WO2010026774A1 - 積層型二次電池 - Google Patents

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大道寺孝夫
座間浩一
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Ｎｅｃトーキン株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a laminated secondary battery in which one of a flat positive electrode and a negative electrode is housed in a bag-like separator and a battery element laminated with a counter electrode is sealed with a film-like exterior material.
  • Lithium ion batteries with a large charge / discharge capacity are widely used in portable battery-powered devices such as mobile phones.
  • secondary batteries having a large charge / discharge capacity and excellent efficiency are required.
  • a battery in which a plate-like positive electrode and a plate-like negative electrode are laminated via a separator is used, and the positive electrode is made of lithium on an aluminum foil that acts as a current collector.
  • a material obtained by applying transition metal composite oxide particles together with a conductivity imparting material such as carbon black is used.
  • a negative electrode is used which is applied to carbon particles such as graphite such as copper foil acting as a current collector together with a conductivity imparting material such as carbon black.
  • the plate-like positive electrode and negative electrode are each formed by applying an electrode active material on a strip-shaped aluminum foil or copper foil for a current collector to a predetermined site, and then forming an active material layer to connect a tab for conductive connection
  • the parts that are not made are made in one piece.
  • a battery element in which a flat positive electrode and a negative electrode are laminated via a separator is sealed with a film-like exterior material.
  • a laminated secondary battery sealed with a film-like exterior material is excellent in volumetric energy density and mass energy density, but is not sealed by a rigid exterior container. Since there is a possibility of influence, in a high-capacity stacked secondary battery, measures against overcharging are important.
  • a plate-like positive electrode is housed in a bag-like separator and laminated with a negative electrode. Since it is a bag-like separator, a single sheet separator is arranged one by one. It is possible to improve the reliability compared to the case, but when overcharging under severe conditions exceeding the current test standard, the gas pressure generated by the decomposition of the electrolyte or excessive heating of the separator Due to the thermal contraction of the separator, the bag-shaped separator may be deformed and the bonded portion may be broken by thermal fusion or the like, and the positive electrode and the negative electrode may contact each other.
  • the present invention provides the performance required as a countermeasure against the current overcharge in a laminated secondary battery in which either a positive electrode or a negative electrode is stored in a bag-shaped separator and a flat positive electrode and a flat negative electrode are laminated.
  • An object of the present invention is to provide a laminated secondary battery that does not cause battery runaway even under far exceeding test conditions. Specifically, in the case of a lithium ion battery, 10V- It is an object of the present invention to provide a stacked secondary battery in which runaway does not occur even under the condition of 36V-1C, which is a test condition far exceeding the condition of 1C.
  • either the flat positive electrode or the flat negative electrode is accommodated in a bag-shaped separator in which the positive electrode lead terminal or the negative electrode lead terminal is pulled out in the machine direction of the separator.
  • a synthetic resin film having an adhesive strength greater than the heat shrinkage stress of the separator and a softening point higher than that of the separator is attached to both surfaces beyond the ridge of the joint.
  • a laminated secondary battery in which a laminated body of battery elements laminated with a counter electrode not stored in a bag-shaped separator facing each other is sealed with a film-shaped exterior material.
  • a part of the synthetic resin film bonded to both surfaces beyond the ridge of the bonding portion of the bag-shaped separator is the above-described stacked secondary battery in which the positive electrode or the negative electrode inside the bag-shaped separator is present in the portion projected in the stacking direction. is there. Further, in the above-described stacked secondary battery, the outer peripheral portion of the bag-shaped separator and the adjacent two sides excluding the ridge from which the negative electrode lead-out terminal is taken out are aligned and stacked. In the laminated secondary battery, a positive electrode or negative electrode positioning portion to be accommodated is formed inside the bag-shaped separator.
  • either the positive electrode or the negative electrode is housed in a bag-shaped separator in which the direction in which the electrode lead-out terminal is taken out coincides with the machine direction of the separator.
  • a laminate of a battery element in which a separator containing a positive or negative electrode with a synthetic resin film having a bonding strength greater than the thermal shrinkage stress of the separator past a ridge that coincides with a flat counter electrode is laminated into a film Because it is sealed with an exterior material, it prevents the breakage of the joint of the bag-like separator due to the pressure of gas generated during overcharge due to the application of a voltage exceeding the expectation or the thermal contraction stress of the separator due to heating. Therefore, it is possible to prevent runaway due to contact between the positive electrode and the negative electrode due to breakage of the separator.
  • FIG. 1 is a diagram for explaining one embodiment of a laminated secondary battery of the present invention.
