JP4868741B2 - 単段階プロセスチャネル内における平衡制限的化学反応を行うプロセス - Google Patents
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Description
channel)内で平衡制限的化学反応(equilibrium limited chemical
reaction )を行うプロセスに関する。本プロセスは、水性ガスシフト反応に加え、他の反応を行うのに適する。
CO+H2O→H2+CO2
この反応の平衡定数、したがって推進力は、温度の低下に従い増大する。水性ガスシフト反応を実施する典型的な製造方法では、2つの反応器が用いられる。第1の反応器では、CO及びH2Oを含む気体反応物を、典型的には触媒の存在下において約350℃〜約400℃の温度で反応させることで、約80%以上のCO転化率が得られる。得られた中間生成物は、熱交換器内を通すことで冷却された後、温度約200℃〜約250℃で運転される第2の反応器へと送られて、反応が完了される。これらの2反応器内での接触時間は、典型的には約3〜約9秒である。この技術における課題は、比較的大型で高価な反応器の使用を必要とすることである。
本発明は、所望の生成物を形成するため単段階プロセスチャネル内における平衡制限的化学反応を行うプロセスに関しており、以下の工程を含む。
(A)第1の反応条件群の下で単段階プロセスチャネル内の第1の反応域に反応物を流して中間生成物を生成する工程であって、第1の反応条件群は第1の理論的平衡生成物の生成に適し、得られる中間生成物は所望の生成物を含んでいる工程;及び
(B)工程(A)で未反応であった反応物及び中間生成物を第2の反応条件群の下で単段階プロセスチャネル内の第2の反応域に流して最終生成物を生成する工程であって、第2の反応条件群は第2の理論的平衡生成物の生成に適し、第2の理論的平衡生成物は第1の理論的平衡生成物より所望の生成物の濃度が高く、得られる最終生成物は所望の生成物を含んでいる工程
「単段階プロセスチャネル」という用語は、平衡制限的化学反応が2群以上の平衡条件下において行われ、所望の生成物が生成された後にチャネルから流出するプロセスチャネルを指す。このプロセスチャネルは、段階の間に冷却又は加熱を必要とする多段式反応器とは区別される。
図3に示す構造及び触媒体積150mlを有する反応器を5つの個別の部分、即ち、反応器中心部160、プロセスヘッダー162、プロセスフッター(図面中に示していない)、冷却剤ヘッダー164、冷却剤フッター(図面中に示していない)から製作する。各部品はSS316ステンレス鋼から製作する。プロセスヘッダー162及びプロセスフッターは同一の設計及び構造であり、冷却剤ヘッダー164及び冷却剤フッターは同一の設計及び構造である。プロセス及び冷却剤ヘッダー/フッターは寸法が異なる。各々はエンドミルを用いて中実ブロックにポケットを切削加工することにより成形する。この反応器においては、熱交換チャネル150は冷却剤チャネルであり、プロセスチャネル120及び冷却剤チャネル150はマイクロチャネルである。
反応物10の注入圧力を0.064〜0.094MPa(9.3〜13.7psig)、反応物10の組成を7.2モル%のCO、34.7モル%のH2O、48.5モル%のH2、8.3モル%のCO2、1.3モル%のCH4とする点を除き、実施例1に記載のプロセスを繰り返す。反応物10の注入温度は203〜251℃の範囲で変化させる。接触時間は200〜250msの範囲で変化させる。COの最大転化率は、注入温度251℃、注入圧力0.074MPa(10.7psig)、接触時間239msで得られ、その値は91.1%である。
反応物10の注入温度を248℃、反応物10の注入圧力を0.092MPa(13.3psig)、接触時間を200msとする点を除き、実施例1に記載のプロセスを繰り返す。反応物10の組成は7.1モル%のCO、33.5モル%のH2O、50.3%のH2、7.8モル%のCO2及び1.2モル%のCH4である。CO転化率は87.8%である。
