JP2008308682A - 回路接続材料 - Google Patents

Abstract

【課題】高温高湿度試験後に良好な接着強度を維持することが可能な回路接続材料を提供する。
【解決手段】下記（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）を含む接着剤組成物と、導電性粒子と、を含有する回路接続材料。
（Ａ）フェノキシ樹脂
（Ｂ）下記一般式（１）で表されるＮ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位を含むアクリルゴム
（Ｃ）エポキシ樹脂
（Ｄ）潜在性硬化剤
化１

［式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に炭素数１〜５の直鎖状又は分岐状のアルキル基を示す。］
【選択図】図１

Description

本発明は、回路電極を有する回路部材同士の間に介在して、対向配置された回路電極同士が電気的に接続されるように回路部材同士を接着するために用いられる回路接続材料に関する。

エポキシ樹脂系接着剤は、高い接着強さが得られ、耐水性や耐熱性に優れることなどから、電気・電子、建築、自動車、航空機等の各種用途に多用されている。

エポキシ樹脂系接着剤の硬化後の弾性率を低下させる方法として、アクリルゴムを配合する方法が知られている。例えば、回路接続材料である異方性導電接着剤においてアクリルゴムを用いたエポキシ樹脂系接着剤を採用することが知られている（特許文献１参照）。また、アクリロニトリルを共重合成分として含むアクリルゴムを用いることにより、接着剤の硬化後の可とう性や接着性が向上することが知られている（例えば、特許文献２参照）。
特開平１１−１５４６８７号公報 特開平０６−０２５６３２号公報

しかしながら、アクリルゴムを用いた従来の回路接続部材は、初期の接着強度は比較的良好であるものの、高温高湿度試験後に接着強度が著しく低下するという問題を有していた。

そこで、本発明は、高温高湿度試験後に良好な接着強度を維持することが可能な回路接続材料を提供することを目的とするものである。

本発明に係る回路接続材料は、下記（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）を含む接着剤組成物と、導電性粒子とを含有する。
（Ａ）フェノキシ樹脂
（Ｂ）下記一般式（１）で表されるＮ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位を含むアクリルゴム
（Ｃ）エポキシ樹脂
（Ｄ）潜在性硬化剤

式（１）中、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に炭素数１〜５の直鎖状又は分岐状のアルキル基を示す。

上記本発明に係る回路接続材料は、フェノキシ樹脂及びエポキシ樹脂を含む接着剤組成物においてＮ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位を含むアクリルゴムを配合したことなどにより、高温高湿度試験後に良好な接着強度を維持することが可能なものとなった。

上記アクリルゴムは、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位を５〜２０質量％含むことが好ましい。Ｎ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドの比率をこのような特定範囲とすることにより、アクリルゴムによる初期の接着力向上の効果や、高温高湿試験後の接着強度維持の効果が特に顕著に奏される。

アクリルゴムの含有量は、接着剤組成物全体質量に対して１０〜５０質量％であることが好ましい。アクリルゴムの比率をこのような特定範囲とすることにより、アクリルゴムによる接着強度向上の効果が特に顕著に奏される。また、アクリルゴムの含有量が５０質量％を超えると回路接続材料の加熱時の流動性が低下したり、接続後の回路電極同士の接続抵抗が上昇したりする傾向がある。

回路接続材料の良好なフィルム形成性を得るため、フェノキシ樹脂の重量平均分子量は１００００以上であることが好ましい。

導電性粒子の平均粒径は２〜１８μｍであることが好ましい。また、導電性粒子の含有量は、接着剤組成物１００体積部に対して０．１〜３０体積％であることが好ましい。

本発明に係る回路接続材料は、フィルム状の接着剤（異方性導電フィルム）として特に有用なものである。

本発明によれば、高温高湿度試験後に良好な接着強度を維持することが可能な回路接続材料が提供される。

以下、必要に応じて図面を参照しつつ、本発明の好適な実施形態について詳細に説明する。ただし、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。

