JP5731092B2 - マイクロチャネルプロセス技術を用いてエチレンをエチレンオキシドに変換するためのマイクロチャネル反応器及びそれを用いた方法 - Google Patents

Description

本出願は、２００４年８月１２日出願の米国特許仮出願第６０／６０１，０７０号、および２００５年１月１０日出願の米国特許仮出願第６０／６４２，９１６号の優先権を主張する。これらの出願のそれぞれの開示は、参照によって本明細書に組み込まれる。

本発明は、マイクロチャネル技術を用いてエチレンをエチレンオキシドに変換するためのマイクロチャネル反応器及びそれを用いた方法に関する。

エチレンオキシドは、通常は、銀触媒の存在下、酸素によるエチレンの選択酸化によって製造される。反応は発熱反応である（１．５ＭＰａでΔＨ_２５０Ｃ＝−１０６．７ｋＪ／モル）。このプロセスでは、触媒表面で二つの反応が同時に起こる。エチレンオキシド生成に加えて、ＣＯ_２およびＨ_２Ｏへの完全燃焼も起こる。こちらの反応は、はるかに発熱性が大きい（１．５ＭＰａでΔＨ_２５０Ｃ＝−１３２３ｋＪ／モル）。従って、エチレンオキシドの選択率が低くなると発熱が急速に増加し、そのため反応温度を制御することが難しくなる。逆に、温度が高くなると、選択率がさらに低くなる結果となる。本発明は、これらの問題に対する解決法を提供する。

本発明は、マイクロチャネル技術を用いてエチレンをエチレンオキシドに変換するためのプロセスに関する。このプロセスは、部分酸化プロセスと呼んでもよい。

一実施態様では、本発明は、エチレンと酸素または酸素源とを含む反応体をマイクロチャネル反応器の中に流して触媒と接触させ、反応体をエチレンオキシドを含む生成物に変換すること、マイクロチャネル反応器の中で反応体に発熱反応を行わせること、および熱をマイクロチャネル反応器から熱交換器へ移動させることを含むプロセスに関する。

一実施態様では、本発明のプロセスは、生成物をクエンチすることをさらに含む。

一実施態様では、マイクロチャネル反応器は、触媒を含む少なくとも一つのプロセスマイクロチャネル、プロセスマイクロチャネルに隣接する第二の反応体流チャネル、およびプロセスマイクロチャネルの軸方向長さの少なくとも一部に沿って分布する複数の開口を備え、プロセスは、エチレンあるいは酸素または酸素源を含む第二の反応体流を、第二の反応体流チャネルから開口を通してプロセスマイクロチャネルの中に流れ込ませることをさらに含む。

添付の図面の中で、同じ部品および構成要素は、同じ名称を有する。

用語「マイクロチャネル」は、最大約１０ミリメートル（ｍｍ）、一実施態様では最大約５ｍｍ、一実施態様では最大約２ｍｍ、一実施態様では最大約１ｍｍの高さまたは幅の少なくとも一方の内部寸法を有するチャネルを指す。マイクロチャネルを通る流体の流れは、マイクロチャネルの高さと幅とに直交するマイクロチャネルの軸方向長さに沿って進むことができる。プロセスマイクロチャネルおよび／または熱交換マイクロチャネルとして本発明のプロセスで用いることができるマイクロチャネルの例を図１に示す。図１に例を示したマイクロチャネル１０は、高さ（ｈ）、幅（ｗ）および長さ（ｌ）を有する。流体は、矢印１２および１４で示した方向に、マイクロチャネルの軸方向長さに沿って、マイクロチャネル１０を通って流れる。マイクロチャネルの高さ（ｈ）または幅（ｗ）は、約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約０．７５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約０．５ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅の他方の寸法は、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一実施態様では約０．０１から約３メートル、一実施態様では約０．０１から約３メートルであるとよい。マイクロチャネルの軸方向長さ（ｌ）は、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一実施態様では約０．２から約１０メートル、一実施態様では約０．２から約６メートル、一実施態様では０．２から約３メートルであるとよい。図１に例を示したマイクロチャネル１０は矩形の断面を有するが、マイクロチャネルは、任意の形状、例えば、正方形、円、半円、台形等を有する断面を有してよいと理解すべきである。マイクロチャネルの断面の形状および／またはサイズは、その長さにわたって変化してもよい。例えば、高さまたは幅には、マイクロチャネルの長さにわたって、相対的に大きな寸法から相対的に小さな寸法へ、またはその逆に、テーパを付けてもよい。

用語「隣接する」は、一つのチャネルの位置を別のチャネルの位置に対して指すとき、直接的に隣接し、これによって、これらの二つのチャネルが一つの壁で隔てられることを意味する。この壁は厚さが変化してもよい。しかし、「隣接する」チャネルは、これらのチャネルの間の伝熱と干渉すると考えられる介在チャネルによって隔てられていない。一実施態様では、一つのチャネルは、別のチャネルに対して、別のチャネルの寸法の一部だけで隣接してもよい。例えば、プロセスマイクロチャネルは、一つ以上の隣接する熱交換チャネルより長く、一つ以上の隣接する熱交換チャネルを超えて延在してもよい。

用語「流体」は、気体、液体、気体と液体との混合物、あるいは分散固体、液滴および／または気泡を含む気体または液体を指す。

用語「接触時間」は、マイクロチャネル反応器内の反応ゾーンの体積を、０℃の温度と１気圧の圧力とでの反応体組成物の体積供給流速で除した商を指す。

用語「滞留時間」または「平均滞留時間」は、ある空間を通って流れる流体が占めるその空間の内部体積（例えばマイクロチャネル反応器内の反応ゾーン）を、用いられている温度と圧力とでその空間を通って流れる流体の平均体積流速で除した商を指す。

用語「反応ゾーン」は、反応体が触媒と接触するプロセスマイクロチャネル内の空間を指す。

用語「熱交換器」は、熱を吸収するかまたは熱を放出し、別の物体またはデバイスを冷却するかまたは加熱するために用いることができる物体またはデバイスを指す。熱交換器は、別の物体またはデバイスから移動する熱を受け取るか、または別の物体またはデバイスへ熱を移動させる熱交換流体を内部に有する熱交換チャネルの形であってもよい。別の物体またはデバイスは、例えば、熱交換チャネルに隣接するか、または熱交換チャネルへ熱を移動させるか、または熱交換チャネルから移動した熱を受け取るのに十分近いチャネルであってもよい。熱交換流体は、熱交換チャネルの中に閉じ込められていてもよく、および／または熱交換チャネルを通って流れてもよい。熱交換チャネルは、冷却チャネルとして機能してもよい。すなわち、熱交換チャネルは、熱交換チャネルに隣接するか、または熱交換チャネルへ熱を移動させるのに十分に熱交換チャネルに近い一つ以上のチャネル、例えば一つ以上のプロセスマイクロチャネルに冷却を提供することができる。熱交換器は、冷却素子、例えば非流体冷却素子の形であってもよい。熱交換器は、ペルティエ電子素子の形であってもよい。

用語「熱交換チャネル」は、熱を放出し、および／または熱を吸収する熱交換流体を内部に有するチャネルを指す。

用語「熱交換流体」は、熱を放出し、および／または熱を吸収することができる流体を指す。

用語「反応体の反応率」は、マイクロチャネル反応器に入る流体とマイクロチャネル反応器を出る流体との間の反応体モル数変化を、マイクロチャネル反応器に入る流体の中の反応体のモル数で除した商を指す。

用語「収率」は、本明細書では、マイクロチャネル反応器を出る生成物エチレンオキシドのモル数を、マイクロチャネル反応器に入るエチレンのモル数で除した商を指すために用いられる。

用語「サイクル」は、本明細書では、マイクロチャネル反応器を通る反応体の一回の通過を指すために用いられる。

用語「エチレンの反応率」は、反応体組成物と生成物との間のエチレンモル数変化を、反応体組成物の中のエチレンのモル数で除した商を指す。

用語「酸素の反応率」は、反応体組成物と生成物との間の酸素モル数変化を、反応体組成物の中の酸素のモル数で除した商を指す。

用語「全原料基準での反応体組成物の中の酸素濃度」は、反応体組成物がマイクロチャネル反応器の中のプロセスマイクロチャネルに入るときの反応体組成物の中の酸素、ならびにプロセスマイクロチャネルへの入口より下流で反応体組成物に加えられた酸素を含む反応体組成物の中の酸素の全量を指す。この下流での添加は、ときには酸素の段階的な添加と呼ばれる。

用語「エチレンオキシドへの選択率」は、作り出されたエチレンオキシドのモル数を、作り出されたエチレンオキシドのモル数プラス作り出された他の生成物（例えばＣＯ、ＣＯ_２）のモル数かけるそれぞれの化学量論係数で除した商を指す。例えばエチレンのエチレンオキシドへの酸化の場合、二酸化炭素が望ましくない副生成物であるとして、１モルのエチレンオキシドと１モルの二酸化炭素とを作り出すことは、１００×（１／（１＋０．５））＝６７％の選択率に相当すると考えられる。

用語「クエンチ」は、反応体の温度の急速な低下、反応体混合物の中への反応体または非反応体流体の急速な導入、あるいはクエンチ直径以下の寸法を有する狭い開口部または通路を通して反応体を流すことを用い、それによって化学反応が停止するか、または実質的に停止するプロセスを指す。

用語「クエンチ直径」は、反応体が流れて通過するための開口部または通路の内部寸法（例えば高さ、幅、直径）であって、それより小さいと反応が停止するか、または実質的に停止する内部寸法を指す。

本発明のプロセスは、一実施態様では、資本装置コストを低下させ、原料の利用率を増加させ、反応体リサイクルを減らし、および／または希釈剤あるいは安全化剤を用いる要件を減らすか、または不要にする利点を提供することができる。一実施態様では、エチレン、酸素、またはエチレンと酸素との通過あたり反応率を、選択率を低下させずに高くすることができ、その結果、リサイクル流を小さくすることができる。本発明のプロセスは、化学量論に比較的近い反応体組成物を用いて実行することができ、これによって、分離コストの低下、例えばＣＯ_２スクラバの要件を不要にするか、または小さくするという利点が得られる。これによって、新規な分離方式を本プロセスと統合化する可能性も得られる。

本発明のプロセスで用いられるマイクロチャネル反応器は、一実施態様では、強化された除熱の能力を利用し、その結果として、温度のバラツキを限定する希釈ガスまたは過剰の炭化水素の必要をほとんどなくすことができる。従って、本プロセスは、化学量論にはるかに近い反応体組成で実行することができる。これによって、リサイクル流を著しく小さくすることができ、電力の節約とプラント能力の増加とが得られる結果となる。触媒在庫を減少させ、いくつかの分離装置を不要にすることができる。一実施態様では、反応率はリサイクルを完全に不要にするのに十分であり、その結果、従来の（すなわち非マイクロチャネル）プロセスと比較すると、さらに大きな節約と経済性の改善とを実現できると考えられる。

一実施態様では、本発明のプロセスは、以下の特徴の一つ以上を表すことができる。すなわち、
（１）反応中の全原料基準での酸素に対するエチレンのモル比は、約４：１未満、一実施態様では約３：１未満、一実施態様では約０．２：１から約４：１の範囲、一実施態様では約０．５：１から約３：１の範囲、一実施態様では約１：１から約３：１の範囲にすることができる。
（２）反応体組成物の中の希釈剤濃度は、約５０体積％未満、一実施態様では約３０体積％未満、一実施態様では約１０体積％未満、一実施態様では約５体積％未満にすることができる。
（３）約１５％より大きい、一実施態様では約２０％より大きい、一実施態様では約２５％より大きい、一実施態様では約３０％より大きいエチレンのマイクロチャネル反応器を通る通過あたり反応率を実現することができる。
（４）全原料基準での反応体組成物の中の酸素濃度（下記で考察する段階的な酸素の添加を含む）は、約８体積％より大きくてもよく、一実施態様では約１０体積％より大きくてもよく、一実施態様では約１２体積％より大きくてもよい。
（５）マイクロチャネル反応器を通る通過あたりの酸素反応率は、約２５％より大きくてもよく、一実施態様では約３５％より大きくてもよく、一実施態様では約４０％より大きくてもよい。
（６）反応器壁を通る熱流束は、約１Ｗ／ｃｍ^２より大きくてもよく、一実施態様では約２Ｗ／ｃｍ^２より大きくてもよく、一実施態様では約３Ｗ／ｃｍ^２より大きくてもよい。
（７）生成物の中のエチレンオキシドに対する炭素酸化物（ＣＯ、ＣＯ_２）の比は、エチレンオキシドのモルあたり約０．５モルの炭素酸化物より小さくてもよく、一実施態様では約０．２５より小さくてもよく、一実施態様ではエチレンオキシドのモルあたり約０．１５モルの炭素酸化物より小さくてもよい。
（８）マイクロチャネル反応器の中のプロセスマイクロチャネルによる圧力降下は、平方インチあたり約２５ポンド（ｐｓｉ）（１．７４気圧）より小さく、一実施態様では約１．５気圧より小さく、一実施態様では約１．３５気圧より小さくすることができる。
（９）マイクロチャネル反応器の中のプロセスマイクロチャネル内の圧力は、従来のプロセス（すなわち非マイクロチャネル反応器プロセス）より大きくすることができ、例えば約２５気圧、一実施態様では約３０気圧、一実施態様では約３５気圧にも達するゲージ圧。
（１０）触媒の生産性（作り出されるエチレンオキシドのグラム数／触媒のグラム数／時間）は、従来のプロセスより大きくすることができる。

一実施態様では、エチレンの全反応率は約８０％にすることができるが、通過あたり反応率は約１５％よりわずかに大きくてもよい。低い通過あたり収率のため、下流での分離とエチレンのリサイクルとが必要になることがある。通過あたり反応率が増加すると、リサイクルされる気体の体積が減少し、エチレンオキシド生成物流の分離を容易にすることができる。一回通過（ワンパス）マイクロチャネルプロセスなら、資本面と操業面との両方で、システムコストの利点を得ることができる。一回貫通プロセスなら、精製酸素ではなく酸化剤として空気を用いることが可能になり、その結果さらに節約することができる。

一実施態様では、エチレンのエチレンオキシドへの変換は、二酸化炭素の生成を伴うことがある（例えば、約８０％エチレンオキシドと２０％ＣＯ_２との選択率）。エチレンオキシドを形成する活性化エネルギーは、二酸化炭素を形成する活性化エネルギーより低くすることができる。すなわち、温度を低くして、温度のバラツキを小さくして運転すると、二酸化炭素の発生を直接減らすことができる。エチレンオキシド選択率を高くすれば、運転コストを低くした上で、反応体組成または原料利用率を改善することができる。

一実施態様では、銀系の触媒プロセスの圧力降下は、約２０ｐｓｉ（１．３６気圧）にすることができる。圧力および圧力降下は、酸素原料にとって重要なコストパラメータになり得る（本プロセスは、約１５気圧のゲージ圧で運転することができる）。マイクロチャネル反応器による圧力降下の減少によって、さらにプロセス運転コストの利点を得ることができる。

