JP2006236994A - 積層型二次電池及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 電極面積が異なる平板状の正極電極と負極電極とを積層した電池において、各構成部材の横ずれ等が生じることがない電池を提供する。
【解決手段】 平板状の集電体上に正極活物質層２Ｂを形成した正極電極２と平板状の集電体上に負極活物質層３Ｂを形成した負極電極３とをセパレータ４を介して対向させて積層した積層型二次電池１において、正極活物質層と負極活物質層の面積が異なり、活物質層の面積が小さな小面積電極の集電体の外周部の隣接する少なくとも二辺に活物質層が形成されていない活物質非塗布部２Ｃ〜２Ｆが形成されており、活物質非塗布部の集電体面は絶縁性物質層１０Ａ，１０Ｂで被覆され、該絶縁性物質層の活物質層に面する側分とは反対側の端面、活物質層の面積が大きな大面積電極の端面を、電極面と垂直に交わる同一平面上に位置させた状態で積層されて封口された積層型二次電池。
【選択図】 図１

Description

本発明は、複数枚の平板状の電極をセパレータを介して積層した積層型二次電池に関するものであり、電極面積が異なる正極電極と負極電極とをセパレータを介して積層した積層型二次電池およびその製造方法に関するものである。
また、正極電極の大きさが負極電極の大きさよりも小さなリチウムイオン二次電池およびその製造方法に関するものである。

リチウムイオン電池には、帯状の正極電極と負極電極とをセパレータを介して積層した後に巻回して作製した電池要素を外装容器に収納した巻回型の電池と、平板状の正極電極と負極電極とをセパレータを介して積層した積層体からなる電池要素を外装容器収納した積層型二次電池が知られている。

図６は、従来の積層型二次電池の電池要素を電極面に垂直方向で切断した断面図である。
積層型二次電池を構成する電池要素５の積層体は、セパレータ４を介して、平板状の正極電極２及び平板状の負極電極３を積層したものから構成されている。平板状の正極電極２は、正極集電体２Ａ上に正極活物質層２Ｂが形成されており、正極集電体２Ａの一部は、正極引出端子７として対極に対向する部分から外側へと延びている。同様に、負極電極３は負極集電体３Ａ上に負極活物質層３Ｂが形成されており、負極集電体３Ａの一部は、負極引出端子８として、対極に対向する部分から外側へと延びている。

セパレータを介して正極電極と負極電極とを積層して電池要素を製造する際、積層した電池要素を金属缶のような外装容器に収納したり、あるいは可撓性の外装部材によって封口する際には、平板状の正極電極２と平板状の負極電極３およびセパレータ４が、それぞれ独立した構造のためにずれが生じることがあった。その結果、正極電極２と負極電極３の一部が直接接触して、内部ショートが発生したり、正極電極２と負極電極３がずれて、電池の充放電容量等の面で所期の特性が得られないという問題が生じた。

また、ある程度の電極ずれが生じても内部ショートが発生しないように、セパレータの寸法を大きくすると、それに伴い外装容器も大きくなるために、電池の製品形状が大きくなり、電池の容積容量密度が低下するという問題があった。

また、二次電池においては、正極電極と負極電極には、電極面のいずれの部分にも均一な充放電電流が通電されるように配置することが必要である。特に電極の端部の角部は、電流が集中しやすいので、電極の端部における電流の集中を避けることが求められている。
なかでもリチウムイオン電池においては、過充電時等において負極の端部の角部に電流が集中するとデンドライトが形成されて、セパレータを突き破って正極との間で内部短絡を生じる等の問題がある。

そこで、リチウムイオン電池においては、負極電極の端部に充電時に電流が集中しないようにするために、負極電極の面積を対向する正極電極の面積よりも大きくすることが行われている。

図７は、正極電極、負極電極、およびセパレータの大きさを説明する図である。
図７（Ａ）に示す正極電極５２の電極長さ８１、正極電極幅８２は、図７（Ｂ）に示す負極電極の電極長さ８３、電極幅８４、図７（Ｃ）に示すセパレータ長さ８５、セパレータ幅８６の間には、
正極電極の長さ８１＜負極電極の長さ８３≦セパレータ長さ８５
正極電極の幅８２＜負極電極の幅８４≦セパレータ幅８６
の関係を有している。
このため、いずれかの部材を基準にして積層しようとしても、構成部材の横ずれが生じないように積層することは困難であった。

