JP2007519601A - マイクロチャネル技術を用いて過酸化水素を製造するためのプロセス - Google Patents

マイクロチャネル技術を用いて過酸化水素を製造するためのプロセス Download PDF

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Abstract

本発明は、マイクロチャネル反応器(100)中で過酸化水素を作るためのプロセスに関する。本プロセスは、プロセスマイクロチャネル中にプロセス原料流(118)と段階添加原料流とを流し、互いに接触させてOとHとを含む反応体混合物を形成させ、プロセスマイクロチャネル中で反応体混合物と触媒を接触させて反応体混合物を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程、プロセスマイクロチャネルから熱交換器に熱を移動させる工程、およびプロセスマイクロチャネルから生成物を取り出す工程を含む。

Description

本発明は、マイクロチャネル技術を用いて過酸化水素(H)を製造するためのプロセスに関する。
通常、過酸化水素は、自動酸化として知られるプロセスによって製造される。このプロセスでは、エネルギー集約的な蒸留段階を経て、約70重量%の濃度の過酸化水素を製造する。過酸化水素のほとんどの商業的な用途では低い過酸化水素濃度(約15重量%)を用いるので、貯蔵および使用の前に70重量%の過酸化水素溶液を希釈しなければならない。末端ユーザは、輸送コスト、貯蔵および濃度希釈コストを低減するために、オンサイト、オンデマンドの過酸化水素発生という考え方に次第に興味を抱くようになってきた。しかし、通常の反応器システム中では、約5重量パーセントを超えるH濃度でHとOとを結合させることは、この混合物が可燃性になり、爆発性になることさえあるので難しい。低いH濃度では、液相中のH拡散の速度が極端に遅く、従って非常に高い圧力の使用が必要になり、プロセスエネルギーが非効率的になる。HSOおよびハロゲン化物イオンを加えることによって液相中のHの溶解度を高めることはできるが、両方とも深刻な腐食および汚染の問題を引き起こす。
本発明は、これらの問題に対する解決策を提供する。本発明によれば、マイクロチャネル反応器を用いて、HとOとをオンサイトで直接結合させることが可能である。この反応器は、高い表面積対体積比を有し、改善された熱移動および物質移動速度を示す。一つの実施態様では、マイクロチャネル反応器を用いて、低圧で、エネルギー効率のよい、安全な操作を提供しながらも、爆発の危険性なく、約5重量パーセントを超えるH濃度が実現できる。
本発明は、マイクロチャネル反応器中で過酸化水素を作るためのプロセスに関する。本プロセスは、プロセスマイクロチャネル中にプロセス原料流と段階添加原料流とを流し、互いに接触させてOとHとを含む反応体混合物を形成させ、プロセスマイクロチャネル中で反応体混合物と触媒を接触させて前記反応体を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程、プロセスマイクロチャネルから熱交換器に熱を移動させる工程、およびプロセスマイクロチャネルから生成物を取り出す工程を含む。
一つの実施態様では、熱交換器は、プロセスマイクロチャネルに隣接する熱交換チャネルを備える。一つの実施態様では、熱交換チャネルはマイクロチャネルである。
添付の図面では、同じ部品および構成要素は同じ指示符号を有する。
用語「マイクロチャネル」は、最大約10ミリメートル(mm)、一つの実施態様では最大約5mm、一つの実施態様では最大約2mm、一つの実施態様では最大約1mmの高さまたは幅の少なくとも一方の内部寸法を有するチャネルを指す。図1に、本発明のプロセスでプロセスマイクロチャネルおよび/または熱交換マイクロチャネルとして用いることができるマイクロチャネルの例を示す。図1に例を示したマイクロチャネル10は、高さ(h)、幅(w)および長さ(l)を有する。方向矢印12および14で示されるように、マイクロチャネル10を通って高さと幅との両方に垂直な方向に流体が流れる。マイクロチャネルの高さ(h)または幅(w)は、約0.05から約10mm、一つの実施態様では約0.05から約5mm、一つの実施態様では約0.05から約2mm、一つの実施態様では約0.05から約1.5mm、一つの実施態様では約0.05から約1mm、一つの実施態様では約0.05から約0.75mm、一つの実施態様では約0.05から約0.5mmの範囲にあるとよい。一つの実施態様では、高さまたは幅は、約0.15から約10mm、一つの実施態様では約0.2から約10mm、一つの実施態様では約0.3から約10mmの範囲にあるとよい。高さまたは幅のうち他方の寸法は、任意の寸法、例えば最大約3メートル、一つの実施態様では約0.01から約3メートル、一つの実施態様では約0.1から約3メートルであるとよい。マイクロチャネルの長さ(l)は、任意の寸法、例えば最大約10メートル、一つの実施態様では約0.2から約10メートル、一つの実施態様では約0.2から約6メートル、一つの実施態様では約0.2から約3メートルであるとよい。図1に例を示したマイクロチャネル10は長方形の断面を有するが、マイクロチャネルは任意の形状、例えば正方形、円形、半円形、台形等を有する断面を有してよいと理解するべきである。マイクロチャネルの断面の形状および/またはサイズは、その長さにわたって変化してよい。例えば、マイクロチャネルの長さにわたって、相対的に大きな寸法から相対的に小さな寸法に、またはその逆に、高さまたは幅にテーパをつけてよい。
用語「マイクロチャネル反応器」は、マイクロチャネル中で化学反応が実行される反応器を指す。
一つのチャネルの位置を別のチャネルに対して指定するときの用語「隣接する」は、壁がこれらの二つのチャネルを分離するように、直接隣接することを意味する。この壁の厚さは変化してよい。しかし、「隣接する」チャネルは、チャネル間の伝熱に干渉するような邪魔なチャネルで隔てられてはいない。
用語「流体」は、気体、液体、分散した固体を含む気体または液体、あるいはそれらの混合物を指す。流体は、分散した液体の小滴を含む気体の形であってよい。流体は、分散した液体または気体の小滴を含む液体の形であってよい。
用語「接触時間」は、マイクロチャネル反応器内の反応ゾーンの体積を、0℃の温度および一気圧の圧力で反応ゾーンを通って流れる流体の体積供給流量で除した商を指す。
用語「反応ゾーン」は、触媒が配置されるマイクロチャネル内の空間を指す。
用語「滞留時間」は、ある空間(例えば、マイクロチャネル反応器内の反応ゾーン)を通って流れる流体が占める該空間の内部体積を、該空間を通って流れる流体の該空間内の温度および圧力での体積流量で除した商を指す。
用語「Oの反応率」は、プロセスマイクロチャネルに流入する流体とプロセスマイクロチャネルから流出する流体との間のOモル変化を、プロセスマイクロチャネルに流入する流体中のOのモルで除した商を指す。
用語「Hの反応率」は、プロセスマイクロチャネルに流入する流体とプロセスマイクロチャネルから流出する流体との間のHモル変化を、プロセスマイクロチャネルに流入する流体中のHのモルで除した商を指す。
本明細書では、用語「サイクル」は、プロセスマイクロチャネルを通る反応体の一回の通過を指すために用いられる。
本発明のプロセスは、図2〜10に例を示すように実行することができる。図2を参照すると、本プロセスは、マイクロチャネル反応器コア102、プロセス原料流ヘッダ104、段階添加原料流ヘッダ106、生成物フッタ108、熱交換ヘッダ110、熱交換フッタ112、ならびにマニホールドおよびリキュペレータ116を備えるマイクロチャネル反応器100を用いて作動される。方向矢印118で示されるように、プロセス原料流ヘッダ104を通って、OまたはHを含むプロセス原料流がマイクロチャネル反応器100に流入する。方向矢印120で示されるように、段階添加原料流ヘッダ106を通って、OまたはHを含む段階添加原料流がマイクロチャネル反応器100に流入する。プロセス原料流がOを含むとき、段階添加原料流はHを含むことは、当業者には自明である。あるいは、プロセス原料流がHを含むとき、段階添加原料流はOを含む。プロセス原料流および段階添加原料流は、マニホールドおよびリキュペレータ116に流入し、マニホールドおよびリキュペレータ116を通って反応器コア102に流入し、そこでは、一つ以上のプロセスマイクロチャネル中で互いに混ざり合ってOとHとを含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は、一つ以上のプロセスマイクロチャネル内で触媒と接触し、過酸化水素を含む生成物に変換される。生成物は、方向矢印122で示されるように、反応器コア102からマニホールドおよびリキュペレータ116を通って生成物フッタ108に流れ、生成物フッタ108から反応器外に流出する。本発明のプロセスの一利点は、マイクロチャネル反応器を通る一回の通過で高いレベルのOおよび/またはHの反応率を得ることができる点であるが、一つの実施態様では、通常の技法を用いて未反応Oおよび/またはHを生成物から分離し、マイクロチャネル反応器を通して返し、リサイクルしてよい。マイクロチャネル反応器を通して、未反応Oおよび/またはHを任意の回数、例えば、1回、2回、3回、4回等、リサイクルしてよい。方向矢印124で示されるように、熱交換流体が熱交換ヘッダ110に流入し、熱交換ヘッダ110から反応器コア102を通って熱交換フッタ112に流れ、方向矢印126で示されるように、熱交換フッタ112から流出する。対流伝熱を用いて、原料流および生成物流と熱交換流体との間の熱交換を実施してよい。一つの実施態様では、反応器コア102中の熱交換チャネルの中で完全相変化または部分相変化する熱交換流体によって熱交換を促進してよい。図には示していないが、当業者には自明と考えられる貯槽、ポンプ、バルブ、流量制御装置および類似物とともにマイクロチャネル反応器100を使用する。
マイクロチャネル反応器中の一つ以上のプロセスマイクロチャネルの中で、プロセス原料流と段階添加原料流とを互いに混合する。一つの実施態様では、一つ以上のプロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に触媒を配置し、反応ゾーン中で段階添加原料流をプロセス原料流と混合する。一つの実施態様では、一つ以上のプロセスマイクロチャネルは混合ゾーンと反応ゾーンとを備え、混合ゾーンを反応ゾーンの上流に配置し、反応ゾーンの中に触媒を配置し、混合ゾーン中で段階添加原料流をプロセス原料流と混合する。一つの実施態様では、一つ以上のプロセスマイクロチャネルは混合ゾーンと反応ゾーンとを備え、混合ゾーン中でプロセス原料流と段階添加原料流とを部分混合し、反応ゾーン中で部分混合する。一つの実施態様では、混合ゾーン中で段階添加原料流の約1体積%から約99体積%をプロセス原料流と混合し、反応ゾーン中で段階添加原料流の残りをプロセス原料流と混合する。混合ゾーン中でプロセス原料流と混合される段階添加原料流の体積は、約5%から約95体積%、一つの実施態様では約10%から約90体積%、一つの実施態様では約20%から約80体積%、一つの実施態様では約30%から約70体積%、一つの実施態様では約40%から約60体積%の範囲であるとよく、段階添加原料流の残りを反応ゾーン中でプロセス原料流と混合する。
