JP2008280206A - 単結晶成長装置 - Google Patents

Abstract

【課題】同じ条件で炭化珪素単結晶を成長させても、炭化珪素単結晶の成長速度に大きなバラツキを生じさせない単結晶を提供する。
【解決手段】坩堝内に収容された単結晶成長用の原料を加熱して昇華させて種結晶上に供給し、単結晶を成長させる単結晶成長装置において、前記坩堝の前記原料に対向する位置に配置された前記種結晶を支持する円柱状の種結晶支持部５と、前記原料と前記種結晶支持部５との間に先細の中空ガスガイド部９を設け、前記ガスガイド部の前記種結晶側端の開口部は、その反対端の開口部より小さく、且つ前記種結晶支持部を包むように配置された中空円筒部を有する単結晶成長装置。
【選択図】図２

Description

本発明は、炭化珪素単結晶の製造装置及び単結晶の成長方法に関するものであり、特に単結晶の成長速度の再現性を向上させる技術に関する。

従来、炭化珪素単結晶の製造方法としては昇華法（改良レーリー法）が広く用いられている。図５に昇華法に用いられる装置の概略図を示す。原料４として炭化珪素粉末が収容してある坩堝２と、種結晶支持部５を備えた坩堝蓋部１より構成されており、種結晶３は、種結晶支持部に原料４に対向するように配置されている。この種結晶３としては炭化珪素単結晶が用いられる。この状態で、原料４側が高温に、種結晶３側が低温になるように加熱され、原料４の昇華ガスが低温の種結晶３上で再結晶化することにより炭化珪素単結晶１０が成長する。ところが、種結晶支持部５以外の坩堝蓋部１にも炭化珪素の結晶６が成長するため、種結晶３上の炭化珪素単結晶１０の成長効率が低くなる。

炭化珪素単結晶１０を効率良く成長させるために、図６に示すように原料４と種結晶３との間に筒状（コーン状）ガスガイド部９を設ける方法が用いられている（例えば、特許文献１を参照。）。ガスガイド部９により昇華ガスを種結晶３に導くことができ、またガスガイド部９の種結晶３側端と種結晶支持部９および種結晶３との間に隙間を設けて昇華ガスの一部を坩堝蓋部１側へ流し、炭化珪素単結晶１０をガスガイド部９に接触させずに成長させ、単結晶に応力が加わるのを防いで高品質な炭化珪素単結晶１０を得ることが出来る。
特開２００２−６０２９７号公報

しかしながら、前記従来のガスガイド部９を用いて炭化珪素単結晶１０を成長させると、全く同じ条件で成長を行っても、炭化珪素単結晶１０の成長速度に大きなバラツキが生じるという課題を有していた。

本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、炭化珪素単結晶の結晶成長速度のバラツキを抑えるための単結晶成長装置を提供するものである。

前記課題を解決するために、本発明の単結晶成長装置は、坩堝内に収容された単結晶成長用の原料を加熱して昇華させて種結晶上に供給し、炭化珪素単結晶を成長させる単結晶成長装置において、前記坩堝の前記原料に対向する位置に配置された前記種結晶を支持する円柱状の種結晶支持部と、前記原料と前記種結晶支持部との間に先細の中空ガスガイド部を設け、前記ガスガイド部の前記種結晶側端の開口部は、その反対端の開口部より小さく、且つ前記種結晶支持部を包むように配置された中空円筒部を有することを特徴としたものである。

本発明の単結晶成長装置及び単結晶成長方法によれば、同一の成長条件で結晶成長を行った際、炭化珪素単結晶の成長速度のバラツキを抑えることができる。

以下に、本発明を用いた単結晶の成長装置及び成長方法の実施の形態を図面とともに詳細に説明する。また、単結晶として炭化珪素を用いて説明するが、他の単結晶の成長にも適用できるものである。

