JP6250921B2 - 電池 - Google Patents

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Description

本発明の実施形態は、電池に関する。
近年、電気自動車、電動バイク、フォークリフト、無人搬送車、無停電電源装置、電力貯蔵装置、非常用電源装置などの電源として、リチウムイオン電池の開発が盛んになっている。それに応えるため、リチウムイオン電池の開発は、電池の大型化、大容量化、高出力化、低抵抗化が要求されている。また、一方、10年を越える寿命が要求されるようになり、例えば、電池が大型化しても振動、衝撃に十分耐えられる構造が要求される。電池の外装容器として、通常、金属缶あるいは、アルミニウム含有ラミネートフィルム製容器が挙げられる。ラミネートフィルム製容器は、金属缶のような高価な金型を必要とせず、形状の自由度があるため、大面積あるいは薄型の電池に適用されている。
ラミネートフィルム製容器を使用するリチウムイオン電池も、前述の用途の電源としての開発が進められているが、金属缶に比べて容器に剛性がないため、振動、衝撃に弱い点に課題がある。
特許第４３００１７２号公報
本発明が解決しようとする課題は、振動及び衝撃に対する内部抵抗の増加が抑制された信頼性の高い電池を提供することを目的とする。
実施形態によると、電極群と、外装部材と、正極リードと、負極リードとを備える電池が提供される。電極群は、活物質含有層を含む正極と、活物質含有層を含む負極と、正極及び負極の間に配置されたセパレータと、電極群一端部から突出した正極集電タブと、電極群他端部から突出した負極集電タブとを含む。外装部材は、電極群が収納される容器部と、容器部を熱融着により封止するための縁部とを含む。正極リードは、正極集電タブに接合され、前記外装部材の前記縁部を通して先端部が外部に延出される。負極リードは、負極集電タブに接合され、前記外装部材の前記縁部を通して先端部が外部に延出される。正極集電タブ及び負極集電タブの端部の突出方向と直交する方向の幅は、それぞれ、正極リード及び負極リードの延出方向と直交する方向の幅よりも広い。電極群は、正極集電タブ及び負極集電タブそれぞれの端部であって、前記正極リード及び前記負極リードとの接合部以外の箇所を含むそれぞれの端部が、前記外装部材の熱融着されていない縁部に直接挟まれた状態で容器部内に収納されている。
（ａ）は第１の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図で、（ｂ）は、（ａ）に示す電池をＡ−Ａ線に沿って切断した際に得られる断面図である。 図１の（ｂ）に示す電池の要部を模式的に示した拡大断面図である。 図１に示す電池に用いられる外装部材を示す斜視図である。 図１に示す電池に用いられる電極群を部分的に展開した状態を示す斜視図である。 第２の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図である。 第３の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図である。 第４の実施形態に係る電池に用いる正極を示す平面図である。 第４の実施形態に係る電池に用いる負極を示す平面図である。 第４の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図である。 図９に示す電池の電極群を絶縁部材で被覆前の状態を示す拡大平面図である。 第５の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図である。 （ａ）は比較例の電池を模式的に示した平面図で、（ｂ）は、（ａ）に示す電池をＢ−Ｂ線に沿って切断した際に得られる断面図である。
以下、実施の形態について、図面を参照して説明する。
（第１の実施形態）
第１の実施形態によれば、電極群と、外装部材と、正極リードと、負極リードとを備える電池が提供される。
第１の実施形態に係る電池を図１〜図４を参照して説明する。図１の（ａ）は、第１の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図で、外装部材の一部を透視図とした図である。図１の（ｂ）は、図１の（ａ）に示す電池をＡ−Ａ線に沿って切断した際に得られる断面図である。図２は、図１の（ｂ）に示す電池の要部を模式的に示した拡大断面図である。図３は、図１に示す電池に用いられる外装部材を示す斜視図である。図４は、図１に示す電池に用いられる電極群を部分的に展開した状態を示す斜視図である。
図１に示す電池は、非水電解質電池（例えば、リチウムイオン二次電池）である。この非水電解質電池は、外装部材１と、電極群２と、正極リード３と、負極リード４と、非水電解質（図示しない）とを含む。図３に示すように、外装部材１は、外側に張り出した矩形状の第１の凸部５を有する第１のフィルムと、外側に張り出した矩形状の第２の凸部６を有する第２のフィルムとを有する。第１，第２のフィルムの第１，第２の凸部５，６は、例えば、ラミネートフィルムに例えば深絞り加工を施すことにより形成される。第１の凸部５の開口端の周囲に略水平方向に延出した部分は縁部５ａであり、第２の凸部６の開口端の周囲に略水平方向に延出した部分は縁部６ａである。第１のフィルムの縁部５ａと第２のフィルムの縁部６ａが熱融着により接合されると、第１，第２の凸部５，６で囲まれた空間が封止されるため、この空間内に電極群を収容することができる。つまり、第１，第２の凸部５，６からなる部分が容器部として機能する。図２に示すように、ラミネートフィルムには、例えば、シーラント層７と樹脂層８との間に金属層９が配置されたラミネートフィルムを使用することができる。シーラント層が外装部材１の内面に位置することによって、縁部５ａと縁部６ａを熱融着により接合することができる。シーラント層７は、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）等の熱可塑性樹脂から形成される。金属層９は、アルミニウム箔もしくはアルミニウム合金箔であることが好ましい。また、樹脂層８は、金属層９を絶縁し、保護するためのものであり、ナイロン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）などの高分子から形成することができる。なお、アルミニウム含有ラミネートフィルムの構造例として、ナイロン／アルミニウム／ポリエチレン（またはポリプロピレン）の層構造が挙げられる。ナイロン層の外側にポリエチレンテレフタレート層がある場合もある。
