JP2002521192A - 熱化学反応の高められた生成速度を得るための方法及び装置 - Google Patents

熱化学反応の高められた生成速度を得るための方法及び装置

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Abstract

(57)【要約】 本発明は、触媒熱化学反応の局部的な熱転移速度にほぼ一致する反応チャンバから壁を介して熱転移チャンバへの熱転移速度を提供する方法及び装置(容器)である。本発明の要旨は、熱転移チャンバ、反応チャンバ及び両者の間の壁を含めて容器を貫通する横断面上で規定される熱距離にある。横断面は、反応物質流のバルク流方向に対して直交しており、熱距離は、横断面上の最も冷たい位置と最も熱い位置との間の距離である。熱距離は、反応チャンバから熱転移チャンバへの熱転移速度が局部的な熱転移速度にほぼ一致するような長さである。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、熱化学反応の方法及び装置に関する。特に、高められた熱化学反応
の反応速度を提供する方法及び装置に関する。
【0002】 本明細書において、熱化学反応とは、発熱化学反応及び吸熱化学反応を含む。
【0003】
【発明の背景】
発熱化学反応及び吸熱化学反応を含む熱化学反応は周知である。熱化学反応の
例としては、限定されるものではないが蒸気改質、水性ガス転化反応及び燃焼な
どを含む水素及び炭化水素転化反応などを挙げることができる。ただし、これら
に限定されるものではない。これらの反応は、通常、約1000℃までの温度で、触
媒の存在下で行われる。熱化学反応固有の反応速度が、反応容器及び熱シンクま
たは環境の間の熱転移速度よりも非常に速いので、生成物の生成速度は制限され
る。制限された生成速度は、典型的には慣用の熱化学反応容器内で数秒〜数分で
ある滞留時間として特徴づけられるであろう。
【0004】 例えば、水性ガス転化反応は、慣用的には、固定床反応器内で行われる。一酸
化炭素及び水が二酸化炭素及び水素に転化する水性ガス転化反応は、固定床反応
器内で行われる場合に、数倍秒(multiple-second)の滞留時間(運動障害)を
被る。理論的な反応速度は、ミリ秒オーダーの滞留時間の可能性を示唆する。慣
用の反応器に対して、反応速度を遅延させる要因が2種ある。第一の要因は、反
応物質が多孔性ペレットを支持する触媒に拡散して出入りする拡散制限であり、
第二の要因は、触媒支持体の熱転移パラメータ(伝導度、長さ)及び反応器の全
体的な幾何学形状(形状及び寸法)の組合せである熱転移制限である。水性ガス
転化反応は、燃料電池の使用中に分配されたエネルギー生成物を支持する多重反
応器燃料処理システムにとって重要であるので、より小型でより迅速な水性ガス
転化反応器が必要である。
【0005】 別の例としては、0.01〜0.05の有効係数で、数秒の平均滞留時間で合成ガスを
製造する慣用のメタン蒸気改質反応器が、Adris, A., Pruden, B., Lim, C., J.