マイクロチャネル反応器の一つ以上のプロセスマイクロチャネル中でOとHとを混合することによって、反応体の安全な取り扱いという利点が提供される。理論に固執するわけではないが、マイクロチャネル反応器の寸法が小さいことは、望ましくないフリーラジカル燃焼反応を停止させるうえで有効に働くと同時に、デトネーションのポテンシャルエネルギーをマイクロチャネル反応器内に安全に封じ込めることができる程度にマイクロチャネル反応器の周りの表面積に対して気体体積の量を小さくすると考えられる。
図3は、マイクロチャネル反応器100の反応器コア102中で用いることができる繰り返し単位130の例を示す。繰り返し単位130は、ハウジングユニット132内に収容される。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル140および150、段階添加マイクロチャネル160、オリフィス170、および熱交換チャネル180および190を用いて実行される。OまたはHを含むプロセス原料流は、方向矢印141および151で示されるように、プロセスマイクロチャネル140および150を通ってそれぞれ流れる。段階添加マイクロチャネル160を通って、方向矢印161で示されるように、HまたはOを含む段階添加原料流がオリフィス170に流入し、オリフィス170からプロセスマイクロチャネル140および150に流入する。プロセスマイクロチャネル140および150は、混合ゾーン142および152をそれぞれ有する。混合ゾーンでは、プロセス原料流と段階添加原料流とが互いに接触し、OおよびHを含む反応体混合物を形成する。プロセスマイクロチャネル140および150は、反応ゾーン143および153もそれぞれ有する。反応ゾーンには触媒が存在し、反応体混合物は触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を形成する。混合ゾーン142および152は、反応ゾーン143および153より上流にそれぞれ配置される。生成物は、方向矢印144および154で示されるように、プロセスマイクロチャネル140および150からそれぞれ流出する。プロセスマイクロチャネル140および150から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ116に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ116から生成物フッタ108を通り、矢印122で示されるように、反応器から流出する。熱交換ヘッダ110から熱交換チャネル180および190をそれぞれ通って、方向矢印181、191および192で示されるように、熱交換流体が熱交換フッタ112に流れる。矢印181、191および192で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル140および150を通って矢印141および151で示されるようにそれぞれ流れる流体の流れに対して交差流である。あるいは、熱交換チャネル180および190は、プロセスマイクロチャネル140および150を通る流体の流れに対して並流または向流となるような方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてもよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア102内に、図3に例を示した繰り返し単位130は1つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば2つ、3つ、4つ、5つ、10、20、50、100、数100、1000、数1000、1万、数万、10万、数10万または100万の繰り返し単位があってよい。
図4は、マイクロチャネル反応器100の反応器コア102中で用いることができる繰り返し単位230の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル240、段階添加マイクロチャネル260、オリフィス270および熱交換チャネル280を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル240は反応ゾーン242を有し、反応ゾーン242には触媒が存在する。OまたはHを含むプロセス原料流は、方向矢印241で示されるように、プロセスマイクロチャネル240を通って流れる。HまたはOを含む段階添加原料流は、方向矢印261で示されるように、段階添加マイクロチャネル260を通ってオリフィス270に流入し、オリフィス270を通り、オリフィス270から反応ゾーン242を通って流れる。反応ゾーン242で、段階添加原料流はプロセス原料流と混合され、OおよびHを含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を形成する。生成物は、方向矢印244で示されるように、プロセスマイクロチャネル240から流出する。プロセスマイクロチャネル240から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ116に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ116から生成物フッタ108を通って流れ、矢印122で示されるように反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印281で示されるように、熱交換ヘッダ110から熱交換チャネル280を通って熱交換フッタ112に流れる。矢印281で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル240を通って流れる流体の流れに対して向流である。あるいは、熱交換チャネル280は、プロセスマイクロチャネル240を通る流体の流れに対して並流または向流である方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応ゾーン114内に、図4に例を示した繰り返し単位230は1つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば2つ、3つ、4つ、5つ、10、20、50、100、数100、1000、数1000、1万、数万、10万、数10万または100万の繰り返し単位があってよい。
図5は、マイクロチャネル反応器100の反応器コア102中で用いることができる繰り返し単位330の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル340および350、段階添加マイクロチャネル360、オリフィス370、および熱交換チャネル380および390を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル340および350は、混合ゾーン342および352をそれぞれ有し、反応ゾーン343および353をそれぞれ有する。反応ゾーン343および353中には触媒が存在する。反応ゾーン343および353の上流に混合ゾーン342および352が配置される。OまたはHを含むプロセス原料流は、方向矢印341および351で示されるように、プロセスマイクロチャネル340および350を通ってそれぞれ流れる。段階添加マイクロチャネル360を通って、方向矢印361で示されるように、HまたはOを含む段階添加原料流がオリフィス370に流入し、オリフィス370を通り、オリフィス370からプロセスマイクロチャネル340および350に流入する。プロセスマイクロチャネル340および350中で、段階添加原料流の一部は、混合ゾーン342および352中のプロセス原料流とそれぞれ接触し、混ざり合う。その結果、反応体混合物が形成される。この反応体混合物は、反応ゾーン343および353に流入する。段階添加原料流の残りは、反応ゾーン343および353中のプロセス原料流とそれぞれ接触し、混ざり合って追加量の反応体混合物を形成する。反応体混合物は、OとHとを含む。反応体混合物は、反応ゾーン343および353中の触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を生成する。生成物は、方向矢印344および354で示されるように、プロセスマイクロチャネル340および350からそれぞれ流出する。プロセスマイクロチャネル340および350から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ116に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ116から生成物フッタ108を通り、矢印122で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印381および391で示されるように、熱交換ヘッダ110から熱交換チャネル380および390を通って熱交換フッタ112にそれぞれ流れる。矢印381および391で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル340および350を通って流れる流体の流れに対して向流である。あるいは、熱交換チャネル380および390は、プロセスマイクロチャネル340および350を通る流体の流れに対して並流または交差流である方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア102内に、図5に例を示した繰り返し単位330は1つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば2つ、3つ、4つ、5つ、10、20、50、100、数100、1000、数1000、1万、数万、10万、数10万または100万の繰り返し単位があってよい。