図4に示す構造及び触媒体積20.1mlを有する反応器200は、5つの個別の部分、即ち反応器中心部260、プロセスヘッダー262、プロセスフッター(図面中に示していない)、冷却剤ヘッダー264、冷却剤フッター(図面中に示していない)として製作される。各部はSS316ステンレス鋼から製作される。プロセスヘッダー262及びフッターは、同じ設計及び構造であり、冷却剤ヘッダー264及びフッターも同様である。プロセス及び冷却剤ヘッダー/フッターは、寸法が異なる。これらはエンドミルを用いて中実ブロックにポケットを切削加工することにより成形される。この反応器においては、熱交換チャネル250は冷却剤チャネルであり、単段階プロセスチャネル220及び冷却剤チャネル250はマイクロチャネルである。
Claims (75)
- 所望の生成物を形成するため単段階プロセスチャネルからなる装置内で平衡制限的化学反応を行うプロセスであって、該単段階プロセスチャネルはマイクロチャネルを含んでおり、
(A)第1の反応条件群の下で単段階プロセスチャネル内の第1の反応域中に反応物を流して中間生成物を生成する工程であって、第1の反応条件群は第1の理論的平衡生成物の生成に適しており、得られる中間生成物に所望の生成物が含まれる工程;及び
(B)第2の反応条件群の下で単段階プロセスチャネル内の第2の反応域中に、工程(A)で未反応であった反応物及び中間生成物を流して最終生成物を生成する工程であって、第2の反応条件群は第2の理論的平衡生成物の生成に適しており、第2の理論的平衡生成物は第1の理論的平衡生成物より濃度が高い所望の生成物を含んでおり、得られる最終生成物に所望の生成物が含まれる工程;を含み、
少なくとも1種類の触媒がプロセスチャネル内に存在し、該反応物がプロセスチャネル内を流れるときに触媒と接触し、該触媒の形状は粒状の固体、フロースルー構造、フローバイ構造又はプロセスチャネルの内壁表面へのウォッシュコートであり、
前記単段階プロセスチャネル内での接触時間は10〜1000ミリ秒の範囲であり、
化学反応は熱を放出する発熱反応又は熱を吸収する吸熱反応であり、該化学反応が発熱反応のとき単段階プロセスチャネルは付加的な冷却によって冷却され、該化学反応が吸熱反応のとき単段階プロセスチャネルは付加的な加熱によって加熱され、発熱又は吸熱反応の結果として放出又は吸収された熱に付加的な冷却又は加熱が加わることによって第1の反応域に第1の温度、及び第2の反応域に第2の温度が提供され、第1の温度と第2の温度の差が少なくとも20℃であることから成り、
前記装置は、
互いに並行に伸びる列として配置され、各単段階プロセスマイクロチャネルの内部に触媒が収容された単段階プロセスマイクロチャネルのアレイ;及び
互いに平行に伸びる列として配置されている熱交換チャネルのアレイであって、熱交換チャネルが単段階プロセスマイクロチャネルの横断方向に伸び、該熱交換チャネルの列と単段階プロセスマイクロチャネルの列とは分離した交互の平板上に配置されている熱交換チャネルのアレイを含む、
単段階プロセスチャネルからなる装置内で平衡制限的化学反応を行うプロセス。 - 最終生成物中の所望の生成物の濃度が中間生成物中より高くなるまでプロセスを継続して行う請求項1に記載のプロセス。
- 工程(A)の後、ただし工程(B)の前に、別の反応条件群の下で単段階プロセスチャネル内の別の反応域中に、工程(A)で未反応であった反応物及び工程(A)で生成された中間生成物を流し、別の中間生成物を生成する工程を含み、ここで、前記反応条件群は別の理論的平衡生成物の生成に適しており、得られる別の理論的平衡生成物は第1の理論的平衡生成物より所望の生成物の高い濃度を有しており、別の中間生成物に所望の生成物が含まれる請求項1に記載のプロセス。