そこで、積層時の電極のずれを防止するために、電極の面積が小さな電極の両面をセパレータで被覆し、セパレータの外周部の大きさを面積が大きな電極と同じ大きさとして積層した積層型二次電池が提案されている（例えば、特許文献１）。
しかしながら、面積の小さな電極の両面をセパレータで被覆してセパレータの周囲を熱融着する場合には、正極電極が内部で動かないようにするとともに、セパレータ内部には無駄な空間が生じないようにセパレータの周囲を熱融着することは容易なことではなく、また融着部の幅を充分に小さくして電池性能に影響を与えないようにすることにも困難があった。
特開２００２−２５２０２３号公報

本発明は、金属箔などからなる集電体上に活物質層を形成した平板状の正極電極と平板状の負極電極とをセパレータを介して積層した積層体を外装部材で封口したリチウムイオン二次電池のように電極面積が異なる正極電極と負極電極とを積層した場合にも、各構成部材の横ずれ等が生じることがなく、製造時の歩留まりが高く、また信頼性が高いリチウムイオン二次電池およびその製造方法を提供することを課題とするものである。

平板状の集電体上に正極活物質層を形成した正極電極と平板状の集電体上に負極活物質層を形成した負極電極とをセパレータを介して対向させて積層した積層型二次電池において、正極活物質層の負極活物質層の面積が異なり、活物質層の面積が小さな小面積電極の集電体の外周部の隣接する少なくとも二辺に活物質層が塗布されていない活物質非塗布部が形成されており、活物質非塗布部の集電体面は絶縁性物質層で被覆され、該絶縁性物質層の活物質層に面する側とは反対側の端面、活物質層の面積が大きな大面積電極の端面を、電極面と垂直に交わる同一平面上に配置して積層された積層型二次電池である。

また、該絶縁性物質層の活物質層に面する側とは反対側の端面、活物質層の面積が大きな大面積電極の端面は、セパレータの端面と同一平面上に配置して積層された前記の積層型二次電池である。
活物質非塗布部が形成された辺が電極引出端子が形成された辺と対向する辺である前記の積層型二次電池である。
また、絶縁性物質層が、接着剤もしくは両面接着テープのいずれかである前記の積層型二次電池である。
正極活物質非塗布部は、正極集電体の外周部から、２ｍｍから５ｍｍの幅で形成した前記の積層型二次電池である。
小面積電極が正極電極であり、大面積電極が負極電極であるリチウムイオン電池である前記の積層型二次電池である。

平板状の集電体上に正極活物質層を形成した正極電極と平板状の集電体上に負極活物質層を形成した負極電極とをセパレータを介して対向させて積層した電池要素を含む積層型二次電池の製造方法において、正極活物質層と負極活物質層の面積が異なり、活物質層の面積が小さな小面積電極の集電体の外周部の少なくとも隣接する二辺には、活物質層が塗布されていない活物質非塗布部を形成し、活物質非塗布部の集電体面を絶縁性物質層で被覆し、該絶縁性物質層の活物質層に面する側とは反対側の端面、活物質層の面積が大きな大面積電極の端面を、電極面と垂直に交わる同一平面上に配置して積層し電池外装体で被覆もしくは電池外装容器内に収納して封口する積層型二次電池の製造方法である。
該絶縁性物質層の活物質層に面する側とは反対側の端面、活物質層の面積が大きな大面積電極の端面、およびセパレータの端面を同一平面上に配置して積層して電池外装体で被覆もしくは電池外装容器内に収納して封口する前記の積層型二次電池の製造方法である。
活物質非塗布部の集電体面を絶縁性物質で被覆した後に、セパレータを配置して絶縁性物質層によってセパレータを固定した後に積層する前記の積層型二次電池の製造方法である。
絶縁性物質層が、接着剤もしくは両面接着テープのいずれかである前記の積層型二次電池の製造方法である。

本発明に係る積層型二次電池によれば、リチウムイオン電池のように、正極活物質層と負極活物質層の面積が異なる正極電極と負極電極とを積層した場合にも電極相互のずれが生じず、また正極電極と負極電極との間で内部短絡が生じることがない信頼性が高い積層型二次電池を得ることが可能である。

次に、本発明の積層型二次電池を図面を参照して説明する。
図１は、本発明の積層型二次電池を説明する図であり、図１（Ａ）は、本発明の積層型二次電池の断面を説明する図である。また、図１（Ｂ）は、本発明の積層型二次電池の一部の電極を積層した電池要素を説明する斜視図である。
積層型二次電池１は、複数個の平板状の正極電極２と複数個の平板状の負極電極３をセパレータ４を介して積層した電池要素５を外装部材６によって封口したものであり、正極引出端子７および負極引出端子８が封口部９から外部へ取り出されている。
平板状の正極電極２は、平板状の正極集電体２Ａの表面に正極活物質層２Ｂが形成されており、平板状の負極電極３は、平板状の負極集電体３Ａの表面に負極活物質層３Ｂが形成されている。

