JP2003049151A - 回路接続用接着剤及びそれを用いた接続方法、接続構造体 - Google Patents

回路接続用接着剤及びそれを用いた接続方法、接続構造体

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JP2003049151A JP2001235148A JP2001235148A JP2003049151A JP 2003049151 A JP2003049151 A JP 2003049151A JP 2001235148 A JP2001235148 A JP 2001235148A JP 2001235148 A JP2001235148 A JP 2001235148A JP 2003049151 A JP2003049151 A JP 2003049151A
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Mitsugi Fujinawa
貢 藤縄
Koji Kobayashi
宏治 小林
Masahiro Arifuku
征宏 有福
Takashi Nakazawa
孝 中澤
Itsuo Watanabe
伊津夫 渡辺
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 銅箔に直接ポリイミド樹脂を塗布して作製ま
たはポリイミド樹脂に電気的に回路を形成した、いわゆ
る2層FPCを用いても良好な接続が可能な回路接続用
接着剤及びそれを用いた接続方法、接続構造体を提供す
る。 【解決手段】 相対向する回路電極を有する基板間に介
在させ、相対向する回路電極を有する基板を加熱及び加
圧して加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続用
接着剤であって、回路接続用接着剤の硬化物の80℃で
の弾性率Eが100〜1000MPaである回路接続用
接着剤。この回路接続用接着剤を用いて、相対向する回
路電極で一方の回路電極の高さが5〜14μmである基
板間に介在させ、相対向する回路電極を有する基板を加
熱及び加圧して加圧方向の電極間を電気的に接続する接
続方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、回路接続用接着
剤、それを用いた接続方法、及び接続構造体に関する。
【0002】
【従来の技術】従来、液晶ディスプレイとTCP又はF
PCとTCPとの接続、FPCとプリント配線板との接
続には接着剤中に導電性粒子を分散させた異方導電性接
着剤が使用されている。また、最近では、半導体シリコ
ンチップを基板に実装する場合でも、従来のワイヤーボ
ンドではなく、半導体シリコンチップをフェイスダウン
で基板に直接実装するいわゆるフリップチップ実装が行
われており、ここでも異方導電性接着剤の適用が開始さ
れている(特開昭59−120436号、特開昭60−
191228号、特開平1−251787号、7−90
237号公報)。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
異方導電性接着剤は、異方導電性接着剤の物性と被着体
との物性が異なるため、熱圧着時に熱応力及び残留応力
が発生する。また、近年、電子機器の小型化、薄型化に
ともない、回路の高密度化が進んでおり、電極の間隔や
電極幅が非常に狭くなっている。このため、接続時の位
置ずれの低減化が求められてきている。具体的には、銅
箔に直接ポリイミド樹脂を塗布して作製またはポリイミ
ド樹脂に電気的に回路を形成したいわゆる2層FPCを
用いた検討が行われている。しかしながら、従来の異方
導電性接着剤を用いた場合、接着強度不足、電気的特性
不足などの問題があった。本発明は、銅箔に直接ポリイ
ミド樹脂を塗布して作製またはポリイミド樹脂に電気的
に回路を形成したいわゆる2層FPCを用いて良好な接
続が可能な回路接続用接着剤及びそれを用いた接続方
法、接続構造体を提供するものである。
【0004】
【課題を解決するための手段】本発明は、(1)相対向
する回路電極を有する基板間に介在させ、相対向する回
路電極を有する基板を加熱及び加圧して加圧方向の電極
間を電気的に接続する回路接続用接着剤であって、回路
接続用接着剤の硬化物の80℃での弾性率Eが100〜