- 第1の反応域の温度が第2の反応域の温度より少なくとも20℃高く、単段階プロセスチャネル内の第1の反応域の長さが単段階プロセスチャネル全体の長さの5%〜50%を占め、単段階プロセスチャネル内の第2の反応域の長さが単段階プロセスチャネル全体の長さの50%〜95%を占める請求項1に記載のプロセス。
- 第2の反応帯域の温度が第1の反応域の温度より少なくとも20℃高く、単段階プロセスチャネル内の第2の反応域の長さが単段階プロセスチャネル全体の長さの5%〜50%を占め、単段階プロセスチャネル内の第1の反応域の長さが単段階プロセスチャネル全体の長さの50%〜95%を占める請求項1に記載のプロセス。
- 工程(A)及び/又は工程(B)において、反応物が触媒と接触する請求項1に記載のプロセス。
- 工程(A)及び工程(B)において反応物が触媒と接触し、工程(A)の触媒が工程(B)の触媒と同じである請求項1に記載のプロセス。
- 工程(A)及び工程(B)において反応物が触媒と接触し、工程(A)の触媒が工程(B)の触媒と異なる請求項1に記載のプロセス。
- プロセスチャネルが冷却流体を用いて冷却され、該冷却流体は冷却チャネル内を流れ、該冷却チャネル内を流れる冷却流体の流れがプロセスチャネル内の反応物の流れに対して交差流である請求項1に記載のプロセス。
- プロセスチャネルが冷却流体を用いて冷却され、該冷却流体は冷却チャネル内を流れ、該冷却チャネル内を流れる冷却流体の流れがプロセスチャネル内の反応物の流れに対して並流である請求項1に記載のプロセス。
- プロセスチャネルが冷却流体を用いて冷却され、該冷却流体は冷却チャネル内を流れ、該冷却チャネル内を流れる冷却流体の流れがプロセスチャネル内の反応物の流れに対して向流である請求項1に記載のプロセス。
- プロセスチャネルが加熱流体を用いて加熱され、該加熱流体は加熱チャネル内を流れ、該加熱チャネル内を流れる加熱流体の流れがプロセスチャネル内の反応物の流れに対して交差流である請求項1に記載のプロセス。
- プロセスチャネルが加熱流体を用いて加熱され、該加熱流体は加熱チャネル内を流れ、該加熱チャネル内を流れる加熱流体の流れがプロセスチャネル内の反応物の流れに対して並流である請求項1に記載のプロセス。
- プロセスチャネルが加熱流体を用いて加熱され、該加熱流体は加熱チャネル内を流れ、該加熱チャネル内を流れる加熱流体の流れがプロセスチャネル内の反応物の流れに対して向流である請求項1に記載のプロセス。
- プロセスチャネルが正方形、長方形又は円形の形状の横断面を有するマイクロチャネルである請求項1に記載のプロセス。
- マイクロチャネル内を流れる冷却流体を用いてプロセスチャネルが冷却される請求項1に記載のプロセス。
- マイクロチャネル内を流れる加熱流体を用いてプロセスチャネルが加熱される請求項1に記載のプロセス。
- プロセスチャネルに入口、出口、及び入口と出口との間に伸びる長尺区間を備え、該プロセスチャネルの長尺区間に少なくとも1カ所の追加入口を含み、少なくとも1カ所の追加入口を通して少なくとも1種の追加反応物がプロセスチャネルに流入される請求項1に記載のプロセス。
- 前記化学反応が水性ガスシフト反応である請求項1に記載のプロセス。
- 前記化学反応がアセチル化、アルキル化、脱アルキル化、水素脱アルキル化、還元アルキル化、アミノ化、アンモニア合成、芳香族化、アリール化、カルボニル化、脱カルボニル化、還元カルボニル化、カルボキシル化、還元カルボキシル化、還元カップリング、クラッキング、水素添加分解、環状オリゴマー化、脱ハロゲン化、エポキシ化、エステル化、フィッシャー・トロプシュ反応、ハロゲン化、ヒドロハロゲン化、水素添加、脱水素、ヒドロカルボキシル化、ヒドロホルミル化、水素化分解、ヒドロメタル化、ヒドロシリル化、加水分解、水素処理、異性化、メチル化、脱メチル化、メタセシス、メタノール合成、ニトロ化、逆水性ガスシフト、スルホン化、テロメリゼーション、エステル交換、サバティエ反応、又は選択メタン化である請求項1に記載のプロセス。
- 複数のプロセスチャネルが並行して運転される請求項1に記載のプロセス。