本発明の回路接続材料は、（Ａ）フェノキシ樹脂と、（Ｂ）下記一般式（１）で表されるＮ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位を含むアクリルゴムと、（Ｃ）エポキシ樹脂と、（Ｄ）潜在性硬化剤を含む接着剤組成物と、導電性粒子と、を含有する。

式（１）中、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に炭素数１〜５の直鎖状又は分岐状のアルキル基を示す。

フェノキシ樹脂としては、特に制限はなく公知のものを使用することができる。フェノキシ樹脂は、高分子量エポキシ樹脂に相当し、エポキシ樹脂と同様に、ビスフェノールＡ型、ビスフェノールＦ型、ビスフェノールＡＤ型等の種類がある。これらは、エポキシ樹脂と構造が類似していることから相溶性が良く、また接着性も良好な特徴を有する。

フェノキシ樹脂の重量平均分子量は、１００００以上が好ましい。重量平均分子量が大きいほどフィルム形成性が容易に得られ、また接続時の流動性に影響する溶融粘度を高範囲に設定できる。重量平均分子量は、１００００〜１５００００がより好ましく、１００００〜８００００程度が溶融粘度や他の樹脂との相溶性等の点からさらに好ましい。重量平均分子量が１００００未満であると接着剤フィルムとしてのフィルム形成性が低下する傾向があり、１５００００を超えると接続時の樹脂の流動性が低下する傾向がある。

なお、本明細書における重量平均分子量とは、以下の条件に従ってゲルパーミエイションクロマトグラフィー法（ＧＰＣ）により標準ポリスチレンによる検量線を用いて換算することにより求められる。
〈ＧＰＣ条件〉
使用機器：日立Ｌ−６０００型〔日立製作所（株）製、商品名〕
検出器：Ｌ−３３００ＲＩ〔日立製作所（株）製、商品名〕
カラム：ゲルパックＧＬ−Ｒ４２０＋ゲルパックＧＬ−Ｒ４３０＋ゲルパックＧＬ−Ｒ４４０（計３本）〔日立化成工業（株）製、商品名〕
溶離液：テトラヒドロフラン
測定温度：４０℃
流量：１．７５ｍｌ／ｍｉｎ

上記フェノキシ樹脂は、水酸基やカルボキシル基等の極性基を含有することが好ましい。これらの極性基を含有すると、エポキシ樹脂との相溶性が向上し、均一な外観や特性を有するフィルムが得られるという利点や、硬化時の反応促進による短時間硬化を得られるという利点がある。

上記一般式（１）において、Ｒ^１とＲ^２は必ずしも同一である必要はなく、上記炭素数であれば異なるアルキル基でもよい。特にＲ^１とＲ^２が、メチル基であることが好ましい。すなわち、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミドが好ましい。Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミドはＮ原子上の立体障害が最も小さく、Ｎ原子上の電子密度が高くなることから好ましい。

上記アクリルゴムとしては、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドの他に、（メタ）アクリル酸、（メタ）アクリル酸エステル、及びアクリロニトリルのうち少なくとも一方をモノマー単位として含む共重合体を使用することができる。なお、本明細書における、「（メタ）アクリル酸」とは、「アクリル酸」及びそれに対応する「メタクリル酸」を意味する。

上記（メタ）アクリル酸エステルは、好ましくは炭素数１〜４の直鎖状脂肪族アルコール（具体的にはメタノール、エタノール、プロパノール、ｎ−ブタノール）と（メタ）アクリル酸との脱水反応によって得られる。より好ましくは上記（メタ）アクリル酸エステルは、エチルアクリレート、ブチルアクリレートである。

また、上記一般式（１）で表されるＮ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位に加えて、グリシジルエーテル基を含有するグリシジルアクリレート又はグリシジルメタクリレートに由来するモノマー単位を含む共重合体からなるアクリルゴムは、応力緩和に優れるので好ましい。

アクリルゴム中の、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位の含有量は、５〜２０質量％であることが好ましい。５質量％未満であると接着力向上の効果が小さくなる傾向にあり、２０質量％を超えるとアクリルゴムの親水性が高くなり高温高湿度試験後に接着力を維持する効果が小さくなる傾向にある。