Grace, 1996によって報告されている。報告されたところによると、蒸気メタン
改質反応器の性能を本質的に改良することを意図している(Canadian Journal o
f Chemical Engineering, 74, 177-186)。典型的な産業上の操作工程において
、蒸気に対するメタンの比率は、3:1で運転され、コークス形成を防止する。
【0006】 反応容器と熱シンクとの間の熱転移を改良する努力は、生成物生成速度におけ
る最も最近の改良によってのみなされている。よって、熱化学反応の分野におい
て、反応容器と熱シンクとの間の熱転移速度を高めて、理論的な固有反応生成速
度にアプローチする方法及び装置が必要とされている。
【0007】
【発明の概要】
本発明は、入口及び出口を有する熱化学反応用の反応チャンバの反応チャンバ
容積当たりの生成速度を高める方法及び装置である。ここで、高められた反応チ
ャンバ容積当たりの生成速度の慣用の熱化学反応用の反応チャンバ容積当たりの
生成速度に対する比率は、少なくとも2である。例えば、慣用の蒸気改質におい
ては、滞留時間が秒オーダーであるのに対して、本発明では、滞留時間はミリ秒
オーダーで、2のファクター以下となる。本発明の方法及び装置は、 (a)反応チャンバ内に、反応物質流が実質的に完全に通過する多孔性インサー
トを含み、多孔性インサートを有する反応チャンバ容積は、1未満の平均気孔度
と、3mm以下の移動距離と、を有する。 (b)反応チャンバは、バルク反応物質流と平行な6インチ(15.24cm)以下の長
さと、2インチ(5.08cm)以下の高さと、を有し、こうして、多孔性インサート
を貫通して高められた熱転移速度で反応熱を移動させる。 (c)熱転移チャンバは、反応チャンバと熱接触状態にあり、熱転移チャンバは
、熱転移チャンバと反応チャンバとの間の壁を横断して高められた熱転移速度で
熱を移動させる。こうして、熱化学反応用の反応チャンバ容積当たりの生成速度
を高め、高められた反応チャンバ容積当たりの生成速度の慣用の熱化学反応用反
応チャンバ容積当たりの生成速度に対する比率を少なくとも2とする。
【0008】 これらの特徴は、運動の実質的な障害を回避するために十分な速度で熱を移動
させる反応速度と関連することが見いだされている。これらの特徴は、触媒熱化
学反応及び非触媒熱化学反応の双方に効果的である。触媒化学反応にとって、多
孔性インサート上の触媒の添加は、慣用のシステムにおけるように拡散に対する
反応物質の運動を制限するよりもむしろ、反応物質が触媒部位を通過することを
可能とする。よって、本発明によれば、触媒化学反応にとって、双方の運動障害
は実質的に減少し、理論的な反応速度または理論値に近い反応速度を達成し得る
。特に、本発明により製造される水性ガス転化反応器は、同じ生成量を得るため
の慣用の処理装置の1/10〜1/100のサイズである。
【0009】 本発明の要旨は、本明細書の特許請求の範囲によって特に指摘され直接的に記
載されている。しかし、操作の構成及び方法並びに利点及び目的は、添付図面を
参照しながら、以下の説明を参照することによって最もよく理解されるであろう
。なお、図面において、同様の要素には同じ参照符号を付している。
【0010】
【好ましい実施形態の記述】
図1a及び図1bを参照すれば、2個のチャンバ102及び104と、該チャンバの
間の壁106と、を有する熱化学反応用容器100が示されている。2個のチャンバ10
2及び104のいずれも反応チャンバであり得る。反応チャンバ102内での反応物質
のバルク流は、横断面108にほぼ直交する。容器100は、図1aに示すように積層
型チャンバであってもまたは図1bに示すように入れ子式チャンバであってもよ
い。反応チャンバ内での反応は、吸熱反応でも発熱反応でもよい。
【0011】 熱化学反応において、生成速度(反応速度)は、反応部位への熱転移速度(急
熱反応)又は反応部位からの熱転移速度(発熱反応)のいずれかによって制限さ
れる。高められた熱転移速度すなわち高められた生成速度を得るために、反応チ
ャンバは、反応チャンバ内に多孔性インサート(図示せず)を有する。多孔性イ
ンサートを有する反応チャンバ容積は、1未満の平均気孔度と、3mm以下の移動