平板状の正極電極２の面積は平板状の負極電極３の面積より小さく、平板状の正極電極の集電体２Ａの隣接する二辺の外周部には活物質層が形成されていない活物質非塗布部２Ｃ、２Ｄが形成されており、活物質非塗布部２Ｃ、２Ｄは絶縁性物質層１０Ａ、１０Ｂによって被覆されている。
そして、電池要素５は、隣接する二辺に設けた活物質非塗布部の絶縁性物質層１０Ａ、１０Ｂのそれぞれの活物質層に面する側とは反対側の端面と、セパレータ４、負極電極３の端面を同一平面上に配置して積層した後に、外装部材６によって封口されている。

本発明の正極電極の面積は、正極集電体上に形成した正極電極層の板状の正極集電体に平行な面の面積を意味し、負極電極の面積は、負極集電体上に形成した負極電極層の板状の集電体に平行な面の面積を意味する。

図２は、本発明の正極電極を説明する断面図である。図２（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）はそれぞれ異なる実施例を説明する図である。
図２（Ａ）の正極電極２は、正極集電体２Ａの外周部に電極活物質層が形成されていない活物質非塗布部２Ｃが形成されており、活物質非塗布部２Ｃに接着剤１１によって絶縁性物質層１０Ａが形成されている。
また、接着剤１１はセパレータ４を接着して固定しており、正極電極２の集電体の外周部の活物質非塗布部に塗布した接着剤からなる絶縁性物質層１０Ａの端面、正極集電体２Ａの端面およびセパレータの端面は、正極集電体の表面に垂直な同一平面上に位置している。

図２（Ａ）で示した正極電極２は、セパレータ４が接着剤からなる絶縁性物質層によって正極集電体と接着されて固定されているので、正極電極を負極電極と積層して電池要素を組み立てる際には、正極電極に塗布した絶縁性物質層の端面を負極電極の端面とを同一面上に位置決めして積層することによって位置ずれすることなく積層型二次電池を組み立てることができる。

図２（Ｂ）の正極電極は、活物質非塗布部２Ｃには、絶縁性物質層１０Ａとして両面接着テープ１２が接合されており、両面接着テープ１２の一面は活物質非塗布部に接合し、他面はセパレータ４と接合してセパレータを固定している。
そして、集電体の外周部の活物質非塗布部に接合した両面テープ１２の端面、正極集電体の端面およびセパレータの端面は、正極集電体の表面に垂直な同一平面上に位置している。

以上の図２（Ａ）、図２（Ｂ）ではいずれもセパレータが活物質非塗布部に形成した絶縁性物質層の端面まで延びている例について説明したが、図２（Ｃ）に示すように、セパレータが絶縁性物質層の端面まで延びていないものであっても良い。また、絶縁性物質層面にはセパレータと別体の部材が配置されても良い。

図３は、本発明の一実施例の正極電極、負極電極及びセパレータを説明する平面図である。図３（Ａ）は正極電極を説明する平面図であり、図３（Ｂ）は負極電極を説明する図であり、図３（Ｃ）は、セパレータを説明する図である。

図３（Ａ）に示すように、平板状の正極電極２は、正極引出端子７を有し、平板状の正極集電体２Ａの表面に正極活物質層２Ｂが形成されており、周辺部には正極活物質層を形成していない正極活物質非塗布部２Ｃ、２Ｄ、２Ｅ、２Ｆが形成されている。
また、図３（Ｂ）に示すように平板状の負極電極３は、負極引出端子８を有し、負極活物質層３Ｂが形成されている。