一実施態様では、本発明のプロセスにおける触媒寿命は、本発明のプロセスを用いると実現することができる優れた温度制御に起因して、従来の管状の非マイクロチャネル反応器の中の同じ触媒より、少なくとも約３０％長くすることができる。従って、本発明のプロセスを用いると、一実施態様では、反応器は触媒入れ換えの間に少なくとも約３０％長く動作させることができ、同じ重量の触媒によって、活性、選択性または活性と選択性との両方の低下により触媒を換えることが必要になる前に、少なくとも約５０％多いエチレンオキシドを製造することができる。

プロセス原料または反応体組成物は、エチレンと酸素または酸素源とを含むことができる。エチレンは、マイクロチャネル反応器の中で、またはマイクロチャネル反応器に入る前に、酸素または酸素源と合流させるとよい。反応体は、流体の形であるとよい。流体は、液体または気体であってもよく、一実施態様では、気体であってもよい。流体は、分散した液滴を含む気体の形であってもよい。

触媒を被毒させることができる化合物の存在を回避することが望ましいが、反応体の純度は決定的に重要ではない。その結果、反応体は、空気、二酸化炭素および類似物などの不純物をさらに含んでもよい。

反応体は、一つ以上のプロセス原料または反応体組成物の形で供給するとよく、一つ以上の希釈体材料を含んでもよい。そのような希釈体材料の例は、窒素、ヘリウム、メタン、天然ガス、二酸化炭素、液体水、水蒸気および類似物を含む。希釈体は、エチレン、酸素または酸素源、あるいはエチレンと酸素または酸素源との両方の混合物と混合してもよい。エチレンおよび／または酸素または酸素源に対する希釈体の体積比は、０から約５０体積％の範囲にあるとよい。しかし、本発明の少なくとも一つの実施態様の利点は、そのような希釈体を用いなくても本発明のプロセスを実行することが可能であり、従ってより効率的で簡潔なプロセスを提供できることである。

一実施態様では、プロセス原料または反応体組成物は、エチレンオキシドと他の成分とから分離されたリサイクル流れを含んでもよい。一実施態様では、プロセス原料はハロゲン化アルキル、例えばジクロロエタンを含んでもよい。

酸素または酸素源は、酸素源として働くことができる分子酸素、空気または窒素酸化物などの他の酸化剤を含んでもよい。酸素源は、酸素富化空気を含んでもよい。酸素源は、二酸化炭素、一酸化炭素またはペルオキシド（例えば過酸化水素）を含んでもよい。酸素と空気との混合物、または酸素と不活性ガス（例えばヘリウム、アルゴン等）または希釈体気体（例えば二酸化炭素、水蒸気等）との混合物などの酸素を含む気体混合物を用いてもよい。一実施態様では、プロセス原料または反応体組成物は、全原料基準で少なくとも約１０体積％の酸素、一実施態様では少なくとも約１５体積％の酸素、一実施態様では少なくとも約２０体積％の酸素、一実施態様では少なくとも約２５体積％の酸素、一実施態様では全原料基準で少なくとも約３０体積％の酸素を含んでもよい。一実施態様では、全原料基準で酸素に対するエチレンのモル比は、約４：１より小さいとよく、一実施態様では約３：１より小さいとよく、一実施態様では約０．２：１から約４：１、一実施態様では約０．５：１から約３：１、一実施態様では約１：１から約３：１の範囲であるとよい。

一実施態様では、エチレンは、酸化脱水素または熱分解を用いて形成してもよい。これは、マイクロチャネル反応器の上流で、あるいはマイクロチャネル反応器の中で実行してもよい。エチレン形成は、触媒を用いて（例えば触媒酸化脱水素または触媒脱水素反応）、または触媒なしで（例えば熱分解）実行してもよい。一実施態様では、マイクロチャネル反応器の第一の部分を熱分解または触媒分解によるエチレン生成のために用い、続いてマイクロチャネル反応器の第二の部分の中で冷却し、続いてマイクロチャネル反応器の第三の部分の中でエチレンを酸素または酸素源と混合し、触媒と接触させてエチレンオキシドを形成させてもよい。一実施態様では、マイクロチャネル反応器の中で酸化脱水素を用いてエタンからエチレンを形成させ、続いて冷却した後、エチレンを酸素または酸素源と混合し、触媒と接触させてエチレンオキシドを形成させてもよい。

一実施態様では、以下、すなわち、プロセスマイクロチャネルに隣接する熱交換チャネルとの熱交換、プロセスマイクロチャネルと熱連通する熱交換チャネルとの熱交換、個々の反応器区画と対応するように戦略を考えて配置された熱交換チャネルの複数の組み合わせとの熱交換、プロセスマイクロチャネルの軸方向長さに沿った段階的な添加を用いる一つ以上の反応体および／または希釈体の添加の一つ以上を通じて温度および／または組成プロフィルを調整することによって、マイクロチャネル反応器の中の局所条件を制御することができる。

一実施態様では、部分的に沸とうする熱交換流体を用いる等温反応器プロフィルを使用してもよい。

一実施態様では、プロセスマイクロチャネルの長さに沿って調整された温度プロフィルを用いてもよい。

一実施態様では、本プロセスは、熱交換器、例えば熱交換チャネルとの熱交換によって発熱反応を制御するために、マイクロチャネル反応器の出口の近くの熱流束より大きな熱流束をマイクロチャネル反応器への入口またはその近くで使用してもよい。

本発明のプロセスは、図２〜１２に例を示すように実行することができる。図２を参照すると、本プロセスは、マイクロチャネル反応器コア１０２、原料流ヘッダ１０４、生成物フッタ１０６、熱交換マニホルド１０８および熱交換マニホルド１１０を備えるマイクロチャネル反応器１００を用いて実行することができる。反応器コア１０２は、一つ以上の繰り返し単位を備えてもよく、繰り返し単位のそれぞれは一つ以上のプロセスマイクロチャネルを備える。一実施態様では、各プロセスマイクロチャネルは、少なくとも一つの開口区域と、少なくとも一つの隣接する第二の反応体流チャネルを有することができる。プロセスマイクロチャネルのそれぞれは、反応体が反応して所望の生成物を形成する一つ以上の反応ゾーンを備えることができる。反応ゾーンの一つ以上の中には固体の触媒を存在させることができる。一実施態様では、触媒は、固体の上に固定化された均一系触媒であってもよい。原料流ヘッダ１０４は、反応体の混合物をプロセスマイクロチャネルに分配するための一つ以上のマニホルドを備えてもよい。あるいは、原料流ヘッダ１０４は、反応体をプロセスマイクロチャネルに、および隣接する第二の反応体流チャネルに、別々に分配するための一つ以上のマニホルドを備えてもよい。生成物フッタ１０６は、プロセスマイクロチャネルから生成物を回収するための一つ以上のマニホルドを備えてもよい。

エチレンと酸素または酸素源との混合物を含むプロセス原料または反応体組成物は、矢印１１２で示すように原料流ヘッダ１０４の中に流れ、ヘッダ１０４から反応器コア１０２の中の一つ以上のプロセスマイクロチャネルの中に流れ込んでもよい。あるいは、エチレンは、矢印１１１で示すようにヘッダ１０４の中に流れ、ヘッダ１０４から反応器コア１０２の中の一つ以上のプロセスマイクロチャネルの中に流れ込んでもよい。酸素または酸素源は、矢印１１２で示すようにヘッダ１０４の中に流れ、ヘッダ１０４から反応器コア１０２の中の一つ以上の第二の反応体流チャネルの中に流れ込んでもよい。あるいは、エチレンが反応器コア１０２の中の一つ以上の第二の反応体流チャネルの中に流れ込んでもよく、酸素または酸素源がプロセスマイクロチャネルの中に流れ込んでもよい。プロセスマイクロチャネルの中に流れ込む反応体を第一の反応体と呼んでもよく、第二の反応体流チャネルの中に流れ込む反応体を第二の反応体と呼んでもよい。第二の反応体流チャネルを通って流れる第二の反応体は、プロセスマイクロチャネルの中の開口を通ってプロセスマイクロチャネルの中に流れ込んでもよい。プロセスマイクロチャネルの中の開口は、プロセスマイクロチャネルの軸方向長さの少なくとも一部に沿って分布するとよい。プロセスマイクロチャネル中では、エチレンと酸素または酸素源とは、互いと、および触媒と接触し、反応して所望の生成物を形成する。生成物は、プロセスマイクロチャネルから生成物フッタ１０６を通って流れ、矢印１１４で示すように生成物フッタ１０６から反応器の外に流れ出る。本発明のプロセスの利点は、マイクロチャネル反応器を通る一回の通過で所望の生成物への高いレベルの反応率を得ることができる点であるが、一実施態様では、従来技法またはマイクロチャネル技法を用いて、一つ以上の未反応反応体を生成物から分離し、マイクロチャネル反応器を通してリサイクルさせて戻してもよい。未反応反応体は、任意の回数、例えば、１回、２回、３回、４回等、マイクロチャネル反応器を通してリサイクルしてもよい。

反応体は、マイクロチャネル反応器に入る前に予熱してもよい。反応プロセスは発熱的である。反応を制御するために、熱をプロセスマイクロチャネルおよび／または第二の反応体流チャネルから熱交換器へ移動させてもよい。すなわち、本発明のプロセスの間に、プロセスマイクロチャネルおよび／または第二の反応体流チャネルは、熱交換器を用いて冷却してもよい。熱交換器は、プロセスマイクロチャネルおよび／または第二の反応体流チャネルに隣接してもよい。あるいは、熱交換器はプロセスマイクロチャネルおよび／または第二の反応体流チャネルから離れていてもよく、すなわち隣接していなくてもよいが、プロセスマイクロチャネルおよび／または第二の反応体流チャネルから移動する熱を受け取るのに十分に、プロセスマイクロチャネルおよび／または第二の反応体流チャネルに近い。さらに、望ましくない副生成物の形成を減らすか、または除くために、反応の終わりに生成物はクエンチするとよい。

熱交換器は、熱交換流体を含む一つ以上の熱交換チャネルを備えることができる。熱交換器は、ペルティエ電子素子などの非流体冷却素子を備えてもよい。一実施態様では、熱交換流体は、矢印１１６で示すように熱交換マニホルド１０８の中に流れ、熱交換マニホルド１０８から反応器コア１０２の中の熱交換チャネルを通った後、熱交換マニホルド１１０の中に流れ、矢印１１８で示すように熱交換マニホルド１１０から流れ出る。プロセス流体と熱交換流体との間の伝熱は、対流伝熱を用いて実現してもよい。一実施態様では、伝熱は、熱交換流体が吸熱反応および／または完全または部分相変化を行う熱交換流体を用いて促進してもよい。プロセスマイクロチャネルおよび／または第二の反応体流チャネルの長さに沿って複数の熱交換ゾーンを使用し、プロセスマイクロチャネルおよび／または第二の反応体流チャネルの軸方向長さに沿ってさまざまな位置でさまざまな温度を設けてもよい。

マイクロチャネル反応器１００は、図面には示していないが当業者には自明と考えられる一つ以上の貯槽、ポンプ、バルブ、マニホルド、マイクロプロセッサ、流量制御装置および類似物と組み合わせて用いてもよい。反応器コア１０２の中で用いることができる繰り返し単位の例を図３〜１０および１２に示す。

一実施態様では、マイクロチャネル反応器コア１０２は、垂直方向で横に並べられるか、または水平方向で積み重ねて並べられるプロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルの層を備えてもよい。そのようなマイクロチャネル層の例を図３に示す。図３を参照すると、プロセスマイクロチャネル層１３０と熱交換マイクロチャネル層１５０とは横に並べて重ねられ、繰り返し単位１７０を構成する。マイクロチャネル層１３０は、反応体と生成物との流れを提供する。マイクロチャネル層１５０は、熱交換流体の流れを提供する。

マイクロチャネル層１３０は、平行に並べられた複数のマイクロチャネル１３２を備え、各プロセスマイクロチャネル１３２はマイクロチャネル層１３０の長さに沿って端１３４から端１３６へ垂直方向に延在し、プロセスマイクロチャネル１３２はマイクロチャネル層１３０の幅に沿って端１３８から端１４０へ延在する。マイクロチャネル層１３０の端１３８および１４０にはボンディングストリップ１４２および１４４がそれぞれ配置され、マイクロチャネル層１３０の次の隣接する熱交換層１５０へのボンディングを可能にする。プロセスマイクロチャネル１３２内には触媒が収容される。プロセスマイクロチャネル１３２を通る反応体および生成物の流れは、矢印１４６および１４８で示される方向であるとよい。プロセスマイクロチャネル１３２のそれぞれは、任意の形状、例えば正方形、長方形、円、半円等を有する断面を有してもよい。各プロセスマイクロチャネル１３２の内部高さは、マイクロチャネル層１３０と次の隣接する熱交換層１５０との間の垂直または水平距離、あるいはギャップであると考えることができる。各プロセスマイクロチャネル１３２は、プロセスマイクロチャネルの長さに沿って少なくとも一つの区画の中で、最大約１０ｍｍ、一実施態様では最大約６ｍｍ、一実施態様では最大約４ｍｍ、一実施態様では最大約２ｍｍの内部高さまたはギャップを有するとよい。一実施態様では、高さは、約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約６ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約４ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍの範囲にあるとよい。これらのマイクロチャネルのそれぞれの幅は、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一実施態様では約０．０１から約３メートル、一実施態様では約０．０１から約３メートルであるとよい。各プロセスマイクロチャネル１３２の長さは、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一実施態様では約０．２から約１０メートル、一実施態様では約０．２から約６メートル、一実施態様では０．２から約３メートルであるとよい。

マイクロチャネル層１５０は、平行に並べられた複数の熱交換マイクロチャネル１５２を備え、各熱交換マイクロチャネル１５２は端１５４から端１５６へマイクロチャネル層１５０の幅方向に水平に延在し、熱交換マイクロチャネル１５２はマイクロチャネル層１５０の端１５８から端１６０へマイクロチャネル層１５０の長さ方向に延在する。マイクロチャネル層１５０の端１５４および１５６にはボンディングストリップ１６２および１６４がそれぞれ配置され、次の隣接プロセスマイクロチャネル層１３０へのマイクロチャネル層１５０のボンディングを可能にする。あるいは、マイクロチャネル反応器は、ボンディングストリップを必要としない方法によって作製してもよい。例えば、マイクロチャネル反応器は、構成要素の中にエッチングされたシートを用いて作製してもよい。熱交換流体は、矢印１６６および１６８で示した方向に熱交換マイクロチャネル１５２を通って流れることができる。矢印１６６および１６８で示した方向の熱交換流体の流れは、矢印１４６および１４８で示したプロセスマイクロチャネル１３２を通って流れる反応体と生成物との流れに対して直交流である。あるいは、熱交換マイクロチャネル１５２は、端１５８から端１６０へ、または端１６０から端１５８へ、マイクロチャネル層１５０の幅方向に熱交換流体の流れを提供するように配向させてもよいと考えられる。こうすると、プロセスマイクロチャネル１３２を通る反応体と生成物との流れに対して、並流または向流であるような方向の熱交換流体の流れを生じることになると考えられる。熱交換マイクロチャネル１５２のそれぞれは、任意の形状、例えば正方形、長方形、円、半円等を有する断面を有してもよい。各熱交換マイクロチャネル１５２の内部高さは、熱交換マイクロチャネル層１５０と次の隣接するマイクロチャネル層１３０との間の垂直または水平距離、あるいはギャップであると考えることができる。熱交換マイクロチャネル１５２のそれぞれは、最大約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍの範囲の内部高さまたはギャップを有するとよい。これらのマイクロチャネルのそれぞれの幅は、任意の寸法、例えば、最大約３メートル、一実施態様では約０．０１から約３メートル、一実施態様では約０．０１から約３メートルであるとよい。熱交換マイクロチャネル１５２のそれぞれの長さは、任意の寸法、例えば、最大約１０メートル、一実施態様では約０．２から約１０メートル、一実施態様では約０．２から約６メートル、一実施態様では０．２から約３メートルであるとよい。