図４に示すように、電極群２は、正極１０と負極１１がその間にセパレータ１２を介して偏平形状に捲回されたものである。正極１０は、例えば金属箔からなる帯状の正極集電体と、正極集電体の長辺に平行な一端部からなる正極集電タブ１０ａと、少なくとも正極集電タブ１０ａの部分を除いて正極集電体に形成された正極活物質層１０ｂとを含む。一方、負極１１は、例えば金属箔からなる帯状の負極集電体と、負極集電体の長辺に平行な一端部からなる負極集電タブ１１ａと、少なくとも負極集電タブ１１ａの部分を除いて負極集電体に形成された負極活物質層１１ｂとを含む。
このような正極１０、セパレータ１２及び負極１１は、正極集電タブ１０ａが電極群の捲回軸方向にセパレータ１２から突出し、かつ負極集電タブ１１ａがこれとは反対方向にセパレータ１２から突出するよう、正極１０及び負極１１の位置をずらして捲回されている。このような捲回により、電極群２は、図４に示すように、一方の端面から正極集電タブ１０ａが渦巻状に捲回された状態で負極１１及びセパレータ１２よりも突出し、かつ他方の端面から負極集電タブ１１ａが渦巻状に捲回された状態で正極１０及びセパレータ１２よりも突出している。突出した正負極集電タブ１０ａ，１１ａの幅（突出方向と直交する方向の幅）は、電極群２の幅と等しい。非水電解液（図示しない）は、電極群２に含浸されている。
正極集電タブ１０ａは、重ね合わされた先端部が正極リード３の先端部に接合されている。図１（ａ）において、接合箇所をＣで示す。また、負極集電タブ１１ａは、重ね合わされた先端部が負極リード４の先端部に接合されている。正極集電タブ１０ａと正極リード３との接合、並びに負極集電タブ１１ａと負極リード４との接合は、例えば、超音波溶接、レーザ溶接、抵抗溶接などによってなされる。
図１（ａ）に示すように、外装部材１の第１のフィルムの縁部５ａと第２のフィルムの縁部６ａが重ね合わされ、第１，第２の凸部５，６からなる容器部内に電極群２が収納される。第１のフィルムの縁部５ａと第２のフィルムの縁部６ａが重ね合わされた四辺のうち一辺に正極集電タブ１０ａが配置され、かつこの一辺を通して正極リード３の先端が外部に延出されている。また、この一辺と反対側に位置する他辺に負極集電タブ１１ａが配置され、かつこの他辺を通して負極リード４の先端が外部に延出され、その延出方向は正極リード３と逆向きである。正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａは、それぞれ、第１のフィルムの縁部５ａと第２のフィルムの縁部６ａの間に配置される。図１（ａ）に示すように、短冊状の熱可塑性絶縁フィルム１３は、正極リード３及び負極リード４の両面の熱融着される部分に配置されている。熱可塑性絶縁フィルム１３には、例えば、酸変性ポリオレフィンフィルム等を挙げることができる。
第１のフィルムの縁部５ａと第２のフィルムの縁部６ａは、熱融着される。電解液注入後の封止は、外装部材内を減圧または真空にした状態で縁部５ａと縁部６ａを熱融着させることにより行う。正負極リード３，４が熱融着される縁部の熱融着幅は、幅Ｙと等しい。その他の縁部の熱融着幅は、幅Ｘと等しい。図１（ａ）において、縁部５ａ，６ａのうち熱融着されている部分Ｅ1を網掛けで示す。正極リード３及び負極リード４は、熱可塑性絶縁フィルム１３を介して縁部５ａ及び縁部６ａの内面に幅Ｙで熱融着される。この幅Ｙで示す熱融着部分Ｅ1のうち、正負極リード３，４が存在しない部分では、図２に示すように、シーラント層７同士が熱融着により接合された接合部１６が形成されている。正負極リード３，４が熱融着される縁部において、幅Ｙの熱融着部分Ｅ1よりも内側に位置する部分は、熱融着されていない非熱融着部Ｅ2である。正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａの端部は、それぞれ、正極リード３及び負極リード４に固定された状態で非熱融着部Ｅ2の縁部５ａと縁部６ａの間に挟まれる。その結果、正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａの端部は、熱融着されていない外装部材１から直接に挟まれ、かつ外装部材１には外部から大気圧が加わる。このため、非水電解質電池が車載やフォークリフト等の用途に供され、電池に強い振動が加わった際の電極の位置ずれが抑えられ、正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａに亀裂あるいは破断が生じるのを回避することができる。その結果、電池に加わる振動や衝撃に起因する電池内部抵抗増加を小さくすることができる。
正負極の集電体及び集電タブの材質は、使用する活物質の種類により変更することが望ましい。負極活物質に炭素系材料を使用する場合、正極集電体及び正極集電タブには、例えば、アルミニウムあるいはアルミニウム合金が使用され、負極集電体及び負極集電タブには、例えば、銅、ニッケル、ニッケルメッキされた鉄などの金属が使用される。また、負極活物質にチタン酸リチウムを使用する場合は、上記に加え、負極集電体及び負極集電タブにアルミニウムあるいはアルミニウム合金を使用してもかまわない。
正負極リード３，４の材質は、特に指定しないが、正負極集電タブ１０ａ，１１ａと同じ材質にすることが望ましい。例えば、集電タブの材質がアルミニウム又はアルミニウム合金の場合は、リードの材質をアルミニウム、アルミニウム合金にすることが好ましい。また、集電タブが銅の場合は、リードの材質を銅などにすることが望ましい。
