JP2010097720A - 非水電解質電池および電池パック - Google Patents
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Abstract
【解決手段】外装材と、前記外装材内に収納された正極と、前記外装材内に収納され、前記正極と空間的に離間し、負極活物質を含む負極と、前記外装材内に充填された非水電解質と、を具備し、前記負極は集電体とこの集電体の片面または両面に形成された活物質を含む負極層とを有し、前記負極層は前記集電体表面に形成され、活物質を含む少なくとも1層の主負極層と、この主負極層表面に形成され、主負極層中の活物質と異なる活物質を含む表面層とを備え、かつ前記表面層に含まれる活物質がスピネル構造を有するリチウムチタン複合酸化物であることを特徴とする非水電解質電池。
【選択図】 図2
Description
前記外装材内に収納された正極と、
前記外装材内に収納され、前記正極と空間的に離間し、負極活物質を含む負極と、
前記外装材内に充填された非水電解質と、
を具備し、
前記負極は、集電体とこの集電体の片面または両面に形成された活物質を含む負極層とを有し、
前記負極層は、前記集電体表面に形成され、活物質を含む少なくとも1層の主負極層と、この主負極層表面に形成され、主負極層中の活物質と異なる活物質を含む表面層とを備え、かつ
前記表面層に含まれる活物質がスピネル構造を有するリチウムチタン複合酸化物であることを特徴とする非水電解質電池が提供される。
前記外装材内に収納された正極と、
前記外装材内に収納され、前記正極と空間的に離間し、負極活物質を含む負極と、
前記外装材内に充填された非水電解質と、
を具備し、
前記負極は、集電体とこの集電体の片面または両面に形成された活物質を含む負極層とを有し、
前記負極層は、前記集電体表面に形成され、活物質を含む少なくとも1層の主負極層と、この主負極層表面に形成され、主負極層中の活物質と異なる活物質を含む表面層とを備え、かつ
前記表面層は、リチウムを吸蔵・放出し、リチウムを吸蔵しない状態の体積固有抵抗値が1×105Ωcm以上で、リチウムを吸蔵させた状態の体積固有抵抗値がリチウムを吸蔵しない状態の体積固有抵抗値の1×10-2倍以下である活物質を含むことを特徴とする非水電解質電池が提供される。
負極は、集電体と、集電体の片面または両面に形成され、活物質を含む負極層とを有する。負極層は、異なる活物質を含む複数の層が積層されている。すなわち、負極層は集電体表面に形成され、活物質を含む少なくとも1層の主負極層と、この主負極層表面に形成され、主負極層中の活物質と異なる活物質を含む表面層とを備えた多層構造を有する。表面層は、リチウムを吸蔵・放出し、リチウムを吸蔵しない状態の体積固有抵抗値が1×105Ωcm以上で、リチウムを吸蔵させた状態の体積固有抵抗値がリチウムを吸蔵しない状態の体積固有抵抗値の1×10-2倍以下である活物質を含む。活物質のリチウムを吸蔵させた状態の体積固有抵抗値は、リチウムを吸蔵しない状態の体積固有抵抗値の1×10-4倍以下であることがより好ましい。
ここで、rは接続直後の抵抗、Lは絶縁管内に充填、加圧した後の試料の厚さを示す。
式(1)において、右方向の矢印が充電、左方向の矢印が放電を示す。
平均結晶粒径が50μm以下のアルミニウム箔またはアルミニウム合金箔は、材料組織、不純物、加工条件、熱処理履歴、ならびに焼鈍条件など複数の因子に複雑に影響され、前記結晶粒径は製造工程の中で、前記諸因子を組合せて調整される。
外装材は、厚さ0.5mm以下のラミネートフィルムまたは厚さ1.0mm以下の金属製容器が用いられる。金属製容器は、厚さ0.5mm以下であることがより好ましい。
正極は、集電体と、集電体の片面または両面に形成され、活物質、導電剤および結着剤を含む正極層とを備える。
非水電解質は、電解質を有機溶媒に溶解することにより調製される液状非水電解質、液状電解質と高分子材料を複合化したゲル状非水電解質等が挙げられる。
セパレータは、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、セルロース、またはポリフッ化ビニリデン(PVdF)を含む多孔質フィルム、合成樹脂製不織布等を挙げることができる。中でも、ポリエチレンまたはポリプロピレンからなる多孔質フィルムは、一定温度において溶融し、電流を遮断することが可能であり、安全性向上の観点から好ましい。
<正極の作製>
まず、活物質であるスピネル型構造を有するリチウムマンガン酸化物(LiMn1.9Al0.1O4)粉末90重量%と、導電剤であるアセチレンブラック5重量%と、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)5重量%とをN−メチルピロリドン(NMP)に加えて混合してスラリーを調製した。このスラリーを厚さ15μmのアルミニウム箔からなる集電体の両面に塗布し後、乾燥し、プレスすることにより電極密度が2.9g/cm3の正極を作製した。
負極活物質(A)は、3000℃で熱処理したメソフェーズピッチ系炭素繊維(繊維径が8μm、平均繊維長が20μm、平均面間隔(d002)が0.3360nm)を用いた。
Li2CO3とアナターゼ型TiO2とをLi:Tiのモル比が4:5になるように混合し、850℃で12時間大気中焼成した後、粉砕することによって、平均粒径0.8μmのスピネル型リチウムチタン複合酸化物(Li4Ti5O12)を合成した。
