WO2013105548A1 - 袋詰電極の製造方法、袋詰電極、二次電池、及び、熱溶着装置 - Google Patents

袋詰電極の製造方法、袋詰電極、二次電池、及び、熱溶着装置 Download PDF

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welding
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和実 久島
泰元 金
美由紀 中井
澤田　康宏
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日産自動車株式会社
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    • B29C66/8141—General aspects of the pressing elements, i.e. the elements applying pressure on the parts to be joined in the area to be joined, e.g. the welding jaws or clamps characterised by the design of the pressing elements, e.g. of the welding jaws or clamps characterised by the surface geometry of the part of the pressing elements, e.g. welding jaws or clamps, coming into contact with the parts to be joined
    • B29C66/81411—General aspects of the pressing elements, i.e. the elements applying pressure on the parts to be joined in the area to be joined, e.g. the welding jaws or clamps characterised by the design of the pressing elements, e.g. of the welding jaws or clamps characterised by the surface geometry of the part of the pressing elements, e.g. welding jaws or clamps, coming into contact with the parts to be joined characterised by its cross-section, e.g. transversal or longitudinal, being non-flat
    • B29C66/81421—General aspects of the pressing elements, i.e. the elements applying pressure on the parts to be joined in the area to be joined, e.g. the welding jaws or clamps characterised by the design of the pressing elements, e.g. of the welding jaws or clamps characterised by the surface geometry of the part of the pressing elements, e.g. welding jaws or clamps, coming into contact with the parts to be joined characterised by its cross-section, e.g. transversal or longitudinal, being non-flat being convex or concave
    • B29C66/81422—General aspects of the pressing elements, i.e. the elements applying pressure on the parts to be joined in the area to be joined, e.g. the welding jaws or clamps characterised by the design of the pressing elements, e.g. of the welding jaws or clamps characterised by the surface geometry of the part of the pressing elements, e.g. welding jaws or clamps, coming into contact with the parts to be joined characterised by its cross-section, e.g. transversal or longitudinal, being non-flat being convex or concave being convex
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29L—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASS B29C, RELATING TO PARTICULAR ARTICLES
    • B29L2031/00—Other particular articles
    • B29L2031/34—Electrical apparatus, e.g. sparking plugs or parts thereof
    • B29L2031/3468—Batteries, accumulators or fuel cells
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M10/00—Secondary cells; Manufacture thereof
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    • H01M10/052—Li-accumulators
    • H—ELECTRICITY
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    • Y10T156/00—Adhesive bonding and miscellaneous chemical manufacture
    • Y10T156/14—Surface bonding means and/or assembly means with shaping, scarifying, or cleaning joining surface only

Definitions

  • the present invention relates to a method for producing a packaged electrode [a method for manufacturing a packed electrode], a packaged electrode, a secondary battery, and a heat welding device [heat sealing machine]. More specifically, the present invention relates to a method for producing a packaged electrode in which an electrode is housed in a bag-shaped separator, a packaged electrode produced by the production method, a secondary battery using the packaged electrode, and the bag. The present invention relates to a thermal welding apparatus used for manufacturing a plug electrode.
  • An object of the present invention is to provide a method for manufacturing a packaged electrode, a packaged electrode, a secondary battery, and a heat welding apparatus capable of reliably joining a separator of the packaged electrode.
  • a first feature of the present invention is a method for producing a packaged electrode, wherein an electrode is disposed between two separator layers made of a resin, and at least one of the two separator layers is interposed between the electrode and the electrode.
  • a heat-resistant layer is disposed, the two separator layers, the electrode, and the heat-resistant layer are laminated, and an overlapping portion of the two separator layers that are overlapped via the heat-resistant layer outside the electrode is paired.
  • a method for producing a packaged electrode is provided, in which the heat-resistant layer in the overlapped and heated portion is broken by pressurizing and heating between the two welding tips, and the two separator layers are joined.
  • a second feature of the present invention is a packaged electrode, comprising two separator layers made of resin, an electrode disposed between the two separator layers, and between the two separator layers and the electrode. Two heat-resistant layers disposed on each of the two separator layers, and outside the electrodes, the heat-resistant layer is broken at the overlapping portion of the two separator layers that are overlapped with each other via the heat-resistant layer.
  • a packaged electrode in which a joined portion is formed by joining layers.
  • a third feature of the present invention is a secondary battery comprising: a power generation element formed by laminating the packaged electrode of the second feature and an electrode having a polarity different from the polarity of the packaged electrode.
  • a secondary battery Provided is a secondary battery.
  • a thermal welding apparatus comprising: at least a pair of welding tips used in the method for manufacturing a packaged electrode according to the first feature, of the at least a pair of welding tips.
  • a heat welding apparatus in which an uneven surface is formed on at least one surface of the heat welding apparatus.
  • FIG. 1 It is a perspective view which shows the external appearance of embodiment of a secondary battery. It is a disassembled perspective view of the secondary battery.
  • (A) is a plan view of a packaged positive electrode (packed electrode) in the secondary battery, and (B) is a sectional view taken along the line IIIB-IIIB in (A). It is a top view of the negative electrode in the said secondary battery. It is an expanded sectional view of the above-mentioned secondary battery.
  • (A) is a schematic plan view of embodiment of a heat welding apparatus, (B) is a side view of the said heat welding apparatus.
  • (A) is a plan view of the welding tip, (B) is a side view of the welding tip, and (C) is a front view of the welding tip.
  • (A) is an expanded sectional view which shows the state before pressurization in which two separators were clamped by the welding head of the heat welding apparatus, and (B) is an enlarged sectional view showing a state during pressurization.
  • (A) is the photograph which shows the cut surface of the welding part of a packaged positive electrode
  • (B) is an enlarged photograph of the IXB part in (A)
  • (C) is further expansion of the IXC part in (B). It is a photograph and (D) is a further enlarged photograph of the IXD part in (B). It is explanatory drawing of a peeling test method.
  • (A) is a photograph which shows the surface of a welding part
  • (B) is an enlarged photograph of (A).
  • (A) is a photograph showing a welded part surface (short-time welding) with a welding tip of a comparative example
  • (B) is a photograph showing a welded part surface (long-time welding).
  • the secondary battery 10 has a flat rectangular shape.
  • a positive electrode lead [cathode lead] 11 and a negative electrode lead [anode lead] 12 are led out from one edge of the outer cover 13 of the secondary battery 10.
  • a power generation element (battery element: assembled laminate) 15 is accommodated in the exterior member 13, and a charge / discharge reaction occurs in the power generation element 15.
  • the power generation element 15 is configured by alternately laminating packed cathodes 20 and anodes 30.
  • the packaged positive electrode 20 and the negative electrode 30 have a sheet-like rectangular shape.
  • the packaged positive electrode 20 has a structure in which the positive electrode 22 is sandwiched between two separators 40 and the edges of the two separators 40 are joined. ing. That is, the assembled [assembled] packaged positive electrode 20 has a structure in which the positive electrode 22 is accommodated in a pair of bag-like separators 40.
  • Each separator 40 has a three-layer structure in which a heat-resistant layer 49 made of ceramic (heat-resistant material) is coated on both sides of a separator layer 48 made of resin. That is, the heat resistant layer 49 is interposed between the separator layer 48 and the positive electrode 22.
  • the separator 40 of the present embodiment has heat resistance performance by integrating the heat resistant layer 49 (heat resistant separator).
  • the separator layer 48 is made of, for example, a polyolefin microporous resin such as polyethylene or polypropylene.
  • the positive electrode 22 is configured by forming a positive electrode active material layer [cathode active material layer] 24 on both sides of a thin sheet-like positive electrode current collector [cathode current collector] 21 (current collector foil [current collector foil]). Yes. Note that the positive electrode active material layer 24 is not formed on the positive electrode tab 23 of the positive electrode current collector 21.
  • each separator 40 is larger than the positive electrode 22 (excluding the positive electrode tab 23).
  • a method for manufacturing the packaged positive electrode 20 will be described later.
  • the positive electrode tab 23 is drawn out from the linear one edge 44A of the bag-like separator 40, and a joint part 43 that protrudes partially is formed on the opposite edge 44B of the one edge 44A.
  • the coupling portion 43 is coupled to the exterior material 13, and as a result, the battery element 15 is fixed to the exterior material 13.
  • the negative electrode 30 is configured by forming negative electrode active material layers 34 on both surfaces of a thin sheet-like negative electrode current collector 31 (current collector foil). Note that the negative electrode active material layer 34 is not formed on the negative electrode tab 33 of the negative electrode current collector 31.
  • the power generation element 15 is configured by alternately stacking negative electrodes 30 and packed positive electrodes 20, and a separator 40 is interposed between the negative electrodes 30 and the positive electrodes 22.
  • FIG. 5 shows a cross section of one edge (coupling portion 43) of the power generation element 15, but when sealing the exterior material 13, the coupling portion 43 of the separator 40 is sandwiched and joined by the exterior material 13.
  • the laminated positive electrode tab 23 is coupled to the positive electrode lead 11, and the laminated negative electrode tab 33 is coupled to the negative electrode lead 12 (see FIG. 2).
  • the three-layer structure of the separator 40 (the separator layer 48 and the heat-resistant layer 49) is not expressed.
