JP2006225468A - ポリプロピレン系樹脂組成物およびその成形体 - Google Patents

Abstract

【課題】軽量性と剛性のバランスに優れ、更に、寸法安定性や流動性、及び熱源リサイクル性にも優れたポリプロピレン系樹脂組成物、及びその成形体の提供。
【解決手段】（Ａ）（Ａ−１）ダイスウェル比が１．５〜２．５、Ｍｗ／Ｍｎが７〜１３、アイソタクチックペンタッド分率が９６％以上、ＭＦＲが２０〜１００ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体（ａ）又は該プロピレン単独重合体（ａ）を含むプロピレンブロック共重合体（ｂ）と（Ａ−２）ダイスウェル比が１．０〜１．５であるプロピレン樹脂からなるポリプロピレン樹脂１００重量部に対して、（Ｂ）繊維径が２μｍより大きく１５μｍ以下であり、繊維長が１〜２０ｍｍの炭素繊維０．５〜１００重量部、及び（Ｃ）芳香族カルボン酸金属塩等からなる群より選ばれた造核剤０．０１〜５重量部を含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
【選択図】なし

Description

本発明は、機械的強度と軽量性に優れたポリプロピレン系樹脂組成物、及びその成形体に関する。更に詳しくは、機械的強度、寸法安定性、流動性と軽量性のバランス、及び熱源リサイクル性に優れたポリプロピレン系樹脂組成物、及びその成形体に関する。

ポリプロピレンは、成形加工がしやすく、また、軽量性と機械物性のバランスにも優れているため、生活資材、自動車内外装部品等の各種工業部品等に幅広く使用されている。特に、バンパー、インストルメントパネル、ドアトリム、ピラー等の自動車内外装部品として、近年は、着実にその使用範囲を拡大してきている。
工業部品用ポリプロピレンは、剛性や耐熱性といった機械的強度を向上させるために、タルク、マイカ、ガラス繊維等の無機フィラーを配合する工夫がなされており、タルクが最も代表的な無機フィラーとして幅広く使用されている。しかし、タルクのアスペクト比は、最大でも１００未満であるため、要求される機械的強度を発現させるためには多量の配合が必要であり、タルクを配合したポリプロピレン組成物は、比重が大きくなってしまうため、その補強効率は十分とはいえない。

このため、より高い剛性が要求される用途では、アスペクト比の高い、ガラス繊維やウイスカー、炭素繊維、といった繊維状フィラーを配合する方法が知られている（例えば、特許文献１参照。）。このうち、炭素繊維は、ガラス繊維やウイスカーに比べて、より高度な補強効率（即ち、剛性と軽量性のバランス）が得られるだけでなく、有機物であるために、熱源リサイクルを目的とした焼却処理の際に、焼却残渣としての燃え残りが発生せず、熱源リサイクル性にも優れた補強材である。
本発明者らは、この様な観点で、結晶性と衝撃性に優れた、特定の構造を有するポリプロピレンと、特定の構造を有する炭素繊維を複合化したポリプロピレン系樹脂組成物を提案した（例えば、特許文献２参照。）が、その後の検討で、その剛性と軽量性のバランスと寸法安定性の両立は必ずしも十分ではないことがわかっている。
また、本発明者らは、特定の構造を有するポリプロピレン、炭素繊維、無機フィラーからなる、剛性と寸法安定性に極めて優れたポリプロピレン系樹脂組成物を提案している（例えば、特許文献３参照。）が、極めて高い剛性と良好な寸法安定性を実現する反面、無機フィラー配合による比重の増加や焼却残渣の発生、及び寸法変化の異方性を伴うため、軽量性や寸法精度、熱源リサイクル性の観点で、もう一段の改良をする必要があった。
特開２００１−８１２４６号公報 特願２００３−４３６８５０号 特願２００４−０４６５５４号

本発明は、この様な従来技術の欠点を解消し、軽量性と剛性のバランスに優れ、更に、寸法安定性や流動性、及び熱源リサイクル性にも優れたポリプロピレン系樹脂組成物、及びその成形体を提供することを課題とする。

本発明者らは、上記課題を解決すべく、軽量性と剛性のバランスに優れたポリプロピレン系樹脂組成物に関して鋭意検討した結果、分子構造及び結晶構造を制御した複数のポリプロピレンと特定の構造を有する炭素繊維及び造核剤とを複合化することにより、軽量性と剛性のバランス、及び寸法安定性、外観に優れたポリプロピレン系樹脂組成物が得られることを見出し、本発明を完成した。

すなわち、本発明の第１の発明によれば、 下記（Ａ）ポリプロピレン樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）炭素繊維０．５〜１００重量部、及び（Ｃ）造核剤０．０１〜５重量部を含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
（Ａ）ポリプロピレン樹脂：下記（Ａ−１）成分５〜９５重量％と（Ａ−２）成分５〜９５重量％を含有するポリプロピレン樹脂
（Ａ−１）ダイスウェル比が１．５〜２．５、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定される重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が７〜１３、アイソタクチックペンタッド分率が９６％以上、メルトフローレート（ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠し２３０℃で測定、以下ＭＦＲと記す）が２０〜１００ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体（ａ）、又は、該プロピレン単独重合体（ａ）４０〜９９重量％とプロピレンと炭素数２〜１２（３を除く）のα−オレフィンを共重合してなる、プロピレン含量が２０〜８０重量％、ＭＦＲが０．００１〜６ｇ／１０分のプロピレン共重合体１〜６０重量％とを含むプロピレンブロック共重合体であって、ＭＦＲが５〜８０ｇ／１０分であるプロピレンブロック共重合体（ｂ）
（Ａ−２）ダイスウェル比が１．０〜１．５、ＭＦＲが１０〜１００ｇ／１０分であるプロピレン樹脂
（Ｂ）炭素繊維：繊維径が２μｍより大きく１５μｍ以下であり、繊維長が１〜２０ｍｍの炭素繊維
（Ｃ）造核剤：芳香族カルボン酸金属塩、有機リン酸エステル金属塩、及びロジン酸金属塩からなる群より選ばれた造核剤

また、本発明の第２の発明によれば、第１の発明において、プロピレン単独重合体（ａ）が、多段重合によって製造されたポリプロピレン単独重合体であることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。

また、本発明の第３の発明によれば、第２の発明において、プロピレン単独重合体（ａ）が、ＭＦＲが２００〜１０００ｇ／１０分のプロピレン重合体を５０〜９５重量％含むことを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。

また、本発明の第４の発明によれば、第１〜３のいずれかの発明において、造核剤としての金属塩が、アルミニウム、又はナトリウムのいずれかの金属塩であることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。

また、本発明の第５の発明によれば、第１〜４のいずれかの発明において、（Ａ）ポリプロピレン樹脂１００重量部に対して、ＭＦＲが０．１〜１５ｇ／１０分、密度が０．８５０〜０．９１０ｇ／ｃｍ^３のエチレン系エラストマー、又はスチレン系エラストマーから選ばれる少なくとも一種の熱可塑性エラストマー（Ｄ）を１〜５０重量部含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。