また、前記アクリルゴム中にアクリロニトリルを併用することで接着力の向上が得られるので好ましい。該アクリロニトリルはアクリルゴム中に０〜１０質量％含まれることが好ましい。１０質量％を超えると、高温高湿度試験後の接着力を維持する効果が小さくなる傾向にある。

これらアクリルゴムの重量平均分子量は接着剤の凝集力を高める点から２０００００以上が好ましく、５０００００以上がより好ましい。また、アクリルゴムの重量平均分子量の上限は８０００００程度である。

本発明で使用するエポキシ樹脂としては、分子内に少なくとも２個のエポキシ基を有する樹脂を用いる。特に、硬化性や硬化物特性の点から、エポキシ基はグリシジル基であることが好ましい。グリシジル基を２個以上有するエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、又はビスフェノールＡＤ等と、エピクロルヒドリンとから誘導されるビスフェノール型エポキシ樹脂、フェノールノボラック又はクレゾールノボラックと、エピクロルヒドリンとから誘導されるエポキシノボラック樹脂、ナフタレン環を含んだ骨格を有するナフタレン系エポキシ樹脂、グリシジルアミン、グリシジルエーテル、ビフェニル、又は脂環式等の１分子内に２個以上のグリシジル基を有するエポキシ樹脂が挙げられる。エポキシ樹脂としては、これらは単独で又は二種類以上を組み合わせて使用することができる。

エポキシ樹脂として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を用いる場合は、エポキシ樹脂の配合割合に対して５〜６０質量％用いることが、接着強度向上に効果があるので好ましい。

上記エポキシ樹脂は、エレクトロマイグレーション防止や金属導体回路の腐食防止の点から、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオン、ハロゲンイオン、塩素イオン及び加水分解性塩素等の不純物を低減した高純度品を用いることが好ましい。特に、加水分解性塩素の含有量が３００ｐｐｍ以下のエポキシ樹脂が好ましい。

本発明で用いる潜在性硬化剤としては、アニオン又はカチオン重合型などのいわゆるイオン重合性の触媒型硬化剤が速硬化性を得やすいこと、及び化学当量的な考慮が少なくてよいことから好ましい。

該触媒型硬化剤としては、例えば、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、スルホニウム塩、アミンイミド、ポリアミンの塩、ジシアンジアミド等及びこれらの変性物があり、これらは単独又は２種以上を混合して使用できる。

また、アニオン重合型の触媒型硬化剤として、第３アミン類やイミダゾール類が主として用いられる。第３アミン類やイミダゾール類の触媒型硬化剤を配合したエポキシ樹脂は、１６０〜２００℃程度の中温で、数１０秒〜数時間程度の加熱により硬化することにより、可使時間が比較的長いため好ましい。

潜在性硬化剤としては、上記触媒型硬化剤の他に、重付加型硬化剤を使用することができる。該重付加型硬化剤としては、例えば、ポリアミン類、ポリメルカプタン、ポリフェノール、酸無水物等が挙げられ、これらは単独又は２種以上を混合して使用でき、前記触媒型硬化剤との併用も可能である。

これらの潜在性硬化剤をポリウレタン系、ポリエステル系等の高分子物質や、Ｎｉ、Ａｕ等の金属薄膜及びケイ酸カルシウム等の無機物で被覆してマイクロカプセル化したものは可使時間が延長できるため好ましい。

本発明において、回路接続材料中の（Ａ）フェノキシ樹脂、（Ｂ）上記一般式（１）で表されるＮ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位を含むアクリルゴム、（Ｃ）エポキシ樹脂及び（Ｄ）潜在性硬化剤の配合割合は、接着剤組成物全体を１００重量部とした場合、（Ａ）フェノキシ樹脂が１〜４０重量部、（Ｂ）アクリルゴムが１０〜５０重量部、（Ｃ）エポキシ樹脂が２０〜６０重量部及び（Ｄ）潜在性硬化剤が１〜３０重量部であることが好ましく、そのなかで適宜決定されることが好ましい。