前記負極活物質(A)95重量%とポリフッ化ビニリデン(PVdF)5重量%をN−メチルピロリドン(NMP)加えて混合してスラリーを調製した。このスラリーを厚さ12μmの銅箔からなる集電体の両面に塗布し、乾燥させて主負極層を形成した。つづいて、前記負極活物質(B)90重量%、導電剤であるアセチレンブラック5重量%およびポリフッ化ビニリデン(PVdF)5重量%をN−メチルピロリドン(NMP)加えて混合してスラリーを調製した。このスラリーを主負極層表面に塗布し、乾燥させて表面層を形成した。その後、プレスすることにより電極密度が1.7g/cm3の負極を作製した。
正極、厚さ25μmのポリエチレン製の多孔質フィルムからなるセパレータ、負極、セパレータの順番に順次積層し、扁平状電極群を作製した。得られた電極群をアルミニウムラミネートフィルムからなるパックに収納し、80℃で24時間真空乾燥を施した。
エチレンカーボネート(EC)とγ−ブチロラクトン(GBL)を体積比率1:2で混合した混合溶媒に、電解質としてのLiBF4を1.5mol/L溶解することにより液状非水電解質を調製した。
集電体に主負極層のみを形成した負極を用いた以外、実施例1と同様な方法で非水電解質二次電池を製造した。
負極活物質(B)を含む表面層の代わりに平均粒径0.1μmのアルミナ(Al2O3)からなる厚さ10μmのアルミナ層を形成した以外、実施例1と同様な方法で非水電解質二次電池を製造した。
負極活物質(B)の代わりに平均粒径0.1μmのチタニア(ルチル型TiO2)を含む表面層を主負極層に形成した以外、実施例1と同様な方法で非水電解質二次電池を製造した。
実施例1で準備した正極と負極とを、18mm角の内部短絡エリアを設けたセパレータを介して対向させた単層電池を作製した。
比較例1で準備した正極と負極とを、18mm角の内部短絡エリアを設けたセパレータを介して対向させた単層電池を作製した。
主負極層に含まれる負極活物質(A)を下記表2の物質に変えた以外、実施例2と同様の単層電池を作製した。
主負極層に含まれる負極活物質(A)を下記表2の物質に変えた以外、比較例4と同様の単層電池を作製した。
Claims (13)
- 外装材と、
前記外装材内に収納された正極と、
前記外装材内に収納され、前記正極と空間的に離間し、負極活物質を含む負極と、
前記外装材内に充填された非水電解質と、
を具備し、
前記負極は、集電体とこの集電体の片面または両面に形成された活物質を含む負極層とを有し、
前記負極層は、前記集電体表面に形成され、活物質を含む少なくとも1層の主負極層と、この主負極層表面に形成され、主負極層中の活物質と異なる活物質を含む表面層とを備え、かつ
前記表面層に含まれる活物質がスピネル構造を有するリチウムチタン複合酸化物であることを特徴とする非水電解質電池。 - 前記スピネル構造を有するリチウムチタン複合酸化物は、Li4+xTi5O12(−1≦x≦3)であることを特徴とする請求項1記載の非水電解質電池。
- 前記表面層は、3μm以上30μm以下の平均厚さを有することを特徴とする請求項1または2記載の非水電解質電池。
- 前記表面層は、さらに導電剤を含むことを特徴とする請求項1〜4いずれか記載の非水電解質電池。
- 前記主負極層に含まれる活物質は、吸蔵・放出電位が1〜3V vs Li/Li+であることを特徴とする請求項1〜5いずれか記載の非水電解質電池。
- 前記主負極層に含まれる活物質は、炭素質物、リチウムチタン複合酸化物(スピネル型構造を除く)、リチウムモリブデン複合酸化物およびリチウムニオブ複合酸化物からなる群から選ばれることを特徴とする請求項1〜4いずれか記載の非水電解質電池。
- 前記主負極層に含まれる活物質は、ラムスデライト型、アナターゼ型、ルチル型、ブルッカイト型、またはブロンズ型構造を有するリチウムチタン複合酸化物から選ばれることを特徴とする請求項1〜5いずれか記載の非水電解質電池。
- 前記主負極層に含まれる活物質は、比表面積が5m2/g以上であることを特徴とする請求項1〜7いずれか記載の非水電解質電池。
- 前記主負極層に含まれる活物質は、平均粒径が0.1μm以上3μm以下であることを特徴とする請求項1〜8いずれか記載の非水電解質電池。
- 電池容量が3Ah以上であることを特徴とする請求項1〜9いずれか記載の非水電解質電池。
- 外装材と、
前記外装材内に収納された正極と、
前記外装材内に収納され、前記正極と空間的に離間し、負極活物質を含む負極と、
前記外装材内に充填された非水電解質と、
を具備し、
前記負極は、集電体とこの集電体の片面または両面に形成された活物質を含む負極層とを有し、
前記負極層は、前記集電体表面に形成され、活物質を含む少なくとも1層の主負極層と、この主負極層表面に形成され、主負極層中の活物質と異なる活物質を含む表面層とを備え、かつ
前記表面層は、リチウムを吸蔵・放出し、リチウムを吸蔵しない状態の体積固有抵抗値が1×105Ωcm以上で、リチウムを吸蔵させた状態の体積固有抵抗値がリチウムを吸蔵しない状態の体積固有抵抗値の1×10-2倍以下である活物質を含むことを特徴とする非水電解質電池。 - 請求項1〜11いずれか記載の非水電解質電池を複数備え、各々の電池が直列、並列または直列および並列に電気的に接続されていることを特徴とする電池パック。
- 各々の非水電解質電池の電圧が検知可能な保護回路を具備することを特徴とする請求項12記載の電池パック。
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