また、本発明の第６の発明によれば、第１〜５のいずれかの発明において、密度と曲げ弾性率の関係が、下記関係式（１）を満足することを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。
ＦＭ＞４２ρ−３６０００ …（１）
（式中、ＦＭは曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）、ρは密度（単位：ｋｇ／ｍ^３）を表す）

また、本発明の第７の発明によれば、第１〜６のいずれかの発明のポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形、圧縮成形、押出成形、及び射出圧縮成形からなる群より選ばれる成形加工方法により成形されてなる成形体が提供される。

また、本発明の第８の発明によれば、第７の発明において、密度と曲げ弾性率の関係が、下記関係式（１）を満足することを特徴とする成形体が提供される。
ＦＭ＞４２ρ−３６０００ …（１）
（式中、ＦＭは曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）、ρは密度（単位：ｋｇ／ｍ^３）を表す）

また、本発明の第９の発明によれば、第７又は８の成形体からなる車両用部品、住設部品、又は家電部品が提供される。

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、軽量性と剛性のバランスに優れ、更に、寸法安定性や流動性、及び熱源リサイクル性にも優れたポリプロピレン系樹脂組成物であり、各種工業部品分野等の用途において、有用な材料となる。

以下、本発明を詳細に説明する。
１．ポリプロピレン系樹脂組成物
（１）構成成分
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂、（Ｂ）炭素繊維、（Ｃ）造核剤、必要に応じて、（Ｄ）熱可塑性エラストマーの成分を含有する。以下に、各成分について詳細に説明する。

（Ａ）ポリプロピレン系樹脂
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物で用いる（Ａ）ポリプロピレン樹脂は、（Ａ−１）ポリプロピレン単独重合体（ａ）、又は、該（ａ）とプロピレンと炭素数２〜１２（３を除く）のα−オレフィンを共重合してなるプロピレン共重合体とを含むプロピレンブロック共重合体（ｂ）のいずれかの樹脂と、（Ａ−２）プロピレン樹脂との樹脂組成物である。

（ａ）プロピレン単独重合体
本発明で用いるプロピレン単独重合体（ａ）は、ダイスウェル比が１．５〜２．５、好ましくは１．５〜２．４、より好ましくは１．５５〜２．３５である。ダイスウェル比が上記範囲を逸脱した場合、フローマークなどの射出成形時の外観が悪化するばかりでなく、成形収縮率、線膨張係数といった寸法変化の異方性が増大したり、造核剤成分による高剛性化効果が劣ったりするため好ましくない。
ここで、ダイスウェル比は、ポリプロピレンを１９０℃の加熱シリンダに装填した後、６分間加熱保持し、直径１ｍｍ、長さ８ｍｍのオリフィスから０．１ｇ／分の速度で押し出して、そのストランド径を測定し、ストランド直径／オリフィス直径により算出して求める値である。

また、成分（ａ）のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定される重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）は、７〜１３、好ましくは８〜１２、より好ましくは８．５〜１１．５である。Ｍｗ／Ｍｎが上記範囲を逸脱した場合、フローマークなどの射出成形時の外観が悪化したり、成形収縮率、線膨張係数といった寸法変化の異方性が増大したりするばかりでなく、本発明で配合される造核剤成分の効果が十分に得られないため、好ましくない。
ここで、Ｍｗ／Ｍｎは、ＧＰＣにより測定する重量平均分子量と数平均分子量の比である。具体的には、ＧＰＣを用いて次の条件で測定するものである。
装置 ：Ｗａｔｅｒｓ社製ＨＬＣ／ＧＰＣ １５０Ｃ
カラム温度：１３５℃
溶媒 ：ｏ−ジクロロベンゼン
流量 ：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
カラム ：東ソー株式会社製 ＧＭＨ_ＨＲ−Ｈ（Ｓ）ＨＴ ６０ｃｍ×１
注入量 ：０．１５ｍｌ（濾過処理無し）
溶液濃度 ：５ｍｇ／３．４ｍｌ
試料調整 ：ｏ−ジクロロベンゼンを用い、５ｍｇ／３．４ｍｌの溶液に調整し１４０℃で１〜３時間溶解させる。
検量線 ：ポリスチレン標準サンプルを使用する。
検量線次数：１次
ＰＰ分子量：ＰＳ×０．６３９

さらに、成分（ａ）のアイソタクチックペンタッド分率は９６％以上、好ましくは９８．０〜９９．５％、より好ましくは９８．５〜９９．５％である。アイソタクチックペンタッド分率が９８％未満の場合、軽量性と剛性や耐熱性のバランスが劣るため、好ましくない。
ここで、アイソタクチックペンタッド分率とは、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，６，９２５（１９７３ 年）記載の方法、すなわち^１３Ｃ−ＮＭＲ を使用する方法で測定されるポリプロピレン分子鎖中のペンタッド単位でのアイソタクチック分率である。換言すれば、アイソタクチックペンタッド分率は、プロピレンモノマー単位が５個接続してメソ結合した連鎖の中心にあるプロピレンモノマー単位の分率である。ただし、ピークの帰属に関しては、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，８，６８７（１９７５ 年）に記載の方法に基づいて行った。具体的には^１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルのメチル炭素領域の全吸収ピーク中のｍｍｍｍ ピークの強度分率としてアイソタクチックペンタッド単位を測定する。

さらにまた、成分（ａ）のＭＦＲは、２０〜１００ｇ／１０分、好ましくは２４〜８０ｇ／１０分、より好ましくは２５〜７５ｇ／１０分である。ＭＦＲが２０ｇ／１０分未満の場合、流動性が劣る為好ましくなく、１００ｇ／１０分を超えると衝撃性や機械的強度が劣る為好ましくない。
ここで、ＭＦＲは、ＪＩＳ−Ｋ７２１０に準拠し、２３０℃、２１．１８Ｎ荷重で測定する値である。

本発明で用いるプロピレン単独重合体（ａ）の製造方法は、特に限定されるものではなく、従来公知のポリプロピレン用の重合触媒を用いた重合方法の中から、適宜選択される。
上記プロピレンの重合触媒としては、通常、高立体規則性触媒が用いられる。例えば、四塩化チタンを有機アルミニウム化合物で還元し、更に各種の電子供与体及び電子受容体で処理して得られた三塩化チタン組成物と有機アルミニウム化合物及び芳香族カルボン酸エステルを組み合わせた触媒（特開昭５６−１００８０６号、特開昭５６−１２０７１２号、特開昭５８−１０４９０７号の各号参照）、ハロゲン化マグネシウムに四塩化チタンと各種の電子供与体を接触させた担持型触媒（特開昭５７−６３３１０号、同６３−４３９１５号、同６３−８３１１６号の各公報参照）等を例示することができる。