（実施の形態１）
図１は、本発明で用いた成長装置の概略図である。坩堝２内に原料４として炭化珪素粉末を収容し、坩堝蓋部１の種結晶支持部５に固定した種結晶３を、原料４に対向するように配置した。種結晶３としては、４Ｈ型の炭化珪素単結晶を用い、結晶成長面は、（０００−１）面とした。また、種結晶支持部５の種結晶貼付け面は、直径４０ｍｍの円形であり、種結晶３も同じく直径４０ｍｍの円形とした。原料４と種結晶３の間には、原料４から昇華したガスを種結晶３に効率良く導くために、原料４側が種結晶３側より大径の先細りの筒状をしたガスガイド部９を配置している。このガスガイド部９の種結晶３側は、種結晶支持部５および種結晶３に接触しておらず隙間を設けてある。原料４からの昇華ガスの一部が、この隙間を通って坩堝蓋部１側に流れることにより、成長する炭化珪素単結晶１０がガスガイド部９に接触して応力を受け、転位やクラック等の欠陥が発生するのを防いでいる。

図２に本発明のガスガイド部９の詳細を示す。ガスガイド部９の種結晶３側端は、種結晶支持部５側面と平行に沿うような中空円筒部を形成しており、この中空円筒部の内壁と種結晶支持部５との間は距離Ｅを隔てて対抗している。ガスガイド部９の材料は坩堝と同様の材料である黒鉛を用いた。中空円筒部は坩堝蓋部１には接触しない高さとし、また、中空円筒部の内壁と種結晶支持部５との隙間の距離は１ｍｍとした。ガスガイド部９の中空円筒部内壁と種結晶支持部５とが平行している距離は、後述の実施例１から３で示すように、１から３ｍｍまで変化させて、炭化珪素単結晶の成長速度に及ぼす影響を観察した。

坩堝２および坩堝蓋部１を断熱材８で覆った。これは、昇華法を用いた炭化珪素単結晶成長では、原料４を昇華させるために２０００℃以上の高温が必要であるが、２０００℃以上の高温では、温度の４乗に比例して輻射熱が失われるのを防ぐ目的である。この断熱材８で覆った坩堝２及び坩堝蓋部１を、石英製の反応管１１内に配置した。この反応管１１は、二重管構造になっており、結晶成長中には、冷却水１２を流して冷却している。また反応管１１の上部にガス導入口１３が、下部にはガス排気口１４が設けられている。

以上のように単結晶成長装置を組み立てて、次のプロセスで炭化珪素の結晶の成長を行った。まず、反応管１１内部を不活性ガスで置換した。不活性ガスは、コスト、純度などの面から、アルゴン（Ａｒ）が適している。この不活性ガス置換は、まずガス排気口１４から反応管１１内を高真空排気し、その後、ガス導入口１３から不活性ガスを常圧まで充填した。然る後、アルゴンガスと共に、窒素ガスをガス導入口１３から導入し、反応管１１内が、後述の結晶成長時の圧力の時に、所望の窒素分圧になるように、アルゴンおよび窒素ガスの流量を調整した。本実施の形態では、具体的には、成長時の窒素分圧が３３Paとなるように、アルゴンおよび窒素ガス流量を調整した。その後、反応管１１の周囲に螺旋状に巻かれたコイル７に高周波電流を流すことにより、坩堝２および坩堝蓋部１を誘導加熱し昇温した。

加熱時は、反応管１１上下部に設けられている石英製の温度測定用窓１５、及び断熱材８の上下部に設けられた温度測定用の穴を通して、放射温度計１６で、坩堝２下部、及び坩堝蓋部１上部の温度を測定している。本実施の形態では、このうち坩堝蓋部１上部の温度を高周波電源（図示せず）にフィードバックし、コイル７に流す高周波電流を制御して温度制御を行っている。その時の坩堝２の下部温度は、坩堝蓋部１および坩堝２と、コイル７の相対位置により決まる。本実施の形態では、坩堝蓋部１上部温度を２２００℃にし、坩堝２下部温度が２２８０℃となるように坩堝蓋部１および坩堝２とコイル７の相対位置を調整した。