図6は、マイクロチャネル反応器100の反応器コア102中で用いることができる繰り返し単位430の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル440、450および455、段階添加マイクロチャネル460および465、オリフィス470および475、ならびに熱交換チャネル480および490を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル440、450、455は、混合ゾーン442、452および456、ならびにそれぞれ反応ゾーン443、453および457をそれぞれ有する。反応ゾーン中には触媒が配置される。混合ゾーンは、反応ゾーンの上流にある。OまたはHを含むプロセス原料流は、方向矢印441および451で示されるように、プロセスマイクロチャネル440および450を通ってそれぞれ流れる。HまたはOを含む段階添加原料流は、方向矢印461で示されるように、段階添加マイクロチャネル460を通ってオリフィス470に流入し、オリフィス470を通り、オリフィス470からプロセスマイクロチャネル440および450に流入する。プロセスマイクロチャネル440および450中で、段階添加原料流の一部は、混合ゾーン442および452中のプロセス原料流とそれぞれ接触し、混ざり合う。混合ゾーン442および452中で形成される反応体混合物は、反応ゾーン443および453にそれぞれ流入する。段階添加原料流の残りは、反応ゾーン443および453中のプロセス原料流とそれぞれ接触し、相互混合して新たな量の反応体混合物を形成する。反応体混合物は、OおよびHを含む。反応ゾーン443および453中で、反応体混合物は、触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を形成する。プロセス原料流は、方向矢印458で示されるように、プロセスマイクロチャネル455も通って流れる。段階添加原料流は、方向矢印466で示されるように、段階添加マイクロチャネル465を通って、オリフィス475に流入し、オリフィス475を通り、オリフィス475からプロセスマイクロチャネル455に流入する。プロセスマイクロチャネル455中で、段階添加原料流の一部は、混合ゾーン456中のプロセス原料流と接触し、混ざり合って反応体混合物を形成する。混合ゾーン456中で形成される反応体混合物は、反応ゾーン457に流入する。オリフィス475通って流れる段階添加原料流の残りは、反応ゾーン457中でプロセス原料流と接触し、混ざりあって反応体混合物を形成する。反応体混合物は、OおよびHを含む。反応ゾーン457中で、反応体混合物は触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を形成する。生成物は、方向矢印444、454および459で示されるように、プロセスマイクロチャネル440、450および455からそれぞれ流出する。プロセスマイクロチャネル440、450および455から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ116に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ116から生成物フッタ108を通り、矢印122で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印481および491で示されるように、熱交換ヘッダ110から熱交換チャネル480および490を通って熱交換フッタ112にそれぞれ流れる。矢印481および491で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル440、450および455を通って流れる流体の流れに対して向流である。あるいは、熱交換チャネル480および490は、プロセスマイクロチャネル440、450および455を通る流体の流れに対して並流または交差流である方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア102内に、図6に例を示した繰り返し単位430が1つ存在してよい。あるいは、任意の回数、例えば2つ、3つ、4つ、5つ、10、20、50、100、数100、1000、数1000、1万、数万、10万、数10万または100万の繰り返し単位があってよい。
図7は、マイクロチャネル反応器100の反応器コア102中で用いることができる繰り返し単位530の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル540および550、段階添加マイクロチャネル560および565、オリフィス570および575、ならびに熱交換チャネル580および590を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル540および550は、混合ゾーン542および552、ならびに共通反応ゾーン554をそれぞれ有する。反応ゾーン554中に触媒が配置される。混合ゾーンは、反応ゾーンの上流にある。OまたはHを含むプロセス原料流は、方向矢印541および551で示されるように、プロセスマイクロチャネル540および550を通ってそれぞれ流れる。HまたはOを含む段階添加原料流は、段階添加マイクロチャネル560および565を通ってオリフィス570および575にそれぞれ流入し、方向矢印561および566で示されるように、オリフィス570および575から混合ゾーン542および552にそれぞれ流入し、そこでプロセス原料流と混合されてHとOとを含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は、矢印553で示されるように、反応ゾーン554に流入し、触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を生成する。生成物は、方向矢印555で示されるように、反応ゾーン554から流出する。反応ゾーン554から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ116に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ116から生成物フッタ108を通り、矢印122で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印581および591で示されるように、熱交換ヘッダ110から熱交換チャネル580および590を通って熱交換フッタ112にそれぞれ流れる。矢印581および591で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル540および550を通って流れる流体の流れに対して向流である。あるいは、熱交換チャネル180および190は、プロセスマイクロチャネル140および150中の流体の流れに対して並流または交差流である方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア102内に、図7に例を示した繰り返し単位530は1つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば2つ、3つ、4つ、5つ、10、20、50、100、数100、1000、数1000、1万、数万、10万、数10万または100万の繰り返し単位があってよい。
図8は、マイクロチャネル反応器100の反応ゾーン114中で用いることができる繰り返し単位630の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル640および650、段階添加マイクロチャネル660および665、オリフィス670および675、ならびに熱交換チャネル680、685、690および695を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル640および650は、混合ゾーン642および652、ならびに共通反応ゾーン654をそれぞれ有する。触媒は反応ゾーン654内に配置される。混合ゾーンは、反応ゾーンの上流にある。OまたはHを含むプロセス原料流は、方向矢印641および651で示されるように、プロセスマイクロチャネル640および650を通ってそれぞれ流れる。HまたはOを含む段階添加原料流は、方向矢印661および666で示されるように、段階添加マイクロチャネル660および665を通ってオリフィス670および675にそれぞれ流入し、オリフィス670および675から混合ゾーン642および652にそれぞれ流入する。段階添加原料流は、混合ゾーン642および652中でプロセス原料流と混合され、HとOとを含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は、矢印653で示されるように、反応ゾーン654に流入し、触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を生成する。生成物は、方向矢印655で示されるように、反応ゾーン654から流出する。反応ゾーン654から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ116に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ116から生成物フッタ108を通り、矢印122で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印681および686、ならびに691および696で示されるように、熱交換ヘッダ110から熱交換チャネル680および685、ならびに690および695を通って熱交換フッタ112へそれぞれ流れる。矢印681および686、ならびに691および696で示される方向の熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル640および650を通って流れる流体の流れに対して並流および向流である。あるいは、熱交換チャネル681および686、ならびに691および696は、プロセスマイクロチャネル640および650を通る流体の流れに対して交差流であるような方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア102内に、図8に例を示した繰り返し単位630は1つ存在してよい。あるいは、任意の数、例えば2つ、3つ、4つ、5つ、10、20、50、100、数100、1000、数1000、1万、数万、10万、数10万または100万の繰り返し単位があってよい。
図9は、マイクロチャネル反応器100の反応器コア102中で用いることができる繰り返し単位730の例を示す。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル740、段階添加マイクロチャネル760および765、オリフィス770および775、ならびに熱交換チャネル780および790を用いて実行される。プロセスマイクロチャネル740は、混合ゾーン742、ならびに反応ゾーン743および744を有する。触媒は反応ゾーン743および744の中に配置される。混合ゾーン742は、反応ゾーンの上流にある。OまたはHを含むプロセス原料流は、方向矢印741で示されるように、プロセスマイクロチャネル740を通って流れる。HまたはOを含む段階添加原料流は、段階添加マイクロチャネル760および766を通ってオリフィス770および775にそれぞれ流入し、方向矢印761および766で示されるように、オリフィス770および775から混合ゾーン742に流れる。混合ゾーン742中で、段階添加原料流はプロセス原料流と混合され、HとOとを含む反応体混合物を形成する。反応体混合物は、矢印745で示されるように、反応ゾーン743および744に流入し、触媒と接触し、反応して過酸化水素を含む生成物を生成する。生成物は、方向矢印746および747でそれぞれ示されるように、反応ゾーン743および744から流出する。反応ゾーン743および744から流出する生成物は、マニホールドおよびリキュペレータ116に流れ、マニホールドおよびリキュペレータ116から生成物フッタ108を通り、矢印122で示されるように、反応器から流出する。熱交換流体は、方向矢印781および791で示されるように、熱交換ヘッダ110から熱交換チャネル780および790を通って熱交換フッタ112にそれぞれ流れる。矢印781および791で示される方向の熱交換流体の流れは、反応ゾーン743および744を通って流れる流体の流れに対して並流である。あるいは、熱交換チャネル780および790は、反応ゾーン743および744を通る流体の流れに対して向流または交差流であるような方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてよいと考えられる。マイクロチャネル反応器コア102内に、図9に例を示した繰り返し単位730は1つ存在してよい。あるいは、任意の回数、例えば2つ、3つ、4つ、5つ、10、20、50、100、数100、1000、数1000、1万、数万、10万、数10万または100万の繰り返し単位があってよい。