なお、図１では、捲回構造の電極群を使用した例を説明したが、電極群の形状はこれに限らず、例えば、正極及び負極をその間にセパレータを介在させながら交互に積層した積層型の電極群を使用しても良い。積層型の場合、電極群の一方の端面から複数枚の正極集電タブが突出し、かつ他方の端面から複数枚の負極集電タブが突出する。このように、正負極集電タブを渦巻き状又は複数枚の形態で電極群端面から突出させることにより、振動及び衝撃に対して有利な構造とすることができる。
第1の実施形態によれば、正極集電タブ及び負極集電タブの少なくとも一方の端部が外装部材の熱融着されていない縁部に挟まれているため、電池に振動あるいは衝撃が加わった際の電極のズレを抑制することができ、集電タブの亀裂や破断を抑えることができる。その結果、電池に振動あるいは衝撃が加わる状態で電池が使用された際の内部抵抗の増加を抑制することができる。
（第２の実施形態）
第２の実施形態に係る電池を図５を参照して説明する。図５は、第２の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図で、外装部材の一部を透視図とした図である。図５において、図１〜図４で説明したのと同様な部材は、同符号を付して説明を省略する。図５に示す非水電解質電池は、第１，第２の集電タブ接合部Ｄを有すること以外は、図１〜図４に示すものと同様な構造を有する。第１の集電タブ接合部Ｄは、正極集電タブ１０ａの正極リード３との接合部Ｃの両側に位置する複数箇所（たとえば２箇所）において、正極集電タブ１０ａ同士が重なって接合された部分である。一方、第２の集電タブ接合部Ｄは、負極集電タブ１１ａの負極リード４との接合部Ｃの両側に位置する複数箇所（たとえば２箇所）において、負極集電タブ１１ａ同士が重なって接合された部分である。集電タブ同士の接合は、例えば、超音波溶接、レーザ溶接、抵抗溶接などによってなされる。
図５に示す非水電解質電池によると、正負極リード３，４との接合部Ｃに加え、正負極集電タブ１０ａ，１１ａ同士が接合された接合部Ｄを有するため、非水電解質電池に振動や衝撃が加わった際の電極の位置ズレを抑制する効果をより高めることができる。その結果、電池に振動や衝撃が加わることによる内部抵抗増加をさらに抑制することができる。また、渦巻き状に突出している正負極集電タブ１０ａ，１１ａが、接合部Ｄにおいて積層方向（厚さ方向）に圧縮されるため、正負極集電タブ１０ａ，１１ａの総厚さを薄くすることができ、容器部５の縁部５ａに正負極集電タブ１０ａ，１１ａの端部を配置することが容易になる。
なお、第２の実施形態においては、第１，第２の集電タブ接合部Ｄが形成される集電タブを正極または負極のいずれか一方にすることもできる。
第２の実施形態によれば、正極集電タブ及び負極集電タブの少なくとも一方が集電タブ同士が接合された部分を含むため、電池に振動や衝撃が加わった際の電極同士のズレをさらに抑制することができ、電池に振動や衝撃が加わることによる内部抵抗増加をさらに抑えることができる。また、電極群の端部から渦巻き状又は複数枚の形態で突出した集電タブが、接合部において積層方向に固定されるため、集電タブの全層の厚みを薄くできることにより、外装部材の熱融着されていない縁部に集電タブの端部を配置することが容易になる。
（第３の実施形態）
第３の実施形態に係る電池を図６を参照して説明する。図６は、第３の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図で、外装部材の一部を透視図とした図である。図６に示す非水電解質電池は、絶縁部材を用いること以外は、図１〜図５に示すものと同様な構造を有する。
帯状の第１の絶縁部材１４は、セパレータから露出している正極集電タブ１０ａの外周部を被覆し、正極集電タブ１０ａと外装部材内面との間に介在される。また、帯状の第２の絶縁部材１４（図示しない）は、セパレータから露出している負極集電タブ１１ａの外周部を被覆し、負極集電タブ１１ａと外装部材内面との間に介在される。絶縁部材１４には、例えば、絶縁テープ（例えば、ポリプロピレン製テープ、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製テープ）を使用することができる。
このように、正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａのセパレータから露出している部分を絶縁部材で覆うことにより、外装部材を構成するラミネートフィルムのシーラント層７に溶融又はクラックを生じ、ラミネートフィルムの金属層９が剥き出しになっても、正極と負極が金属層９と接するのを防止することができ、内部短絡する可能性を回避することができる。
また、図６に示すように電極群２の最外層にセパレータ１２が位置する場合には、セパレータ１２の端部から正極集電タブ１０ａの先端部までか、セパレータ１２の端部から負極集電タブ１１ａの先端部まで、あるいは両者を絶縁部材１４で被覆することにより、内部短絡を防止する効果をより向上することができると共に、電極群２を外装部材１に収納する作業をより円滑に行うことができる。
なお、第３の実施形態においては、第１，第２の集電タブ接合部Ｄを形成せずに、絶縁部材１４を正負極集電タブ１０ａ，１１ａ上に配置することもできる。また、絶縁部材１４で被覆される集電タブを正極または負極のいずれか一方にすることもできる。
第３の実施形態によれば、正極集電タブ及び負極集電タブのうち少なくとも一方の端部と、外装部材内面との間に絶縁部材が介在されているため、外装部材内面のシーラント層が溶融したり、クラックが発生することなどで、外装部材の金属層が剥き出しになっても正極と負極が金属層を介して短絡する可能性を防止することができる。
（第４の実施形態）