（Ａ）フェノキシ樹脂の配合量が、１重量部未満では、フィルム形成が困難になったり、接着力が低下したりする傾向にあり、４０重量部を超えると回路接続材料の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したりする傾向がある。

（Ｂ）アクリルゴムの配合量が、１０重量部未満の場合、接着強度の向上の効果が小さくなる傾向があり、５０重量部を超えると回路接続材料の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したりする傾向がある。

（Ｃ）エポキシ樹脂の配合量が、２０重量部未満では、硬化後の回路接続材料の機械的強度が低下する傾向があり、６０重量部を超えると硬化前の回路接続材料のタック性が増し、取扱性に劣る傾向がある。

（Ｄ）潜在性硬化剤の配合量が、１重量部未満では、十分な反応率を得ることができず良好な接着強度や小さな接続抵抗が得られにくくなる傾向があり、３０重量部を超えると、回路接続材料の流動性が低下したり、接続抵抗が上昇したり、回路接続材料の可使時間が短くなる傾向がある。

本発明に用いる導電性粒子は、電気的接続を得ることができる導電性を有するものであれば特に制限されない。この導電性粒子としては、例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属粒子、又はカーボン等が挙げられる。また、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等を核とし、この核の表面に上記金属、金属粒子、又はカーボンを被覆したものであってもよい。後者は加熱加圧により変形性を有するので、回路接続材料として用いられたときに、電極との接触面積が増加し信頼性が向上するのでより好ましい。また、これらの導電性粒子の表面を、更に高分子樹脂等で被覆した微粒子は、導電性粒子の配合量を増加した際に生じる粒子同士の接触による短絡を抑制し、電極回路間の絶縁性を向上させることができる。このような微粒子は、単独で又は他の導電性粒子と混合して用いてもよい。プラスチックを核とした場合や熱溶融金属粒子の場合、加熱加圧により変形性を有するので接続時に電極との接触面積が増加し信頼性が向上するので好ましい。

この導電性粒子の平均粒径は、２〜１８μｍであることが好ましい。２μｍ未満であると、電極との接触面積が不充分となって安定した接続抵抗が得られにくくなる傾向にあり、１８μｍを超えると、樹脂の流動が阻害されて接続抵抗が上昇する傾向にある。

導電性粒子の配合割合は、接着剤組成物１００体積％に対して、０．１〜３０体積％であることが好ましく、０．１〜１０体積％であることがより好ましい。この値が、０．１体積％未満であると導電性が得られない傾向があり、３０体積％を超えると回路の短絡が起こる傾向がある。また、０．１〜１０体積％である時、過剰な導電性粒子による隣接回路の短絡等を防止することができるという利点がある。なお、導電性粒子の配合割合（体積％）は、２３℃における接着剤組成物を硬化させる前の各成分の体積に基づいて決定される。各成分の体積は、比重を利用して重量から体積に換算する方法や、その成分を溶解したり膨潤させたりせず、その成分をよくぬらす適当な溶媒（水、アルコール等）を入れたメスシリンダー等の容器にその成分を投入し、増加した体積から算出する方法によって求めることができる。

本発明の回路接続材料には、このほかにも使用目的に応じて別の材料を添加することができる。例えば、充填剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃剤、チキソトロピック剤、カップリング剤及びフェノール樹脂やメラミン樹脂、イソシアネート類等の硬化剤等を含有することもできる。これらの中では、シリカ等の充填剤及びシラン、チタン、クロム、ジルコニウム、アルミニウム等の各系のカップリング剤が特に有効である。

また、カップリング剤としては、アミノ基やエポキシ基、及びイソシアネート基含有物が、接着性の向上の点から特に好ましい。

本発明の回路接続材料は、フィルム状にしてから用いることも可能である。このフィルム状接着剤（異方性導電フィルム）は、例えば、回路接続材料に必要により溶剤等を加えた混合液を、フッ素樹脂フィルム、ポリエチレンテレフタレートフィルム、離型紙等の剥離性基材上に塗布し、又は不織布等の基材に上記混合液を含浸させて剥離性基材上に載置し、溶剤等を除去することによって得ることができる。このように回路接続材料をフィルム状とすると、取扱性に優れた一液型接着剤として、とりわけＩＣチップと基板との接着や電気回路相互の接着用のフィルム状接着剤として特に有用である。