プロセスマイクロチャネル層１３０と熱交換マイクロチャネル層１５０とのさまざまな交互配列を用いることができる。例えば、層１３０／層１５０／層１３０／層１５０…の配列を用いてもよい。層１３０／層１３０／層１５０／層１３０／層１３０…の配列を用いてもよい。他の配列の組み合わせを用いてもよい。

プロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルは、繰り返し単位１７０ａの中に示されるように並べてもよい。繰り返し単位１７０ａの例を図４に示す。図４を参照すると、プロセスマイクロチャネル１３２は、熱交換マイクロチャネル１５２を備えるマイクロチャネル層１５０に隣接して配置される。共通の壁１７１が、プロセスマイクロチャネル１３２を熱交換マイクロチャネル層１５０から隔てている。プロセスマイクロチャネル１３２の中には触媒１７２が収容されている。反応体は、方向矢印１４６で示した方向にプロセスマイクロチャネル１３２の中の触媒１７２を通って流れ、反応して所望の生成物を形成する。生成物は、一実施態様では未反応反応体は、方向矢印１４８で示すようにプロセスマイクロチャネル１３２を出る。熱交換流体は、プロセスマイクロチャネル１３２を通る反応体と生成物との流れに対して直交流である方向に、熱交換マイクロチャネル１５２を通って流れる。

プロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルは、繰り返し単位１７０ｂの中に示されるように並べてもよい。図５に例を示した繰り返し単位１７０ｂは、マイクロチャネル層１５０が９０度回転し、熱交換マイクロチャネル１５２通って流れる熱交換流体が、プロセスマイクロチャネル１３２を通る反応体と生成物との流れに対して向流である、方向矢印１６６ａおよび１６８ａで示す方向に流れる点を除けば、図４に例を示した繰り返し単位１７０ａと同一である。あるいは、熱交換流体は、方向矢印１６６ａおよび１６８ａで示した方向に対して反対の方向に流れ、それによって、プロセスマイクロチャネル１３２を通る反応体と生成物との方向に対して並流である方向の熱交換マイクロチャネル１５２を通る熱交換流体の流れを提供してもよい。

プロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルは、繰り返し単位１７０ｃの中に示されるように並べてもよい。繰り返し単位１７０ｃの例を図６に示す。図６を参照すると、プロセスマイクロチャネル１３２ａは、熱交換ゾーン１５１に隣接して配置される。共通の壁１７１が、プロセスマイクロチャネル１３２ａと熱交換ゾーン１５１と隔てる。熱交換ゾーン１５１は、互いに対して平行に並べられた複数の熱交換マイクロチャネル１５２を備え、各熱交換マイクロチャネル１５２は、プロセスマイクロチャネル１３２ａの軸方向長さに対して直角となって、長さ方向に延在する。熱交換ゾーン１５１は、プロセスマイクロチャネル１３２ａより長さが短い。熱交換ゾーン１５１は、プロセスマイクロチャネル１３２ａの出口１３４ａまたはその近くから、プロセスマイクロチャネル１３２ａの軸方向長さに沿って、プロセスマイクロチャネル１３２ａへの入口１３６ａには届かない点１５３へ長さ方向に延在する。一実施態様では、熱交換ゾーン１５１の長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの最大約１００％であり、一実施態様では熱交換ゾーン１５１の長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５から約１００％であり、一実施態様では熱交換ゾーン１５１の長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５から約５０％であり、一実施態様では熱交換ゾーン１５１の長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５０％から約１００％である。プロセスマイクロチャネル１３２ａの幅は、熱交換ゾーン１５１の端１５３の上流の区域では拡大されるか、または拡張される。この構成は、出口１３４ａまたはその近く、ならびに出口の上流にあるプロセスマイクロチャネル１３２ａの部分で、プロセスマイクロチャネル１３２ａに熱交換（すなわち冷却）の利点を提供する。プロセスマイクロチャネル１３２の中には触媒１７２が収容される。反応体は、方向矢印１４６で示した方向にプロセスマイクロチャネル１３２ａの中に触媒１７２と接触して流れて通り、触媒１７２と接触し、反応して所望の生成物を形成する。生成物、一実施態様では反応体組成物からの未反応成分は、方向矢印１４８で示すようにプロセスマイクロチャネル１３２ａから出る。熱交換流体は、熱交換マイクロチャネル１５２を通って、プロセスマイクロチャネル１３２ａを通るプロセス流体の流れに対して直交流である方向に流れる。

プロセスマイクロチャネルおよび熱交換マイクロチャネルは、繰り返し単位１７０ｄの中に示されるように並べてもよい。図７に例を示す繰り返し単位１７０ｄは、繰り返し単位１７０ｄが、プロセスマイクロチャネル１３２ａの熱交換ゾーン１５１とは反対の側でプロセスマイクロチャネル１３２ａに隣接する熱交換ゾーン１５１ａを備える点を除けば、図６に例を示した繰り返し単位１７０ｃと同一である。熱交換ゾーン１５１ａは、上記で考察した熱交換マイクロチャネル１５２とはサイズおよび設計が同じかまたは類似の複数の平行な熱交換マイクロチャネル１５２ａを備える。熱交換ゾーン１５１ａは、プロセスマイクロチャネル１３２ａの出口１３４ａまたはその近くから、プロセスマイクロチャネル１３２ａの長さ方向に、熱交換ゾーン１５１の端１５３には届かない点１５３ａに長さ方向に延在する。熱交換ゾーン１５１ａの長さは、熱交換ゾーン１５１の長さより短くてもよい。一実施態様では、熱交換ゾーン１５１ａの長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの最大約１００％であり、一実施態様では熱交換ゾーン１５１ａの長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５から約１００％であり、一実施態様では熱交換ゾーン１５１ａの長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５から約５０％であり、一実施態様では熱交換ゾーン１５１ａの長さはプロセスマイクロチャネル１３２ａの長さの約５０％から約１００％である。プロセスマイクロチャネル１３２ａの幅は、熱交換ゾーン１５１および１５１ａの端１５３および１５３ａの上流の区域でそれぞれ拡大される。この構成によって、出口１３４ａまたはその近くでプロセスマイクロチャネル１３２ａへ、ならびに出口１３４ａの上流のプロセスマイクロチャネル１３２ａの一部へ、熱交換（すなわち冷却）の利点を提供する。二つの熱交換ゾーン１５１と１５１ａとの使用によって、プロセスマイクロチャネル１３２ａの出口に近い区域での相対的に高いレベルの熱交換と、熱交換ゾーン１５１ａの端１５３ａ周辺の上流のプロセスマイクロチャネルの中の相対的に中程度の熱交換とが可能になる。触媒１７２は、プロセスマイクロチャネル１３２ａの中に収容される。反応体は、方向矢印１４６で示した方向に触媒１７２と接触してプロセスマイクロチャネル１３２ａの中に入ってこれを通って流れ、触媒１７２と接触し、反応して所望の生成物を形成する。生成物は、一実施態様では未反応反応体は、矢印１４８で示すようにプロセスマイクロチャネル１３２ａから出る。熱交換流体は、熱交換チャネル１５１および１５１ａを通って、プロセスマイクロチャネル１３２ａを通るプロセス流体の流れに対して直交流である方向に流れる。

図８は、反応器コア１０２の中で用いることができる繰り返し単位２００の例を示す。繰り返し単位２００は、プロセスマイクロチャネル２１０、熱交換チャネル２２０、第二の反応体流チャネル２４０、および開口区域２５０を備える。共通の壁２４１がプロセスマイクロチャネル２１０と第二の反応体流チャネル２４０とを隔てる。シートまたはプレート２５６の中に形成された開口２５２を含む開口区域２５０は、共通の壁２４１の中に配置される。開口区域２５０は、プロセスマイクロチャネル２１０の軸方向長さ方向に延在する。プロセスマイクロチャネル２１０は、混合ゾーン２１１および反応ゾーン２１２を有する。反応ゾーン２１２の中には触媒２１５が配置される。混合ゾーン２１１は、反応ゾーン２１２の上流にある。エチレン、あるいは酸素または酸素源のどちらでもよく、通常はエチレンであると考えられる第一の反応体は、矢印２１４で示すように原料流ヘッダ１０４を通り、そこからプロセスマイクロチャネル２１０の中に入り、混合ゾーン２１１の中に流れ込むことができる。エチレン、あるいは酸素または酸素源の他方であり、第一の反応体ではなく、通常は酸素または酸素源であると考えられる第二の反応体は、矢印２４２で示すように原料流ヘッダ１０４を通り、そこから第二の反応体流チャネル２４０の中に入り、矢印２５４で示すように第二の反応体流チャネル２４０から一つ以上の開口２５２を通って、混合ゾーン２１１の中に流れ込むことができる。矢印２４２で示す第二の反応体流チャネル２４０の中の第二の反応体流の方向は、矢印２１４で示すプロセスマイクロチャネル２１０の中の第一の反応体の流れの方向と並流である。あるいは、第二の反応体流チャネル２４０の中の第二の反応体流は、プロセスマイクロチャネル２１０の中の第一の反応体の流れに対して向流または直交流であってもよい。第一の反応体と第二の反応体とは、混合ゾーン２１１の中で互いと接触し、反応体混合物を形成する。反応体混合物は、混合ゾーン２１１から反応ゾーン２１２の中に流れ込み、触媒２１５と接触し、反応して所望のエチレンオキシド生成物を形成する。生成物は、矢印２１６で示すようにプロセスマイクロチャネル２１０から出る。プロセスマイクロチャネル２１０から出る生成物は、矢印１１４で示すように生成物フッタ１０６を通り、マイクロチャネル反応器１００のから流れ出る。熱交換流体は、熱交換マニホルド１０８から熱交換チャネル２２０を通った後、熱交換マニホルド１１０に流れる。熱交換チャネル２２０を通る熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネル２１０を通って流れる流体の流れに対して並流であっても、向流であってもよい。あるいは、熱交換チャネル２２０は、プロセスマイクロチャネル２１０を通る流体の流れに対して直交流である方向の熱交換流体の流れを提供するように配向させてもよい。

図８に例を示した繰り返し単位２００の代替実施態様では、混合ゾーン２１１と反応ゾーン２１２との間のプロセスマイクロチャネル２１０の中に補助混合ゾーンを設けてもよい。補助混合ゾーンの中の混合の滞留時間は、温度（すなわち０℃）および圧力（すなわち大気圧）の標準条件で、開口区域２５０を通る流れとプロセスマイクロチャネル２１０の中の第一の反応体原料流の流れとの合計と、混合ゾーン２１１の終わりと反応ゾーン２１２の始めとの間のプロセスマイクロチャネル２１０によって定められる体積との和を用いて定めることができる。補助混合ゾーンの中での混合のこの滞留時間は、最大約５００ミリ秒（ｍｓ）、一実施態様では約０．２５ｍｓから約５００ｍｓ、一実施態様では約０．２５ｍｓから約２５０ｍｓ、一実施態様では約０．２５から約５０ｍｓ、一実施態様では約０．２５から約２．５ｍｓの範囲にあるとよい。

図９に例を示す繰り返し単位２００Ａは、繰り返し単位２００Ａが個別の混合ゾーン２１１を備えていない点を除けば、図８に例を示した繰り返し単位２００と同一である。繰り返し単位２００Ａでは、第二の反応体は、開口区域２５０を通って反応ゾーン２１２の中に流れ込み、第一の反応体と接触し、反応して所望のエチレンオキシド生成物を形成する。生成物は、次に、矢印２１６で示すようにプロセスマイクロチャネル２１０から流れ出る。

図１０に例を示す繰り返し単位２００Ｂは、第二の反応体の一部が混合ゾーン２１１の中で第一の反応体と混合され、第二の反応体の残りが反応ゾーン２１２の中で第一の反応体と混合される点を除けば、図８に例を示した繰り返し単位２００と同一である。混合ゾーン２１１の中で第一の反応体と混合される第二の反応体の量は、第二の反応体の約１体積％から約９９体積％、一実施態様では約５体積％から約９５体積％、一実施態様では約１０％体積から約９０体積％、一実施態様では約２０体積％から約８０体積％、一実施態様では約３０体積％から約７０体積％、一実施態様では第二の反応体の約４０体積％から約６０体積％であるとよい。第二の反応体の残りは、反応ゾーン２１２の中で第一の反応体と混合される。

一実施態様では、一つ以上の希釈体を第二の反応体の代わりに、または第二の反応体とともに、第二の反応体流チャネル２４０から開口２５２を通してプロセスマイクロチャネル２１０の中に流してもよい。これは、プロセスマイクロチャネルの軸方向長さに沿って反応混合物の温度および／または組成プロフィル調整するために実行してもよい。

第二の反応体流チャネル２４０は、マイクロチャネルであってもよいが、マイクロチャネルとしての特徴を有するとはいえないほど大きな寸法を有してもよい。プロセスマイクロチャネル２１０および第二の反応体流チャネル２４０は、チャネルの長さの少なくとも一部にわたって最大約１０ｍｍ、例えば、チャネルの長さの約１％から約１００％にわたる、一実施態様では長さの約５％から約１００％にわたる、一実施態様では長さの約２０％から約８０％にわたる高さまたは幅の少なくとも一方の内部寸法を有するとよい。一実施態様では、高さまたは幅は、約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約０．５ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅は、約０．１５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．２から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．３から約１０ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅は、約０．２から約５ｍｍ、一実施態様では約０．２から約３ｍｍ、一実施態様では約０．３から約２ｍｍの範囲にあるとよい。高さまたは幅の他方の寸法は、任意の値でもよく、例えば、最大約１００ｃｍ、一実施態様では約０．０１から約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１ｃｍから約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１から約７５ｃｍ、一実施態様では約０．１から約５０ｃｍ、一実施態様では約０．２ｃｍから約２５ｃｍの範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネルおよび第二の反応体流チャネルの軸方向長さは、任意の値であってもよいが、図面で示唆されるように、第二の反応体流チャネルの長さは、次の隣接するプロセスマイクロチャネルの長さより小さくてもよい。これらのチャネルのそれぞれの長さは、最大約１０ｍ、一実施態様では約１ｃｍから約１０ｍの範囲の、一実施態様では約１ｃｍから約５ｍ、一実施態様では１ｃｍから約２．５ｍ、一実施態様では約１ｃｍから約１ｍ、一実施態様では約２ｃｍから約５０ｃｍ、一実施態様では約２から約２５ｃｍの範囲にあるとよい。