第４の実施形態に係る電池を図７〜図１０を参照して説明する。図７は、第４の実施形態に係る電池の電極群に用いる正極を示す平面図で、図８は、第４の実施形態に係る電池の電極群に用いる負極を示す平面図である。図９は、第４の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図で、外装部材の一部を透視図とした図である。図１０は、図９に示す電池の電極群の絶縁部材で被覆前の状態を示す拡大平面図である。図７〜図１０において、図１〜図６で説明したのと同様な部材は、同符号を付して説明を省略する。図９に示す非水電解質電池は、積層型の電極群を用いること以外は、図６に示すものと同様な構造を有する。積層型の電極群は、図７に示す正極１０及び図８に示す負極１１を用いて作製される。図７に示すように、正極１０は、例えば金属箔からなる矩形シート状の正極集電体と、正極集電体の短辺に平行な一端部からなる正極集電タブ１０ａと、少なくとも正極集電タブ１０ａの部分を除いて正極集電体の少なくとも片面に形成された正極活物質層１０ｂとを含む。また、図８に示すように、負極１１は、例えば金属箔からなる矩形シート状の負極集電体と、負極集電体の短辺に平行な一端部からなる負極集電タブ１１ａと、少なくとも負極集電タブ１１ａの部分を除いて負極集電体の少なくとも片面に形成された負極活物質層１１ｂとを含む。
積層型の電極群２は、正極１０と負極１１をその間にセパレータ１２を介在させながら交互に積層することにより作製される。図１（ｂ）に示すように、電極群２の両端部において、一方の端部から複数枚の正極集電タブ１０ａが負極１１及びセパレータ１２よりも突出し、かつ反対側の端部から複数枚の負極集電タブ１１ａが正極１０及びセパレータ１２よりも突出している。
正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａは、第１の実施形態で説明したのと同様に外装部材１に直接挟まれ、かつ第２の実施形態で説明したのと同様に第１，第２の集電タブ接合部Ｄが形成される。
図１０に示すように、複数枚の正極集電タブ１０ａは、１枚ずつ、両方のコーナ部がＣ面取りされ、全体が略台形状をしている。また、複数枚の負極集電タブ１１ａは、１枚ずつ、両方のコーナ部がＣ面取りされ、全体が略台形状をしている。
これら正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａを、図９に示すように、帯状の絶縁部材１４で被覆すると、正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａの幅（突出方向と直交する方向の幅）が絶縁部材１４の幅よりも短いため、正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａを露出させることなく、絶縁部材１４で容易に覆うことができる。
なお、第４の実施形態においては、第１，第２の集電タブ接合部Ｄを形成せずに、絶縁部材１４を正負極集電タブ１０ａ，１１ａ上に配置することもできる。また、絶縁部材１４で被覆される集電タブを正極または負極のいずれか一方にすることもできる。さらに、コーナ部をＲ形状または面取りする集電タブを正極または負極のいずれか一方にすることもできる。
第４の実施形態によれば、正極集電タブ及び負極集電タブのうち少なくとも一方の端部はコーナ部が切り欠かれているか、面取りされているため、端部の表面を絶縁部材で覆う作業が容易となる。
（第５の実施形態）
第５の実施形態に係る電池を図１１を参照して説明する。図１１は、第５の実施形態に係る電池を模式的に示した平面図で、外装部材の一部を透視図とした図である。図１１において、図１〜図１０で説明したのと同様な部材は、同符号を付して説明を省略する。図１１に示す非水電解質電池は、正極のコーナ部を切り欠くこと以外は、図９に示すものと同様な構造を有する。
正極、負極及びセパレータの面積は特に限定されるものではないが、図１１に示すように、正極１０の活物質含有層１０ｂの面積＜負極１１の活物質含有層１１ｂの面積＜セパレータ１２の面積の関係が成立する場合、最も面積の小さい正極１０の活物質含有層１０ｂの２つのコーナ部１５をＲ形状にするか、面取りすることが望ましい。これにより、電池に加わった振動や衝撃で電極がずれ、正極１０のコーナ部１５が変形した際、正極１０のコーナ部１５がセパレータ１２を突き破ることがなく、内部短絡を防止することができる。
なお、正極活物質含有層の面積と負極活物質含有層の面積の関係は、例えば負極活物質に炭素系材料を使用する場合、負極活物質含有層の面積を正極活物質含有層の面積よりも大きくすることが望ましい。また、負極活物質にチタン酸リチウムを使用する場合、負極活物質含有層の面積を正極活物質含有層の面積よりも小さくすることも、負極活物質含有層の面積を正極活物質含有層の面積よりも大きくすることも可能である。
第５の実施形態によれば、正極の活物質含有層面積と負極の活物質含有層面積が異なり、面積の小さい方の電極の活物質含有層のコーナ部が切り欠かれているか、面取りされているため、電池に加わった振動や衝撃で電極がずれ、電極のコーナ部が変形した際、電極のコーナ部がセパレータを突き破ることがなく、内部短絡を防止することができる。
第１〜第５の実施形態において、正極集電タブ及び負極集電タブの少なくとも一方の幅を以下に説明するようにすることがより望ましい。
正極集電タブ１０ａの突出方向の幅（図４，図７においてＬ1で示す）は、この突出方向と平行な正極活物質層１０ｂの幅（図４，図７においてＬ2で示す）を１００％とした際に４％以上２８％以下にすることが望ましい。正極集電タブ１０ａの突出方向の幅を大きくすることにより、外装部材１から直接に挟まれる部分を多くすることができるため、振動や衝撃に対する電池内部抵抗増加をより小さくすることができる。電池内部抵抗増加には正極集電タブ１０ａの突出方向の幅を大きくする方が有利であるものの、大きすぎると、体積エネルギー密度が低くなる恐れがある。
