触面。
Claims (5)
- 低温側基板と、
前記低温側基板に対向する高温側基板と、
前記低温側基板の前記高温側基板に対向する面に配置された低温側電極と、
前記高温側基板の前記低温側基板に対向する面に非接合で配置された高温側電極と、
前記低温側基板及び前記高温側基板間に配置された1又は複数のn型熱電変換素子と、
前記低温側基板及び前記高温側基板間に配置された1又は複数のp型熱電変換素子と、
前記p型熱電変換素子と前記n型熱電変換素子との間にそれぞれ配置された絶縁部材と、
前記低温側基板と前記高温側基板とを保持する基板保持部材と、
押圧部材と、を備え、
前記p型熱電変換素子及び前記n型熱電変換素子は、前記低温側基板及び前記高温側基板に平行な所定の方向に1種ずつ交互に配置され、
前記低温側電極及び前記高温側電極は、前記p型熱電変換素子及び前記n型熱電変換素子を直列に接続するように配置され、
前記p型熱電変換素子及び前記n型熱電変換素子は、前記高温側電極及び前記低温側電極とそれぞれ非接合で接触し、
前記低温側電極には、前記高温側基板に向かって突出し、前記低温側基板及び前記高温側基板に平行な前記所定の方向の両側に、前記低温側基板の表面とのなす角が鋭角となる斜面がそれぞれ形成され、
前記p型熱電変換素子は、前記低温側電極と接する面が、前記低温側電極の内の一方の前記斜面に対応する斜面とされ、
前記n型熱電変換素子は、前記低温側電極と接する面が、前記低温側電極の内の他方の前記斜面に対応する斜面とされ、
前記p型熱電変換素子及びn型熱電変換素子と前記低温側電極とは、それぞれ前記斜面において接触し、
前記押圧部材は、前記高温側基板から離れて前記低温側基板に近い位置に配置され、前記p型熱電変換素子及び前記n型熱電変換素子の内の最も外側に配置された2つの型の熱電変換素子の内の一方の熱電変換素子における前記低温側基板側の部分を、前記p型熱電変換素子及び前記n型熱電変換素子の内の最も外側に配置された2つの型の熱電変換素子の内の他方の熱電変換素子に向かって押圧する、熱電変換モジュール。 - 前記低温側電極の2つの斜面がそれぞれ平面である請求項1記載の熱電変換モジュール。
- 前記低温側電極の2つの斜面がそれぞれ凸面である、又は、それぞれ凹面である請求項1記載の熱電変換モジュール。
- 前記低温側電極の斜面は、前記押圧部材により前記熱電変換素子が押し付けられることによって変形可能な材料により形成されている請求項3記載の熱電変換モジュール。
- 前記p型熱電変換素子及び前記n型熱電変換素子の少なくとも一方は、金属粉末を含有し、
前記一方の型の熱電変換素子における前記金属粉末の濃度は、前記低温側電極との接触面近傍部又は前記高温側電極との接触面近傍部の方が、前記低温側電極との接触面近傍部と前記高温側電極との接触面近傍部との間の中間部よりも高い、請求項1〜4のいずれか一項記載の熱電変換モジュール。
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