JP6378868B2

JP6378868B2 - 積層型電池及びその製造方法

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Publication number: JP6378868B2
Application number: JP2013202475A
Authority: JP
Inventors: 小川　浩; 浩小川; 克瓶子; 野上　光秀; 光秀野上
Original assignee: Sekisui Chemical Co Ltd
Current assignee: Sekisui Chemical Co Ltd
Priority date: 2013-09-27
Filing date: 2013-09-27
Publication date: 2018-08-22
Anticipated expiration: 2033-09-27
Also published as: JP2015069812A

Description

本発明は、積層型電池及びその製造方法に関する。

従来、正極板及び負極板を精度よく積層できることを目的とする積層型電池の製造方法が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
特許文献１においては、電解液を塗工した複数の正極板を積層して正極板積層体を形成するとともに、複数の負極板を積層して負極板積層体を形成する。そして、正極板積層体の正極板と、負極板積層体の負極板とをそれぞれ適宜なところから折り曲げて、正極板積層体と負極板積層体とを対向させた状態で、一枚ずつ交互に曲げ戻すことにより正極板と負極板とを交互に積層する。

特開２０１２−１９０５６７号公報

しかしながら、特許文献１においては、正極板と負極板との互いの位置関係を精度よく位置決めして積層するのが困難である。また、正極板と負極板とが積層時及び積層後に互いに位置ずれするおそれがある。このように正極板と負極板とが互いに位置ずれすると、充放電効率が低下するという問題があった。

本発明は、上述する問題点に鑑みてなされたもので、正極板及び負極板を互いの位置関係を精度よく位置決めして容易に積層することができ、正極板及び負極板が積層時及び積層後に互いに位置ずれするのを抑制することができる積層型電池及びその製造方法を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明に係る積層型電池では、正極板と負極板とがそれぞれ交互に積層された積層型電池であって、前記正極板及び前記負極板には、前記正極板及び前記負極板が互いに整合された状態で同軸となる貫通孔がそれぞれ少なくとも１個設けられ、該貫通孔内において、前記正極板及び前記負極板が、熱融着もしくは接着性、及び絶縁性を有する樹脂が流し込まれた状態でラミネート融着された膜電極接合体であり、前記膜電極接合体がラミネートフィルム包装されていることを特徴としている。

本発明に係る積層型電池によれば、貫通孔を利用して、複数の正極板と複数の負極板とを互いの位置関係を高精度に位置決めして容易に積層することができる。また、積層時に正極板と負極板とが互いに板面方向に位置ずれするのを抑制することができる。
積層後は、貫通孔内においてラミネートシートの接着層によって融着されているので、正極板と負極板とが互いに位置ずれするのを抑制することができる。従って、積層型電池の充放電効率が低下するのを抑制することができる。

この場合、正極板及び負極板に少なくとも１個の貫通孔を設ける場合には、正極板及び負極板の構成を簡略化することができる。また、２個の貫通孔を設けた場合には、正極板と負極板との位置ずれを更に抑制することができる。
さらに、積層後は、貫通孔内でラミネートシートの接着層によって融着させることができるので、正極板と負極板とが相互に位置ずれするのを更に抑制することができる。

また、本発明に係る積層型電池では、前記正極板及び前記負極板のそれぞれの一端部には、前記正極板同士又は前記負極板同士が接合される接合片が設けられ、前記正極板の前記接合片及び前記負極板の前記接合片に、前記貫通孔が設けられていることが好ましい。

この場合、正極板及び負極板の積層面積が貫通孔により減少するのを防止することができるので、電池容量が減少するのを抑制することができる。また、複数の正極板における接合片同士、及び複数の負極板における接合片同士の領域において、それぞれ貫通孔内でラミネートシートの接着層により融着されるので、正極板の接合片及び負極板の接合片を接合するのが容易となる。

本発明の係る積層型電池の製造方法では、正極板及び負極板に少なくとも１個の貫通孔を設け、前記正極板及び前記負極板の前記貫通孔を棒状部材に嵌め込み、前記正極板及び前記負極板を交互に積層し、前記正極板及び前記負極板を積層した後、前記貫通孔内に熱融着もしくは接着性、及び絶縁性を有する樹脂を流し込み、前記正極板及び前記負極板をラミネート融着し、前記正極板及び前記負極板が積層された膜電極接合体を、ラミネートフィルムで包装することを特徴としている。