また、負極集電タブ１１ａの突出方向の幅（図４，図８においてＬ3で示す）は、この突出方向と平行な負極活物質層１１ｂの幅（図４，図８においてＬ4で示す）を１００％とした際に３％以上２０％以下にすることが望ましい。負極集電タブ１１ａの突出方向の幅を大きくすることにより、外装部材１から直接に挟まれる部分を多くすることができるため、振動や衝撃に対する電池内部抵抗増加をより小さくすることができる。電池内部抵抗増加には負極集電タブ１１ａの突出方向の幅を大きくする方が有利であるものの、大きすぎると、体積エネルギー密度が低くなる恐れがある。
正極集電タブ１０ａまたは負極集電タブ１１ａの突出方向の幅を規定することにより、電池内部抵抗変化を改善する効果が得られ、さらに高い効果を得るためには、正極及び負極双方の集電タブの突出方向の幅を規定することが望ましい。
以下、第１〜第５の実施形態で用いることが可能な正極、負極、セパレータ及び電解液について説明する。
正極は、例えば、正極活物質を含むスラリーをアルミニウム箔もしくはアルミニウム合金箔からなる集電体に塗着することにより作製される。正極活物質としては、特に限定されるものではないが、リチウムを吸蔵放出できる酸化物や硫化物、ポリマーなどが使用できる。好ましい活物質としては、高い正極電位が得られるリチウムマンガン複合酸化物、リチウムニッケル複合酸化物、リチウムコバルト複合酸化物、リチウム燐酸鉄等が挙げられる。また、負極は、負極活物質を含むスラリーをアルミニウム箔もしくはアルミニウム合金箔からなる集電体に塗着することにより作製される。負極活物質としては、特に限定されるものではないが、リチウムを吸蔵放出できる金属酸化物、金属硫化物、金属窒化物、合金等が使用でき、好ましくは、リチウムイオンの吸蔵放出電位が金属リチウム電位に対して０．４Ｖ以上貴となる物質である。このようなリチウムイオン吸蔵放出電位を有する負極活物質は、アルミニウムもしくはアルミニウム合金とリチウムとの合金反応を抑えられることから、負極集電体および負極関連構成部材へのアルミニウムもしくはアルミニウム合金の使用を可能とする。たとえば、チタン酸化物、リチウムチタン酸化物、タングステン酸化物、アモルファススズ酸化物、スズ珪素酸化物、酸化珪素などがあり、中でもリチウムチタン複合酸化物が好ましい。セパレータとしては、微多孔性の膜、織布、不織布、これらのうち同一材または異種材の積層物等を用いることができる。セパレータを形成する材料としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合ポリマー、エチレン−ブテン共重合ポリマー、セルロース等を挙げることができる。
電解液は、非水溶媒に電解質（例えば、リチウム塩）を溶解させることにより調製された非水電解液が用いられる。非水溶媒としては、例えば、エチレンカーボネート（ＥＣ）、プロピレンカーボネート（ＰＣ）、ブチレンカーボネート（ＢＣ）、ジメチルカーボネート（ＤＭＣ）、ジエチルカーボネート（ＤＥＣ）、エチルメチルカーボネート（ＥＭＣ）、γ−ブチロラクトン（γ−ＢＬ）、スルホラン、アセトニトリル、１，２−ジメトキシエタン、１，３−ジメトキシプロパン、ジメチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、２−メチルテトラヒドロフラン等を挙げることができる。非水溶媒は、単独で使用しても、２種以上混合して使用してもよい。電解質としては、例えば、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4）、六フッ過リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4）、六フッ化砒素リチウム（ＬｉＡｓＦ6）、トリフルオロメタスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）等のリチウム塩を挙げることができる。電解質は単独で使用しても、２種以上混合して使用してもよい。電解質の非水溶媒に対する溶解量は、０．２ｍｏｌ／Ｌ〜３ｍｏｌ／Ｌとすることが望ましい。
なお、実施形態では、電池の種類を非水電解質電池にしたが、これに限らず、アルカリ電池等にも適用可能である。電極群の数は、１個または２個以上にすることができる。また、実施形態の電池を一つまたは複数と、充放電制御回路とを備えた電池パックを構成することもできる。
以下に実施例を説明する。
（実施例１）
図1に示す構造の非水電解質電池を以下に説明する方法で製造した。
＜正極の作製工程＞
正極活物質としてリチウムコバルト酸化物（ＬｉＣｏＯ２）粉末９０重量％、アセチレンブラック３重量％、グラファイト３重量％、及びポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）４重量％を、Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）に加えて混合し、スラリーを調製した。このスラリーを厚さ１２μｍのアルミニウム箔からなる集電体の両面に塗布し、乾燥後、プレス工程を経て厚さ５８μｍの正極１０を作製した。
＜負極の作製工程＞
負極活物質としてスピネル構造を有するリチウムチタン酸化物（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）の粉末９５重量％と、導電剤としてのアセチレンブラック２．５重量％と、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）２．５重量％とを、Ｎ−メチルピロリドン（ＮＭＰ）溶液に加えて混合し、スラリーを調製した。このスラリーを厚さが１２μｍのアルミ箔からなる集電体の両面に塗布し、乾燥し、プレス工程を経て厚さ４４μｍの負極１１を作製した。
＜電極群の作製工程＞
得られた正極１０は、帯状で、一方の長辺に活物質含有層が形成されていない集電体部分が位置するように裁断された。活物質含有層が形成されていない集電体部分は、集電タブ１０ａとして機能する。正極集電タブ１０ａの短辺方向（突出方向）の幅Ｌ1を１４ｍｍ、この方向と平行な正極活物質層１０ｂの幅Ｌ2を８８ｍｍとした。正極活物質層１０ｂの幅Ｌ2を１００％とした際の正極集電タブ１０ａの幅Ｌ1は１５．９％に相当した。
