JP2016028402A - 二次電池および二次電池用熱接着性絶縁フィルム - Google Patents
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【解決手段】正極部材、セパレータ部材および負極部材をこの順序で積層した電極体を外装体内に格納した二次電池であって、正極部材および負極部材はそれぞれ、集電体と、該集電体上の一端側を覆うように形成された活物質層とからなり、常温で粘着性を示さない絶縁材料からなる絶縁体が、正極部材または負極部材を構成する集電体上に1N/15mm以上の接着力にて貼付され、正極部材または負極部材の周縁が、集電体と絶縁体とを含む切断面を有することを特徴とする二次電池。また、ポリオレフィンからなる基材層と、不飽和カルボン酸またはその誘導体を用いて変性されたポリオレフィンからなる接着層を有することを特徴とする二次電池用熱接着性絶縁フィルム。
【選択図】図1
Description
まず、正極集電箔10(図3(A))に、正極活物質11を塗布、乾燥させ、正極活物質11の端部を覆うように熱接着性絶縁フィルム13を140℃から160℃の温度で熱接着する。この際、熱接着性絶縁フィルム13を接着せずに正極集電箔10の表面が露出する部分を残す(図3(B))。次に、上述した第一の領域とリード部12を残してカッター等で切断することで、正極部材1を成形する(図3(C))。熱接着性絶縁フィルム13は常温でタック性(粘着性)を示さない絶縁材料から形成されているため、正極部材1の切断時にもカッターの刃等に熱接着性絶縁フィルム13が付着することがない。従って、カッターの刃等に異物が付着することが防止され、ひいては電池内への異物混入が効果的に防止される。
熱接着性絶縁フィルム13は、基材層(a)と接着層(b)からなる少なくとも2層以上の複合フィルムであって、基材層(a)は、電解液に溶解せず、電池の性能を低下させないためにはポリオレフィン樹脂が好ましい。ポリオレフィン樹脂の代表的なものとしてはポリエチレンやポリプロピレン(PP)などがあるが、熱板式のヒートシーラーで熱接着をするときに基材層が熱板に融着しないために基材層(a)と接着層(b)の融点が(a)≧(b)であることが好ましく、基材層(a)は融点が高いポリプロピレン樹脂が好ましい。ポリプロピレン樹脂とはプロピレンの単独重合体であるホモのポリプロピレン樹脂(以下、ホモPPと略称することがある。)や、エチレンを共重合したランダムコポリマー樹脂(以下、EPCと略称することがある。)、ポリプロピレンの重合時にエチレン・プロピレン共重合体のエラストマー成分を分子レベルでブレンドしたブロックコポリマー樹脂(以下、ブロックPPと略称することがある。)が例示される。EPC樹脂の融点は140℃前後であり、ホモPPとブロックPPの融点は160℃から165℃である。熱接着温度が140℃から160℃で熱板に融着しないためには、基材層のポリプロピレン樹脂はホモPPかブロックPPがより好ましい。
図3に示した製造過程に従って、正極集電箔に圧延アルミ箔を、負極集電箔に電解銅箔をそれぞれ使用してリチウムイオン二次電池を製造した。正極活物質は、遷移金属リチウム酸としてLiMn2O4を主成分にポリフッ化ビニリデン(PVDF)をバインダとしたものをアルミ箔上に塗布し乾燥させ、ロールプレスして形成した。負極活物質は、グラファイトを主成分にポリフッ化ビニリデンをバインダとしたものを電解銅箔上に塗布し乾燥させ、ロールプレスして形成した。電解液はジエチルカーボネートとエチレンカーボネートを主成分とした混合液を溶媒とし、電解質塩LiPF6を溶解したものを使用した。なお、絶縁フィルムをアルミ箔に接着した部分を2mm幅で切り出し、絶縁フィルムとアルミ箔間の接着力を、オリエンテック社製テンシロンを使用して300mm/分の引張速度で測定し、15mm幅の値に換算した。また、絶縁フィルムの熱接着時の目視による観察により、シールバーとの粘着の有無を判断し、集電箔をカッターで切断した際のカッターの刃を目視観察してカッターの刃への粘着剤の付着の有無を判断した。