本発明に係る積層型電池の製造方法によれば、貫通孔を棒状部材に嵌め込みながら、正極板と負極板とを交互に積層することができるので、正極板と負極板とを互いに板面方向に位置ずれすることなく容易に積層することができる。

また、本発明では、貫通孔内に熱融着もしくは接着性を有するとともに絶縁性を有する樹脂を配置しておく必要のない簡単な構造となる。そして、正極板と負極板との積層後に、前記樹脂を貫通孔内に流し込んで融着することで、正極板及び負極板が互いに位置ずれするのを抑制することができる。

本発明の積層型電池及びその製造方法によれば、正極板及び負極板を互いの位置関係を精度よく位置決めして容易に積層することができ、正極板及び負極板が積層時及び積層後に互いに位置ずれするのを抑制することができる。

本発明に係る積層型電池を示す斜視図である。本発明に係る正極板を示す平面図である。本発明に係る負極板を示す平面図である。正極板、負極板及びセパレータの積層方法を示す断面図である。本発明に係るセパレータを示す平面図である。変形例１の膜電極接合体を示す平面図である。変形例２の膜電極接合体を示す平面図である。変形例３の膜電極接合体を示す平面図である。変形例４の膜電極接合体を示す平面図である。

以下、図を参照して本発明に係る積層型電池及び積層型電池の製造方法の一実施形態について説明する。
図１は、本実施形態の積層型電池１を示す。積層型電池１としては、リチウムイオン二次電池等を例示できる。
この積層型電池１は、複数の正極板２と複数の負極板３とがそれぞれ１枚ずつ交互に積層されている。正極板２及び負極板３には、正極板２及び負極板３が互いに整合された状態で同軸となる貫通孔４が設けられている。ここでは、貫通孔４は、正極板２及び負極板３の積層部分における正極板２及び負極板３の対向方向と直交する方向の両端部寄りに２個設けられている。そして、貫通孔４内においてラミネートシートの接着層（図示せず）によって融着されている。

ここで、ラミネートシートの接着層としては、熱可塑性、接着性、絶縁性、耐薬品性を有し、例えばポリプロピレン、変性ポリプロピレン、低密度ポリエチレン、アイオノマー、エチレン・酢酸ビニル等が用いられる。
また、ラミネートシートの支持体としては、高ガスバリア性と成形加工性を有するアルミ箔やステンレス箔等を用いることができる。このような剛性を有する材質のものを支持体として使用することで、ラミネートシートのたわみを防止することができ、積層型電池１の構成体が動くのを防止することができる。

積層された複数の正極板２及び複数の負極板３により、膜電極接合体５が形成されている。膜電極接合体５は、ラミネートフィルム６等のケースで包装されている。膜電極接合体５における正極板２の一端部に、ラミネートフィルム６等から突出する端子用タブ７が設けられ、負極板３の一端部に、ラミネートフィルム６等から突出する端子用タブ８が設けられている。

次に、上記各構成要素について説明する。
図２に示すように、正極板２は、例えば略長方形のアルミニウム箔からなる正極集電体１０を有している。正極集電体１０の長手方向（図２で左右方向）の一端部には、正極板２、２、…同士を接合する接合片１１が設けられている。正極集電体１０における接合片１１を除いた部分の両面には、正極活物質層が形成された電極塗工部１２が設けられている。そして、正極板２には、２個の貫通孔４が設けられている。
電極塗工部１２の正極活物質層は、例えば正極活物質と、導電助剤、バインダーとなる結着剤を溶媒に分散させてなる正極用スラリーにより構成されている。

正極活物質としては、例えば一般式ＬｉＭｘＯｙ（ただし、Ｍは金属であり、ｘ及びｙは金属Ｍと酸素Ｏの組成比である）で表される金属酸リチウム化合物が用いられる。具体的には、金属酸リチウム化合物としては、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム等が用いられる。
導電助剤としてはアセチレンブラック等が用いられ、結着剤としてはポリフッ化ビニリデン等が用いられる。

図１に示すように、積層された複数の正極板２における各接合片１１が、同方向に向けて配置され、これらの接合片１１が複数積層されて接合されることにより接合部９が形成されている。正極板２の接合片１１は導通が確保され、例えば抵抗溶接や超音波溶接、テープによる貼着、融着等によって厚さ方向に接合されている。接合片１１の反対側の端部は、正極板２が互いに分離した開放端１６を形成している。
正極板２の端子用タブ７は、正極板２の接合片１１を一体化した接合部９に接合されて外方に突出するように設けられたものであり、例えばアルミニウム等により形成されている。端子用タブ７としては、正極活物質層が形成されていない接合部９を兼用させることができる。