開口２５２は、開口区域を通る第二の反応体流を可能にするのに十分なサイズであればよい。開口は、細孔と呼んでもよい。開口区域２５０は、約０．０１から約５０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．１から約２ｍｍの範囲の平均直径を有するとよい。開口は、最大約１０００ミクロン、一実施態様では最大約２５０ミクロン、一実施態様では最大約５０ミクロンの範囲、一実施態様では約０．００１から約５０ミクロンの範囲、一実施態様では約０．０５から約５０ミクロン、一実施態様では約０．１から約５０ミクロンの範囲の厚さを有するとよい。一実施態様では、開口は、約０．５から約１０ナノメートル（ｎｍ）、一実施態様では約１から約１０ｎｍ、一実施態様では約５から約１０ｎｍの範囲の平均直径を有するとよい。開口区域の中の開口の数は、平方センチメートルあたり約１から約５×１０^８開口、一実施態様では平方センチメートルあたり約１から約１×１０^６開口の範囲にあるとよい。開口は、互いに孤立していてもよく、孤立していなくてもよい。開口の一部またはすべては、開口区域内の他の開口と流体連通してもよい。すなわち、流体は、一つの開口から別の開口へ流れてもよい。プロセスマイクロチャネル２１０を通って流れる流体の流れの通路に沿った開口区域の長さに対する開口区域２５０の厚さの比は、約０．００１から約１、一実施態様では約０．０１から約１、一実施態様では約０．０３から約１、一実施態様では約０．０５から約１、一実施態様では約０．０８から約１、一実施態様では約０．１から約１の範囲にあるとよい、

開口区域２５０は、本発明のプロセスの動作を可能にする十分な強度および寸法安定性を提供する任意の材料で構築してもよい。これらの材料は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物）、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真鍮、前述の金属の任意のものの合金、重合体（例えば熱硬化性樹脂）、セラミックス、ガラス、一つ以上の重合体（例えば熱硬化性樹脂）およびガラス繊維を含む複合体、石英、シリコン、カーボンナノチューブまたは炭素モレキュラーシーブを含むマイクロ多孔質炭素、ゼオライト、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。開口は、レーザ穿孔、マイクロエレクトロマシン加工システム（ＭＥＭＳ）、リソグラフィー電着および成型（ＬＩＧＡ）、電気スパークリング、あるいは電気化学または光化学エッチングなどの既知の技法を用いて形成してもよい。開口は、押し出しなどのプラスチック構造体を作るために用いられる技法、または並べられたカーボンナノチューブ（ＣＮＴ）膜などの膜を用いて形成してもよい。開口は、金属粉末または粒子を焼結または圧縮して曲がりくねった相互連結毛管チャネルを形成することなどの技法と、膜作製の技法とを用いて形成してもよい。開口は、開口内部側壁の上へのコーティングの塗布によって開口を一部満たすことによって、これらの方法の任意のものによって提供されるサイズからサイズを小さくしてもよい。選択的コーティングによって、連続な流れの通路に隣接して最小細孔サイズを提供する薄層を多孔質体の外部にも形成させてもよい。最小平均細孔開口は、エマルジョンのための所望の液滴サイズに依存して、約１ナノメートルから約数１００ミクロンの範囲にあるとよい。開口は、熱処理によって、ならびに開口の内部側壁の上に酸化物スケールまたはコーティングを形成させる方法によって、サイズを小さくしてもよい。これらの技法は、開口を部分的に閉塞させて流れのための開口部のサイズを小さくするために用いてもよい。

開口区域２５０は、約０．０１から約２００ミクロンの範囲の平均細孔サイズの相互連結チャネルまたは細孔を有する金属または非金属多孔質材料から作ってもよい。これらの細孔は、開口２５２として働くことができる。多孔質材料は、粉体または粒子から作り、これによって、平均細孔間距離を平均細孔サイズに類似のものにすることができる。非常に小さな細孔サイズが用いられるとき、細孔間距離も非常に小さくすることができる。多孔質材料は、約３００℃から約１０００℃の範囲の高温で約１時間から約２０日間、酸化物形成させることによって、あるいはゾルコーティングによるアルミナまたは化学蒸着を用いるニッケルなどの別の材料の薄い層で表面および細孔の内部を被覆し、小さな細孔は閉塞させ、大きな細孔は細孔サイズを減少させ、翻っては、細孔間距離を増加させることによって、調整することができる。

約１ミクロンより小さい気泡サイズ、液滴サイズまたは分散相断面を有する反応体を供給するのに十分小さな開口または細孔２５２を有する開口区域２５０として用いられる基板の製作は困難になることがある。これの理由の一つは、圧縮および／または焼結によって粉体／粒子から作られた金属多孔質基板などの非処理の通常の多孔質材料では、比較的高い表面粗さが発生するという事実にある。これらの金属多孔質基板は、所定の名目細孔サイズが特定の値より小さいとき、通常は、必要な細孔サイズを表面領域には有しない。多孔質材料のバルクは特定の名目細孔サイズを有することができるが、一方、表面領域は、多くの場合、はるかに大きなサイズの融合細孔および空洞を特徴とする。この問題は、これらの基板を調整して表面領域の中に所望の細孔サイズと細孔間距離とを提供することによって克服することができる。これは、多孔質基板から表面層を除去し、より小さな開口部を有する平滑な新しい表面を加えることによって実行することができる。これらの調整された基板を用いて形成することができる反応体混合物の中の泡、液滴または分散相サイズは、基板の圧力降下を増加させずに小さくすることができる。多孔質表面を直接研削または機械加工すると表面構造の汚れおよび細孔の閉塞の原因となることがあるので、多孔質構造は、液体充填材で満たした後、固体化および機械研削／研摩するとよい。次に、充填材を取り除いて材料の多孔質構造を回復させる。充填材は、亜鉛またはスズなどの低い融点を有する金属、またはエポキシなどの重合体の前駆体であるともよい。液体充填および除去工程は、真空の使用によって支援してもよい。研削盤および研磨粉体を用いて研削／研摩を実行してもよい。金属充填材除去は、融解および真空吸引によって、または酸エッチングによって実行してもよい。エポキシまたは他の重合体は、溶媒溶解または空気中での焼き切りによって除去してもよい。

第二の反応体は、第一の反応体に入って反応混合物を形成するとき、気泡、液滴または分散相の形であってもよい。気泡、液滴または分散相は、最大約２００ミクロン、一実施態様では約０．０１から約２００ミクロン、一実施態様では約０．０１から約１００ミクロン、一実施態様では約０．０１から約５０ミクロン、一実施態様では約０．０１から約２５ミクロン、一実施態様では約０．０１から約１０ミクロン、一実施態様では約０．０１から約５ミクロン、一実施態様では約０．０１から約２ミクロン、一実施態様では約０．０１から約１ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．５ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．２ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．１ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．０８ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．０５ミクロン、一実施態様では約０．０１から約０．０３ミクロンの範囲体積基準平均直径を有するとよい。本発明のプロセスの一利点は、少なくとも一実施態様では、泡、液滴または分散相は、比較的狭い平均直径の分布を有することを特徴とすることができる点である。

「相対スパン」は、多くの場合、「スパン」と呼ばれる。スパンは、体積分布から計算される無次元パラメータである。体積メジアン泡、液滴または分散相サイズ（ＶＭＤ）の場合と同じように、Ｄ［ｖ，０．１］およびＤ［ｖ，０．９］は、泡、液滴または分散相の体積のそれぞれ１０％および９０％が、それより小さな直径の泡、液滴または分散相の中にある点を表す直径である。スパンは、Ｄ［ｖ，０．９］からＤ［ｖ，０．１］を減じ、次にＶＭＤ（Ｄ［ｖ，０．５］）で除した商と定義してもよい。一実施態様では、反応混合物の中の第二の反応体の泡、液滴または分散相のスパンは、約１．３から約５、一実施態様では約１．８から約２．５の範囲にあるとよい。一実施態様では、反応プロセスは単一のプロセスマイクロチャネルの中で実行してもよく、スパンは約１．３から約２．５の範囲にあるとよい。一実施態様では、反応は、複数のプロセスマイクロチャネルを使用するスケールアッププロセスの中で実行してもよく、スパンは約１．３から約５の範囲にあるとよい。

一実施態様では、反応混合物の中の第二の反応体の泡、液滴または分散相の体積基準平均直径は約０．１から約２５ミクロンの範囲にあるとよく、スパンは約１から約５の範囲にあるとよい。一実施態様では、体積基準の平均直径は約１から約１０ミクロンの範囲にあるとよく、スパンは約１．８から約２の範囲にあるとよい。一実施態様では、泡、液滴または分散相は約１から約２５ミクロンの範囲の体積基準平均直径を有するとよく、スパンは約１．９から約２．５の範囲にあるとよい。

一実施態様では、プロセスマイクロチャネルは、反応体の混合を改善するための表面構成要素を対向する壁の上に備えてもよい。本明細書では、用語「表面構成要素」は、マイクロチャネル壁に取り付けられ、マイクロチャネル内の流れを変更する凹んだ構成要素を指すために用いられる。表面構成要素は、非円形表面構成要素の場合、深さ、幅および長さを有する。表面構成要素は、少なくとも一つまたは複数の点、波形の形状、および類似物を有する円形、楕円形、正方形、長方形、市松模様、Ｖ字形を含んでもよい。表面構成要素は下位構成要素を含んでもよく、第一の凹んだ構成要素の主壁は、ノッチ、波、ギザギザ、孔、ばり、市松模様、扇形および類似物の形をとることができる小さな構成要素をさらに備える。表面構成要素は、魚骨形の設計を有してもよい。表面構成要素の深さは、約２ｍｍより小さいとよく、一実施態様では約１ｍｍより小さいとよく、一実施態様では約０．０１ｍｍから約０．５ｍｍの範囲にあるとよい。表面構成要素の幅は、マイクロチャネル幅にほぼ達するのに十分であればよく、一実施態様では幅は約６０％以下、一実施態様では約５０％以下、一実施態様ではマイクロチャネルの幅の約１０％から約５０％の範囲に達すればよい。表面構成要素の長さは、約０．０５ｍｍから１００ｃｍの範囲、一実施態様では約０．５ｍｍから約５ｃｍの範囲、一実施態様では約１から約２ｃｍの範囲にあるとよい。

本発明のプロセスの一利点は、少なくとも一実施態様では、本プロセスが実験室用であろうと、パイロットプラント規模であろうと、あるいは実製造規模用であろうと、プロセスマイクロチャネル、オプションの第二の反応体流チャネルおよび熱交換チャネルの間のギャップ距離は同じであってもよいことである。その結果、マイクロチャネル反応器が実験室用、パイロットプラント規模、実スケールプラント装置として構築されたかどうかに関わりなく、本発明のプロセスにおいて用いられる反応混合物の中の第二の反応体の泡、液滴または分散相のサイズ分布は、実質的に同じであってもよい。

触媒は、プロセスマイクロチャネルの中で、プロセスマイクロチャネルを通る流れの方向の別々の反応ゾーンの中に分離してもよい。各反応ゾーンでは、同じまたは異なる触媒あるいは触媒組成物を用いてもよい。各反応ゾーンの中で、一つ以上の隣接する熱交換ゾーン（単数または複数）の長さは寸法が変化してもよい。例えば、一実施態様では、一つ以上の隣接熱交換ゾーンの長さは、各反応ゾーンの長さの約５０％より小さくてもよい。あるいは、一つ以上の熱交換ゾーンは、各反応ゾーンの長さの約５０％より大きく、各反応ゾーンの長さの最大約１００％である長さを有してもよい。

触媒は触媒床の形であってもよく、触媒床の組成は段階的であってもよく、あるいは熱伝導性不活性材料で段階化してもよい。熱伝導性不活性材料は、活性触媒と相互分散してもよい。用いることができる熱伝導性不活性材料の例は、ダイヤモンド粉体、シリコン炭化物、アルミニウム、アルミナ、銅、黒鉛および類似物を含む。触媒床の比率は、１００重量％活性触媒から５０重量％未満の活性触媒の範囲にあるとよい。代替実施態様では、熱伝導性不活性材料は、触媒粒子の中心または内部に置くとよい。活性触媒は、熱伝導不活性物を含む複合体構造物の外側、内側または中間に析出させてもよい。その結果得られる触媒複合体構造は、プロセスマイクロチャネルの中に配置すると、少なくとも約０．５Ｗ／ｍ／Ｋ、一実施態様では少なくとも約１Ｗ／ｍ／Ｋ、一実施態様では少なくとも約２Ｗ／ｍ／Ｋの効率的な熱伝導率を有することができる。

一実施態様では、触媒は触媒床の形であってもよく、触媒床は反応器の中で局地的にだけ段階化してもよい。例えば、プロセスマイクロチャネルは、第一の反応ゾーンと第二の反応ゾーンとを有する触媒床を備えてもよい。触媒床の上部または底部（あるいは前部または後部）の組成を段階化し、それによって、第一または第二の反応ゾーンのすべてまたは一部で、多い活性触媒または少ない活性触媒を使用してもよい。一つの反応ゾーンの中で量を減らす組成によって、単位体積あたり少ない熱を発生させ、従って、ホットスポットおよび望ましくない副生成物の生成の可能性を減らすことができる。触媒は、第一および／または第二の反応ゾーンの中で、全体的にまたは部分的に、不活性材料で段階化してもよい。第一の反応ゾーンは第一の組成の触媒または不活性材料を含んでもよく、一方、第二の反応ゾーンは第二の組成の触媒または不活性材料を含んでもよい。

一実施態様では、プロセスマイクロチャネルのさまざまな軸方向長さ領域で、さまざまな粒子サイズを用いて段階化触媒床を提供してもよい。例えば、第一の反応ゾーンでは非常に小さな粒子を用い、一方、第二の反応ゾーンではより大きな粒子を用いてもよい。平均粒子直径は、プロセスマイクロチャネルの高さまたはギャップの半分より小さくてもよい。非常に小さな粒子は、プロセスマイクロチャネル高さまたはギャップの４分の１より小さくてもよい。より大きな粒子はプロセスマイクロチャネルの単位長さあたり、より低い圧力降下をもたらし、触媒の有効性も低下させることがある。より大きなサイズの粒子では、触媒床の有効熱伝導率が低くなることがある。触媒床全体にわたって伝熱の改善が望まれる領域ではより小さな粒子を用いてもよい。あるいは、大きな粒子を用いて局所的な熱発生の速度を減少させてもよい。

一実施態様では、触媒に必要な拡散通路を制限することによって、比較的短い接触時間、所望の生成物への高い選択率、および触媒の比較的低い不活性化速度を実現することができる。これは、触媒が金属発泡体などの加工支持体の上の薄層の形であるとき、またはプロセスマイクロチャネルの壁の上にあるときに、実現することができる。これによって、空間速度を増加させることができる。一実施態様では、化学蒸着法を用いるか、または溶液の中の化学反応、例えば、無電解メッキによって触媒の薄い層を作り出すことができる。この薄い層は、最大約５ミクロン、一実施態様では約０．１から約５ミクロン、一実施態様では約０．５から約３ミクロン、一実施態様では約１から約３ミクロンの範囲、一実施態様では約２．５ミクロンの厚さを有するとよい。これらの薄い層は、拡散通路を減らすことによって、反応体が活性触媒構造の中にある時間を減らすことができる。これによって、反応体が触媒の活性部分の中で過ごす時間が減少する。その結果、生成物への選択率を増加させ、望ましくない副生物を減少させることができる。触媒配置のこのモードの一利点は、触媒の活性部分が不活性な熱伝導率の低いバインダの中に結合されることがある従来の触媒とは異なり、活性触媒膜が加工された構造またはプロセスマイクロチャネルの壁のどちらかと密接に接触することができる点である。これによって、マイクロチャネル反応器の中で到達可能な伝熱速度を押し上げ、細かな温度制御を可能にすることができる。これによって、望ましくない副生成物の生成を促進せずに温度を高くして運転する（より高速な反応速度）能力が得られる結果となり、従ってより高い生産性および収率を実現し、触媒寿命を長くすることができる。