重合方法としては、上記プロピレンの重合触媒の存在下、気相重合法、液相塊状重合法、スラリー重合法、またはこれらを組み合わせた方法等の製造プロセスを適用して、プロピレンを単独重合またはプロピレンと少量のα−オレフィンとを共重合することにより得られる。スラリー重合法、気相重合法が好ましい。
単段重合でも同一又は異なる重合条件で逐次に重合する多段重合であってもよい。上記したダイスウェル比、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）、溶融特性（ＭＦＲ）を有するプロピレン単独重合体を得るためには、多段重合する方法が好ましい。多段重合法としては、以下に示す工程（１）、工程（２）を含む多段重合法又は工程（１）、工程（２）による２段重合法を例示することができる。

工程（１）：プロピレンを、分子量調節剤としての水素の存在下で重合する。分子量が大きすぎる重合体の生成を抑制するためである。水素は、１段目の重合工程で得られる重合体のＭＦＲが、２００〜１０００ｇ／１０分、好ましくは、３００〜９００ｇ／１０分となるように添加される。水素濃度としては、通常０．５〜４０％、好ましくは１〜３０％の範囲から選択される。また重合温度は、通常４０〜９０℃、圧力は２×１０^５〜３５×１０^５Ｐａの範囲から選択される。この工程（１）で得られる重合体の量は、通常全重合量の５０〜９５重量％、好ましくは６０〜９０重量％となるように調整される。工程（１）で製造される重合体の量が５０重量％未満の場合、工程（２）で製造される高分子量のポリプロピレン重合体が多くなりすぎ、本発明の樹脂組成物の寸法安定性や外観が劣るため、好ましくない。

工程（２）：高分子量のポリプロピレン重合体を得るための工程である。本工程で得られるポリプロピレン重合体の分子量及び量によって、特にプロピレン単独重合体（ａ）のダイスェル比を制御することができる。高分子量のポリプロピレン重合体を重合するために、なるべく低濃度の水素雰囲気下、若しくは実質上水素の存在しない状態で重合することが好ましい。重合は、工程（１）で生成したポリプロピレン及び触媒の存在下、引き続いて行われる。重合温度は、通常４０〜９０℃、圧力は２×１０^５〜３５×１０^５Ｐａの範囲から選択される。この工程（２）で得られる重合体の量は、全重合量の５〜５０重量％、好ましくは１０〜４０重量％となるように調整される。
工程（１）及び工程（２）又は必要に応じてこれらに他の工程を結合して、結果として得られる重合体全体の物性値を前記した範囲に調整できれば、いかなる組合せを採用しても良い。

（ｂ）プロピレンブロック共重合体
本発明で用いることのできるプロピレンブロック共重合体（ｂ）は、前述のプロピレン単独重合体（ａ）部分と、プロピレンと炭素数２〜１２（３を除く）のα−オレフィンを共重合してなる、プロピレン含量が２０〜８０重量％、ＭＦＲが０．００１〜６ｇ／１０分のプロピレン共重合体部分とを含むブロック共重合体である。
炭素数２〜１２（３を除く）のα−オレフィンとしては、エチレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、オクテンなどを例示することができる。

プロピレン共重合体部分中のプロピレン含量は、２０〜８０重量％、好ましくは３０〜７０重量％、より好ましくは３５〜７０重量％である。プロピレン含量が上記範囲を逸脱した場合には、共重合体部分の分散性が悪化したり、低温脆性が悪化したりするため好ましくない。
ここで、プロピレン含量の測定法は、^１３Ｃ−ＮＭＲ法を用いた、従来公知の常法によって測定することができる。

プロピレン共重合体部分のＭＦＲは、０．００１〜６ｇ／１０分、好ましくは０．００５〜３ｇ／１０分、より好ましくは０．０１〜３ｇ／１０分である。共重合体部分のＭＦＲが上記範囲を逸脱した場合、共重合体部分の分散性が悪化したり、衝撃性が低下したりするため好ましくない。
プロピレン共重合体部分のＭＦＲ（ＭＦＲｂ）は、プロピレン単独重合体（ａ）のＭＦＲ（ＭＦＲａ）と割合（Ｗａ（重量％））及びプロピレンブロック共重合体のＭＦＲ（ＭＦＲ）とプロピレン共重合体部分の割合（Ｗｂ（重量％））から対数加成式を用いて以下の式により算出することができる。
１００×ＬＯＧ（ＭＦＲ）＝Ｗａ×ＬＯＧ（ＭＦＲａ）＋Ｗｂ×ＬＯＧ（ＭＦＲｂ）

また、プロピレンブロック共重合体（ｂ）のＭＦＲは、５〜８０ｇ／１０分、好ましくは１０〜７０ｇ／１０分、より好ましくは１５〜６５ｇ／１０分である。プロピレンブロック共重合体のＭＦＲが上記範囲を逸脱した場合、流動性、外観、衝撃性などが劣るため、好ましくない。

さらに、プロピレンブロック共重合体（ｂ）のダイスウェル比は、１．５〜２．４であることが好ましい。

プロピレンブロック共重合体（ｂ）における、プロピレン単独共重合体（ａ）とプロピレン共重合体との割合は、プロピレン単独共重合体は４０〜９９重量％、好ましくは５５〜９０重量％、より好ましくは６０〜８８重量％であり、プロピレン共重合体は１〜６０重量％、好ましくは１０〜４５重量％、より好ましくは１２〜４０重量％である。
プロピレン単独重合体とプロピレン共重合体の組成比率が上記範囲を逸脱した場合には、剛性と衝撃性のバランスなどが劣るため好ましくない。

プロピレンブロック共重合体（ｂ）は、一連のプロピレン単独重合体（ａ）を製造する工程、プロピレン共重合体を製造する工程を含む（前後は問わない）製造方法で得ることができる。プロピレン単独重合体（ａ）を製造する工程は、前述した通りである。プロピレン共重合体を製造する工程は、所定のプロピレン含量、ＭＦＲとなるように、プロピレンとα−オレフィンの供給割合、分子量調節剤の供給量を調整することにより製造することができる。

（Ａ−２）プロピレン樹脂
本発明で用いるプロピレン樹脂（Ａ−２）は、ＭＦＲが１０〜１００ｇ／１０分、好ましくは１５〜９５ｇ／１０分、より好ましくは２０〜９０ｇ／１０分である。ＭＦＲが上記範囲を逸脱すると、流動性、外観、衝撃性などが劣るため好ましくない。
また、（Ａ−２）成分のダイスウェル比は、１．０〜１．５、好ましくは１．１〜１．４、より好ましくは１．１５〜１．３５である。ダイスウェル比が上記範囲を逸脱した場合、流動性や外観などが劣ったり、工業的な経済性が損なわれたりするため、好ましくない。

本発明で使用される（Ａ−２）成分は、プロピレン単独重合体であっても良く、プロピレンブロック共重合体であっても良いが、プロピレンブロック共重合体が好ましい。プロピレンブロック共重合体とは、プロピレン単独重合体部分と、プロピレンと炭素数２〜８（３を除く）のα−オレフィンを共重合してなるプロピレン共重合体部分とを含むものである。炭素数２〜８（３を除く）のα−オレフィンとしては、エチレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、オクテンなどを例示することができる。