  • the negative electrode active material layer 34 of the negative electrode 30 is formed to be slightly larger than the positive electrode active material layer 24 of the positive electrode 22 (see FIG. 5).
  • the thermal welding apparatus 100 includes a stage 101 on which a workpiece is placed, and a welding unit 110 provided on three peripheral edges of the stage 101.
  • the workpiece is a set in which the separator 40, the positive electrode 22, and the separator 40 are stacked.
  • the welding unit 110 is located outside the positive electrode 22 and inside the peripheral edge of the separator 40.
  • the welding unit 110 includes an upper head 111 and a lower head 112 for heat-welding by pressing and heating with two separators 40 interposed therebetween. At least one of the upper head 111 and the lower head 112 (only the upper head 111 in this embodiment) is configured to be vertically movable.
  • the thermal welding apparatus 100 also includes a holder (not shown) that holds the workpiece in order to prevent the displacement of the workpiece during welding.
  • the holder may be provided anywhere as long as it does not hinder welding.
  • the upper head 111 and the lower head 112 are provided with welding tips 120 corresponding to the welding positions (positions where the joining portions 42 are formed: see FIG. 3A). ing.
  • the upper head 111 is moved vertically, and the lower head 112 is not moved. Therefore, the welding tip 120 may be directly disposed at a position corresponding to the lower head 112 at the periphery of the stage 101 (the lower head 112 may be integrated with the stage 101).
  • Each welding tip 120 is entirely formed of a metal such as copper, stainless steel, or iron, and incorporates a heating element (electric heater). The entire welding tip 120 is heated by a heating element.
  • a rugged surface 125 is formed on the surface of at least one of the facing welding tips 120 (in this embodiment, the welding tip 120 having the lower head 112 shape).
  • a plurality of minute protrusions [minute protrusions] 121 are provided on the surface of the welding tip 120 having the uneven surface 125 (the contact surface with the separator 40). As a result, an uneven surface 125 is formed.
  • the size and height of each convex part 121 and the distance between adjacent convex parts 121 can be changed according to the thickness of the separator layer 48 of the separator 40 to be welded and the thickness of the heat-resistant layer 49.
  • the height of the convex portion 121 is at least equal to or greater than the thickness of the heat-resistant layer 49, preferably equal to or greater than the thickness of the separator 40.
  • the role of the convex portion 121 is to apply pressure to partially destroy the heat-resistant layer 49 in a minute region. Therefore, if the height of the convex portion 121 is at least equal to or greater than the thickness of the heat-resistant layer 49, the convex portion 121 is dig-into into the heat-resistant layer 49 in combination with the flexibility (elasticity) of the separator layer 48. Destroyed. Further, when the height of the convex portion 121 is equal to or greater than the thickness of the separator 40, the amount of the convex portion 121 is increased, and the heat-resistant layer 49 can be reliably destroyed.
  • the height of the convex portion 121 is not limited when the concave and convex surface 125 (the convex portion 121) is formed only on one welding tip 120, and about twice the thickness of the separator 40 is sufficient. This is because when the pair of welding tips 120 are opposed to each other and the two separators 40 are sandwiched, the convex surface 121 is not excessively sunk because it is supported by the flat surface of the other welding tip 120 where the uneven surface 125 is not formed.
  • the concave and convex surface 125 (the convex portion 121) is formed on both of the pair of opposed welding tips 120 and the tips of the convex portions 121 are in contact with each other, for the same reason, the height of the convex portion 121 is increased. There is no limit. However, when the tips of the convex portions 121 do not contact with each other, the height of the convex portion 121 needs to be limited to a height that does not cause the separator 40 to be broken due to excessive penetration. In this case, if each height of the convex portions 121 facing each other is set to about the thickness of the separator 40, only the heat-resistant layer 49 can be reliably broken without breaking the separator 40.
  • the tip [top end] of the convex portion 121 is not formed into a sharp shape, but is formed into a curved shape [rounded shape] or a chamfered shape [chamfered shape].
  • the tip of the convex part 121 deforms the separator 40, but if it is formed in a sharp shape, the separator 40 is damaged. Therefore, the tip of the convex portion 121 is formed in a shape that does not damage the separator 40.
  • the planar shape of the convex portion 121 is an ellipse (rectangle with rounded corners) in this embodiment, but it may be a circle or an ellipse.
  • the ellipse convex portions 121 are alternately arranged in two directions (perpendicularly) in [arranged in a bidirectionally (perpendicularly) staggered pattern]. Is preferred.
  • the separator layer 48 can be efficiently thermally welded while the heat-resistant layer 49 is destroyed.
  • the convex portion 121 may be formed as an arch-shaped convex portion [arch-shaped protrusions], a fine convex portion on the surface of the fabric [woven-texture minute protrusions], or a long straight portion [long straight protrusions]. good. Further, the uneven surface 125 may be formed not by the convex portion 121 but by, for example, a minute circular recess [minute circular dimples].
  • the separator 40 has a three-layer structure including a separator layer 48 and a heat-resistant layer 49 coated on both surfaces thereof.
  • the separator layer 48 is made of, for example, a polyolefin resin. As is well known, ions pass through the separator layer 48, but the separator layer 48 does not conduct electricity.
  • the separator layer 48 melts at about 130 to 180 ° C.
  • the heat-resistant layer 49 is made of, for example, porous ceramic.
  • the electrolytic solution passes through the heat-resistant layer 49.
  • the separator layer 48 of the stacked separator 40 is not in contact with the heat-resistant layer 49.
  • the heat resistant layer 49 is an insulator.
  • the heat-resistant temperature of the heat-resistant layer 49 is 800 ° C. or higher, and the heat-resistant layer 49 does not melt or deform even at a temperature at which the separator layer 48 melts at about 180 ° C.
  • the heat-resistant layer 49 prevents direct contact between the positive electrode 22 and the negative electrode 30 on both sides of the separator layer 48 melted by heat generated by an internal short circuit of the secondary battery 10.
  • the heat-resistant layer 49 is interposed between the separator layers 48 of the two separators 40 simply by applying heat in order to thermally weld the edges of the two separators 40 in order to pack the positive electrode 20. The edges are not welded because there is. On the other hand, if too much heat is applied (too hot or heated for a long time), the separator layer 48 is altered and cannot be welded.
  • the heat-resistant layer 49 is broken in a minute region by applying pressure with the welding tip 120 having the uneven surface 125, and heat is applied to the separator layer 48. Welding is performed (the welded portion becomes the joint portion 42).
  • a manufacturing method of the packaged electrode will be described.
  • FIG. 8A a workpiece in which the separator 40, the positive electrode 22, and the separator 40 are stacked in this order is placed on the stage 101.
  • a peripheral edge portion (overlapping portion) where the two separators 40 overlap outside the positive electrode 22 is sandwiched and pressed by the upper head 111 and the lower head 112 (white arrow P in FIG. 8B).
  • a minute breakage (break) occurs in the portion of the heat-resistant layer 49 pressed by the welding tip 120, and the separator layers 48 of the two separators 40 come into contact with each other in the broken portion 200 of the heat-resistant layer 49.
  • the welding tip 120 is heated to melt the separator layer 48, and the separator layer 48 is welded through the fracture portion 200.
  • the heating temperature varies depending on the material of the separator layer 48, but is 130 to 180 ° C. in the case of polyolefin resin. Heating is stopped before the resin of the separator layer 48 is melted (welding chip 120 is released).
  • the separator layer 48 is solidified, the joining is completed, and the two separators 40 can be reliably joined at the periphery.
  • the heating is performed simultaneously or after a slight advance of pressurization.
  • the separator layer 48 is melted and welded simultaneously with or after the breakage of the heat-resistant layer 49 by pressurization.
  • the pressure may be applied after preceding heating, in which case the pressure is applied before the resin of the separator layer 48 is melted by heating, and the heating is stopped before the resin disappears (the welding chip 120 is released). . In this way, the two separators 40 can be joined.
  • two separators 40 each formed by coating a heat-resistant layer (ceramic) 49 on both sides of a separator layer (polyolefin resin) 48 are welded on which an uneven surface 125 is formed. It is welded by the chip 120.
  • the two separators 40 are welded by the welding tip 120 having a flat surface on which the uneven surface 125 is not formed.
  • a minute protrusion 121 is provided on the surface of the welding tip 120 of the lower head 112 to form an uneven surface 125.
  • the total thickness of one separator 40 is about 25 ⁇ m.
  • the three layers of the separator 40 (one separator layer 48 and two heat-resistant layers 49) each have an equal thickness.
  • the size of each welding tip 120 is 4 mm ⁇ 2 mm.
  • Each of the convex portions 121 forming the uneven surface 125 has an oval shape with a length of 0.25 mm and a width of 0.125 mm.
  • the distance S (see FIG. 7A) between the centers of the convex portions 121 (oval) is 0.4 mm.
  • a work having the positive electrode 22 sandwiched between separators 40 is disposed at a predetermined position.
  • the workpiece is held at a position other than the joining portion 42 (the portion to be welded).
  • the work is sandwiched between the pair of welding tips 120 and pressurized.
  • the pressurization is performed at a pressure that can destroy the heat-resistant layer 49.
  • the welding tips 120 of the upper head 111 and the lower head 112 are heated. The heating temperature is 180 ° C.
  • FIG. 9A is an optical micrograph of the joint 42.
  • FIG. 9B is an electron micrograph of the IXB portion (welded portion) in FIG. 9A.
