JP6873798B2 - フィルム外装電池の製造方法およびフィルム外装電池 - Google Patents

Description

この発明は、多数の金属箔と相対的に厚い金属板とを積層して互いに超音波接合する超音波接合方法の改良に関し、さらには、この超音波接合方法を利用して製造されるフィルム外装電池に関する。

例えばリチウムイオン二次電池として、複数の正極および負極をセパレータを介して積層してなる電極積層体（発電要素とも呼ばれる）が、熱融着層を備えたラミネートフィルムからなる外装体の中に電解液とともに収容された偏平形状をなすフィルム外装電池が知られている。この種のフィルム外装電池にあっては、正極や負極の集電体を構成する金属箔の端部が活物質層から舌片状に突出しており、この舌片状部分を複数枚重ね合わせた上で、相対的に厚い金属板からなる電極タブの上に超音波接合した構成が一般的である。

ここで、薄い金属箔は、超音波接合によって亀裂や穴空きが生じやすいため、特許文献１では、多数枚重ねた金属箔の上に、厚さが５０μｍ〜２００μｍ程度の同種金属からなる保護用の金属板を配して、ホーンとアンビルとの間で超音波接合を行うことが提案されている。

特開平１０−２４４３８０号公報

上記の保護用の金属板は、例えば細長い長方形に裁断されて金属箔の上に重ねられるが、裁断した金属板をそのまま用いると、角や周縁に鋭利なバリやエッジが存在する。そのため、このバリやエッジによる新たな課題が発生し、これらに対する対策が必要となる。

例えば、上述したフィルム外装電池にあっては、電極タブの超音波接合部の上にラミネートフィルムが重なるので、保護用の金属板のバリやエッジによってラミネートフィルムの内側面の樹脂層（通常は熱融着層である）が傷付き、ラミネートフィルム内部の金属層が電解液に触れて腐食が生じる虞がある。そのため、例えば、ラミネートフィルムの対応する部分に、ラミネートフィルム保護用の樹脂テープを局部的に貼着する、などの対策が必要となる。

そこで、この発明は、多数の金属箔と相対的に厚い金属板とを積層して超音波接合するに際して、最外層の金属箔の上に金属板に代えて耐熱性繊維強化樹脂シートを重ねて超音波接合を行うようにした。

このように耐熱性繊維強化樹脂シートを重ねて超音波接合することで、従来の保護用の金属板と同様に、超音波接合の際の金属箔の亀裂や穴空きを防止できる。そして、耐熱性繊維強化樹脂シートにあっては、従来の保護用の金属板に比較して遙かに柔軟なものとなるので、角や端縁によって他の部材を傷付けるようなことがない。

本発明の超音波接合方法は、例えば、電極積層体とラミネートフィルム製の外装体とを備えたフィルム外装電池の電極タブの接合に適用できる。この場合、電極タブの接合部において金属箔の上に重ねられた耐熱性繊維強化樹脂シートがラミネートフィルムの内側層を傷付ける虞がないので、ラミネートフィルム保護用の樹脂テープは不要であり、ラミネートフィルムの内側層が耐熱性繊維強化樹脂シートに対し露出した構成とすることができる。

この発明によれば、超音波接合部の金属箔の保護のために、従来の保護用金属板に代えて耐熱性繊維強化樹脂シートを用いるようにしたので、保護用金属板のバリやエッジによる新たな課題の発生を回避することができる。

この発明に係るフィルム外装電池の斜視図。 このフィルム外装電池の分解斜視図。 このフィルム外装電池の要部の断面図。 集電体の端部と電極タブとの接合部を示した電極積層体の要部の斜視図。 超音波接合装置を用いた接合工程を概略的に示した説明図。 接合部の金属組織の状態を示した図面代用写真。 電極タブの両側にそれぞれ集電体が配置された変形例を示す説明図。

以下、この発明の接合方法をフィルム外装電池の電極タブの接合に適用した一実施例について説明する。

図１は、この発明が適用されるフィルム外装電池を示している。このフィルム外装電池は、例えば、電気自動車やハイブリッド自動車等の車両駆動用電源パックを構成する偏平形状をなすフィルム外装型リチウムイオン二次電池である。一実施例のフィルム外装電池は、特開２０１３−１４０７８２号公報や特開２０１５−３７０４７号公報等に記載のものと基本的に同様の構成を有しており、矩形のシート状に構成した正極および負極をセパレータを介して複数積層して電極積層体１を構成し、この電極積層体１を、ラミネートフィルムからなる袋状の外装体２の中に電解液とともに収容したものである。電極積層体１は、一対の電極タブつまり正極タブ３と負極タブ４とを有し、この一対の電極タブ３，４は、外装体２を構成するラミネートフィルムの接合面から外部へ引き出されている。

