TWI459613B - Laminated secondary battery - Google Patents

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TWI459613B
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Description

積層型二次電池
本發明係關於將平板狀正極或負極之任一者收納於袋狀間隔件中，並與對電極積層構成電池要件，再利用薄膜狀外裝材進行封口的積層型二次電池。
如行動電話等行動式之使用電池的機器，係廣泛使用充放電容量大的鋰離子二次電池等。此外，在電氣汽車、電動腳踏車、電動工具、電力儲存等用途，亦要求充放電容量大且效率優異的二次電池。
該等高輸出電池中，係使用將板狀正極與板狀負極介隔著間隔件進行積層的電池，作為正極，係使用經在具集電體作用的鋁箔上將鋰過渡金屬複合氧化物粒子與碳黑等導電性賦予材一起施行塗佈者。此外，負極係使用在具集電體作用的銅箔等之石墨等碳粒子與碳黑等導電性賦予材一起施行塗佈者。
板狀正極、負極分別係在集電體用帶狀鋁箔或銅箔上，將電極活性物質於既定部位處施行塗佈後，為了和導電耦接用導電片進行耦接，而一體製作未形成活性物質層的部分。
鋰離子電池等積層型二次電池係將平板狀正極與負極介隔著間隔件進行積層而構成電池要件，再利用薄膜狀外裝材施行封口。
經利用薄膜狀外裝材進行封口的積層型二次電池，雖容積能量密度、質量能量密度均優異，但因為並非利用剛體的外裝容器進行封口，因而若過充電時電池要件發生膨脹等情形，會有對周圍造成影響的可能性，故就高電容量之積層型二次電池而言，過充電時的對策很重要。
積層型鋰離子電池係將平板狀正極收納於袋狀間隔件中，並與負極進行積層，因為屬於袋狀間隔件，因而相較於將葉片式間隔件一片一片地配置的情況，可提高可靠度，但當在目前超過試驗規格的嚴苛條件下進行過充電時，會因電解液分解所產生的氣體壓力或因間隔件過度加熱，而造成間隔件熱收縮，發生袋狀間隔件出現變形，導致利用熱熔接等進行接合的部分發生斷裂情形，造成正極與負極相接觸。
再者，有提案在將捲繞型電池要件收納於金屬製外裝容器中的非水電解液二次電池中，藉由介插入較間隔件更高絕緣性構件，俾防止因間隔件熱收縮而造成與外裝罐間發生電氣性接觸(例如參照專利文獻1)，此外，同樣的，有提案在捲繞型電池要件的間隔件上黏貼著絕緣性構件的非水電解液二次電池(例如參照專利文獻2)。
[專利文獻1]
日本專利特開2000-251866號公報
[專利文獻2]
日本專利特開2006-196276號公報
本發明課題在於提供將正極或負極中任一者收納於袋狀間隔件中的平板狀正極與平板負極積層而成之積層型二次電池，即使在遠超過目前過充電對策所要求性能的試驗條件下仍不會發生電池失控的積層型二次電池，具體而言，課題在於提供：當鋰離子電池的情況，在遠超過IEC規格所規定10V-1C條件的試驗條件之36V-1C條件下，仍不會發生失控情形的積層型二次電池。
本發明的積層型二次電池係平板狀正極或平板狀負極中之任一者收納於使正極引出端子或負極引出端子的取出方向與間隔件機械方向呈一致的袋狀間隔件中，在跨越袋狀間隔件接合部稜邊的雙面上，黏貼接著強度大於間隔件的熱收縮應力、且軟化點高於間隔件的合成樹脂薄膜，並使袋狀間隔件中所收納的正極或負極與未收納於袋狀間隔件中的對電極呈相對向進行積層，將如此構成之電池要件積層體利用薄膜狀外裝材進行封口。
上述積層型二次電池中，在跨越袋狀間隔件接合部稜邊的雙面上所接合的合成樹脂薄膜其中一部分，係存在於將袋狀間隔件內部的正極或負極投影於積層方向的部分處。
再者，上述積層型二次電池中，由袋狀間隔件外周部與除取出負極的電極引出端子之稜邊外之相鄰接2邊，進行位置對齊並積層。
上述積層型二次電池中，於袋狀間隔件內部形成所收納之正極或負極的定位部。