図10に例を示す繰り返し単位730aは、図9に例を示したオリフィス770および775が互いに直接対向して整列していたのに対して、図10に例を示すオリフィス770aおよび775aはそのような直接の整列からずらされている点を除いて、図9に例を示した繰り返し単位730と同一である。図9で、オリフィス770および775を通って流れる段階添加原料流は、互いに直接衝突し、それによって、混合ゾーン742中のそのような流れの拡散を促進する。一方、図10で、オリフィス770aおよび775aを通って流れる段階添加原料流は、順番を交互させてプロセス原料流の中心線と段階添加原料流の中心線との間の拡散距離を短くする。
例えば、図9または10を参照すると、オリフィスの後の混合の接触時間は、標準状態の温度(すなわち20℃)および圧力(すなわち大気圧)でのオリフィス770および775(あるいは770aおよび775a)を通る流れと矢印741で示されるプロセスマイクロチャネル740中のプロセス原料流の流れとの合計の和と、最後のオリフィス770および775(あるいは770aおよび775a)の接線(プロセス原料流の流れの下流)と反応ゾーン743および744中の触媒の始まりとの間のプロセスマイクロチャネル740で定められる体積とを用いて定めることができる。この接触時間は、約0.25msから約500ms、一つの実施態様では約0.25msから約250ms、一つの実施態様では約0.25から約50ms、一つの実施態様では約0.25から約2.5msの範囲にあるとよい。
プロセスマイクロチャネルおよび段階添加マイクロチャネルのそれぞれは、最大約10mm、一つの実施態様では約0.05から約10mm、一つの実施態様では約0.05から約5mm、一つの実施態様では約0.05から約2mm、一つの実施態様では約0.05から約1.5mm、一つの実施態様では約0.05から約1mm、一つの実施態様では約0.05から約0.5mmの高さまたは幅の少なくとも一つの内部寸法を有するとよい。高さまたは幅は、約0.15から約10mm、一つの実施態様では約0.2から約10mm、一つの実施態様では約0.3から約10mmの範囲にあるとよい。高さまたは幅は、約0.2から約5mm、一つの実施態様では約0.2から約3mm、一つの実施態様では約0.3から約2mmの範囲にあるとよい。高さまたは幅の他方の内部寸法は、任意の値であってよく、例えば、最大約100cm、一つの実施態様では約0.01から約100cm、一つの実施態様では約0.1cmから約100cm、一つの実施態様では約0.1から約75cm、一つの実施態様では約0.1から約50cm、一つの実施態様では約0.2cmから約25cmの範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネルおよび段階添加マイクロチャネルのそれぞれの長さは、任意の値であってよく、例えば、長さは最大約10m、一つの実施態様では約1cmから約10m、一つの実施態様では約1cmから約5m、一つの実施態様では1cmから約2.5m、一つの実施態様では約1cmから約1m、一つの実施態様では約2cmから約50cm、一つの実施態様では約2から約25cmの範囲にあるとよい。
熱交換チャネルのそれぞれは、最大約10mm、一つの実施態様では約0.05から約10mm、一つの実施態様では約0.05から約5mm、一つの実施態様では約0.05から約2mm、一つの実施態様では約0.5から約1mmの高さまたは幅の少なくとも一つの内部寸法を有するとよい。長さまたは幅は、約0.15から約10mm、一つの実施態様では約0.2から約10mm、一つの実施態様では約0.3から約10mmの範囲にあるとよい。高さまたは幅は、約0.2から約5mm、一つの実施態様では約0.2から約3mm、一つの実施態様では約0.3から約2mmの範囲にあるとよい。高さまたは幅の他方の内部寸法は、最大約100cm、一つの実施態様では約0.01から約100cm、一つの実施態様では約0.1cmから約100cm、一つの実施態様では約0.1cmから約50cm、一つの実施態様では約0.2cmから約10cmの範囲にあるとよい。熱交換チャネルの長さは、任意の値であってよく、例えば、長さは最大約10m、一つの実施態様では約1cmから約10m、一つの実施態様では約1cmから約5m、一つの実施態様では1cmから約2.5m、一つの実施態様では約1cmから約1m、一つの実施態様では約2cmから約50cm、一つの実施態様では約2から約25cmの範囲にあるとよい。これらの熱交換チャネルは、マイクロチャネルであってよい。プロセスマイクロチャネルおよび/または段階添加マイクロチャネルと次の隣接する熱交換チャネルとの間の距離は、約0.05mmから約5mm、一つの実施態様では約0.2mmから約2mmの範囲にあるとよい。
マイクロチャネル反応器は、本発明のプロセスを実行するために十分な強さ、寸法安定性および伝熱特性を提供する任意の材料で構築するとよい。適当な材料の例は、鋼(例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物)、アルミニウム、チタン、ニッケル、および前記任意の金属の合金、プラスチック(例えばエポキシ樹脂、UV硬化樹脂、熱硬化性樹脂および類似物)、モネル、インコネル、セラミックス、ガラス、コンポジット、石英、ケイ素またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。マイクロチャネル反応器は、ワイヤ放電加工、通常の機械加工、レーザ切削、光化学機械加工、電気化学加工、成型、水噴流、スタンプ刻印、エッチング(例えば化学エッチング、光化学エッチングまたはプラズマエッチング)およびそれらの組み合わせを含む既知の技法を用いて作製するとよい。マイクロチャネル反応器は、一部を除去して流れ通路を可能にしたシートまたは層を形成させることによって構築してもよい。拡散ボンディング、レーザ溶接、拡散ロウ付けおよび類似の方法によってシートの積層を組み立て、集積化デバイスを形成させてよい。シートの積層を一緒に気密封止して、一体化デバイスを形成させてよい。マイクロチャネル反応器は、反応体組成物および生成物の流れ、ならびに熱交換流体の流れを制御するために、適切なマニホールド、バルブ、流路網等を有する。これらは図面には示していないが、当業者は容易にこれらを設けることができる。
プロセスマイクロチャネルに流入するプロセス原料流は、O、Hまたはそれらの混合物を含んでよい。Oの濃度は、約1から約99体積%、一つの実施態様では約20から約70体積%の範囲にあるとよい。Hの濃度は、約1から約99体積%、一つの実施態様では約20から約70体積%の範囲にあるとよい。プロセス原料流は、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素をさらに含んでよい。
段階添加マイクロチャネルに流入する段階添加原料流は、OまたはHを含んでよい。OまたはHの濃度は、約1から約100体積%、一つの実施態様では約50から約100体積%の範囲にあるとよい。段階添加原料流は、水、メタン、二酸化炭素、一酸化炭素または窒素をさらに含んでよい。
プロセスマイクロチャネルに流入するプロセス原料流および段階添加原料流中でのOに対するHの合計モル比、約0.1から約10、一つの実施態様では約0.5から約2の範囲にあるとよい。
プロセス原料流および/または段階添加原料流中のHは、水蒸気改質プロセス(約3のH/COモル比を有する生成物流)、部分酸化プロセス(約2のH/COモル比を有する生成物流)、自己熱改質プロセス(約2.5のH/COモル比を有する生成物流)、CO改質プロセス(約1のH/COモル比を有する生成物流)、石炭ガス化プロセス(約1のH/COモル比を有する生成物流)およびそれらの組み合わせなど、別のプロセスから導いてよい。これらの原料流のそれぞれを用いるとき、膜または吸着などの通常の技法を用いてHを残りの成分から分離してよい。
プロセス原料流および/または段階添加原料流中のOは純酸素であってよく、あるいは空気または窒素酸化物から導いてもよい。低温蒸留、膜および吸着などの通常の技法を用いてOを分離してよい。
プロセス原料流および/または段階添加原料流中の硫黄、窒素、ハロゲン、セレン、リン、ヒ素、および類似物などの汚染物質の存在は望ましくないことがある。従って、本発明の一つの実施態様では、本発明のプロセスを実行する前に、プロセス原料流および/または段階添加原料流から前述の汚染物質を除去するか、またはそれらの濃度を減少させるとよい。これらの汚染物質を除去するための技法は、当業者には公知である。例えば、硫黄不純物を除去するためにZnOガード床を用いるとよい。一つの実施態様では、プロセス原料流および/または段階添加原料流中の汚染物質レベルは、最大約10体積%、一つの実施態様では最大約5体積%、一つの実施態様では最大約2体積%、一つの実施態様では最大約1体積%、一つの実施態様では最大約0.1体積%、一つの実施態様では最大約0.01体積%のレベルにあるとよい。
熱交換流体は、任意の流体であってよい。これらは、空気、水蒸気、液状水、気体窒素、液体窒素、不活性気体類を含むその他の気体、一酸化炭素、溶融塩、鉱油などの油類、およびダウ‐ユニオン・カーバイド(Dow‐Union Carbide)から入手可能なダウサームA(Dowtherm A)およびサーミノール(Therminol)などの熱交換流体を含む。
熱交換流体は、反応体組成物の流れを含んでよい。これによって、プロセス予熱およびプロセスの全体的な熱効率の増加をもたらすことができる。
一つの実施態様では、熱交換チャネルは、吸熱プロセスが実行されるプロセスチャネルを備える。これらの熱交換プロセスチャネルは、マイクロチャネルであってよい。熱交換チャネル中で実行することができる吸熱プロセスの例は、水蒸気改質および脱水素反応を含む。一つの実施態様では、改善されたヒートシンクを提供する同時吸熱反応を組み込むことによって、一般に、対流による冷却熱流束よりほぼ一桁以上大きな熱流束が可能になる。熱を交換するためにマイクロチャネル反応器中で発熱反応と吸熱反応とを同時に使用することは、参照によって本明細書に組み込まれる2002年8月15日出願の米国特許出願第10/222,196号に開示されている。