図３（Ａ）および図３（Ｂ）において、正極電極の正極引出端子部を除く正極集電体の高さＬｈ１、正極集電体の幅Ｌｗ１、正極電極の活物質層の幅Ｌｃ、正極電極の活物質層の高さＬｐ、正極活物質非塗布部２Ｃ、２Ｅの幅をそれぞれＬ１、Ｌ２、正極活物質非塗布部の幅２Ｄの幅をＬ３、正極集電体の上部の電極引出端子部を除く正極活物質非塗布部２Ｆの幅Ｌ４、負極電極の高さＬｈ２、負極電極の幅Ｌｗ２とする。
これらの間には、
正極電極の正極引出端子部を除く正極集電体の高さＬｈ１＝負極電極の高さＬｈ２
正極集電体の幅Ｌｗ１＝負極電極の幅Ｌｗ２
正極集電体の幅Ｌｗ１＝正極電極の活物質層の幅Ｌｃ＋正極集電体の幅方向の正極活物質非塗布部の幅Ｌ１＋正極集電体の幅方向の正極活物質非塗布部のＬ２
正極電極の正極引出端子部を除く正極集電体の高さＬｈ１＝正極電極の活物質層の高さＬｐ＋正極集電体の底部の正極活物質非塗布部の幅Ｌ３＋正極集電体の上部の電極引出端子部を除く正極活物質非塗布部の幅Ｌ４＝負極電極の高さＬｈ２
の関係が存在している。

また、セパレータの幅Ｓｗ、セパレータの高さＳｈとすれば、
セパレータの幅Ｓｗ＝正極集電体の幅Ｌｗ１＝負極電極の幅Ｌｗ２
セパレータの高さＳｈ＝正極電極の正極引出端子部を除く正極集電体の高さＬｈ１＝＝負極電極の高さＬｈ２
である。

図４は、本発明の一実施例の正極電極を説明する平面図であり、図４（Ａ）、図４（Ｂ）は、それぞれ本発明の他の実施例の正極電極を説明する図である。
図４（Ａ）に示すように、正極電極２の隣接する二辺の集電体上に、活物質非塗布部２Ｃ、２Ｄが形成されており、それぞれの活物質非塗布部２Ｃ、２Ｄには、絶縁性物質層１０Ａ、１０Ｂが形成されている。

図４（Ａ）に示す正極電極の場合には、絶縁性物質層１０Ａ、１０Ｂを形成した隣接する二辺を基準辺として積層することによって正確な位置決めが可能となるので、位置決めに使用しない活物質非塗布部２Ｅ、２Ｆは、積層時の位置決め、あるいは電池性能には影響を及ぼさないので、集電体の活物質非塗布部２Ｅ、２Ｆを切除することもできる。

図４（Ｂ）は、隣接する二辺として、共通の辺とその両側の辺に、絶縁性物質層１０Ａ、１０Ｂ、１０Ｃを形成した例を示すものである。
この実施例では、三辺を基準辺として位置決めして積層することができる。例えば、電池の外装体として可撓性の部材を使用する場合には、あらかじめエンボス加工によって正極集電体の幅に合致した収納部を形成し、収納部に負極電極とセパレータを接着した正極電極を交互に積層することによって、収納部の壁面によって位置決めされるので電池要素の固定等を行わなくても位置ずれがない積層型二次電池を製造することができる。
また、図４（Ａ）、図４（Ｂ）のいずれの場合にも、セパレータの幅は負極電極の幅とし、高さは、負極電極の電極引出端子を除く部分の高さよりも大きくすることができる。このようにすることによって、容積容量密度が大きな積層型二次電池を作製することが可能となる。

図５は、本発明の積層型二次電池の製造工程の一例を説明する図である。
電池組立治具２０の基準面２１Ａおよび２１Ｂを基準面とし、両基準面に負極電極３の端面が接するように負極電極３を載置する。次いで、正極電極２の正極活物質非塗布部に塗布した絶縁性物質層１０Ａ、１０Ｂにセパレータ４を接着して固定した後に、絶縁性物質層１０Ａ、１０Ｂの端面を、それぞれ基準面２１Ａ、２１Ｂに接するように載置する。
以上のように、セパレータ４を接着した正極電極２と負極電極の所定の個数を積層した後に、固定テープ穴２２Ａ、２２Ｂに装着した固定テープでずれが生じないように固定する。
次いで、正極引出端子７および負極引出端子８をそれぞれ接合の後に、外装容器に収納して電解液を注入した後に封口することによって積層型二次電池を製造することができる。

本発明の積層型二次電池が、リチウムイオン電池の場合について説明する。
正極電極としては、集電体として厚さが２０μｍ程度のアルミニウム箔を使用し、リチウムコバルト複合酸化物、リチウムマンガン複合酸化物、リチウムマンガンコバルト複合酸化物、リチウムマンガンニッケル複合酸化物等のリチウム遷移金属複合酸化物の粉末と、ポリフッ化ビリニデン等の結着剤、アセチレンブラック等の導電性物質等から調製したスラリーを集電体のアルミニウム箔上に塗布、乾燥し、圧延することで正極活物質層を形成することによって製造することができる。