（Ａ−２）成分がプロピレンブロック共重合体の場合、プロピレン単独重合体部分のアイソタクチックペンタッド分率は、剛性や耐熱性の観点から、９０％以上であることが好ましく、５重量％以下のα−オレフィンが共重合されたプロピレン共重合体であってもよい。さらに、プロピレンブロック共重合体に含まれる、プロピレン共重合体部分のＭＦＲやプロピレン含量については、共重合体部分の分散性や衝撃性などを考慮して、共重合体部分のＭＦＲは、０．０００１〜１０ｇ／１０分、プロピレン含量は１５〜８５重量％の範囲であることが好ましい。
（Ａ−２）成分のプロピレンブロック共重合体におけるプロピレン単独重合体部分とプロピレン共重合体部分との割合については、プロピレン単独重合体部分が３０〜９５重量％、プロピレン共重合体部分が５〜７０重量％であることが好ましい。

（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分の配合割合は、（Ａ−１）成分が５〜９５重量％、好ましくは１０〜９０重量％、より好ましくは２０〜８０重量％であり、（Ａ−２）成分は５〜９５重量％、好ましくは１０〜９０重量％、より好ましくは２０〜８０重量％である。（Ａ−１）成分と（Ａ−２）成分の配合比率が上記範囲を逸脱した場合には、剛性、軽量性、成形性、といった組成物の性能や、本組成物の生産性などが劣るため好ましくない。

（Ｂ）炭素繊維
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物で使用される（Ｂ）炭素繊維は、繊維径が２μｍより大きく１５μｍ以下であり、好ましくは３μｍ〜１２μｍ、より好ましくは４μｍ〜１０μｍである。繊維径が２μｍ以下の場合、繊維の剛性が著しく低下し、１５μｍを超えると、繊維のアスペクト比（長さ（Ｌ）と太さ（Ｄ）の比：Ｌ／Ｄ）が低下してしまうため、剛性や耐熱性などの十分な補強効率が得られず好ましくない。
ここで繊維径は、繊維を繊維方向に垂直に裁断し、その断面を顕微鏡観察して直径を計測し、１００本以上の繊維の直径の数平均を算出することにより求めることができる。

また、（Ｂ）炭素繊維は、繊維長が１〜２０ｍｍ、好ましくは２〜１５ｍｍ、より好ましくは３〜１０ｍｍである。繊維長が１ｍｍ未満の場合、アスペクト比が低く十分な補強効率が得られず、繊維長が２０ｍｍを超えると、加工性や外観が著しく悪化してしまうため好ましくない。
ここで、繊維長は、ノギス等を用いて計測し、１００本以上の繊維の繊維長の数平均を算出することにより求めることができる。

本発明のポリプロピレン系樹脂組成物で使用される（Ｂ）炭素繊維としては、上述の形状を満たせば、特に制限なく、従来公知の炭素繊維が使用できる。炭素繊維としては、例えば、ポリアクリロニトリルを原料としたＰＡＮ系炭素繊維や、ピッチを原料としたピッチ系炭素繊維などを例示する事ができる。これらの炭素繊維は、繊維原糸を所望の長さに裁断した、所謂チョップドカーボンファイバーとして用いることができ、又必要に応じて、各種サイジング剤を用いて収束処理されたものであっても良い。収束処理に用いるサイジング剤は、ポリプロピレン樹脂との溶融混練において融解する必要があるため、２００℃以下で溶融するものであることが好ましい。

このようなチョップドカーボンファイバーの具体例としては、ＰＡＮ系炭素繊維では、東レ（株）社製商品名『トレカチョップ』、三菱レーヨン（株）社製商品名『パイロフィル（チョップ）』、東邦テナックス（株）社製商品名『ベスファイト（チョップ）』等を挙げる事が出来、ピッチ系炭素繊維では、三菱化学産資（株）社製商品名『ダイアリード』、大阪ガスケミカル（株）社製商品名『ドナカーボ（チョップ）』、呉羽化学（株）社製商品名『クレカチョップ』等を挙げることが出来る。

これらの炭素繊維成分は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を構成するその他の成分と共に、押出機などの溶融混練装置を用いて複合化されるが、この溶融混練の際には、炭素繊維成分の過剰な折損を防止するような複合化方法を選択する事が好ましい。これを実現するための方法としては、例えば、押出機による溶融混練では、炭素繊維成分以外の成分を十分に溶融混練した後、炭素繊維成分をサイドフィード法等により、樹脂成分の完全溶融位置よりも川下側の位置からフィードし、繊維の折損を最小限に抑えながら、収束繊維を分散させる方法等を例示することができる。

（Ｃ）造核剤
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物で使用される（Ｃ）造核剤は、芳香族カルボン酸金属塩、有機リン酸エステル金属塩、ロジン酸金属塩からなる群より選ばれた造核剤であって、ポリプロピレンに対して造核作用をもつ物質である。この造核作用とは、造核剤の添加により、ポリプロピレンの結晶化度と剛性が向上する作用のことである。

上記芳香族カルボン酸金属塩としては、例えば、ｐ−ｔ−ブチル安息香酸アルミニウムなどを例示することができる。
また、上記有機リン酸エステル金属塩としては、例えば、下記の一般式（Ｉ）又は一般式（ＩＩ）で表される化合物を例示することができる。
一般式（Ｉ）：

一般式（ＩＩ）：

一般式（Ｉ）、（ＩＩ）中、Ｒ_１は水素原子または炭素原子数１〜４のアルキル基を示し、Ｒ_２、Ｒ_３、Ｒ_４、Ｒ_５、及びＲ_６はそれぞれ水素原子又は炭素原子数１〜１２のアルキル基を示し、Ｍはアルカリ金属原子、アルカリ土類金属原子又は亜鉛原子を示し、ｐ及びｑは、１または２を示す。

上記一般式（Ｉ）で表される化合物の具体例としては、ナトリウム−２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−２，２’−エチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、リチウム−２，２’−メチレン−ビス−（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、リチウム−２，２’−エチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニルホスフェート、ナトリウム−２，２’−エチリデン−ビス（４−ｉ−プロピル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、リチウム−２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、カルシウム−ビス［２，２’−チオビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、カルシウム−ビス［２，２’−チオビス（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、カルシウム−ビス［２，２’−チオビス−（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、マグネシウム−ビス［２，２’−チオビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、マグネシウム−ビス［２，２’−チオビス−（４−ｔ−オクチルフェニル）ホスフェート］、ナトリウム−２，２’−ブチリデン−ビス（４，６−ジ−メチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−２，２’−ブチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−２，２’−ｔ−オクチルメチレン−ビス（４，６−ジ−メチルフェニル）ホスフェート、カルシウム−ビス−（２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート）、マグネシウム−ビス［２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、バリウム−ビス［２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、ナトリウム−２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−２，２’−メチレン−ビス（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム（４，４?−ジメチル−５，６’−ジ−ｔ−ブチル−２，２’−ビフェニル）ホスフェート、カルシウム−ビス［（４，４’−ジメチル−６，６’−ジ−ｔ−ブチル−２，２’−ビフェニル）ホスフェート］、ナトリウム−２，２’−エチリデン−ビス（４−ｍ−ブチル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−メチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−エチルフェニル）ホスフェート、カリウム−２，２’−エチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、カルシウム−ビス［２，２’−エチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、マグネシウム−ビス［２，２’−エチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、バリウム−ビス［２，２’−エチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、アルミニウム−トリス［２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］およびアルミニウム−トリス［２，２’−エチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］およびこれらの二種以上の混合物等を挙げることができる。特にナトリウム−２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェートが好ましい。

