JP2008188518A - イオンバリヤー膜および該イオンバリヤー膜を使用した分離装置 - Google Patents
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Abstract
Description
比嘉 充、谷岡明彦、宮坂啓象(Mitsuru Higa,Akihiko Tanioka and Keizo Miyasaka)、多成分イオンシステムにおける膜荷電密度とイオン浸透に関する研究(An Experiment Study of Ion Permeation in Multicomponent Ion Systems as a Function of Membrane Charge Density)、膜科学ジャーナル(J.Membr.Sci.)、オランダ、Elsevier、1991年、第64巻、p.255−262. 比嘉 充、橋口朋実、松崎浩司(Mitsuru Higa,Tomomi Hashiguchi and Koji Matsusaki)、ポリビニルアルコールとポリ電解質からなるイオン性ゲルの作製と特性に関する研究(Preparation and characterization of ionic gels prepared from poly(vinyl alcohol)and polyelectrolytes)、日本MRSジャーナル(Trans.Mat.Res.Soc.J.)、日本MRS出版事務局、2002年、第27巻、第2号、p.443−446. 比嘉 充、吉良 爽(Mitsuru Higa and Akira Kira)、バイポーラ膜によるイオン輸送1、塩化カリウム溶液の膜ポテンシャルに関する理論と実証実験に関する研究(Transport of Ions across Bipolar Membrane.1.Theoretical and Experimental Examination of the Membrane Potential of KCl Solutions)、物理化学ジャーナル(J.Phys.Chem.)、1995年、第99巻、第14号、p.5089−5093. 比嘉 充、小林英輔、綾 育太、増田 大、松崎浩司(Mitsuru Higa,Eisuke Kobayashi,Ikuta Aya,Dai Masuda and Koji Matsusaki)、多層荷電ゲル層による荷電モザイク膜:塩の超透過性への膜構造の及ぼす効果に関する研究(Charge Mosaic Membranes Prepared from Laminated Structure of Charged Gel Layers:Effect of Membrane Structure on the Salt Permselectivity)、日本MRSジャーナル(Trans.Mat.Res.Soc.J.)、日本MRS出版事務局、2002年、第27巻、第2号、p.407−410. 比嘉 充、藤野有希子(Mitsuru Higa and Yukiko Fujino)、NPN型バイポーラ膜のイオン透過性解析に関する研究(Analysis of ionic transport through NPN type bipolar membranes)、日本MRS出版事務局、2003年、日本MRSジャーナル(Trans.Mat.Res.Soc.J.),第28巻、第3号、p.825−828.
さらに熱処理等によってナノオーダーの結晶構造のミクロドメインとルーズな非結晶領域とを有する一種の物理的なナノオーダーでの不均一架橋構造が形成され、結晶領域の間の非結晶領域を縫って、溶液中の電解質以外の物質、例えば、水、有機溶媒、中性溶質である非電解質を選択的に透過させる機能を有効に果たすことになると考えられる。そして、物理的架橋は、熱処理温度、時間等の処理条件によって、物理的架橋の程度を種々設定でき、所望する透過性のイオンバリヤー膜を容易に、かつ、低コストで得ることができる。
このイオンバリヤー膜は、親水性高分子が膜マトリックスになっているため、疎水性汚染物質が膜表面に付着し難く、付着しても容易に脱離することが予想されるので、耐ファウリング(汚染)性が良好なことから耐久性があり長期にわたって使用できる。
<参考例1>
陽イオン交換膜層(N膜層=負荷電膜)を以下のようにして作製した。
<参考例2>
陰イオン交換膜層(P膜層=正荷電膜)を以下のようにして作製した。
(実施例1)