距離と、を有し、こうして、多孔性インサートを貫通して高められた熱転移速度
にて、反応熱を移動させる。
【0012】 多孔性インサートは、粉末、多孔性モノリス(例えば、金属又はセラミックフ
ォーム、ハニカム、チューブバンク、積層型マイクロチャネルアセンブリ、及び
これらの組合せであるがこれらに限定されない)、ファイバー(例えば、スチー
ルウール)、又はこれらの組合せであってもよい。触媒反応の場合、消費された
触媒の交換コストの観点から、多孔性インサートは反応チャンバから取り外し可
能であることが好ましい。多孔性インサートは、反応チャンバ容積を貫通して反
応物質を流通させるための単一又は多重の通路を有するように配置されてもよい
。多孔性インサートは、反応チャンバの内面上に置かれていても、又は反応チャ
ンバの内面上に形成された突起物と接触していてもよい。
【0013】 触媒熱化学反応の場合、好ましい多孔性インサートは、その上に触媒物質を支
持する多孔性支持体である。より好ましくは、多孔性インサートは、多孔性支持
体と触媒物質との間に溶液沈着界面層(solution deposited interfacial layer
)を有する多孔性インサートである。より好ましい多孔性インサートは、多孔性
支持体と界面層との間に緩衝層を有する。
【0014】 加えて、反応チャンバは、バルク反応物流に対して平行な6インチ(15.24cm)
以下の長さと、2インチ(5.08cm)以下の高さとを有する。制限された長さ及び
高さは、突起の距離を短くして、迅速な熱転移を可能にする。さらに、短い長さ
は、反応チャンバを貫通する全体の圧力降下を減少させる。
【0015】 熱転移チャンバは、反応チャンバと熱的に接触している。熱転移チャンバは、
高められた熱転移速度で、熱転移チャンバと反応チャンバとの間の壁106を横断
して熱を移動させる。こうして、熱化学反応用のチャンバ容積当たりの高められ
た生成速度を得る。
【0016】 界面層は、溶液沈着金属酸化物である。溶液沈着金属酸化物は、γAl2O3、SiO 2 、ZrO2、TiO2、酸化マグネシウム、酸化バナジウム、酸化クロム、酸化マンガ
ン、酸化鉄、酸化ニッケル、酸化コバルト、酸化銅、酸化亜鉛、酸化モリブデン
、酸化スズ、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、酸化ランタン系列、ゼオライ
ト類及びこれらの組合せを含むが、これらに限定されるものではない。典型的に
は、多孔性支持体は、界面層の熱膨張率と異なる熱膨張率を有する。したがって
、高温触媒(T>150℃)にとって、緩衝層は2つの異なる熱膨張率の間で変遷す
ることが必要である。
【0017】 緩衝層は、Al2O3、TiO2及びこれらの組合せである金属酸化物である。特に、A
l2O3は、α-Al2O3、γ-Al2O3及びこれらの組合せである。TiO2は酸素拡散に対し
てアルミナほど良好な物質ではないので、α-Al2O3構造が好ましい。したがって
、高温酸化に対する抵抗はアルミナ被覆フォーム(alumina coated foam)によ
って改良され得ることが予想される。多孔性基体100が金属フォーム(metal foa
m)である場合には、好ましい実施形態は、2つの副層(sub-layer)から形成さ
れた緩衝層を有する。第1の副層は、金属フォームを不動態化するα-Al2O3であ
り、第2の副層は、界面層に結合するTiO2である。
【0018】 緩衝層102の堆積は、化学蒸着、物理蒸着又はこれらの組合せを含むがこれら
に限定されない蒸着によってなされてもよい。蒸着は高温で行われるので、金属
フォーム表面に対する金属酸化物の良好な接着を呈する多結晶相が形成される。
【0019】 あるいは、緩衝層102は、溶液コーティングによって得ることもできる。溶液
コーティングは、水酸化物形成による金属表面機能化工程と、アルコキシドの表
面加水分解工程と、を含み、多結晶相を得る。この溶液コーティングは、より低
コストの緩衝層102堆積方法であるので好ましい。
【0020】 多結晶金属酸化物は、熱サイクル下で、薄片状にはがれにくい。金属フォーム
の連続気泡は、約20ppi〜約1000ppiの範囲であり、好ましくは約80ppiである。 触媒物質(用いられる場合には)は、界面層上に堆積する。触媒物質は、貴金
