CN101023068B - 使用微通道工艺技术将乙烯转化成环氧乙烷的方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种用于将乙烯转化成环氧乙烷的方法，该方法包括：使包括乙烯和氧或氧源的反应物在微通道反应器中流动与催化剂接触以生成包括环氧乙烷的产物，反应物在微通道反应器中经历放热反应；热量从微通道反应器被传递到热交换器。

Description

使用微通道工艺技术将乙烯转化成环氧乙烷的方法

本申请要求于2004年8月12日提交的美国临时专利申请No.60/601,070和于2005年1月10日提交的美国临时专利申请No.60/642,916的优先权。这些申请中每个申请公开的内容通过引用被并入此处。

技术领域

本发明涉及一种使用微通道工艺技术将乙烯转化成环氧乙烷的方法。

背景技术

典型地制备环氧乙烷是在银催化剂存在下进行乙烯与氧的选择性氧化。该反应是放热反应(在1.5兆帕(MPa)下，ΔH_250℃＝-106.7千焦/摩尔(kJ/mol))。在该方法中，两种反应在催化剂表面上同时发生。除形成环氧乙烷外，还发生完全燃烧生成CO₂和H₂O。该反应是剧烈的放热反应(在1.5MPa下，ΔH_250℃＝-1323kJ/mol)。因此，随着环氧乙烷选择性的降低，产热迅速增加，这样很难控制反应温度。相反，较高的温度导致选择性的进一步降低。本发明提供一种解决这些问题的方法。

发明内容

本发明涉及一种使用微通道工艺技术将乙烯转化成环氧乙烷的方法。该方法可被认为是部分氧化方法。

在一实施方案中，本发明涉及一种方法，该方法包括：使包括乙烯和氧或氧源的反应物在微通道反应器中流动与催化剂接触以使反应物转化为包括环氧乙烷的产物，反应物在微通道反应器中经过放热反应；将热量从微通道反应器传递到热交换器。

在一实施方案中，本发明方法进一步包括对产物淬火。

在一实施方案中，微通道反应器包括至少一个装有催化剂的工艺微通道，与该工艺微通道毗邻的第二反应物流通道，沿工艺微通道轴向长度的至少一部分分布的多个孔，该方法进一步包括，使包括乙烯或氧或氧源的第二反应物流从第二反应物流通道通过这些孔流入所述工艺微通道。

附图说明

在附图中，同样的部件和特性具有同样的标记。

图1为可用于本发明方法的微通道的示意图。

图2为可用于实施本发明方法的微通反应器的示意图。

图3为可用于图2所示微通道反应器的一层工艺微通道和一层热交换微通道的示意图。

图4为可用于图2所示微通道反应器的微通道反应器芯的工艺微通道和毗邻的热交换区的示意图，该热交换区包括相对于工艺微通道轴向长度成直角纵向延伸的多个热交换通道，通过热交换通道的热交换流体的流动与通过工艺微通道的反应物组合物和产物的流动呈错流。

图5为可用于图2所示微通道反应器的微通道反应器芯的工艺微通道和毗邻的热交换通道的示意图，通过热交换通道的热交换流体的流动与通过工艺微通道的反应物组合物和产物的流动呈逆流。

图6为可用于图2所示微通道反应器的微通道反应器芯的工艺微通道和毗邻的热交换区的示意图，该热交换区包括相对于工艺微通道轴向长度成直角纵向延伸的多个热交换通道，该热交换区以与工艺微通道相同的方向纵向延伸并且位于工艺微通道出口或其附近，该热交换区的长度小于工艺微通道的长度。

图7为可用于图2所示微通道反应器的微通道反应器芯的工艺微通道及毗邻的第一和第二热交换区的示意图，每个热交换区包括相对于工艺微通道轴向长度成直角纵向延伸的多个热交换通道，该热交换区以与工艺微通道相同的方向纵向延伸并且位于工艺微通道出口或其附近，第一热交换区的长度小于工艺微通道的长度，第二热交换区的长度小于第一热交换区的长度。

图8为可用于图2所示微通道反应器的重复单元的示意图，所述重复单元包括工艺微通道，有孔部分，第二反应物流通道和热交换通道。

图9为可用于图2所示微通道反应器的重复单元的替换实施方案的示意图，所述实施方案包括工艺工艺微通道，有孔部分、第二反应物流通道，和热交换通道。

图10为可用于图2所示微通道反应器的重复单元的另一替换实施方案的示意图，所述实施方案包括工艺工艺微通道、有孔部分、第二反应物流通道、和热交换通道。

图11为可用于实施本发明方法的微通道反应器的替换实施方案的示意图。

图12为可用于图2或图11说明的微通道反应器的微通道反应器芯的工艺微通道，有孔部分，第二反应物流通道和热交换通道的示意图。

图13为可用于实施本发明方法的微通道反应器的微通道反应器芯的示意图。

图14为可用于图2或图11所示微通道反应器的微通道反应器芯的装配的示意图。

图15为可用于本发明方法的工艺微通道的示意图，该工艺微通道包括具有旁流(flow-by)构造的催化剂。

图16为可用于本发明方法的工艺微通道的示意图，该工艺微通道包括具有流过(flow-through)构造的催化剂。

图17为可用于本发明方法的工艺微通道的示意图，该工艺微通道包括翅片装置，该翅片装置包括多个翅片及经翅片承载的催化剂。

图18说明图17所示的工艺微通道和翅片装置的替换实施方案。

图19说明图17所示的工艺微通道和翅片装置的另一替换实施方案。

具体实施方式

术语“微通道”是指具有达到约10毫米(mm)高度或宽度的内部尺寸的通道，在一实施方案中达到约5mm，在一实施方案中达到约2mm，在一实施方案中达到约1mm。通过该微通道的流体的流动可沿垂直于该微通道的高度和宽度的微通道轴向长度继续流动。图1说明了在本发明方法中可以作为工艺微通道和/或热交换微通道使用的微通道的例子。图1所说明的微通道10具有高度(h)，宽度(w)和轴向长度(1)。流体沿微通道轴向长度以箭头12和14所示的方向流过微通道10。微通道的高度(h)或宽度(w)可在约0.05mm至约10mm的范围内，在一实施方案中在约0.05mm至约5mm，在一实施方案中在约0.05mm至约2mm，在一实施方案中在约0.05mm至约1.5mm，在一实施方案中在约0.05mm至约1mm，在一实施方案中在约0.05mm至约0.75mm，在一实施方案中在约0.05mm至约0.5mm。高度或宽度的其它尺寸可以是任何尺寸，例如，达到约3米(m)，在一实施方案中在约0.01m至约3m，在一实施方案中在约0.1m至约3m。微通道的轴向长度(1)可以是任何尺寸，例如，达到约10m，在一实施方案中在约0.2m至约10m，在一实施方案中在约0.2m至约6m，在一实施方案中从0.2m至约3m。虽然图1所说明的微通道10具有矩形的横截面，但是应当理解为该微通道可以是具有任何形状的横截面，例如，正方形、圆形、半圆形、梯形等。该微通道的横截面的形状和/或尺寸可在长度范围内变化。例如，高度或宽度可在微通道长度范围内从较大尺寸而逐渐变小到较小尺寸，或反之亦然。

当涉及一个通道的位置相对于另一个通道的位置时术语“毗邻”的意思是指直接相邻就是一个壁分隔两个通道。该壁可在厚度上有变化。但是，“毗邻”的通道不被介入通道所分隔，所述介入通道将干扰通道之间的传热递。在一实施方案中，一个通道可仅在另一个通道的部分尺寸上与该另一个通道毗邻。例如，工艺微通道可长于一个或多个毗邻的热交换通道且在所述热交换通道之外延伸。

术语“流体”是指气体、液体、气体和液体的混合物、或包括分散的固体、液滴和/或气泡的气体或液体。术语“接触时间”是指在0℃温度和一个大气压下微通道反应器内反应区的体积除以反应组合物体积的进料流速。

术语“停留时间”或“平均停留时间”是指在使用的温度和压力下被流过的流体所占有的空间的内部容积(例如，微通道反应器内的反应区)除以流体流过该空间的平均体积流速。

术语“反应区”是指工艺微通道内的空间，在其中反应物接触催化剂。

术语“热交换器”是指吸热或放热并且可用于冷却或加热另一物质或设备的物体或设备。热交换器的形式可以是热交换通道的形式，在所述热交换通道里面具有热交换流体，该热交换通道接收从另一物质或设备传递来的热量或将热量传递到另一物质或设备。另一物质或设备可以是，例如，毗邻于或充分接近热交换通道，将热量传递到热交换通道或接收从热交换通道传递来的热量的通道。热交换流体可被容纳于热交换通道中，和/或其可流过热交换通道。热交换通道可起到冷却通道的作用，即，它可给一个或多个通道提供冷却，例如，毗邻于热交换通道或充分接近热交换通道以将热量传递到热交换通道的一个或多个工艺微通道。热交换器可以是冷却元件的形式，例如，非流体冷却元件。热交换器可以是帕尔帖(Peltier)电子元件。

术语“热交换通道”是指在其里面具有热交换流体的通道，该通道放出热量和/或吸收热量。

术语“热交换流体”是指可放出热量和/或吸收热量的流体。

术语“反应物的转化”是指进入微通道反应器的流体和排出微通道反应器的流体之间的反应物的摩尔变化值除以进入微通道反应器的流体中的反应物摩尔数。

在此使用的术语“产出率”是指排出微通道反应器的产物环氧乙烷的摩尔数除以进入微通道反应器的乙烯的摩尔数。

在此使用的术语“循环”是指反应物通过微通道反应器的单程。

术语“乙烯的转化”是指反应组合物和产物之间乙烯的摩尔变化值除以反应组合物中乙烯的摩尔数。

术语“氧的转化”是指反应组合物和产物之间氧的摩尔变化值除以反应组合物中氧的摩尔数。

术语“基于总进料的反应组合物中氧的浓度”是指反应组合物中氧的总量，该反应组合物中氧的总量包括当反应组合物进入微通道反应器中的工艺微通道内时反应组合物中的氧以及加入到工艺微通道入口下游的反应组合物中的氧，该下游加入有时被称为氧的分段加入。

术语“环氧乙烷选择性”是指生成的环氧乙烷的摩尔数除以生成的环氧乙烷的摩尔数加上生成的其它产物(例如CO，CO₂)的摩尔数乘以各自的化学计量因数。例如，对于乙烯到环氧乙烷的氧化伴随有多余的副产物二氧化碳，1摩尔的环氧乙烷和1摩尔的二氧化碳的生成将等于100x(1/(1+0.5))＝67％的选择性。

术语“淬火”是指终止或实质上终止化学反应的方法，该方法采用反应物温度的迅速降低，反应物或非反应物流体迅速引入到反应物混合物内，或使反应物流过具有淬火直径或在淬火直径以下尺寸的受限制的开口或通道。

术语“淬火直径”是指用于反应物流过的开口或通道的内部尺寸(例如，高，宽，长)，在淬火直径以下反应终止或实质上终止。

在一实施方案中，本发明方法可提供降低资本设备成本，增加给料利用，减少反应物循环，和/或降低或去掉使用稀释剂或安全剂要求的优点。在一实施方案中，可增加乙烯，氧，或乙烯和氧每一次通过的转化率而没有选择性的损失，这样可导致较小的再循环流。可以对相对接近于理想配比的反应组合物来实施本发明方法；这提供了降低分离成本的优点，例如去掉或降低对CO₂涤气器的需求。还提供了把新的分离方案和该方法结合起来的可能性。

在一实施方案中，本发明方法使用的微通道反应器利用增强的除热能力，从而几乎不需稀释气和过量烃以限制温度偏离。因此，可以对非常接近于理想配比的反应组合物来实施该方法。这样可大大地缩小再循环流，从而节约动力和增加工厂设备生产能力。可降低催化剂库存量并且可省去某些分离设备。在一实施方案中的转化率足够于完全去掉再循环，对比于传统方法(即，非微通道)这将产生甚至更大的节约及增强的经济效果。

在一实施方案中，本发明方法可表现出下面的一个或多个特征：

(1)基于总进料的反应中的乙烯与氧的摩尔比可以小于约4:1，在一实施方案中小于约3:1，在一实施方案中其范围从约0.2:1至约4:1，在一实施方案中其范围从约0.5:1至约3:1，在一实施方案中其范围从约1:1至约3:1。