図３に示すように、負極板３は、例えば略長方形に形成された銅（Ｃｕ）からなる負極集電体１４を有している。負極集電体１４の長手方向の一端部に、負極板３、３、…同士を接合する接合片１５が設けられている。負極集電体１４における接合片１５を除いた部分の両面には、負極活物質層が形成された電極塗工部１７が設けられている。そして、負極板３には、２個の貫通孔４が設けられている。

負極活物質層は、例えば炭素粉末や黒鉛粉末等からなる炭素材料と、ポリフッ化ビニリデンのような結着剤とを溶媒に分散させてなる負極用スラリーにより構成されたものであり、負極集電体１４の電極塗工部１７の両面に塗布されている。

図１に示すように、負極板３における負極活物質層が形成されていない接合片１５が、同方向に向けて配置されている。これらの複数の接合片１５が積層されて接合されることにより、接合部１８が形成されている。接合部１８の接合片１５は、導通が確保され、例えば抵抗溶接や超音波溶接、融着、テープによる貼着等の方法によって厚さ方向に接合されている。負極板３における接合片１５の反対側の端部は、負極板３が互いに分離した開放端１９を形成している。
負極板３の端子用タブ８は、接合片１５を一体化した接合部１８に接合されて外方に突出するように設けられたものであり、例えばニッケルやニッケルメッキ銅等により形成されているが、負極活物質層が形成されていない接合部１８を端子用タブとして兼用させたものであってもよい。

正極板２と負極板３との間には、図４に示すように、長方形状のセパレータ２０が介装されている。
セパレータ２０は、不織布や多孔質フィルム等を基材として形成されたものであり、電解液が含浸されている。セパレータ２０の材質としては、特に限定されないが、不織布としては、セルロース繊維、ポリオレフィン繊維、ＰＶＡナノファイバー等を用いることができる。また、多孔質フィルムとしては、ポリオレフィン樹脂、ポリエステル樹脂、ポリイミド系樹脂等を用いることができる。

電解液は、非水電解液（すなわち、非水溶媒及び電解質塩）からなる。非水溶媒は、γ−ブチロラクトン等のラクトン化合物；エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、メチルエチルカーボネート等の炭酸エステル化合物；ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチル等のカルボン酸エステル化合物；テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン等のエーテル化合物；テトラヒドロフラン、ジメトキシエタン等のエーテル化合物；アセトニトリル等のニトリル化合物；スルホラン等のスルホン化合物、ジメチルホルムアミド等のアミド化合物等、単独または２種類以上を混合して調製される。
電解質塩としては、特に限定されないが六フッ化リン酸リチウム、過塩素酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム等のリチウム塩等が使用できる。

図５に示すように、セパレータ２０には、長辺の中央から少し内側寄りの部位に位置する貫通孔４が２個設けられている。
本実施形態では、負極板３の短辺及び長辺は、それぞれ正極板２の短辺及び長辺より僅かに大きくなっている。セパレータ２０の短辺及び長辺は、それぞれ負極板３の短辺及び長辺より僅かに大きくなっている。なお、正極板２、負極板３、及びセパレータ２０は、適宜な大きさとすることができる。

次に、上述した積層型電池１の製造方法について説明する。
この積層型電池１の製造方法においては、図４に示すように、複数の正極板２と複数の負極板３とをセパレータ２０を介して、かつそれぞれの両側の貫通孔４を棒状部材２１に嵌め込む。これにより、正極板２、負極板３、及びセパレータ２０の位置関係を正確に位置決めして積層することができる。
なお図４においては、正極板２を１枚、負極板３を２枚、セパレータ２０を２枚示しているが、正極板２、負極板３及びセパレータ２０は、積層型電池１を製造するために必要な数だけ積層する。