属、遷移金属及びこれらの組合せを含むがこれらに限定されない適宜の触媒金属
あるいは酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化バナジウム、酸化クロム、酸化マ
グネシウム、酸化鉄、酸化ニッケル、酸化コバルト、酸化銅、酸化亜鉛、酸化ジ
ルコニウム、酸化モリブデン、酸化スズ、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、
酸化珪素、酸化ランタン系列、ゼオライト類及びこれらの組合せを含むがこれら
に限定されない触媒金属酸化物又は遷移金属酸化物であってもよい。
【0021】 好ましい触媒の製造方法は、多孔性支持体を選択する工程と、多孔性支持体上
に緩衝層を蒸着させる工程と、緩衝層上の界面層を溶液沈着させる工程と、界面
層上に触媒金属を堆積させる工程と、を含む。金属フォームが多孔性支持体とし
て用いられる場合には、金属フォームは緩衝層を蒸着する前に、エッチングされ
る。エッチングは、例えばHClなどの酸によってなされる。任意に、触媒層を界
面層上に堆積させてもよい。
【0022】
【実施例1】 水性ガス転化反応を用いる本発明に従って化学熱反応を示すために実験を行っ
た。
【0023】 第1の多孔性インサートをDegussa Corporationから入手した予め還元され安
定化されている5wt% Ru/ZrO2触媒(1/8インチ(0.32cm)押し出し物)からなる
触媒物質で作った。触媒物質を粉砕して65〜100メッシュに篩い分けした。
【0024】 第2の多孔性インサートを長さ0.5〜2.5cm、ID7mmの石英管にフィットするよ
うに加工された80ポア/インチ(ppi)のNi金属フォームで作った。金属フォームを
アセトン、クロロフォルム及び水を用いて超音波洗浄器で10分間隔で連続的に洗
浄した。さらに、1M HCl内で、60℃で、30分間、エッチングした。エッチングし
た金属フォームをジルコニウムn-プロポキシド/1-プロパノール溶液(Aldrich
)で飽和させ、水蒸気で72時間、環境中で加水分解させ、450℃で4時間焼成して
、界面層を形成した。ZrO2-被覆金属フォームを希釈RuCl3水溶液(RuCl3水和物
、Aldrich)で飽和させた。所望のRu装填(loading)が得られるまで、飽和処理
工程を数回繰り返した。最後に、Ru触媒支持被覆金属フォームを一晩真空(vacu
um)下で100℃で乾燥し、350℃で1時間焼成した。テストの前に、触媒を10%H2/
He混合物で350℃で少なくとも1時間かけて活性化した。
【0025】 触媒プラグ流反応器(PFR)システムを用いて、両方の多孔性インサートをテ
ストした。PFRは、熱転移チャンバとしてシングルゾーン炉内に形成されたもの
である。反応器システムは、反応器入口の直前に配置された蒸気発生器と、炉内
に収納されたPFRと、反応器出口に配置されたコンデンサと、を含むものであっ
た。多孔性インサートを、中心が狭くなっているID 7mmの石英管に充填した。
【0026】 供給水をCole Parmerシリンジポンプを用いて蒸気発生器に供給した。一酸化
炭素及び窒素(希釈剤)をMathesonマスフローコントローラを用いてシステムに
供給した。混合した供給流をPFRに入れる前に、下降流態様で蒸気発生器に流通
させた。生成ガスをコンデンサに向けて流し、オンラインガスクロマトグラフィ
ーに送って、生成流を分析した。
【0027】 2個の熱電対を触媒PFRシステム内部に置いた。一方の熱電対を多孔性インサ
ートの上方に置いた。他方の熱電対を石英管の外側の多孔性インサートに隣接す
るように置いて、炉温度を計測した。反応器入口に圧力ゲージを置いて、多孔性
インサートを横断する圧力差を計測した。
【0028】 Microsensor Technology Inc.,(MTI)M200ガスクロマトグラフィーを用いて、
反応器から排出された直後の生成ガスを分析した。平行に置かれた10-mモレキュ
ラーシーブカラム(キャリアガス:アルゴン、100℃、34.1psig)及び8-m Porap
lotUカラム(キャリアガス:ヘリウム、65℃、26.9psig)を用いて、75秒間、水