(2)在反应组合物中稀释剂的浓度以体积计可以小于约50％，在一实施方案中以体积计小于约30％，在一实施方案中以体积计小于约10％，在一实施方案中以体积计小于约5％。

(3)每一次通过微通道反应器的乙烯的转化率可达到大于约15％，在一实施方案中大于约20％，在一实施方案中大于约25％，在一实施方案中大于约30％。

(4)基于总进料的反应组合物中的氧浓度(包括下面所述的分段加入的氧)以体积计可以大于约8％，在一实施方案中以体积计大于约10％，在一实施方案中以体积计大于约12％。

(5)每一次通过微通道反应器的氧的转化率可以大于约25％，在一实施方案中大于约35％，在一实施方案中大于约40％。

(6)通过反应器壁的热通量可以大于约1W/cm²，在一实施方案中大于约2W/cm²，在一实施方案中大于约3W/cm²。

(7)产物中的碳氧化物(CO，CO₂)与环氧乙烷之比可以为每摩尔环氧乙烷小于约0.5摩尔的碳氧化物，在一实施方案中小于约0.25，在一实施方案中为每摩尔环氧乙烷小于约0.15摩尔的碳氧化物。

(8)微通道反应器中工艺微通道横断面的压降可以为每平方英寸小于约25磅(psi)(1.74个大气压)，在一实施方案中小于约1.5个大气压，在一实施方案中小于约1.35个大气压。

(9)微通道反应器中工艺微通道内的压力可大于传统方法(即，非微通道的反应器的工艺)的压力，例如，表压高达约25个大气压，在一实施方案中高达约30个大气压，在一实施方案中高达约35个大气压。

(10)催化剂的产率(产生的环氧乙烷的克数/催化剂的克数/小时)可大于传统方法中催化剂的产率。

在一实施方案中，乙烯的总转化率可以为约80％，但是每一次通过转化率可以略大于约15％。较低的每一次通过的产出率可产生对乙烯的下游分离和再循环的需求。增大的每一次通过的转化率可减少需要再循环的气体体积并且使环氧乙烷产物流的分离更加容易。一次通过的微通道工艺可提供资金和操作两者的系统成本的优点。一次通过的工艺也可允许使用空气作为氧化剂而非纯化的氧气，从而进一步达到节约的目的。

在一实施方案中，乙烯至环氧乙烷的转化可伴随二氧化碳的生成(例如，约80％环氧乙烷和20％CO₂的选择性)。生成环氧乙烷的活化能可低于生成二氧化碳的活化能。因此，较低温度的操作和降低的温度偏移可直接降低二氧化碳的产生。较高的环氧乙烷选择性可在降低的操作成本下提高反应组合物或给料的利用。

在一实施方案中，基于银作为催化剂的方法的压降可以为约20psi(1.36个大气压)。对于氧给料，压力和压降可以是重要的成本参数(该方法可在约15个大气压的表压下操作)。通过微通道反应器的降低的压降可负担得起额外工艺操作成本的优势。

在一实施方案中，由于使用本发明方法可获得较好的温度控制，本发明方法中的催化剂寿命可以比传统管状非微通道的反应器中的相同催化剂寿命长至少约30％。因此，在一实施方案中，使用本发明方法，在更换催化剂之间，反应器的操作可延长至少约30％的时间，并且在由于活性、选择性、或活性和选择性两者的丧失而需要更换催化剂前，可通过相同重量的催化剂多产生至少约50％的环氧乙烷。

该工艺进料或反应组合物可包括乙烯和氧或氧源。在微通道反应器中乙烯可与氧或氧源结合或提前进入微通道反应器。反应物可以是流体的形式。流体可以是液体或气体，在一实施方案中，它们可以是气体。流体可以是包括分散液滴的气体。

尽管要避免可使催化剂中毒的化合物的存在，但是反应物的纯度不是关键性的。因此，反应物可进一步包括杂质，如空气、二氧化碳，及其类似物等。

可以一种或多种工艺进料或反应组合物的形式提供反应物，该工艺进料或反应组合物可包括一种或多种稀释剂物质。这些稀释剂物质的例子包括氮、氦、甲烷、天然气、二氧化碳、液态水、蒸汽等。稀释剂可与乙烯、氧或氧源、或乙烯和氧或氧源两者的混合物相混合。稀释剂与乙烯和/或氧或氧源的体积比以体积计可在从0至约50％的范围内。但是，本发明的至少一个实施方案的优点在于可以实施本发明方法而无需使用这些稀释剂，因此，可提供更有效且简洁的方法。

在一实施方案中，工艺进料或反应组合物可包括已分离出环氧乙烷和其它组分的再循环流。在一实施方案中，工艺进料可包括卤代烷，例如，二氯乙烷。

氧或氧源可包括氧分子、空气或其它氧化剂如氮氧化物，这些可起到氧源的作用。氧源可包括富含氧的空气。氧源可包括二氧化碳、一氧化碳或过氧化物(例如，过氧化氢)。可使用包括氧的气态混合物，例如氧气和空气的混合物、或氧气和惰性气体(例如，氦、氩等)或稀释气体(例如，二氧化碳、水蒸气等)的混合物。在一实施方案中，工艺进料或反应组合物基于总进料以体积计可包括至少约10％的氧，在一实施方案中以体积计至少约15％的氧，在一实施方案中以体积计至少约20％的氧，在一实施方案中以体积计至少约25％的氧，在一实施方案中基于总进料以体积计至少约30％的氧。在一实施方案中，基于总进料乙烯与氧的摩尔比可以小于约4:1，在一实施方案中小于约3:1，在一实施方案中在从约0.2:1至约4:1的范围内，在一实施方案中在约0.5:1至约3:1的范围内，在一实施方案中在约1:1至约3:1的范围内。

在一实施方案中，可使用氧化脱氢或热裂解生成乙烯。这可在微通道反应器的上游或在微通道反应器中进行。乙烯的生成可使用催化剂(例如，催化的氧化脱氢或催化的脱氢)或不使用催化剂(例如，热裂解)来进行。在一实施方案中，微通道反应器的第一部分可用于通过热裂解或催化裂解生成乙烯，随后在微通道反应器的第二部分中冷却，随后在微通道反应器的第三部分中将乙烯与氧或氧源混合并且接触催化剂以生成环氧乙烷。在一实施方案中，可在微通道反应器中应用氧化脱氢由乙烷生成乙烯，随后冷却，然后将乙烯与氧或氧源混合并且接触催化剂以生成环氧乙烷。

在一实施方案中，可通过一种或多种如下所述方法通过调整温度和/或组合物的分布来控制微通道反应器中的局部条件：与毗邻于工艺微通道的热交换通道的热交换；与和工艺微通道热传递的热交换通道的热交换；与多重结合的热交换通道的热交换，所述多重结合的热交换通道在总体上被放置以适应于各自的反应区段；采用沿工艺微通道的轴向长度的分段加入进行一种或多种反应物和/或稀释剂的加入。

在一实施方案中，可使用部分沸腾的热交换流体进行等温反应器的分布。

在一实施方案中，可沿工艺微通道的长度使用定制的温度分布。

在一实施方案中，为了控制经与热交换器进行热交换的放热反应，所述热交换器例如热交换通道，该方法可在微通道反应器入口或其附近采用温度高于微通道反应器出口附近热流的热流。

本发明方法可如图2～12所说明的来进行。参见图2，该方法可使用微通道反应器100来进行，该微通道反应器100包括微通道反应器芯102，进料流顶部104，产物底部106，热交换歧管108和热交换歧管110。微通道反应器芯102可包括一个或多个重复单元，每个重复单元包括一个或多个工艺微通道。在一实施方案中，每个工艺微通道可具有至少一个有孔区和至少一个毗邻的第二反应物流通道。每个工艺微通道可包括一个或多个反应区，在所述反应区中反应物反应生成所需产物。固体形式的催化剂可存在于一个或多个反应区。在一实施方案中，催化剂可以是固定在固体上的均相催化剂。进料流顶部104可包括用于将反应物的混合物分配到工艺微通道的一个或多个歧管。可选择地，进料流顶部104可包括用于将反应物分别分配到工艺微通道和毗邻的第二反应物流通道的一个或多个歧管。产物底部106可包括用于从工艺微通道收集产物的一个或多个歧管。

如箭头112所示，包括乙烯和氧或氧源的工艺进料或反应组合物可流入到进料流顶部104，然后从进料流顶部104进入到微通道反应器芯102中的一个或多个工艺微通道中。可选择地，乙烯可以如箭头111所示，流入到顶部104，然后从顶部104进入到微通道反应器芯102中的一个或多个工艺微通道中。氧或氧源可如以箭头112所示，流入到顶部104，然后从顶部104进入到微通道反应器芯102中的一个或多个第二反应物流通道中。可选择地，乙烯可流入微通道反应器芯102中的一个或多个第二反应物流通道中，氧或氧源可流入到工艺微通道中。流入到工艺微通道中的反应物可被称为第一反应物，流入到第二反应物流通道中的反应物可被称为第二反应物。流过第二反应物流通道的第二反应物可流过工艺微通道中的孔而进入工艺微通道中。工艺微通道中的这些孔可沿工艺微通道的轴向长度的至少一部分分布。在工艺微通道中，乙烯和氧或氧源相互接触并与催化剂接触从而反应生成所需的产物。产物从工艺微通道流过产物底部106，然后如箭头114所示从产物底部106排出反应器，尽管本发明方法的优点在于可以一次通过微通道反应器而获得所需产物的高水平转化率，但是在一实施方案中，可使用传统技术或微通道技术从产物中分离一种或多种未反应的反应物并被再循环返回通过微通道反应器。未反应的反应物可以被任意次数再循环通过微通道反应器，例如，一次、两次、三次、四次等。

在进入微通道反应器前反应物可被预加热。该反应过程是放热的。为了控制该反应，热量可从工艺微通道和/或第二反应物流通道传递到热交换器。换句话说，在本发明方法过程中，工艺微通道和/或第二反应物流通道可使用热交换器冷却。热交换器可毗邻于工艺微通道和/或第二反应物流通道。可选择地，热交换器可远离即不相邻于工艺微通道和/或第二反应物流通道，但是充分接近于工艺微通道和/或第二反应物流通道可接收从工艺微通道和/或第二反应物流通道传递来的热量。另外，为了减少或消除不需要的副产物的生成，在反应结束时产物可被淬火。

热交换器可包括含有热交换流体的一个或多个热交换通道。热交换器可包括非流体的冷却元件，如帕尔帖电子元件。在一实施方案中，如箭头116所示，热交换流体流入热交换歧管108中，然后从热交换歧管108流过微通道反应器芯102中的热交换通道，然后进入到热交换歧管110中，然后如箭头118所示排出热交换歧管110。在工艺流体和热交换流体之间的传热可使用对流热交换来实现。在一实施方案中，传热可使用其中经历了吸热反应和/或全部或部分相变的热交换流体来增强。可沿着工艺微通道和或第二反应物流通道的长度方向采用多个热交换区，以提供沿工艺微通道和或第二反应物流通道的轴向长度的在不同位置的温差。

微通道反应器100可与一个或多个贮存罐、泵、阀门、歧管、微处理器、流动控制装置及其类似物结合使用，它们没有在图中示出，但是这对于本领域的技术人员来说是显而易见的。可用于反应器芯102中的重复单元在图3～10和图12中被说明。

在一实施方案中，微通道反应器芯102可包括垂直地并排排列或水平地层层叠加排列的多层工艺微通道和热交换微通道。这些微通道层的例子在图3中被说明。参见图3，工艺微通道层130和热交换微通道层150并排地堆叠以提供重复单元170。微通道层130用于反应物和产物的流动。微通道层150用于热交换流体的流动。