- 前記化学反応が水性ガスシフト反応である請求項1に記載のプロセスであって、
CO及びH2Oを含む反応物を単段階プロセスチャネルに流す工程であって、該プロセスチャネルは反応物が入る入口及び生成物が出る出口を備え、該触媒は水性ガスシフト反応触媒であり、該反応物はプロセスチャネル内を流れるときに触媒と接触し、発熱反応を起こしてH2及びCO2を含む生成物を形成する工程;及び
該プロセスチャネルと熱的接触のある冷却剤チャネルに冷却剤流体を流す工程であって、発熱反応により放出された熱に対して冷却剤流体による付加的な冷却が加わることによって第1の反応域に第1の温度、及び第2の反応域に第2の温度が提供され、第1の反応域はプロセスチャネルの入口に近く、第2の反応域はプロセスチャネルの出口に近く、第1の反応域内部の温度は第2の反応域内部の温度より少なくとも20℃高く、生成物の形成速度は第1の反応域で第2の反応域より大きく、CO転化率は反応物が第2の反応域を流れるに従い増大する工程
を含むプロセス。 - 冷却剤流体が、冷却剤チャネル内をプロセスチャネル内の反応物及び生成物の流れ方向に対して交差流方向に流れる請求項22に記載のプロセス。
- 冷却剤流体が、冷却剤チャネル内をプロセスチャネル内の反応物及び生成物の流れ方向に対して向流方向に流れる請求項22に記載のプロセス。
- 冷却剤流体が、冷却剤チャネル内をプロセスチャネル内の反応物及び生成物の流れ方向に対して並流方向に流れる請求項22に記載のプロセス。
- プロセスチャネルが正方形、長方形又は円形の形状の横断面を有するマイクロチャネルである請求項22に記載のプロセス。
- 冷却剤チャネルがマイクロチャネルである請求項22に記載のプロセス。
- 生成物からCOを除去するため、クリーンアッププロセスがプロセスチャネル内で行われ請求項22に記載のプロセス。
- 生成物からCOを除去するため、クリーンアッププロセスがプロセスチャネル外で行われる請求項22に記載のプロセス。
- 前記反応物が最高50モル%のCO及び最高99.9モル%のH2Oを含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記反応物が1〜20モル%のCO、1〜70モル%のH2O、1〜20モル%のCO2、1〜75モル%のH2を含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒が貴金属、遷移金属又はその組み合わせ;アルカリ金属、アルカリ土類金属、ホウ素、ガリウム、ゲルマニウム、ヒ素、セレン、テルル、タリウム、鉛、ビスマス、ポロニウム、マグネシウム、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、ニッケル、コバルト、銅、亜鉛、ジルコニウム、モリブデン、スズ、カルシウム、アルミニウム、ケイ素、ランタン系列元素の酸化物;又は前記の2種類以上の組み合わせを含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒がジルコニア担持アルカリ金属変性ルテニウム触媒を含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒が酸化第二銅、酸化亜鉛、酸化アルミニウムを含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒がアルミナ、シリカ、チタニア又はジルコニアから選択される支持体を含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒がPt、Pd、Cu、Fe、Rh、Au、Re、又は前記のいずれかの酸化物を含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒が遷移金属カーバイド、窒化物又はホウ化物、若しくは前記遷移金属カーバイド、窒化物又はホウ化物の酸素含有類似体を含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒が還元性金属酸化物を含浸した支持体を含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記還元性金属酸化物がCr、V、Mo、Nd、Pr、Ti、Fe、Ni、Mn、Co、Ceの酸化物又はこのうち2種類以上の混合物を含む請求項38に記載のプロセス。