このとき、用いる溶剤は芳香族炭化水素系と含酸素系の混合溶剤が、材料の溶解性を向上させるため好ましい。

ここに含酸素系溶剤のＳＰ値は、８．１〜１０．７の範囲とすることが潜在性硬化剤の保護上好ましく、上記範囲にＳＰ値を持つ溶剤として、酢酸エステル類がより好ましい。

また、溶剤の沸点は、１５０℃以下が適用できる。沸点が１５０℃を超えると乾燥に高温を要し、潜在性硬化剤の活性温度に近いことから、潜在性の低下を招き、低温では乾燥時の作業性が低下する。このため沸点は、６０〜１５０℃が好ましく、７０〜１３０℃がより好ましい。

接着剤組成物は、加熱及び加圧を併用して被着体を接着させることができる。加熱温度は、特に制限は受けないが、１００〜２５０℃の温度が好ましい。圧力は、被着体に損傷を与えない範囲であれば、特に制限は受けないが、一般的には０．１〜１０ＭＰａが好ましい。これらの加熱及び加圧は、０．５秒〜１２０秒間の範囲で行うことが好ましい。例えば、温度１４０〜２００℃、圧力３ＭＰａの条件下で、１０秒間加熱及び加圧を行うことで接着剤組成物と被着体を接着させることが可能である。

（接続体）
図１は、本発明に係る回路接続材料を用いた接続体の一実施形態を示す概略断面図である。図１に示す接続体１は、相互に対向する第１の回路部材２０及び第２の回路部材３０を備えており、第１の回路部材２０と第２の回路部材３０との間には、これらを接続する接続部１０が設けられている。

第１の回路部材２０は、第１の回路基板２１と、第１の回路基板２１の主面２１ａ上に形成された第１の回路電極２２とを有する。第２の回路部材３０は、第２の回路基板３１と、第２の回路基板３１の主面３１ａ上に形成された第２の回路電極３２とを有する。第１の回路基板２１の主面２１ａ上、及び第２の回路基板３１の主面３１ａ上には、場合により絶縁層（図示せず）が形成されていてもよい。

第１及び第２の回路基板２１，３１としては、半導体、ガラス、セラミック等の無機物、ＴＣＰ、ＦＰＣ、ＣＯＦに体表されるポリイミド基材、ポリカーボネート、ポリエステルスルホン等の有機物、これらの無機物や有機物を複合化した材料からなる基板が挙げられる。

第１及び第２の回路部材２０，３０の具体例としては、液晶ディスプレイに用いられている、ＩＴＯ等で回路電極が形成されたガラス基板又はプラスチック基板や、プリント配線板、セラミック配線板、フレキシブル配線板、半導体シリコンチップ等が挙げられる。これらは必要に応じて組み合わせて使用される。

接続部１０は、導電性粒子を含有する上記接着剤組成物からなる回路接続材料の硬化物から形成されている。接続部１０は、絶縁層１１と、絶縁層１１内に分散している導電性粒子７とから構成される。接続部１０中の導電性粒子７は、対向する第１の回路電極２２と第２の回路電極３２との間のみならず、主面２１ａ，３１ａ同士間にも配置されている。接続体１においては、導電性粒子７が第１及び第２の回路電極２２，３２の双方に直接接触している。これにより、第１及び第２の回路電極２２，３２が、導電性粒子７を介して電気的に接続されている。このため、第１の回路電極２２及び第２の回路電極３２間の接続抵抗が十分に低減される。従って、第１及び第２の回路電極２２，３２の間の電流の流れを円滑にすることができ、回路の持つ機能を十分に発揮することができる。なお、接続部１０が導電性粒子７を含有していない場合には、第１の回路電極２２と第２の回路電極３２とが直接接触することで、電気的に接続される。