微通道层130包括平行排列的许多微通道132，每个工艺微通道132沿着微通道层130长度上从边端134到边端136以垂直方向延伸，这些工艺微通道132沿着微通道层130宽度从边端138到边端140延伸。结合条142和144分别位于微通道层130的边端138和边端140，以允许微通道层130结合到最相邻的热交换微通道层150。催化剂装在工艺微通道132内。通过工艺微通道132的反应物和产物可以以箭头146和148所示的方向流动。每个工艺微通道132可以具有任何形状的横截面，例如正方形、矩形、圆形、半圆形等。每个工艺微通道132的内部高度可被认为是微通道层130和最相邻的热交换微通道层150之间的垂直或水平距离或间隙。每个工艺微通道132可在沿着工艺微通道的长度的至少一个截面上具有达到约10mm的内部高度或间隙，在一实施方案中达到约6mm，在一实施方案中达到约4mm，在一实施方案中达到约2mm。在一实施方案中高度可在约0.05mm至约10mm的范围内，在一实施方案中高度可在约0.05mm至约6mm，在一实施方案中高度可在约0.05mm至约4mm，在一实施方案中高度可在约0.05mm至约2mm。每个这些微通道的宽度可以是任何尺寸，例如达到约3m，在一实施方案中约0.01m至约3m，在一实施方案中约0.1m至约3m。每个工艺微通道132的长度可以是任何尺寸，例如达到约10m，在一实施方案中约0.2m至约10m，在一实施方案中约0.2m至约6m，在一实施方案中约0.2m至约3m。

微通道层150包括平行排列的许多热交换微通道152，每个热交换微通道152在沿着微通道层150宽度上从边端154到边端156水平延伸，这些热交换微通道152沿微通道层150长度从边端158到边端160延伸。结合条162和164分别位于微通道层150的边端154和边端156，以允许微通道层150结合到最相邻的工艺微通道层130。可选择地，微通道反应器可通过其它方法装配而不需要结合条。例如，微通道反应器可使用具有蚀刻特性的薄片装配。热交换流体可以箭头166和168所示的方向流过热交换微通道152。箭头166和168所示的热交换流体的流动与箭头146和148所示的流过工艺微通道132的反应物和产物的流动呈错流。可选择地，热交换微通道152可被定向用于热交换流体沿微通道层150的宽度上从边端158到边端160或从边端160到边端158的流动。这将导致热交换流体的流动方向相对于流过工艺微通道132的反应物和产物的流动方向将呈并流或逆流。每个热交换微通道152可以是具有任何形状的横截面，例如正方形、矩形、圆形、半圆形等。每个热交换微通道152的内部高度或间隙可被认为是热交换微通道层150和最相邻的微通道层130之间的垂直或水平距离或间隙。每个热交换微通道152可具有达到约2mm的内部高度或间隙，在一实施方案中在约0.05mm至约2mm的范围内，在一实施方案中在约0.05mm至约1.5mm的范围内。每个这些微通道的宽度可以是任何尺寸，例如达到约3m，在一实施方案中约0.01m至约3m，在一实施方案中约0.1m至约3m。每个热交换微通道152的长度可以是任何尺寸，例如达到约10m，在一实施方案中约0.2m至约10m，在一实施方案中约0.2m至约6m，在一实施方案中约0.2m至约3m。

可使用工艺微通道层130和热交换微通道层150的各种交错排序。例如，可使用层130/层150/层130/层150......的序列。可使用层130/层130/层150/层130/层130......的序列。也可使用其它的序列结合。

工艺微通道和热交换微通道可以如在重复单元170a中所提供的方式排列。重复单元170a在图4中说明。参见图4，工艺微通道132毗邻位于包括热交换微通道152的热交换微通道层150。共用壁171将工艺微通道132与热交换微通道层150分开。催化剂172存于工艺微通道132中。反应物以方向箭头146所示的方向流过工艺微通道132中的催化剂172，反应生成所需的产物。产物和在一实施方案中的未反应的反应物如方向箭头148所示从工艺微通道132中排出。热交换流体以与流过工艺微通道132的反应物和产物的流动呈错流的方向流过热交换微通道152。

工艺微通道和热交换微通道可以如在重复单元170b中所提供的方式排列。在图5中说明的重复单元170b与在图4中说明的重复单元170a相同，除了微通道层150旋转90°和流过热交换微通道152的热交换流体以方向箭头166a和168a所示的方向流动，该方向与流过工艺微通道132反应物和产物的流动呈逆流。可选择地，热交换流体可以与方向箭头166a和168a所示方向呈相反方向流动，因而使得流过热交换微通道152的热交换流体的流动方向相对于流过工艺微通道132反应物和产物的流动方向呈并流。

工艺微通道和热交换微通道可以如在重复单元170c中所提供的方式排列。重复单元170c在图6中说明。参见图6，工艺微通道132a毗邻位于热交换区151。共有壁171将工艺微通道132a与热交换区151分开。热交换区151包括相互平行排列的多个热交换微通道152，每个热交换微通道152相对于工艺微通道132a的轴向长度成直角而纵向延伸。热交换区151在长度上小于工艺微通道132a。热交换区151沿工艺微通道132a的轴向长度从工艺微通道132a的出口134a或其附近到点153纵向延伸并短于工艺微通道132a的入口136a。在一实施方案中，热交换区151的长度达到工艺微通道132a轴向长度的约100％，在一实施方案中，热交换区151的长度为约5％至约100％的工艺微通道132a轴向长度，在一实施方案中，热交换区151的长度为工艺微通道132a轴向长度的约5％至约50％，在一实施方案中，热交换区151的长度为工艺微通道132a轴向长度的约50％至约100％。工艺微通道132a的宽度在热交换区151的端部153的上游区域中扩大或延伸。这样的安排给工艺微通道132a的出口134a或其附近以及该出口上游的工艺微通道132a的部分提供热交换(例如冷却)的优势。催化剂172存于工艺微通道132a中。反应物以方向箭头146所示的方向流入并流过工艺微通道132a与催化剂172接触，接触催化剂172并反应生成所需的产物。产物以及在一实施方案中的反应组合物中的未反应组分如方向箭头148所示排出工艺微通道132a。热交换流体以与流过工艺微通道132a的工艺流体的流动呈错流的方向流过热交换微通道152。

工艺微通道和热交换微通道可以如在重复单元170d中提供的方式排列。重复单元170d在图7中说明。在图7中说明的重复单元170d与在图6中说明的重复单元170c相同，除了重复单元170d包括毗邻于工艺微通道132a的热交换区151a，热交换区151a位于工艺微通道132a的热交换区151的对侧。热交换区151a包括多个平行的热交换微通道152a，热交换微通道152a在尺寸和设计上与上面论述的热交换微通道152相同或相似。热交换区151a沿着工艺微通道132a的轴向长度从工艺微通道132a的出口134a或其附近到点153a纵向延伸并短于热交换区151的端部153。热交换区151a的长度可短于热交换区151的长度。在一实施方案中，热交换区151a的长度可达到工艺微通道132a轴向长度的约100％，在一实施方案中，热交换区151a的长度为工艺微通道132a轴向长度的约5％至约100％，在一实施方案中，热交换区151a的长度为工艺微通道132a轴向长度的约5％至约50％，在一实施方案中，热交换区151a的长度为工艺微通道132a轴向长度的约50％至约100％。工艺微通道132a的宽度在热交换区151和151a的端部153和153a的上游区域中分别扩大。这样的安排给工艺微通道132a的出口134a或其附近以及该出口上游的工艺微通道132a的部分提供热交换(例如冷却)的优势。采用两个热交换区151和151a可在工艺微通道132a出口附近的区域提供高水平的热交换，并且在大约从热交换区151a端部153a处上游的工艺微通道区域提供相对缓和的热交换。催化剂172存于工艺微通道132a中。反应物以方向箭头146所示的方向流入并流过工艺微通道132a与催化剂172接触，接触催化剂172并反应生成所需的产物。产物以及在一实施方案中的未反应的反应物如箭头148所示排出工艺微通道132a。热交换流体以与流过工艺微通道132a的工艺流体的流动呈错流的方向流过热交换微通道151和151a。

图8说明了可用于反应器芯102的重复单元200。重复单元200包括工艺微通道210，热交换通道220，第二反应物流通道240，和有孔部分250。共有壁241将工艺微通道210与第二反应物流通道240分开。有孔部分250位于共有壁241中，有孔部分250包括在片或板256中形成的孔252。有孔部分250沿工艺微通道210的轴向长度延伸。工艺微通道210具有混合区211和反应区212。催化剂215置于反应区212中。混合区211位于反应区212的上游。如箭头214所示，第一反应物可流过进料流顶部104并从那里进入工艺微通道210，然后进入混合区211，该第一反应物可以是乙烯或者是氧或氧源，典型地是乙烯。如箭头242所示，第二反应物可流过进料流顶部104并从那里进入第二反应物流通道240，然后如箭头254所示，从第二反应物流通道240通过一个或多个孔252进入混合区211，该第二反应物为不作为第一反应物的乙烯或者氧或氧源，典型地是氧或氧源。在第二反应物流通道240中如箭头242所示的第二反应物的流动方向与在工艺微通道210中如箭头214所示的第一反应物的流动方向呈并流。可选择地，在第二反应物流通道240中第二反应物的流动可相对于在工艺微通道210中第一反应物的流动呈逆流或错流。第一反应物和第二反应物在混合区211中相互接触，并形成反应混合物。反应混合物从混合区211流入反应区212，接触催化剂215，反应形成所需的环氧乙烷产物。产物如箭头216所示排出工艺微通道210。如箭头114所示，从工艺微通道210排出的产物流过产物底部106并排出微通道反应器100。热交换流体从热交换歧管108流过热交换通道220，然后流向热交换歧管110。通过热交换通道220的热交换流体的流动可与流过工艺微通道210的流体的流动呈并流或逆流。可选择地，可以定向热交换通道220以提供在方向与通过工艺微通道210的流体的流动呈错流的热交换流体的流动。

在图8说明的重复单元200的替换实施方案中可在混合区211和反应区212之间的工艺微通道210中提供补充混合区。用于在补充混合区中混合的停留时间可被定义为，在温度(例如，0℃)和压力(例如，大气压)的标准条件下通过有孔部分250的流体总和与第一反应物进料流之和，及由工艺微通道210中混合区211的末端和反应区212的起始端之间的体积来定义。用于在补充混合区中混合的停留时间的范围可达到约500毫秒(ms)和约500毫秒(ms)以下的范围，在一实施方案中，从约0.25ms至约500ms，在一实施方案中，从约0.25ms至约250ms，在一实施方案中，从约0.25ms至约50ms，在一实施方案中，从约0.25ms至约2.5ms。

除了重复单元200A不包括单独的混合区211之外，图9说明的重复单元200A与图8说明的重复单元200相同。使用重复单元200A，第二反应物流过有孔部分250进入反应区212，在该反应区212中与第一反应物接触并进行反应以生成所需的环氧乙烷产物。然后如箭头216所示，产物流出工艺微通道210。

除了第二反应物的部分在混合区211中与第一反应物混合，第二反应物的剩余部分在反应区212中与第一反应物混合之外，图10说明的重复单元200B与图8说明的重复单元200相同。在混合区211中与第一反应物混合的第二反应物的量以第二反应物的体积计可以从约1％至约99％，在一实施方案中以体积计从约5％至约95％，在一实施方案中以体积计从约10％至约90％，在一实施方案中以体积计从约20％至约80％，在一实施方案中以体积计从约30％至约70％，在一实施方案中以第二反应物的体积计从约40％至约60％。第二反应物的剩余部分在反应区212中与第一反应物混合。

在一实施方案中，代替第二反应物或与第二反应物相结合的一种或多种稀释剂可从第二流体通道240流过孔252进入工艺微通道210。这样可以沿工艺微通道的轴向长度调整反应混合物的温度和/或组合物的分布。