因為本發明係正極或負極中之任一者收納於使電極引出端子的取出方向與間隔件機械方向呈一致的袋狀間隔件中，在袋狀間隔件外側雙面上，跨越與間隔件機械方向一致的稜邊，而黏貼接著強度大於間隔件的熱收縮應力之合成樹脂薄膜，並將收納正極或負極的間隔件與平板狀對電極進行積層而構成電池要件積層體，再利用薄膜狀外裝材進行封口，故可防止因大幅超過想像的電壓施加而導致過充電時所發生的氣體壓力或因加熱所造成之間隔件的熱收縮應力導致袋狀間隔件接合部發生斷裂情況，故可防範因間隔件斷裂導致正極與負極相接觸而造成失控情形。
針對本發明的積層型二次電池為鋰離子電池的情況進行說明，著眼於將正極收納於袋狀間隔件中並與負極進行積層而構成電池要件，再利用薄膜狀外裝材進行封口的積層型鋰離子電池，當過充電時利用遠超過國際安全規格所規範之10V-1C條件的高電壓、高充電率施行充電時，在間隔件的熔絲機能產生動作前，便因電解液分解所產生的氣體壓力或因間隔件熱收縮應力而造成的袋狀間隔件接合部斷裂，而發生斷裂部附近的正極與負極直接接觸等現象，導致正極與負極發生接觸。
於是，發現藉由防止在間隔件的熔絲機能產生動作而阻斷間隔件離子穿透前，發生袋狀間隔件接合部斷裂情形，可提供即使依超乎想像的高電壓與高充電率施行過充電，仍不會對周圍造成影響的積層型二次電池。
以下，參照圖式針對本發明進行說明。
圖1所示係本發明積層型二次電池之一實施例說明圖。圖1A所示係積層型二次電池的說明立體圖。此外，圖1B所示係圖1A中的A-A'線切剖面說明圖，圖1C所示係圖1B中的1C部分之放大說明圖。
本發明的積層型二次電池1係舉鋰離子電池為例進行說明，由矩形狀的板狀正極與矩形狀的板狀負極構成。
積層型二次電池1係電池要件3利用薄膜狀外裝材5進行封口，電池要件3係將收納著矩形之板狀體狀正極10的袋狀間隔件30與矩形之板狀體狀負極20，介隔著袋狀間隔件30進行積層。
正極10係在正極集電體12上形成正極活性物質層14，將正極所結合的正極引出端子16複數個進行相互接合後，結合於正極端子18，並經由封口部7而取出於外部。同樣地，負極20係在負極集電體22上形成負極活性物質層24，將負極所結合的負極引出端子26複數個進行相互接合，再從負極端子(未圖示)取出於外部。
袋狀間隔件30係除正極引出端子16所位在的稜邊部分以外，利用熱熔接等而形成接合部32。如圖1C所示接合部的放大說明，在位於將正極引出端子取出方向的直角方向之寬度方向上的接合部32，合成樹脂製薄膜40係跨越袋狀間隔件的稜邊36而利用黏著層42接合於接合部32之外面。
上述合成樹脂製薄膜40係利用大於間隔件之熱收縮應力的接著強度而進行黏貼。此外，上述合成樹脂薄膜40係可使用在間隔件軟化溫度以下不會軟化的耐熱性較大者。
再者，一般間隔件原材料係在將間隔件用材料施行延伸之同時、或在施行延伸外的其他步驟中，經由形成既定多孔度的開孔步驟而進行製造。所以，製造時的機械方向(即MD)上有纖維配向，可提供一般朝機械方向進行捲取之成品。
所以，當從間隔件原材料進行袋狀間隔件之製造時，係朝機械方向進行捲取，當製造袋狀間隔件時，一般係使用矩形狀電極的長度方向與機械方向呈一致者。
結果，當間隔件發生熱收縮的情況，在相對於機械方向的縱方向(即TD方向)發生熱收縮應力，導致TD方向發生收縮，相較於此，MD方向的收縮應力小。
所以，圖1所示積層型二次電池之袋狀間隔件接合部中，位於MD方向端部的MD端部接合部32M即使未黏貼合成樹脂薄膜，實質上仍不會對特性造成影響。
圖2所示係本發明積層型二次電池的製造步驟說明圖。
如圖2A所示，袋狀間隔件30係將間隔件原材料裁剪為既定大小，除收納正極的部分以外的其餘三處均利用熱熔接等形成接合部32而製造。
其具有間隔件纖維方向的機械方向(即MD)與機械方向的直角方向TD，從捲筒狀原材料朝機械方向拉出並裁剪為既定大小之後，依使沿長方形狀正極的長邊狀邊位於機械方向的方式進行配置後，在接合部32施行接合而形成袋狀。
再者，當將間隔件施行接合而製作袋狀間隔件時，亦可於在袋狀間隔件中收納正極時，依正極位於距間隔件外周部既定距離位置的方式，同時在袋狀間隔件內部形成將正極施行定位用的定位部34。
再者，亦可取代定位部34的形成，改為將位於接合部32的袋狀間隔件30內面之部分32A當作定位部。