  • 1A is a perspective view illustrating a stacked secondary battery
  • FIG. 1B is a diagram illustrating a cut surface taken along the line AA ′ of FIG. 1A
  • FIG. 1C is a diagram of 1C of FIG. 1B. It is a figure which expands and demonstrates a part.
  • FIG. 2 is a diagram for explaining the manufacturing process of the multilayer secondary battery of the present invention.
  • 2A, 2B, 2C, 2E, and 2F are diagrams illustrating each manufacturing process.
  • FIG. 2D is a diagram illustrating a cross section taken along line A-A ′ in FIG. 2B.
  • FIG. 3 is a diagram for explaining another embodiment of the multilayer secondary battery of the present invention.
  • FIG. 3A is a perspective view illustrating a stacked secondary battery.
  • FIG. 3B is a diagram for explaining a cut surface along the line A-A ′ in FIG. 3A.
  • FIG. 3C is a figure which expands and demonstrates the part of 1C of FIG. 3B.
  • the laminated secondary battery of the present invention is a lithium ion battery
  • a laminated lithium ion battery in which a positive electrode is housed in a bag-like separator and a battery element laminated with a negative electrode is sealed with a film-like exterior material. If the battery is charged at a high voltage and high charge rate that far exceed the 10V-1C conditions established as an international safety standard for overcharge, the electrolyte must be The joint of the bag-like separator breaks due to the gas pressure generated by the decomposition of the separator or the thermal contraction stress of the separator, causing a phenomenon such as direct contact between the positive electrode and the negative electrode in the vicinity of the broken portion, and the positive electrode and the negative electrode The focus is on the point of contact.
  • the fuse function of the separator is activated to prevent breakage of the joint of the bag-shaped separator before the separator is blocked from permeating ions, so that a higher voltage and a higher rate of overcharge than expected can be achieved. It has been found that it is possible to provide a stacked secondary battery that does not affect the surroundings even if it is performed.
  • FIG. 1 is a diagram for explaining one embodiment of a laminated secondary battery of the present invention.
  • FIG. 1A is a perspective view illustrating a stacked secondary battery.
  • 1B is a diagram for explaining a cut surface along the line AA ′ in FIG. 1A
  • FIG. 1C is a diagram for explaining an enlarged portion of 1C in FIG. 1B.
  • the laminated secondary battery 1 of the present invention has been described by taking a lithium ion battery as an example, and is composed of a rectangular plate-like positive electrode and a rectangular plate-like negative electrode.
  • the battery element 3 is sealed with a film-like packaging material 5, and the battery element 3 includes a bag-like separator 30 that houses a rectangular plate-like positive electrode 10 and a rectangular plate-like body.
  • a negative electrode 20 is laminated via a bag-like separator 30.
  • a positive electrode active material layer 14 is formed on a positive electrode current collector 12, and a plurality of positive electrode lead terminals 16 bonded to the positive electrode are bonded to each other and then bonded to the positive electrode terminal 18 to seal the sealing portion 7. It is taken out through.
  • the negative electrode 20 has a negative electrode active material layer 24 formed on a negative electrode current collector 22, and a plurality of negative electrode lead terminals 26 bonded to the negative electrode are joined to each other and are externally connected from a negative electrode terminal (not shown). Has been taken out.
  • the bag-like separator 30 is formed with a joining portion 32 by heat fusion or the like except for a ridge portion where the positive electrode lead terminal 16 is located.
  • the synthetic resin film 40 crosses the ridge 36 of the bag-like separator at the joint portion 32 in the width direction positioned perpendicular to the direction in which the positive electrode lead terminal is taken out.
  • the adhesive layer 42 is bonded to the outer surface of the bonding portion 32.
  • the synthetic resin film 40 is stuck with an adhesive strength greater than the thermal shrinkage stress of the separator.
  • the synthetic resin film 40 may have a high heat resistance that does not soften below the softening temperature of the separator.
  • a separator raw is manufactured through a step of forming an opening having a predetermined porosity at the same time as stretching the separator material or in a step different from stretching. Therefore, the fibers are oriented in the machine direction at the time of manufacture, that is, MD, and are generally wound in the machine direction. Therefore, when a bag-shaped separator is manufactured from the separator raw, it is wound in the machine direction, and when manufacturing a bag-shaped separator, the length direction of a rectangular electrode is generally matched with the machine direction. Is used.
  • the MD end joint portion 32 ⁇ / b> M located at the end portion in the MD direction among the joint portions of the bag-like separator does not have to attach a synthetic resin film. There is virtually no effect on the properties.
  • FIG. 2 is a diagram for explaining the manufacturing process of the multilayer secondary battery of the present invention.