虽然第二反应物流通道240可具有不以其作为微通道特征的较大尺寸，但是第二反应物流通道240可以是微通道。工艺微通道210和第二反应物流通道240在通道长度的至少一部分上可具有至少一个达到约10mm的高度或宽度的内部尺寸，例如，在通道长度的约1％至约100％上，在一实施方案中在长度的约5％至约100％上，在一实施方案中为在长度的约20％至约80％上。在一实施方案中高度或宽度可在从约0.05mm至约10mm范围内，在一实施方案中从约0.05mm至约5mm，在一实施方案中从约0.05mm至约2mm，在一实施方案中从约0.05mm至约1.5mm，在一实施方案中约从0.05mm至约1mm，在一实施方案中从约0.05mm至约0.5mm。高度或宽度可在从约0.15mm至约10mm范围内，在一实施方案中从约0.2mm至约10mm，在一实施方案中从约0.3mm至约10mm。高度或宽度可在约0.2mm至约5mm范围内，在一实施方案中从约0.2mm至约3mm，在一实施方案中从约0.3mm至约2mm。高度或宽度的其它内部尺寸可以是任意值，例如，其范围可达到约100cm和约100cm以下的范围，在一实施方案中从约0.01cm至约100cm，在一实施方案中从约0.1cm至约100cm，在一实施方案中从约0.1cm至约75cm，在一实施方案中从约0.1cm至约50cm，在一实施方案中约0.2cm至约25cm。虽然微通道和第二反应物流通道的轴向长度可以是任意值，但是如图所建议的，第二反应物流通道的长度可小于最相邻的工艺微通道的长度。这些通道中每个通道的长度可达到约10m和约10m以下的范围，在一实施方案中从约1cm至约10m的范围，在一实施方案中从约1cm至约5m，在一实施方案中约1cm至约2.5m范围内，在一实施方案中从约1cm至约1m，在一实施方案中从约2cm至约50cm，在一实施方案中约2cm至约25cm。

孔252可具有使第二反应物流过有孔部分的足够尺寸。孔可被称为微孔。有孔部分250可具有从约0.01mm至约50mm范围内的厚度，在一实施方案中约0.05mm至约10mm，在一实施方案中约0.1mm至约2mm。孔可具有达到约1000微米和约1000微米以下范围的平均直径，在一实施方案中达到约250微米，在一实施方案中达到约50微米，在一实施方案中在约0.001微米至约50微米范围内，在一实施方案中从约0.05微米至约50微米，在一实施方案中从约0.1微米至约50微米。在一实施方案中，孔可具有从约0.5纳米(nm)至约10纳米(nm)范围内的平均直径，在一实施方案中从约1nm至约10nm，在一实施方案中约5nm至约10nm。有孔部分中孔的数量可在从约1至约5×10⁸个孔每平方厘米的范围内，在一实施方案中约1至约1×10⁶个孔每平方厘米。这些孔可以彼此隔离或不彼此隔离。在有孔部分内，部分或所有孔可与其它孔流体连通；即，流体可从一个孔流到另一个孔。有孔部分250的厚度与有孔部分250沿流过工艺微通道210的流体的流动路径上的长度之比可在从约0.001至约1范围内，在一实施方案中约0.01至约1，在一实施方案中约0.03至约1，在一实施方案中约0.05至约1，在一实施方案中约0.08至约1，在一实施方案中约0.1至约1。

有孔部分250可由提供足够的强度和尺寸稳定性的，以允许实施本发明方法的任何材料构成。这些材料包括：钢(例如，不锈钢、碳钢，及其类似物)；蒙乃尔合金；因科镍合金(inconel)；铝；钛；镍；铂；铑；铜；铬；黄铜；任意上述金属的合金；聚合物(例如，热固性树脂)；陶瓷；玻璃；包括一种或多种聚合物(例如，热固性树脂)和玻璃纤维的复合物；石英；硅；多微孔的碳，其包括碳纳米管或碳分子筛；沸石；或其中的两种或多种的结合物。这些孔可使用已知的技术而形成，如激光钻孔、微电子机械加工系统(MEMS)、光刻电沉积和制模(LIGA)、电火花、或者电化学或光化学蚀刻。可使用用于制造结构塑料如挤压技术或制造膜如阵列碳纳米管(CNT)膜技术来形成这些孔。可使用如烧结或压缩金属粉末或颗粒以形成弯曲的相互连通的毛细管通道的技术和膜制造技术来形成这些孔。通过在这些孔的内侧壁之上应用涂层以部分填充孔的方法，可在由这些方法中的任意方法制造的这些孔的尺寸基础上减小尺寸。这些选择性的涂层也可在在孔体的外部形成薄层以提供毗邻于连续流动路径的最小的孔径尺寸。最小的平均孔开口可在约1纳米至约几百微米的范围内，这取决于乳状液所需的液滴尺寸。可通过热处理以及通过形成氧化层或在孔的内侧壁上涂层的方法来减小这些孔的尺寸。这些技术可用于部分地堵塞这些孔以减小用于流动的开口尺寸。

有孔部分250可由金属或非金属多孔性材料制成，该多孔性材料具有互相连通的通道或平均孔尺寸在从约0.01微米至约200微米范围内的孔。这些孔可起到孔252的作用。多孔性材料可由粉末或微粒制成，以便孔之间的平均距离与平均孔径尺寸相似。在使用非常小的孔径尺寸的时候，孔之间的平均距离也可非常小。通过在约300℃至约1000℃范围内的高温下持续约1小时至约20天时间的氧化，或通过在孔的表面和内部上涂覆另一种金属薄层，例如通过液胶涂覆的铝或使用化学气相淀积的镍以堵塞较小的孔，对多孔性材料进行修整，减小较大孔径的尺寸，并且依次增加孔之间的距离。

作为有孔部分250使用的基片在制造上是有问题的，所述有孔部分250具有足够小的孔或微孔252以提供具有气泡尺寸、液滴尺寸或分散相横截面小于约1微米的的反应物。原因之一在于事实上是，较高的表面粗糙度会与未处理的正常孔材料例如通过压缩和/或烧结的粉末/颗粒制成的金属多孔基片一起出现。在给出的标称孔径尺寸低于一确定值时，这些金属多孔基片在表面区域典型地不具有所需的孔径尺寸。当该批多孔性材料可具有特定的标称孔径尺寸，表面区域经常以合并的较大孔和洞为特征。通过修整这些基片以在表面区域中提供所需的孔尺寸和孔间距离，该问题可被克服。可通过从多孔基片中除去表面层并增加具有较小开口的光滑新表面来实施。使用这些经修整的基片在反应混合物中所形成的气泡、液滴或分散相的尺寸可以被降低而无需增加基片横断面的压降。由于孔表面的直接磨光或加工可导致表面结构的污点和孔的堵塞，孔结构可使用液体填充物填充，随后固化和机械磨光/抛光。然后，除去填充剂以重新获得该材料的孔结构。填充剂可以是具有低熔点的金属，如锌或锡，或者是聚合物的前体，如环氧树脂。液体填充和除去步骤可借助使用真空。磨光/抛光可使用磨床和磨光粉来实现。金属填充剂的除去可通过熔化和真空吸引器，或通过酸蚀刻来实现。环氧树脂或其它聚合物可通过溶剂溶解或空气中烧尽来除去。

当第二反应物进入第一反应物以形成反应混合物时，第二反应物可以是气泡、液滴或分散相的形式。气泡、液滴或分散相可具有基于体积的达到约200微米和约200微米以下范围的平均直径，在一实施方案中约0.01微米至约200微米，在一实施方案中约0.01微米至约100微米，在一实施方案中约0.01微米至约50微米，在一实施方案中约0.01微米至约25微米，在一实施方案中约0.01微米至约10微米，在一实施方案中约0.01微米至约5微米，在一实施方案中约0.01微米至约2微米，在一实施方案中约0.01微米至约1微米，在一实施方案中约0.01微米至约0.5微米，在一实施方案中约0.01微米至约0.2微米，在一实施方案中约0.01微米至约0.1微米，在一实施方案中约0.01微米至约0.08微米，在一实施方案中约0.01微米至约0.05微米，在一实施方案中约0.01微米至约0.03微米。本发明方法的一个优点在于至少在一实施方案中气泡、液滴或分散相可以以具有较窄的平均直径分布为特征。

“相对跨度”经常被称为“跨度”。这是由体积分布计算出的无因次参数。同气泡、液滴或分散相的体积中值一样(VMD)，D[v，0.1]和D[v，0.9]是代表相应位点上的直径，在所述位点，这些气泡、液滴或分散相所具有体积值中的10％和90％分别被包括在具有更小直径的气泡、小滴或分散相之内。跨度可被定义为D[v，0.9]减去D[v，0.1]的差值再除以VMD(D[v，0.5])。在一实施方案中，在反应混合物中第二反应物的气泡、液滴或分散相的跨度可以在从约1.3至约5的范围内，在一实施方案中约1.8至约2.5的范围内。在一实施方案中，该反应工艺可以在单工艺微通道中进行，并且跨度可以在约1.3至约2.5的范围内。在一实施方案中，该反应可以采用多工艺微通道在扩大规模的工艺中进行，并且跨度可以在从约1.3至约5的范围内。

在一实施方案中，反应混合物中第二反应物的气泡、液滴或分散相基于体积的平均直径可以在从约0.1微米至约25微米的范围内，并且跨度可以在从约1至约5的范围内。在一实施方案中，基于体积的平均直径可以在从约1微米至约10微米的范围内，并且跨度可以在从约1.8至约2.5的范围内。在一实施方案中，气泡、液滴或分散相可具有在从约1微米至约25微米范围内的基于体积的平均直径，并且跨度可以在从约1.9至约2.5的范围内。

在一实施方案中，工艺微通道可在相对的壁上含表面特性用以改善反应物的混合。术语“表面特性”用在此处是指与微通道壁相关的凹进特征，该微通道壁改变微通道内的流动。非圆形表面特性具有深度、宽度和长度。表面特性可包括圆形、椭圆形、正方形、长方形、格子形、具有至少一个或多个点的锯齿形、波状形状，以及类似形状。表面特性可包括子特性，其中第一凹进特征的主壁进一步包括可采取的槽口、波浪状、锯齿状、孔、凸纹状、格子、扇形、以及类似形状的子特性。表面特性可具有人字形的设计。表面特性的深度可以小于约2mm，在一实施方案中小于约1mm，在一实施方案中在从约0.01mm至约0.5mm的范围内。表面特性的宽度可足以几乎横跨微通道的宽度，在一实施方案中它可横跨约60％或更小，在一实施方案中约50％或更小，在一实施方案中横跨微通道宽度的从约10％至约50％范围内。表面特性的长度可在从约0.05mm至约100cm的范围内，在一实施方案中在从约0.5mm至约5cm的范围内，在一实施方案中在从约1cm至约2cm的范围内。

至少在一实施方案中，本发明方法的优点在于，无论该方法试图用于实验室或中试工厂规模或用于全能力生产规模，工艺微通道、可选的第二反应物流通道，和热交换通道之间的间隙距离可以是相同的。因而，无论该微通道反应器建在实验室、中试工厂规模或全能力生产规模，在本发明方法中应用的反应混合物中的第二反应物的气泡、液滴或分散相尺寸分布可基本上相同。

催化剂可以以流过工艺微通道的方向被分入到工艺微通道中分开的反应区中。相同或不同的催化剂或催化剂组合物可用在各反应区中。在各反应区中，一个或多个毗邻的热交换区的长度可在其尺寸上变化。例如，在一实施方案中，一个或多个毗邻的热交换区的长度可小于各反应区长度的约5％。可选择地，一个或多个热交换区的长度可以为大于各反应区长度的约50％至各反应区长度的约100％。

催化剂可以是可以以组合物分级或结合热传导惰性物质分级的催化剂床的形式。热传导惰性物质可散置着活性催化剂。可使用的热传导惰性物质的例子包括金钢石粉末、碳化硅、铝、氧化铝、铜、石墨、及其类似物。床分数以重量计可从100％的活性催化剂至小于50％的活性催化剂。在替换的实施方案中，热传导惰性物质可散布在中心或活性催化剂粒子中。活性催化剂也可沉积在包括热传导惰性物质的复合结构内的外部、内部、间隔部上。当置于工艺微通道中时，由此得到的催化剂复合物结构可具有有效的热传导性至少约0.5W/m/K，在一实施方案中至少为约1W/m/K，在一实施方案中至少为约2W/m/K。

在一实施方案中，催化剂可以是在反应器内仅局部分级的催化剂床的形式。例如，工艺微通道可在第一反应区和第二反应区装有催化剂床。催化剂床的顶部或底部(或前面或后面)可以组合物分级，由此或多或少的催化剂用在第一或第二反应区的全部或部分。在一个反应区减少的组合物每单位体积可产生更少的热量，因此降低了热点及产生副产物的可能性。催化剂可根据在全部或部分的第一和/或第二反应区中的惰性物质分级。第一反应区可包括催化剂或惰性物质的第一组合物，同时第二反应区可包括催化剂或惰性物质的第二组合物。