接続部１０は、上記接着剤組成物からなる回路接続材料の硬化物により構成されていることから、第１の回路部材２０及び第２の回路部材３０に対する接続部１０の接着力が高いにもかかわらず、回路電極の位置ずれが生じた場合、十分にリペア可能である。

以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明はこれに制限されるものではない。

以下、本発明を実施例により詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。なお、それぞれの配合比は表１にまとめて記載した。表２に接着剤組成物全体質量に対する各材料の割合を質量％で示した。また、表２中、アクリルゴムに含まれる各モノマー単位のアクリルゴム中での割合を、アクリルゴム全体を１００質量％としてそれぞれ示した。

（実施例１）
フェノキシ樹脂〔ユニオンカーバイド（株）製、商品名ＰＫＨＣ、重量平均分子量４５０００〕２０ｇを、重量比でトルエン（沸点１１０．６℃、ＳＰ値８．９０）／酢酸エチル（沸点７７．１℃、ＳＰ値９．１０）＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の溶液とした。

ブチルアクリレート（以下ＢＡという）（５０重量部）、エチルアクリレート（以下ＥＡという）（３０重量部）、アクリロニトリル（以下ＡＮという）（１０重量部）、Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド（以下ＤＭＡＡという）（１０重量部）及びグリシジルメタクリレート（以下ＧＭＡという）（３重量部）を共重合させたアクリルゴム（重量平均分子量：５０００００）５０ｇを、重量比でトルエン（沸点１１０．６℃）／酢酸エチル（沸点７７．１℃）＝５０／５０の混合溶剤に溶解して、固形分４０質量％の溶液とした。

エポキシ樹脂〔ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、油化シェルエポキシ（株）製、商品名エピコート８２８（ＥＰ−８２８）、エポキシ当量１８４）３０ｇを、原液のまま使用した。

潜在性硬化剤は、イミダゾール変性体を核とし、その表面をポリウレタンで被覆してなる平均粒径５μｍマイクロカプセル型硬化剤を、液状ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂中に分散させたものである、マスターバッチ型硬化剤（旭化成工業（株）製、商品名ノバキュア３９４１、活性温度１２５℃）を用いた。

ポリスチレンを核とする粒子の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を設け、このニッケル層の外側に、厚み０．０２μｍの金層を設け、平均粒径１０μｍ、比重２．０の導電性粒子を作製した。

固形重量比で樹脂成分１００、潜在性硬化剤３０となるように配合し、さらに、導電性粒子を３体積％配合分散させ、厚み５０μｍのＰＥＴ樹脂フィルムに塗工装置を用いて塗布し、８０℃、３分の熱風乾燥により、接着剤層の厚みが２０μｍの回路接続材料を得た。

（実施例２）
実施例１におけるフェノキシ樹脂／アクリルゴムの固形重量比を３０ｇ／４０ｇとした以外は、実施例１と同様の材料を使用し、実施例１と同様の工程を経て回路接続材料を得た。

（実施例３）
実施例１におけるフェノキシ樹脂／アクリルゴムの固形重量比を４０ｇ／３０ｇとした以外は、実施例１と同様の材料を使用し、実施例１と同様の工程を経て回路接続材料を得た。

（実施例４）
実施例１におけるアクリルゴムを構成する成分比のうちＢＡ：ＥＡ：ＡＮ：ＤＭＡＡの成分比を４０：３０：１０：２０とした以外は、実施例１と同様の材料を使用し、実施例１と同様の工程を経て回路接続材料を得た。

（実施例５）
実施例１におけるアクリルゴムを構成する成分比のうちＢＡ：ＥＡ：ＡＮ：ＤＭＡＡの成分比を５０：４０：０：１０ とした以外は、実施例１と同様の材料を使用し、実施例１と同様の工程を経て回路接続材料を得た。

（実施例６）
実施例１における導電性粒子の配合量を７体積％とした以外は、実施例１と同様の材料を使用し、実施例１と同様の工程を経て回路接続材料を得た。

（実施例７）
実施例１における導電性粒子の粒径を５μｍとした以外は、実施例１と同様の材料を使用し、実施例１と同様の工程を経て回路接続材料を得た。

（実施例８）
実施例１における導電性粒子を、平均粒径が２μｍ及び凝集粒径が１０μｍのニッケル粒子に代えた以外は、実施例１と同様の材料を使用し、実施例１と同様の工程を経て回路接続材料を得た。