マイクロチャネル反応器構成を調整して、反応速度に合わせることができる。例えば、反応器の第一の反応ゾーンの入口の近くまたは上部で、マイクロチャネル高さまたはギャップを、反応器の出口または底部に近い第二の反応ゾーンにおけるより小さくしてもよい。あるいは、ゾーンを反応器長さの半分よりはるかに小さくしてもよい。例えば、プロセスマイクロチャネルの長さの最初の２５％、５０％、７５％または９０％で、第一のプロセスマイクロチャネル高さまたはギャップを用いてもよく、一方、第一の反応ゾーンの下流の第二の反応ゾーンでは、より大きな第二の高さまたはギャップを用いてもよい。あるいは、さまざまな構成を用いてもよい。例えば、プロセスマイクロチャネルの入口近くではより大きなプロセスマイクロチャネル高さまたはギャップを用い、反応器出口近くではより小さなプロセスマイクロチャネル高さまたはギャップを用いてもよい。一実施態様では、プロセスマイクロチャネル高さまたはギャップに他の段階化を用いてもよい。例えば、マイクロチャネルの入口の近くで第一の高さまたはギャップを用いて第一の反応ゾーンを提供し、第一の反応ゾーンの下流で第二の高さまたはギャップを用いて第二の反応ゾーンを提供し、マイクロチャネルの出口の近くで第三の高さまたはギャップを用いて第三の反応ゾーンを提供してもよい。第一の高さまたはギャップと第三の高さまたはギャップとは同じであってもよく、または異なっていてもよい。第一および第三の高さまたはギャップは、第二の高さまたはギャップより大きくてもよく、または小さくてもよい。第三の高さまたはギャップは、第二の高さまたはギャップより小さくても、大きくてもよい。第二の高さまたはギャップは、第三の高さまたはギャップより大きくてもよく小さくてもよい。

マイクロチャネル層１３０および１５０のそれぞれの中のマイクロチャネルの数は、任意の所望の数、例えば、１、２、３、４、５、６、８、１０、数１００、数１０００、数１００００、数１０万数１００万等であってもよい。同様に、マイクロチャネル層１３０および１５０の数、またはマイクロチャネル反応器コア１０２の中のマイクロチャネル層の繰り返し単位１７０（または１７０ａから１７０ｄ）または２００（または２００Ａから２００Ｂ）の数は、任意の所望の数、例えば、１、２、３、４、６、８、１０、数１００、数１０００等であってもよい。

本発明のプロセスは、図１１および１２に例を示すように実行することができる。図１１を参照すると、プロセスは、マイクロチャネル反応器コア３０１、第一の反応体ヘッダ３０２、第二の反応体ヘッダ３０４、生成物フッタ３０６、熱交換ヘッダ３１０、熱交換フッタ３１２およびクエンチ用装置３１４を備えるマイクロチャネル反応器３００を用いて運転される。マイクロチャネル反応器コア３０１は、反応器ゾーン３０７、マニホルドおよび復熱器３０８を備える。第一の反応体は、方向矢印３１６で示すように、第一の反応体ヘッダ３０２を通ってマイクロチャネル反応器３００の中に流れ込む。第二の反応体は、方向矢印３１８で示すように、第二の反応体ヘッダ３０４を通ってマイクロチャネル反応器３００の中に流れ込む。反応体は、マニホルドおよび復熱器３０８の中に入り、これを通って反応器ゾーン３０７の中に流れ込み、触媒と接触して反応し、エチレンオキシドを含む所望の生成物を形成する。生成物は、反応器ゾーン３０７からマニホルドおよび復熱器３０８を通って生成物フッタ３０６へ流れ、方向矢印３２０および３２２で示すように、生成物フッタ３０６からクエンチ用装置３１４を通って流れる。熱交換流体は、方向矢印３２４で示すように熱交換ヘッダ３１０の中に流れ、熱交換ヘッダ３１０からマイクロチャネル反応器３０１を通って熱交換フッタ３１２に流れ、方向矢印３２６で示すように熱交換フッタ３１２から流れ出る。マイクロチャネル反応器コア３０１内で、第二の反応体は、多段添加を用いて第一の反応体に加えられる。

クエンチ用装置３１４は、マイクロチャネル反応器から流れる生成物の温度を最大約５００ミリ秒（ｍｓ）の時間内に最大約２００℃低くすることができる熱交換装置を備えることができる。温度は、最大約１５０℃、一実施態様では最大約５００ｍｓの時間内に最大約１００℃、一実施態様では最大約４００ｍｓ、一実施態様では最大約３００ｍｓ、一実施態様では最大約２００ｍｓ、一実施態様では最大約１００ｍｓ、一実施態様では最大約５０ｍｓ、一実施態様では最大約３５ｍｓ、一実施態様では最大約２０ｍｓ、一実施態様では最大約１５ｍｓ、一実施態様では最大約１０ｍｓ、一実施態様では最大約５ｍｓの時間内に低くすることができる。一実施態様では、温度は、約５から約１００ｍｓ、一実施態様では約１０から約５０ｍｓの時間内に最大約２００℃低くすることができる。クエンチ用装置は、マイクロチャネル反応器と一体化してもよく、または、マイクロチャネル反応器とは別であってもよい。クエンチ用装置は、マイクロチャネル熱交換器を備えてもよい。クエンチ用装置は、マイクロチャネル反応器から出る生成物流に隣接するか、または交互配置される熱交換器を備えてもよい。クエンチ用装置は、生成物と二次冷却流体とを急速に混合することができる混合器を備えてもよい。二次冷却流体は、低温水蒸気または液体として注入された凝縮性炭化水素であってもよい。

あるいは、クエンチ用装置は、プロセス流体が通過するための狭いギャップまたは通路を備えてもよい。ギャップまたは通路は、反応のクエンチ直径に等しいか、または未満の寸法を有するとよい。この実施態様では、反応は、反応体がギャップまたは通路を通過するとき、壁衝突の結果として停止してもよい。ギャップまたは通路は、最大約５ｍｍ、一実施態様では最大約３ｍｍ、一実施態様では最大約１ｍｍ、一実施態様では最大約０．５ｍｍ、一実施態様では最大約０．１ｍｍ、一実施態様では最大約０．０５ｍｍの高さまたは幅を有するとよい。このクエンチ用装置は、マイクロチャネルまたは複数の平行なマイクロチャネルを備えてもよい。このクエンチ用装置は、マイクロチャネル内に収容された触媒の下流に、本発明のプロセスで用いられるプロセスマイクロチャネルの一部を備えてもよい。狭いギャップまたは通路は、上記で考察した他のクエンチ用装置（例えば熱交換器）の一つ以上とともに用いてもよい。

マイクロチャネル反応器コア３０１の中の反応混合物を形成する第二の反応体の第一の反応体への段階的な添加の例を図１２に示す。図１２は、繰り返し単位３３０の例を示す。繰り返し単位３３０は、マイクロチャネル反応器コア３０１の中で用いられ、ハウジングユニット３３１の中に収容される。本発明のプロセスは、プロセスマイクロチャネル３４０および３５０、第二の反応体流マイクロチャネル３６０、オリフィス３７０ならびに熱交換マイクロチャネル３８０および３９０を用いて実行される。第一の反応体は、方向矢印３４１および３５１で示すように、プロセスマイクロチャネル３４０および３５０を通ってそれぞれ流れる。第二の反応体は、方向矢印３６１で示すように、第二の反応体流マイクロチャネル３６０を通ってオリフィス３７０の中に流れ込む。第二の反応体は、プロセスマイクロチャネル３４０および３５０の中で第一の反応体と混合される。プロセスマイクロチャネル３４０および３５０は、反応ゾーン３４２および３５２をそれぞれ有し、そこでは、触媒が存在し、反応体は触媒と接触し、反応が起る。プロセスマイクロチャネル３４０および３５０は、チャネルゾーン３４３および３５３もそれぞれ有し、そこでは、触媒との追加の接触を実行してもよく、または、生成物の冷却および／またはクエンチ動作を実行してもよい。プロセスマイクロチャネル３４０および３５０内で、反応体は触媒と接触し、反応して生成物を形成する。生成物は、方向矢印３４４および３５４で示すように、プロセスマイクロチャネル３４０および３５０からそれぞれ出る。プロセスマイクロチャネル３４０および３５０から出る生成物は、マニホルドおよび復熱器３０８に流れ、上記で示したように、マニホルドおよび復熱器３０８から生成物フッタ３０６を通ってクエンチ用装置３１４に流れる。クエンチされた生成物は、方向矢印３２２で示すようにクエンチ用装置３１４から出る。熱交換流体は、方向矢印３８１ならびに３９１および３９２で示すように、ヘッダ３１０から熱交換チャネル３８０および３９０を通って、熱交換フッタ３１２にそれぞれ流れる。図１２に例を示した繰り返し単位３３０は、マイクロチャネル反応器３００の中に１つあるだけでもよく、あるいは、任意の回数、例えば、２、３、４、５、１０、２０、５０、１１００、数１００、１０００、数１０００、１００００、数１００００、１００１０００、数１０万または数１００万回繰り返されてもよい。本プロセスで提供される第二の反応体の段階的な添加は、局所的なエチレンまたは酸素圧を低くし、競合し、望ましくない高反応次数の燃焼反応よりも低反応次数の所望の部分酸化反応を有利にする利点を提供する。

プロセスマイクロチャネル３４０および３５０ならびに第二の反応体流マイクロチャネル３６０のそれぞれは、最大約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約０．５ｍｍの高さまたは幅の少なくとも一方の内部寸法を有するとよい。高さまたは幅の他方の寸法は、任意の値でもよく、例えば、約０．１ｃｍから約１００ｃｍ、一実施態様では約０．１から約７５ｃｍ、一実施態様では約０．１から約５０ｃｍ、一実施態様では約０．２ｃｍから約２５ｃｍの範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネル３４０および３５０ならびに第二の反応体流マイクロチャネル３６０のそれぞれの長さは、任意の値であってもよく、例えば、長さは、約１ｃｍから約５００ｃｍ、一実施態様では１ｃｍから約２５０ｃｍ、一実施態様では１ｃｍから約１００ｃｍ、一実施態様では１ｃｍから約５０ｃｍ、一実施態様では約２から約２５ｃｍの範囲にあるとよい。

熱交換チャネル３８０および３９０のそれぞれは、最大約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一実施態様では約０．５から約１ｍｍの高さまたは幅の少なくとも一方の内部寸法を有するとよい。他方の内部寸法は、約１ｍｍから約１ｍ、一実施態様では約１ｍｍから約０．５ｍ、一実施態様では約２ｍｍから約１０ｃｍの範囲にあるとよい。熱交換チャネルの長さは、約１ｍｍから約１ｍ、一実施態様では約１ｃｍから約０．５ｍの範囲にあるとよい。これらの熱交換チャネルは、マイクロチャネルであってもよい。各プロセスマイクロチャネル３４０または３５０と次の隣接する熱交換チャネル３８０または３９０との間の距離は、約０．０５ｍｍから約５ｍｍ、一実施態様では約０．２ｍｍから約２ｍｍの範囲にあるとよい。

あるいは、プロセスマイクロチャネルへの第二の反応体の段階的な添加は、別々のデバイスを用いて、一つのデバイスの中の小さなオリフィスまたはジェットの使用により、あるいはマイクロ多孔質膜またはそれに代わる吹き込み用シートから実行してもよい。部分酸化反応、詳しくは、酸化的脱水素反応への酸素の段階的な添加は、参照によって本明細書に組み込まれるトンコヴィッチ（Ｔｏｎｋｏｖｉｃｈ）、ジルカ（Ｚｉｌｋａ）、ヒメンス（Ｊｉｍｅｎｚ）、ロバーツ（Ｒｏｂｅｒｔｓ）およびコックス（Ｃｏｘ）の「無機膜反応器の実験的検討 部分酸化反応への原料分配手法（Ｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌ Ｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎｓ ｏｆ Ｉｎｏｒｇａｎｉｃ Ｍｅｍｂｒａｎｅ Ｒｅａｃｔｏｒｓ：ａ Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｅｄ Ｆｅｅｄ Ａｐｐｒｏａｃｈ ｆｏｒ Ｐａｒｔｉａｌ Ｏｘｉｄａｔｉｏｎ Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ）」、ケミカル・エンジニアリング・サイエンス、５１巻５号、７８９〜８０６頁、１９９６に開示されている。

本発明のプロセスは、図１３に例を示すマイクロチャネル反応器４００の中で実行してもよい。図１３を参照すると、マイクロチャネル反応器４００は、互いに平行に延在し、行４１５の形に並べられるプロセスマイクロチャネル４１０のアレイを備える。行４１５は、互いに上下になる別々の面に配置される。マイクロチャネル反応器４００は、互いに平行に延在し、行４２５の形に並べられる熱交換マイクロチャネル４２０のアレイも備える。熱交換マイクロチャネル４２０の行４２５は、互いに上下になる別々の面に配置される。熱交換マイクロチャネル４２０は、プロセスマイクロチャネル４１０と交差して延在し、プロセスマイクロチャネル４１０と熱的に接触する。熱交換マイクロチャネル４２０の行４２５、およびプロセスマイクロチャネル４１０の行４１５は、互いに上下になる別々の面に配置される。

マイクロチャネル反応器４００は、プロセスチャネル４１０の９つの行４１５を備え、各行４１５には６つのプロセスマイクロチャネル４１０を有するので、合計５４本のプロセスマイクロチャネル４１０となる。しかし、マイクロチャネル反応器４００は、プロセスマイクロチャネル４１０の任意の数、例えば、数百、数千、数万、数十万または数百万のプロセスマイクロチャネル４１０を備えてもよいと理解すべきである。同様に、マイクロチャネル反応器４００は、熱交換マイクロチャネル４２０の１０の行４２５を備える。各行４２５は１１本の熱交換マイクロチャネル４２０を備えるので、合計１１０本の熱交換マイクロチャネル４２０となる。しかし、例を示したマイクロチャネル反応器は全部で１１０の熱交換マイクロチャネル４２０を備えるが、追加の熱交換マイクロチャネル４２０、例えば、数千、数万、数十万または数百万の熱交換マイクロチャネル４２０をマイクロチャネル反応器４００で使用してもよいと理解すべきである。