参考例1のN膜層原膜、参考例2のP膜層原膜を、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、PVAを90wt%、PAAmを10wt%とし、イオン交換水を溶媒として、100℃で加熱攪拌により溶解した溶液を接着剤として、N、P、Nの順に張り合わせ、室温で乾燥させた。乾燥後、160℃で20分熱処理して物理的架橋を行い、NPN膜(以下、NPNという。)を得た(作製プロセスについては図3、積層構造については図4参照)。
(実施例2)
参考例1のN膜層原膜、参考例2のP膜層原膜を、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、PVAを90wt%、PAAmを10wt%とし、イオン交換水を溶媒として、100℃で加熱攪拌により溶解した溶液を接着剤として、N、P、Nの順に張り合わせ、室温で乾燥させた。乾燥後、170℃で30分熱処理して物理的架橋を行い、次いで、グルタルアルデヒド(以下、GAという。)の0.01体積%のイオン交換水溶液中、25℃で化学的架橋を行ってNPN膜(以下、NPN−0.01という)を得た(作製プロセスについては図3、積層構造については図4参照)。化学的架橋の溶液温度は25℃とした。このNPN−0.01の膜厚は、イオン交換水に膨潤した状態で180μmである。
(実施例3)
参考例1のN膜層原膜、参考例2のP膜層原膜を、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、PVAを90wt%、PAAmを10wt%とし、イオン交換水を溶媒として、100℃で加熱攪拌により溶解した溶液を接着剤として、N、P、Nの順に張り合わせ、室温で乾燥させた。乾燥後、170℃で30分熱処理して物理的架橋を行い、次いで、グルタルアルデヒド(以下、GAという。)の0.05体積%のイオン交換水溶液中、25℃で化学的架橋を行ってNPN膜(以下、NPN−0.05という)を得た(作製プロセスについては図3、積層構造については図4参照)。化学的架橋の溶液温度は25℃とした。このNPN−0.05の膜厚はイオン交換水に膨潤した状態で150μmである。湿潤状態のままのNPN−0.05を、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、後述する試験方法に基づき含水率(H)を測定した。
<参考例3>
PVAを80wt%、A−PVAを20wt%とし、イオン交換水を溶媒として、100℃で加熱攪拌により溶解した。
<参考例4>
PVAを90wt%、PAAmを10wt%とし、参考例3と同様にしてP膜(以下、P10という)を作製した。このP10の膜厚はイオン交換水に膨潤した状態で150μmである。
<参考例5>
PVAを用い、参考例3と同様にしてPVA膜を作製した。このPVA膜の膜厚は、イオン交換水に膨潤した状態で150μmである。
<参考例6>
PVAを80wt%、A−PVAを20wt%とし、イオン交換水を溶媒として、100℃で加熱攪拌して溶解した。
<参考例7>
PVAを90wt%、PAAmを10wt%とし、参考例6と同様にしてP膜(以下、P10−0.01という)を作製した。このP10−0.01の膜厚は、イオン交換水に膨潤した状態で94μmである。
<参考例8>
PVAを用い、参考例6と同様にしてPVA膜(以下、PVA−0.01という)を作製した。このPVA−0.01の膜厚は、イオン交換水に膨潤した状態で150μmである。
<参考例9>
PVAを80wt%、A−PVAを20wt%とし、イオン交換水を溶媒として、100℃で加熱攪拌して溶解した。
<参考例10>
PVAを90wt%、PAAmを10wt%とし、参考例9と同様にしてP膜(以下、P10−0.05という)を作製した。このP10−0.05の膜厚は、イオン交換水に膨潤した状態で140μmである。
<参考例11>
PVAを用い、参考例9と同様にしてPVA膜(以下、PVA−0.05という)を作製した。このPVA−0.05の膜厚はイオン交換水に膨潤した状態で97μmである。
(比較例1)
参考例3の膜を、比較例1の膜とし、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、後述する試験方法に基づき評価した。
(比較例2、比較例3)
湿潤状態のままの参考例6、参考例9の膜を、それぞれ比較例2、比較例3の膜とし、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、後述する試験方法に基づき評価した。
(比較例4)
参考例4の膜を比較例4の膜とし、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、後述する試験方法に基づき評価した。
(比較例5、比較例6)