  • the bag-like separator 30 is manufactured by cutting the separator raw material into a predetermined size and forming the joint portion 32 by heat fusion or the like on the three sides excluding the portion that accommodates the positive electrode. . It has a machine direction that is the fiber direction of the separator, that is, MD and a direction TD perpendicular to the machine direction, and is drawn from the roll-shaped raw fabric in the machine direction and cut into a predetermined size, and then the long side of the rectangular positive electrode After being arranged so that the machine direction is positioned along the side of the shape, it is joined at the joint portion 32 to form a bag.
  • the bag-shaped separator when a bag-shaped separator is manufactured by bonding the separator, the bag-shaped separator is arranged so that the positive electrode is located at a predetermined distance from the outer periphery of the separator when the positive electrode is stored in the bag-shaped separator.
  • the positioning part 34 for positioning the positive electrode may be formed at the same time.
  • a portion 32A located on the inner surface of the bag-like separator 30 of the joint portion 32 may be used as the positioning portion.
  • FIG. 2B shows an enlarged view of the portion cut along the line AA ′ in FIG. 2B.
  • a synthetic resin film 40 is pasted on both surfaces of the outer surface of the joint portion 32 beyond the ridge 36 of the joint portion 32 of the bag-shaped separator 30.
  • a film having a softening point higher than that of a separator such as a polypropylene film and that is not deformed by the heat shrinkage stress of the separator can be used.
  • films such as polystyrene and polyimide can be used.
  • the adhesive layer 42 formed on the synthetic resin film 40 a material having good chemical resistance such as an acrylic adhesive can be used.
  • the positive electrode 10 is accommodated in the bag-shaped separator 30.
  • the positive electrode 10 is positioned by the positioning portion 34 provided inside the bag-shaped separator or the joining portion inner surface 32A of the bag-shaped separator 30 acting in place of the positioning portion.
  • the width of the outer shape projected on a plane parallel to the positive electrode stacking surface of the bag-shaped separator containing the positive electrode was X
  • the height was Y
  • the positive electrode was disposed at a position separated from the outer shape by a predetermined distance.
  • a bag-like separator is obtained.
  • FIG. 2F a predetermined number of the negative electrode having the width X and the height Y shown in FIG. 2E and the bag-shaped separator containing the positive electrode shown in FIG.
  • the positive electrode lead terminals 16 of the positive electrodes and the negative electrode lead terminals 26 of the negative electrodes are joined. Furthermore, after a positive electrode terminal is joined to the positive electrode lead terminal and a negative electrode terminal is joined to the negative electrode lead terminal to produce a battery element, it is sealed with a film-like exterior material to produce a laminated secondary battery. .
  • the stacked secondary battery is a lithium ion battery has been described.
  • a battery in which the area of the negative electrode is made larger than that of the opposing positive electrode is described as an example.
  • it can produce similarly by accommodating a negative electrode in a bag-shaped separator.
  • FIG. 3 is a diagram for explaining another embodiment of the present invention.
  • FIG. 3A is a perspective view illustrating a stacked secondary battery.
  • FIG. 3B is a diagram illustrating a cut surface taken along the line AA ′ of FIG. 3A.
  • FIG. 3C is a figure which expands and demonstrates the part of 1C of FIG. 3B.
  • the stacked secondary battery shown in FIGS. 3A, 3B, and 3C has the same configuration as the stacked secondary battery described in FIG. 1, and is positioned in a direction perpendicular to the direction in which the positive electrode extraction terminal is taken out.
  • the joining position of the synthetic resin film 40 joined to the joining portion 32 in the width direction is different from that of the multilayer secondary battery shown in FIG.
  • the battery element 3 is sealed with the film-shaped outer packaging material 5, and the battery element 3 includes a bag-like separator 30 containing a rectangular plate-like positive electrode 10 and a rectangular plate.
  • a body-shaped negative electrode 20 is laminated via a bag-shaped separator 30.
  • a positive electrode active material layer 14 is formed on a positive electrode current collector 12, and a plurality of positive electrode lead terminals 16 bonded to the positive electrode are bonded to each other and then bonded to the positive electrode terminal 18 to seal the sealing portion 7. It is taken out through.
  • the negative electrode 20 has a negative electrode active material layer 24 formed on a negative electrode current collector 22, and a plurality of negative electrode lead terminals 26 bonded to the negative electrode are joined to each other and are externally connected from a negative electrode terminal (not shown). Has been taken out.