正極電極としては、積層して電池要素を作製した際に、セパレータを挟んで負極電極層が存在する場合には、集電体の両面に正極活物質層が形成されたものを作製することが必要であるが、セパレータを挟んで負極電極層が存在しない場合には、片面のみに電極活物質層が形成された正極電極を製造することができる。

また、負極電極としては、集電体として厚さ１０μｍ程度の銅箔を使用し、グラファイト、不定形炭素などのリチウムを電気化学的にドープ、脱ドープすることが可能な物質の粉末と、ポリフッ化ビリニデン等の結着剤等から調製したスラリーを集電体の銅箔上に塗布、乾燥し、圧延することで負極活物質層を形成することによって製造することができる。

また、セパレータとしては、ポリエチレン、ポリプロピレン等のポリオレフィンの多孔性フィルム、不織布等を使用することができる。
電解液としては、非水溶媒にリチウム塩を溶解した非水電解液を用いることができる。
具体的には、エチレンカ−ボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、１，２−ジメトキシエタン、メチルプロピレンカーボネート、ビニレンカーボネート、ｒ−ブチロラクトン、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチルに、リチウム塩として、ＬｉＰＦ₆ 、ＬｉＢＦ₄ 等を混合したものを用いることができる。

本発明の正極電極の正極集電体に形成する正極活物質非塗布部は、正極集電体の外周部から、２ｍｍから５ｍｍの幅で形成することが好ましい。２ｍｍより小さい場合は、正極集電体面に塗布する絶縁性物質あるいは集電体面に接着する両面テープと正極集電体との接合、あるいは接着を安定して行うことが困難である。また、正極活物質層の表面にまで絶縁性物質、あるいは両面テープが接着する等の問題が生じるという問題点があり、正極活物質層が有効に作用しない部分が生じて電池の充放電容量に悪影響を及ぼすという問題がある。
一方、正極活物質非塗布部の幅が５ｍｍよりも大きくなると、実質的に正極活物質層の面積、すなわち正極電極の面積が小さくなり、電池の充放電容量が小さくなるという問題がある。

また、正極電極の集電体面上の正極活物質非塗布部に塗布する絶縁性物質としては、電池の非水電解質に対して耐性を有するものであれば、アクリル系接着剤、ポリエステル系接着剤を使用することができる。
また、熱硬化性樹脂を用いて硬化させて接合しても良い。熱硬化性樹脂を用いる場合には、熱硬化性樹脂を正極集電体の正極活物質非塗布部の接着面に塗布し、乾燥を行った後に、セパレータを所定の位置に装着して熱融着を行うことができる。
熱硬化性樹脂を使用する場合には、硬化温度がセパレータの熱軟化点以下の温度のものを用いることが好ましい。

絶縁性物質層として接着剤、あるいは熱硬化性樹脂を用いてセパレータを接合する際には、正極電極の集電体の電極活物質非塗布部に塗布した後に、セパレータを所定の位置に載置してセパレータと接合することが好ましい。
また、絶縁性物質を電極活物質非塗布部に塗布する場合には、絶縁性物質を塗布した部分が電極活物質よりも高さが高くなると電極間の間隔が大きくなるので、絶縁性物質を塗布した部分の厚さは電極活物質の厚さを超えないようにすることが好ましい。

また、絶縁性物質として絶縁性両面テープを用いる場合には、両面テープは、正極電極の集電体の電極活物質非塗布部に接合した後にセパレータを載置して両者を接合しても、あるいはセパレータの所定の個所に絶縁性両面テープを接合した後に、絶縁性両面テープを正極電極の電極活物質非塗布部に接合して両者を固定しても良い。
また、絶縁性両面テープの厚さは、電極活物質の高さが高くならないようにすることが好ましい。

正極電極と負極電極とを、正極電極に設けた基準点を設けた治具を利用して所定の個数を積層した後に、位置ずれ等が生じないように固定した後に、電池外装容器に収納することによって位置ずれがない積層型二次電池を得ることができる。
また、可撓性外装体にエンボス加工によって形成した収納部の大きさを、正極電極の集電体の横幅、負極電極の横幅、セパレータの横幅とを一致させたものとした場合には、単に収納部にセパレータを装着した正極電極と負極電極の所定の個数を積層して封口することによって電極の位置ずれがない、信頼性の大きな積層型二次電池を提供することができる。