また、負極１１は、帯状で、一方の長辺に活物質含有層が形成されていない集電体部分が位置するように裁断された。活物質含有層が形成されていない集電体部分は、集電タブ１１ａとして機能する。負極集電タブ１１ａの短辺方向（突出方向）の幅Ｌ3を１０ｍｍ、この方向と平行な負極活物質層１１ｂの幅Ｌ4を９２ｍｍとした。負極活物質層１１ｂの幅Ｌ4を１００％とした際の負極集電タブ１１ａの幅Ｌ3は１０．９％に相当した。
正極１０と負極１１とをその間に厚さ２０μｍのポリエチレン製多孔質フィルムからなるセパレータ１２を介在させつつ、扁平の渦巻き状に捲回し、一方の端面から渦巻状に捲回された正極集電タブ１０ａを負極１１及びセパレータ１２よりも突出させ、かつ他方の端面から渦巻状に捲回された負極集電タブ１１ａが正極１０及びセパレータ１２よりも突出させた。電極群２の最外周にセパレータ１２が位置し、正極集電タブ１０ａのセパレータ１２から露出している部分の幅は８ｍｍで、負極集電タブ１１ａのセパレータ１２から露出している部分の幅は８ｍｍであった。
捲回後、加圧成形を施すことにより、図４に示す電極群２を得た。
＜正負極リードの接合工程＞
正極リード３および負極リード４として、一部が熱可塑性絶縁フィルムとしての酸変性ポリプロピレンフィルム（厚さ０．１ｍｍ、幅３８ｍｍ、長さ１２ｍｍ）で覆われた、厚さ０．２ｍｍ、幅３０ｍｍ、長さ５０ｍｍのアルミニウム箔を用意し、各々を正極集電タブ１０ａおよび負極集電タブ１１ａに超音波溶着法で接合した。
＜外装部材のカップ成形工程＞
ナイロン/アルミニウム/無延伸ポリプロピレンの層構造を有する厚さが０．１１ｍｍのラミネートフィルムからなる外装部材に、雄型寸法が縦９５ｍｍ、横９６ｍｍである金型プレスにて、カップ成形加工を行った。その後、余分な周囲を切断して、外形寸法が縦１４０ｍｍ、横１２０ｍｍ、縁部５ａ，６ａの幅が正極リード側：２１．５ｍｍ、負極リード側：１９．５ｍｍ、その他（リードの無い側）：１０ｍｍに成形し、第１、第２のフィルムを得た。
＜非水電解液の調製工程＞
エチレンカーボネート(ＥＣ)とメチルエチルカーボネート(ＭＥＣ)の混合溶媒（混合体積比率１：２）に六フッ化リン酸リチウム(ＬｉＰＦ6)を１．０モル／Ｌの濃度で溶解して非水電解液を調製した。
＜非水電解液の注入および封止工程＞
外装部材１の第１のフィルムの第１の凸部５内に電極群２を収納した後、第１のフィルムの縁部５ａと第２のフィルムの縁部６ａを重ね合わせ、第１，第２の凸部５，６で電極群を囲んだ。第１のフィルムの縁部５ａと第２のフィルムの縁部６ａが重ね合わされた四辺のうち一辺に正極集電タブ１０ａを配置し、かつこの一辺を通して正極リード３の先端を外部に延出させた。また、この一辺と反対側に位置する他辺に負極集電タブ１１ａを配置され、かつこの他辺を通して負極リード４の先端を外部に延出させた。負極リード４の延出方向は正極リード３と逆向きであった。正極集電タブ１０ａは、端面から８．５ｍｍまでの部分が第１のフィルムの縁部５ａと第２のフィルムの縁部６ａの間に配置された。また、負極集電タブ１１ａは、端面から６．５ｍｍまでの部分が第１のフィルムの縁部５ａと第２のフィルムの縁部６ａの間に配置された。
次いで、正負極リード３，４が引き出された二辺並びに正負極リード３，４が延出されていない二辺のうち一辺の縁部５ａと縁部６ａとを常圧環境下でヒートシールにより接合した後、ヒートシールをしていない残りの一辺の縁部５ａと縁部６ａとの隙間から外装部材中に非水電解液を注入し、電極群に非水電解液を含浸させた。
次いで、１１．３ｋＰａの減圧環境下において、電解液注入に用いた一辺の縁部５ａと縁部６ａとを融着幅１０ｍｍでヒートシールにより接合することにより、外装部材を封止し、図１に示す構造のリチウムイオン二次電池を得た。
（実施例２）
電極群２に正負極リード３，４を超音波溶着法で接合した。その後、正極リード３との接合部Ｃの両側２箇所の正極集電タブ１０ａにおいて、正極集電タブ１０ａ同士を超音波溶着法で接合し、第１の集電タブ接合部Ｄを形成した。また、負極リード４との接合部Ｃの両側２箇所の負極集電タブ１１ａにおいて、負極集電タブ１１ａ同士を超音波溶着法で接合し、第２の集電タブ接合部Ｄを形成した。接合面積は、１２ｍｍ×２．４ｍｍとした。
第１，第２の集電タブ接合部Ｄを設けること以外は、実施例１と同様にして図５に示す構造のリチウムイオン二次電池を得た。
（実施例３）
実施例１で説明したのと同様にして得られた捲回型電極群に正負極リードの接合及び第１，第２の集電タブ接合部Ｄの形成を実施例１，２と同様にして行った。ついで、外装部材１の内面と接することとなる正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａ上に、ポリプロピレン製絶縁テープ（幅が１０ｍｍ、長さが９８ｍｍ）を貼り付けた。ひきつづき、実施例１と同様にして非水電解液の注入および封止工程を行い、図６に示す構造のリチウムイオン二次電池を得た。
（実施例４）
実施例１と同様な方法で作製した正極、負極及びセパレータを用い、以下の方法で積層型電極群を作製した。
正極１０は、図７に示すように短冊状で、一方の短辺に活物質含有層が形成されていない集電体部分（集電タブ１０ａ）が位置するように８９ｍｍ×１０２ｍｍに裁断された。正極集電タブ１０ａの短辺方向（突出方向）の幅Ｌ1を１４ｍｍ、この方向と平行な正極活物質層１０ｂの幅Ｌ2を８８ｍｍとした。正極活物質層１０ｂの幅Ｌ2を１００％とした際の正極集電タブ１０ａの幅Ｌ1は１５．９％に相当した。
また、負極１１は、図８に示すように短冊状で、一方の短辺に活物質含有層が形成されていない集電体部分（集電タブ１１ａ）が位置するように９３ｍｍ×１０２ｍｍに裁断された。負極集電タブ１１ａの短辺方向（突出方向）の幅Ｌ3を１０ｍｍ、この方向と平行な負極活物質層１１ｂの幅Ｌ4を９２ｍｍとした。負極活物質層１１ｂの幅Ｌ4を１００％とした際の負極集電タブ１１ａの幅Ｌ3は１０．９％に相当した。