  • the bag-like separator 30 is formed with a joining portion 32 by heat fusion or the like except for a ridge portion where the positive electrode lead terminal 16 is located. As illustrated in FIG. 3C, the joint portion is enlarged, and the synthetic resin film 40 is attached to the bag-like separator by the adhesive layer 42 in the joint portion 32 in the width direction, which is located in a direction perpendicular to the direction in which the positive electrode lead terminal is taken out. It is joined to the outer surface of the joint portion 32 beyond the ridge 36 with an adhesive strength greater than the thermal contraction stress of the separator.
  • both ends 44 and 46 of the joined synthetic resin film 40 are joined to the lamination direction of the positive electrode end part.
  • the separator is reinforced by the synthetic resin film.
  • Example 1 A slurry comprising 63 parts by mass of a lithium manganese composite oxide, 4.2 parts by mass of acetylene black having a number average particle size of 7 ⁇ m, 2.8 parts by mass of polyvinylidene fluoride, and 50 parts by mass of N-methyl-2-pyrrolidone was prepared.
  • a positive electrode having a thickness of 20 ⁇ m and an aluminum foil having a width of 150 mm, a non-coated length of 20 mm, an intermittent coating with a coating length of 130 mm, drying and pressing, and a thickness of 180 ⁇ m
  • An active material layer was formed.
  • a positive electrode having a coating width of 65 mm and a coating length of 125 mm was prepared so that the electrode lead-out terminal was formed with a width of 13 mm and a length of 17 mm in the uncoated portion.
  • the positive electrode was covered with a polypropylene separator having a thickness of 25 ⁇ m, and 1.5 mm at the end of the positive electrode was joined by thermal fusion.
  • a 30 ⁇ m-thick polypropylene tape having an acrylic adhesive layer it is pasted from the end of the separator in the machine direction to a length of 1 mm from the end of the projection portion in the stacking direction on the positive electrode separator. did.
  • a laminated secondary battery in which either a flat plate-like positive electrode or a negative electrode is housed in a bag-like separator in which the direction of taking out the positive electrode lead-out terminal coincides with the machine direction of the separator, the joints on both sides outside the bag-like separator