- 前記触媒は、粒子径中央値が60〜1000μmの範囲にある粒状の固体の形態をしている請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒が多孔性支持体、該多孔性支持体上の界面層、および該界面層上の触媒材料を含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒が多孔性支持体、該多孔性支持体上の緩衝層、該緩衝層上の界面層、および該界面層上の触媒材料を含む請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒は、発泡体、フェルト、ワッド、ハニカム、挿脱式のフィン、又はこの組み合わせの形態をしている請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒が隣接する空隙を有するフローバイ構造、隣接する空隙を有する発泡体、空隙を有するフィン構造、挿入された基材上のウォッシュコート、流れの方向に対して平行であって流れのため対応する空隙を有する網のいずれかの形態をしている請求項22に記載のプロセス。
- 前記触媒がプロセスチャネルの内壁表面にウォッシュコートされている請求項22に記載のプロセス。
- 第1の水性ガスシフト反応触媒が第1の反応域に存在し、第2の水性ガスシフト反応触媒が第2の反応域に存在する請求項22に記載のプロセス。
- 前記反応物及び/又は前記生成物と触媒との接触時間が15〜500ミリ秒である請求項22に記載のプロセス。
- 第1の温度領域の温度が200℃〜400℃の範囲である請求項22に記載のプロセス。
- 第2の温度領域の温度が150℃〜300℃の範囲である請求項22に記載のプロセス。
- プロセスチャネルへの入口において前記反応物の圧力が最大3.45メガパスカル(500psig)である請求項22に記載のプロセス。
- 冷却剤流体が空気、蒸気、液体状態の水、二酸化炭素、気体窒素、液体窒素、気体炭化水素、油のいずれかである請求項22に記載のプロセス。
- 冷却剤流体が冷却剤チャネルに入るときの温度が−200℃〜400℃の範囲である請求項22に記載のプロセス。
- 最高99.9モル%のH2及び最高50モル%のCO2を含む生成物を得るための条件下でプロセスを行う工程を有する請求項22に記載のプロセス。
- 0.1〜30モル%のCO2、0.1〜90モル%のH2、0.01〜5モル%のCO、40〜99モル%のH2O及び最大10モル%のCH4を含む生成物を得るための条件でプロセスを行う工程を有する請求項22に記載のプロセス。
- プロセスチャネル内を通る前記反応物及び/又は前記生成物の圧力低下が、プロセスチャネルの1センチメートル当たり最大9042.3パスカル(長さ1フィート当たり40ポンド/平方インチ)である請求項22に記載のプロセス。
- 複数の単段階プロセスチャネルが並行して運転される請求項22に記載のプロセス。
- 複数の冷却剤チャネルが並行して運転される請求項22に記載のプロセス。
- 並行して運転される複数の単段階プロセスチャネルを収容した反応器内でプロセスを行う工程を有し、該プロセスは反応器内の単段階プロセスチャネルの体積1リットル当たり少なくとも10標準リットル毎分の速度で水素を生成する条件で行われる請求項22に記載のプロセス。
- 並行して運転される複数の単段階プロセスチャネルを収容した反応器内でプロセスを行う工程を有し、該プロセスにより反応器内の単段階プロセスチャネルの体積1リットル当たり少なくとも100標準リットル毎分の速度で水素が生成される請求項22に記載のプロセス。