図１は、本発明の積層型二次電池を説明する図である。 図２は、本発明の正極電極を説明する断面図である。 図３は、本発明の一実施例の正極電極、負極電極及びセパレータを説明する平面図である。 図４は、本発明の一実施例の正極電極を説明する平面図である。 図５は、本発明の積層型二次電池の製造工程の一例を説明する図である。 図６は、従来の積層型二次電池の電池要素を電極面に垂直方向で切断した断面図である。 図７は、正極電極、負極電極、およびセパレータの大きさを説明する図である。

符号の説明

１…積層型二次電池、２…正極電極、２Ａ…正極集電体、２Ｂ…正極活物質層、２Ｃ、２Ｄ，２Ｅ，２Ｆ…活物質非塗布部、３…負極電極、４…セパレータ、５…電池要素、６…外装部材、７…正極引出端子、３Ａ…負極集電体、３Ｂ…負極活物質層、８…負極引出端子、９…封口部、１０Ａ，１０Ｂ，１０Ｃ…絶縁性物質層、１１…接着剤、１２…両面接着テープ、２０…電池組立治具、２１Ａ，２１Ｂ…基準面、２２Ａ，２２Ｂ…固定テープ穴

Claims (11)

1. 平板状の集電体上に正極活物質層を形成した正極電極と平板状の集電体上に負極活物質層を形成した負極電極とをセパレータを介して対向させて積層した積層型二次電池において、正極活物質層の負極活物質層の面積が異なり、活物質層の面積が小さな小面積電極の集電体の外周部の隣接する少なくとも二辺に活物質層が塗布されていない活物質非塗布部が形成されており、活物質非塗布部の集電体面は絶縁性物質層で被覆され、該絶縁性物質層の活物質層に面する側とは反対側の端面、活物質層の面積が大きな大面積電極の端面を、電極面と垂直に交わる同一平面上に配置して積層されたことを特徴とする積層型二次電池。
2. 該絶縁性物質層の活物質層に面する側とは反対側の端面、活物質層の面積が大きな大面積電極の端面は、セパレータの端面と同一平面上に配置して積層されたことを特徴とする請求項１記載の積層型二次電池。
3. 活物質非塗布部が形成された辺が電極引出端子が形成された辺と対向する辺であることを特徴とする請求項１又は２記載の積層型二次電池。
4. 絶縁性物質層が、接着剤もしくは両面接着テープのいずれかであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項記載の積層型二次電池。
5. 正極活物質非塗布部は、正極集電体の外周部から、２ｍｍから５ｍｍの幅で形成したことを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項記載の積層型二次電池。
6. 小面積電極が正極電極であり、大面積電極が負極電極であるリチウムイオン電池であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項記載の積層型二次電池。
7. 平板状の集電体上に正極活物質層を形成した正極電極と平板状の集電体上に負極活物質層を形成した負極電極とをセパレータを介して対向させて積層した電池要素を含む積層型二次電池の製造方法において、正極活物質層と負極活物質層の面積が異なり、活物質層の面積が小さな小面積電極の集電体の外周部の少なくとも隣接する二辺には、活物質層が塗布されていない活物質非塗布部を形成し、活物質非塗布部の集電体面を絶縁性物質層で被覆し、該絶縁性物質層の活物質層に面する側とは反対側の端面、活物質層の面積が大きな大面積電極の端面を、電極面と垂直に交わる同一平面上に配置して積層し電池外装体で被覆もしくは電池外装容器内に収納して封口することを特徴とする積層型二次電池の製造方法。
8. 該絶縁性物質層の活物質層に面する側とは反対側の端面、活物質層の面積が大きな大面積電極の端面、およびセパレータの端面を同一平面上に配置して積層し電池外装体で被覆もしくは電池外装容器内に収納して封口することを特徴とする請求項７記載の積層型二次電池の製造方法。
9. 活物質非塗布部の集電体面を絶縁性物質で被覆した後に、セパレータを配置して絶縁性物質層によってセパレータを固定した後に積層することを特徴とする請求項７又は８記載の積層型二次電池の製造方法。
10. 活物質非塗布部の集電体面を絶縁性物質層で被覆した後に、セパレータを配置して絶縁性物質層によってセパレータを固定した後に積層することを特徴とする請求項７〜９のいずれか１項記載の積層型二次電池の製造方法。
11. 絶縁性物質層が、接着剤もしくは両面接着テープのいずれかであることを特徴とする請求項７〜１０のいずれか１項記載の積層型二次電池の製造方法。

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