一つの実施態様では、熱交換流体は、熱交換チャネルを通って流れるとき相変化する。対流冷却がもたらす除熱に加えて、この相変化がプロセスマイクロチャネルからの熱の追加的な除去を提供する。蒸発する液体熱交換流体の場合、プロセスマイクロチャネルから移動するこの追加の熱を、その熱交換流体が必要とする蒸発潜熱から生じさせることができると考えられる。そのような相変化の例は、部分沸騰または完全沸騰する油または水である。一つの実施態様では、相変化流体のパーセント沸騰は最大約50%であるとよい。
マイクロチャネル反応器中の対流熱交換または対流冷却のための熱流束は、マイクロチャネル反応器中のプロセスマイクロチャネルの表面積の平方センチメートルあたり約1から約25ワット(W/cm)の範囲にあるとよい。相変化熱交換のための熱流束は、約1から約250W/cmの範囲、一つの実施態様では約1から約100W/cm、一つの実施態様では約1から約50W/cm、一つの実施態様では約1から約25W/cm、一つの実施態様では約1から約10W/cmの範囲にあるとよい。
一つの実施態様では、本発明のプロセスの間のプロセスマイクロチャネルの冷却は、OおよびHの使用に起因する爆発および/またはデトネーションの可能性を低下させるのに有利である。一つの実施態様では、この冷却の結果、プロセスマイクロチャネルの入口でのプロセス原料流の温度は、プロセスマイクロチャネルから流出する生成物の温度から約200℃の範囲内、一つの実施態様では約100℃の範囲内、一つの実施態様では約50℃の範囲内、一つの実施態様では約20℃の範囲内にあるとよい。
触媒は、OおよびHからの過酸化水素の直接製造に適する任意の触媒を含んでよい。触媒は、少なくとも一つの触媒活性金属、またはそれらの酸化物を含んでよい。触媒は、周期律表のVIII族の金属、またはその酸化物、あるいはそれらの二つ以上の混合物を含んでよい。触媒は、Co、Fe、Ni、Ru、Rh、Pd、Ir、Pt、Os、またはそれらの酸化物、あるいはそれらの二つ以上の組み合わせを含んでよい。一つの実施態様では、触媒は、触媒担体をさらに含む。担体材料は、セラミック、アルミナ、ジルコニア、シリカ、フッ化アルミニウム、ベントナイト、セリア、酸化亜鉛、シリカ‐アルミナ、炭化ケイ素、耐火酸化物、モレキュラーシーブ、珪藻土、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含むとよい。用いることができる触媒の例は、米国特許第3,336,112号、第4,009,252号、第4,389,390号、第4,681,751号、第4,772,458号、第4,832,938号、第4,889,705号、第5,104,635号、第5,135,731号、および第6,576,214号B2に開示されている触媒を含む。これらの特許は、酸素および水素からの過酸化水素の製造に適する触媒およびそのような触媒を調製するための方法の開示に関して、参照によって本明細書に組み込まれる。
マイクロチャネル反応器中で用いられる触媒は、プロセスマイクロチャネルの内部に適合する任意のサイズおよび幾何学的構造を有してよい。触媒は、約1から約1000μm、一つの実施態様では約10から約500μm、一つの実施態様では約25から約250μmの中央値粒子直径を有する固体粒子(例えばペレット、粉体、繊維および類似物)の形であってよい。一つの実施態様では、触媒は、固体粒子の固定床の形である。
一つの実施態様では、触媒は、固体粒子の固定床の形であり、触媒固体粒子の中央値粒子直径は比較的小さく、各プロセスマイクロチャネルの長さは比較的短い。中央値粒子直径は、約1から約1000μm、一つの実施態様では約1から約500μmの範囲にあるとよく、各プロセスマイクロチャネルの長さは、最大約10メートル、一つの実施態様では約1cmから約10メートル、一つの実施態様では約1cmから約5メートル、一つの実施態様では約1cmから約2メートル、一つの実施態様では約1cmから約1メートル、一つの実施態様では約1から約25cmの範囲にあるとよい。
触媒は、発泡体、フェルト、詰め物またはそれらの組み合わせなど、多孔性担体構造物上に担持するとよい。本明細書では、用語「発泡体」は、構造物の内部全体に細孔を定める連続な壁を有する構造物を指すために用いられる。本明細書では、用語「フェルト」は、それぞれの間に隙間の空間を有する繊維の構造物を指すために用いられる。本明細書では、用語「詰め物」は、スチールウールのように、もつれ合ったより線の構造物有する担体を指すために用いられる。触媒は、ハニカム構造または蛇行構成を有する担体上に担持してよい。
触媒は、隣接するギャップを有するフェルト、隣接するギャップを有する発泡体、ギャップを有するフィン構造物、任意の挿入基板上のウォッシュコート、あるいは流れのための対応するギャップを有する流れの向きに平行な細目などの側流担体構造物上に担持してよい。図11に側流構造物の例を示す。図11で、触媒800は、プロセスマイクロチャネル802内に収容される。プロセスマイクロチャネル802を通って触媒800と接触する反応体の流れは、矢印806および808で示されるように、開放通路804によって可能になる。
触媒は、発泡体、詰め物、ペレット、粉体または細目などの貫通流担体構造物上に担持してよい。図12に貫通流構造物の例を示す。図12で、貫通流触媒810はプロセスマイクロチャネル812内に収容され、反応体は、矢印814および816で示されるように、触媒810を通って流れる。
担体は、シリカゲル、発泡銅、焼結ステンレス鋼繊維、スチールウール、アルミナ、ポリ(メタクリル酸メチル)、ポリスルホン酸塩、ポリ(テトラフルオロエチレン)、鉄、ニッケルスポンジ、ナイロン、ポリ二フッ化ビニリデン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンエチルケトン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリレート、ポリメタクリル酸メチル、ポリスチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリブチレンまたはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料から形成させるとよい。一つの実施態様では、担体構造物は、触媒からの除熱を容易にするために、金属などの伝熱材料で作るとよい。
触媒は、プロセスマイクロチャネルの内壁上に直接ウォッシュコートするか、溶液から壁上に成長させるか、あるいはフィン構造物上にインサイチュでコーティングするとよい。触媒は、多孔性連続材料の一体物、または物理的に接触する多数の小片の形であってよい。一つの実施態様では、触媒は、連続材料で構成され、分子が触媒を通って拡散することができるように、連続的多孔構造を有する。この実施態様では、流体は、触媒の周囲ではなく、触媒の中を流れる。一つの実施態様では、触媒の断面積は、プロセスマイクロチャネルの断面積の約1から約99%、一つの実施態様では約10から約95%を占める。触媒は、BET法で測定して、約0.5m/gより大きな、一つの実施態様では約2m/gより大きな、一つの実施態様では約5m/gより大きな、一つの実施態様では約10m/gより大きな、一つの実施態様では約25m/gより大きな、一つの実施態様では約50m/gより大きな表面積を有するとよい。
触媒は、多孔性担体、多孔性担体上の界面層、および界面層上に分散されるかまたは析出された触媒材料を含んでよい。界面層は、担体上に溶液析出させるか、あるいは化学蒸着法または物理蒸着法によって析出させてよい。一つの実施態様では、触媒は、多孔性担体、オプションとして担体の上にあるバッファ層、担体またはオプションのバッファ層の上にある界面層、および界面層上に分散されるかまたは析出される触媒材料を含む。前述の層のどれも連続的であってよく、あるいはスポットまたはドットの形、あるいはギャップまたは空孔を有する層の形のように不連続的であってよい。
多孔性担体は、水銀ポロシメトリーで測定して、少なくとも約5%の多孔率および約1から約1000μmの平均細孔サイズ(細孔直径の総和を細孔の数で除した商)を有するとよい。多孔性担体は、担体構造物を作るのに有用であると特定された上記の材料の任意のもので作ることができる。多孔性担体は、多孔性セラミック担体または金属発泡体を含んでよい。用いることができるその他の多孔性担体は、炭化物、窒化物および複合材料を含む。多孔性担体は、約30%から約99%、一つの実施態様では約60%から約98%の多孔率を有するとよい。多孔性担体は、発泡体、フェルト、詰め物またはそれらの組み合わせの形であってよい。金属発泡体の開放セルは、約20インチあたり細孔(ppi)から約3000ppi、一つの実施態様では約20から約1000ppi、一つの実施態様では約40から約120ppiの範囲であるとよい。用語「ppi」は、インチあたりの細孔の最大数を指す(等方性物質中では測定の方向は無関係であるが、異方性物質中では細孔数を最大にする方向で測定を実行する)。
バッファ層は、存在するなら、多孔性担体および界面層の両方と異なる組成および/または密度を有してよく、一つの実施態様では、多孔性担体の熱膨張係数と界面層の熱的膨張係数との中間の熱膨張係数を有するとよい。バッファ層は、金属酸化物または金属炭化物であるとよい。バッファ層は、Al、TiO、SiO、ZrOまたはそれらの組み合わせで構成するとよい。Alは、α‐Al、γ‐Alまたはそれらの組み合わせであるとよい。α‐Alを用いれば、酸素拡散に対する優れた抵抗の利点が得られる。バッファ層は、二つ以上の組成的に異なるサブ層で形成させてよい。例えば、多孔性担体が金属、例えばステンレス鋼発泡体であるとき、二つの組成的に異なるサブ層で形成されるバッファ層を用いてよい。第一のサブ層(多孔性担体と接触する)は、TiOであってよい。第二のサブ層は、TiO上に配置されるα‐Alであってよい。一つの実施態様では、α‐Alサブ層は緻密層であり、下地金属表面の保護を提供する。次に、触媒活性層のための担体として、アルミナなどのこれより密度の低い大表面積界面層を析出させるとよい。
多孔性担体は、界面層の熱膨張係数と異なる熱膨張係数を有してよい。そのような場合、二つの熱膨張係数の間を橋渡しするためにバッファ層が必要なことがある。多孔性担体および界面層の膨張係数と適合する膨張係数を得るために、バッファ層の組成を制御することによって、バッファ層の熱膨張係数を調整してよい。下地の担体の優れた保護を提供するために、バッファ層には開口部およびピンホールがない方がよい。バッファ層は、非多孔性であってよい。バッファ層は、多孔性担体の平均細孔サイズの半分より小さい厚さを有してよい。バッファ層は、約0.05から約10μm、一つの実施態様では約0.05から約5μmの厚さを有するとよい。
本発明の一つの実施態様では、バッファ層を用いずに、適切な接着強さおよび化学的安定性を得ることができる。この実施態様では、バッファ層は省略してよい。