（比較例１）
実施例１におけるＮ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドをアクリロニトリルに代えた以外は、実施例１と同様の材料を使用し、実施例１と同様の工程を経て回路接続材料を得た。

（回路の接続）
上述の回路接続材料を用いて、ライン幅５０μｍ、ピッチ１００μｍ、厚み１８μｍの銅回路を５００本有するフレキシブル回路板（ＦＰＣ）同士を１８０℃、３ＭＰａで１５秒間加熱加圧して、幅２ｍｍにわたり接続した。このとき、予め一方のＦＰＣ上に、回路接続材料の接着面を貼り付けた後、７０℃、０．５ＭＰａの条件で５秒間加熱加圧して仮接続し、その後、ＰＥＴ樹脂フィルムを剥離してもう一方のＦＰＣと接続した。

また、前述のＦＰＣと酸化インジウム（ＩＴＯ）の薄層を形成したガラス（表面抵抗２０Ω／□）とを１８０℃、３ＭＰａで１５秒間加熱加圧して、幅１．５ｍｍにわたり接続した。このとき、上記と同様にＩＴＯガラスに仮接続を行った。

（接着力の測定）
上記で得られた回路端子の接続体（回路板）を、９０度の方向に剥離速度５０ｍｍ／分で剥離し、接着力を測定した。

接着力は回路作製直後と、８５℃、８５％ＲＨの高温高湿度層内に５００時間放置した後にテンシロンを用いて測定した。

（接続抵抗の測定）
回路の接続後、上記接続部を含むＦＰＣの隣接回路間の抵抗値をマルチメータで測定した。抵抗値は隣接回路聞の抵抗５０点の平均で示した。接着力と接続抵抗の測定結果を表２に示す。

表２に示されるように、実施例１〜８で得た回路接続材料は、良好な接続性及び耐湿接着力を示していることが明らかである。これらに対して、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに代えてアクリロニトリルを用いた比較例１は、高温高湿処理後の接着力（５００ｈ後接着力）が著しく低下していることが明らかである。

本発明に係る回路接続材料の一実施形態を示す概略断面図である。

符号の説明

１…接続体、２…半導体装置、５…接着剤組成物、７…導電性粒子、１０…接続部、１１…絶縁層、２０…第１の回路部材、２１…第１の回路基板、２１ａ…第１の回路基板主面、２２…第１の回路電極、３０…第２の回路部材、３１…第２の回路基板、３１ａ…第２の回路基板主面、３２…第２の回路電極。

Claims (7)

1. 下記（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）を含む接着剤組成物と、導電性粒子と、を含有する回路接続材料。
   （Ａ）フェノキシ樹脂
   （Ｂ）下記一般式（１）で表されるＮ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位を含むアクリルゴム
   （Ｃ）エポキシ樹脂
   （Ｄ）潜在性硬化剤
   

   

   
   ［式（１）中、Ｒ^１及びＲ^２はそれぞれ独立に炭素数１〜５の直鎖状又は分岐状のアルキル基を示す。］
2. 前記アクリルゴムが、前記Ｎ，Ｎ−ジアルキルアクリルアミドに由来するモノマー単位を５〜２０質量％含む、請求項１記載の回路接続材料。
3. 前記アクリルゴムの含有量が、当該接着剤組成物全体質量に対して１０〜５０質量％である、請求項１又は２記載の回路接続材料。
4. 前記フェノキシ樹脂の重量平均分子量が１００００以上である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の回路接続材料。
5. 前記導電性粒子の平均粒径が２〜１８μｍである、請求項１〜４のいずれか一項に記載の回路接続材料。
6. 前記導電性粒子の含有量が、当該接着剤組成物１００体積部に対して０．１〜３０体積％である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の回路接続材料。
7. フィルム状である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の回路接続材料。

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