1000MPaである回路接続用接着剤であり、(2)
接着剤のDSC(示差走査熱量計)による発熱量が80
〜200J/gの範囲であることを特徴とする前記
(1)に記載の回路接続用接着剤であり、(3)25℃
での弾性率が0.1〜100MPaであり、かつ、平均
粒子径が20μm以下のシリコーン微粒子を含有するこ
とを特徴とする前記(1)または(2)に記載の回路接
続用接着剤であり、(4)回路電極を有する基板の少な
くとも一つがポリイミド樹脂を基材とする2層FPCで
ある前記(1)ないし(3)のいずれかに記載の回路接
続用接着剤であり、(5)回路電極を有する基板の少な
くとも一つが回路電極の高さが5〜14μmである前記
(1)ないし(4)のいずれかに記載の回路接続用接着
剤であり、(6)前記(1)ないし前記(5)のいずれ
かに記載の回路接続用接着剤を相対向する回路電極で一
方の回路電極の高さが5〜14μmである基板間に介在
させ、相対向する回路電極を有する基板を加熱及び加圧
して加圧方向の電極間を電気的に接続する接続方法であ
り、(7)前記(1)ないし(5)のいずれかに記載の
回路接続用接着剤を相対向する回路電極で一方の回路電
極の高さが5〜14μmである基板間に介在させ、相対
向する回路電極を有する基板を加熱及び加圧して加圧方
向の電極間を電気的に接続した接続構造体である。
【0005】
【発明の実施の形態】本発明による接続方法を用いた場
合、耐湿試験、冷熱サイクル試験等各種信頼性試験後
も、基板からの浮き、剥離が発生しないため、接着力の
低下や接続抵抗の上昇が起きず優れた接続信頼性を示
し、特に、銅箔に直接ポリイミド樹脂を塗布して作製ま
たはポリイミド樹脂に電気的に回路を形成したいわゆる
2層FPCにおける特性が飛躍的に向上できる。
【0006】本発明に使用される回路接続用接着剤とし
ては、アクリルゴム、スチレン-ブタジエン-スチレン共
重合体、スチレン-イソプレン-スチレン共重合体などの
熱可塑性樹脂や、エポキシ樹脂、(メタ)アクリル樹
脂、マレイミド樹脂、シトラコンイミド樹脂、ナジイミ
ド樹脂、フェノール樹脂などの熱硬化性樹脂が使用され
るが、耐熱性や信頼性の点で熱硬化性樹脂を使用するこ
とが好ましい。回路接続用接着剤の硬化物の80℃での
弾性率が、100〜1000MPaの範囲で、接着剤の
DSC(示差走査熱量計)による発熱量が80〜200
J/gの範囲である場合、良好な接続が得られる。そし
て、相対向する回路電極で回路電極の高さが5〜14μ
m有する基板を接続した場合に良好な接続が得られる。
接着剤層の硬化物の弾性率は、回路接続用接着剤を高温
のオイル中やオーブン中で硬化させ、硬化したフィルム
の貯蔵弾性率を動的粘弾性測定装置を用いて(昇温速度
5℃/分、10Hz)、80℃の弾性率を測定する。ま
た、DSCの測定は、回路接続用接着剤を、示差走査熱
量計(DSC、TAインスツルメント社製商品名910
型)を用いて10℃/分で発熱量を測定した。
【0007】本発明に用いられる回路接続用接着剤は、
前述の熱硬化性の接着剤が好適に適用される。熱硬化性
成分としては、エポキシ樹脂、(メタ)アクリル樹脂、
マレイミド樹脂等が挙げられる。また、本発明の回路接
続用接着剤には、フィルム形成性、接着性、硬化時の応
力緩和性を付与するため、ポリビニルブチラール樹脂、
ポリビニルホルマール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリア
ミド樹脂、ポリイミド樹脂、キシレン樹脂、フェノキシ
樹脂、ポリウレタン樹脂、尿素樹脂、アクリルゴム等高
分子成分を使用することもできる。これら高分子成分
は、分子量が10000〜10000000のものが好
ましく、カルボキシル基、水酸基、エポキシ基等の官能
基を有する場合接着性が向上するため好ましい。これら
樹脂は、ラジカル重合性の官能基、エポキシ基等の重合
性官能基で変成されていても良く、この場合耐熱性が向
上するため好ましい。高分子成分の配合量は、2〜80
重量%であり、5〜70重量%が好ましく、10〜60
重量%が特に好ましい。2重量%未満では、応力緩和や
接着力が十分でなく、80重量%を超えると流動性が低
下する。この場合、回路接続用接着剤の発熱量は80〜
200J/gの範囲であり、100〜170J/gが硬化