正極１０と負極１１とをその間にセパレータ１２を介在させながら交互に積層し、一方の端面から正極集電タブ１０ａを負極１１及びセパレータ１２よりも突出させ、かつ他方の端面から負極集電タブ１１ａを正極１０及びセパレータ１２よりも突出させ、電極群２を得た。電極群２の最外層にセパレータ１２が位置し、正極集電タブ１０ａのセパレータから露出している部分の幅は８ｍｍで、負極集電タブ１１ａのセパレータから露出している部分の幅は８ｍｍであった。
得られた電極群に正負極リードの接合及び第１，第２の集電タブ接合部Ｄの形成を実施例１，２と同様にして行った。次いで、図１０に示すように、正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａそれぞれのコーナ部をＣ面取りした。ひきつづき、外装部材１の内面と接することとなる正極集電タブ１０ａ及び負極集電タブ１１ａ上に、ポリプロピレン製絶縁テープ（幅が１０ｍｍ、長さが９８ｍｍ）を貼り付けた。次いで、実施例１と同様にして非水電解液の注入および封止工程を行い、図９に示す構造のリチウムイオン二次電池を得た。
（実施例５）
実施例４で説明したのと同様にして製造したリチウムイオン二次電池において、負極１１よりも面積の小さい正極１０の活物質含有層１０ａのコーナ部１５を面取りし、図１１に示す構造のリチウムイオン二次電池を得た。
（比較例）
図１２に示す構造のリチウムイオン二次電池を以下の方法により製造した。
実施例４で作製した正負極１０，１１の正負極集電タブ１０ａ，１１ａを正負極リード接合部分だけを残した形状に打ち抜いた。正極１０と負極１１とをその間にセパレータ１２を介在させながら交互に積層し、一方の端面から正極集電タブ１０ａを負極１１及びセパレータ１２よりも突出させ、かつ他方の端面から負極集電タブ１１ａを正極１０及びセパレータ１２よりも突出させ、電極群２を得た。正極集電タブ１０ａのセパレータから露出している部分の幅は８ｍｍで、負極集電タブ１１ａのセパレータから露出している部分の幅は８ｍｍであった。
実施例１と同様な正負極リード３，４を正負極集電タブ１０ａ，１１ａに超音波溶着法で接合した。図１２（ａ）において、接合箇所をＣで示す。
外装部材のカップ成形工程において、雄型寸法が縦９５ｍｍ、横９６ｍｍである金型プレスにてカップ成形加工を行った。得られた外装部材内に電極群を収納すると、正負極集電タブ１０ａ，１１ａのうち、正負極リード３，４との接合箇所Ｃは外装部材１の縁部５ａと縁部６ａの間に配置されたものの、それ以外の箇所は外装部材１の容器部内に位置して収納された。
次いで、正負極リード３，４が引き出された二辺並びに正負極リード３，４が延出していない二辺のうち一辺の縁部５ａと縁部６ａとを常圧環境下でヒートシールにより接合した後、ヒートシールされていない残りの一辺の縁部５ａと縁部６ａとの隙間から外装部材中に非水電解液を注入し、電極群に非水電解液を含浸させた。
次いで、１１．３ｋＰａの減圧環境下において、電解液注入に用いた一辺の縁部５ａと縁部６ａとを融着幅１０ｍｍでヒートシールにより接合することにより、外装部材を封止し、図１２に示す構造のリチウムイオン二次電池を得た。
得られた比較例の電池においては、正負極集電タブ１０ａ，１１ａと正負極リード３，４との接合部が外装部材１の縁部５ａと縁部６ａとの間に挟まれているだけで、電極群２のその他の部分は全て容器部５内に収納されている。
（測定）
上記のようにして作製した実施例１〜５及び比較例のリチウムイオン二次電池をそれぞれ１０個ずつ用意した。２．８Ｖ、３Ａの定電圧定電流充電を１時間行う充電と、１．５Ｖまで３Ａ定電流で行う放電とを３回繰り返し、放電容量を測定した。その後、上述した充電条件にて電池を満充電にし、放電容量の５０％まで３Ａ定電流にて充電し、５０％の充電状態とした。
その後、振動耐久試験として、加速度１２Ｇの振動を、Ｘ方向、Ｙ方向、Ｚ方向にそれぞれ３時間繰り返す条件で行い、試験前後で、周波数１ｋＨｚにおける電池内部抵抗を測定した。表１に、実施例１〜５および比較例の電池それぞれについて、試験後に最も電池内部抵抗の大きかったリチウムイオン二次電池の値を示す。また、実施例１〜５および比較例の電池のうち、試験後に最も電池内部抵抗の大きかった電池を解体し、正負極集電タブの亀裂及び破断の有無を観察し、その結果を表１に併記する。
Figure 0006250921
表１に示すように、比較例の試験後の電池内部抵抗が約５倍に上昇しているのに対して、実施例１〜５の試験後の電池内部抵抗の上昇は小さかった。従って、実施形態のリチウムイオン二次電池は、振動や衝撃に対する耐久性が高いことが分かった。
また、実施例１〜５および比較例において、電池内部抵抗が最も大きいリチウムイオン二次電池を解体して観察したところ、比較例のリチウムイオン二次電池では、正負極リード３，４と正負極集電タブ１０ａ，１１ａとの接合部において、正負極集電タブ１０ａ，１１ａに破断および亀裂が確認された。このために、比較例の電池内部抵抗が極端に上昇していたことが分かる。
この理由としては、比較例の電池は、正負極集電タブ１０ａ，１１ａと正負極リード３，４との接合部が外装部材１の縁部５ａと縁部６ａとの間に挟まれているだけで、電極群２のその他の部分は全て容器部内に収納されているために、振動試験を行うと、電極群２が容器部内で動きやすく、すなわち、容器部と電極群２の相対的位置がずれることにより、正負極集電タブ１０ａ，１１ａと正負極リード３，４との接合部に応力が集中し、電気的接合が破壊されたと考えられる。
実施例１〜５については、比較例で見られた集電タブの破断及び亀裂が確認されなかった。
この理由としては、実施例１〜５のリチウムイオン二次電池は、正負極集電タブの端部（突出方向と直交する方向の端部）の幅が正負極リードの幅よりも広く、減圧または真空状態での封止により、正負極リードとの接合部以外の箇所の正負極集電タブが外装部材で直接挟まれ、かつ外装部材の外側から大気圧が加わるため、電極群が外装部材の容器部内で動くことが抑制され、集電タブとリードとの接合部に加わる応力が軽減されたと考えられる。