図２は、フィルム外装電池の分解斜視図、図３は、要部の断面図である。図３に示すように、電極積層体１においては、正極１１と負極１２とがセパレータ１３を介して交互に積層されている。正極１１は、集電体１４となる金属箔具体的にはアルミニウム箔の両面に正極活物質をバインダを含むスラリとして塗布し、乾燥かつ圧延して所定の厚みの活物質層を形成したものである。負極１２は、同様に、集電体１５（図３には図示されていない）となる金属箔具体的には銅箔の両面に負極活物質をバインダを含むスラリとして塗布し、乾燥かつ圧延して所定の厚みの活物質層を形成したものである。セパレータ１３は、正極１１と負極１２との間の短絡を防止すると同時に電解液を保持する機能を有するものであって、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）やポリプロピレン（ＰＰ）等の熱可塑性合成樹脂の微多孔性膜あるいは不織布からなる。

正極１１の集電体１４の一端部には、正極タブ３との溶接部となる舌片部１４ａが設けられている。この舌片部１４ａは、活物質層を具備せずに露出している。同様に、負極１２の集電体１５の一端部には、負極タブ４との溶接部となる舌片部１５ａが設けられている。この舌片部１５ａは、活物質層を具備せずに露出している。正極１１側の舌片部１４ａと負極１２側の舌片部１５ａは、図２に示すように、電極積層体１の一つの辺において、互いに重ならないようにそれぞれ片寄って配置されている。

そして、互いに重なる位置にある複数の舌片部１４ａは、正極タブ３の上に積層され、超音波接合により正極タブ３の厚さ方向に一体に接合されている。この超音波接合の際に、薄い金属箔からなる舌片部１４ａの上には、金属箔の亀裂や穴空きを防止するために、細長い長方形をなす耐熱性繊維強化樹脂シート５が重ねられており、この耐熱性繊維強化樹脂シート５と複数の舌片部１４ａと正極タブ３とが一体に超音波接合されている。負極１２側についても同様であり、互いに重なる位置にある複数の舌片部１５ａが、負極タブ４の上に積層され、かつ最上部に細長い長方形をなす耐熱性繊維強化樹脂シート５を重ねた上で、超音波接合により負極タブ４の厚さ方向に一体に接合されている。

正極タブ３は、薄いアルミニウム板からなり、負極タブ４は、薄い銅板からなる。つまり、それぞれ集電体１４，１５と同種の金属から構成されている。これらの正極タブ３および負極タブ４は、金属箔からなる集電体１４，１５に比較して相対的に厚い。例えば、正極１１側の集電体１４となるアルミニウム箔は、１５μｍ程度の厚さを有し、負極１２側の集電体１５となる銅箔は、８μｍ程度の厚さを有する。これに対し、アルミニウム板からなる正極タブ３は、４００μｍ程度の厚さを有し、銅板からなる負極タブ４は、２００μｍ程度の厚さを有する。

外装体２は、図２に示すように、上下２枚のシート状のラミネートフィルム６，７から構成されており、周縁の四辺を加熱融着することで袋状に構成される。より詳しくは、電極積層体１を収容した状態で一辺の注液口を残す形で３辺の加熱シールが行われ、注液後に注液口が封止される。図２に示した例では、電極積層体１の外形に対応した凹部が予めラミネートフィルム６，７にカップ成形されている。なお、１枚の大きなラミネートフィルムを用い、これを２つ折りとして３辺を加熱溶着するようにしてもよい。外装体２となるラミネートフィルム６，７は、例えば、アルミニウム箔の内側にポリプロピレンからなる熱融着層をラミネートするとともに、外側にポリアミド樹脂層およびポリエチレンテレフタレート樹脂層を保護層としてラミネートしてなる四層構造を有している。

図２に示すように、正極タブ３および負極タブ４が接する下側のラミネートフィルム７の対応部位には、これら正極タブ３および負極タブ４の鋭利なエッジから熱融着層を保護するために、ポリアミド樹脂等の比較的強度の高い樹脂からなる保護テープ１７が貼着されている。