湿潤状態のままの参考例7、参考例10の膜を、それぞれ比較例5、比較例6の膜とし、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、後述する試験方法に基づき評価した。
電解質濃度3×10−3Mの場合の透過係数(Pi)、尿素の透過係数(PUrea)、透過係数比(P.C.R)、イオンバリヤー性(α)の結果は、表2のとおりである。
(比較例7)
参考例5の膜を比較例7の膜とし、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、後述する試験方法に基づき評価した。
(比較例8、比較例9)
湿潤状態のままの参考例8、参考例11の膜を、それぞれ比較例8、比較例9の膜とし、イオン交換水に常温で24時間浸漬し、膨潤させた後、後述する試験方法に基づき評価した。
<含水率(H)>
作製した膜の含水率(H)は、熱処理後、膜の乾燥重量Dw[g]を測定し、また、膨潤平衡に達した後の膜の湿潤重量Ww[g]を測定し、下記の数式1により含水率(H)を算出した。
<透過性およびイオンバリヤー性>
図6に示す装置に実施例、比較例の膜41を装着し、塩溶液の拡散透析実験を行った。高濃度側(Cell L)は、3×10−3MのNa2SO4、CaCl2、NaCl、LiCl、KCl溶液で、低濃度側(Cell R)は、イオン交換水100mlとした。Cell Rにおけるイオン濃度は、伝導度計(HORIBA CONDUCTIVITY METER ES−12、HORIBA CELL 3552)を用いてその伝導度から算出した。また、その時間変化はレコーダー(TOA EPR−151A)で記録した。(図7参照)
この濃度−時間曲線から透過係数Piを、下記数式2を用いて算出した。
2 化学結合による架橋
Claims (13)
- 結晶性を有する親水性高分子をマトリックスとする陽イオン交換膜層と結晶性を有する親水性高分子をマトリックスとする陰イオン交換膜層が積層され、非荷電溶質や溶媒よりもイオンの透過性が相対的に低いことを特徴とするイオンバリヤー膜。
- 前記陽イオン交換膜層のマトリックスおよび陰イオン交換膜層のマトリックスがいずれも熱処理によるミクロ領域での物理的架橋となる結晶化領域の増加の後に、化学結合による架橋を形成されてなるものであることを特徴とする請求項1記載のイオンバリヤー膜。
- 前記親水性高分子がポリビニルアルコールであることを特徴とする請求項1または2記載のイオンバリヤー膜。
- 前記陽イオン交換膜層が、ポリビニルアルコールと高分子アニオンの混合物、前記陰イオン交換膜層が、ポリビニルアルコールと高分子カチオンの混合物からなるものであることを特徴とする請求項3記載のイオンバリヤー膜。
- 前記高分子アニオンがスルホン酸基を有する共重合体、前記高分子カチオンがポリアリルアミンであることを特徴とする請求項4記載のイオンバリヤー膜。
- 前記イオンバリヤー膜が、少なくとも前記陽イオン交換膜層の間に前記陰イオン交換膜層が積層された多層構造からなることを特徴とする請求項1、2、3、4または5記載のイオンバリヤー膜。
- 前記イオンバリヤー膜が、少なくとも前記陰イオン交換膜層の間に前記陽イオン交換膜層が積層された多層構造からなることを特徴とする請求項1、2、3、4または5記載のイオンバリヤー膜。
- 請求項1乃至7に記載のいずれか1項に記載のイオンバリヤー膜を分離膜として具備することを特徴とする分離装置。
- 電解質を含む溶液から電解質の透過が前記イオンバリヤー膜によって抑制されるようになっていることを特徴とする請求項8記載の分離装置。
- 前記溶液が、電解質水溶液、電解質と水−水と相溶性を有する有機溶媒からなる溶液、電解質と非電解質を含む水溶液、電解質と非電解質を含む水−水と相溶性を有する有機溶媒からなる溶液のうちのいずれかであって、電解質の透過が前記イオンバリヤー膜によって抑制され、溶液から少なくとも水または非電解質を電解質よりも高い選択率によって透過させることを特徴とする請求項9記載の分離装置。
- 前記イオンバリヤー膜を透過させる駆動力が濃度勾配によるものであることを特徴とする請求項10記載の分離装置。
- 前記イオンバリヤー膜を透過させる駆動力が圧力勾配によるものであることを特徴とする請求項11記載の分離装置。
- 前記溶液が、電解質水溶液、電解質と水−水と相溶性を有する有機溶媒からなる溶液のうちのいずれかであって、電解質の透過が前記イオンバリヤー膜によって抑制され、溶液から水または有機溶媒が浸透気化するようになっていることを特徴とする請求項9記載の分離装置。
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