在一实施方案中，不同的颗粒尺寸可用于工艺微通道的不同轴向长度区域以提供分级的催化剂床。例如，非常小的颗粒可用在第一反应区中，同时较大的颗粒可用在第二反应区中。平均颗粒直径可以小于工艺微通道高度或间隙的一半。非常小的颗粒可小于工艺微通道高度或间隙的四分之一。较大的颗粒可导致工艺微通道每单位长度的较低的压降，并且也会降低催化剂的效力。对于较大尺寸的颗粒，催化剂床的有效热导率可能更低。较小的颗粒可用在要求经改进的传热贯穿催化剂床的区域中，或者可选择地，较大颗粒可用于降低局部的生热速率。

在一实施方案中，较短的接触时间、对目的产物的高选择性和催化剂失活的较低速率可通过对催化剂必需的扩散程的限制来达到。当催化剂以薄层地形式位于设计的载体如金属泡沫上或在工艺微通道壁上时，则可以达到。这里考虑到了增加的空速。在一实施方案中，催化剂薄层可使用化学气相淀积或通过溶液中的化学反应来制作，例如化学电镀层。该薄层具有达到约5微米和约5微米以下范围的厚度，在一实施方案中从约0.1微米至约5微米，在一实施方案中从约0.5微米至约3微米，在一实施方案中从约1微米至约3微米，在一实施方案中约2.5微米。这些薄层可通过减少扩散程来缩短反应物在活性催化剂结构内的时间。这缩短了反应物花费在催化剂活性部分的时间。结果可提高对产物的选择性，并且减少不必要的副产物。不像传统催化剂，其中催化剂的活性部分被固定在惰性低热导率结合件中，这种催化剂散开的模式的优点在于，活性催化剂膜可与设计的结构或工艺微通道壁密切接触。这样可以促使在微通道反应器中获得高的传热率并且考虑到了温度的精密控制。这样可导致能够在升高的温度下操作(更快的动力学)而没有促进生成不必要的副产物，因此产生较高的产率和产量，并且延长了催化剂的寿命。

微通道反应器的构造可被修整以符合反应动力学。例如，在反应器第一反应区入口或顶部附近的微通道的高度或间隙可小于反应器出口或底部附近的第二反应区中的微通道的高度或间隙。可选择地，这些区可比反应器的一半长度小得多。例如，第一工艺微通道的高度或间隙可用于工艺微通道长度上自开始的25％、50％、75％、90％，同时较大的第二工艺微通道高度或间隙可用在第一反应区下游的第二反应区。可选择地，可以使用不同的构造。例如，较大的工艺微通道的高度或间隙可用在工艺微通道的入口附近，并且较小的工艺微通道的高度或间隙可用在反应器的出口附近。在一实施方案中，可以使用对工艺微通道的高度或间隙的其它分级。例如，第一高度或间隙可用在微通道的入口附近提供给第一反应区，第一反应器下游的第二高度或间隙可用于提供给第二反应区，第三高度或间隙可用于提供给微通道出口附近的第三反应区。第一和第三高度或间隙可以相同或不同。第一和第三高度或间隙可大于或小于第二高度或间隙。第三高度或间隙可小于或大于第二高度或间隙。第二高度或间隙可大于或小于第三高度或间隙。

每个微通道层130和150中微通道的数量可以是任何所需的数量，例如，一个、两个、三个、四个、五个、六个、八个、十个、几百个、几千个、几万个、几十万个、几百万个等等。类似地，微通道层130和150的数量或者微通道反应器芯102中微通道层的重复单元170(或170a至170d)或重复单元200(或200A至200B)可以是任何所需的数量，例如，一个、两个、三个、四个、六个、八个、十个、几百个、几千个等等。

本发明方法可如图11和图12所说明的进行。参见图11，该方法使用微通道反应器300操作，微通道反应器300包括微通道反应器芯301，第一反应物顶部302，第二反应物顶部304，产物底部306，热交换顶部310，热交换底部312，和淬火装置314。微通道反应器芯301包括反应器区307，歧管和同流换热器308。第一反应物如方向箭头316所示通过第一反应物顶部302流入微通道反应器300。第二反应物如方向箭头318所示通过第二反应物顶部304流入微通道反应器300。这些反应物流入并通过歧管和同流换热器308进入反应器区307，在反应器区307中它们接触催化剂并反应生成包括环氧乙烷的所需产物。该产物从反应器区307流经歧管和同流换热器308到产物底部306，然后如方向箭头320和322所示从产物底部306通过淬火装置314。热交换流体如方向箭头324所示流入热交换顶部310，然后从热交换顶部310通过微通道反应器301流到热交换底部312，然后如方向箭头326所示从热交换底部312流出。在微通道反应器芯301内，第二反应物采用分段加入法加入到第一反应物中。

淬火装置314可包括热交换装置，热交换装置能够在达到约500毫秒(ms)的期间内对从微通道反应器流出的产物降温达到约200℃。温度可降低到约150℃，在一实施方案中在约500ms的期间内达到约100℃，在一实施方案中达到约400ms，在一实施方案中达到约300ms，在一实施方案中达到约200ms，在一实施方案中达到约100ms，在一实施方案中达到约50ms，在一实施方案中达到约35ms，在一实施方案中达到约20ms，在一实施方案中达到约15ms，在一实施方案中达到约10ms，在一实施方案中达到约5ms的期间内。在一实施方案中在约5ms至100ms期间内达到约200℃，在一实施方案中约10ms至50ms。淬火装置可与微通道反应器构成整体，或者它可与微通道反应器分开。淬火装置可包括微通道热交换器。淬火装置可包括与排出微通道反应器的产物流毗邻或交错的热交换器。淬火装置可包括能够将产物与次级冷却流体快速混合的混合器。次级冷却流体可以是作为液体注入的低温蒸气或可冷凝的烃。

可选择地，淬火装置可包括用于工艺流体流过的窄间隙或通道。间隙或通道的尺寸可等于或低于用于反应的淬火直径。在此实施方案中，当反应物流过间隙或通道时由于壁碰撞可以导致该反应终止。间隙或通道可具有达到约5mm的高度或宽度，在一实施方案中达到约3mm，在一实施方案中达到约1mm，在一实施方案中达到约0.5mm，在一实施方案中达到约0.1mm，在一实施方案中达到约0.05mm。该淬火装置可包括一个微通道或多个平行的微通道。该淬火装置可包括在微通道内催化剂的下游用于本发明方法的工艺微通道的一部分。窄间隙或通道可用于与上述一个或多个其它的淬火装置(例如热交换器)连接。

图12中说明了在微通道反应器芯301中将第二反应物分段加入到第一反应物以形成反应混合物。图12说明了重复单元330。重复单元330用在微通道反应器芯301内，并且存在于外壳单元331内。使用工艺微通道340和350，第二反应物流微通道360，孔口370和热交换微通道380和390来实施本发明方法。第一反应物如方向箭头341和351所示，分别流过工艺微通道340和350。第二反应物如方向箭头361所示流过第二反应物流微通道360进入孔口370。第二反应物与第一反应物在工艺微通道340和350中混合。工艺微通道340和350分别具有反应区342和352以及通道区343和353，，在反应区342和352处存在催化剂并且反应物与催化剂接触并进行反应，在通道区343和353处可实现进一步接触催化剂或实现产物冷却和/或淬火。在工艺微通道340和350内，反应物接触催化剂并且反应生成产物。如方向箭头344和354所示，产物分别排出工艺微通道340和350。排出工艺微通道340和350的产物流向歧管和同流换热器308，如上所述，然后从歧管和同流换热器308通过产物底部306流向淬火装置314。如方向箭头322所示，淬火的产物排出淬火装置314。热交换流体如方向箭头381、391及392所示从顶部310分别经过热交换通道380和390流向热交换底部312。图12说明的重复单元330可在微通道反应器内出现一次或可重复任意次数，例如，两次、三次、四次、五次、十次、二十次、五十次、一百次、几百次、一千次、几千次、一万次、几万次、十万次、几十万次或几百万次。供给该方法的第二反应物的分段加入提供的优点是降低局部的乙烯或氧的压力，使所需要的更低级别的部分氧化反应压制了更高级别竞争和不必要的燃烧反应。

每个工艺微通道340和350和第二反应物流微通道360可具有至少一个达到约10mm高度或宽度的内部尺寸，在一实施方案中从约0.05mm至约10mm，在一实施方案中约0.05mm至约5mm，在一实施方案中约0.05mm至约2mm，在一实施方案中约0.05mm至约1.5mm，在一实施方案中约0.05mm至约1mm，在一实施方案中约0.05mm至约0.5mm。高度或宽度的其它内部尺寸可以是任意值，例如，它可在从约0.1cm至约100cm的范围内，在一实施方案中从约0.1cm至约75cm，在一实施方案中从约0.1cm至约50cm，在一实施方案中约0.2cm至约25cm。每个工艺微通道340和350及第二反应物流微通道360的长度可以是任意值，例如，长度可在从约1cm至约500cm的范围内，在一实施方案中约1cm至约250cm，在一实施方案中约1cm至约100cm，在一实施方案中约1cm至约50cm，在一实施方案中约2cm至约25cm。

每个热交换通道380和390可具有至少一个达到约10mm高度或宽度的内部尺寸，在一实施方案中约0.05mm至约10mm，在一实施方案中约0.05mm至约5mm，在一实施方案中从约0.05mm至约2mm，在一实施方案中从约0.5mm至约1mm。其它的内部尺寸可在从约1mm至约1m的范围内，在一实施方案中在约1mm至约0.5m，在一实施方案中在约2mm至约10cm。热交换通道的长度可在从约1mm至约1m的范围内，在一实施方案中在约1cm至约0.5m。这些热交换通道可以是微通道。在每个工艺微通道340或350与最相邻的热交换通道380或390之间的间距可在约0.05mm至约5mm的范围内，在一实施方案中约0.2mm至约2mm。

可选择地，可使用单独的设备，通过应用设备内的小注孔或喷嘴或是从微孔膜或可选择的喷射片上实施第二反应物分段加入到工艺微通道。氧分段加入到部分氧化反应和特定的氧化脱氢反应公开在Tonkovich，Zilka，Jimenz，Roberts，和Cox，1996，“无机膜反应器的实验研究：用于部分氧化反应的分布式进料方法(Experimental Investigations of Inorganic Membrane Reactors：a Distributed Feed Approach for Partial Oxidation Reactions)”，化学工程科学(Chemical Engineering Science)，51(5)，789-806)，通过引用将其并入此处。

本发明方法可在图13说明的微通道反应器400中实施。参考图13，微通道反应器400包括一排工艺微通道410，这些工艺微通道410相互平行延伸并且安排在行415中。行415置于彼此层叠排列的一单独平面中。微通道反应器400还包括一排热交换微通道420，这些热交换微通道420相互平行延伸并且安排在行425中。行425置于彼此层叠排列的一单独平面中。热交换微通道420横向地延伸并且与工艺微通道410热力接触。热交换微通道420的行425和工艺微通道410的行415位于单独的彼此层叠的交替平面中。

微通道反应器400包括9个行415的工艺微通道410，在每行415中有6个工艺微通道410，总共为54个工艺微通道410。但是，应当理解为微通道反应器400可包括任意数量的工艺微通道410，例如，几百、几千、几万、几十万、几百万个工艺微通道410。相似地，微通道反应器400包括10个行425的热交换微通道420。每行425包括11个热交换微通道420，总共为110个热交换微通道420。但是，应当理解为，虽然所说明的微通道反应器包括110个热交换微通道420，但是额外的热交换微通道420，例如，几百、几千、几万、几十万、几百万个热交换微通道420，可使用于微通道反应器400。