絶縁フィルムの基材層を、DSCによる融点が161℃であるブロックPPに変更した以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものも、アルミ箔との接着力が十分であり、切断時の剥がれや電池性能の低下もないものであったが、若干ながらシールバーへ融着する傾向が見られた。なお、この絶縁フィルムも常温で粘着性を示さないものであり、以下に示す実施例3〜9および比較例1についても、絶縁フィルムは常温で粘着性を示さないものであった。
絶縁フィルムの接着層を、DSCによる融点が161℃の変性樹脂である三菱化学製のモディック(登録商標)P555に変更した事以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものは、切断時の剥がれやシールバーとの融着はなく、電池性能の低下もないものであったが、アルミ箔との接着力が若干低い傾向が見られた。
絶縁フィルムと正極集電箔であるアルミ箔との熱接着温度を170℃とした以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものは、アルミ箔との接着力が十分であり、切断時の剥がれや電池性能の低下もないものであったが、若干ながらシールバーへ融着する傾向が見られた。
絶縁フィルムと正極集電箔であるアルミ箔との熱接着温度を130℃とした以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものは、切断時の剥がれやシールバーとの融着はなく、電池性能の低下もないものであったが、アルミ箔との接着力が若干低い傾向が見られた。
絶縁フィルムの基材層を、DSCによる融点が140℃であるEPCに変更したこと以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものは、アルミ箔との接着力が十分であり、切断時の剥がれや電池性能の低下もないものであったが、若干ながらシールバーへ融着する傾向が見られた。
実施例3と同じ絶縁フィルムを用い、熱接着温度を170℃とした以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものは、アルミ箔との接着力が十分であり、切断時の剥がれや電池性能の低下もないものであったが、若干ながらシールバーへ融着する傾向が見られた。
実施例6と同じ絶縁フィルムを用い、熱接着温度を130℃とした以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものは、切断時の剥がれやシールバーとの融着はなく、電池性能の低下もないものであったが、アルミ箔との接着力が若干低い傾向が見られた。
実施例1と同じ基材層樹脂と接着層樹脂で、それぞれの層の厚みを29μmと1μmにした絶縁フィルムを用いた以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものは、切断時の剥がれやシールバーとの融着はなく、電池性能の低下もないものであったが、アルミ箔との接着力にバラツキが見られた。
実施例1と同じ基材層樹脂に、変性をしていないEPC樹脂を積層し、それ以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものは、アルミ箔との接着力が0.2N/15mmであり、アルミ箔との接着力非常に低く、切断時に剥がれが生じた。
厚み20μmの二軸延伸ポリプロピレンフィルムに5μmのアクリル系粘着剤を塗布した粘着テープを用い、室温で圧着して接着した以外は実施例1と同じ条件でリチウムイオン二次電池を製造した結果を表1に示す。なお、この条件で実施したものは、アルミ箔との接着力に問題は無いレベルであったが、切断時に粘着剤の付着や電池の性能が低下する傾向が見られた。
2 負極部材
3 セパレータ部材
4 端子部材
5 接続部
6 絶縁樹脂層
7 外装体
10 集電箔
11 活物質
12 リード部
13 熱接着性絶縁フィルム