  • FIG. 9C is an electron micrograph in which the IXC portion in FIG. 9B is further enlarged, and is an electron micrograph in which the IXD portion in FIG. 9D is further enlarged.
  • the heat-resistant layer 49 is partially destroyed by the uneven surface 125 provided with the minute convex portions 121 (destructed portion 200: FIG. 8B).
  • the separator layer 48 made of resin is welded to each other at the fracture portion 200 (see particularly FIG. 9D).
  • the entire welded portion (IXB portion) is a portion where the heat-resistant layer 49 is broken (see FIG. 9C) and a portion where the heat-resistant layer 49 is not broken (see FIG. D)) exists. Therefore, first, a portion where the heat-resistant layer 49 is not broken as shown in FIG. 9C was cut out as a sample, and a peel strength test of the two separators 40 was performed. In the peel strength test, as shown in FIG. 10, both sides of the welded portion (joined portion 42) were held by the chuck 300, and the welded portion was peeled off.
  • the two separators 40 were separated by 0.02 N in the sample of the portion where the heat-resistant layer 49 was not destroyed.
  • the whole joint part 42 was cut out as a sample, and the same peel strength test was performed.
  • the 0.2 to 0.4N two separators 40 were separated. Therefore, by sufficiently destroying the heat-resistant layer 49 and partially welding the separator layer 48, it is possible to obtain a sufficient bonding strength as the entire bonding portion 42.
  • the separator layers 48 made of the resin of the two separators 40 can be brought into contact with each other to form a welded portion.
  • FIG. 11A is an electron micrograph of the surface (surface on the lower head 112 side) of the joint portion 42 according to the first embodiment described above
  • FIG. 11B is a laser micrograph.
  • indentations in the vertical direction and the horizontal direction are formed on the surface of the joining portion 42 welded by the welding tip 120 of the first embodiment.
  • the indentation forms asperities on the surface of the joint 42.
  • Such indentations are characterized in that they are arranged at a uniform interval, and the debris of the destructive portion 200 of the heat-resistant layer 49 is moved to the periphery so that the destructive portion 200 is joined (welded). .
  • FIG. 12 is a laser micrograph of the surface of the welding tip 120 to which the metal net 130 is attached.
  • the metal net 130 is attached only to the welding tip 120 provided on the lower head 112 (the uneven surface 125 is formed).
  • the wave of the wire of the metal net 130 forms the minute convex part 121.
  • the packaged positive electrode 20 joint part 42 of the separator 40
  • the peel strength test of the whole joint part 42 was performed in the same manner as in the first example.
  • FIG. 13 is a graph showing the results of the peel test (tensile amount ⁇ tensile strength).
  • the line a in the graph indicates the test result of the sample with the heating time after pressurization of 2 seconds, and the line b indicates the test result of the sample with the heating time of 7 seconds.
  • the sample configuration and other conditions are the same as in the first embodiment.
  • the metal net 130 when the metal net 130 was used, a sufficient peel strength of 0.3 to 0.6 N was obtained at a heating time of 2 seconds and 0.2 to 1.0 N at a heating time of 7 seconds. . Furthermore, when the size of the mesh was changed, it was found that 40 mesh / inch is preferable for forming the joint portion 42 having high peel strength. In addition, it was found that the peel strength is preferably 60 mesh / inch for forming the joint portion 42 which is slightly weakened but hardly has holes.
  • the metal net 130 can be attached to the welding tip 120 by soldering or welding.
  • the material of the welding tip 120 was changed, and the packaged positive electrode 20 (joining part 42 of the separator 40) was created in the same manner as in the first example.
  • the welding tip 120 is made of copper having high thermal conductivity, the peel strength is high, but it was found that the fluctuation of the peel strength due to the spacing S of the convex portions 121 or the applied pressure is large, and the joint portion 42 is likely to have a hole.
  • the welding tip 120 was made of stainless steel (SUS) having a low thermal conductivity, it was found that the hole was difficult to be formed. For these reasons, it is preferable that conditions such as the size of the convex portion 121 of the welding tip 120, the welding temperature, and the welding time are appropriately set in consideration of the material of the welding tip 120.
  • a tetrafluoroethylene (PTFE) resin film (heat-resistant film) adhesive tape was further attached on the metal net 130 attached to the welding tip 120 of the lower head 112 in the second example (hereinafter referred to as the following). Simply referred to as PTFE tape).
  • a PTFE tape was also attached to the surface of the welding tip 120 having a flat surface of the lower head 112.
  • FIG. 14 is an enlarged cross-sectional view of the welding tip 120 to which the PTFE tape 135 is attached. The thickness of the PTFE tape 135 is 0.08 to 0.23 mm.
  • PTFE tape 135 has a lower thermal conductivity than metal. For this reason, no hole was generated even if the welding time was extended. This is because welding of the melted separator layer 48 and the welding tip 120 is suppressed by the PTFE tape 135. For this reason, it was possible to increase the welding strength by heating for a longer time than in the case of the second example. Further, the PTFE tape 135 has an impact absorbing effect, and the pressure applied to the separator 40 of the welding tip 120 can be increased, which also increases the welding strength.
  • the concave / convex surface 125 is formed by forming the depression [dimples] 140 on the surface of the welding tip 120 of the lower head 112.
  • FIG. 15 is a plan view of the welding tip 120 in which the recess 140 is formed. As shown in FIG. 15, the depressions 140 are regularly arranged on the surface of the welding tip 120 (contact surface with the separator 40). Also in this example, a peel strength comparable to that of the first example was obtained.
  • FIGS. 16A to 16D show optical micrographs of the indentation in the joint portion 42 of the above-described embodiment.
  • FIG. 16A shows a first embodiment in which the uneven surface 125 is formed by the metal net 130.
  • FIG. 16B shows a fifth embodiment in which the uneven surface 125 is formed by the recess 140.
  • FIG. 16C shows an embodiment in which an uneven surface 125 is formed by a horseshoe-shaped convex portion 121.
  • FIG. 16D shows an embodiment in which an uneven surface 125 is formed by an oval convex portion 121.
  • an indentation is formed on the surface of the joining portion 42, and the separator 40 is reliably joined (welded).
  • the welding temperature is 200 ° C. or higher, the separator layer 48 is excessively melted and the joint portion 42 cannot be formed. Moreover, since the separator layer 48 is melted and contracted, distortion and wrinkles are generated. Therefore, the welding temperature is preferably less than 200 ° C.
  • the welding time is long, the strength of the joint portion 42 is increased, but the adhesion of the separator 40 to the welding tip 120 and the increase in pores and wrinkles occur.
  • the welding of the separator 40 having a thickness of 25 ⁇ m if the contact time with the welding tip 120 is 0.3 seconds or more, a hole is generated. Therefore, the welding time is preferably less than 0.3 seconds.
  • optimum welding conditions are appropriately set according to the material and thickness of the separator layer 48, the material of the welding tip 120, the size of the convex portion 121, and the like.
  • FIG. 17A and FIG. 17B are optical micrographs of the surface of the joining portion 42 (including the case where joining is not possible) according to the comparative example. As shown in FIG. 17A, the heat-resistant layer 49 of the separator 40 was partially cracked and the separator layer 49 was melted, but the two separators 40 could not be joined (welded).
  • the heat-resistant layer 49 pressed by the uneven surface 125 is broken at the overlapping portion of the separator 40 pressed by the uneven surface 125 of the welding tip 120.
  • the destroyed heat-resistant layer 49 is heated, and the separator layer 48 in the heated portion is melted.
  • the molten resin of the separator layer 48 and the fragments of the heat-resistant layer 49 are mixed and bonded (welded) to form the bonded portion 42.
  • the peripheral portion of the two separators 40 of the bag-shaped electrode (bag-shaped positive electrode 20 in the above embodiment) can be reliably bonded (welded) by the bonding portion 42.
  • the welding tip 120 provided with a resin film having a thermal conductivity lower than that of metal on the surface of the uneven surface 125 was used. Thereby, rapid transmission of heat to separator 40 (particularly separator layer 48 made of resin) can be suppressed. Therefore, even if the welding time is increased, no holes are formed. Moreover, the load at the time of pressurization is relieved by the elastic force of the resin film, and it is possible to prevent a large crack from occurring in the heat-resistant layer 49 even if the applied pressure is increased.
  • the heating temperature By setting the heating temperature to less than 200 ° C., welding can be performed with low energy, and carbonization and evaporation of the separator layer 48 made of resin can be prevented.
  • the separator 40 in which the heat-resistant layer 49 was previously formed on both surfaces of the separator layer 48 was used.
  • produces can be improved.
  • the heat-resistant layer 49 is broken at the above-described overlapping portion, and the joined portion 42 is formed by joining the separator layer 48 at the broken portion 200. Therefore, it becomes easy to handle the packaged electrode 20 when manufacturing the secondary battery 10 using the packaged electrode 20. In addition, when the secondary battery 10 using the packaged electrode 20 is handled, the electrode 22 in the packaged electrode 20 is securely held.
  • the power generation element 15 of the secondary battery 10 was formed using the packaged electrode 20 of (8) or (9) above. For this reason, when vibration is applied, the electrode 22 in the packaged electrode 20 is held exceptionally. Therefore, the secondary battery 10 is suitable as a driving power source for electric vehicles and hybrid vehicles. Although vibration is applied to the secondary battery mounted on the automobile, the secondary battery 10 that is resistant to vibration can be provided.