在微通道反应器400中的工艺微通道410具有正方形或矩形形式的横截面。用于每个工艺微通道400的最小内部尺寸，无论是高度还是宽度，可达到约10mm，在一实施方案中从约0.05mm至约10mm，在一实施方案中从约0.05mm至约5mm，在一实施方案在约0.05mm至约2mm，在一实施方案中约0.05mm至约1.5mm。高度或宽度的其它尺寸可在约0.1cm至约100cm的范围内，在一实施方案中约0.2cm至约25cm。每个工艺微通道410的轴向长度可以是任意长度，例如，在一实施方案中从约1cm至约500cm，在一实施方案中约1cm至约250cm，在一实施方案中约1cm至约100cm，在一实施方案中约1cm至约50cm，在一实施方案中约2cm至约25cm。每个热交换微通道420可具有正方形、矩形、三角形、菱形、圆形或椭圆形形式的横截面，并且具有约0.025mm至约10mm的宽度或高度，在一实施方案中约0.05mm至约5mm，在一实施方案中约0.1mm至约2mm。每个热交换微通道420的长度可以是任意长度，例如，从约1mm至约1m，在一实施方案中在约0.1cm至约0.5m的范围内。热交换微通道420的每行425与最相邻的工艺微通道410的行415之间的间距可在从约0.05mm至约10mm的范围内，在一实施方案中约0.1mm至约5mm，在一实施方案中约0.1mm至约2mm。在本发明方法的工作期间，反应物和产物以箭头440所示的方向流过工艺微通道410。催化剂装在工艺微通道410中。热交换流体以箭头450所示的方向流过热交换微通道420。微通道反应器400可具有适当的顶部、底部、阀门、管线等以控制反应物的输入，产物的输出和热交换流体的流动。这些没有在图3中示出，但是这些可由本领域的技术人员来提供。

微通道反应器100，300和400可由能提供足够强度、尺寸稳定性和热交换特点以实施本发明方法的任何材料构成。这些适合的材料的例子包括：钢(例如，不锈钢、碳钢等)、铝、钛、镍、和任意上述金属的合金、塑料(例如，环氧树脂、UV凝固树脂、热固树脂，以及类似物)、蒙乃尔合金、因科镍合金、陶瓷、玻璃、复合物、石英、硅、或其中的两种或多种的结合物。微通道反应器可使用已知的技术制造，这些已知的技术包括电线放电加工、传统加工、激光切割、光化学加工、电化学加工、制模、喷水、冲压、蚀刻(例如，化学、光化学或等离子蚀刻)及其结合。微通道反应器可通过被移除一部分以作为流路的层或片构成。这些片的堆叠可通过扩散粘结、激光焊接、扩散硬钎焊和类似工艺以形成整体设备。微通道反应器具有适当的歧管、阀门、管线等以控制反应物组合物和产物的流动及热交换流体的流动。这些没有在图中示出，但是这些可由本领域的技术人员来提供。

在一实施方案中，微通道反应器可由图14所说明的方法来制造。该方法包括对上述任何材料(例如，金属、塑料或陶瓷)的薄片层压或扩散粘结，以便每层具有规定的通道和开口的几何学特征，通过所述通道和开口传递流体。在各层制成后，为了构造叠层它们可以按规定的顺序堆叠。这些层可以并排或一个在另一个之上来堆叠。然后，全部的堆叠可被扩散粘结以阻止流体漏入或排出微通道反应器或在流体之间。在粘结后，该设备可修整成其最终的尺寸并准备连接管道和歧管。对工艺微通道进行的装入催化剂材料的的附加步骤是在总装前将催化剂整合入该设备。

特性产生方法包括光化学蚀刻、磨制、钻孔、放电加工、激光切割和冲压。大量制造的可用方法是冲压。在冲压中，应该注意使材料变形最小化并维持通道几何学特征的精密公差，例如，小于约±0.5mm特性位置的位移。防止变形，维持垫片排列，并且确保层按正确的顺序堆叠是应当在堆叠过程期间控制的要素。

堆积物可通过扩散方法结合。在该方法中，在精确的时间内堆积物受到升高的温度和压力以获得所需的结合质量。选择这些参数的可需要模型和实验的确定性以发现在金属层之间能够实现充分的颗粒生长的结合条件。

结合后，下一步典型地是加工该设备。可使用许多方法，包括使用高速切割机的传统磨光，以及高度改变的放电加工技术。已进行了后结合加工操作的全尺寸结合的微通道反应器单元或亚单元可包括如几十、几百、几千个的垫片。

催化剂可包括用于将乙烯氧化成环氧乙烷的任意催化剂。催化剂可包括金属、金属氧化物或混合的金属氧化物。金属可以是Ag、Mo、Re、W、V、Nb、Sb、Sn、Pt、Pd、Cs、Zr、Cr、Mg、Mn、Ni、Co、Ce，或其中的两种或多种的混合物。这些催化剂还可以包括一种或多种碱金属或碱土金属或其它过渡金属、稀土金属或镧系元素。可存在另外的元素如P和Bi。催化剂可被承载，如果是这样的话，可用的载体物质包括金属氧化物(例如，氧化铝、氧化钛、氧化锆)、二氧化硅、介孔材料、沸石、耐火材料、或其中的两种或多种的结合物。催化剂可以是公开在下面的专利中的用于将乙烯转化成环氧乙烷的任意催化剂：U.S.4,908,343，U.S.5,597,773，U.S.5,703,253，U.S.5,705,661，U.S.6,762,311B2，和EP 0266015 B1。通过引用将这些专利并入此处。

用于微通道反应器的催化剂可具有适于在工艺微通道内的任意尺寸和几何构形。催化剂可以是具有约1μm至约1000μm(微米)的中值粒径的颗粒固体形式(例如，颗粒、粉末、纤维及其类似物)，在一实施方案中约10μm至约500μm，在一实施方案中约25μm至约250μm。在一实施方案中，催化剂是颗粒固体固定床的形式。

在一实施方案中，催化剂可以是颗粒固体床的形式。在一实施方案中，催化剂颗粒固体的中值粒径可以较小，每个工艺微通道的长度可以较短。中值粒径可以在约1μm至约1000μm的范围内，在一实施方案中约10μm至约500μm的范围内。每个工艺微通道的长度可达到约500cm和约500cm以下的范围，在一实施方案中约10cm至约500cm，在一实施方案中约50cm至约300cm。

催化剂可在多孔载体结构上被承载，例如泡沫、毡、填絮或其中的结合物。在此使用的术语“泡沫”是指限定整个结构有孔的连续壁。在此使用的术语“毡”是指具有中间隙的纤维结构。在此使用的术语“填絮”是指紊乱绞合的结构，如钢丝绒。催化剂可在蜂窝结构上被承载。

催化剂可在旁流载体结构上被承载，例如具有毗邻间隙的毡，具有毗邻间隙的泡沫、具有间隙的翅片结构、插入基片上的修补基面涂层，或与用于流动的相应间隙一致的流动方向相平行的网。旁流结构的例子在图15中说明。在图15中，催化剂500装在工艺微通道502中。开放通路504允许流体如箭头506和508所示流过工艺微通道502与催化剂500接触。

催化剂可在流过载体结构上被承载，例如泡沫、填絮、颗粒、粉末或网。流过结构的例子在图16中说明。在图16中，流过催化剂510装在工艺微通道502中，并且如箭头514和516所示流体流过催化剂510。

用于流过催化剂的载体结构可由下述材料形成，该材料包括硅胶、发泡的铜、烧结不锈钢纤维、钢丝绒、氧化铝、聚甲基丙烯酸甲酯、聚磺酸盐、聚四氟乙烯、铁、海绵镍、尼龙、聚偏二氟乙烯、聚丙烯、聚乙烯、聚乙烯乙基酮、聚乙烯醇、聚乙酸乙烯酯、聚丙烯酸酯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯、聚苯硫醚、聚砜、聚丁烯、或者其中两种或多种的结合物。在一实施方案中，载体结构可由热导体材料制成，如金属，以提高热量离开催化剂的转移。

催化剂可在工艺微通道的内壁上被直接修补基面涂层，源自溶液在壁上生长，或者在翅片结构或其它载体结构上原位涂覆。催化剂可以是单片的多孔邻接材料的形式，或以物理接触的多片形式。在一实施方案中，催化剂可由邻接材料构成并且具有邻接的多孔性，以便分子可通过催化剂扩散。在该实施方案中，流体穿过催化剂而不是环绕催化剂。在一实施方案中，催化剂的横截面面积占约1％至约99％，在一实施方案中占约10％至约95％的工艺微通道的横截面面积。催化剂可具有如由BET所测的大于约0.5m²/g的表面积，在一实施方案中大于约2m²/g。

催化剂可包括多孔载体，多孔载体上的界面层和界面层上的催化剂材料。界面层可以是在载体上沉积的溶液，或其可通过化学气相淀积或物理气相淀积而被沉积。在一实施方案中，催化剂具有多孔载体，缓冲层，界面层和催化剂材料。任意的上述层由于以点或圆点的形式或者以具有间隙或孔的层的形式所以可以是连续或非连续的。

多孔载体可具有如水银孔隙度计所测的至少约5％的孔隙率和具有约1μm至约1000μm的平均孔径大小(孔直径的总和除以孔的数量)。多孔载体可以是多孔陶瓷或金属泡沫。可使用的其它多孔载体包括碳化物、氮化物和复合材料。多孔载体可具有约30％至约99％的孔隙率，在一实施方案中约60％至约98％。多孔载体可以是泡沫、毡、填絮、或其中的结合物。金属泡沫的开孔可在约每英寸20个孔(ppi)至约3000ppi的范围内，在一实施方案中约20ppi至约1000ppi，在一实施方案中约40ppi至约120ppi。术语“ppi”是指每英寸孔数最大值(在各向同性材料中测量的方向是不相干的；但是，在各向异性材料中，在孔数最大化的方向上进行测量)。

当存在缓冲层时，与多孔载体和界面层两者相比，缓冲层可具有不同的组合物和/或密度，在一实施方案中缓冲层具有介于多孔载体和界面层热膨胀系数之间的热膨胀系数。缓冲层可以是金属氧化物或金属碳化物。缓冲层可以由Al₂O₃、TiO₂、SiO₂、ZrO₂、或其中的结合物构成。Al₂O₃可以是α-Al₂O₃、γ-Al₂O₃、或其中的结合物。α-Al₂O₃提供优良的抗氧化分散的优点。缓冲层可由两种或多种成分不同的子层而形成。例如，当多孔载体是金属如不锈钢泡沫时，可使用由两种成分不同的子层而形成的缓冲层。第一子层(与多孔载体接触)可以是TiO₂。第二子层可以是置于TiO₂之上的α-Al₂O₃。在一实施方案中，α-Al₂O₃子层是提供保护下面金属层的密集层。然后，较低密集、较高表面积的界面层如氧化铝可被沉积作为催化活性层的载体。

多孔载体可具有不同于界面层热膨胀系数的热膨胀系数。在这种情况下，可要求缓冲层在两个热膨胀系数之间进行过渡。缓冲层的热膨胀系数可通过控制其组成来调整以获得与多孔载体和界面层的膨胀系数相适应的膨胀系数。缓冲层应当没有开口和针孔以提供对下面载体的优良保护。缓冲层可以是非孔的。缓冲层可以具有小于多孔载体平均孔径一半的厚度。缓冲层可具有约0.05μm至约10μm的厚度，在一实施方案中约0.05μm至约5μm。

在本发明的一实施方案中，无需缓冲层可获得充分的粘合和化学稳定性。在该实施方案中，可省略缓冲层。

界面层可包括氮化物、碳化物、硫化物、卤化物、金属氧化物、碳、或其中的结合物。界面层提供较高的表面积和/或为所承载的催化剂提供所需的催化剂和载体的相互作用。界面层可由常规地用作催化剂载体的任何材料构成。界面层可由金属氧化物构成。可使用的金属氧化物的例子包括Al₂O₃、SiO₂、ZrO₂、TiO₂、氧化钨、氧化镁、氧化钒、氧化铬、氧化锰、氧化铁、氧化镍、氧化钴、氧化铜、氧化锌、氧化钼、氧化锡、氧化钙、氧化铝、镧系氧化物、沸石、或其中的结合物。界面层可充当催化活性层而无需在其上沉积任何进一步的催化活性材料。但是通常地，界面层与催化活性层被结合使用。界面层还可由两种或多种成分不同的子层形成。界面层可具有小于多孔载体平均孔径一半的厚度。界面层的厚度可在从约0.5μm至约100μm的范围内，在一实施方案中在从约1μm至约50μm的范围内。界面层可以是晶状的或无定形的。界面层可具有至少约1m²/g的BET表面积。

催化剂可沉积在界面层上。可选择地，催化剂材料可与界面层同时沉积。催化剂层可紧密地沉积在界面层上。所述的催化剂层被“分散”或“沉积”在界面层上包括传统的理解为微观催化剂颗粒被分散：在载体层(例如，界面层)上，在载体层的裂隙中，以及在载体层的开孔中。