また、上記一般式（ＩＩ）で表される化合物の具体例としては、ナトリウム−ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−ビス（４−メチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−ビス（４−エチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−ビス（４−ｉ−プロピルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−ビス（４−ｔ−オクチルフェニル）ホスフェート、カリウム−ビス（４−ｔ−ブチルフエニル）ホスフェート、カルシウム−ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、マグネシウム−ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、リチウム−ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、アルミニウム−ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェートおよびこれらの二種以上の混合物等を挙げることができる。特にナトリウム−ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェートが好ましい。さらに、特開平９−７７９１９号公報、特開平９−１００３７１号公報に記載のものも好適に使用できる。

上記ロジン酸金属塩としては、例えば、ロジン酸ナトリウム塩、ロジン酸カリウム塩、ロジン酸マグネシウム塩等を例示する事ができる。なお、ロジン酸金属塩は、ロジン酸と金属化合物の反応生成物であり、ロジン酸金属塩と未反応のロジン酸との混合物、及び未反応のロジン酸を含まないロジン酸金属塩の両方を意味する。ロジン酸と反応して金属塩を形成する金属化合物としては、ナトリウム、カリウム、マグネシウムなどの金属元素を有し、かつ前記ロジン酸と造塩する化合物を挙げる事ができ、具体的には前記金属の塩化物、硝酸塩、酢酸塩、硫酸塩、炭酸酸化物、水酸化物などを挙げる事ができる。ロジン酸としては、ガムロジン、トール油ロジン、ウッドロジンなどの天然ロジン、不均化ロジン、水素化ロジン、脱水素化ロジン、重合ロジン、α，β−エチレン性不飽和カルボン酸変性ロジンなどの各種変性ロジン、前記天然ロジンの精製物、前記変性ロジンの精製物などを例示する事ができる。天然ロジンには、ピマル酸、サンダラコピマル酸、パラストリン酸、イソピマル酸、アビエチン酸、デヒドロアビエチン酸、ネオアビエチン酸、ジヒドロピマル酸、ジヒドロアビエチン酸、テトラヒドロアビエチン酸などの樹脂酸が、通常複数種含まれている。
また、前記α，β−エチレン性不飽和カルボン酸変性ロジンの調整に用いられる不飽和カルボン酸としては、例えばマレイン酸、無水マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、無水イタコン酸、シトラコン酸、アクリル酸、メタクリル酸、などを挙げる事が出来る。

ロジン酸金属塩の好ましい例としては、下記一般式（ＩＩＩ）及び（ＩＶ）で表される化合物を挙げることができる。
一般式（ＩＩＩ）：

一般式（ＩＶ）：

一般式（ＩＩＩ）、（ＩＶ）中、Ｒ_７、Ｒ_８、及びＲ_９は、互いに同一でも異なっていてもよく、水素原子、アルキル基、シクロアルキル基またはアリール基を示し、Ｍは１〜３価の金属イオン、ｒはその金属イオンＭの価数と同一の整数であり、１〜３の整数である。

Ｒ_７〜Ｒ_９のアルキル基として、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔ−ブチル基、各種ペンチル基、各種ヘプチル基、各種オクチル基などの炭素原子数が１〜８のアルキル基を挙げる事ができ、これらの基はヒドロキシル基、カルボキシル基、アルコキシ基、ハロゲンなどの置換基を有していてもよい。
Ｒ_７〜Ｒ_９のシクロアルキル基として具体的には、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基などの炭素原子数が５〜８のシクロアルキル基を挙げる事ができ、これらの基はヒドロキシル基、カルボキシル基、アルコキシ基、ハロゲンなどの置換基を有していても良い。
Ｒ_７〜Ｒ_９のアリール基としては、フェニル基、トリル基、ナフチル基などの炭素原子数が６〜１０のアリール基を挙げる事ができ、これらの基はヒドロキシル基、カルボキシル基、アルコキシ基、ハロゲンなどの置換基を有していても良い。
以上のＲ_７〜Ｒ_９においては、Ｒ_７がイソプロピル基であり、Ｒ_８及びＲ_９がメチル基である化合物がより好ましい。

また、Ｍは１〜３価の金属イオンであり、具体的にはリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム等の１価の金属イオン、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、亜鉛等の２価の金属イオン、アルミニウムなどの３価の金属イオンを挙げる事ができる。これらの内１価または２価の金属イオンである事が好ましく、ナトリウムイオン、カリウムイオン、マグネシウムイオンである事が好ましい。

化合物（ＩＩＩ）として、具体的には、例えば、デヒドロアビエチン酸リチウム、デヒドロアビエチン酸ナトリウム、デヒドロアビエチン酸カリウム、デヒドロアビエチン酸ベリリウム、デヒドロアビエチン酸マグネシウム、デヒドロアビエチン酸カルシウム、デヒドロアビエチン酸亜鉛、デヒドロアビエチン酸アルミニウムなどのデヒドロアビエチン酸金属塩などを挙げる事ができ、中でも、デヒドロアビエチン酸ナトリウム、デヒドロアビエチン酸カリウム、デヒドロアビエチン酸マグネシウムが好ましく用いられる。

化合物（ＩＶ）として、具体的には、例えば、ジヒドロアビエチン酸リチウム、ジヒドロアビエチン酸ナトリウム、ジヒドロアビエチン酸カリウム、ジヒドロアビエチン酸ベリリウム、ジヒドロアビエチン酸マグネシウム、ジヒドロアビエチン酸カルシウム、ジヒドロアビエチン酸亜鉛、ジヒドロアビエチン酸アルミニウムなどのジヒドロアビエチン酸金属塩などを挙げる事ができ、中でも、ジヒドロアビエチン酸ナトリウム、ジヒドロアビエチン酸カリウム、ジヒドロアビエチン酸マグネシウムが好ましく用いられる。

この様な造核剤の内、芳香族カルボン酸金属塩、有機リン酸エステル金属塩が特に好ましく使用される。

（Ｄ）熱可塑性エラストマー
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物においては、必要に応じて、熱可塑性エラストマー（Ｄ）を使用することができる。（Ｄ）成分は、ＭＦＲが０．１〜１５ｇ／１０分、密度が０．８５０〜０．９１０ｇ／ｃｍ^３のエチレン系、及び／又は、スチレン系のエラストマーである。
熱可塑性エラストマーのＭＦＲが０．１ｇ／１０分未満の場合、熱可塑性エラストマーの分散性が劣り、１５ｇ／１０分を超えると、耐衝撃性や低温脆性が劣る為、夫々好ましくない。熱可塑性エラストマーの密度が上記範囲を逸脱した場合、耐衝撃性や生産性などが劣るため好ましくない。