界面層は、窒化物、炭化物、硫化物、ハロゲン化物、金属酸化物、炭素、またはそれらの組み合わせを含んでよい。界面層は、大表面積を提供し、および/または担持触媒のために望ましい触媒‐担体相互作用を提供する。界面層は、触媒担体として通常用いられる任意の材料で構成してよい。界面層は、金属酸化物で構成してよい。用いることができる金属酸化物の例は、γ‐Al、SiO、ZrO、TiO、酸化タングステン、酸化マグネシウム、酸化バナジウム、酸化クロム、酸化マンガン、酸化鉄、酸化ニッケル、酸化コバルト、酸化銅、酸化亜鉛、酸化モリブデン、酸化スズ、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、ランタン系列酸化物(単数または複数)、ゼオライト(単数または複数)およびそれらの組み合わせを含む。界面層は、それ以上の触媒活性材料を上に析出させずに、触媒活性層として使用してよい。しかし、通常は、界面層は、触媒活性層と組み合わせて用いる。界面層は、二つ以上の組成的に異なるサブ層で形成させてよい。界面層は、多孔性担体の平均細孔サイズの半分より薄い厚さを有してよい。界面層の厚さは、約0.5から約100μm、一つの実施態様では約1から約50μmの範囲にあるとよい。界面層は、結晶または非晶質のどちらであってもよい。界面層は、少なくとも約1m/gのBET表面積を有するとよい。
触媒は、界面層の上に析出させてよい。あるいは、触媒材料は、界面層と同時に析出させてよい。触媒層は、界面層上に密に分散させてよい。触媒層を界面層の「上に分散させる」または「上に析出させる」ことは、微視的な触媒粒子を、担体層(すなわち界面層)表面上に、担体層中の裂け目の中に、および担体層中の開口細孔中に分散させるという通常の理解を含む。
触媒は、プロセスマイクロチャネル中に配置される一つ以上のフィンのアセンブリ上に担持させてよい。図13〜15に例を示す。図13を参照すると、フィンアセンブリ820は、プロセスマイクロチャネル828の基壁826の上にあるフィン担体824上に取り付けられるフィン822を備える。フィン822は、フィン担体824からプロセスマイクロチャネル828の内部に突出する。フィン822は、プロセスマイクロチャネル828の上部壁830の内部表面まで伸張し、接触してよい。フィン822の間のフィンチャネル832は、流体がプロセスマイクロチャネル828を通ってプロセスマイクロチャネル828の長さに平行に流れる通路を提供する。フィン822のそれぞれは、その側面のそれぞれに外部表面を有し、この外部表面は、触媒に担体基材を提供する。本発明のプロセスによれば、反応体は、フィンチャネル832を通って流れ、フィン822の外部表面上に担持される触媒と接触し、反応して生成物を生成する。図14に例を示したフィンアセンブリ820aは、フィン822aがマイクロチャネル828の上部壁830の内部表面まで十分に伸長しないことを除いて、図13に例を示したフィンアセンブリ820と類似している。図15に例を示したフィンアセンブリ820bは、フィンアセンブリ820b中のフィン822bが台形状の断面形状を有することを除いて、図13に例を示したフィンアセンブリ820と類似している。フィンのそれぞれは、約0.02mmから最大でプロセスマイクロチャネル828の高さ、一つの実施態様では約0.02から約10mm、一つの実施態様では約0.02から約5mm、一つの実施態様では約0.02から約2mmの範囲の高さを有するとよい。各フィンの幅は、約0.02から約5mm、一つの実施態様では約0.02から約2mm、一つの実施態様では約0.02から約1mmの範囲であるとよい。各フィンの長さは、最大でプロセスマイクロチャネル828の長さ、一つの実施態様では最大約10mm、一つの実施態様では約0.5から約10m、一つの実施態様では約0.5から約6m、一つの実施態様では約0.5から約3mの任意の長さであるとよい。フィンのそれぞれの間のギャップは、任意の値であってよく、約0.02から約5mm、一つの実施態様では約0.02から約2mm、一つの実施態様では約0.02から約1mmの範囲であってよい。プロセスマイクロチャネル828中のフィンの数は、プロセスマイクロチャネル828の幅のセンチメートルあたり約1から約50フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約1から約30フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約1から約10フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約1から約5フィン、一つの実施態様ではセンチメートルあたり約1から約3フィンの範囲であるとよい。フィンのそれぞれは、図13または14に例2を示したように長方形または正方形、あるいは図15に例を示したように台形の形状の断面を有するとよい。その長さ方向から見たとき、各フィンは、直線状またはテーパ状であるとよく、あるいは蛇行構成を有するとよい。フィンアセンブリは、プロセスマイクロチャネルの目的の動作を可能にするのに十分な強さ、寸法安定性および伝熱特性を提供する任意の材料で作ることができる。これらの材料は、鋼(例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物)、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅう、任意の前述の金属の合金、重合体(例えば熱硬化性樹脂)、セラミックス、ガラス、一つ以上の重合体(例えば熱硬化性樹脂)を含むコンポジットおよびガラス繊維、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。フィンアセンブリは、Fe、Cr、AlおよびYを含む合金などのAl形成材料、またはNi、CrおよびFeの合金などのCr形成材料で作ってよい。
一つの実施態様では、触媒は、再生することができる。これは、プロセスマイクロチャネルを通して再生用流体を流して触媒と接触させることによって実行することができる。再生用流体は、水素または希釈水素の流れを含むとよい。希釈剤は、窒素、アルゴン、水蒸気、メタン、二酸化炭素、またはそれらの二つ以上の混合物を含んでよい。再生用流体中のHの濃度は、最大約100体積%、一つの実施態様では約1から約100体積%、一つの実施態様では約1から約50体積%であるとよい。再生用流体は、ヘッダ104からプロセスマイクロチャネルを通ってフッタ106へ、あるいはフッタ106からプロセスマイクロチャネルを通ってヘッダ104へ反対の向きに流れるとよい。再生用流体の温度は、約20から約600℃、一つの実施態様では約20から約400℃、一つの実施態様では約80から約200℃であるとよい。この再生工程の間のプロセスマイクロチャネル中の圧力は、約1から約100気圧、一つの実施態様では約1から約10気圧の範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネル中の再生用流体の滞留時間は、約0.001から約1000秒、一つの実施態様では約0.1秒から約100秒の範囲にあるとよい。一つの実施態様では、プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーンは、バルク流路を有することを特徴とする。用語「バルク流路」は、プロセスマイクロチャネル中の開放経路(連続的なバルク流れ領域)を指す。連続的なバルク流れ領域によって、大きな圧力降下なしでマイクロチャネルを通る迅速な流体の流れが可能になる。一つの実施態様では、バルク流れ領域中の流体の流れは層流である。各プロセスマイクロチャネル中のバルク流れ領域は、約0.05から約10,000mm、一つの実施態様では約0.05から約5000mm、一つの実施態様では約0.1から約2500mmの断面積を有するとよい。バルク流れ領域は、プロセスマイクロチャネルの断面の約5%から約95%、一つの実施態様では約30%から約80%を含むとよい。
生成物は、過酸化水素を含む。一つの実施態様では、生成物は、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素、窒素またはそれらの二つ以上の混合物をさらに含んでよい。生成物中の過酸化水素の濃度は、最大約100重量%、一つの実施態様では約1%から約100重量%、一つの実施態様では約5%から約100重量%、一つの実施態様では約10%から約90重量%、一つの実施態様では約30%から約90重量%、一つの実施態様では約50から約90重量%の範囲にあるとよい。一つの実施態様では、生成物は過酸化水素および水を含み、過酸化水素の濃度は約1%から約70%、一つの実施態様重量では約5から約50重量%、一つの実施態様では約10から約30重量%である。
プロセスマイクロチャネル中の反応体と触媒との接触時間は、最大約500ミリ秒(ms)、一つの実施態様では約1msから約250ms、一つの実施態様では約10msから約100msの範囲にあるとよい。
プロセスマイクロチャネルを通る反応体および生成物の流れの空間速度(または気体毎時空間速度(GHSV))は、少なくとも約10000hr−1(原料の標準リットル/時間/プロセスマイクロチャネル中の体積のリットル)または少なくとも約9260ml原料/(g触媒)(hr)であるとよい。空間速度は、約10,000から約1,000,000hr−1、または約9260から約926,000ml原料/(g触媒)(hr)の範囲にあるとよい。一つの実施態様では、空間速度は、約100,000から約1,000,000hr−1、または約92,600から約926,000ml原料/(g触媒)(hr)の範囲にあるとよい。
プロセスマイクロチャネルに流入する反応体の温度は、約20℃から約200℃、一つの実施態様では約20℃から約100℃、一つの実施態様では約20℃から約50℃の範囲にあるとよい。
プロセスマイクロチャネル内の温度は、約50℃から約400℃、一つの実施態様では約50℃から約200℃、一つの実施態様では約100℃から約200℃の範囲にあるとよい。
プロセスマイクロチャネルから流出する生成物の温度は、約50℃から約400℃、一つの実施態様では約50℃から約200℃、一つの実施態様では約100℃から約200℃の範囲にあるとよい。
プロセスマイクロチャネル内の圧力は、最大約100気圧、一つの実施態様では最大約10気圧、一つの実施態様では最大約5気圧であるとよい。一つの実施態様では、圧力は約1から約10気圧、一つの実施態様では約1から約5気圧、一つの実施態様では約1から約3気圧の範囲にあるとよい。
反応体および/または生成物がプロセスマイクロチャネルを通って流れるときの圧力降下は、プロセスマイクロチャネルの長さのメートルあたり最大約100気圧(atm/m)、一つの実施態様では最大約10atm/m、一つの実施態様では最大約5atm/mの範囲にあるとよい。