催化剂可由置于工艺微通道内一种或多种翅片或其它结构的装置上承载。这些例子在图17～19中说明。参见图17，翅片装置520包括安装在翅片支架524上的翅片522，该翅片支架524覆在工艺微通道528的底壁526上面。翅片522从翅片支架524突出伸入到工艺微通道528的内部。翅片522延伸至并可接触到工艺微通道528的上壁530的内表面。在翅片522之间的翅片通道532为流体提供用于平行于工艺微通道长度流过工艺微通道528的流体通道。每个翅片522在其各侧面具有外部表面，该外部表面提供用于催化剂的承载基片。使用本发明方法，反应物组合物流过翅片通道532，接触承载在翅片522外部表面上的催化剂，反应生成产物。除了翅片522a没有一直延伸至工艺微通道528的上壁530的内表面之外，图18说明的翅片装置320a与图17说明的翅片装置520相似。除了在翅片装置520b中的翅片522b具有梯形形式的横截面形状之外，图19说明的翅片装置520b与图17说明的翅片装置520相似。每个翅片可具有从约0.02mm至工艺微通道528高度的范围内的高度，在一实施方案中从约0.02mm至约10mm，在一实施方案中从约0.02mm至约5mm，在一实施方案中从约0.02mm至约2mm。每个翅片的宽度可在从约0.02mm至约5mm的范围内，在一实施方案中从约0.02mm至约2mm，在一实施方案中约0.02mm至约1mm。每个翅片的长度可以是达到工艺微通道528长度的任意长度，在一实施方案中达到约10m，在一实施方案中约0.5m至约10m，在一实施方案中约0.5m至约6m，在一实施方案中约0.5m至约3m。每个翅片之间的间隙可以是任意值并可在从约0.02mm至约5mm的范围内，在一实施方案中从约0.02mm至约2mm，在一实施方案中从约0.02mm至约1mm。在工艺微通道528中的翅片数量可以是每厘米工艺微通道528宽度从约1个翅片至约50个翅片，在一实施方案中从每厘米约1个翅片至约30个翅片，在一实施方案中每厘米从约1个翅片至约10个翅片，在一实施方案中每厘米从约1个翅片至约5个翅片，在一实施方案中每厘米从约1个翅片至约3个翅片。每个翅片可具有如图17或18所示的矩形或正方形形式的横截面，或如图19所示的梯形形式的横截面。当沿其长度看去，每个翅片可以是直的、锥形、或具有蛇形的构形。翅片装置可由提供足够强度、尺寸稳定性和传热特点的，以使得可以进行工艺微通道所要完成的操作的任何材料制成。这些材料包括：钢(例如，不锈钢、碳钢、及其类似物)；蒙乃尔合金；因科镍合金；铝；钛；镍；铂；铑；铜；铬；黄铜；任意上述金属的合金；聚合物(例如，热固性树脂)；陶瓷；玻璃；包括一种或多种聚合物(例如，热固性树脂)和玻璃纤维的复合物；石英；硅；或其中的两种或多种的结合物。翅片装置可由Al₂O₃形成材料制成，如包括Fe、Cr、Al和Y的合金，或Cr₂O₃形成材料如Ni、Cr和Fe的合金。

在一实施方案中，催化剂可被再生。其可通过使再生流体流过工艺微通道与催化剂接触来进行。再生流体可包括氢或稀释的氢流体、氧或含氧流体、或含有含气体的卤素的流体、或含气体的卤素和氧的混合物。卤素化合物可包括金属卤化物和有机卤化物。稀释剂可包括氮、氩、氦、甲烷、二氧化碳、蒸汽、或其中的两种或多种的混合物。再生流体可从顶部流过工艺微通道流向底部，或以相反方向从底部通过工艺微通道流向顶部。再生流体的温度可以是从约50℃至约400℃，在一实施方案中约200℃至约350℃。在该再生步骤期间工艺微通道内的压力可在从约1个大气压至约40个大气压的范围内，在一实施方案中约1个大气压至约20个大气压，在一实施方案中约1个大气压至约5个大气压。再生流体在工艺微通道中的停留时间可在从约0.01秒至约1000秒的范围内，在一实施方案中约0.1秒至约100秒。

在一实施方案中，工艺微通道可具有总体流动路径的特点。术语“总体流动路径”是指工艺微通道内的开放路径(连接的总体流动区域)。连接的总体流动区域允许快速的流体流过微通道而没有大的压降。在一实施方案中，总体流动区域中的流体流动是层流的。工艺微通道内的总体流动区域可具有约0.05mm²至约10,000mm²的横截面积，在一实施方案中约0.05mm²至约5000mm²，在一实施方案中约0.1mm²至约2500mm²。总体流动区域可包括从约5％至约95％的工艺微通道横截面积，在一实施方案中约30％至约80％的工艺微通道横截面积。

热交换流体可以是任何流体。这些可以是空气、蒸汽、液态水、蒸汽、气态氮、包括惰性气体的其它气体、一氧化碳、熔盐、油如矿物油、气态烃类、液态烃类、热交换流体如可从Dow-Uion Carbide得到的道氏热载体A和合成导热油(Therminol)、或其中的两种或多种混合物。

热交换流体可包括一种或多种反应物和/或产物的流体。这可以为工艺微通道提供工艺冷却和/或为反应物提供预热，从而提供该方法总的热效率。

在一实施方案中，热交换通道可包括在其中进行吸热过程的通道。这些热交换工艺通道可以是微通道。可在热交换通道中进行吸热过程的例子包括蒸气重整和脱氢反应。在从约200℃至300℃范围内的温度下发生的醇的蒸气重整是吸热过程的例子，它适于放热反应如在相同温度范围内的环氧乙烷合成反应。引入同时发生的吸热反应以提供改进的热量下降可典型地使热通量粗略高于对流冷却热通量一个数量级。

在一实施方案中，当热交换流体流过热交换通道时，热交换流体经历了部分或全部的相变。该相变可提供从工艺微通道转移出的超出由对流冷却所提供的额外热量。由于液体热交换流体被气化，将由热交换流体所需的汽化潜热导致从工艺微通道传递过来的额外热量。这种相变的例子将是例如经历部分沸腾的油或水的热交换流体。在一实施方案中，以重量计达到约50％的热交换流体可被汽化。

微通道反应器中的对流热交换的热通量可在微通道反应器中工艺微通道表面积每平方厘米从约1瓦至约25瓦(W/cm²)的范围内，在一实施方案中从约1W/cm²至约10W/cm²。相变或同时发生的吸热反应的热通量可在从1W/cm²至约250W/cm²的范围内，在一实施方案中从约1W/cm²至约100W/cm²，在一实施方案中从约1W/cm²至约50W/cm²，在一实施方案中从约1W/cm²至约25W/cm²，在一实施方案中约1W/cm²至约10W/cm²。

在一实施方案中，本发明方法过程中工艺微通道的冷却的优点是控制对主要或所需产物的选择性，基于的事实是这种额外的冷却减少或消除了具有较高的活化能的不必要的平行反应所产生的不必要的副产物。该冷却的结果，在一实施方案中，在工艺微通道入口的反应物的温度与在工艺微通道出口的产物(或产物和未反应的反应物的混合物)的温度之差可以是约200℃，在一实施方案中约150℃，在一实施方案中约100℃，在一实施方案中约50℃，在一实施方案中约25℃，在一实施方案中约10℃。

反应物和/或产物与工艺微通道内的催化剂的接触时间可在约从0.1ms至100秒的范围内，在一实施方案中约0.1ms至20秒，在一实施方案中约0.1ms至10秒，在一实施方案中约0.1ms至5秒，在一实施方案中约0.1ms至1秒，在一实施方案中从约1ms至750ms，在一实施方案中约5ms至750ms，在一实施方案中约10ms至500ms，在一实施方案中约10ms至250ms。

用于反应物组合物和产物流过工艺微通道的空速(或气体每小时的空速)可以是至少约100hr^-1(标准的烃的升/小时/反应室的升)或至少约100ml进料/(g催化剂)(hr)。基于工艺微通道体积的空速可在从约100hr^-1至约2,000,000hr^-1的范围内，或在从约100ml进料/(g催化剂)(hr)至约2,000,000ml进料/(g催化剂)(hr)的范围内。在一实施方案中空速可在从约500hr^-1至约1,000,000hr^-1的范围内，或在约500ml进料/(g催化剂)(hr)至约1,000,000ml进料/(g催化剂)(hr)的范围内。在一实施方案中空速可在从约1000hr^-1至约1,000,000hr^-1的范围内，或在从约1000ml进料/(g催化剂)(hr)至约1,000,000ml进料/(g催化剂)(hr)的范围内。

进入工艺微通道的反应物温度可在从约150℃至约1000℃范围内，在一实施方案中约150℃至约700℃，在一实施方案中约150℃至约600℃，在一实施方案中约200℃至约600℃。在一实施方案中该温度可在约150℃至约500℃范围内，在一实施方案中约150℃至约400℃，在一实施方案中约200℃至约300℃。在一实施方案中该温度可在约335℃至约1000℃的范围内。

工艺微通道内的压力可以是至少约0.5个大气压的表压，在一实施方案中至少约0.9个大气压。在一实施方案中该压力可在从约0.5个大气压至约35个大气压的范围内，在一实施方案中从约0.9个大气压至约35个大气压。

当反应物和/或产物流过工艺微通道时，反应物和/或产物的压降可达到在工艺微通道长度上每英尺约25磅每平方英寸(psi/ft)和约25psi/ft以下的范围，在一实施方案中达到约15psi/ft，在一实施方案中达到约5psi/ft，在一实施方案中达到约2psi/ft。

通过工艺微通道反应物和/或产物的流动可以是层流或处于临界状态，在一实施方案中其为层流。反应物和/或产物流过工艺微通道的雷诺数(Reynolds Number)可以达到约4000，在一实施方案中达到约2300，在一实施方案中在约10至2000的范围内，在一实施方案中在约100至1500的范围内。

在一实施方案中，反应物和/产物流过工艺微通道的表面速度可以是至少约0.01米每秒(m/s)，在一实施方案中在从约0.01m/s至约5m/s的范围内，在一实施方案中在从约0.01m/s至约2m/s的范围内，在一实施方案中在从约0.01m/s至约1m/s的范围内，在一实施方案中在从约0.05m/s至约0.5m/s的范围内。

进入热交换通道的热交换流体可具有约-70℃至约350℃的温度，在一实施方案中约0℃至约300℃，在一实施方案中约100℃至约250℃，在一实施方案中约100℃至约200℃。排出热交换通道的热交换流体可具有约-60℃至约300℃的温度，在一实施方案中约10℃至约280℃。热交换流体在热交换通道中的停留时间可在从约1ms至约1000ms的范围内，在一实施方案中约1ms至约500ms，在一实施方案中从约1ms至约100ms。当热交换流体流过热交换通道时，热交换流体的压降可在从约0.05psi/ft至约50psi/ft的范围内，在一实施方案中从约1psi/ft至约25psi/ft。通过热交换通道的热交换流体的流动可以是层流或处于临界状态，在一实施方案中其为层流。热交换流体流过热交换通道的雷诺数可以是达到约4000，在一实施方案中达到约2300，在一实施方案中在约10至2000的范围内，在一实施方案中在约10至1500的范围内。

排出微通道反应器的产物可具有约50℃至约300℃范围内的温度，在一实施方案中约50℃至约250℃，在一实施方案中约50℃至约200℃。在一实施方案中，产物可通过冷却被淬火到约50℃至约200℃范围内的温度，在一实施方案中约50℃至约150℃，在一实施方案中约50℃至约100℃，在一实施方案中约75℃至约100℃，该段时间达到约100ms，在一实施方案中该段时间在从约5ms至约100ms的范围内，在一实施方案中约5ms至约75m，在一实施方案中约5ms至约50ms，在一实施方案中约10ms至约50ms。

本发明方法形成的产物包括环氧乙烷。本发明方法的优点包括：乙烯和氧或氧源及催化剂的接触最大化；均匀的气相无选择反应最小化，如将乙烯或环氧乙烷转化成碳氧化物(CO和CO₂)。在一实施方案中，对碳氧化物的选择性(基于碳原子)可小于约0.5摩尔碳氧化物每摩尔环氧乙烷。