エチレン系エラストマーとは、エチレンと他のα−オレフィンを１種以上共重合した共重合体であり、エチレンと共重合するα−オレフィンの炭素数は、一般的には３〜８である。具体的には、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・ブテン共重合体、エチレン・オクテン共重合体などを例示することができる。

また、スチレン系エラストマーとは、下記構造を有するスチレン系水添ブロック共重合ゴムであって、そのポリスチレン構造を有するＡセグメントの含量が１〜２５重量％であることが好ましい。
Ａ−Ｂ 又は、Ａ−Ｂ−Ａ
（但し、Ａはポリスチレン構造セグメントを示し、Ｂはエチレン・ブテン又はエチレン・プロピレンの構造セグメントを示す）
上記Ａセグメントの含量が１重量％未満では、事実上スチレン系エラストマーとはいえず、２５重量％を超えると、ポリプロピレン樹脂との相溶性が著しく低下し、十分な分散が得られないため、好ましくない。

これら熱可塑性エラストマー成分は、１種類のみを単独で使用しても、例えば、エチレン系エラストマーとスチレン系エラストマーを併用するといったように、２種類以上を併用して使用してもよい。

（Ｅ）その他の成分
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物には、上述した（Ａ）〜（Ｄ）成分のほかに、本発明の効果を著しく損なわない範囲内で、その他の成分が含まれていてもかまわない。その他の成分としては、炭酸カルシウム、マイカ、合成マイカ、ワラストナイト、モンモリロナイト等のスメクタイト類、ウイスカー、ガラス繊維、等に代表される補強用フィラー、着色するための顔料、フェノール系、イオウ系、リン系、ラクトン系などの各種酸化防止剤、帯電防止剤、ヒンダードアミン等の光安定剤、紫外線吸収剤、分散剤、中和剤、発泡剤、銅害防止剤、滑剤、難燃剤等を挙げることができる。

（２）構成成分の配合比率
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を構成する、（Ａ）ポリプロピレン系樹脂、（Ｂ）炭素繊維、（Ｃ）造核剤、及び、必要に応じて用いる（Ｄ）熱可塑性エラストマーの配合比率は、（Ａ）成分１００重量部に対して、（Ｂ）成分は、０．５〜１００重量部、好ましくは１〜５０重量部、より好ましくは２〜４０重量部であり、（Ｃ）成分は、０．０１〜５重量部、好ましくは０．０５〜３重量部、より好ましくは０．１〜１重量部である。更に（Ｄ）成分を配合する場合には、（Ａ）成分１００重量部に対して、（Ｄ）成分を１〜５０重量部となるように配合される。
各成分の配合比率が上記範囲を逸脱した場合には、本発明の目的である、軽量性と剛性のバランス、寸法安定性、外観、流動性などが劣るため好ましくない。

（３）ポリプロピレン系樹脂組成物の製造
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、上述した各配合成分を、上述の配合比率で配合することにより製造することができる。各成分は、単軸押出機、２軸押出機、バンバリーミキサー、ロール練機などの従来公知の溶融混練装置を用いて複合化されるが、工業的な経済性などを考慮する場合、２軸押出機が最も好ましく使用される。
この際、本発明の高価である軽量性と剛性のバランスに優れた樹脂組成物とするためには、炭素繊維成分が過剰な折損を起こさないような工夫を施すことが好ましく、２軸押出機を用いた溶融混練の場合、炭素繊維以外の成分を予め十分に溶融混練した後、炭素繊維成分をサイドフィード法等により、樹脂成分の完全溶融位置よりも川下側の位置からフィードし、繊維の折損を最小限に抑えながら、収束繊維を分散させる方法等を好ましい方法として例示することができる。

上記の様にして得られたポリプロピレン系樹脂組成物の内、その密度と曲げ弾性率が、下記関係式（１）を満足するものは、軽量性と剛性のバランスが特に優れ、更に、寸法安定性や外観にも優れているため、各種工業部品用途、とりわけ、自動車部品、家電部品、住設部品の材料として好適に使用できる。
ＦＭ＞４２ρ−３６０００ …（１）
（式中、ＦＭは曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）、ρは密度（単位：ｋｇ／ｍ^３）を表す）

２．ポリプロピレン系樹脂組成物の成形体
上記の様にして得られたポリプロピレン系樹脂組成物は、射出成形、圧縮成形、射出圧縮成形、及び押出成形からなる群より選ばれた成形加工方法により腑型され、所望の形状を有した成形体とされる。特に、成形体表面がシボ外観となるような金型を用いて成形体とすることにより、外観に優れた成形体を得る事ができる。この様にして得られたポリプロピレン系樹脂組成物の成形体の内、特に、その密度と曲げ弾性率が、下記関係式（１）を満足するものは、軽量性と剛性のバランスが特に優れ、更に、寸法安定性や外観にも優れているため、各種工業部品用途、とりわけ、自動車部品、家電部品、住設部品として好適に使用される。
ＦＭ＞４２ρ−３６０００ …（１）
（式中、ＦＭは曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）、ρは密度（単位：ｋｇ／ｍ^３）を表す）

以下に本発明を、実施例を用いて更に詳細に説明するが、本発明は、その趣旨を逸脱しない限り、これによって限定されるものではない。
なお、実施例で用いた物性測定法及び用いた材料は以下の通りである。

１．物性測定法
（１）ＭＦＲ（単位：ｇ／１０ｍｉｎ）：ＪＩＳ−Ｋ７２１０に準拠し、２３０℃、２１．１８Ｎ荷重で行った。
（２）引張破断伸度（単位：％）：ＪＩＳ−Ｋ７１１３に準拠して、１号形試験片にて、引張速度１０ｍｍ／ｍｉｎの条件で測定した。
（３）密度（単位：ｇ／ｃｃ、又はｋｇ／ｍ^３）：ＪＩＳ−Ｋ７１１２に準拠して、水中置換法にて測定した。
（４）曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）：ＪＩＳ−Ｋ７１７１に準拠して２３℃下で測定した。
（５）アイゾット（ＩＺＯＤ）衝撃強度（単位：Ｊ／ｍ）：ＪＩＳ−Ｋ７１１０に準拠し、２３℃、及び−３０℃で測定した。
（６）荷重たわみ温度（単位：℃）：ＪＩＳ−Ｋ７１９１−２に準拠して、０．４５ＭＰａの条件で測定した。
（７）フローマーク発生距離：型締め圧１７０トンの射出成形機で、短辺に幅２ｍｍのフィルムゲートをもつ金型を用いて、３５０ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍｔなる成形シートを成形温度を２２０℃として射出成形した。フローマークの発生を目視で観察し、ゲートからフローマークが発生した部分までの距離を測定し、下記の基準で判定した。
○：発生距離が２００ｍｍを超える
△：発生距離が１００ｍｍを超え、２００ｍｍ以下
×：発生距離が１００ｍｍ以下
（８）Ｍｗ／Ｍｎ：ＧＰＣ装置（Ｗａｔｅｒｓ社製ＨＬＣ／ＧＰＣ １５０Ｃ）を用いて重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）を測定し、Ｍｗ／Ｍｎとして算出した。測定条件は、移動相溶媒としてオルソジクロロベンゼンを、標準物質として、標準ポリスチレンを使用し、カラム及び試料注入部の設定温度を１３５℃として測定した。