  • the uneven surface 125 was formed on at least one surface of at least one pair of welding tips 120 used for manufacturing the above-described packaged electrode 20.
  • the heat-resistant layer 49 pressurized by the uneven surface 125 is broken at the overlapping portion of the separator 40 pressed by the uneven surface 125 of the welding chip 120.
  • the destroyed heat-resistant layer 49 is heated, and the separator layer 48 in the heated portion is melted.
  • the fused resin of the separator layer 48 and the fragments of the heat-resistant layer 49 are joined (welded) to form a joined portion 42.
  • the peripheral portion of the two separators 40 of the bag-shaped electrode (bag-shaped positive electrode 20 in the above embodiment) can be reliably bonded (welded) by the bonding portion 42.
  • the concavo-convex surface 125 has a plurality of convex portions 121, and the tip of each convex portion 121 is formed in a curved surface shape or a chamfered shape. For this reason, when it presses on both sides of the separator 40, the separator 40 is not torn.
  • the uneven surface 125 includes a heat resistant film on the surface thereof.
  • the heating temperature was less than 200 ° C. Thereby, it can weld with low energy and the carbonization and evaporation of the separator layer 48 which consist of resin can be prevented.
  • the packaged electrode is the packaged positive electrode 20 in the above embodiment, but may be a packaged negative electrode in which the negative electrode 30 is accommodated.
  • the separator 40 has a three-layer structure of (heat resistant layer 49-separator layer 48-heat resistant layer 49) in the above embodiment, but the two layers in which the heat resistant layer 49 is formed only on one side of the separator layer 48. You may have a structure.
  • the role of the heat-resistant layer 49 is to prevent direct contact between the positive electrode 22 and the negative electrode 30 during an internal short circuit as described above. Therefore, even if the packaged positive electrode 20 and the negative electrode 30 using the separator 40 having the two-layer structure described above are stacked (or the packaged negative electrode and the positive electrode are stacked), the heat-resistant layer is interposed between the positive electrode 22 and the negative electrode 30. 49 can be interposed.
  • the two separators 40 are joined (welded) so that at least one heat-resistant layer 49 is interposed between the separator layers 48 at the joining portion 42. That is, the packaged electrode is formed so that at least one heat-resistant layer 49 of the two separators 40 is in contact with the internal electrode.
  • the separator having the heat-resistant layer has a three-layer structure in which the heat-resistant layers 49 are formed on both surfaces of the separator layer 48 made of a resin as in the above-described embodiment in order to prevent the separator layer 48 from melting due to heat generation. Separator 40 is most preferred.
  • the plurality of joint portions 42 are formed at intervals.
  • the welding tip 120 is provided in accordance with the position and size of the joint portion 42.
  • the position and size of the joint portion 42 are not limited to the above embodiment.
  • the long welding tip 120 may be provided along the periphery of the separator 40.
  • the heat-resistant layer is formed by coating the surface of the separator layer.
  • the separator may be formed by joining the separately prepared separator layer and the heat-resistant layer to each other.
  • the peripheral edge may be joined (welded) after the separator layer, the heat-resistant layer, and the electrode are overlapped when the packaged electrode is formed. That is, simultaneously with the creation of the packaged electrode, the separator layer and the heat-resistant layer are joined to form a separator. If it does in this way, the packing electrode which has a heat resistant layer can be created using the existing separator layer (it does not have a heat resistant layer).
  • a resin film was attached on the metal net 130.
  • the same effect as in the fourth embodiment can be realized by attaching a resin film having low thermal conductivity to the surface of the uneven surface 125 that does not use the metal net 130.
  • the present invention can be modified in various ways based on the configuration described in the claims, and it goes without saying that these modifications are also within the scope of the present invention.