接著，如圖2B所示，在袋狀間隔件的接合部32，將合成樹脂製薄膜40跨越袋狀間隔件的接合部32之稜邊36而進行黏貼。
圖2B中依A-A'線進行切剖之部分的放大圖係如圖2D所示。
在跨越袋狀間隔件30的接合部32之稜邊36且接合部32外面之雙面，黏貼著合成樹脂製薄膜40。
合成樹脂製薄膜40係可使用軟化點高於聚丙烯薄膜等間隔件，且不會因間隔件的熱收縮應力而發生變形者。具體係可舉例如聚苯乙烯、聚醯亞胺等之薄膜。此外，在合成樹脂製薄膜40上所形成的黏著層42，可使用丙烯酸系黏著劑等耐藥性良好者。
接著，如圖2C所示，在袋狀間隔件30之內部收納正極10。正極係利用在袋狀間隔件內部所設置之定位部34、或取代定位部作用的袋狀間隔件30之接合部內面32A，而進行正極10的定位。結果，可獲得收納正極的袋狀間隔件投影於和正極積層面平行的面上之外形寬度為X、高度為Y，且在距外形隔開既定距離的位置處配置正極的袋狀間隔件。
接著，在圖2F中，將圖2E所示之寬度為X、高度為Y的負極與收納著圖2C所示正極的袋狀間隔件，依既定個數利用定位夾具50將相鄰接2邊施行定位而交互積層，依正極與負極不會偏移的方式進行固定後，將各正極的正極引出端子16之間與各負極的負極引出端子26之間進行接合。
再者，在正極引出端子上接合著正極端子、在負極引出端子上接合著負極端子而製作電池要件之後，利用薄膜狀外裝材進行封口，可製得積層型二次電池。
上述說明係針對積層型二次電池為鋰離子電池的情況進行說明。即，以上係舉負極面積大於相對向之正極的電池為例。相對於此，當正極面積大於負極面積時，藉由在袋狀間隔件中收納負極，同樣地可進行製作。
圖3所示係本發明另一實施態樣的說明圖。圖3A所示係積層型二次電池的說明立體圖。圖3B所示係圖3A中的A-A'線切剖面說明圖。此外，圖3C所示係圖3B中的1C部分之放大說明圖。
圖3A、圖3B及圖3C所示之積層型二次電池，係具有與圖1所說明之積層型二次電池相同的構造，而在位於正極引出端子取出方向的直角方向上之寬度方向的接合部32所接合之合成樹脂製薄膜40的接合位置，係不同於圖1所示之積層型二次電池。
即，積層型二次電池1係電池要件3利用薄膜狀外裝材5進行封口，電池要件3係由收納著矩形之板狀體狀正極10的袋狀間隔件30與矩形之板狀體狀負極20，介隔著袋狀間隔件30進行積層。
正極10係在正極集電體12上形成正極活性物質層14，將正極所結合的正極引出端子16複數個進行相互接合後，結合於正極端子18，並經由封口部7取出於外部。同樣地，負極20係在負極集電體22上形成負極活性物質層24，將負極所結合的負極引出端子26複數個進行相互接合，並從負極端子(未圖示)取出於外部。
袋狀間隔件30係除正極引出端子16所位在的稜邊部分以外，利用熱熔接等而形成接合部32。如圖3C所示接合部的放大說明，在位於將正極引出端子取出方向的直角方向之寬度方向上的接合部32，由合成樹脂製薄膜40跨越袋狀間隔件的稜邊36，並利用黏著層42依大於間隔件熱收縮應力的接著強度接合於接合部32之外面。
再者，經接合之合成樹脂製薄膜40的二端部44、46，係正極投影於積層方向的投影部接合於袋狀間隔件，因此正極端部對積層方向的投影部之間隔件係利用合成樹脂薄膜進行補強。
結果，當間隔件因熱收縮而被朝正極面的平行方向拉伸時，可防止間隔件因與正極角部的接觸而造成裂痕或發生孔洞的情形，因而可更強化利用合成樹脂製薄膜的接合所造成之效果。
[實施例] [實施例1]
調製由鋰錳複合氧化物63質量份、個數平均粒徑7μm的乙炔黑4.2質量份、聚偏氟乙烯2.8質量份及N-甲基-2-吡咯啶酮50質量份構成的漿料。
在集電體用厚度20μm、寬度150mm之鋁箔的整面上，依未塗佈長度設為20mm而塗佈長度130mm的方式施行間歇性塗佈，經乾燥、按押，形成厚度180μm的正極活性物質層。
依在未塗佈部分形成電極引出端子寬度13mm、長度17mm的方式，製作塗佈寬度65mm、塗佈長度125mm的正極。
接著，將正極利用厚度25μm之聚丙烯製間隔件覆蓋，並將正極端部1.5mm利用熱熔接施行接合。