  • the separator containing a positive electrode on which a synthetic resin film having a higher adhesive strength than the thermal contraction stress of the separator and having a higher softening point than the separator is past the ridge extending in the machine direction of the separator; Since the battery element stack with a flat plate negative electrode is sealed with a film-like exterior material, the bag-shaped separator can prevent the battery from running away even when charged at a high charge rate with a higher voltage than expected. It is possible to provide a stacked secondary battery excellent in safety performance to prevent.

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Abstract

【課題】　過充電に対する特性が優れた積層型二次電池を提供する。 【解決手段】　平板状の正極又は平板状の負極のいずれか一方は、正極引出端子又は負極引出端子の取り出し方向をセパレータの機械方向に一致させた袋状セパレータに収納されており、袋状セパレータの外側の両面には、セパレータの機械方向と一致した稜を越えてセパレータの熱収縮応力よりも接着強度が大きく、軟化点がセパレータよりも高い合成樹脂フィルムが貼着されており、袋状セパレータに収納した正極又は負極を、袋状セパレータに収納していない対極とを対向させて積層した電池要素の積層体をフィルム状外装材によって封口した積層型二次電池。

Description

積層型二次電池
　本発明は、平板状の正極又は負極のいずれか一方を袋状セパレータに収納して対極と積層した電池要素をフィルム状外装材によって封口した積層型二次電池に関するものである。
　携帯電話をはじめとした携帯型の電池使用機器には充放電容量が大きなリチウムイオン電池等が広く用いられている。また、電気自動車、電動自転車、電動工具、電力貯蔵等の用途においても、充放電容量が大きく、効率が優れた二次電池が求められている。
　これらの高出力の電池においては、板状の正極と板状の負極とをセパレータを介して積層した電池が用いられており、正極としては、集電体としての作用をするアルミニウム箔上にリチウム遷移金属複合酸化物粒子をカーボンブラック等の導電性付与材とともに塗布したものが用いられている。また、負極には、集電体として作用する銅箔等の黒鉛等の炭素粒子にカーボンブラック等の導電性付与材とともに塗布したものが用いられている。
　板状の正極、負極は、それぞれ集電体用の帯状のアルミニウム箔あるいは銅箔上に電極活物質を所定の部位に塗布した後、導電接続用のタブを接続するために活物質層を形成していない部分を一体に作製している。
　リチウムイオン電池等の積層型二次電池は、平板状の正極および負極をセパレータを介して積層した電池要素をフィルム状外装材によって封口することが行われている。
　フィルム状外装材によって封口した積層型二次電池は、容積エネルギー密度、質量エネルギー密度に優れているものの剛体の外装容器によって封口されていないので、過充電時に電池要素に膨張等が起こると周囲に影響を及ぼす可能性があるので、高容量の積層型二次電池においては、過充電時の対策が重要となっている。
　積層型のリチウムイオン電池では、平板状の正極を袋状のセパレータに収納して負極と積層することが行われており、袋状のセパレータである故に、枚葉のセパレータを一枚ずつ配置する場合に比べて信頼性を高めることが可能となるが、現在の試験規格を超える過酷な条件での過充電の際には、電解液の分解によって発生した気体の圧力、あるいはセパレータの過度の加熱によってセパレータの熱収縮によって、袋状のセパレータが変形して熱融着等によって接合した部分が破断して、正極と負極が接触することがあった。
　また、巻回型の電池要素を金属製の外装容器に収納した非水電解液二次電池において、セパレータの熱収縮による外装缶との電気的接触をセパレータよりも高い絶縁性部材を介挿することによって防止することが提案されており（例えば、特許文献１参照）、また、同様に、巻回型の電池要素のセパレータに絶縁性部材を貼着した非水電解液二次電池が提案されている（例えば、特許文献２参照）。
特開２０００－２５１８６６号公報 特開２００６－１９６２７６号公報