次に、積層された正極板２、負極板３及びセパレータ２０の相互の位置関係を保持したまま、正極板２、負極板３及びセパレータ２０の貫通孔４から棒状部材２１を取り出す。この状態では、正極板２の貫通孔４、負極板３の貫通孔４、及びセパレータ２０の貫通孔４が上下方向に同軸に一致し、一つの貫通孔が形成されている。
次に、貫通孔４内に熱融着もしくは接着性を有するとともに絶縁性を有する樹脂を流し込むことにより、複数の正極板２、複数の負極板３及び複数のセパレータ２０を積層した状態でラミネート融着する。

なお、正極板２、負極板３及びセパレータ２０を積層する前に、正極板２、負極板３及びセパレータ２０の貫通孔４内に予めラミネートを貼り付けておき、正極板２、負極板３及びセパレータ２０を積層した後に、貫通孔４内のラミネートを融着してもよい。

次に、図１に示すように、積層された複数の正極板２の接合片１１を、抵抗溶接等で接合することにより接合部９を形成する。この接合部９に、端子用タブ７を突出させて設ける。
上記と同様に、積層された複数の負極板３の接合片１５を抵抗溶接等で接合することにより接合部１８を形成し、この接合部１８に端子用タブ８を突出させて設ける。
これにより、膜電極接合体５が形成される。

上記のようにして得られた膜電極接合体５を、例えばラミネートフィルム６等のケースで包装し、その外周を封止してリチウムイオン二次電池等の積層型電池１を形成することができる。この場合、膜電極接合体５における正極板２の端子用タブ７、及び負極板３の端子用タブ８は、ラミネートフィルム６等のケースから外方に突出させる。
なお、このケースのラミネートフィルム６の封止と同時に貫通孔４をラミネート融着するようにしてもよい。この場合には、貫通孔４に熱融着もしくは接着性を有するとともに絶縁性を有する樹脂を流し込む工程を省略することができる。

本実施形態の積層型電池１によれば、複数の正極板２と複数の負極板３とを貫通孔４を利用して正確に位置決めするとともに互いに積層することができるので、積層時に正極板２と負極板３とが互いに板面方向に位置ずれするのを抑制することができる。
また、積層後は、貫通孔４内においてラミネートシートの接着層によって融着されているので、正極板２と負極板３とが互いに位置ずれするのを抑制することができる。
従って、積層型電池１の充放電効率が低下するのを抑制することができる。

また、正極板２及び負極板３に貫通孔４を１個設けた場合には、正極板２及び負極板３の構成を簡略化しつつ、正極板２と負極板３との位置ずれを抑制することができる。そして、貫通孔４を２個以上設けた場合には、正極板２及び負極板３の回転方向の位置ずれを確実に抑制することができ、融着強度を大きくすることができる。

なお、正極板２及び負極板３のそれぞれの一端部に、正極板２同士又は負極板３同士が接合される接合片１１、１５を設け、接合片１１、１５に、貫通孔４を設けてもよい。
この場合は、正極板２及び負極板３の積層面積が貫通孔４により減少するのを防止できる。また、複数の正極板２における接合片１１同士、及び複数の負極板３における接合片１５同士の領域において、それぞれ貫通孔４内でラミネートシートの接着層により融着されるので、接合片１１、１５を接合するのが容易となる。

また、本実施形態の積層型電池の製造方法では、複数の正極板２及び複数の負極板３に貫通孔４を設け、正極板２及び負極板３の貫通孔４を棒状部材２１に嵌め込み、正極板２及び負極板３を交互に積層するので、正極板２及び負極板３の積層時に、正極板２と負極板３とを互いに位置ずれすることなく容易に積層することができる。

また、正極板２及び負極板３を積層した後、貫通孔４内に熱融着もしくは接着性を有するとともに絶縁性を有する樹脂を流し込み、正極板２及び負極板３をラミネート融着するので、貫通孔４内に前記樹脂を配置しておく必要のない簡単な構造となる。そして、正極板２と負極板３との積層後に、前記樹脂を貫通孔４内に流し込んで融着することで、正極板２及び負極板３が互いに位置ずれするのを抑制することができる。
従って、正極板２と負極板３とが、積層時及び積層後に互いに位置ずれするのを抑制することができ、充放電効率が低下するのを抑制することができる。

（変形例１）
以下の説明においては、図１〜図５と同一の部分には同一の符号をつけて詳細な説明を省略する。
図６は、変形例１の膜電極接合体２２を示している。この膜電極接合体２２においては、正極板２及び負極板３の積層部分の中央に、１個の貫通孔４が設けられている。貫通孔４は、任意の位置に設けることができる。
この構成では、正極板２及び負極板３の構成を簡略化することができる。