接著，使用具有丙烯酸系黏著層的厚度30μm之聚丙烯製膠帶，跨越間隔件機械方向端部，從正極對間隔件的積層方向之投影部端部開始接合至1mm長度。
接著，將經袋狀間隔件被覆的正極14個與負極15個進行積層，並將正極引出端子與負極引出端子進行接合後，收納於利用薄膜狀外裝材所製成袋中，以含有1M濃度LiPF6 的碳酸乙烯酯與碳酸二乙酯之混合溶劑作用為電解液並施行注液後，施行封口，製得10個鋰離子電池。
將所獲得10個鋰離子電池依1C電流通電達36V而呈過充電狀態，但並未發生冒煙情形的鋰離子電池。
[比較例1]
除並未跨越間隔件接合部接合著含有黏著層的合成樹脂製膠帶之外，其餘均如同實施例1般製作10個鋰離子電池，經施行同樣的過充電試驗，結果若依1C電流通電達25V，便有4個鋰離子電池發生冒煙情形。
(產業上之可利用性)
因為本發明係平板狀正極或平板狀負極中之任一者收納於使正極引出端子的取出方向與間隔件機械方向呈一致的袋狀間隔件中的積層型二次電池，其中，在袋狀間隔件外側雙面的接合部，跨越間隔件朝機械方向延伸的稜邊黏貼接著強度大於間隔件的熱收縮應力，且軟化點高於間隔件軟化溫度的合成樹脂薄膜，並將收納正極的間隔件與平板狀負極進行積層而構成的電池要件積層體利用薄膜狀外裝材進行封口，因此可提供具有即使袋狀間隔件利用超乎想像的高電壓施行高充電率的充電時，仍可防止電池失控之安全性能優異的積層型二次電池。
1．．．積層型二次電池
3‧‧‧電池要件
5‧‧‧薄膜狀外裝材
7‧‧‧封口部
10‧‧‧正極
12‧‧‧正極集電體
14‧‧‧正極活性物質層
16‧‧‧正極引出端子
18‧‧‧正極端子
20‧‧‧負極
22‧‧‧負極集電體
24‧‧‧負極活性物質層
26‧‧‧負極引出端子
30‧‧‧袋狀間隔件
32‧‧‧接合部
32A‧‧‧接合部內面
32M‧‧‧MD端部接合部
34‧‧‧定位部
36‧‧‧袋狀間隔件的稜邊
40‧‧‧合成樹脂製薄膜
42‧‧‧黏著層
44、46‧‧‧二端部
50‧‧‧定位夾具
圖1為本發明積層型二次電池之一實施例說明圖。圖1A為積層型二次電池的說明立體圖，圖1B為圖1A中的A-A'線切剖面說明圖，而圖1C為圖1B中的1C部分之放大說明圖。
圖2為本發明積層型二次電池的製造步驟說明圖。圖2A、圖2B、圖2C、圖2E、圖2F為各製造步驟說明圖。此外，圖2D為圖2B中的A-A'線剖面說明圖。
圖3為本發明積層型二次電池之另一實施例說明圖。圖3A為積層型二次電池的說明立體圖。圖3B為圖3A中的A-A'線切剖面說明圖。此外，圖3C為圖3B中的1C部分之放大說明圖。
1．．．積層型二次電池
3．．．電池要件
5．．．薄膜狀外裝材
7．．．封口部
10．．．正極
12．．．正極集電體
14．．．正極活性物質層
16．．．正極引出端子
18．．．正極端子
20．．．負極
22．．．負極集電體
24．．．負極活性物質層
26．．．負極引出端子
30．．．袋狀間隔件
32．．．接合部
32M．．．MD端部接合部
36．．．袋狀間隔件的稜邊
40．．．合成樹脂製薄膜
42．．．黏著層

Claims (4)

  1. 一種積層型二次電池，其特徵在於：平板狀正極或平板狀負極中任一者，係收納於袋狀間隔件中，在跨越上述袋狀間隔件之接合部稜邊的雙面上，黏貼接著強度大於上述間隔件的熱收縮應力、且軟化點高於上述間隔件的合成樹脂薄膜，並使上述袋狀間隔件中所收納的上述正極或上述負極，與未收納於上述袋狀間隔件中的對電極呈相對向進行積層，將如此構成之電池要件積層體利用薄膜狀外裝材進行封口。
  2. 如申請專利範圍第1項之積層型二次電池，其中，在跨越袋狀間隔件之接合部稜邊的雙面上所接合的合成樹脂薄膜之其中一部分，係存在於將袋狀間隔件內部的正極或負極投影於積層方向的部分。
  3. 如申請專利範圍第1項之積層型二次電池，其中，由袋狀間隔件外周部與除取出負極的電極引出端子之稜邊外之相鄰接2邊，進行位置對齊並積層。
  4. 如申請專利範圍第1項之積層型二次電池，其中，袋狀間隔件內部係形成有所收納之正極或負極的定位部。
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