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Abstract

　袋詰電極の製造方法では、樹脂からなる二つのセパレータ層の間に電極を配置し、前記二つのセパレータ層のうちの少なくとも一方と前記電極との間に耐熱層を配置し、前記二つのセパレータ層、前記電極及び前記耐熱層を積層し、前記電極より外側で、前記耐熱層を介して重ね合わされた前記二つのセパレータ層の重ね合わせ部分を、一対の溶着チップにより挟んで加圧及び加熱し、加圧及び加熱された前記重ね合わされ部分における前記耐熱層を破壊させて、前記二つのセパレータ層を接合する。上記製造方法によれば、耐熱層を袋詰電極と一体化することで、積層工数を削減することができる。

Description

袋詰電極の製造方法、袋詰電極、二次電池、及び、熱溶着装置
　本発明は、袋詰電極の製造方法[a method for manufacturing a packed electrode]、袋詰電極、二次電池[a secondary battery]、熱溶着装置[heat sealing machine]に関する。より詳しくは、本発明は、袋状のセパレータ内に電極が収納された袋詰電極の製造方法、この製造方法により製造された袋詰電極、この袋詰電極を用いた二次電池、上記袋詰電極の製造に用いる熱溶着装置に関する。
　内部耐熱性を向上させるために、袋詰正極[packed cathode]（袋状セパレータ[separator envelope]に収納された正極[cathode electrode]）、耐熱層、及び、袋詰負極[packed anode]（袋状セパレータに収納された負極[anode electrode]）を順に積層させた二次電池が知られている（下記特許文献１）。
日本国特許３５８４５８３号公報
　上述した二次電池では、袋詰正極又は袋詰負極の袋詰セパレータを構成する際に、二枚のセパレータが接合（溶着）されるが、耐熱層も積層されるため、二枚のセパレータの接合（溶着）不良が生じないように留意する必要があった。
　本発明の目的は、袋詰電極のセパレータを確実に接合することのできる、袋詰電極の製造方法、袋詰電極、二次電池、及び、熱溶着装置を提供することにある。
　本発明の第１の特徴は、袋詰電極の製造方法であって、樹脂からなる二つのセパレータ層の間に電極を配置し、前記二つのセパレータ層のうちの少なくとも一方と前記電極との間に耐熱層を配置し、前記二つのセパレータ層、前記電極及び前記耐熱層を積層し、前記電極より外側で、前記耐熱層を介して重ね合わされた前記二つのセパレータ層の重ね合わせ部分を、一対の溶着チップにより挟んで加圧及び加熱し、加圧及び加熱された前記重ね合わされ部分における前記耐熱層を破壊させて、前記二つのセパレータ層を接合する、袋詰電極の製造方法を提供する。
　本発明の第２の特徴は、袋詰電極であって、樹脂からなる二つセパレータ層と、前記二つセパレータ層の間に配置された電極と、前記二つのセパレータ層と前記電極との間にそれぞれ配置された二つの耐熱層とを備え、前記電極より外側で、前記耐熱層を介して重ね合わされた前記二つのセパレータ層の重ね合わせ部分において、前記耐熱層が破壊されて前記二つのセパレータ層が接合された接合部が形成されている、袋詰電極を提供する。
　本発明の第３の特徴は、二次電池であって、上記第２の特徴の袋詰電極と、前記袋詰電極の極性と異なる極性の電極と、を積層させて形成された発電要素を備えている、二次電池を提供する。
　本発明の第４の特徴は、熱溶着装置であって、上記第１の特徴の袋詰電極の製造方法で利用される少なくとも一対の溶着チップを備えており、前記少なくとも一対の溶着チップのうちの少なくとも一方の表面に、凹凸面が形成されている、熱溶着装置を提供する。
二次電池の実施形態の外観を示す斜視図である。 上記二次電池の分解斜視図である。 （Ａ）は上記二次電池における袋詰正極（袋詰電極）の平面図であり、（Ｂ）は（Ａ）中のＩＩＩＢ－ＩＩＩＢ線断面図である。 上記二次電池における負極の平面図である。 上記二次電池の拡大断面図である。 （Ａ）は熱溶着装置の実施形態の概略平面図であり、（Ｂ）は上記熱溶着装置の側面図である。 （Ａ）は溶着チップの平面図であり、（Ｂ）は溶着チップの側面図であり、（Ｃ）は溶着チップの正面図である。 （Ａ）は二枚のセパレータが熱溶着装置の溶着ヘッドに挟持された加圧前状態を示す拡大断面図であり、（Ｂ）は加圧中状態を示す拡大断面図である。 （Ａ）は袋詰正極の溶着部の切断面を示す写真であり、（Ｂ）は（Ａ）中のＩＸＢ部の拡大写真であり、（Ｃ）は（Ｂ）中のＩＸＣ部のさらなる拡大写真であり、（Ｄ）は（Ｂ）中のＩＸＤ部のさらなる拡大写真である。 剥離試験方法の説明図である。 （Ａ）は溶着部の表面を示す写真であり、（Ｂ）は（Ａ）の拡大写真である。 金属網を用いた溶着チップの表面を示す写真である。 剥離試験の結果を示すグラフである。 ＰＴＦＥ樹脂フィルム粘着テープが貼り付けられた溶着チップの拡大断面図である。 くぼみ[dimples]が形成された溶着チップの表面を示す平面図である。 （Ａ）は図１２の溶着チップによる圧痕[press pattern]を示す写真であり、（Ｂ）は図１５の溶着チップによる圧痕を示す写真であり、（Ｃ）は馬蹄形状の凸部を有する溶着チップによる圧痕を示す写真であり、（Ｄ）は長円状の凸部を有する溶着チップによる圧痕を示す写真である。 （Ａ）は比較例の溶着チップによる溶着部表面（短時間溶着）を示す写真であり、（Ｂ）は溶着部表面（長時間溶着）を示す写真である。
　以下、図面を参照しつつ実施形態を説明する。なお、同一及び同等の構成要素には同一の符号を付して、それらの重複する説明を省略する。また、図中の各構成要素の大きさや比率は実際の大きさや比率と異なることがある。
　まず、袋詰電極を用いた二次電池について説明する。続いて、この袋詰電極を製造する熱溶着装置と、この装置を用いた袋詰電極の製造方法とについて説明する。
　（二次電池）
　図１に示されるように、二次電池１０は、扁平矩形形状を有している。二次電池１０の外装材[outer cover]１３の一縁部からは、正極リード[cathode lead]１１及び負極リード[anode lead]１２が導出されている。外装材１３の内部には発電要素[power-generation element]（電池要素[battery element]：積層体[assembled laminate]）１５が収容されており、発電要素１５で充放電反応が生じる。図２に示されるように、発電要素１５は、袋詰正極[packed cathode]２０と負極[anode]３０とが交互に積層されて構成されている。袋詰正極２０及び負極３０は、シート状の矩形形状を有している。
　図３（Ａ）及び（Ｂ）に示されるように、袋詰正極２０は、正極２２が二枚のセパレータ４０で挟まれると共に、二枚のセパレータ４０の縁部が接合された構造を有している。即ち、組み立てられた[assembled]袋詰正極２０は、袋状の一対のセパレータ４０内に正極２２が収納された構造を有している。
　各セパレータ４０は、樹脂からなるセパレータ層[separation layer]４８の両面にセラミック（耐熱材）からなる耐熱層[heat-resistant layers]４９をそれぞれコーティングした３層構造を有している。即ち、セパレータ層４８と正極２２との間には、耐熱層４９が介在される。本実施形態のセパレータ４０は、耐熱層４９が一体化されることで耐熱性能を備えている（耐熱性セパレータ）。セパレータ層４８は、例えば、ポリエチレンやポリプロピレンなどのポリオレフィン系微多孔質樹脂[polyolefin microporous resin]によって形成されている。
正極２２は、薄いシート状の正極集電体[cathode current collector]２１（集電箔[current collector foil]）の両面に正極活物質層[cathode active material layer]２４がそれぞれ形成されて構成されている。なお、正極集電体２１の正極タブ２３には、正極活物質層２４は形成されない。
　二枚のセパレータ４０は周縁上の接合部[fastened portions]４２で互いに接合（溶着）されて袋状に形成される（以下、袋状セパレータ[separator envelope]４０とも言う）。従って、各セパレータ４０は、正極２２（正極タブ２３を除く）よりも大きい。袋詰正極２０の製造方法については後述する。また、袋状セパレータ４０の直線状の一縁４４Ａからは正極タブ２３が引き出され、一縁４４Ａの反対縁４４Ｂには部分的に突出された結合部[joint portion]４３が形成されている。結合部４３は外装材１３と結合され、この結果、電池要素１５が外装材１３に固定される。
　図４に示されるように、負極３０は、薄いシート状の負極集電体３１（集電箔）の両面に負極活物質層３４がそれぞれ形成されて構成されている。なお、負極集電体３１の負極タブ３３には、負極活物質層３４は形成されていない。
　図５に示されるように、発電要素１５は、負極３０と袋詰正極２０とが交互に積層されて構成されており、負極３０と正極２２との間にはセパレータ４０が介在される。図５には発電要素１５の一縁（結合部４３）の断面が示されているが、外装材１３を封止する際に、セパレータ４０の結合部４３が外装材１３に挟まれて結合される。積層された正極タブ２３は正極リード１１と結合され、積層された負極タブ３３は負極リード１２に結合される（図２参照）。なお、図５においては、セパレータ４０の３層構造（セパレータ層４８及び耐熱層４９）は表現されていない。負極３０の負極活物質層３４は、正極２２の正極活物質層２４よりも一回り大きく形成されている（図５参照）。
　袋詰正極２０と負極３０とを交互に積層してリチウムイオン二次電池を製造する方法としては公知の方法が用いられるので、この工程については詳細な説明を省略する。また、本実施形態における、正極活物質、負極活物質、集電箔などには、リチウムイオン二次電池に使用される公知の材料が用いられるので、これらの材料については詳細な説明を省略する。
　（熱溶着装置）