性と応力緩和性のバランスが取れるので好ましい。
【0008】本発明に用いる25℃での弾性率が0.1
〜100MPaで、かつ、平均粒子径が20μm以下の
シリコーン微粒子はシラン化合物やメチルトリアルコキ
シシラン及び/またはその部分加水分解縮合物を苛性ソ
ーダやアンモニア等の塩基性物質によりpH>9に調整し
たアルコール水溶液に添加し、加水分解、重縮合させる
方法やオルガノシロキサンの共重合等で得ることができ
る。また、分子末端もしくは分子内側鎖に水酸基やエポ
キシ基、ケチミン、カルボキシル基、メルカプト基など
の官能基を含有したシリコーン微粒子は分散性が向上す
るため好ましい。本発明に用いられるシリコーン微粒は
応力緩和性を付与するために用いられ、接続後の浮き、
接着力等が向上するフィルム形成材を用いてフィルム状
にした場合、支持材との剥離性が向上するため、回路接
続用接着剤を支持材上にフィルムとして形成した場合、
接続する電子材料に対する転写性が向上する。本発明に
用いるシリコーン微粒子は球状及び不定形の微粒子を用
いることができ、粒子の平均粒径が0.1μm〜20μ
mの微粒子が使用できる。また、平均粒径以下の粒子が
微粒子の粒径分布の80重量%以上を占めるシリコーン
微粒子が好ましく、微粒子表面をシランカップリング剤
で処理した場合、樹脂に対する分散性が向上するのでよ
り好ましい。また、本発明に用いるシリコーン微粒子の
25℃の弾性率は0.1〜100MPaが好ましく、微
粒子の分散性や接続時の界面応力の低減には1〜30M
Paがより好ましい。シリコーン微粒子の配合量として
は、前記接着剤の重量部100に対して0.1〜30重
量部の範囲で適用可能であり、5〜20重量部が好まし
い。ここで規定したシリコーン微粒子の弾性率は、シリ
コーン微粒子の原料のアルコキシシラン化合物及び/又
はその部分加水分解縮合物を重合させたシリコーンゴム
を動的粘弾性測定装置により測定した弾性率である。
【0009】本発明の回路接続用接着剤には、適宜充填
剤、軟化剤、促進剤、老化防止剤、着色剤、難燃剤、カ
ップリング剤を添加しても良い。
【0010】本発明で用いる回路接続用接着剤は、導電
性粒子がなくても回路電極の直接接触により接続可能で
あるが、導電性粒子を含有した場合により良好な接続が
得られる。導電性粒子としては、Au、Ag、Ni、C
u、はんだ等の金属粒子やカーボン、またはガラス、セ
ラミック、プラスチックの非導電性粒子にAu、Ag、
白金等の貴金属類を被覆した粒子が使用される。金属粒
子の場合には表面の酸化を抑えるため、貴金属類で被覆
したものが好ましい。上記導電性粒子のなかで、プラス
チックを核体としてAu、Ag等で被覆した粒子や熱溶
融金属粒子は、接続時の加熱加圧によって変形し、接触
面積が増加することにより、また、回路電極の高さばら
つきを吸収することにより接続信頼性が向上する。貴金
属類の被覆層の厚さは、100Å以上、好ましくは30
0Å以上であれば、良好な接続が得られる。また、更に
は上記導電性粒子を、絶縁性樹脂で被覆したものも使用
できる。導電性粒子は、接着剤成分100体積に体し
て、0.1〜30体積%、より好ましくは0.1〜10
体積%の範囲で用途により適宜配合される。導電粒子の
粒子径は接続しようとする回路電極の高さ未満であれば
適用可能であり、具体的には平均粒子径で1〜7μmの
導電性粒子が適用できる。
【0011】本発明の回路接続用接着剤を使用して接着
する基板としては、電気的接続を必要とする電極が形成
されているものであれば特に制限はないが、液晶ディス
プレイに用いられているITO等で電極が形成されてい
るガラスまたはプラスチック基板、プリント配線板、セ
ラミック配線板、半導体シリコンチップ、TCP、2層
FPCなどが有り、必要に応じて組み合わせて使用され
るが、特に、銅箔に直接ポリイミド樹脂を塗布して作製
またはポリイミド樹脂に電気的に回路を形成したいわゆ
る2層FPCで好適に使用できる。接続する場合の条件
としては特に制限はないが、接続温度90〜250℃、
接続時間1秒〜1分、接続圧力は1〜5MPaであり、
使用する用途、接着剤、基板によって適宜選択され、必
要に応じて、後硬化を行っても良い。また、接続時は加
熱加圧により行われるが、必要に応じて熱以外のエネル
ギーたとえば光、超音波、電磁波等を使用しても良い。
【0012】