本发明方法的优点包括用于工艺强化的潜力。现有技术的传统方法(即，非微通道的方法)经常在反应物稀释的条件下操作以防止反应失控，然而，如果需要的话，本发明方法可以在更剧烈的条件下操作而导致更大的生产量。通过催化反应微通道方法与热交换的结合，使得在通常可导致高温和损失选择性的乙烯与氧比率下进行操作成为可能，只是通过由热交换快速除去热量，工艺微通道的温度可维持在较低的温度下，例如，低于约300℃，在一实施方案中低于约275℃，在一实施方案中低于约250℃，因此使所需要的环氧乙烷的选择性达到最大化。

本发明方法的优点包括由于微通道的尺寸而提高了反应的选择性。在常规尺寸的反应器中(即，非微通道的反应器)，反应在气相中的均匀传播对产物的总的构成产生重大影响。这些反应往往不加选择并且经常导致不需要的副产品如CO和CO₂或烃类高温裂解产物的产生。当在根据本发明的微通道反应器中实施时，其中该微通道反应器具有与所述反应淬火直径一样或接近淬火直径的内部高度或宽度时，可获得对环氧乙烷反应的选择性的显著提高。

每次通过微通道反应器乙烯的转化水平可以是约15％或更高，在一实施方案中约20％或更高，在一实施方案中约30％或更高，在一实施方案中约40％或更高，在一实施方案中约50％或更高。

每次通过微通道反应器氧的转化水平可以是约25％或更高，在一实施方案中约35％或更高，在一实施方案中约40％或更高，在一实施方案中约50％或更高，在一实施方案中约60％或更高，在一实施方案中约70％或更高，在一实施方案中约80％或更高。

环氧乙烷的选择性水平可以是约40％或更高，在一实施方案中约50％或更高，在一实施方案中约60％或更高，在一实施方案中约70％或更高，在一实施方案中约80％或更高，在一实施方案中约90％或更高。

环氧乙烷的产出率可以是约10％每次循环或更高，在一实施方案中约15％或更高，在一实施方案中约20％或更高，在一实施方案中约25％每次循环或更高，在一实施方案中约30％或更高，在一实施方案中约35％或更高，在一实施方案中约40％每次循环或更高。在此使用的术语“循环”是指反应物通过微通道反应器的单程。

在一实施方案中，乙烯的转化水平可以是至少约20％，环氧乙烷的选择性水平可以是至少约80％，目的产物的产出率可以是至少约16％每次循环。

在一实施方案中，乙烯的转化水平可以是至少约30％，环氧乙烷的选择性水平可以是至少约80％，目的产物的产出率可以是至少约25％每次循环。

在一实施方案中，乙烯的转化水平可以是至少约40％，环氧乙烷的选择性水平可以是至少约80％，目的产物的产出率可以是至少约32％每次循环。

在一实施方案中，乙烯的转化水平可以是至少约50％，环氧乙烷的选择性水平可以是至少约80％，目的产物的产出率可以是至少约40％每次循环。

在一实施方案中，该方法可在包括平行工作的多个热交换通道的反应器中实施，流过热交换通道的热交换流体的总压降达到约10个大气压，在一实施方案中达到约5个大气压，在一实施方案中达到约2个大气压。

在一实施方案中，用在微通道反应器中的热交换的热效率可满足排出的产物流的温度与进入的反应物和/或氧流的温度的温度之差为约100℃，在一实施方案中约75℃，在一实施方案中约50℃，在一实施方案中约25℃，在一实施方案中约10℃。

与用于氧化的传统反应容器必须考虑氧和烃的混合物爆炸的可能性不同，，可以较少考虑本发明方法中的这种爆炸的可能性。认为是由于工艺微通道中使用催化剂接触时间较短，本发明方法提供的额外冷却和微通道尺寸成为有效的火焰抑制器以阻止通常将导致爆炸和/或爆裂的燃烧反应和火焰的传播。因此，在本发明方法中，允许在爆炸范围内的至少一部分中操作而不导致爆炸。

虽然根据各种实施方式已对本发明进行了说明，但是应当理解为，其中的各种变型对于依据阅读本说明书的本领域的技术人员来说是显而易见。因此，应当这样理解，在此公开的本发明意在覆盖落入所附权利要求范围的各种变化。

Claims (61)

1.一种用于在微通道反应器中转化包括乙烯和氧源的反应物以生成包括环氧乙烷的产物的方法，所述微通道反应器包含至少一个工艺微通道，所述工艺包括：

在工艺微通道中形成包括乙烯和氧源的反应物混和物；

在工艺微通道中在催化剂存在下乙烯与氧源反应形成所述产物；

基于总进料的乙烯与氧的摩尔比小于4∶1，反应物在微通道反应器中经历放热反应；以及

热量从微通道反应器被传递到热交换器。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，该方法进一步包括对产物淬火。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，微通道反应器进一步包括与该工艺微通道毗邻的第二反应物流通道，该方法进一步包括，使包括乙烯或氧源的第二反应物流从第二反应物流通道流入该工艺微通道。

4.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括装有催化剂的多个工艺微通道，反应物进入这些工艺微通道中，以及产物从这些工艺微通道中排出，进入这些工艺微通道的反应物的温度与排出这些工艺微通道的反应物的产物的温度的温度之差为约200℃。

5.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述反应物在进入微通道反应器之前被预热。

6.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括至少一个含反应区的工艺微通道，所述反应物在该反应区中相互接触。

7.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括至少一个含混合区和反应区的工艺微通道，混合区在反应区的上游，反应物在混合区中相互接触。

8.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括至少一个含混合区和反应区的工艺微通道，混合区在反应区的上游，一种反应物的一部分与其它反应物在混合区中相互接触，一种反应物的一部分与其它反应物在反应区中相互接触。

9.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括装有催化剂的多个工艺微通道，提供使流体进入该工艺微通道的流动通道的顶部，提供使流体离开该工艺微通道的流动通道的底部。

10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，每个工艺微通道具有达到约10mm宽度或高度的内部尺寸。

11.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，所述工艺微通道由下述材料制成，所述材料包括：铝、钛、镍、铜、任意上述金属的合金、钢、聚合物、陶瓷、玻璃、包括聚合物和玻璃纤维的复合物、石英、硅、或其中的两种或多种的结合物。

12.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述合金为蒙乃尔合金、因科镍合金、黄铜。

13.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括装有催化剂的工艺微通道，以及，所述热交换器包括与工艺微通道热力接触的热交换通道。

14.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，每个热交换通道具有达到10mm宽度或高度的内部尺寸。

15.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，所述热交换通道由下述材料制成，所述材料包括：铝、钛、镍、铜、任意上述金属的合金、钢、聚合物、陶瓷、玻璃、包括聚合物和玻璃纤维的复合物、石英、硅、或其中的两种或多种的结合物。

16.根据权利要求15所述的方法，其特征在于，所述合金为蒙乃尔合金、因科镍合金、黄铜。

17.根据权利要求3所述的方法，其特征在于，所述第二反应物流包括氧源。

18.根据权利要求2所述的方法，其特征在于，排出所述微通道反应器的产物在500毫秒和500毫秒以下范围的时间内淬火至200℃。

19.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器具有入口和出口，产物通过该出口排出该微通道反应器，排出该微通道反应器的产物的至少一部分再循环到该微通道反应器的入口。

20.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，使用氧化脱氢或热裂解生成乙烯。

21.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，乙烯在所述微通道反应器的上游形成。

22.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，乙烯在所述微通道反应器中形成。

23.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器的一部分用于乙烯的形成，所述微通道反应器的一部分用于环氧乙烷的形成。

24.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，在所述微通道反应器中使用催化氧化脱氢、催化脱氢和/或热裂解形成乙烯。

25.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述氧源包括氧气、空气、一氧化碳、二氧化碳、过氧化物、或其中两种或多种的混合物。

26.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，乙烯和/或氧源与至少一种稀释剂物质结合。

27.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，使用热交换通道中的热交换流体冷却所述工艺微通道。

28.根据权利要求27所述的方法，其特征在于，所述热交换流体在热交换通道中经历相变。

29.根据权利要求27所述的方法，其特征在于，所述热交换流体在热交换通道中经历局部沸腾。

30.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，所述工艺微通道通过热交换通道中进行的吸热化学反应被冷却。

31.根据权利要求30所述的方法，其特征在于，吸热化学反应包括蒸气重整反应或脱氢反应。

32.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，反应物以第一方向在所述工艺微通道中流动，热交换流体以第二方向在所述热交换通道中流动，第二方向相对于第一方向呈错流。

33.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，反应物以第一方向在所述工艺微通道中流动，热交换流体以第二方向在所述热交换通道中流动，第二方向相对于第一方向呈并流。

34.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，反应物以第一方向在所述工艺微通道中流动，热交换流体以第二方向在所述热交换通道中流动，第二方向相对于第一方向呈逆流。

35.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，热交换流体在热交换通道中，该热交换流体包括空气、蒸汽、液态水、一氧化碳、气态氮、液态氮、熔盐、油、气态烃类、液态烃类、或其中的两种或多种的混合物。

36.根据权利要求13所述的方法，其特征在于，所述热交换流体位于热交换通道内，所述热交换流体包括一种或多种的反应物和/或产物。

37.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括装有催化剂的工艺微通道，反应物在工艺微通道中流动并接触催化剂以形成产物，乙烯与氧的摩尔比和/或反应物和产物的温度随着反应物和产物流过工艺微通道而变化。

38.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂包括旁流结构或流过结构。

39.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述工艺微通道具有内表面，催化剂涂覆在这些工艺微通道的内表面上。

40.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂的形式为固体粒子、泡沫、毡、填絮、蜂窝、嵌入的翅片、或其中的两种或多种的结合物。

41.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂为蛇状构型。

42.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂的形式为具有毗邻间隙的旁流结构、具有毗邻间隙的泡沫、具有间隙的翅片结构、嵌衬入基片内的修补基面涂层，或具有用于流动的相应间隙的平行于流动方向的网。

43.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂包括多孔载体、界面层和催化材料。

44.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂包括多孔载体、缓冲层、界面层和催化材料。

45.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂包括至少一种金属、金属氧化物或混合的金属氧化物，所述金属包括Ag、Mo、Re、W、V、Nb、Sb、Sn、Pt、Pd、Cs、Zr、Cr、Mg、Mn、Ni、Co、Ce，或其中的两种或多种的混合物。

46.根据权利要求45所述的方法，其特征在于，所述催化剂进一步包括碱金属、碱土金属、过渡金属、稀土金属、镧系元素、或其中的两种或多种的混合物。

47.根据权利要求45所述的方法，其特征在于，所述催化剂进一步包括P、Bi或其混合物。

48.根据上述权利要求1所述的方法，其特征在于，所述催化剂包括载体，所述载体包括金属氧化物、硅石、介孔材料、耐火材料、或其中的两种或多种的结合物。

49.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，反应物和/或产物与催化剂的接触时间从0.1毫秒至100秒。

50.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括多个工艺微通道，进入这些工艺微通道的反应物的温度在从150℃至1000℃范围内。

51.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括多个工艺微通道，这些工艺微通道内的表压达到35个大气压。

52.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，所述微通道反应器包括多个工艺微通道，反应物和/或产物流过这些工艺微通道的空速为至少100hr^-1。

53.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，每一次通过所述微通道反应器乙烯的转化水平为15％或更高。

54.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，每一次通过所述微通道反应器氧的转化水平为25％或更高。

55.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，环氧乙烷的选择性水平为40％或更高。

56.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，环氧乙烷的产出率为每次循环10％或更高。

57.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，乙烯的转化水平为至少20％，环氧乙烷的选择性水平为至少80％，环氧乙烷的产出率为每次循环至少16％。

58.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，乙烯的转化水平为至少30％，环氧乙烷的选择性水平为至少80％，环氧乙烷的产出率为每次循环至少25％。

59.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，乙烯的转化水平为至少40％，环氧乙烷的选择性水平为至少80％，环氧乙烷的产出率为每次循环至少32％。

60.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，乙烯的转化水平为至少50％，环氧乙烷的选择性水平为至少80％，环氧乙烷的产出率为每次循环至少40％。

61.根据上述权利要求1-48中的任一项权利要求所述的方法，其特征在于，所述反应物混和物进一步包括卤代烷。

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