（変形例２）
図７は、変形例２の膜電極接合体２３を示している。この膜電極接合体２３においては、正極板２の接合部９、及び負極板３の接合部１８における長手方向の両端部に、それぞれ貫通孔４が設けられている。つまり、一方の接合部９に２個、他方の接合部１８に２個、合計４個の貫通孔４が設けられている。貫通孔４は、接合部９、１８に、それぞれ１個又は３個以上設けてもよい。
この構成では、正極板２同士、及び負極板３同士のそれぞれの位置ずれを抑制することができるとともに、正極板２と負極板３との位置ずれについても抑制できる効果を奏する。また、接合部９における接合片１１、及び接合部１８における接合片１５の接合が容易になる。

本変形例２の場合、図示しないセパレータにも貫通孔４を設けることで、さらに上記の位置ずれ抑制効果を高めることができる。この場合、ラミネートシートの支持体として、上記実施の形態で記載したアルミ箔やステンレス箔等の剛性を有する材料を使用することで、ラミネートシートのたわみで構成体が動くのを防ぐことができ効果的である。

（変形例３）
図８は、変形例３の膜電極接合体２４を示している。この膜電極接合体２４においては、正極板２及び負極板３における互いに上下に整合する短辺の両側に、正極板２の接合部９と、負極板３の接合部１８とが互いに離間して設けられている。接合部９は端子用タブ７として兼用でき、接合部１８は端子用タブ８として兼用できる。接合部９、１８の正極板２又は負極板３との連結幅は、正極板２負極板３における当該接合部９、１８を設けた辺の長さより小さい。
貫通孔４は、正極板２及び負極板３の長辺の両端部で、短辺の中央と対応する位置に２個設けられている。
この構成では、膜電極接合体２４及び積層型電池１を、コンパクトに製造することができる。

（変形例４）
図９は、変形例４の膜電極接合体２５を示している。この膜電極接合体２５においては、正極板２及び負極板３の互いに反対側の長辺に、接合部９、１８が設けられている。接合部９、１８は、その幅が正極板２及び負極板３の長辺より短く形成され、正極板２及び負極板３の長辺の中心より同方向に変位した位置に設けられている。接合部９、１８には、端子用タブ７、８が設けられている。
貫通孔４は、正極板２及び負極板３の短辺の中央に対応する位置で、短辺寄りの位置に２個設けられている。

以上、本発明による積層型電池及びその製造方法の実施形態について説明したが、本発明は上記の実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲で適宜変更可能である。また、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、上記した実施形態における構成要素を周知の構成要素に置き換えることは適宜可能である。

１積層型電池
２正極板
３負極板
４貫通孔
５膜電極接合体
７、８端子用タブ
９、１８接合部
１１、１５接合片
２０セパレータ
２１棒状部材
２２変形例１の膜電極接合体
２３変形例２の膜電極接合体
２４変形例３の膜電極接合体
２５変形例４の膜電極接合体

Claims

正極板と負極板とがそれぞれ交互に積層された積層型電池であって、
前記正極板及び前記負極板には、前記正極板及び前記負極板が互いに整合された状態で同軸となる貫通孔がそれぞれ少なくとも１個設けられ、
該貫通孔内において、前記正極板及び前記負極板が、熱融着もしくは接着性、及び絶縁性を有する樹脂が流し込まれた状態でラミネート融着された膜電極接合体であり、
前記膜電極接合体がラミネートフィルム包装されていることを特徴とする積層型電池。
前記正極板及び前記負極板のそれぞれの一端部には、前記正極板同士又は前記負極板同士が接合される接合片が設けられ、前記正極板の前記接合片及び前記負極板の前記接合片に、前記貫通孔が設けられていることを特徴とする請求項１に記載の積層型電池。
正極板及び負極板に少なくとも１個の貫通孔を設け、
前記正極板及び前記負極板の前記貫通孔を棒状部材に嵌め込み、
前記正極板及び前記負極板を交互に積層し、
前記正極板及び前記負極板を積層した後、前記貫通孔内に熱融着もしくは接着性、及び絶縁性を有する樹脂を流し込み、前記正極板及び前記負極板をラミネート融着し、
前記正極板及び前記負極板が積層された膜電極接合体を、ラミネートフィルムで包装することを特徴とする積層型電池の製造方法。