　図６（Ａ）及び（Ｂ）に示されるように、熱溶着装置１００は、ワークを載置するステージ１０１と、ステージ１０１の３つの周縁に設けられた溶着ユニット１１０とを備えている。ワークは、セパレータ４０、正極２２、及び、セパレータ４０が重ねられた１セットである。溶着ユニット１１０は、正極２２より外側で、かつ、セパレータ４０の周縁より内側に位置されている。溶着ユニット１１０は、二枚のセパレータ４０を挟んで加圧・加熱して熱溶着するための上ヘッド１１１と下ヘッド１１２とを備えている。上ヘッド１１１及び下ヘッド１１２の少なくとも一方（本実施形態では上ヘッド１１１のみ）が、垂直可動に構成されている。上ヘッド１１１は、ワークの搬入出時は上方に待避されており、溶着時には上ヘッド１１１が下ヘッド１１２に向けて下降される。この結果、二枚のセパレータ４０の接合部４２となる部分に圧力が加えられる。なお、熱溶着装置１００は、溶着時のワークの位置ずれを防止するために、ワークを保持する保持具（図示せず）も備えている。保持具は溶着を阻害しない位置であればどこに設けられても良い。
　図６（Ｂ）に示されるように、上ヘッド１１１及び下ヘッド１１２には、溶着位置（接合部４２が形成される位置：図３（Ａ）参照）に対応して溶着チップ１２０が設けられている。本実施形態では、上ヘッド１１１が垂直に移動され、下ヘッド１１２は移動されない。従って、ステージ１０１の周縁の下ヘッド１１２に相当する位置に溶着チップ１２０が直接配置されてもよい（下ヘッド１１２がステージ１０１に統合されてもよい）。
　各溶着チップ１２０は、全体が例えば、銅、ステンレス、鉄などの金属で形成されており、発熱体（電熱器）を内蔵している。溶着チップ１２０は、発熱体によって全体が熱せられる。対向する溶着チップ１２０の少なくとも一方（本実施形態では、下ヘッド１１２状の溶着チップ１２０）の表面には、凹凸面[rugged surface]１２５が形成されている。
　図７（Ａ）～（Ｃ）に示されるように、凹凸面１２５を有する溶着チップ１２０の表面（セパレータ４０との当接面）には、複数の微小な凸部[minute protrusions]１２１が設けられて凹凸面１２５が形成されている。各凸部１２１の大きさ及び高さ、並びに、隣接する凸部１２１間の距離は、溶着するセパレータ４０のセパレータ層４８の厚さや耐熱層４９の厚さに応じて変えられる。凸部１２１の高さは、少なくとも耐熱層４９の厚さ以上、好ましくはセパレータ４０の厚さ以上とされる。
　後述するが、凸部１２１の役割は圧力を加えて耐熱層４９を微小領域で部分的に破壊することである。従って、凸部１２１の高さが少なくとも耐熱層４９の厚さ以上であると、セパレータ層４８の柔軟性（弾性）と相まって凸部１２１が耐熱層４９にめり込み[dig into]、耐熱層４９が破壊される。また、凸部１２１の高さがセパレータ４０の厚さ以上であると、凸部１２１のめり込み量が大きくなり、耐熱層４９を確実に破壊できる。
　なお、凸部１２１の高さは、一方の溶着チップ１２０にのみ凹凸面１２５（凸部１２１）が形成される場合には制限はなく、セパレータ４０の厚さの２倍程度で十分である。一対の溶着チップ１２０を対向させて二枚のセパレータ４０を挟む際に、凹凸面１２５が形成されない他方の溶着チップ１２０の平表面で支えられるので、凸部１２１のめり込み過ぎがないからである。
　一方、対向する一対の溶着チップ１２０の両方に凹凸面１２５（凸部１２１）が形成され、かつ、凸部１２１の先端同士が接触する場合も、同様の理由により、凸部１２１の高さに制限はない。しかし、凸部１２１先端同士が接触しない場合は、凸部１２１の高さは、めり込み過ぎによるセパレータ４０の破断を生じさせない高さに制限される必要がある。この場合、対向する凸部１２１の各高さをセパレータ４０の厚さ程度としておけば、セパレータ４０を破断させることなく、耐熱層４９のみを確実に破壊できる。
　また、凸部１２１の先端[top end]は、鋭い形状には形成されず、曲面形状[rounded shape]や面取り形状[chamfered shape]に形成される。凸部１２１の先端は、セパレータ４０を変形させるが、鋭い形状に形成されるとセパレータ４０を損傷させてしまう。従って、凸部１２１の先端は、セパレータ４０を損傷させない形状に形成される。
　凸部１２１の平面形状は、本実施形態では長円（角が丸められた四角形）であったが、円や楕円でもよい。凸部１２１の配置については、図７（Ａ）に示されるように、長円の凸部１２１が二方向に（直角に）互い違いに配置される[arranged in a bidirectionally (perpendicularly) staggered pattern]のが好ましい。追って詳述するが、このような構成によれば、耐熱層４９を破壊しつつセパレータ層４８を効率よく熱溶着できる。
　凸部１２１は、アーチ形状の凸部[arch-shaped protrusions]、織物表面状の細かい凸部[woven-texture minute protrusions]、又は、直線状の長い凸部[long straight protrusions]として形成されても良い。また、凹凸面１２５は、凸部１２１ではなく、例えば、微小な円形のくぼみ[minute circular dimples]によって形成されてもよい。
　（袋詰電極の製造方法）
　上述した熱溶着装置１００を用いた袋詰電極の製造方法の実施形態について説明する。図８（Ａ）及び（Ｂ）に示されるように、本実施形態では下ヘッド１１２の溶着チップ１２０にのみ凸部１２１が形成されている。
　まず、セパレータ４０の構造とその接合部４２について補足する。セパレータ４０は、図３（Ｂ）に示されるように、セパレータ層４８とその両面にコーティングされた耐熱層４９とからなる３層構造を有している。セパレータ層４８は、例えばポリオレフィン系樹脂からなる。周知のように、イオンはセパレータ層４８を透過するが、セパレータ層４８は電気を流さない。セパレータ層４８は１３０～１８０℃程度で溶ける。
　一方、耐熱層４９は、例えば多孔質セラミックからなる。電解液は耐熱層４９を透過する。重ね合わされたセパレータ４０のセパレータ層４８は、耐熱層４９によって接触しない。耐熱層４９は絶縁体である。耐熱層４９の耐熱温度は８００℃以上であり、１８０℃程度のセパレータ層４８が溶ける温度でも耐熱層４９は溶けたり変形したりしない。耐熱層４９は、二次電池１０の内部短絡によって発生した熱で溶融したセパレータ層４８の両側の正極２２と負極３０との直接接触を防止する。
　正極２０を袋詰めするために二枚のセパレータ４０の縁部を熱溶着するために熱を加えてセパレータ層４８を溶融させるだけでは、二枚のセパレータ４０のセパレータ層４８の間に耐熱層４９が存在するので縁部は溶着されない。一方、熱を加えすぎると（高熱過ぎる又は長時間加熱）セパレータ層４８が変質してしまって溶着できない。
　そこで、本実施形態では、上述した熱溶着装置１００を用いることで、凹凸面１２５を有する溶着チップ１２０で加圧することで耐熱層４９を微小領域で破壊し、かつ、熱を加えてセパレータ層４８溶着する（溶着された部分が接合部４２になる）。以下、袋詰電極の製造方法について説明する。
　まず、図８（Ａ）に示されるように、セパレータ４０、正極２２、及び、セパレータ４０の順に積層させたワークがステージ１０１上に置かれる。正極２２より外側で二枚のセパレータ４０が重なっている周縁部（重ね合わせ部分）が、上ヘッド１１１及び下ヘッド１１２によって挟み込まれ、加圧される（図８（Ｂ）中の白矢印Ｐ）。この結果、溶着チップ１２０によって加圧されている耐熱層４９の部分で、微小な破壊（破断）が生じ、耐熱層４９の破壊部分２００で二枚のセパレータ４０のセパレータ層４８が接触する。
　加圧後（又は加圧と同時に）溶着チップ１２０が加熱されてセパレータ層４８が溶融され、セパレータ層４８が破壊部分２００を通して溶着される。加熱温度は、セパレータ層４８の材質によっても異なるが、ポリオレフィン系樹脂の場合１３０～１８０℃である。セパレータ層４８の樹脂が溶失する前に加熱を止める（溶着チップ１２０を離す）。セパレータ層４８が固まると接合は完了し、二枚のセパレータ４０を周縁部で確実に接合できる。
　加圧及び加熱の時期に特に限定はなく、同時か、わずかに加圧が先行した後に加熱が行われることが好ましい。このようにすれば、加圧による耐熱層４９の破壊と同時又破壊後に、セパレータ層４８が溶けて溶着される。なお、加熱が先行した後に加圧されてもよく、この場合は、加熱によってセパレータ層４８の樹脂が溶失する前に加圧し、樹脂が消失する前に加熱を止める（溶着チップ１２０を離す）。このようにすれば、二枚のセパレータ４０を接合できる。
　［実施例］
　以下に説明されるの実施例では、セパレータ層（ポリオレフィン系樹脂）４８の両面に耐熱層（セラミック）４９をコーティングしてそれぞれ形成された二枚のセパレータ４０が、凹凸面１２５が形成された溶着チップ１２０によって溶着される。また、比較例では、凹凸面１２５が形成されない、平坦面を有する溶着チップ１２０によって、二枚のセパレータ４０が溶着される。
　第１実施例では、下ヘッド１１２の溶着チップ１２０の表面に微小な凸部１２１が設けられて凹凸面１２５が形成されている。一枚のセパレータ４０の全体の厚さは約２５μｍである。一枚のセパレータ４０の三層（一つのセパレータ層４８及び二つの耐熱層４９）はそれぞれ均等な厚さを有している。各溶着チップ１２０の大きさは４ｍｍ×２ｍｍである。凹凸面１２５を形成する凸部１２１のそれぞれは、長さ０．２５ｍｍ及び幅０．１２５ｍｍの長円形状である。凸部１２１（長円形）の中心の間隔Ｓ（図７（Ａ）参照）は０．４ｍｍである。
　セパレータ４０の溶着工程を以下に説明する。
　（１）セパレータ４０で正極２２を挟んだワークが所定位置に配置される。
　（２）ワークが、接合部４２（溶着される部分）以外の位置で保持される。
　（３）正極２２より外側で、かつ、セパレータ４０の周縁内側（二枚のセパレータ４０が直接積層されている位置）で、ワークが一対の溶着チップ１２０により挟み込まれ、加圧される。加圧は、耐熱層４９が破壊できる程度の圧力により行われる。
　（４）上ヘッド１１１及び下ヘッド１１２の溶着チップ１２０が加熱される。加熱温度は１８０℃である。