また、ラミネートフィルム６，７の接合面に挟み込まれる電極タブ３，４の表面には、加熱シール時のシール線が横切る部分に対応して、「先付け樹脂」と呼ばれる合成樹脂層１８が予め帯状に設けられている。ラミネートフィルム６，７の周縁が電極タブ３，４と交差する部位では、この合成樹脂層１８の上にラミネートフィルム６，７の熱融着層が接合されている。例えば、２枚の帯状のポリプロピレンフィルムを電極タブ３，４の両面に貼着することで、電極タブ３，４を挟み込むような形に合成樹脂層１８が形成されている。

なお、図３は、正極タブ３の部分における断面の構成を模式的に示している。負極タブ４の部分においても基本的に同様の構成となる。この図３においては、各部の寸法関係や正極１１および負極１２の数、等は必ずしも正確なものではない。例えば一例においては、２０枚程度の正極１１と２０枚程度の負極１２とが交互に積層されている。

図４は、超音波接合により集電体１４，１５の舌片部１４ａ，１５ａに接合された正極タブ３および負極タブ４の接合部分を示している。符号２１で示す細長い長方形部分が超音波接合による溶接部であり、電極タブ３，４の幅方向に沿ってそれぞれ３個の溶接部２１が間隔を置いて一直線上に配置されている。耐熱性繊維強化樹脂シート５は、３個の溶接部２１の全体を覆いうる長さを有する細長い長方形に裁断されている。

図５は、超音波接合を行う超音波接合装置２５の一例を示している。超音波接合装置２５は、溶接部２１の下面側に配置されるアンビル２６と、図示せぬ加振装置に連結されたホーン２７と、を備え、ホーン２７の先端には、超音波接合用工具つまりチップ２８が設けられている。ホーン２７は、略水平方向に延びた丸棒状をなし、その長手方向（図の左右方向）に沿って図示せぬ加振装置により加振される。そして、ホーン２７の振動の腹となる位置に、ワークと接触する実質的な加工部となるチップ２８が配置されている。図５では、ホーン２７とアンビル２６とが互いに開いた位置で描かれているが、加工時には、アンビル２６が所定の高さ位置まで上昇し、かつホーン２７が図示せぬ加圧機構によりアンビル２６へ向かって所定の荷重でもって加圧される。つまり、超音波接合装置２５は、ワークをホーン２７とアンビル２６との間で加圧しながら超音波振動を与える。

また、超音波接合装置２５は、ワークとなる電極タブ３，４と複数の集電体１４，１５（舌片部１４ａ，１５ａ）と耐熱性繊維強化樹脂シート５とを互いに積層した状態で保持するクランプ機構２９を備えている。このクランプ機構２９は、アンビル２６およびホーン２７と干渉しない位置でワークを保持している。

一実施例においては、アンビル２６の上に電極タブ３，４が位置し、ホーン２７が接する最上部に耐熱性繊維強化樹脂シート５が配置される。なお、ホーン２７が電極タブ３，４に接するように逆に配置し、集電体１４，１５とアンビル２６との間に耐熱性繊維強化樹脂シート５を配置するようにしてもよい。

チップ２８は、個々の溶接部２１の大きさに対応した細長い長方形の板状をなしている。チップ２８は、例えば、工具鋼等を用いてホーン２７とは別の部品として形成し、ホーン２７に取り付けて用いることができる。あるいは、ホーン２７の一部として、ホーン２７に直接に形成するようにしてもよい。図５の例では、ホーン２７の振動方向は、チップ２８の幅方向（チップ２８の長手方向と直交する方向）に沿ったものとなる。

チップ２８の加工面は、図示は省略するが、規則的に配列された複数のピラミッド状（つまり四角錐形状）の凸部を備えており、いわゆるローレット状の構成となっている。一つの実施例では、各々の凸部は、四角錐の底辺がチップ２８の長辺および短辺と平行をなすように、縦横に配列されている。四角錐の底辺がチップ２８の長辺および短辺に対し４５°程度で傾斜した配置としてもよい。

また、アンビル２６の加工面は、一実施例においては、チップ２８の加工面と同様に、規則的に配列された複数のピラミッド状（つまり四角錐形状）の凸部を備えている。アンビル２６は、平坦な加工面を有するものであってもよい。