以上説明した少なくとも一つの実施形態及び実施例の電池によれば、正極集電タブ及び負極集電タブの少なくとも一方の端部が、外装部材の熱融着されていない縁部の間に挟まれているため、電池に振動あるいは衝撃が加わった際の集電タブの亀裂及び破断を抑制することができ、電池の内部抵抗増加を抑えることが可能となる。
本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
以下に、本願出願の当初の特許請求の範囲に記載された発明を付記する。
［１］活物質含有層を含む正極と、活物質含有層を含む負極と、前記正極及び前記負極の間に配置されたセパレータと、電極群一端部から突出した正極集電タブと、電極群他端部から突出した負極集電タブとを含む電極群と、
前記電極群が収納される容器部と、前記容器部を熱融着により封止するための縁部とを含む外装部材と、
前記正極集電タブに接合され、前記外装部材の前記縁部を通して先端部が外部に延出された正極リードと、
前記負極集電タブに接合され、前記外装部材の前記縁部を通して先端部が外部に延出された負極リードとを備える電池であって、
前記電極群は、前記正極集電タブ及び前記負極集電タブのうち少なくとも一方の端部が、前記外装部材の融着されていない縁部に挟まれた状態で前記容器部内に収納されていることを特徴とする電池。
［２］前記縁部の電解液注入後の熱融着は、減圧または真空の状態で封止されていることを特徴とする［１］記載の電池。
［３］前記正極リードの延出方向は、前記負極リードの延出方向と反対向きであることを特徴とする［１］または［２］記載の電池。
［４］前記正極集電タブ及び前記負極集電タブの少なくとも一方は、集電タブ同士が接合された部分を含むことを特徴とする［３］に記載の電池。
［５］前記正極集電タブ及び前記負極集電タブのうち少なくとも一方の端部と、前記外装部材との間に絶縁部材が介在されていることを特徴とする［３］に記載の電池。
［６］前記電極群の最外層に前記セパレータが位置し、前記セパレータの端部から前記正極集電タブ及び前記負極集電タブのうち少なくとも一方の端部までが前記絶縁部材で被覆されていることを特徴とする［５］に記載の電池。
［７］前記正極集電タブ及び前記負極集電タブのうち少なくとも一方の端部は、コーナ部が切り欠かれているか、面取りされていることを特徴とする［５］または［６］いずれかに記載の電池。
［８］前記正極の前記活物質含有層の面積と前記負極の前記活物質含有層の面積が異なり、面積の小さい方の電極の前記活物質含有層のコーナ部が切り欠かれているか、面取りされていることを特徴とする［３］に記載の電池。
［９］前記外装部材は、アルミニウム含有のラミネートフィルムから形成されていることを特徴とする［３］に記載の電池。
［１０］［３］に記載の電池は、リチウムイオン二次電池である。
１…外装部材、２…電極群、３…正極リード、４…負極リード、５…第１の凸部、５ａ，６ａ…縁部、６…第２の凸部、７…シーラント層、８…樹脂層、９…金属層、１０…正極、１０ａ…正極集電タブ、１０ｂ…正極活物質層、１１…負極、１１ａ…負極集電タブ、１１ｂ…負極活物質層、１２…セパレータ、１３…熱可塑性絶縁フィルム、１４…絶縁部材、１５…コーナ部、１６…シーラント層同士が熱融着により接合された接合部。

Claims (10)

  1. 活物質含有層を含む正極と、活物質含有層を含む負極と、前記正極及び前記負極の間に配置されたセパレータと、電極群一端部から突出した正極集電タブと、電極群他端部から突出した負極集電タブとを含む電極群と、
    前記電極群が収納される容器部と、前記容器部を熱融着により封止するための縁部とを含む外装部材と、
    前記正極集電タブに接合され、前記外装部材の前記縁部を通して先端部が外部に延出された正極リードと、
    前記負極集電タブに接合され、前記外装部材の前記縁部を通して先端部が外部に延出された負極リードとを備える電池であって、
    前記正極集電タブ及び前記負極集電タブの端部の突出方向と直交する方向の幅は、それぞれ、前記正極リード及び前記負極リードの延出方向と直交する方向の幅よりも広く、
    前記電極群は、前記正極集電タブ及び前記負極集電タブそれぞれの端部であって、前記正極リード及び前記負極リードとの接合部以外の箇所を含むそれぞれの端部が、前記外装部材の融着されていない縁部に直接挟まれた状態で前記容器部内に収納されている電池。
  2. 前記縁部の電解液注入後の熱融着は、減圧または真空の状態で封止されている請求項１記載の電池。
  3. 前記正極リードの延出方向は、前記負極リードの延出方向と反対向きである請求項１または請求項２記載の電池。
  4. 前記正極集電タブ及び前記負極集電タブの少なくとも一方は、集電タブ同士が接合された部分を含む請求項１〜３のいずれか１項に記載の電池。
  5. 前記正極集電タブ及び前記負極集電タブのうち少なくとも一方の端部と、前記外装部材との間に絶縁部材が介在されている請求項１〜４のいずれか１項に記載の電池。
  6. 前記電極群の最外層に前記セパレータが位置し、前記セパレータの端部から前記正極集電タブ及び前記負極集電タブのうち少なくとも一方の端部までが前記絶縁部材で被覆されている請求項５記載の電池。
  7. 前記正極集電タブ及び前記負極集電タブのうち少なくとも一方の端部は、コーナ部が切り欠かれているか、面取りされている請求項５または６いずれか１項記載の電池。
  8. 前記正極の前記活物質含有層の面積と前記負極の前記活物質含有層の面積が異なり、面積の小さい方の電極の前記活物質含有層のコーナ部が切り欠かれているか、面取りされている請求項３記載の電池。
  9. 前記外装部材は、アルミニウム含有のラミネートフィルムから形成されている請求項１〜８のいずれか１項に記載の電池。
  10. 前記電池がリチウムイオン二次電池である、請求項１〜９のいずれか１項に記載の電池。
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