- 並行して運転される複数の単段階プロセスチャネルを収容した反応器内でプロセスを行う工程を有し、反応物及び/又は生成物と触媒との接触時間は最大250ミリ秒であり、該プロセスにより反応器内の単段階プロセスチャネルの体積1リットル当たり少なくとも10標準リットル毎分の速度で水素が生成される請求項22に記載のプロセス。
- 並行して運転される複数の単段階プロセスチャネルを収容した反応器内でプロセスを行う工程を有し、反応物及び/又は生成物と触媒との接触時間は最大150ミリ秒であり、該プロセスにより反応器内の単段階プロセスチャネルの体積1リットル当たり少なくとも10標準リットル毎分の速度で水素が生成される請求項22に記載のプロセス。
- 並行して運転される複数の単段階プロセスチャネルを収容した反応器内でプロセスを行う工程を有し、反応物及び/又は生成物と触媒との接触時間は最大100ミリ秒であり、該プロセスにより反応器内の単段階プロセスチャネルの体積1リットル当たり少なくとも10標準リットル毎分の速度で水素が生成される請求項22に記載のプロセス。
- 並行して運転される複数の冷却剤チャネルを収容した反応器内でプロセスを行う工程を有し、冷却剤チャネル内を流れる冷却剤の全圧低下が最大13.8キロパスカル(2ポンド/平方インチ)であり、該プロセスにより反応器内の単段階プロセスチャネルの体積1リットル当たり少なくとも10標準リットル毎分の速度で水素が生成される請求項22に記載のプロセス。
- 並行して運転される複数の冷却剤チャネルを収容した反応器内でプロセスを行う工程を有し、冷却剤チャネル内を流れる冷却剤の全圧低下が最大6.9キロパスカル(1ポンド/平方インチ)であり、前記プロセスにより反応器内の単段階プロセスチャネルの体積1リットル当たり少なくとも10標準リットル毎分の速度で水素が生成される請求項22に記載のプロセス。
- 並行して運転される複数の冷却剤チャネルを収容した反応器内でプロセスを行う工程を有し、冷却剤チャネル内を流れる冷却剤の全圧低下が最大2489パスカル(10インチ水柱)であり、該プロセスにより反応器内の単段階プロセスチャネルの体積1リットル当たり少なくとも10標準リットル毎分の速度で水素が生成される請求項22に記載のプロセス。
- 前記生成物中のH2が選択酸化反応器、水素又は一酸化炭素のいずれかの膜分離、水素又は一酸化炭素のいずれかに対する収着に基づく分離システム、またはメタン化反応器を用いて精製される請求項22に記載のプロセス。
- 前記生成物に由来するH2を用いて燃料電池を運転する工程を有する請求項22に記載のプロセス。
- 前記生成物に由来するH2を用いた供給材料の水素化、水素処理、ハイドロアルキル化、水素添加分解又は水素添加脱硫の工程を有する請求項22に記載のプロセス。
- 前記生成物に由来するH2を反応させて塩化水素、臭化水素、エタノール、メタノール又はアンモニアを生成する工程を有する請求項22に記載のプロセス。
- 前記生成物に由来するH2を用いて金属水素化物を形成する工程を有する請求項22に記載のプロセス。
- 前記生成物に由来するH2を用いて油脂又は石油を水素添加する工程を有する請求項22に記載のプロセス。
- 前記生成物に由来するH2を用いて金属鉱石を還元する工程を有する請求項22に記載のプロセス。
- 前記生成物に由来するH2を用いて触媒を還元する工程を有する請求項22に記載のプロセス。
- 熱交換チャネルがマイクロチャネルである請求項1に記載のプロセス。
- 前記単段階プロセスチャネル及び前記熱交換チャネルが、鋼、アルミニウム、チタン、ニッケル、銅、黄銅、前記のいずれかの金属の合金、高分子、セラミックス、ガラス、石英、ケイ素又はこの2種類以上の組み合わせから製造される請求項1に記載のプロセス。
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