素、窒素、酸素、メタン、一酸化炭素、空気、二酸化炭素、エタン及びエチレン
のガスクロマトグラフィー分析を行った。M200は真空ポンプを用いて、パージ時
間40秒間、注入時間100ミリ秒で、生成流から少量のサンプルを吸引した。M200
に入れる前に、水をガス流から除去した。
【0029】 一酸化炭素転化は、下記式(1)に示すように、入口ガス流及び出口ガス流内
の物質のモル数に基づいて計算した。二酸化炭素(及び水素)又はメタンに対す
る選択率は、それぞれ下記式(2)及び(3)によって計算した。
【0030】
【数1】
【0031】
【数2】
【0032】
【数3】
【0033】 第1の多孔性インサートを用いて、触媒微粉末(65〜100メッシュ)及び固有
反応速度を概算計測した。接触時間を10ミリ秒〜1秒まで変えた。図2a及び図
2bは、長い接触時間及び短い接触時間に対する性能を示す。300℃にて、炭素
に対する蒸気の比率が3:1の場合、Ruをベースとする触媒上での接触時間25ミリ
秒が、一酸化炭素の98%以上を二酸化炭素及び水素に転化するに十分であった。5
0ミリ秒にて、所望の生産物(CO2及びH2)に対して100%の選択率で、99.8%のCO
転化率が計測された。300℃、炭素に対する蒸気の比率が3:1の場合におけるCOの
平衡転化率は99.93%であった。
【0034】 より長い接触時間(>100ミリ秒)でのテスト結果は、平衡選択率22.8%のメタ
ンの形成を示した。二酸化炭素及び水素に対する平衡選択率ラインを図2aに示
す。接触時間が長くなると、メタンの形成も増加する。ソフトウェアパッケージ
FACT(登録商標)を用いてすべての平衡計算を行った。
【0035】 第2の多孔性インサート(被覆金属フォーム)での結果を図3に示す。300℃
で、CO転化率は10%以下であった。しかし、500℃、炭素に対する蒸気の比率3:1
の場合、計測された一酸化炭素の転化率は、接触時間50ミリ秒で、94%に達した
。これらの条件下で、平衡転化率は94.53%であった。10ミリ秒ほどの短い接触時
間での一酸化炭素の転化率は90%を越え、二酸化炭素及び水素に対する選択率100
%を観察した。平衡CO2選択率は、500℃で93.52%であった。
【0036】 10ミリ秒、50ミリ秒及び100ミリ秒の接触時間で、メタンはGC(ガスクロマ
トグラフィー)の検出限界以下にあり、計測された選択率はほぼ100%付近にあ
った。これらの観察結果は、所望の非平衡化学物質が被覆金属フォーム内で利用
されたことを示す。メタンの形成などの望ましくないシリーズ及び緩慢な平行反
応経路は、効果的に排除された。
【0037】 被覆金属フォームの第2の多孔性インサートは、触媒粉末の第1の多孔性イン
サートよりも高い活性温度を有していた。これは、次の2つの理由による。第一
に、触媒薄め塗膜(washcoat)は、触媒粉末とは、わずかに異なる組成及び構造
を有する。同じ薄め塗膜(washcoat)から作られた粉末での独立触媒テストは、
より高い活性温度を必要とすることを立証した。2つの多孔性インサートの間の
他の相違は、被覆金属フォーム上の活性触媒の減少した重さ(約10%)であった
【0038】
【実施例2】 本発明による炭化水素蒸気改質を示すために、実験を行った。 実施例1におけるような第1の多孔性インサート(粉末)を用いて、5%Rh/γ
-Al2O3触媒上に25ミリ秒間、850℃で、転化率100%でメタン蒸気改質を達成した
(図4)。実施例1におけるように、第2の多孔性インサート(被覆金属フォー
ム)を用いて、80ppiステンレススチール金属フォーム上の5% Rh/γ-Al2O3触媒
/界面層で、750℃における性能と同じ性能を達成するために、操作温度を100℃
下げた。
【0039】 メタンに対する蒸気の比率が低い場合(2.5:1)に見られた数ミリ秒の滞留時
間中に、コークス形成は観察されなかった。 他の炭化水素に対する結果を表E2-1に示す。ここで「時間」は滞留時間である
【0040】
【表1】
【0041】 n-ブタン蒸気改質実験に対するさらなるデータを図5aに示す。80ppiステン
レススチールの多孔性インサートは、アルミナの界面層及びロジウムの触媒物質
(アルミナ17.1wt%上のRh 15.6wt%、残りはステンレススチールフォーム、緩衝