昇温時には、反応管１１内部は、数１０ｋＰａ程度の圧力にしておく必要がある。これは、低温時（所望の結晶成長温度以下）における原料４の昇華を防ぎ、結晶成長を開始させないようにするためである。このようにして、所望の温度まで昇温した後、徐々に圧力を下げて結晶成長を開始させる。本実施の形態では、反応管１１内部の圧力を０．６６５ｋＰａにし、８０時間保持して結晶成長を行った。結晶成長終了時は、成長開始時とは逆に、反応管１１内部の圧力を８０ｋＰａまで１時間かけて昇圧して原料４の昇華を止め、その後、常温までゆっくりと冷却した。

以上のように構成した単結晶成長装置と結晶成長条件のプロセスとを用いて、次に述べる実施例１から３および比較例について炭化珪素の結晶成長を行った。

（実施例１）
ガスガイド部９の中空円筒部内壁と種結晶支持部５とが平行している距離を１ｍｍとし、同一成長条件で５回の結晶成長を行った。

（実施例２）
ガスガイド部９の中空円筒部内壁と種結晶支持部５とが平行している距離を２ｍｍとし、同一成長条件で５回の結晶成長を行った。

（実施例３）
ガスガイド部９の中空円筒部内壁５と種結晶支持部とが平行している距離を３ｍｍとし、同一成長条件で５回の結晶成長を行った。

（比較例）
ガスガイド部９の種結晶３側端の先端形状は尖っており、その先端は、種結晶３よりも１ｍｍだけ坩堝蓋部１側に配置した。そして、同一成長条件で５回の結晶成長を行った。

図３に、実施例１から３及び比較例で結晶成長を行った結果を示す。いずれの場合も炭化珪素単結晶１０は、ガスガイド部９に接触せず成長していたが、比較例と実施例１では、同一成長条件にも拘わらず、炭化珪素単結晶１０の成長速度のバラツキが大きく、それぞれ２３．６％、２１．１％であった。一方、実施例２と実施例３の炭化珪素単結晶１０の成長速度のバラツキは、それぞれ２．６％、２．８％であり、バラツキは非常に小さかった。従って、中空円筒内壁と種結晶支持部５との距離が２ｍｍより小さいと、成長する炭化珪素単結晶１０の成長速度のバラツキが大きいが、平行に沿っている距離が２ｍｍ以上の時は、炭化珪素単結晶１０の成長速度のバラツキを抑制できる。

図４を用いて、この成長速度のバラツキの差の原因を説明する。図４（ａ）は、中空円筒部が無く、先端形状が尖ったガスガイド部９であり、図４（ｂ）は、中空円筒部内壁と種結晶支持部５とが平行している距離が２ｍｍ未満のガスガイド部９である。図３（ａ）および図３（ｂ）に示すように、結晶成長時の高温且つ減圧環境により、黒鉛製のガスガイド部９の角部が劣化し、成長後には、ガスガイド部９の先端部は、変形しており、ガスガイド部９と種結晶支持部５との距離が広がっていた。また、この劣化具合は、同成長条件で結晶成長を行っても、成長毎に異なっていた。

結晶成長時に原料４から昇華したガスは、ガスガイド部９により種結晶３に導かれるが、この昇華ガスの一部は、ガスガイド部９の種結晶３側端と種結晶支持部５との間の隙間から、坩堝蓋部１側へ流れる。これにより炭化珪素単結晶１０をガスガイド部９に接触させずに成長させ、単結晶に応力が加わるのを防いで高品質な炭化珪素単結晶１０を得ることができる。この際、ガスガイド部９の種結晶３側端と種結晶支持部５との間の隙間の距離が、昇華ガスの内、単結晶の成長に寄与する昇華ガスと坩堝蓋部１側に流れる昇華ガスの割合を決定している。

従って、ガスガイド部９の種結晶側先端部に中空円筒部が無いか、あるいは中空円筒部の高さが２ｍｍより小さいと、図３（ａ）および図３（ｂ）に示したように、結晶成長中にガスガイド部９の先端が劣化して、ガスガイド部９と種結晶支持部５との距離が変化することにより、単結晶の成長速度の大きなバラツキが生じる。