熱接着性絶縁フィルム13は、基材層(a)と接着層(b)からなる少なくとも2層以上の積層フィルムであって、基材層(a)は、電解液に溶解せず、電池の性能を低下させないためにはポリオレフィン樹脂が好ましい。ポリオレフィン樹脂の代表的なものとしてはポリエチレンやポリプロピレン(PP)などがあるが、熱板式のヒートシーラーで熱接着をするときに基材層が熱板に融着しないために基材層(a)と接着層(b)の融点が(a)≧(b)であることが好ましく、基材層(a)は融点が高いポリプロピレン樹脂が好ましい。ポリプロピレン樹脂とはプロピレンの単独重合体であるホモのポリプロピレン樹脂(以下、ホモPPと略称することがある。)や、エチレンを共重合したランダムコポリマー樹脂(以下、EPCと略称することがある。)、ポリプロピレンの重合時にエチレン・プロピレン共重合体のエラストマー成分を分子レベルでブレンドしたブロックコポリマー樹脂(以下、ブロックPPと略称することがある。)が例示される。EPC樹脂の融点は140℃前後であり、ホモPPとブロックPPの融点は160℃から165℃である。熱接着温度が140℃から160℃で熱板に融着しないためには、基材層のポリプロピレン樹脂はホモPPかブロックPPがより好ましい。
Claims (12)
- 正極部材、セパレータ部材および負極部材をこの順序で積層した電極体を外装体内に格納した二次電池であって、前記正極部材および前記負極部材はそれぞれ、集電体と、該集電体上の一端側を覆うように形成された活物質層とからなり、常温で粘着性を示さない絶縁材料からなる絶縁体が、前記正極部材または前記負極部材を構成する集電体上に1N/15mm以上の接着力にて貼付され、前記正極部材または前記負極部材の周縁が、前記集電体と前記絶縁体とを含む切断面を有することを特徴とする二次電池。
- 前記集電体上の他端側に端子部材が接続され、該端子部材の一部が前記外装体の外部に露出している、請求項1に記載の二次電池。
- 前記絶縁体が熱接着性絶縁フィルムからなる、請求項1または2に記載の二次電池。
- 前記熱接着性絶縁フィルムが、ポリオレフィンからなる基材層と、不飽和カルボン酸またはその誘導体を用いて変性されたポリオレフィンからなる熱接着層を有する、請求項3に記載の二次電池。
- 前記基材層がポリプロピレンからなり、前記熱接着層が不飽和カルボン酸またはその誘導体を用いて変性されたポリプロピレンからなる、請求項4に記載の二次電池。
- 前記絶縁体が、前記集電体の露出面と前記活物質層との境界を覆うように熱接着されている、請求項1〜5のいずれかに記載の二次電池。
- 前記外装体内にリチウムイオンを含有する電解液が注入されている、請求項1〜6のいずれかに記載の二次電池。
- 前記絶縁体が前記正極部材を構成する集電体上に貼付され、該集電体がアルミニウムからなる、請求項1〜7のいずれかに記載の二次電池。
- 正極部材、セパレータ部材および負極部材をこの順序で積層した電極体を外装体内に格納した二次電池であって、前記正極部材および前記負極部材はそれぞれ、集電体と、該集電体上の一端側を覆うように形成された活物質層とを有し、絶縁体が少なくとも、前記正極部材または前記負極部材を構成する集電体上に熱接着され、前記正極部材または前記負極部材は、少なくとも前記集電体と前記絶縁体とを含む切断面を有することを特徴とする二次電池。
- 正極部材、セパレータ部材および負極部材をこの順序で積層した電極体を外装体内に格納した二次電池の製造方法であって、活物質を箔上に塗布することにより該箔の一端側を覆う活物質層を形成し、絶縁体を少なくとも前記箔の露出面に接着した後に、切断面が前記絶縁体を含むように前記箔を切断することによって前記正極部材または前記負極部材を形成し、前記箔を端子部材の一端と接続し、該端子部材の他端が前記外装体から露出するように前記電極体を前記外装体内に格納することを特徴とする二次電池の製造方法。
- 前記絶縁体を前記活物質層と前記箔の露出面との境界を覆うように接着した後に、切断面が前記絶縁体と前記活物質層とが積層された部位を含むように前記箔を切断することによって前記正極部材または前記負極部材を形成し、前記外装体内に電解液を注入する、請求項10に記載の二次電池の製造方法。
- 正極部材、セパレータ部材および負極部材をこの順序で積層した電極体を外装体内に格納した二次電池において、前記正極部材および負極部材がそれぞれ、集電箔と、該集電箔上の一端を覆うように形成された活物質層とからなり、前記正極部材あるいは前記負極部材の少なくとも前記箔の露出部分に熱接着により貼付された後に、前記箔および活物質と共に切断される絶縁フィルムであって、基材層と接着層の少なくとも2層からなる積層フィルムであり、基材層がポリオレフィン樹脂からなり、接着層が不飽和カルボン酸又はその誘導体を用いて変性されたポリオレフィン樹脂からなる絶縁フィルム。
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