層なし)を有するものであった。条件は、炭素に対する蒸気の比率が3.58:1で、
650℃、滞留時間95ms(ミリ秒)であった。圧力降下は、極僅かから7psig を越
えるまで増加し、界面層及び触媒層のクラッキング及びスポーリング(spalling
)を引き起こした。触媒を空気中で再生させて、堆積した炭素を除去した。図5
bは、比較的劣る性能を示す。圧力降下は、2日間にわずか5時間の操作時間を
経た後、7psigを越えるまで増加した。
【0042】
【結び】
本発明の好ましい実施形態を説明してきたが、当業者には本発明の広範な範囲
を逸脱することなく、多くの変化及び変更をなし得ることが明らかであろう。し
たがって、特許請求の範囲は、本発明の本当の範囲内にある限りのすべての変化
及び変更をカバーすることを意図する。
【図面の簡単な説明】
【図1】 図1aは、熱交換チャンバを有する積層型反応チャンバの断面図である。 図1bは、熱交換チャンバを有する入れ子式反応チャンバの等角投影図である
【図2】 図2aは、粉末触媒多孔性インサートと長時間接触させた場合の水性ガス転化
に対する選択率と滞留時間とのグラフである。 図2bは、粉末接触多孔性インサートと短時間接触させた場合の水性ガス転化
に対する選択率と滞留時間とのグラフである。
【図3】 図3は、被覆金属フォーム多孔性インサートでの水性ガス転化に対する種々の
滞留時間での選択率と温度とのグラフである。
【図4】 図4は、メタンに対する蒸気の比率が2.5:1である場合の種々の滞留時間での
メタン転化率と温度とのグラフである。
【図5】 図5aは、界面層及び触媒物質を有する多孔性副層の多孔性インサートでのn-
ブタン蒸気改質に対する転化率及び選択率と滞留時間とのグラフである。 図5bは、再生多孔性インサートでのn-ブタン蒸気改質に対する転化率及び選
択率と時間とのグラフである。
【手続補正書】特許協力条約第34条補正の翻訳文提出書
【提出日】平成12年8月15日(2000.8.15)
【手続補正1】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正内容】
【特許請求の範囲】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 FI テーマコート゛(参考) C01B 3/38 C01B 3/38 (72)発明者 ワン,ヤン アメリカ合衆国ワシントン州99352,リッ チランド,トルーン・コート 2884 (72)発明者 ウェジェング,ロバート・エス アメリカ合衆国ワシントン州99352,リッ チランド,ハリス 2603 (72)発明者 ガオ,ユフェイ アメリカ合衆国ワシントン州99336,ケネ ウィック,ノース・ハワイ 302 Fターム(参考) 4G040 EA03 EA06 EB14 EB22 EB46 4G069 AA03 AA08 AA11 BA01A BA01B BA02A BA04A BA05A BA05B BA17 BB04A BB04B BC68B BC70B BC71B CC17 DA06 FA02 FA03 FB08 FB14 FB44 4G075 AA02 AA45 BA01 BA05 BA06 BD02 BD12 BD14 BD22 CA02 CA54 DA05 EA06 EB21 EB27 EC06 FA12 FB01 FB02 FB04 FC11 4G140 EA03 EA06 EB14 EB22 EB46

Claims (30)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 入口及び出口を有する熱化学反応用の反応チャンバの反応チ
    ャンバ容積当たりの高い生成率を得る方法であって、 (a)上記反応チャンバ内に反応物質流が実質的に完全に通過する多孔性インサ
    ートを置いて、該多孔性インサートを有する反応チャンバは1未満の平均気孔度
    と、3mm以下の移動距離と、を有するようにし、 (b)上記反応チャンバをバルブ反応物質流に平行な6インチ(15.24cm)以下の
    長さと、2インチ(5.08cm)以下の高さと、を有するようにサイジングし、こう
    して、多孔性インサートを貫通して高められた熱転移速度で反応熱を移動させ、