また、ガスガイド部９の円筒部内壁と種結晶支持部５との距離は、０．５ｍｍ以上、３ｍｍ以下であることが望ましい。既述したように、ガスガイド部９の円筒部内壁と種結晶支持部５との隙間の距離により、炭化珪素単結晶の成長に寄与する昇華ガスと坩堝蓋部１側に流れる昇華ガスの割合を決定している。ガスガイド部９の円筒部内壁と種結晶支持部５との距離が０．５ｍｍより短いと、種結晶３外周部から成長する炭化珪素単結晶１０、あるいは坩堝蓋体１の種結晶支持部側壁面から成長する炭化珪素多結晶６により、この隙間が塞がれてしまう場合がある。また、ガスガイド部９の円筒部内壁と種結晶支持部５との距離が３ｍｍより大きいと、原料４の昇華ガスのうち、坩堝蓋体１下面へ向かう昇華ガスの割合が非常に多くなり、炭化珪素単結晶１０の成長に寄与する昇華ガスの割合が少なくなる。そのため、炭化珪素単結晶１０の成長速度が著しく遅くなってしまう。

更には、坩堝蓋部１下面からの炭化珪素多結晶６の伸長速度が大きくなるため、数１０時間の結晶成長を行うと、坩堝蓋部１下面から伸長する炭化珪素多結晶６が、坩堝蓋体１の種結晶支持部５の高さより高くなり、種結晶３から成長する炭化珪素単結晶１０と接触して炭化珪素単結晶１０に歪を与え、転位やクラック等の欠陥が発生して結晶品質を悪化させる。従って、ガスガイド部９と種結晶支持部５が平行に沿っている部分の、ガスガイド部９の円筒部内壁と種結晶支持部５との距離は、０．５ｍｍ以上、３ｍｍ以下であることが望ましい。

本発明にかかる単結晶の成長装置及び成長方法は、成長速度が速く、且つ高品質な単結晶を得ることができるため、昇華法により成長できる単結晶である硫化カドミウム（ＣｄＳ）、セレン化カドミウム（ＣｄＳｅ）、硫化亜鉛（ＺｎＳ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ホウ素（ＢＮ）などにも適用できる。

本発明で用いた単結晶成長装置の概略図 本発明のガスガイド部の詳細図 実施例１から３と比較例の単結晶成長速度バラツキを示す図 単結晶成長速度のバラツキの原因を説明するための図 従来の単結晶成長装置の概略断面図 従来のガスガイド部を設けた単結晶成長装置の概略断面図

符号の説明

１ 坩堝蓋部
２ 坩堝
３ 種結晶
４ 原料
５ 種結晶支持部
６ 炭化珪素多結晶
７ コイル
８ 断熱材
９ ガスガイド部
１０ 炭化珪素単結晶
１１ 反応管
１２ 冷却水
１３ ガス導入口
１４ ガス排気口
１５ 温度測定用窓
１６ 放射温度計

Claims (4)

1. 坩堝内に収容された単結晶成長用の原料を加熱して昇華させて種結晶上に供給し、単結晶を成長させる単結晶成長装置において、
   前記坩堝の前記原料に対向する位置に配置された前記種結晶を支持する円柱状の種結晶支持部と、
   前記原料と前記種結晶支持部との間に先細の中空ガスガイド部を設け、
   前記ガスガイド部の前記種結晶側端の開口部は、その反対端の開口部より小さく、且つ前記種結晶支持部を包むように配置された中空円筒部を有する単結晶成長装置。
2. 前記中空円筒部の内壁は、前記種結晶支持部と略並行に配置され、且つ前記中空円筒部の高さは、前記坩堝に接触しない高さである請求項１に記載の単結晶成長装置。
3. 前記円筒部の高さは、前記種結晶支持部の種結晶支持面から２ｍｍ以上である請求項２に記載の単結晶成長装置。
4. 前記円筒部の内壁と前記種結晶支持部側面との距離は０．５ｍｍ以上、且つ３．０ｍｍ以下である請求項１に記載の単結晶成長装置。

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