　本発明は、正極又は負極のいずれか一方を袋状セパレータに収納した平板状の正極と平板の負極とを積層した積層型二次電池において、現在の過充電の対策として要求されている性能を遙かに超える試験条件でも、電池の暴走が生じることがない積層型二次電池を提供することを課題とするものであり、具体的にはリチウムイオン電池の場合には、ＩＥＣ規格による１０Ｖ－１Ｃの条件を遙かに超える試験条件である、３６Ｖ－１Ｃの条件においても暴走が生じることがない積層型二次電池を提供することを課題とするものである。
　本発明は、平板状の正極又は平板状の負極のいずれか一方は、正極引出端子又は負極引出端子の取り出し方向をセパレータの機械方向に一致させた袋状セパレータに収納されており、袋状セパレータの接合部の稜を越えた両面にはセパレータの熱収縮応力よりも接着強度が大きく、軟化点がセパレータよりも高い合成樹脂フィルムが貼着されており、袋状セパレータに収納した正極又は負極を、袋状セパレータに収納していない対極とを対向させて積層した電池要素の積層体をフィルム状外装材によって封口した積層型二次電池である。
　袋状セパレータの接合部の稜を越えた両面に接合された合成樹脂フィルムの一部は、袋状セパレータ内部の正極又は負極を積層方向に投影した部分に存在する前記の積層型二次電池である。
　また、袋状セパレータの外周部と負極の電極引出端子を取り出した稜を除く隣接する２辺によって位置合わせして積層したものである前記の積層型二次電池である。
　袋状セパレータの内部には収納する正極又は負極の位置決め部を形成した前記の積層型二次電池である。
　本発明は、正極又は負極のいずれか一方が電極引出端子の取り出し方向をセパレータの機械方向に一致させた袋状セパレータに収納されており、袋状セパレータの外側の両面には、セパレータの機械方向と一致した稜を越えてセパレータの熱収縮応力よりも接着強度が大きな合成樹脂フィルムが貼着された正極又は負極を収納したセパレータと、平板状の対極を積層した電池要素の積層体をフィルム状外装材によって封口したものであるので、予想を大きく超える電圧の印加による過充電の際に発生した気体の圧力、あるいは加熱によるセパレータの熱収縮応力によって袋状セパレータの接合部の破断を防止することができるので、セパレータの破断による正極と負極の接触による暴走を未然に防止することが可能となる。
図１は、本発明の積層型二次電池の一実施例を説明する図である。図１Ａは、積層型二次電池を説明する斜視図であり、図１Ｂは、図１ＡのＡ－Ａ’線における切断面を説明する図であり、また、図１Ｃは、図１Ｂの１Ｃの部分を拡大して説明する図である。 図２は、本発明の積層型二次電池の製造工程を説明する図である。図２Ａ，図２Ｂ，図２Ｃ，図２Ｅ，図２Ｆは各製造工程を説明する図である。また、図２Ｄは、図２ＢにおけるＡ－Ａ’線の断面を説明する図である。 図３は、本発明の積層型二次電池の他の実施例を説明する図である。図３Ａは、積層型二次電池を説明する斜視図である。図３Ｂは、図３ＡのＡ－Ａ’線における切断面を説明する図である。また、図３Ｃは、図３Ｂの１Ｃの部分を拡大して説明する図である。
　本発明の積層型二次電池がリチウムイオン電池である場合について説明すると、正極を袋状セパレータに収納して負極と積層した電池要素をフィルム状外装材によって封口した積層型のリチウムイオン電池においては、過充電時の国際的な安全規格として定められている１０Ｖ－１Ｃの条件を遙かに超える高電圧、高充電率によって充電した場合には、セパレータのヒューズ機能が作動する前に、電解液の分解によって発生した気体の圧力、あるいはセパレータの熱収縮応力によって袋状セパレータの接合部が破断して、破断部の近傍の正極と負極が直接接触する等の現象が生じて正極と負極とが接触を起こすことがある点に着目したものである。
　そこで、セパレータのヒューズ機能が作動して、セパレータのイオンの透過が遮断される前に袋状セパレータの接合部が破断することを防止することによって、想定を超える高電圧と高率の過充電が行われても周囲に影響を及ぼすことがない積層型二次電池を提供することが可能であることを見出したものである。
　以下に図面を参照して本発明を説明する。
　図１は、本発明の積層型二次電池の一実施例を説明する図である。図１Ａは、積層型二次電池を説明する斜視図である。また、図１Ｂは、図１ＡのＡ－Ａ’線における切断面を説明する図であり、図１Ｃは、図１Ｂの１Ｃの部分を拡大して説明する図である。
　本発明の積層型二次電池１は、リチウムイオン電池を例に挙げて説明しており、矩形状である板状の正極と、矩形状である板状の負極から構成されている。
　積層型二次電池１は、電池要素３がフィルム状外装材５によって封口されており、電池要素３は、矩形の板状体状の正極１０を収納した袋状セパレータ３０と矩形の板状体状の負極２０が袋状セパレータ３０を介して積層されている。
　正極１０は正極集電体１２上に正極活物質層１４が形成されており、正極に結合した正極引出端子１６の複数個が相互に接合された後に正極端子１８に結合して封口部７を介して外部へ取り出されている。同様に、負極２０は負極集電体２２上に負極活物質層２４が形成されており、負極に結合した負極引出端子２６の複数個が相互に接合されて負極端子（図示せず）から外部へ取り出されている。
　袋状セパレータ３０は正極引出端子１６が位置する稜の部分を除き、熱融着等によって接合部３２が形成されている。図１Ｃに接合部を拡大して説明するように、正極引出端子を取り出した方向と直角方向に位置する幅方向の接合部３２には、合成樹脂製フィルム４０が袋状セパレータの稜３６を越えて接合部３２の外面に粘着層４２によって接合されている。