【実施例】以下、本発明を実施例を用いて具体的に説明
するが、本発明はこの実施例に制限されるものではな
い。 (接着剤の作製)以下に示す配合でそれぞれ配合し、簡
易塗工機(テスター産業製)を用いて、厚み50μmの
片面を表面処理したPET(ポリエチレンテレフテレー
ト)フィルムに塗布し、70℃、5分の熱風乾燥により
フィルムを作製した。
【0013】(実施例1) (回路接続用接着剤の作製)熱硬化成分としてビスフェ
ノールA型エポキシ樹脂(エヒ゜コート828;油化シェルエポ
キシ株式会社製商品名)を用いた。フィルム形成材とし
てアクリルゴム(重量平均分子量約80万、Tg;−2
2℃、エポキシ基含有)とフェノキシ樹脂(PKHC;
ユニオンカーバイド社製商品名、重量平均分子量450
00)を用いた。硬化剤として、マイクロカプセル型硬
化剤(HX3941HP;旭化成エポキシ株式会社製商
品名)を用いた。導電性粒子として、ポリスチレンを核
とする粒子の表面に、厚み0.2μmのニッケル層を設
け、このニッケル層の外側に、厚み0.04μmの金層
を設けた平均粒径4μmの導電性粒子を作製して用い
た。固形分としてアクリルゴム30g、フェノキシ樹脂
10g、ビスフェノールA型エポキシ樹脂10g、マイ
クロカプセル型硬化剤50g、シランカップリング剤
(SH6040;東レダウシリコーン株式会社製商品
名)1gとなるように配合し、さらに導電性粒子を3体
積%配合分散させ、接着剤層の厚みが15μmの回路接
続材料を得た(硬化物の80℃の弾性率は800MP
a、発熱量は150J/g)。
【0014】(実施例2) (シリコーン微粒子の作製)20℃でメチルトリメトキ
シシランを、300rpmで攪拌したpH12のアルコ
ール水溶液に添加し、加水分解、縮合させ25℃におけ
る弾性率8MPa、平均粒径2μmの球状粒子を得た。
得られたシリコーン微粒子100重量部を重量比でトル
エン/酢酸エチル=50/50の混合溶剤100重量部
に分散した。実施例1と同様にして固形分としてアクリ
ルゴム30g、フェノキシ樹脂10g、ビスフェノール
A型エポキシ樹脂10g、マイクロカプセル型硬化剤5
0g、シランカップリング剤(SH6040;東レダウ
シリコーン株式会社製商品名)1g、上記で得られた平
均粒子径2μmのシリコーン微粒子15gとなるように
配合し、さらに導電性粒子を3体積%配合分散させ、接
着剤層の厚みが15μmの回路接続材料を得た(硬化物
の80℃の弾性率は700MPa、発熱量は130J/
g)。
【0015】(比較例1)熱硬化成分としてビスフェノ
ールA型エポキシ樹脂(エヒ゜コート828;油化シェルエポキ
シ株式会社製商品名)を用いた。フィルム形成材として
フェノキシ樹脂(PKHC;ユニオンカーバイド社製商
品名、重量平均分子量45000)を用いた。硬化剤と
して、マイクロカプセル型硬化剤(HX3941HP;
旭化成エポキシ株式会社製商品名)を用いた。導電性粒
子として、ポリスチレンを核とする粒子の表面に、厚み
0.2μmのニッケル層を設け、このニッケル層の外側
に、厚み0.04μmの金層を設けた平均粒径4μmの
導電性粒子を作製し用いた。固形重量比でフェノキシ樹
脂(固形分として)30g、ビスフェノールA型エポキ
シ樹脂20g、マイクロカプセル型硬化剤50g、シラ
ンカップリング剤(SH6040;東レダウシリコーン
株式会社製商品名)1gとなるように配合し、接着剤層
の厚みが15μmの回路接続材料を得た(硬化物の80
℃の弾性率は1600MPa、発熱量は210J/
g)。
【0016】(接続体の作製)上記の回路接続用接着剤
を、1.5mm幅にスリットし、電極としてITOが形
成されたガラス基板上に、80℃、5秒、1MPaの条
件で、仮接続した。その後、PET基材を剥離し、IT
Oの電極と蒸着法で作製した2層FPC(ピッチ50μ
m、電極高さ8μm)の電極の位置合わせを行い、18
0℃、15秒、3MPaで本接続した。
【0017】(特性評価方法) 接続抵抗 :株式会社アドバンテスト製マルチメータT
R6848を用いて、隣接回路間の抵抗を1mAの定電
流で測定した。 接着強度 :JIS Z−0237に準拠し、90度ピ
ールで測定した。 接続部分の観察:金属顕微鏡で、接続部分の浮き(剥
離、気泡等)の有無を観察した。剥離や気泡のないもの
を「良好」とし、剥離や気泡のあるものを「悪」とし