    (c)反応チャンバと熱的に接触している状態に熱転移チャンバを設けて、熱転
    移チャンバが高められた熱転移速度にて熱転移チャンバと反応チャンバとの間の
    壁を横断して熱を移動させるようにし、こうして、高められた熱化学反応用反応
    チャンバ容積当たりの生成速度の慣用の熱化学反応用反応チャンバ容積当たりの
    生成速度に対する比率を少なくとも2とする、 各工程を備えることを特徴とする方法。
  2. 【請求項2】 前記熱化学反応は、触媒化学反応であることを特徴とする請
    求項1に記載の方法。
  3. 【請求項3】 前記触媒は、前記多孔性インサート上にあることを特徴とす
    る請求項2に記載の方法。
  4. 【請求項4】 前記多孔性インサートは、その上に溶液沈着界面層を有し、
    該界面層上に触媒金属を有することを特徴とする請求項3に記載の方法。
  5. 【請求項5】 前記多孔性インサートは、多孔性支持体と溶液沈着界面層と
    の間に緩衝層を有することを特徴とする請求項4に記載の方法。
  6. 【請求項6】 前記緩衝層は、金属酸化物であることを特徴とする請求項5
    に記載の方法。
  7. 【請求項7】 前記金属酸化物は、Al2O3、TiO2及びこれらの組合せからな
    る群より選択されることを特徴とする請求項6に記載の方法。
  8. 【請求項8】 前記Al2O3は、α-Al2O3、γ-Al2O3及びこれらの組合せから
    なる群より選択されることを特徴とする請求項7に記載の方法。
  9. 【請求項9】 入口及び出口を有する蒸気改質熱化学反応用反応チャンバの
    反応チャンバ容積当たりの高められた生成速度を得る方法であって、 (a)反応チャンバ内に、反応物質流が実質的に完全に貫通して通過する多孔性
    インサートであって且つその上に触媒物質を有する多孔性支持体を含む多孔性イ
    ンサートを置いて、該多孔性インサートを有する反応チャンバが1未満の平均気
    孔度と3mm未満の移動距離とを有するようにし、 (b)上記反応チャンバを、バルク反応物質流に平行な6インチ(15.24cm)以下
    の長さと、2インチ(5.08cm)以下の高さとを有するようにサイジングして、上
    記多孔性インサートを貫通して高められた熱転移速度にて反応熱を移動させ、 (c)熱転移チャンバを反応チャンバと熱的に接触している状態に置いて、熱転
    移チャンバと反応チャンバとの間の壁を横断して高められた熱転移速度で熱を移
    動させ、こうして熱化学反応用の反応チャンバ容積当たりの生成速度を高め、高
    められた反応チャンバ当たりの生成速度の慣用の熱化学反応用の反応チャンバ容
    積当たりの生成速度に対する比率を少なくとも2とする 各工程を備えることを特徴とする方法。
  10. 【請求項10】 前記多孔性インサートは、さらに、前記多孔性支持体と前
    記触媒物質との間に界面層を有することを特徴とする請求項9に記載の方法。
  11. 【請求項11】 前記多孔性インサートは、さらに、前記界面層と前記多孔
    性支持体との間に緩衝層を有することを特徴とする請求項10に記載の方法。
  12. 【請求項12】 入口及び出口を有する水性ガス転化反応用反応チャンバの
    反応チャンバ容積当たりの高められた生成速度を得る方法であって、 (a)上記反応チャンバ内に、反応物質流が実質的に完全に貫通して通過する多
    孔性インサートであって且つ触媒物質をその上に有する多孔性支持体を含む多孔
    性インサートを置いて、上記多孔性インサートを有する反応チャンバが1未満の
    平均気孔度と3mm以下の移動距離とを有するようにし、 (b)反応チャンバを、バルク反応物質流に平行な6インチ(15.24cm)以下の長
    さと、2インチ(5.08cm)以下の高さとを有するようにサイジングして、上記多
    孔性インサートを貫通して高められた熱転移速度にて反応熱を移動させ、 (c)熱転移チャンバを反応チャンバと熱的に接触している状態に置いて、熱転
    移チャンバと反応チャンバとの間の壁を横断して高められた熱転移速度で熱を移
    動させ、熱化学反応用の反応チャンバ容積当たりの生成速度を高め、高められた