　（５）接合部４２に孔が空いたり、接合部４２が溶失したりする前に、上ヘッド１１１の溶着チップ１２０をセパレータ４０から離し、加熱を終了させる（孔空きや溶失までの時間は、経験（実験）的に得られている）。
　（６）上記（２）での保持が解除された。
　このようにして作成された袋詰正極２０の接合部４２を光学顕微鏡及び電子顕微鏡により観察した。図９（Ａ）は、接合部４２の光学顕微鏡写真である。図９（Ｂ）は、図９（Ａ）中のＩＸＢ部分（溶着部分）の電子顕微鏡写真である。図９（Ｃ）は、図９（Ｂ）中のＩＸＣ部分をさらに拡大した電子顕微鏡写真であり、図９（Ｄ）中のＩＸＤ部分をさらに拡大した電子顕微鏡写真である。
　図９（Ａ）～図９（Ｄ）に示されるように、微小な凸部１２１が設けられた凹凸面１２５によって、耐熱層４９が部分的に破壊され（破壊部分２００：図８（Ｂ）参照）、破壊部分２００で樹脂からなるセパレータ層４８が互いに溶着されている（特に図９（Ｄ）参照）。
　また、溶着部分（ＩＸＢ部分）全体としては、図９（Ｂ）に示されるように、耐熱層４９が破壊されている部分（図９（Ｃ）参照）と破壊されていない部分（図９（Ｄ）参照）が存在している。そこで、まず、図９（Ｃ）に示された、耐熱層４９が破壊されていない部分をサンプルとして切り出して、二枚のセパレータ４０の剥離強度試験を行った。剥離強度試験は、図１０に示されるように、溶着部分（接合部４２）の両側をチャック３００で保持して、溶着部分を剥離させた。
　剥離試験の結果、耐熱層４９が破壊されていない部分のサンプルでは、０．０２Ｎで二枚のセパレータ４０は引き離された。一方、接合部４２全体をサンプルとして切り出して、同様の剥離強度試験を行った。この場合は、０．２～０．４Ｎ二枚のセパレータ４０は引き離された。従って、耐熱層４９を部分的に破壊して、セパレータ層４８を部分的に溶着させることで、接合部４２全体として十分な接合強度を得ることができる。
　上述したように、セパレータ層４８にコーティングされた耐熱層４９に圧力を加えて加熱することで、二枚のセパレータ４０の樹脂からなるセパレータ層４８を互いに接触させて溶着部を形成できる。
　図１１（Ａ）は、上述した第１実施例による接合部４２の表面（下ヘッド１１２側の表面）の電子顕微鏡写真であり、図１１（Ｂ）は、レーザ顕微鏡写真である。図１１（Ａ）及び図１１（Ｂ）に示されるように、第１実施例の溶着チップ１２０によって溶着された接合部４２の表面には、縦方向及び横方向の圧痕が形成される。圧痕は、接合部４２の表面に凹凸[asperity]を形成している。このような圧痕は、均一な間隔が保たれて配置されていることが特徴であり、耐熱層４９の破壊部分２００の破片は周囲に移動されて、破壊部分２００が接合（溶着）されている。
　次に、上述した第１実施例と同様の効果を実現できる第２実施例について説明する。本実施例では、溶着チップ１２０の平坦面に金属網１３０が取り付けられて、凹凸面１２５が形成されている。図１２は、金属網１３０が取り付けられた溶着チップ１２０の表面のレーザ顕微鏡写真である。
　本実施例でも、下ヘッド１１２に設けられた溶着チップ１２０にのみ金属網１３０が取り付けられている（凹凸面１２５が形成されている）。金属網１３０のワイヤの波が、微小な凸部１２１を形成している。本実施例でも袋詰正極２０（セパレータ４０の接合部４２）を作成し、接合部４２全体の剥離強度試験を第１実施例と同様に行った。図１３は剥離試験の結果を示すグラフ（引っ張り量－引っ張り強度）である。グラフ中の線ａは、加圧後の加熱時間が２秒のサンプル、線ｂは加熱時間が７秒のサンプルの試験結果を示している。サンプルの構成やその他の条件は、第１実施例と同じである。
　図１３に示されるように、金属網１３０を用いた場合、加熱時間２秒では０．３～０．６Ｎ、加熱時間７秒では０．２～１．０Ｎと十分な剥離強度が得られた。さらに、網目の大きさを変えたところ、強い剥離強度の接合部４２を形成するには４０メッシュ／インチが好ましいことがわかった。また、剥離強度は、わずかに弱くなるものの孔の空きにくい接合部４２を形成するには、６０メッシュ／インチが好ましいことがわかった。金属網１３０の溶着チップ１２０への取り付けは、はんだ付けや溶接により行うことができる。
　次に、第３実施例について説明する。本実施例では、溶着チップ１２０の材質を変えて第１実施例と同様に、袋詰正極２０（セパレータ４０の接合部４２）を作成した。溶着チップ１２０が熱伝導率の高い銅製の場合、剥離強度は高いが、凸部１２１の間隔Ｓ又は加圧力による剥離強度の変動が大きく、接合部４２に孔が空きやすいことがわかった。一方、溶着チップ１２０が熱伝導率の低いステンレス（ＳＵＳ）製の場合、孔が空きにくいことがわかった。これらのことから、溶着チップ１２０の凸部１２１の大きさ、溶着温度、溶着時間などの条件は、溶着チップ１２０の材質を考慮して適宜設定されることが好ましい。
　次に、第４実施例について説明する。本実施例では、第２実施例における下ヘッド１１２の溶着チップ１２０に取り付けられた金属網１３０上に４ふっ化エチレン（ＰＴＦＥ：polytetrafluoroethylene）樹脂フィルム（耐熱フィルム）粘着テープがさらに取り付けられた（以下、単にＰＴＦＥテープという）。なお、下ヘッド１１２の平坦面を有する溶着チップ１２０の表面にもＰＴＦＥテープが取り付けられた。図１４はＰＴＦＥテープ１３５が取り付けられた溶着チップ１２０の拡大断面図である。ＰＴＦＥテープ１３５の厚さは０．０８～０．２３ｍｍである。
　ＰＴＦＥテープ１３５は、熱伝導率が金属より低い。このため、溶着時間を延ばしても孔空きは発生しなかった。これは、ＰＴＦＥテープ１３５によって、溶融したセパレータ層４８と溶着チップ１２０との溶着が抑止されたためである。このため、第２実施例の場合よりも長時間加熱して溶着強度を高めることができた。また、ＰＴＦＥテープ１３５には衝撃吸収効果もあり、溶着チップ１２０のセパレータ４０への加圧も強くすることができ、このことも溶着強度を高めた。
　次に、第５実施例について説明する。本実施例では、下ヘッド１１２の溶着チップ１２０の表面にくぼみ[dimples]１４０を形成することで凹凸面１２５が形成されている。図１５は、くぼみ１４０が形成された溶着チップ１２０の平面図である。図１５に示されるように、溶着チップ１２０の表面（セパレータ４０との接触面）には、くぼみ１４０が規則正しく配置されている。本実施例によっても、第１実施例と同程度の剥離強度が得られた。
　また、その他の実施例として、凸部１２１を馬蹄形状や長円形状で押圧面積が上記第１実施形態に比べて大きい凸部１２１を有し、セパレータ４０との接触面積が多い溶着チップ１２０を用いても、十分な剥離強度を有する接合部４２を形成できた。上述した実施例の接合部４２における圧痕の光学顕微鏡写真を図１６（Ａ）～図１６（Ｄ）に示す。図１６（Ａ）は、金属網１３０によって凹凸面１２５が形成された第１実施例を示している。図１６（Ｂ）は、くぼみ１４０によって凹凸面１２５が形成された第５実施例を示している。図１６（Ｃ）は馬蹄形状の凸部１２１によって凹凸面１２５が形成された実施例を示している。図１６（Ｄ）は、長円状の凸部１２１によって凹凸面１２５が形成された実施例を示している。何れの場合も、接合部４２の表面には圧痕が形成されており、セパレータ４０が確実に接合（溶着）されている。
　なお、溶着時間や溶着温度が適切でないと、良好な溶着を得られない。溶着温度が２００℃以上となると、セパレータ層４８の溶融が過度に進み、接合部４２を形成できない。また、セパレータ層４８が溶融して縮むので、ひずみやしわが発生してしまう。従って、溶着温度は２００℃未満が好ましい。
　また、溶着時間が長いと、接合部４２の強度は強くなるが、溶着チップ１２０へのセパレータ４０の付着や孔空き及びしわの増大が生じる。厚み２５μｍのセパレータ４０の溶着については、溶着チップ１２０との接触時間が０．３秒以上となると、孔空きが発生する。従って、溶着時間は０．３秒未満が好ましい。
　上述したように、セパレータ層４８の材質及び厚さ、溶着チップ１２０の材質、並びに、凸部１２１の大きさ等に応じて、最適な溶着条件が適宜設定されることが好ましい。
　［比較例］
　比較のため、凹凸面１２５が形成されていない平坦面の溶着チップ１２０を用いて、耐熱層を備えていない１層のセパレータ層のみからなるセパレータを溶着したサンプルでも剥離試験を行った。図１７（Ａ）及び図１７（Ｂ）は、比較例による接合部４２（接合できなかった場合も含む）の表面の光学顕微鏡写真である。図１７（Ａ）に示されるように、セパレータ４０の耐熱層４９に部分的に亀裂が生じ、セパレータ層４９が溶けたが、二枚のセパレータ４０を接合（溶着）できなかった。
　溶着時間をさらに延ばしたところ、図１７（Ｂ）に示されるように、溶失・破断によって孔が空いた。溶着チップ１２０にセパレータ４０の一部が付着して孔が空いた。溶着時間に代えて温度をさらに上げたところ（２００℃をわずかに超える温度）、溶失して孔が空き、二枚のセパレータ４０を接合（溶着）できなかった。また、圧力をさらに上げると、孔が空いて二枚のセパレータ４０を接合（溶着）できなかった。温度や圧力を空けた場合の孔は、図１７（Ｂ）に示される孔とほぼ同様である。
　（１）上記実施形態（実施例）によれば、溶着チップ１２０の凹凸面１２５によって加圧されたセパレータ４０の重ね合わせ部分では、凹凸面１２５によって加圧された耐熱層４９が破壊される。破壊された耐熱層４９が加熱されて、加熱部分のセパレータ層４８が溶融される。この結果、セパレータ層４８の溶融された樹脂と耐熱層４９の破片とが混在して接合（溶着）され、接合部４２が形成される。接合部４２によって、袋状電極（上記実施形態では袋状正極２０）の二枚のセパレータ４０の周縁部は、確実に接合（溶着）され得る。
　（２）溶着チップ１２０の凹凸面１２５に設けられた凸部１２１の各先端が、曲面形状又は面取り形状に形成された。このため、セパレータ４０を挟んで加圧した際に、セパレータ４０を破いてしまうことがない。
　（３）金属網１３０を取り付けて凹凸面１２５を形成した溶着チップ１２０が用いられた。このため、セパレータ４０に作用する圧力を分散して、セパレータ４０を切断することなく変形させることができる。