た。 信頼性評価:上記接続抵抗、接着強度に関して、80
℃、95%RHの条件で高温高湿試験を行い、240時
間後取り出して上記と同様にして接続抵抗、接続部分の
観察を行った。その結果を表1に示した。
【0018】
【表1】
【0019】実施例1、2は、回路接続用接着剤の硬化
物の80℃での弾性率Eが100〜1000MPaの範
囲内である700、800MPaであり、発熱量も80
〜200J/gの範囲である150、130J/gであ
り、いずれも接続抵抗、接着力、外観ともに良好な結果
であり、良好な接続信頼性を示した。これに対して、比
較例1においては、弾性率が、範囲外の1600MPa
であり、発熱量も210J/gと範囲外であり、接着力
に劣り、高温高湿試験後の外観である接続部分の浮き
(剥離、気泡等)が見られた。これは、接着剤が固く、
流動性に劣り、また、発熱による熱膨張、応力緩和に劣
るためと思われる。
【0020】
【発明の効果】本発明では、銅箔に直接ポリイミド樹脂
を塗布して作製またはポリイミド樹脂に電気的に回路を
形成したいわゆる2層FPCを用いて良好な接続が得ら
れる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) H05K 1/14 H05K 1/14 C 3/36 3/36 A (72)発明者 中澤 孝 茨城県下館市大字五所宮1150番地 日立化 成工業株式会社五所宮事業所内 (72)発明者 渡辺 伊津夫 茨城県下館市大字五所宮1150番地 日立化 成工業株式会社五所宮事業所内 Fターム(参考) 2H092 GA48 HA26 MA32 NA15 NA18 PA01 4J040 CA081 DB051 DF001 EB031 EC001 EH021 EK032 GA07 GA11 GA13 GA24 KA03 KA25 KA43 LA03 LA06 LA07 LA08 MA02 MA10 NA20 5E344 BB02 BB04 CD02 DD06 EE11 EE21 5G301 DA05 DA10 DA29 DA34 DA42 DD03 5G307 HA02 HC01

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 相対向する回路電極を有する基板間に介
    在させ、相対向する回路電極を有する基板を加熱及び加
    圧して加圧方向の電極間を電気的に接続する回路接続用
    接着剤であって、回路接続用接着剤の硬化物の80℃で
    の弾性率Eが100〜1000MPaである回路接続用
    接着剤。
  2. 【請求項2】 接着剤のDSC(示差走査熱量計)によ
    る発熱量が80〜200J/gの範囲であることを特徴
    とする請求項1に記載の回路接続用接着剤。
  3. 【請求項3】 25℃での弾性率が0.1〜100MP
    aであり、かつ、平均粒子径が20μm以下のシリコー
    ン微粒子を含有することを特徴とする請求項1または請
    求項2に記載の回路接続用接着剤。
  4. 【請求項4】 回路電極を有する基板の少なくとも一つ
    がポリイミド樹脂を基材とする2層FPCであることを
    特徴とする請求項1ないし請求項3のいずれかに記載の
    回路接続用接着剤。
  5. 【請求項5】 回路電極を有する基板の少なくとも一つ
    が回路電極の高さが5〜14μmであることを特徴とす
    る請求項1ないし請求項4のいずれかに記載の回路接続
    用接着剤。
  6. 【請求項6】 請求項1ないし請求項5のいずれかに記
    載の回路接続用接着剤を相対向する回路電極で一方の回
    路電極の高さが5〜14μmである基板間に介在させ、
    相対向する回路電極を有する基板を加熱及び加圧して加
    圧方向の電極間を電気的に接続する接続方法。
  7. 【請求項7】 請求項1ないし請求項5のいずれかに記
    載の回路接続用接着剤を相対向する回路電極で一方の回
    路電極の高さが5〜14μmである基板間に介在させ、
    相対向する回路電極を有する基板を加熱及び加圧して加
    圧方向の電極間を電気的に接続した接続構造体。
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