マイクロチャネル反応器４００の中のプロセスマイクロチャネル４１０は、正方形または長方形の形状の断面を有する。各プロセスマイクロチャネル４００の最小内部寸法は、高さであるかまたは幅であるかによらず、最大約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約１．５ｍｍであるとよい。高さまたは幅の他方の内部寸法は、約０．１から約１００ｃｍの範囲、一実施態様では約０．２から約２５ｃｍにあるとよい。各プロセスマイクロチャネル４１０の軸方向長さは、任意の長さ、例えば、約１から約５００ｃｍ、一実施態様では約１から約２５０ｃｍ、一実施態様では約１から約１００ｃｍ、一実施態様では約１から約５０ｃｍ、一実施態様では約２から約２５ｃｍであるとよい。各熱交換マイクロチャネル４２０は、正方形、長方形、三角形、菱形、円形または楕円形の形状の断面を有してもよく、約０．０２５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０５から約５ｍｍ。一実施態様では約０．１から約２ｍｍの幅または高さを有するとよい。各熱交換マイクロチャネル４２０の長さは、任意の長さ、例えば、約１ｍｍから約１メートル、一実施態様では約１ｃｍから約０．５メートルであるとよい。熱交換マイクロチャネル４２０の各行４２５とプロセスマイクロチャネル４１０の次の隣接する行４１５との間の距離は、約０．０５から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．１から約５ｍｍ、一実施態様では約０．１から約２ｍｍの範囲にあるとよい。本発明のプロセスの運転の間に、反応体および生成物は、矢印４４０で示した方向にプロセスマイクロチャネル４１０を通って流れる。触媒はプロセスマイクロチャネル４１０内に含まれる。熱交換流体は、矢印４５０で示した方向に熱交換マイクロチャネル４２０を通って流れる。マイクロチャネル反応器４００は、反応体の流入量、生成物の流出量および熱交換流体の流れを制御するために、適切なヘッダ、フッタ、バルブ、導管ライン、等を有してもよい。これらは、図１３に示されていないが、当業者は提供することができる。

マイクロチャネル反応器１００、３００および４００は、本発明のプロセスを実行するのに十分な強度、寸法安定性および伝熱特性を提供する任意の材料で構築してもよい。適当な材料の例は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物）、アルミニウム、チタン、ニッケル、および前述の金属の任意のものの合金、プラスチック（例えばエポキシ樹脂、ＵＶ硬化樹脂、熱硬化性樹脂および類似物）、モネル、インコネル、セラミックス、ガラス、複合体、石英、シリコン、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。マイクロチャネル反応器は、ワイヤ放電機械加工、従来法の機械加工、レーザ切断加工、光化学機械加工、電気化学機械加工、成型、ウォータージェット、刻印、エッチング（例えば、化学、光化学またはプラズマエッチング）およびそれらの組み合わせを含む既知の技法を用いて作製してもよい。マイクロチャネル反応器は、一部を除去して流れを通過させる層またはシートを形成することによって構築してもよい。シートの積層は、一体化デバイスを形成する拡散ボンディング、レーザ溶接、拡散ロウ付けおよび類似の方法によって組み立ててもよい。マイクロチャネル反応器は、反応体組成物および生成物の流れ、ならびに熱交換流体の流れを制御する適切なマニホルド、バルブ、導管ライン等を有する。これらは、図面には示されていないが、当業者は容易に提供することができる。

一実施態様では、図１４に例を示すプロセスによって、マイクロチャネル反応器を作ってもよい。このプロセスは、各層が流体を運ぶための定められた幾何構造のチャネルおよび開口部を有するように、上記で示した材料（例えば金属、プラスチックまたはセラミック）の任意の薄いシートをラミネートすること、または拡散ボンディングすることを含む。個々の層を作り出した後、予め決められた順序でそれらを積み重ねて積層体を構築する。層は横に並べて積層してもよく、または上下に重ねて積層してもよい。完成したスタックは、次に拡散ボンディングし、流体がマイクロチャネル反応器から出入りし、または流れの間で漏れないようにしてもよい。ボンディングの後、デバイスをその最終的なサイズに整え、パイプおよびマニホルドの取り付けの準備をするとよい。触媒材料を含むことになるプロセスマイクロチャネルの追加の工程は、最終的な組み立ての前に、デバイスの中に触媒を組み込むことである。

構成要素を作り出す方法は、光化学エッチング、ミリング、ドリル穿孔、放電加工、レーザ切断加工および刻印加工を含む。大量製造のための有用な方法は、刻印加工である。刻印加工では、材料の変形をできるだけ小さくし、チャネル幾何構造の厳密な許容度、例えば、約±０．５ｍｍより小さい構成要素位置の変位、を維持するように注意する必要がある。変形を防ぎ、シム位置決めを維持し、諸層が適切な順序で積み重ねられるように保証することは、積層プロセスの間に制御する必要がある因子である。

スタックは、拡散プロセスによってボンディングしてもよい。このプロセスでは、スタックを、厳密な時間の間、高い温度と圧力とで処理して所望のボンディング品質を実現する。これらのパラメータの選択は、金属層の間の十分な粒子成長を可能にするボンディング条件を見いだすためにモデル化および実験的検証を必要とすることがある。

ボンディングの後の次の工程は、通常は、デバイスを機械加工することである。高速カッターによる従来のミリングならびに高度に変更された放電加工技法を含む複数のプロセスを用いてもよい。ボンディング後の機械加工操作を受けたフルサイズのボンディング済みマイクロチャネル反応器ユニットまたはサブユニットは、例えば、数十、数百または数千のシム含んでもよい。

触媒は、エチレンのエチレンオキシドへの酸化に有用である任意の触媒を含んでもよい。触媒は、金属、金属酸化物または混合金属酸化物を含んでもよい。金属は、Ａｇ、Ｍｏ、Ｒｅ、Ｗ、Ｖ、Ｎｂ、Ｓｂ、Ｓｎ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｃｓ、Ｚｒ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｃｅ、またはそれらの二つ以上の混合物であってもよい。これらの触媒は、一つ以上のアルカリ金属、アルカリ土類金属、その他の遷移金属、希土類金属、またはランタニド類を含んでもよい。さらに、ＰおよびＢｉなどの元素が存在してもよい。触媒は、担持してもよく、その場合、有用な担体材料は、金属酸化物（例えばアルミナ、チタニア、ジルコニア）、シリカ、メソ多孔質材料、ゼオライト、耐火材料、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。触媒は、エチレンをエチレンオキシドに変換するために用いられる以下の特許、すなわち、米国特許第４，９０８，３０４号、米国特許第５，５９７，７７３号、米国特許第５，７０３，２５３号、米国特許第５，７０５，６６１号、米国登録特許第６，７６２，３１１号、および欧州登録特許第０２６６０１５に開示されている触媒の任意のものであってもよく、これらの特許は、参照によって本明細書に組み込まれる。

マイクロチャネル反応器の中で用いられる触媒は、プロセスマイクロチャネル内に適合する任意のサイズおよび幾何学的構造を有してもよい。触媒は、約１から約１０００μｍ（ミクロン）、一実施態様では約１０から約５００μｍ、一実施態様では約２５から約２５０μｍのメジアン粒子直径を有する固体粒子（例えばペレット、粉体、繊維および類似物）の形であるとよい。一実施態様では、触媒は、固体粒子の固定床の形である。

一実施態様では、触媒は、固体粒子床の形であってもよい。一実施態様では、触媒固体粒子のメジアン粒子直径は比較的小さくてもよく、各プロセスマイクロチャネルの長さは比較的短くてもよい。メジアン粒子直径は、約１から約１０００μｍ、一実施態様では約１０から約５００μｍの範囲にあるとよい。各プロセスマイクロチャネルの長さは、最大約５００ｃｍ、一実施態様では約１０から約５００ｃｍ、一実施態様では約５０から約３００ｃｍの範囲であるとよい。

触媒は、発泡体、フェルト、詰め物またはそれらの組み合わせなどの多孔質支持構造物の上に担持してもよい。本明細書では、用語「発泡体」は、構造物全体にわたって細孔を定める連続する壁を有する構造物を指すために用いられる。本明細書では、用語「フェルト」は、互いの間に挟まれた空間を有する繊維の構造物を指すために用いられる。本明細書では、用語「詰め物」は、スチールウールのように、もつれ合った糸の構造物を指すために用いられる。触媒は、ハニカム構造物の上に担持してもよい。

触媒は、隣接するギャップを有するフェルト、隣接するギャップを有する発泡体、ギャップを有するフィン構造物、任意の挿入された基板の上のウォッシュコート、または対応する流れのためのギャップを有する、流れの方向に対して平行なガーゼなどの側流担体構造物の上に担持してもよい。側流構造物の例を図１５に示す。図１５では、触媒５００は、プロセスマイクロチャネル５０２内に収容される。開放通路５０４は、矢印５０６および５０８で示すように、触媒５００と接触してプロセスマイクロチャネル５０２を通る流体の流れを可能にする。

触媒は、発泡体、詰め物、ペレット、粉体、またはガーゼなどの貫通流担体構造物の上に担持してもよい。貫通流構造物の例を図１６に示す。図１６では、貫通流触媒５１０はプロセスマイクロチャネル５１２内に収容され、流体は矢印５１４および５１６で示すように触媒５１０を通って流れる。

貫通流触媒のための支持構造物は、シリカゲル、発泡銅、焼結ステンレス鋼繊維、スチールウール、アルミナ、ポリ（メタクリル酸メチル）、ポリスルホン酸塩、ポリ（テトラフルオロエチレン）、鉄、ニッケルスポンジ、ナイロン、ポリビニリデンジフルオリド。ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンエチルケトン、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニル、ポリアクリレート、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリブチレン、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む材料から形成してもよい。一実施態様では、担体構造物は、触媒からの熱の移動除去を促進するために、金属などの伝熱材料で作ってもよい。

触媒は、プロセスマイクロチャネルの内壁の上に直接ウォッシュコートしてもよく、溶液から壁の上に成長させてよく、あるいはフィン構造物のまたは他の担体構造物の上にイン・サイチュ被覆させてもよい。触媒は、多孔質連続材料の単一片の形であってもよく、あるいは物理的に接触している多くの片の形であってもよい。一実施態様では、触媒は、連続材料で構成され、分子が触媒を通って拡散することができるように連続多孔性を有してもよい。この実施態様では、流体は、触媒の周りではなく、触媒を通って流れる。一実施態様では、触媒の断面積は、プロセスマイクロチャネルの断面積の約１から約９９％、一実施態様では約１０から約９５％を占める。触媒は、約０．５ｍ^２／ｇより大きな、一実施態様では約２ｍ^２／ｇより大きなＢＥＴ法で測定した表面積を有してもよい。

触媒は、多孔質担体、多孔質担体の上の界面層、および界面層の上の触媒材料を含んでもよい。界面層は、担体の上に溶液析出させてもよく、あるいは、化学蒸着または物理蒸着によって析出させてもよい。一実施態様では、触媒は、多孔質担体、緩衝層、界面層、および触媒材料を有する。前述の層のどれも連続であってもよく、あるいはスポットまたはドットの形、あるいはギャップまたは孔を有する層の形のように不連続であってもよい。

多孔質担体は、水銀ポロシメトリーで測定して少なくとも約５％の多孔率と、約１から約１０００μｍの平均細孔サイズ（細孔直径の和を細孔の数で除した商）とを有するとよい。多孔質担体は、多孔質セラミックまたは金属発泡体であってもよい。用いることができる他の多孔質担体は、炭化物、窒化物、および複合材料を含む。多孔質担体は、約３０％から約９９％、一実施態様では約６０％から約９８％の多孔率を有するとよい。多孔質担体は、発泡体、フェルト、詰め物、またはそれらの組み合わせの形であってもよい。金属発泡体の開放セルは、インチあたり約２０細孔（ｐｐｉ）から約３０００ｐｐｉ、一実施態様では約２０から約１０００ｐｐｉ、一実施態様では約４０から約１２０ｐｐｉの範囲にあるとよい。用語は「ｐｐｉ」は、インチあたりの細孔の最大数を指す（等方性材料中では測定の方向はどれでもよいが、異方性材料中では細孔の数を最大にする方向で測定を実行する）。

緩衝層は、存在すると、多孔質担体と界面層との両方と異なる組成および／または密度を有してもよく、一実施態様では多孔質担体の熱膨張係数と界面層の熱膨張係数との中間になる熱膨張係数を有するするとよい。緩衝層は、金属酸化物または金属炭化物であるとよい。緩衝層は、Ａｌ_２Ｏ_３、ＴｉＯ_２、ＳｉＯ_２、ＺｒＯ_２、またはそれらの組み合わせで構成するとよい。Ａｌ_２Ｏ_３は、α‐Ａｌ_２Ｏ_３、γ‐Ａｌ_２Ｏ_３またはそれらの組み合わせであるとよい。α‐Ａｌ_２Ｏ_３を用いると、優れた酸素拡散に対する抵抗の利点が得られる。緩衝層は、二つ以上の組成的に異なる副層で形成してもよい。例えば、多孔質担体が金属、例えばステンレス鋼発泡体であるとき、二つの組成的に異なる副層で形成される緩衝層を用いてもよい。第一の副層（多孔性担体と接触する）は、ＴｉＯ_２であってもよい。第二の副層は、ＴｉＯ_２の上に配置されるα‐Ａｌ_２Ｏ_３であってもよい。一実施態様では、α‐Ａｌ_２Ｏ_３副層は、下にある金属表面の保護を提供する緻密層である。次に、触媒活性層の担体として、アルミナなどのより密度が低く、大表面積の界面層を析出させるとよい。

多孔質担体は、界面層の熱膨張率とは異なる熱膨張率を有してもよい。そのような場合、二つの熱膨張係数の間の橋渡しとして緩衝層が必要なことがある。緩衝層の熱膨張率は、多孔質担体の膨張率および界面層の膨張率と適合する膨張率を得るようにその組成を制御することによって調整することができる。緩衝層は、下にある支持体の優れた保護を提供するために、開口部およびピンホールがない方がよい。緩衝層は、非多孔質であってもよい。緩衝層は、多孔質担体の平均細孔サイズの二分の一より小さい厚さを有してもよい。緩衝層は、約０．０５から約１０μｍ、一実施態様では約０．０５から約５μｍの厚さを有するとよい。

本発明の一実施態様では、緩衝層を用いずに十分な接着強さおよび化学的安定性を得ることができる。この実施態様では、緩衝層は省略してもよい。

界面層は、窒化物、炭化物、硫化物、ハロゲン化物、金属酸化物、炭素、またはそれらの組み合わせを含んでもよい。界面層は、大きな表面積を提供し、および／または担持触媒のために望ましい触媒‐担体相互作用を提供する。界面層は、担体として従来用いられている任意の材料で構成してもよい。界面層は、金属酸化物で構成してもよい。用いることができる金属酸化物の例は、Ａｌ_２Ｏ_３、ＳｉＯ_２、ＺｒＯ_２、ＴｉＯ_２、酸化タングステン、酸化マグネシウム、酸化バナジウム、酸化クロム、酸化マンガン、酸化鉄、酸化ニッケル、コバルト酸化物、酸化銅、酸化亜鉛、酸化モリブデン、酸化スズ、酸化カルシウム、酸化アルミニウム、ランタン系列酸化物（単数または複数）、ゼオライト（単数または複数）およびそれらの組み合わせを含む。界面層は、別の触媒活性材料をその上にまったく析出させずに、触媒活性層として働いてもよい。しかし、通常は、界面層は触媒活性層との組み合わせで用いられる。界面層は、二つ以上の組成的に異なる副層で形成してもよい。界面層は、多孔質担体の平均細孔サイズの二分の一より小さい厚さを有してもよい。界面層厚さは、約０．５から約１００μｍ、一実施態様では約１から約５０μｍの範囲にあるとよい。界面層は、結晶または非晶質のどちらであってもよい。界面層は、少なくとも約１ｍ^２／ｇのＢＥＴ表面積を有するとよい。