プロセスマイクロチャネルに流入する反応体は、通常、蒸気の形であるが、プロセスマイクロチャネルから流出する生成物は、蒸気、液体、または蒸気と液体との混合物の形であってよい。プロセスマイクロチャネルを通る蒸気の流れのレイノルズ数は、約10から約4000、一つの実施態様では約100から約2000の範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネルを通る液体の流れのレイノルズ数は、約10から約4000、一つの実施態様では約100から約2000であるとよい。
熱交換チャネルに流入する熱交換流体は、約20℃から約200℃、一つの実施態様では約20℃から約100℃の温度であるとよい。熱交換チャネルから流出する熱交換流体は、約50℃から約400℃、一つの実施態様では約100℃から約200℃の範囲の温度にあるとよい。熱交換チャネル中の熱交換流体の滞留時間は、約1から約1000ms、一つの実施態様で約10から約500msの範囲にあるとよい。熱交換流体が熱交換チャネルを通って流れるときの圧力降下は、最大約100気圧/m、一つの実施態様では最大約10気圧/m、一つの実施態様では最大約5気圧/m、一つの実施態様では約1から約5気圧/mの範囲にあるとよい。熱交換流体は、蒸気、液体、または蒸気と液体との混合物の形であってよい。熱交換チャネルを通る蒸気の流れのレイノルズ数は、約10から約4000、一つの実施態様では約100から約2000であるとよい。熱交換チャネルを通る液体の流れのレイノルズ数は、約10から約4000、一つの実施態様では約100から約2000であるとよい。
の反応率は、サイクルあたり約10%以上、一つの実施態様では約30%以上、一つの実施態様ではサイクルあたり約50%以上であるとよい。
の反応率は、サイクルあたり約10%以上、一つの実施態様では約30%以上、一つの実施態様ではサイクルあたり約50%以上であるとよい。
過酸化水素の収率は、サイクルあたり約10%以上、一つの実施態様では約30%以上、一つの実施態様ではサイクルあたり約50%以上であるとよい。
一つの実施態様では、Oの反応率は少なくとも約30%であり、Hの反応率は少なくとも約30%であり、過酸化水素の収率はサイクルあたり少なくとも約30%である。
とHとの使用の結果として、爆発の可能性を考慮しなければならないOとHとからの過酸化水素の直接製造のための通常の反応槽とは異なり、本発明のプロセスによれば、そのような爆発の可能性はあまり心配ない。これは、プロセスマイクロチャネル中で使用される比較的短い触媒接触時間、熱交換器によって提供される追加の冷却、およびマイクロチャネルの寸法に起因すると考えられ、これらによってプロセスマイクロチャネルは、通常なら爆発および/またはデトネーションに至る燃焼反応および火炎の伝搬を遅らせるかまたは妨げる有効な火炎停止装置になる。
さまざまな実施態様に関して本発明を説明してきたが、本明細書を読めば、実施態様のさまざまな変更形は当業者にとって自明であると理解される。従って、本明細書に開示される本発明は、そのような変更形を請求項の範囲内に入るものとして包含することを意図すると理解される。
本発明のプロセスで用いることができるマイクロチャネルの概略説明図である。 特定の形の本発明のプロセスの例を示す概略フローシートである。マイクロチャネル反応器中にHとOとが流れて触媒と接触し、反応して過酸化水素を形成する。 図2に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの繰り返し単位の概略説明図である。 図2に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。 図2に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。 図2に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。 図2に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。 図2に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。 図2に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。 図2に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コア中で用いることができるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの別の繰り返し単位の概略説明図である。 本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、側流構成を有する触媒を含む。 本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、貫通流構成を有する触媒を含む。 本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略図である。プロセスマイクロチャネルは、複数のフィンを備えるフィンアセンブリを含み、触媒はフィンに担持されている。 図13に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの代わりの実施態様の例を示す。 図13に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの別の代わりの実施態様の例を示す。

Claims (70)

  1. プロセスマイクロチャネル中にプロセス原料流と段階添加原料流とを流し、互いに接触させてOとHとを含む反応体混合物を形成させ、前記プロセスマイクロチャネル中で前記反応体混合物と触媒を接触させて前記反応体混合物を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程、
    前記プロセスマイクロチャネルから熱交換器に熱を移動させる工程、および
    前記プロセスマイクロチャネルから前記生成物を取り出す工程
    からなる、過酸化水素を作るためのプロセス。
  2. 前記段階添加原料流は、段階添加マイクロチャネルを通って流れ、前記段階添加マイクロチャネルは前記プロセスマイクロチャネルに隣接し、前記プロセスマイクロチャネルは、前記プロセス原料流のための入口を有し、前記段階添加原料流は前記入口の下流で前記プロセスマイクロチャネルに流入する、請求項1に記載のプロセス。
  3. 前記触媒は、前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に配置され、前記段階添加原料流は、前記反応ゾーン中で前記プロセス原料流と接触する、請求項1に記載のプロセス。
  4. 前記触媒は、前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に配置され、前記段階添加原料流は、前記反応ゾーンの上流にある前記プロセスマイクロチャネル中の混合ゾーン中で前記プロセス原料流と接触する、請求項1に記載のプロセス。
  5. 前記触媒は、前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に配置され、前記段階添加原料流の一部は、前記反応ゾーン中で前記プロセス原料流と接触し、前記段階添加原料流の一部は、前記反応ゾーンの上流にある混合ゾーン中で前記プロセス原料流と接触する、請求項1に記載のプロセス。
  6. 前記プロセスマイクロチャネルは、最大約10mmの幅または高さの内部寸法を有する、請求項1に記載のプロセス。
  7. 前記プロセスマイクロチャネルは、鋼、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、銅、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミック、ガラス、重合体とガラス繊維とを含むコンポジット、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項1に記載のプロセス。
  8. 前記熱交換器は、前記プロセスマイクロチャネルに隣接する熱交換チャネルを備える、請求項1に記載のプロセス。
  9. 前記熱交換チャネルはマイクロチャネルを備える、請求項8に記載のプロセス。
  10. 前記熱交換マイクロチャネルは、最大約10mmの幅または高さの内部寸法を有する、請求項9に記載のプロセス。
  11. 前記熱交換チャネルは、鋼、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、銅、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミック、ガラス、重合体とガラス繊維とを含むコンポジット、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項8に記載のプロセス。
  12. 前記プロセスマイクロチャネルはマイクロチャネル反応器中にあり、前記マイクロチャネル反応器は入口および出口を有し、前記生成物は前記出口を通って前記マイクロチャネル反応器から流出し、前記生成物は前記過酸化水素と混合された未反応Oおよび/またはHを含み、前記未反応Oおよび/またはHの少なくとも一部は前記マイクロチャネル反応器の前記入口にリサイクルされる、請求項1に記載のプロセス。
  13. 前記プロセスマイクロチャネルに流入する前記プロセス原料流の温度は、前記プロセスマイクロチャネルから流出する前記生成物の温度から約200℃の範囲内にある、請求項1に記載のプロセス。
  14. 前記プロセスマイクロチャネルに流入する前記プロセス原料流と前記段階添加原料流との中のOに対するHの合計モル比は、約0.1から約10の範囲にある、請求項1に記載のプロセス。
  15. 前記プロセス原料流はOを含み、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素の一つ以上をさらに含む、請求項1に記載のプロセス。
  16. 前記プロセス原料流はHを含み、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素の一つ以上をさらに含む、請求項1に記載のプロセス。
  17. 前記段階添加原料流はOを含み、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素の一つ以上をさらに含む、請求項1に記載のプロセス。
  18. 前記段階添加原料流はHを含み、水、メタン、一酸化炭素、二酸化炭素または窒素の一つ以上をさらに含む、請求項1に記載のプロセス。
  19. 前記プロセスマイクロチャネルは、前記熱交換チャネルを通って流れる熱交換流体と熱を交換する、請求項8に記載のプロセス。
  20. 前記熱交換流体は、前記熱交換チャネルを通って流れるとき相変化する、請求項19に記載のプロセス。
  21. 前記熱交換チャネルと前記プロセスマイクロチャネルとの間の前記熱の流束は、前記プロセスマイクロチャネルの表面積の平方センチメートルあたり約1から約50ワットの範囲にある、請求項20に記載のプロセス。