    反応チャンバ容積当たりの生成速度の慣用の熱化学反応用反応チャンバ容積当た
    りの生成速度に対する比率を少なくとも2とする 各工程を備えることを特徴とする方法。
  13. 【請求項13】 入口及び出口を有する熱化学反応用の反応チャンバの反応
    チャンバ容積当たりの高められた生成速度を得る容器であって、 (a)反応チャンバ内に、反応物質流が実質的に完全に貫通して通過する多孔性
    インサートを備え、該多孔性インサートを有する反応チャンバが1未満の平均気
    孔度と、3mm以下の移動距離とを有するようにし、 (b)上記反応チャンバは、バルク反応物質流と平行な6インチ(15.24cm)以下
    の長さと、2インチ(5.08cm)以下の高さとを有し、こうして上記多孔性インサ
    ートを貫通する高められた熱転移速度で反応熱を移動させ、 (c)上記反応チャンバと熱接触状態にある熱転移チャンバを備え、該熱転移チ
    ャンバは、熱転移チャンバと上記反応チャンバとの間の壁を横断して高められた
    熱転移速度で熱を移動させ、こうして、熱化学反応用の反応チャンバ容積当たり
    の高められた生成速度を得、反応チャンバ容積当たりの高められた生成速度の慣
    用の熱化学反応用の反応チャンバ容積当たりの生成速度に対する比率を少なくと
    も2とする ことを特徴とする容器。
  14. 【請求項14】 前記熱化学反応は、触媒化学反応であることを特徴とする
    請求項13に記載の容器。
  15. 【請求項15】 触媒物質が、前記多孔性インサート上にあることを特徴と
    する請求項14に記載の容器。
  16. 【請求項16】 前記多孔性インサートは、多孔性支持体と触媒物質との間
    に、溶液沈着界面層を有することを特徴とする請求項14に記載の容器。
  17. 【請求項17】 前記多孔性インサートは、多孔性支持体と触媒物質との間
    に、溶液沈着界面層を有することを特徴とする請求項16に記載の容器。
  18. 【請求項18】 前記多孔性インサートは、多孔性支持体と溶液沈着界面層
    との間に緩衝層を有することを特徴とする請求項17に記載の容器。
  19. 【請求項19】 前記緩衝層は、金属酸化物であることを特徴とする請求項
    18に記載の容器。
  20. 【請求項20】 前記金属酸化物は、Al2O3、TiO2及びこれらの組合せから
    なる群より選択されることを特徴とする請求項19に記載の容器。
  21. 【請求項21】 Al2O3は、α-Al2O3、γ-Al2O3及びこれらの組合せからな
    る群より選択されることを特徴とする請求項19に記載の容器。
  22. 【請求項22】 前記多孔性支持体は、金属フォームであることを特徴とす
    る請求項16に記載の容器。
  23. 【請求項23】 前記多孔性支持体は、多孔性セラミックであることを特徴
    とする請求項16に記載の容器。
  24. 【請求項24】 前記界面層は、溶液沈着金属酸化物であることを特徴とす
    る請求項17に記載の容器。
  25. 【請求項25】 前記溶液沈着金属酸化物は、γ-Al2O3、SiO2、ZrO2、TiO2 及びこれらの組合せからなる群より選択されることを特徴とする請求項24に記
    載の容器。
  26. 【請求項26】 前記触媒物質は、貴金属、遷移金属及びこれらの組合せか
    らなる群より選択されることを特徴とする請求項15に記載の容器。
  27. 【請求項27】 前記緩衝層は、蒸着金属酸化物であることを特徴とする請
    求項13に記載の容器。
  28. 【請求項28】 前記蒸着金属酸化物は、Al2O3、TiO2及びこれらの組合せ
    からなる群より選択されることを特徴とする請求項27に記載の容器。
  29. 【請求項29】 Al2O3は、α-Al2O3、γ-Al2O3及びこれらの組合せからな
    る群より選択されることを特徴とする請求項27に記載の容器。
  30. 【請求項30】 前記緩衝層は、複数の副層を含むことを特徴とする請求項
    13に記載の容器。
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