触媒は、界面層の上に析出させてもよい。あるいは、触媒材料は、界面層とともに同時に析出させてもよい。触媒層は、界面層の上に緊密に分散していてもよい。触媒層が界面層「の上に分散している」または「の上に析出している」ということは、微視的な触媒粒子が担体層（すなわち界面層）表面の上に、担体層の中の割れ目の中に、および担体層の中の開口細孔の中に分散しているという従来の理解を含む。

触媒は、プロセスマイクロチャネルの中に配置された一つ以上のフィンまたはその他の構造物のアセンブリの上に担持してもよい。例を図１７〜１９に示す。図１７を参照すると、フィンアセンブリ５２０は、プロセスマイクロチャネル５２８の基壁５２６の上にあるフィン支持体５２４の上に取り付けられたフィン５２２を備える。フィン５２２は、フィン支持体５２４からプロセスマイクロチャネル５２８の内部に張り出している。フィン５２２は、プロセスマイクロチャネル５２８の上部壁５３０の内部表面へ伸び、接触してもよい。フィン５２２の間のフィンチャネル５３２は、流体がプロセスマイクロチャネル５２８を通ってその長さに平行に流れるための通路を提供する。フィン５２２のそれぞれは側面のそれぞれに外部表面を有し、この外部表面は触媒のための担持基材を提供する。本発明のプロセスでは、反応体組成物はフィンチャネル５３２を通って流れ、フィン５２２の外部表面の上に担持された触媒と接触し、反応して生成物を形成する。図１８に例を示したフィンアセンブリ３２０ａは、フィン５２２ａがマイクロチャネル５２８の上部壁５３０の内部表面へ完全に伸びきっていない点を除けば、図１７に例を示したフィンアセンブリ５２０と同様である。図１９に例を示したフィンアセンブリ５２０ｂは、フィンアセンブリ５２０ｂの中のフィン５２２ｂが台形の形の断面形状を有する点を除けば、図１７に例を示したフィンアセンブリ５２０と同様である。フィンのそれぞれは、約０．０２ｍｍから最大でプロセスマイクロチャネル５２８の高さ、一実施態様では約０．０２から約１０ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約２ｍｍの範囲の高さを有するとよい。各フィンの幅は、約０．０２から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約２ｍｍ一実施態様では約０．２から約１ｍｍの範囲にあるとよい。各フィンの長さは、最大でプロセスマイクロチャネル５２８の長さ、一実施態様では最大約１０ｍ、一つの実施態様では約０．５から約１０ｍ、一実施態様では約０．５から約６ｍ、一実施態様では約０．５から約３ｍの任意の長さであってもよい。フィンのそれぞれの間のギャップは、任意の値であってもよく、約０．０２から約５ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約２ｍｍ、一実施態様では約０．０２から約１ｍｍの範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネル５２８の中のフィンの数は、プロセスマイクロチャネル５２８の幅のセンチメートルあたり約１から約５０フィン、一実施態様ではセンチメートルあたり約１から約３０フィン、一実施態様ではセンチメートルあたり約１から約１０フィン、一実施態様ではセンチメートルあたり約１から約５フィン、一実施態様ではセンチメートルあたり約１から約３フィンの範囲にあるとよい。フィンのそれぞれは、図１７または１８に例を示したように、長方形または正方形の形、または図１９に例を示した台形の断面を有するとよい。長さに沿って見たとき、各フィンは直線形であってもよく、テーパをつけてもよく、あるいは蛇行していてもよい。フィンアセンブリは、プロセスマイクロチャネルが意図される動作を可能にするのに十分な強度、寸法安定性および伝熱特性を提供する任意の材料で作ってもよい。これらの材料は、鋼（例えばステンレス鋼、炭素鋼および類似物）、モネル、インコネル、アルミニウム、チタン、ニッケル、白金、ロジウム、銅、クロム、真鍮、前述の金属の任意のものの合金、重合体（例えば熱硬化性樹脂）、セラミックス、ガラス、一つ以上の重合体を含む複合体（例えば熱硬化性樹脂）およびガラス繊維、石英、シリコン、またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む。フィンアセンブリは、Ｆｅ、Ｃｒ、ＡｌおよびＹを含む合金などのＡｌ_２Ｏ_３形成材料、またはＮｉ、ＣｒおよびＦｅの合金などのＣｒ_２Ｏ_３形成材料で作ってもよい。

一実施態様では、触媒は再生してもよい。これは、プロセスマイクロチャネルを通して触媒と接触させて再生用流体を流すことによって実行してもよい。再生用流体は、水素または希釈水素流、酸素または酸素含有流、またはハロゲン含有気体または酸素とハロゲン含有気体との混合物を含む流れを含むとよい。ハロゲン化合物は、金属ハロゲン化物および有機ハロゲン化物を含んでもよい。希釈剤は、窒素、アルゴン、ヘリウム、メタン、二酸化炭素、水蒸気、またはそれらの二つ以上の混合物を含んでもよい。再生用流体は、ヘッダからプロセスマイクロチャネルを通ってフッタに、または反対の方向で、フッタからプロセスマイクロチャネルを通ってヘッダに流れてもよい。再生用流体の温度は、約５０から約４００℃、一実施態様では約２００から約３５０℃であるとよい。この再生工程の間のプロセスマイクロチャネル内の圧力は、約１から約４０気圧、一実施態様では約１から約２０気圧、一実施態様では約１から約５気圧の範囲にあるとよい。プロセスマイクロチャネルの中の再生用流体の滞留時間は、約０．０１から約１０００秒、一実施態様では約０．１秒から約１００秒の範囲にあるとよい。

一実施態様では、プロセスマイクロチャネルは、バルクの流れの通路を有することを特徴としてもよい。用語「バルクの流れの通路」は、プロセスマイクロチャネル内の開放通路（連続するバルクの流れの領域）を指す。連続するバルクの流れ領域によって、大きな圧力降下なしで、マイクロチャネルを通る急速な流体の流れが可能になる。一実施態様では、バルクの流れの領域の中の流体の流れは層流である。各プロセスマイクロチャネル内のバルクの流れの領域は、約０．０５から約１０，０００ｍｍ^２、一実施態様では約０．０５から約５０００ｍｍ^２、一実施態様では約０．１から約２５００ｍｍ^２の断面積を有するとよい。バルクの流れの領域は、プロセスマイクロチャネルの断面積の約５％から約９５％、一実施態様では約３０％から約８０％を含むとよい。

熱交換流体は、任意の流体であってもよい。これらは、空気、水蒸気、液体水、水蒸気、気体窒素、不活性ガスを含む他の気体、一酸化炭素、溶融塩、ミネラルオイルなどのオイル、気体炭化水素、液体炭化水素、ダウ‐ユニオンカーバイド（Ｄｏｗ‐Ｕｎｉｏｎ Ｃａｒｂｉｄｅ）から入手できるダウサームＡ（Ｄｏｗｔｈｅｒｍ Ａ）およびサーミノール（Ｔｈｅｒｍｉｎｏｌ）などの熱交換流体、またはそれらの二つ以上の混合物を含む。

熱交換流体は、反応体および／または生成物の一つ以上の流れを含んでもよい。これによって、プロセスマイクロチャネルのプロセス冷却および／または反応体の予熱を提供し、それによって、プロセスの全体的な熱効率を増加させることができる。

一実施態様では、熱交換チャネルは、吸熱プロセスが実行されるプロセスチャネルを含んでもよい。これらの熱交換プロセスチャネルは、マイクロチャネルであってよい。熱交換チャネルの中で実行することができる吸熱プロセスの例は、水蒸気改質および脱水素反応を含む。約２００℃から約３００℃の範囲の温度で行われるアルコールの水蒸気改質は、同じ温度範囲でのエチレンオキシド合成反応などの発熱反応に適する吸熱プロセスの例である。ヒートシンクの改善を提供する同時吸熱反応の組み込みによって、一般に、対流冷却の熱流束よりほぼ一桁大きな熱流束が可能になる。

一実施態様では、熱交換流体は、熱交換チャネルを通って流れるとき、部分的にまたは全体として、相変化を行う。この相変化によって、対流冷却によって提供される除熱を越えたプロセスマイクロチャネルからの追加の除熱を提供することができる。蒸発する液体熱交換流体の場合、プロセスマイクロチャネルから移動する追加の熱は、熱交換流体が必要とする蒸発潜熱から生じると考えられる。そのような相変化の例は、部分的に沸とうするオイルまたは水などの熱交換流体と考えられる。一実施態様では、熱交換流体の最大約５０重量％は蒸発してもよい。

マイクロチャネル反応器の中の対流熱交換の熱流束は、マイクロチャネル反応器の中のプロセスマイクロチャネルの表面積の平方センチメートルあたり約１から約２５ワット（Ｗ／ｃｍ^２）、一実施態様では約１から約１０Ｗ／ｃｍ^２の範囲にあるとよい。相変化または同時吸熱反応熱交換のための熱流束は、約１から約２５０Ｗ／ｃｍ^２、一実施態様では約１から約１００Ｗ／ｃｍ^２、一実施態様では約１から約５０Ｗ／ｃｍ^２、一実施態様では約１から約２５Ｗ／ｃｍ^２、一実施態様では約１から約１０Ｗ／ｃｍ^２の範囲にあるとよい。

本発明のプロセスの間のプロセスマイクロチャネルの冷却は、一実施態様では、そのような追加の冷却によって、より高い活性化エネルギーを有する望ましくない並発反応による望ましくない副生成物の生成を減少させるか、またはなくすという事実によって、選択率を主生成物または所望の生成物寄りに制御するのに有利である。この冷却の結果として、一実施態様では、プロセスマイクロチャネルへの入口での反応体の温度は、プロセスマイクロチャネルの出口での生成物（または生成物と未反応反応体との混合物）の温度の約２００℃の範囲内、一実施態様では約１５０℃の範囲内、一実施態様では約１００℃の範囲内、一実施態様では約５０℃の範囲内、一実施態様では約２５℃の範囲内、一実施態様では約１０℃の範囲内にすることができる。

プロセスマイクロチャネル内での反応体および／または生成物と触媒との接触時間は、約０．１ｍｓから約１００秒、一実施態様では約０．１ｍｓから約２０秒、一実施態様では約０．１ｍｓから約１０秒、一実施態様では約０．１ｍｓから約５秒、一実施態様では約０．１ｍｓから約１秒、一実施態様では約１ｍｓから約７５０ｍｓ、一実施態様では約５ｍｓから約７５０ｍｓ、一実施態様では約１０から約５００ｍｓ、一実施態様では約１０から約２５０ｍｓの範囲にあるとよい。

プロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物と生成物との流れの空間速度（または気体毎時空間速度）は、少なくとも約１００ｈｒ^−１（炭化水素の標準リットル数／時／反応室のリットル数）または少なくとも約１００ｍｌ原料／（ｇ触媒）（ｈｒ）であるとよい。空間速度は、プロセスマイクロチャネルの体積を基準にすると、約１００から約２，０００，０００ｈｒ^−１、または約１００から約２，０００，０００ｍｌ原料／（ｇ触媒）（ｈｒ）の範囲にあるとよい。一実施態様では、空間速度は、約５００から約１，０００，０００ｈｒ^−１、または約５００から約１，０００，０００ｍｌ原料／（ｇ触媒）（ｈｒ）、一実施態様では約１０００から約１，０００，０００ｈｒ^−１、または約１０００から約１，０００，０００ｍｌ原料／（ｇ触媒）（ｈｒ）の範囲にあるとよい。

プロセスマイクロチャネルに入る反応体の温度は、約１５０℃から約１０００℃、一実施態様では約１５０℃から約７００℃、一実施態様では約１５０℃から約６００℃、一実施態様では約２００℃から約６００℃の範囲にあるとよい。一実施態様では、温度は、約１５０℃から約５００℃、一実施態様では約１５０℃から約４００℃、一実施態様では約２００℃から約３００℃の範囲にあるとよい。一実施態様では、温度は、約３３５℃から約１０００℃の範囲にあるとよい。

プロセスマイクロチャネル内の圧力は、少なくとも約０．５気圧、一実施態様では少なくとも約０．９気圧のゲージ圧であるとよい。一実施態様では、圧力は、約０．５から約３５気圧、一実施態様では約０．９から約３５気圧の範囲にあるとよい。

プロセスマイクロチャネルを通って流れるとき、反応体および／または生成物の圧力降下は、プロセスマイクロチャネルの長さのフィートあたり平方インチあたり最大約２５ポンド（ｐｓｉ／ｆｔ、一実施態様では最大約１５ｐｓｉ／ｆｔ、一実施態様では最大５ｐｓｉ／ｆｔ、一実施態様では最大約２ｐｓｉ／ｆｔ）の範囲にあるとよい。

プロセスマイクロチャネルを通る反応体および／または生成物の流れは、層流または遷移流であってもよく、一実施態様では層流である。プロセスマイクロチャネルを通る反応体および／または生成物の流れのレイノルズ数は、最大約４０００、一実施態様では最大約２３００、一実施態様では約１０から約２０００の範囲、一実施態様では約１００から約１５００であるとよい。

一実施態様では、プロセスマイクロチャネルを通って流れる反応体と生成物との空塔速度は、秒あたり少なくとも約０．０１メートル（ｍ／ｓ）、一実施態様では約０．０１から約５ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．０１から約２ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．０１から約１ｍ／ｓの範囲、一実施態様では約０．０１から約０．５ｍ／ｓの範囲であるとよい、

熱交換チャネルに入る熱交換流体は、約−７０℃から約３５０℃、一実施態様では約０℃から約３００℃、一実施態様では約１００℃から約２５０℃、一実施態様では約１００℃から約２００℃の温度を有するとよい。熱交換チャネルから出る熱交換流体は、約−６０℃から約３００℃、一実施態様では約１０℃から約２８０℃の範囲の温度を有するとよい。熱交換チャネルの中の熱交換流体の滞留時間は、約１から約１０００ｍｓ、一実施態様では約１から約５００ｍｓ、一実施態様では１から約１００ｍｓの範囲にあるとよい。熱交換チャネルを通って流れるとき、熱交換流体の圧力降下は、約０．０５から約５０ｐｓｉ／ｆｔ、一実施態様では約１から約２５ｐｓｉ／ｆｔの範囲にあるとよい。熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れは、層流または遷移流であってもよく、一実施態様では、層流である。熱交換チャネルを通って流れる熱交換流体の流れのレイノルズ数は、最大約４０００、一実施態様では最大約２３００、一実施態様では約１０から約２０００の範囲、一実施態様では約１０から約１５００であるとよい。

マイクロチャネル反応器から出る生成物は、約５０℃から約３００℃、一実施態様では約５０℃から約２５０℃、一実施態様では約５０℃から約２００℃の範囲の温度であるとよい。一実施態様では、生成物は、最大約１００ｍｓの時間で、一実施態様では約５から約１００ｍｓ、一実施態様では約５から約７５ｍｓ、一実施態様では約５から約５０ｍｓ、一実施態様では約１０から約５０ｍｓの範囲の時間で、約５０℃から約２００℃、一実施態様では約５０℃から約１５０℃、一実施態様では約５０℃から１００℃、一実施態様では約７５℃から約１００℃の範囲の温度に冷却することによって、クエンチするとよい。