  22. 前記熱交換流体は、水を含む、請求項21に記載のプロセス。
  23. 前記熱交換チャネルは、最大約1.5メートルの長さを有する、請求項21に記載のプロセス。
  24. 前記熱交換チャネルは、最大約1メートルの長さを有する、請求項21に記載のプロセス。
  25. 前記熱交換流体の最大約50%が沸騰している、請求項20に記載のプロセス。
  26. 前記熱交換チャネル中で吸熱プロセスが実行される、請求項8に記載のプロセス。
  27. 前記吸熱プロセスは、水蒸気改質反応または脱水素反応を含む、請求項26に記載のプロセス。
  28. 前記プロセスマイクロチャネルを通って第一の方向にプロセス流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って第二の方向に熱交換流体が流れ、前記第二の方向は前記第一の方向に対して交差流である、請求項8に記載のプロセス。
  29. 前記プロセスマイクロチャネルを通って第一の方向にプロセス流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って第二の方向に熱交換流体が流れ、前記第二の方向は前記第一の方向に対して並流である、請求項8に記載のプロセス。
  30. 前記プロセスマイクロチャネルを通って第一の方向にプロセス流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って第二の方向に熱交換流体が流れ、前記第二の方向は前記第一の方向に対して向流である、請求項8に記載のプロセス。
  31. 前記熱交換チャネルを通って熱交換流体が流れ、前記熱交換流体は、空気、水蒸気、液状水、二酸化炭素、気体状窒素、液体窒素、気体状炭化水素または液状炭化水素を含む、請求項8に記載のプロセス。
  32. 前記触媒は、周期律表のVIII族からの金属、その酸化物、またはそれらの二つ以上の混合物を含む、請求項1に記載のプロセス。
  33. 前記触媒は、Fe、Co、Ni、Ru、Rh、Pd、Os、Ir、Ptまたはそれらの酸化物、あるいはそれらの二つ以上の組み合わせを含む、請求項1に記載のプロセス。
  34. 前記触媒は、Pd、Ptまたはそれらの酸化物、あるいはそれらの二つ以上の混合物を含む、請求項1に記載のプロセス。
  35. 前記触媒は、セラミック、アルミナ、ジルコニア、シリカ、フッ化アルミニウム、ベントナイト、セリア、酸化亜鉛、シリカ‐アルミナ、炭化ケイ素、耐火酸化物、モレキュラーシーブ、珪藻土、またはそれらの二つ以上の組み合わせから選ばれる担体を含む、請求項1に記載のプロセス。
  36. 前記触媒は、セラミック担体上に担持されるPdまたはPdの酸化物を含む、請求項1に記載のプロセス。
  37. 前記触媒は固体粒子の形である、請求項1に記載のプロセス。
  38. 前記触媒は、前記プロセスマイクロチャネルの内壁上にウォッシュコートされるか、前記プロセスマイクロチャネルの内壁上に溶液から成長させられるか、またはフィン構造物上にインサイチュでコーティングされる、請求項1に記載のプロセス。
  39. 前記触媒は、担体、前記担体の上にあるオプションのバッファ層、前記オプションのバッファ層または前記担体の上にある界面層、および前記界面層上に分散されるかまたは析出される触媒材料を含む、請求項1に記載のプロセス。
  40. 前記触媒は担体に担持され、前記担体は、シリカゲル、発泡銅、焼結ステンレス鋼繊維、スチールウール、アルミナ、ポリ(メタクリル酸メチル)、ポリスルホン酸塩、ポリ(テトラフルオロエチレン)、鉄、ニッケルスポンジ、ナイロン、ポリ二フッ化ビニリデン、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンエチルケトン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリレート、ポリメタクリル酸メチル、ポリスチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリブチレンまたはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料から作られる、請求項1に記載のプロセス。
  41. 前記触媒は担体上に担持され、前記担体は伝熱材料で作られる、請求項1に記載のプロセス。
  42. 前記触媒は、Ni、CrおよびFeを含む合金、またはFe、Cr、AlおよびYを含む合金を含む材料で作られる担体上に担持される、請求項1に記載のプロセス。
  43. 前記触媒は、側流構成、貫通流構成、ハニカム構造、または蛇行構成を有する担体上に担持される、請求項1に記載のプロセス。
  44. 前記触媒は、発泡体、フェルト、詰め物、フィンまたはそれらの二つ以上の組み合わせの構成を有する担体上に担持される、請求項1に記載のプロセス。
  45. 前記触媒は、隣接するギャップを有する側流構成、隣接するギャップを有する発泡体構成、ギャップを有するフィン構造物、基板上のウォッシュコート、または流れのためのギャップを有する細目構成を有する担体構造物上に担持される、請求項1に記載のプロセス。
  46. 前記触媒は、少なくとも一つのフィンを備えるフィンアセンブリの形の担体構造物上に担持される、請求項1に記載のプロセス。
  47. 前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備える、請求項46に記載のプロセス。
  48. 前記フィンは外部表面と、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上にある多孔性材料とを有し、前記触媒は前記多孔性物質に担持される、請求項46に記載のプロセス。
  49. 前記多孔性物質は、コーティング、繊維、発泡体またはフェルトを含む、請求項46に記載のプロセス。
  50. 前記フィンは、外部表面と、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部から伸びる複数の繊維または突起部分とを有し、前記触媒は前記突起部分に担持される、請求項46に記載のプロセス。
  51. 前記フィンは外部表面を有し、前記触媒は、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上にウォッシュコートされるか、前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に溶液から成長させられるか、または蒸着法を用いて前記フィンの前記外部表面の少なくとも一部の上に析出される、請求項46に記載のプロセス。
  52. 前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備え、前記フィンの少なくとも一つは、他のフィンの長さと異なる長さを有する、請求項46に記載のプロセス。
  53. 前記フィンアセンブリは、複数の平行な離間したフィンを備え、前記フィンの少なくとも一つは、他のフィンの高さと異なる高さを有する、請求項46に記載のプロセス。
  54. 前記フィンは、正方形、長方形または台形の形を有する断面を有する、請求項46に記載のプロセス。
  55. 前記フィンは、鋼、アルミニウム、チタン、鉄、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真ちゅう、任意の前記金属の合金、重合体、セラミックス、ガラス、重合体とガラス繊維とを含むコンポジット、石英、ケイ素、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料で作られる、請求項46に記載のプロセス。
  56. 前記フィンは、Ni、CrおよびFeを含む合金、またはFe、Cr、AlおよびYを含む合金で作られる、請求項46に記載のプロセス。
  57. 前記フィンは、Al形成材料またはCr形成材料で作られる、請求項46に記載のプロセス。
  58. 前記触媒は前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に配置され、前記反応ゾーンは前記プロセスマイクロチャネルの断面の約5%から約95%を含むバルク流路を特徴とする、請求項1に記載のプロセス。
  59. 前記プロセス原料流、段階添加原料流および生成物の前記触媒との接触時間は、最大約500ミリ秒である、請求項1に記載のプロセス。
  60. 前記プロセスマイクロチャネル内の温度は、約50℃から約400℃の範囲にある、請求項1に記載のプロセス。
  61. 前記プロセスマイクロチャネル内の圧力は最大約100気圧である、請求項1に記載のプロセス。
  62. 前記プロセスマイクロチャネルを通るプロセス原料流、段階添加原料流および生成物の流れの空間速度は、少なくとも約10000hr−1である、請求項1に記載のプロセス。
  63. 前記プロセスマイクロチャネルを通るプロセス原料流、段階添加原料流および生成物の流れの圧力降下は、前記プロセスマイクロチャネルの長さのメートルあたり最大約100気圧である、請求項1に記載のプロセス。
  64. 前記熱交換チャネルを通って熱交換流体が流れ、前記熱交換チャネルを通って流れる前記熱交換流体の圧力降下は、前記熱交換チャネルの長さのメートルあたり最大約100気圧である、請求項8に記載のプロセス。
  65. の反応率は、サイクルあたり約10%以上である、請求項1に記載のプロセス。
  66. の反応率は、サイクルあたり約10%以上である、請求項1に記載のプロセス。
  67. 過酸化水素の収率は、サイクルあたり約10%以上である、請求項1に記載のプロセス。
  68. 前記生成物は水をさらに含み、前記生成物中の過酸化水素の濃度は約1から約70重量%である、請求項1に記載のプロセス。
  69. 前記プロセスマイクロチャネルから前記生成物を取り出す工程に続いて、前記プロセスマイクロチャネルを通して再生用流体を流して前記触媒と接触させ、前記プロセスマイクロチャネル中の前記再生用流体の滞留時間を、約0.001から約10秒とする、請求項1に記載のプロセス。
  70. プロセスマイクロチャネル中にプロセス原料流と段階添加原料流とを流し、互いに接触させてOとHとを含む反応体混合物を形成させ、前記プロセスマイクロチャネル中で前記反応体混合物と触媒を接触させて前記反応体混合物を過酸化水素を含む生成物に変換させる工程であって、前記プロセスマイクロチャネルは約0.2から約10mmの範囲の内部高さまたは幅を有し、前記触媒は前記プロセスマイクロチャネル中の反応ゾーン内に収容され、前記段階添加原料流と前記プロセス原料流とは、前記反応ゾーンの上流にある前記プロセスマイクロチャネル中の混合ゾーン中で互いに接触する工程、
    前記プロセスマイクロチャネルから隣接する熱交換マイクロチャネルへ熱を移動させる工程、および
    前記プロセスマイクロチャネルから前記生成物を取り出す工程
    からなる、過酸化水素を作るためのプロセス。
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