２．材料
（Ａ）ポリプロピレン樹脂
製造例１〜４で製造したポリプロピレンと、市販ポリプロピレン（日本ポリプロ社製ノバテックＰＰ）を用いた。使用したポリプロピレン樹脂の各種インデックスを表１に示す。

（製造例１：（Ａ−１）成分の製造）
（ｉ）チーグラー触媒の製造
充分に窒素置換した内容積が１０Ｌの反応器に、脱水および脱酸素したｎ−ヘプタン４０００ｍｌを導入し、次いでＭｇＣｌ_２を８モル、Ｔｉ（Ｏ−ｎ−Ｃ_４Ｈ_９）_４を１６モル導入し、９５℃で２時間反応させた。反応終了後、４０℃に温度を下げ、次いでメチルヒドロポリシロキサン（２０センチストークスのもの）を９６０ｍｌ導入し、４０℃で３時間反応させた。生成した固体成分１をｎ−ヘプタンで洗浄した。次いで、充分に窒素置換した内容積が１０Ｌの反応器に、脱水および脱酸素したｎ−ヘプタンを１０００ｍｌ導入し、上記で合成した固体成分１をＭｇ原子換算で４．８モル導入した。次いでＳｉＣｌ_４８モルを混合したｎ−ヘプタン５００ｍｌを３０℃で、３０分間かけてフラスコへ導入し、７０℃を保ちながら３時間反応させた。反応終了後、反応生成物をｎ−ヘプタンで洗浄した。次いでフタル酸クロライド０．４８モルを混合したｎ−ヘプタン５００ｍｌを７０℃で、３０分間かけてフラスコへ導入し、９０℃を保ちながら１時間反応させた。反応終了後、反応生成物をｎ−ヘプタンで洗浄した。次いで、ＳｉＣｌ_４２００ｍｌを導入して８０℃で６時間反応させた。反応終了後、ｎ−ヘプタンで充分に洗浄し固体成分２を得た。このもののチタン含量は１．３重量％であった。
次いで、充分に窒素置換したフラスコに、脱水および脱酸素したｎ−ヘプタンを１０００ｍｌ導入し、上記で合成した固体成分２を１００グラム導入し、（ｔ−Ｃ_４Ｈ_９）Ｓｉ（ＣＨ_３）（ＯＣＨ_３）_２２４ｍｌ、Ａｌ（Ｃ_２Ｈ_５）_３３４グラムを３０℃で２時間接触させた。接触終了後、ｎ−ヘプタンで充分に洗浄し、塩化マグネシウムを主体とする固体触媒成分を得た。このもののチタン含量は１．１重量％であった。
（ｉｉ）ポリプロピレンの製造
内容積２００リットルのステンレス製オートクレーブに、ｎ−ヘプタン６０リットル、上記固体触媒成分５ｇ及びトリエチルアルミニウム１５ｇを加え、７５℃に昇温し、水素とプロピレンを供給してＭＦＲが７５０ｇ／１０分のプロピレン単独重合体（１段目重合部）を全重量の７０重量％製造した。１段目重合の終了後、水素をパージした。次いで、１段目重合部の存在下、プロピレンのみを供給し、２段目重合部として重量平均分子量３５０万のプロピレン単独重合体を全重量の３０重量％製造した。この２段重合法で得られたプロピレン単独重合体（ＰＰ１）全体のＭＦＲは４２．２ｇ／１０分、アイソタクチックペンタッド分率は９８．６％、ダイスウェル比は２．１３、Ｍｗ／Ｍｎは１０．４であった。

（製造例２：（Ａ−１）成分の製造）
製造例１と同様にして２段重合でポリプロピレン単独重合体を製造した後、引き続いて、プロピレンとエチレン、及び水素を供給して、ポリプロピレン単独重合体の存在下、プロピレンとエチレンの共重合を行い、ポリプロピレンブロック共重合体（ＰＰ２）を得た。得られたポリプロピレンブロック共重合体のＭＦＲは２１ｇ／１０分、ダイスウェル比は１．５、Ｍｗ／Ｍｎは９．６、単独重合体部分のアイソタクチックペンタッド分率は９８．６％、共重合体部分のプロピレン含量は５０重量％、ＭＦＲは０．４２ｇ／１０分、共重合体部分の含有量は１５重量％であった。

（製造例３：（Ａ−２）成分の製造）
第２段目の重合を行わなかったこと、及びプロピレンと水素の供給量と、重合時間を変更した以外は、製造例１と同様にしてポリプロピレン単独重合体（ＰＰ３）を得た。得られたポリプロピレン単独重合体のＭＦＲは４５ｇ／１０分、アイソタクチックペンタッド分率は９８．５％、ダイスウェル比は１．２、Ｍｗ／Ｍｎは４であった。

（製造例４：（Ａ−２）成分の製造）
製造例１で製造した固体触媒成分及び重合装置を用い、単独重合体部分のＭＦＲが１００ｇ／１０分となるように、ポリプロピレン単独重合体を１段階で重合した後、引き続いて、プロピレンとエチレン、及び水素を供給して、ポリプロピレン単独重合体の存在下、プロピレンとエチレンの共重合を行い、ポリプロピレンブロック共重合体（ＰＰ４）を得た。得られたポリプロピレンブロック共重合体のＭＦＲは６０ｇ／１０分、ダイスウェル比は１．３、Ｍｗ／Ｍｎは５、単独重合体部分のアイソタクチックペンタッド分率は９８．６％、共重合体部分のプロピレン含有量は５７重量％、ＭＦＲは０．１７ｇ／１０分、共重合体部分の含有量は８重量％であった。

（Ｂ）炭素繊維
下記の市販のチョップド炭素繊維（ＣＦ１〜ＣＦ２）を使用した。
ＣＦ１：繊維径７μｍ、繊維長６ｍｍ（ＰＡＮ系炭素繊維、東レ製ＴＳ１２（商品名））
ＣＦ２：繊維径１０μｍ、繊維長６ｍｍ（ピッチ系炭素繊維、三菱化学産資製Ｋ２２３ＳＥ（商品名））

（Ｃ）造核剤
以下に示す造核剤を使用した。
ＫＡ１：芳香族カルボン酸金属塩（シェル化学製ＡＬＰＴＢＢＡ（商品名））
ＫＡ２：有機リン酸エステル金属塩（旭電化工業製ＮＡ１１（商品名））
ＫＡ３：タルク（松村産業製ハイフィラー＃７（商品名））
ＫＡ４：ソルビトール系（新日本理化製ゲルオールＭＤ（商品名））