本発明のプロセスによって形成される生成物は、エチレンオキシドを含む。本発明のプロセスの利点は、エチレンと酸素または酸素源および触媒との間の接触を最大にすることと、エチレンまたはエチレンオキシドを炭素酸化物（ＣＯおよびＣＯ_２）に変換する反応などの均一系の気相非選択的反応を最小にすることとを含む。一実施態様では、炭素酸化物への選択率（炭素原子基準）は、エチレンオキシドのモルあたり炭素酸化物の約０．５モルより小さくすることができる。

本発明のプロセスの利点は、プロセス強化のための可能性を含む。先行技術の従来のプロセス（すなわち非マイクロチャネルプロセス）は、多くの場合、暴走反応を防ぐために反応体希釈の条件下で動作するが、一方、本発明のプロセスは、望むなら、より大きなスループットに導くより強い条件下で動作させることができる。触媒マイクロチャネルプロセス動作を熱交換と組み合わせることによって、従来の方法では高い温度と選択率の低下とにつながると考えられるエチレン／酸素比で動作することが可能であるが、熱交換によって熱を急速に除去することによって、プロセスマイクロチャネルの中の温度を比較的低く、例えば、約３００℃未満、一実施態様では約２７５℃未満、一実施態様では約２５０℃未満に維持し、従って所望のエチレンオキシドへの選択率を最大にすることができる。

本発明のプロセスの利点は、マイクロチャネル反応器の寸法に起因する反応選択率の向上を含む。従来の寸法の反応器（すなわち非マイクロチャネル反応器）の中では、気相中で均一に伝播した諸反応が生成物の成り立ち全体に顕著に寄与する。これらの反応は、無差別的になる傾向があり、多くの場合、ＣＯおよびＣＯ_２または炭化水素熱分解生成物などの望ましくない副生成物を生成する結果となる。マイクロチャネル反応器が対象とする反応のクエンチ直径またはそれに近い内部高さまたは幅を有する本発明によるマイクロチャネル反応器の中で実行すれば、反応選択率のエチレンオキシドへの顕著な増加を実現することができる。

マイクロチャネル反応器を通る通過あたりのエチレンの反応率のレベルは、約１５％以上、一実施態様では約２０％以上、一実施態様では約３０％以上、一実施態様では約４０％以上、一実施態様では約５０％以上であるとよい。

マイクロチャネル反応器を通る通過あたりの酸素の反応率のレベルは、約２５％以上、一実施態様では約３５％以上、一実施態様では約４０％以上、一実施態様では約５０％以上、一実施態様では約６０％以上、一実施態様では約７０％以上、一実施態様では約８０％以上であるとよい。

エチレンオキシドの選択率のレベルは、約４０％以上、一実施態様では約５０％以上、一実施態様では約６０％以上、一実施態様では約７０％以上、一実施態様では約８０％以上、一実施態様では約９０％以上であるとよい。

エチレンオキシドの収率は、サイクルあたり約１０％以上、一実施態様では約１５％以上、一実施態様では約２０％以上、一実施態様ではサイクルあたり約２５％以上、一実施態様では約３０％以上、一実施態様では３５％以上、一実施態様ではサイクルあたり約４０％以上であるとよい。本明細書では、用語「サイクル」は、マイクロチャネル反応器を通る反応体の一回の通過を指すために用いられる。

一実施態様では、エチレンの反応率のレベルは少なくとも約２０％であるとよく、エチレンオキシドの選択率のレベルは少なくとも約８０％であるとよく、所望の生成物の収率は、サイクル当たり少なくとも約１６％であるとよい。

一実施態様では、エチレンの反応率のレベルは少なくとも約３０％であるとよく、エチレンオキシドの選択率のレベルは少なくとも約８０％であるとよく、所望の生成物の収率は、サイクル当たり少なくとも約２５％であるとよい。

一実施態様では、エチレンの反応率のレベルは少なくとも約４０％であるとよく、エチレンオキシドの選択率のレベルは少なくとも約８０％であるとよく、所望の生成物の収率は、サイクル当たり少なくとも約３２％であるとよい。

一実施態様では、エチレンの反応率のレベルは少なくとも約５０％であるとよく、エチレンオキシドの選択率のレベルは少なくとも約８０％であるとよく、所望の生成物の収率は、サイクル当たり少なくとも約４０％であるとよい。

一実施態様では、本プロセスは、並列動作する複数の熱交換チャネルを含む反応器の中で実行することができ、熱交換チャネルを通って流れる熱交換流体の全圧力降下は、最大約１０気圧、一実施態様では最大約５気圧、一実施態様では最大約２気圧である。

一実施態様では、マイクロチャネル反応器の中で用いられる熱交換の熱効率は、流出する生成物流の温度を、流入する反応体流および／または酸化剤流の温度の約１００℃の範囲内、一実施態様では約７５℃の範囲内、一実施態様では約５０℃の範囲内、一実施態様では約２５℃の範囲内、一実施態様では約１０℃の範囲内にするのに十分であるとよい。

酸素と炭化水素との混合物の爆発の可能性を考慮しなければならない従来の酸化用反応槽とは異なり、本発明のプロセスでは、そのような爆発の可能性を懸念する必要が少ない。これは、プロセスマイクロチャネルの中で使用される触媒接触時間が比較的短いこと、本発明のプロセスでは追加の冷却が提供されること、およびマイクロチャネルの寸法によってマイクロチャネルが有効な火炎停止体となり、通常であれば爆発および／またはデトネーションに至ると考えられる燃焼反応と火炎との伝播を防ぐことによると考えられる。従って、本発明のプロセスでは、爆発を招くことなく、少なくとも部分的に爆発範囲の中で動作することが可能である。

さまざまな実施態様との関連で本発明を説明してきたが、本発明のさまざまな変更形は、本明細書を読めば当業者には自明であると理解すべきである。従って、本明細書に開示される本発明は、そのような変更形を添付の請求項の範囲内に属するものとして包含するものと理解すべきである。

本発明のプロセスで用いることができるマイクロチャネルの概略図である。 本発明のプロセスを実行するために用いることができるマイクロチャネル反応器の概略図である。 図２に示したマイクロチャネル反応器の中で用いることができるプロセスマイクロチャネルの層と、熱交換マイクロチャネルの層との概略図である。 図２に示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中で用いることができるプロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換ゾーンとの概略図である。熱交換ゾーンは、プロセスマイクロチャネルの軸方向長さに対して直角の長さ方向に延在する複数の熱交換チャネルを備え、熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れは、プロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物および生成物の流れに対して直交流である。 図２に示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中で用いることができるプロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換ゾーンとの概略図である。熱交換チャネルを通る熱交換流体の流れはプロセスマイクロチャネルを通る反応体組成物および生成物の流れに対して向流である。 図２に示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中で用いることができるプロセスマイクロチャネルと、隣接する熱交換ゾーンとの概略図である。熱交換ゾーンは、プロセスマイクロチャネルの軸方向長さに対して直角の長さ方向に延在する複数の熱交換チャネルを備え、熱交換ゾーンは、プロセスマイクロチャネルと同じ方向の長さ方向に延在し、プロセスマイクロチャネルの出口または出口の近くに配置され、熱交換ゾーンの長さは、プロセスマイクロチャネルの長さより短い。 図２に示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中で用いることができるプロセスマイクロチャネルと、第一および第二の隣接する熱交換ゾーンとの概略図である。熱交換ゾーンのそれぞれは、プロセスマイクロチャネルの軸方向長さに対して直角の長さ方向に延在する複数の熱交換チャネルを含み、熱交換ゾーンは、プロセスマイクロチャネルと同じ方向の長さ方向に延在し、プロセスマイクロチャネル出口またはその近くに配置され、第一の熱交換ゾーンの長さは、プロセスマイクロチャネルの長さより小さく、第二の熱交換ゾーンの長さは、第一の熱交換ゾーンの長さより小さい。 図２に示すマイクロチャネル反応器の中で用いることができるプロセスマイクロチャネル、開口区域、第二の反応体流チャネル、および熱交換チャネルを備える繰り返し単位の概略図である。 図２に示すマイクロチャネル反応器の中で用いることができるプロセスマイクロチャネル、開口区域、第二の反応体流チャネル、および熱交換チャネルを備える繰り返し単位の代替実施態様の概略図である。 図２に示すマイクロチャネル反応器の中で用いることができるプロセスマイクロチャネル、開口区域、第二の反応体流チャネル、および熱交換チャネルを備える繰り返し単位の別の代替実施態様の概略図である。 本発明のプロセスを実行する際に用いることができるマイクロチャネル反応器の代替実施態様の概略図である。 図２または図１１に例を示したマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの中で用いることができるプロセスマイクロチャネル、開口区域、第二の反応体流チャネル、および熱交換チャネルの概略図である。 本発明のプロセスを実行する際に用いることができるマイクロチャネル反応器のマイクロチャネル反応器コアの概略図である。 図２または図１１に示したマイクロチャネル反応器の中で用いることができるマイクロチャネル反応器コアのアセンブリを示す概略図である。 本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略図であり、プロセスマイクロチャネルは側流構成を有する触媒を含む。 本発明のプロセスで用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略図であり、プロセスマイクロチャネルは貫通流構成を有する触媒を含む。 図１７は、本発明のプロセスにおいて用いることができるプロセスマイクロチャネルの概略図であり、プロセスマイクロチャネルは複数のフィンとフィンに担持された触媒とを含むフィンアセンブリを備える。 図１７に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの代替実施態様の例を示す。 図１７に例を示したプロセスマイクロチャネルとフィンアセンブリとの別の代替実施態様の例を示す。

Claims (14)

1. エチレンと酸素または酸素源とハロゲン化アルキルを含む反応体を酸素に対するエチレンのモル比を０．５：１から３：１の範囲でマイクロチャネル反応器に流して、混合させ、触媒と反応体とを１〜７５０ミリ秒の範囲の接触時間で接触させてエチレンオキシドを含む生成物を生成させる方法であって、
   前記マイクロチャネル反応器は、プロセスマイクロチャネルと、熱交換チャネルとを備え、前記プロセスマイクロチャネルは触媒を有する反応ゾーンと前記反応ゾーンよりも上流に位置する混合ゾーンとを有し、前記熱交換チャネルは前記プロセスマイクロチャネルと隣接しており、
   前記反応体を前記プロセスマイクロチャネルの中に流して前記混合ゾーンで前記反応体の一部又は全部を混合させて前記反応ゾーンで触媒と接触させ、熱交換流体を前記熱交換チャネルに流し、前記プロセスマイクロチャネル内で行われる前記反応体の発熱反応による熱が前記熱交換流体に伝熱して排出させ、
   生成物は前記マイクロチャネル反応器から流し出され、前記マイクロチャネル反応器から流れ出る生成物の温度は５０℃〜３００℃の範囲である方法。
2. 前記マイクロチャネル反応器は、前記プロセスマイクロチャネルに隣接する第二の反応体流チャネルと、前記プロセスマイクロチャネルの長さ方向の少なくとも一部に沿って分布し前記第二の反応体流チャネルと連通する複数の開口とを備え、前記エチレンあるいは前記酸素または酸素源を含む第二の反応体流は前記第二の反応体流チャネルから前記開口群を通して前記プロセスマイクロチャネルの中に流す請求項１に記載の方法。
3. 前記マイクロチャネル反応器は、前記反応体が前記プロセスマイクロチャネルに入るための流れ通路を提供するヘッダ、および前記生成物が前記プロセスマイクロチャネルから出るための流れ通路を提供するフッタを備える請求項１又は２に記載の方法。
4. 前記マイクロチャネル反応器は、前記マイクロチャネル反応器は入口と出口とを有し、前記生成物は前記出口を通って前記マイクロチャネル反応器から出て行き、前記マイクロチャネル反応器から出る前記生成物の少なくとも一部は前記マイクロチャネル反応器への前記入口にリサイクルされる請求項１から３のいずれか一つに記載の方法。
5. 前記マイクロチャネル反応器は、前記マイクロチャネル反応器の一部はエチレン生成のために用いられ、前記マイクロチャネル反応器の一部はエチレンオキシド生成のために用いられる、請求項１から４のいずれか一つに記載の方法。
6. 前記マイクロチャネル反応器は、前記プロセスマイクロチャネルは内部表面を有し、前記触媒は前記プロセスマイクロチャネルの前記内部表面の上に被覆される請求項１から５のいずれか一つに記載の方法。
7. 前記触媒は、側流構造、貫通流構造、固体粒子、発泡体、フェルト、詰め物、ハニカム、挿入式フィン、隣接するギャップを有する側流構造、隣接するギャップを有する発泡体、ギャップを有するフィン構造物、挿入された基板の上のウォッシュコート、または流れのための対応するギャップを有し前記流れの方向に平行なガーゼ、またはこれらの二つ以上の組み合わせである請求項１から６のいずれか一つに記載の方法。
8. 前記触媒は、Ａｇ，Ｍｏ，Ｒｅ，Ｗ，Ｖ，Ｎｂ，Ｓｂ，Ｓｎ，Ｐｔ，Ｐｄ，Ｃｓ，Ｚｒ，Ｃｒ，Ｍｇ，Ｍｎ，Ｎｉ，Ｃｏ，Ｃｅ，またはこれらの二つ以上の混合物を含む金属の少なくとも一つの金属、金属酸化物または混合金属酸化物を含む、請求項１から７のいずれか一つに記載の方法。
9. 前記触媒は、アルカリまたはアルカリ土類金属、遷移金属、希土類金属、ランタニド、Ｐ、Ｂｉ、またはこれらの二つ以上の混合物の金属、酸化物または混合金属酸化物をさらに含む、請求項８に記載の方法。
10. 前記触媒は、金属酸化物、シリカ、メソ多孔質材料、耐火材料またはそれらの二つ以上の組み合わせを含む担体を含む、請求項１から９のいずれか一つに記載の方法。
11. 前記生成物をクエンチする請求項１から１０のいずれか一つに記載の方法。
12. 前記マイクロチャネル反応器から出る前記生成物は、最長でも５００ミリ秒の範囲の時間内に、最高でも２００℃の温度にクエンチされる請求項１１に記載の方法。
13. 前記マイクロチャネル反応器は複数のプロセスマイクロチャネルを備え、前記プロセスマイクロチャネルに入る前記反応体の前記温度は１５０℃から１０００℃の範囲であり、または前記反応体および／または生成物と前記触媒との接触時間は０．１ミリ秒から１００秒であり、または前記プロセスマイクロチャネル内の前記ゲージ圧は最大３５気圧であり、または前記プロセスマイクロチャネルを通る前記反応体および／または生成物の前記流れの前記空間速度は、少なくとも１００ｈr ^−１ である請求項１から１２のいずれか一つに記載の方法。
14. 前記プロセスマイクロチャネルの長さに沿う温度プロフィルは該プロセスマイクロチャネルの長さに沿ってさまざまな位置でさまざまな温度に調整される請求項１から１３のいずれか一つに記載の方法。

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