集電体１４，１５とホーン２７との間に配置される耐熱性繊維強化樹脂シート５は、耐熱性に優れた合成樹脂例えばフッ素樹脂の層の中に、強化用の繊維としてガラス繊維やセラミックス繊維を含み、薄いシート状に構成されたものである。合成樹脂としては、フッ素樹脂以外の耐熱性樹脂を用いてもよい。好ましい実施例においては、ガラス繊維が適宜な大きさの目を有する格子状の織布（換言すれば平織りの織布）として構成されており、この織布の両面ないし片面に、耐熱性樹脂としてポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）がコーティングされている。このシート５の厚さは、一例では、７５μｍ程度であり、耐熱性樹脂が比較的薄くコーティングされていることから、平織り状のガラス繊維による凹凸がシート５の表面に出現している。つまり、シート５の表面は平滑面ではなく粗面となっている。格子状をなす目の大きさは、例えば、数十μｍ〜数百μｍ程度に設定される。

なお、耐熱性繊維強化樹脂シート５としては、上記の織布の形態のもののほか、繊維をそのままあるいは糸状とした上で合成樹脂層内に不規則に配合した構成のものであってもよい。

このような耐熱性繊維強化樹脂シート５をアンビル２６との間に配置して超音波接合を行うと、超音波振動によりチップ２８の加工面から加えられるエネルギによってシート５の合成樹脂部分が局部的に軟化ないし溶融するが、シート５に含まれる繊維層が軟化溶融した合成樹脂とともに金属箔（集電体１４，１５）を保護し、金属箔の亀裂や穴空きが抑制される。また、耐熱性繊維強化樹脂シート５は、下層の金属箔への振動エネルギの伝達を損なうことがなく、従来技術における保護用の金属板を重ねる場合と同様の供給エネルギおよび加工時間でもって超音波接合が可能である。シート５の表面の凹凸は、シート５表面での滑りを抑制し、チップ２８から下層の金属箔への振動エネルギの効率のよい伝達に寄与する。

図６は、実際の超音波接合による溶接部２１を耐熱性繊維強化樹脂シート５側から見た写真である。この例は、厚さ１５μｍのアルミニウム箔からなる正極１１側の集電体１４を２０枚積層し、厚さ４００μｍの正極タブ３の上に重ね、集電体１４の最上部に上述した例の耐熱性繊維強化樹脂シート５を配して、超音波接合を行ったものである。超音波接合の加工条件としては、加圧力を７００Ｎ、振幅を４５μｍ、供給エネルギを１００Ｊ、とした。図示するように、ホーン２７のチップ２８が備えるピラミッド状の凸部に対応してピラミッド状に窪んだ圧痕が生じているが、個々の圧痕の周囲にもガラス繊維が合成樹脂とともに存在する。集電体１４には、亀裂や穴空きは認められない。

なお、発明者の実験によれば、繊維層を含まない合成樹脂シートであると、超音波エネルギによって樹脂が軟化溶融して拡がってしまい、金属箔を保護する作用は得られなかった。また、逆に、合成樹脂を含まないガラス繊維の織布であると、超音波エネルギによって繊維が粉となって拡散するに過ぎず、やはり金属箔を保護する作用は得られなかった。

このように、超音波接合時の集電体１４，１５の保護のために耐熱性繊維強化樹脂シート５を用いる本発明によれば、特許文献１に開示された従来の保護用金属板と同様に集電体１４，１５の亀裂や穴空きの抑制が達成できる。

そして、耐熱性繊維強化樹脂シート５においては、特許文献に開示された保護用金属板に比較して遙かに柔軟であるため、周囲の端縁や角によって他の部材を傷付けることがない。より具体的には、電極タブ３，４の溶接部２１に重なるラミネートフィルム６の内側層つまり熱融着層を傷付ける虞がない。そのため、熱融着層の保護のためにラミネートフィルム６の内側面に保護テープを貼着する必要がない。図３に示すように、電極積層体１が外装体２内に収容された状態では、ラミネートフィルム６の内側面（熱融着層）は耐熱性繊維強化樹脂シート５に対し露出している。

また、上記の耐熱性繊維強化樹脂シート５においては、超音波接合装置２５による加工時に粉塵の発生が抑制される。すなわち、金属箔などの金属製のワークに対しチップ２８が超音波振動を加えると、微細な金属粉が発生し飛散する。この金属粉がフィルム外装電池内に侵入することは好ましくなく、何らかの手段で除去する必要が生じる。これに対し、耐熱性繊維強化樹脂シート５を金属箔の上に重ねた上記実施例においては、加工時に溶融した合成樹脂がチップ２８と金属面との接触点付近に介在するので、金属粉の発生自体が少なくなるとともに、仮に発生しても溶融樹脂に包み込まれて飛散しないため、粉塵の発生が抑制される。