（Ｄ）熱可塑性エラストマー
下記の市販のエラストマー（ＥＬ１〜ＥＬ３）を使用した。
ＥＬ１：密度０．８６４ｇ／ｃｍ^３、ＭＦＲ１．４ｇ／１０分、エチレン含量７５重量％のエチレン・オクテン共重合体（デュポンダウエラストマー製ＥＧ８１８０（商品名））
ＥＬ２：密度０．８６２ｇ／ｃｍ^３、ＭＦＲ１．０ｇ／１０分、エチレン含量６９重量％のエチレン・ブテン共重合体（三井化学製Ａ０５５０Ｓ（商品名））
ＥＬ３：密度０．９００ｇ／ｃｍ^３、ＭＦＲ９．０ｇ／１０分、スチレン含量１３重量％のＳＥＢＳ（シェル製Ｇ１６５７（商品名））

（実施例１〜１２）
表２に示す配合組成により、炭素繊維以外の成分を配合し、フェノール系酸化防止剤（チバスペシャルティケミカルズ社製：イルガノックス１０１０）０．１重量部、リン系酸化防止剤（チバスペシャルティケミカルズ社製：イルガフォス１６８）０．０５重量部、ステアリン酸亜鉛０．３重量部とともに混合した後、同方向回転２軸押出機（日本製鋼所社製：ＴＥＸ３０α）の根元ホッパーから投入し、さらに押出来先端から３バレル根元側に設置したサイドフィーダーを用いて炭素繊維成分が所定の濃度となるようにサイドフィードし、スクリュー回転数３００ｒｐｍ、押出レート１５ｋｇ／ｈで溶融混練し、ペレット状のポリプロピレン系樹脂組成物を得た。得られたペレットを用いて、金型温度４０℃、シリンダ温度２２０℃の条件で射出成形し、プロピレン系樹脂組成物の各種試験片とした。得られた試験片を用いて、上述の方法により、各種物性を評価した。評価結果を表３に示す。

（比較例１〜１３）
表４に示す配合組成により、実施例と同様の方法によりプロピレン系樹脂組成物を得、各種物性を評価した。評価結果を表５に示す。各種配合成分の構造や、その組合せに起因した、軽量性、剛性、耐熱性のバランス不良や、射出成形時の外観不良が確認された。

表５から明らかなように、造核剤を使用しない比較例１〜４は、対応する実施例１〜６と比べて曲げ弾性率、荷重たわみ温度が低く、剛性が不足するものであった。
比較例５〜１３はポリプロピレンの構造が本発明の規定を満足しないので、フローマークが劣るばかりでなく、本発明で規定している特定の造核剤を用いても、剛性の向上が不十分で、曲げ弾性率、荷重たわみ温度と軽量性のバランスが劣った。

特定の構造を有する、ポリプロピレン、炭素繊維、造核剤、及びエラストマーから構成される、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、及びその成形体は、軽量性、剛性、耐熱性、成形外観、及び熱源リサイクル性、といったバランスに優れているため、各種工業部品分野、特に自動車部品、家電部品、住設部品、等の用途において、有用な材料である。特に軽量性と剛性のバランスに優れている事は、自動車部品として用いた場合には、車両の軽量化を実現し、これは燃費向上、ひいては、有限なエネルギー資源の節約や地球環境の保護にも貢献することとなる。また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物、及びその成形体は、高度な剛性、耐熱性を有している為、無機フィラーを配合する必要が事実上無く、この結果、焼却の際の灰分発生がなく、熱源として有効利用可能な素材である。この事は、従来、埋立て処理をしていた複合樹脂を、焼却という形で熱源化する事に貢献し、地球環境への多大なる負荷となっている埋立てゴミ量の大幅削減にも貢献する技術であると言えるため、その工業的価値は極めて大きい。

Claims (9)

1. 下記（Ａ）ポリプロピレン樹脂１００重量部に対し、（Ｂ）炭素繊維０．５〜１００重量部、及び（Ｃ）造核剤０．０１〜５重量部を含有することを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
   （Ａ）ポリプロピレン樹脂：下記（Ａ−１）成分５〜９５重量％と（Ａ−２）成分５〜９５重量％を含有するポリプロピレン樹脂
   （Ａ−１）ダイスウェル比が１．５〜２．５、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定される重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）が７〜１３、アイソタクチックペンタッド分率が９６％以上、メルトフローレート（ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠し２３０℃で測定、以下ＭＦＲと記す）が２０〜１００ｇ／１０分であるプロピレン単独重合体（ａ）、又は、該プロピレン単独重合体（ａ）４０〜９９重量％とプロピレンと炭素数２〜１２（３を除く）のα−オレフィンを共重合してなる、プロピレン含量が２０〜８０重量％、ＭＦＲが０．００１〜６ｇ／１０分のプロピレン共重合体１〜６０重量％とを含むプロピレンブロック共重合体であって、ＭＦＲが５〜８０ｇ／１０分であるプロピレンブロック共重合体（ｂ）
   （Ａ−２）ダイスウェル比が１．０〜１．５、ＭＦＲが１０〜１００ｇ／１０分であるプロピレン樹脂
   （Ｂ）炭素繊維：繊維径が２μｍより大きく１５μｍ以下であり、繊維長が１〜２０ｍｍの炭素繊維
   （Ｃ）造核剤：芳香族カルボン酸金属塩、有機リン酸エステル金属塩、及びロジン酸金属塩からなる群より選ばれた造核剤
2. プロピレン単独重合体（ａ）が、多段重合によって製造されたポリプロピレン単独重合体であることを特徴とする請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
3. プロピレン単独重合体（ａ）が、ＭＦＲが２００〜１０００ｇ／１０分のプロピレン重合体を５０〜９５重量％含むことを特徴とする請求項２に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
4. 造核剤としての金属塩が、アルミニウム、又はナトリウムのいずれかの金属塩であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
5. （Ａ）ポリプロピレン樹脂１００重量部に対して、ＭＦＲが０．１〜１５ｇ／１０分、密度が０．８５０〜０．９１０ｇ／ｃｍ^３のエチレン系エラストマー、又はスチレン系エラストマーから選ばれる少なくとも一種の熱可塑性エラストマー（Ｄ）を１〜５０重量部含有することを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
6. 密度と曲げ弾性率の関係が、下記関係式（１）を満足することを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
   ＦＭ＞４２ρ−３６０００ …（１）
   （式中、ＦＭは曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）、ρは密度（単位：ｋｇ／ｍ^３）を表す）
7. 請求項１〜６のいずれか１項に記載のポリプロピレン系樹脂組成物を射出成形、圧縮成形、押出成形、及び射出圧縮成形からなる群より選ばれる成形加工方法により成形されてなる成形体。
8. 密度と曲げ弾性率の関係が、下記関係式（１）を満足することを特徴とする請求項７記載の成形体。
   ＦＭ＞４２ρ−３６０００ …（１）
   （式中、ＦＭは曲げ弾性率（単位：ＭＰａ）、ρは密度（単位：ｋｇ／ｍ^３）を表す）
9. 請求項７又は８に記載の成形体からなる車両用部品、住設部品、又は家電部品。