　（４）凹凸面１２５の表面に金属より熱伝導率が低い樹脂フィルムを備えた溶着チップ１２０が用いられた。これにより、セパレータ４０（特に、樹脂からなるセパレータ層４８）への熱の急激な伝達を抑制できる。従って、溶着時間を長くしても孔が空かない。また、樹脂フィルムの弾性力によって加圧時の荷重が和らげられ、加圧力を大きくしても耐熱層４９に大きな亀裂が発生するのを防止できる。
　（５）加熱温度を２００℃未満とすることで、低エネルギーで溶着でき、樹脂からなるセパレータ層４８の炭化や蒸発を防止できる。
　（６）セパレータ層４８の少なくとも一方の表面上に耐熱層４９が予め形成されたセパレータ４０が用いられた。これにより、セパレータ層４８と耐熱層４９とが別々の部材である場合よりも、袋詰電極（袋詰正極）２０の作成時に、セパレータ４０－正極２２－セパレータ４０を積層する際に、搬送等の取り扱いが行いやすくなる。また、積層工程を行いやすくなり、積層工数を削減できる。
　（７）特に、セパレータ層４８の両面上に耐熱層４９が予め形成されたセパレータ４０が用いられた。これにより、内部短絡が発生した場合の熱によるセパレータ層４８の溶融防止効果を向上できる。また、積層工程を行いやすくなり、積層工数をさらに削減できる。
　（８）袋詰電極２０は、上述した重ね合わせ部分において、耐熱層４９が破壊されて、その破壊部分２００でセパレータ層４８が接合された接合部４２が形成される。従って、この袋詰電極２０を用いて二次電池１０を製造する際の袋詰電極２０の取り扱いが行いやすくなる。また、この袋詰電極２０を用いた二次電池１０の取り扱いの際にも、袋詰電極２０内の電極２２は確実に保持される。
　（９）上述した接合部４２の表面には、凹凸のある圧痕が形成される。このため、見ただけでセパレータ４０が接合（溶着）されていることを確実に判断することができる。
　（１０）上記（８）又は（９）の袋詰電極２０を用いて二次電池１０の発電要素１５が形成された。このため、振動が加わった際に、袋詰電極２０内の電極２２破格実に保持される。従って、この二次電池１０は、電気自動車やハイブリッド自動車の駆動用電源として好適である。自動車に搭載された二次電池には振動が加わることになるが、振動に強い二次電池１０を提供できる。
　（１１）溶着装置１００では、上述した袋詰電極２０の製造に利用される少なくとも一対の溶着チップ１２０のうちの少なくとも一方の表面に凹凸面１２５が形成された。これにより、溶着チップ１２０の凹凸面１２５によって加圧されたセパレータ４０の重ね合わせ部分では、凹凸面１２５によって加圧された耐熱層４９が破壊される。破壊された耐熱層４９が加熱されて、加熱部分のセパレータ層４８が溶融される。この結果、溶融されたセパレータ層４８の樹脂と耐熱層４９の破片とが混在した接合（溶着）され、接合部４２が形成される。接合部４２によって、袋状電極（上記実施形態では袋状正極２０）の二枚のセパレータ４０の周縁部は、確実に接合（溶着）され得る。
　（１２）溶着装置１００では、凹凸面１２５が複数の凸部１２１を有しており、各凸部１２１の先端が、曲面形状又は面取り形状に形成された。このため、セパレータ４０を挟んで加圧した際に、セパレータ４０を破いてしまうことがない。
　（１３）溶着装置１００では、凹凸面１２５が、金属網１３０によって形成された。このため、セパレータ４０に作用する圧力を分散して、セパレータ４０を切断することなく変形させることができる。
　（１４）溶着装置１００では、前記凹凸面１２５が、その表面に耐熱性フィルムを備えている。これにより、セパレータ４０（特に、樹脂からなるセパレータ層４８）への熱の急激な伝達を抑制できる。従って、溶着時間を長くしても孔が空かない。また、耐熱性フィルムの弾性力によって加圧時の荷重が和らげられ、加圧力を大きくしても耐熱層４９に大きな亀裂が発生するのを防止できる。
　（１５）溶着装置１００では、加熱温度が２００℃未満とされた。これにより、低エネルギーで溶着でき、樹脂からなるセパレータ層４８の炭化や蒸発を防止できる。
　本発明は、上述した実施形態（実施例）に限定されるものではない。例えば、袋詰電極は、上記実施形態では袋詰正極２０であったが、負極３０が収容された袋詰負極でもよい。
　また、セパレータ４０は、上記実施形態では（耐熱層４９－セパレータ層４８－耐熱層４９）の３層構造を有していたが、セパレータ層４８の片面にのみ耐熱層４９が形成された２層構造を有していてもよい。耐熱層４９の役割は、上述したように内部短絡時における正極２２と負極３０との直接接触の防止である。従って、上述した２層構造のセパレータ４０を用いた袋詰正極２０と負極３０とを積層（又は、袋詰負極と正極とを積層）させても、正極２２と負極３０との間に耐熱層４９を介在させることができる。
　２層構造のセパレータ４０を用いる場合、接合部４２において、セパレータ層４８の間に少なくとも一つの耐熱層４９が介在するように、二枚のセパレータ４０が接合（溶着）される。即ち、二枚のセパレータ４０の少なくとも一方の耐熱層４９が内部の電極と接するように、袋詰電極が作成される。
　なお、耐熱層を有するセパレータとしては、発熱によるセパレータ層４８の溶融を防止するために、上述した実施形態のように、樹脂からなるセパレータ層４８の両面に耐熱層４９を形成した３層構造のセパレータ４０がもっとも好ましい。
　上記実施形態では、複数の接合部４２が間隔をおいて形成された。溶着チップ１２０は、接合部４２の位置及び大きさに合わせて設けられている。しかし、接合部４２の位置及び大きさは、上記実施形態に限定されない。例えば、長い溶着チップ１２０は、セパレータ４０の周囲に沿って設けられてもよい。
　上記実施形態では、耐熱層は、セパレータ層の表面にコーティングされて形成された。しかし、別々に作成されたセパレータ層と耐熱層とを互いに接合させてセパレータが形成されても良い。この場合、袋詰電極の作成時に、セパレータ層、耐熱層及び電極が重ね合わされてから、周縁を接合（溶着）してもよい。即ち、袋詰電極の作成と同時に、セパレータ層と耐熱層とが接合されてセパレータが形成される。このようにすれば、既存の（耐熱層を有しない）セパレータ層を用いて、耐熱層を有する袋詰電極を作成できる。
　上記第４実施例では、金属網１３０の上に樹脂フィルムが取り付けられた。同様に、金属網１３０を用いない凹凸面１２５の表面に熱伝導率の低い樹脂フィルムを取り付けることによっても、第４実施例と同様の効果を実現できる。上述した変形例の他、本発明は請求の範囲に記載された構成に基づいて種々の変形が可能であり、それら変形例も本発明の範囲内であることは言うまでもない。
　日本国特許出願第２０１２－４２１１号（２０１２年１月１２日出願）の全ての内容は、ここに参照されることで本明細書に援用される。本発明の実施形態を参照することで上述のように本発明が説明されたが、本発明は上述した実施形態に限定されるものではない。本発明の範囲は、請求の範囲に照らして決定される。

Claims (15)

  1. 　袋詰電極の製造方法であって、
    　樹脂からなる二つのセパレータ層の間に電極を配置し、
    　前記二つのセパレータ層のうちの少なくとも一方と前記電極との間に耐熱層を配置し、
    　前記二つのセパレータ層、前記電極及び前記耐熱層を積層し、
    　前記電極より外側で、前記耐熱層を介して重ね合わされた前記二つのセパレータ層の重ね合わせ部分を、一対の溶着チップにより挟んで加圧及び加熱し、
    　加圧及び加熱された前記重ね合わされ部分における前記耐熱層を破壊させて、前記二つのセパレータ層を接合する。
  2. 　請求項１に記載の袋詰電極の製造方法であって、
    　前記一対の溶着チップのうちの少なくとも一方の表面に、複数の凸部を有する凹凸面が形成されており、
    　前記複数の凸部の各先端が、曲面形状又は面取り形状に形成されている。
  3. 　請求項２に記載の袋詰電極の製造方法であって、
    　前記凹凸面が、金属網によって形成されている。
  4. 　請求項２又は３に記載の袋詰電極の製造方法であって、
    　前記凹凸面が、その表面に金属より熱伝導率が低い樹脂フィルムを備えている。
  5. 　請求項１～４の何れかに記載の袋詰電極の製造方法であって、
    　前記加熱の温度が、２００℃未満である。
  6. 　請求項１～５の何れかに記載の袋詰電極の製造方法であって、
    　前記耐熱層が、前記二つのセパレータ層のうちの前記少なくとも一方の表面上に予め形成されている。
  7. 　請求項１～６の何れかに記載の袋詰電極の製造方法であって、
    　前記耐熱層が、前記二つのセパレータ層それぞれの両面上に、それぞれ形成されている。
  8. 　袋詰電極であって、
    　樹脂からなる二つセパレータ層と、
    　前記二つセパレータ層の間に配置された電極と、
    　前記二つのセパレータ層と前記電極との間にそれぞれ配置された二つの耐熱層とを備え、
    　前記電極より外側で、前記耐熱層を介して重ね合わされた前記二つのセパレータ層の重ね合わせ部分において、前記耐熱層が破壊されて前記二つのセパレータ層が接合された接合部が形成されている。
  9. 　請求項８に記載の袋詰電極であって、
    　前記接合部の表面に、凹凸のある圧痕が形成されている。
  10. 　二次電池であって、
    　請求項８又は９に記載の袋詰電極と、前記袋詰電極の極性と異なる極性の電極と、を積層させて形成された発電要素を備えている。
  11. 　熱溶着装置であって、
    　請求項１～７の何れか一つに記載の袋詰電極の製造方法で利用される少なくとも一対の溶着チップを備えており、
    　前記少なくとも一対の溶着チップのうちの少なくとも一方の表面に、凹凸面が形成されている。
  12. 　請求項１１に記載の熱溶着装置であって、
    　前記凹凸面が、複数の凸部を有しており、
    　前記複数の凸部の各先端が、曲面形状又は面取り形状に形成されている。
  13. 　請求項１１に記載の熱溶着装置であって、
    　前記凹凸面が、金属網によって形成されている。
  14. 　請求項１１～１３の何れかに記載の熱溶着装置であって、
    　前記凹凸面が、その表面に耐熱樹脂フィルムを備えている。
  15. 　請求項１１～１４の何れかに記載の熱溶着装置であって、
    　前記加熱の温度が、２００℃未満である。
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