　前記合成樹脂製フィルム４０は、セパレータの熱収縮応力よりも大きな接着強度で貼着されている。また、前記合成樹脂フィルム４０はセパレータの軟化温度以下では軟化することがない耐熱性が大きなものを用いることができる。
　また、一般にセパレータ原反は、セパレータ用材料を延伸と同時又は延伸とは別の工程において所定の多孔度の開孔を形成する工程を経て製造されている。したがって、製造時の機械方向すなわちＭＤに繊維が配向しており、一般には機械方向に巻き取られたものが提供されている。
　したがって、セパレータ原反から袋状セパレータを製造する際には、機械方向に巻き取られており、袋状セパレータを製造する際には、一般に矩形状の電極の長さ方向を機械方向に一致させたものが用いられている。
　その結果、セパレータが熱収縮を起こす場合には、機械方向に対して縦方向すなわちＴＤ方向に熱収縮応力が発生してＴＤ方向が収縮を起こすのに対して、ＭＤ方向の収縮応力は小さいものである。
　したがって、図１で示す積層型二次電池にあっては、袋状セパレータの接合部のうちＭＤ方向の端部に位置するＭＤ端部接合部３２Ｍは、合成樹脂フィルムを貼着しなくても実質的に特性には影響を及ぼすことがない。
　図２は、本発明の積層型二次電池の製造工程を説明する図である。
　図２Ａに示すように、袋状セパレータ３０は、セパレータ原反を所定の大きさに裁断して、正極を収納する部分を除く三方を熱融着等によって接合部３２を形成することによって製造する。
　セパレータの繊維方向である機械方向すなわちＭＤと機械方向に直角方向ＴＤを有しており、ロール状の原反から機械方向に引出して所定の大きさに裁断した後に、長方形状の正極の長辺状の辺に沿って機械方向が位置するように配置した後に接合部３２において接合されて袋状とされる。
　また、セパレータを接合して袋状セパレータを作製する際には、袋状セパレータに正極を収納した際に正極がセパレータの外周部から所定の距離の場所に位置するように、袋状セパレータの内部には正極を位置決めする位置決め部３４を同時に形成しても良い。
　また、位置決め部３４の形成に代えて、接合部３２の袋状セパレータ３０の内面に位置する部分３２Ａを位置決め部としても良い。
　次いで、図２Ｂに示すように、袋状セパレータの接合部３２に合成樹脂製フィルム４０を袋状セパレータの接合部３２の稜３６を越えて貼着する。
　図２Ｂにおいて、Ａ－Ａ’線で切断した部分を拡大した図を図２Ｄに示す。
　袋状セパレータの３０の接合部３２の稜３６を越えて接合部３２の外面の両面には、合成樹脂製フィルム４０が貼着されている。
　合成樹脂製フィルム４０としては、ポリプロピレンフィルム等のセパレータに比べて軟化点が高く、またセパレータの熱収縮応力によっては変形することがないものを用いることができる。具体的には、ポリスチレン、ポリイミド等のフィルムを挙げることができる。また、合成樹脂製フィルム４０に形成する粘着層４２には、アクリル系粘着剤等の耐薬品性が良好なものを用いることができる。
　次いで、図２Ｃに示すように、袋状セパレータ３０の内部に正極１０を収納する。正極は袋状セパレータの内部に設けた位置決め部３４あるいは位置決め部の代わりの作用をする袋状セパレータ３０の接合部内面３２Ａによって正極１０が位置決めされる。その結果、正極を収納した袋状セパレータの正極の積層面に平行な面に投影した外形の幅がＸ、高さがＹであって、外形から所定の距離を隔てた位置に正極を配置した袋状セパレータが得られる。
　次いで、図２Ｆにおいて、図２Ｅに示す幅がＸ、高さがＹである負極と、図２Ｃで示す正極を収納した袋状セパレータとの所定個数を位置決め治具５０によって隣接する２辺を位置決めして交互に積層し、正極及び負極がずれないように固定した後に、各正極の正極引出端子１６同士及び各負極の負極引出端子２６同士を接合する。
　更に、正極引出端子には正極端子を接合し、負極引出端子には負極端子を接合して電池要素を作製した後に、フィルム状外装材によって封口して積層型二次電池を作製することができる。
　以上の説明では、積層型二次電池がリチウムイオン電池である場合について説明を行った。すなわち、負極の面積を対向する正極よりも大きくする電池を例に挙げて述べたものである。これに対して、正極を負極の面積よりも大きくする場合には、袋状セパレータに負極を収納することによって同様に作製することができる。
　図３は、本発明の他の実施態様を説明する図である。図３Ａは、積層型二次電池を説明する斜視図である。図３Ｂは、図３ＡのＡ－Ａ’線における切断面を説明する図である。また、図３Ｃは、図３Ｂの１Ｃの部分を拡大して説明する図である。
　図３Ａ，図３Ｂおよび図３Ｃに示した積層型二次電池は図１で説明した積層型二次電池と同様の構成を有しており、正極引出端子を取り出した方向と直角方向に位置する幅方向の接合部３２に接合した合成樹脂製フィルム４０の接合位置が図１に示した積層型二次電池とは異なっている。
　すなわち、積層型二次電池１は、電池要素３がフィルム状外装材５によって封口されており、電池要素３は、矩形の板状体状の正極１０を収納した袋状セパレータ３０と矩形の板状体状の負極２０が袋状セパレータ３０を介して積層されている。
　正極１０は正極集電体１２上に正極活物質層１４が形成されており、正極に結合した正極引出端子１６の複数個が相互に接合された後に正極端子１８に結合して封口部７を介して外部へ取り出されている。同様に、負極２０は負極集電体２２上に負極活物質層２４が形成されており、負極に結合した負極引出端子２６の複数個が相互に接合されて負極端子（図示せず）から外部へ取り出されている。