さらに、自動化したラインにおいて、超音波接合後に耐熱性繊維強化樹脂シート５の位置を画像検査により確認する場合に、耐熱性繊維強化樹脂シート５は周囲の金属箔や電極タブ３，４と反射率が大きく異なることから、位置検出が確実かつ容易であり、誤検出が少ない。例えば特許文献１に開示されるように集電体となる金属箔や電極タブと同種の金属からなる保護用金属板を用いた場合には、保護用金属板と周囲との反射率の差や色の差がないので、画像検査による保護用金属板の位置検出に際し、誤検出が生じやすい。

以上、この発明の一実施例を説明したが、ホーンやアンビルの加工面が平坦である場合にも、本発明は適用が可能であり、上述した実施例と同様の作用効果を得ることができる。

また、図７に例示するように、相対的に厚い金属板５１の両側に多数の金属箔５２を積層して金属板５１の厚さ方向に一体に超音波接合する場合にも、本発明は適用が可能である。この場合は、ホーン側およびアンビル側の双方に耐熱性繊維強化樹脂シート５３が重ねられることとなる。

１…電極積層体
２…外装体
３，４…電極タブ
５…耐熱性繊維強化樹脂シート
１１…正極
１２…負極
１３…セパレータ
１４，１５…集電体
２１…溶接部
２５…超音波接合装置
２６…アンビル
２７…ホーン
５１…金属板
５２…金属箔
５３…耐熱性繊維強化樹脂シート

Claims (6)

1. シート状に裁断された正・負の電極がセパレータを介して複数積層され、かつこれら電極の金属箔からなる集電体の端部に、相対的に厚い金属板からなる電極タブが接合されてなる電極積層体と、
   この電極積層体を電解液とともに収容するとともに、上記電極タブが接合面から引き出されたラミネートフィルムからなる外装体と、
   を備えたフィルム外装電池の製造方法であって、
   上記の複数の集電体の端部と上記電極タブとを重ね合わせるとともに、最外面の集電体の上に、耐熱性繊維強化樹脂シートを重ね、
   これらの複数の集電体と電極タブと耐熱性繊維強化樹脂シートとを積層した状態で、超音波接合装置のホーンとアンビルとの間で加圧しつつ超音波振動を加えて接合し、
   上記外装体のラミネートフィルムの内側面が上記耐熱性繊維強化樹脂シートに対し露出した状態で上記電極積層体を上記外装体に収容する、ことを特徴とするフィルム外装電池の製造方法。
2. 上記耐熱性繊維強化樹脂シートは、繊維による凹凸を表面に有する、ことを特徴とする請求項１に記載のフィルム外装電池の製造方法。
3. 上記耐熱性繊維強化樹脂シートは、ガラス繊維の織物に耐熱性合成樹脂をコーティングした構成を有する、ことを特徴とする請求項１または２に記載のフィルム外装電池の製造方法。
4. 上記耐熱性繊維強化樹脂シートは、合成樹脂としてフッ素樹脂を用いている、ことを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のフィルム外装電池の製造方法。
5. 上記ホーンおよび上記アンビルの少なくとも一方の加工面には、ピラミッド状の複数の凸部が並んで設けられている、ことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のフィルム外装電池の製造方法。
6. シート状に裁断された正・負の電極がセパレータを介して複数積層され、かつこれら電極の金属箔からなる集電体の端部に、相対的に厚い金属板からなる電極タブが接合されてなる電極積層体と、
   この電極積層体を電解液とともに収容するとともに、上記電極タブが接合面から引き出されたラミネートフィルムからなる外装体と、
   を備えたフィルム外装電池において、
   上記集電体の端部と上記電極タブとは、複数の集電体の端部が電極タブとともに重ね合わされているとともに、最外面の集電体の上に耐熱性繊維強化樹脂シートを備え、これらが電極タブの厚さ方向に一体化されており、
   上記外装体のラミネートフィルムの内側層は上記耐熱性繊維強化樹脂シートに対し露出している、ことを特徴とするフィルム外装電池。

Images