　袋状セパレータ３０は正極引出端子１６が位置する稜の部分を除き、熱融着等によって接合部３２が形成されている。図３Ｃに接合部を拡大して説明するように、正極引出端子を取り出した方向と直角方向に位置する幅方向の接合部３２には、合成樹脂製フィルム４０が粘着層４２によって袋状セパレータの稜３６を越えて接合部３２の外面にセパレータの熱収縮応力よりも大きな接着強度で接合されている。
　また、接合された合成樹脂製フィルム４０の両端部４４，４６は、正極を積層方向に投影した投影部は袋状セパレータと接合されているので、正極の端部の積層方向への投影部のセパレータは、合成樹脂フィルムによって補強されることとなる。
　その結果、セパレータが熱収縮によって正極面と平行方向に引っ張られた際にも、セパレータが正極の角部との接触によって裂けたり穴が生じることを防止することができるので、合成樹脂製フィルムの接合による効果をより大きくすることができる。
実施例１
　リチウムマンガン複合酸化物６３質量部、個数平均粒径７μｍのアセチレンブラック４．２質量部、ポリフッ化ビニリデン２．８質量部、Ｎ－メチル－２－ピロリドン５０質量部からなるスラリーを調製した。
　集電体用の厚さ２０μｍ、幅１５０ｍｍのアルミニウム箔の全幅に、塗布していない長さを２０ｍｍとして、塗布長さ１３０ｍｍで間欠的に塗布し、乾燥して押圧して厚さ１８０μｍの正極活物質層を形成した。
　塗布していない部分に電極引出端子が幅１３ｍｍ、長さ１７ｍｍで形成されるようにして塗布幅６５ｍｍ、塗布長さ１２５ｍｍの正極を作製した。
　次いで正極を厚さ２５μｍのポリプロピレン製セパレータで覆い、正極の端部の１．５ｍｍを熱融着によって接合した。
　次いで、アクリル系粘着層を有する厚さ３０μｍのポリプロピレン製テープを用いてセパレータの機械方向の端部を越えて、正極のセパレータへの積層方向の投影部の端部から１ｍｍまでの長さに接着した。
　次いで、袋状セパレータで被覆した１４個の正極と、１５個の負極をとを積層して、正極引出および負極引出端子を接合した後に、フィルム状外装材によって作製した袋に収納し、１Ｍ濃度のＬｉＰＦ6 を含有したエチレンカーボーネートとジエチルカーボネートとの混合溶媒を電解液として注液した後に封口して１０個のリチウムイオン電池を作製した。
　得られた１０個のリチウムイオン電池を１Ｃの電流で３６Ｖに達するまで過充電状態に通電したが発煙は生じたリチウムイオン電池はなかった。
比較例１
　セパレータの接合部を越えて粘着層を有する合成樹脂製テープを接合しない点を除き実施例１と同様に１０個のリチウムイオン電池を作製して同様に過充電試験を行ったところ、１Ｃの電流で２５Ｖに達すると４のリチウムイオン電池に発煙を生じた。
　平板状の正極、又は負極のいずれか一方を正極引出端子の取り出し方向をセパレータの機械方向に一致させた袋状セパレータに収納した積層型二次電池において、袋状セパレータの外側の両面の接合部には、セパレータの機械方向に延びる稜を越えてセパレータの熱収縮応力よりも接着強度が大きく、セパレータの軟化温度よりも軟化点が高い合成樹脂フィルムが貼着された正極を収納したセパレータと、平板状の負極を積層した電池要素の積層体をフィルム状外装材によって封口したので、袋状セパレータは、想定を超える高い電圧によって高充電率の充電が行われた場合にも、電池の暴走を防止する安全性能に優れた積層型二次電池を提供することができる。
　１　積層型二次電池
　３　電池要素
　５　フィルム状外装材
　７　封口部
　１０　正極
　１２　正極集電体
　１４　正極活物質層
　１６　正極引出端子
　１８　正極端子
　２０　負極
　２２　負極集電体
　２４　負極活物質層
　２６　負極引出端子
　３０　袋状セパレータ
　３２　接合部
　３２Ａ　接合部内面、
　３２Ｍ　ＭＤ端部接合部
　３４　位置決め部
　３６　袋状セパレータの稜
　４０　合成樹脂製フィルム
　４２　粘着層
　４４，４６　両端部
　５０　位置決め治具

Claims (4)

  1. 　平板状の正極又は平板状の負極のいずれか一方は、正極引出端子又は負極引出端子の取り出し方向をセパレータの機械方向に一致させた袋状セパレータに収納されており、袋状セパレータの接合部の稜を越えた両面にはセパレータの熱収縮応力よりも接着強度が大きく、軟化点がセパレータよりも高い合成樹脂フィルムが貼着されており、袋状セパレータに収納した正極又は負極を、袋状セパレータに収納していない対極とを対向させて積層した電池要素の積層体をフィルム状外装材によって封口したことを特徴とする積層型二次電池。
  2. 　袋状セパレータの接合部の稜を越えた両面に接合された合成樹脂フィルムはの一部は、袋状セパレータ内部の正極又は負極を積層方向に投影した部分に存在することを特徴とする請求項１記載の積層型二次電池。
  3. 　袋状セパレータの外周部と負極の電極引出端子を取り出した稜を除く隣接する２辺によって位置合わせして積層したものであることを特徴とする請求項１又は２記載の積層型二次電池。
  4. 　袋状セパレータの内部には収納する正極又は負極の位置決め部を形成したことを特徴とする請求項１～３のいずれか１項記載の積層型二次電池。
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