JP4615232B2 - ポリプロピレン系樹脂組成物 - Google Patents
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(a)(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体または、前記の(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と(a−2)結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物(a−3) 5〜56重量%、
(b)水酸基含有ポリプロピレン10〜45%、(c−1)エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴム18〜25重量%、(c−2)モノビニル置換芳香族炭化水素化合物の重合体ブロックと共役ジエン化合物の重合体ブロックとを含有するブロック共重合体の水素添加物1〜10重量%、および(d)無機充填剤15〜25重量%とを含んでいる組成物
(ここで成分(a)、成分(b)、成分(c−1)、成分(c−2)、成分(d)の各成分の重量の合計量を100重量%とする)であって、
(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体はプロピレン単独重合体部とプロピレン・エチレンランダム共重合体部とからなり、そのメルトフローレート(ASTM D−1238、230℃、荷重2160g)が70〜130g/10分であり、またプロピレン単独重合体部における13C−NMRで測定されるアイソタクチックペンタッド分率(mmmm分率)が97%以上であり、さらにプロピレン・エチレンランダム共重合体部の含有量が5〜20重量%であり、
(a−2)結晶性プロピレン単独重合体は、そのアイソタクチックペンタッド分率(mmmm分率)が97%以上、かつメルトフローレート(ASTM D−1238、230℃、荷重2160g)が100〜300g/10分であり、(b)水酸基含有ポリプロピレンの135℃デカリン中で測定される固有粘度[η]が0.8〜2.0dl/gであり、かつ、示差走査熱量計により検出される融点が150〜168℃であり、
(a−3)(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と(a−2)結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物は、結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体(a−1)50〜99重量%と(a−2)結晶性プロピレン単独重合体1〜50重量%(ここで成分(a−1)の重量と、成分(a−2)の重量の合計を100重量%とする)とからなり、
(c−1)エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴムは、メルトフローレート(ASTM D−1238、230℃、荷重2160g)が0.5〜15g/10分であり、なおかつ当該ポリプロピレン系樹脂組成物の合計100重量%において、(b)水酸基含有ポリプロピレンに由来する水酸基含有モノマー単位が1.3〜4.0重量%含まれることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物に関する。
本発明で使用可能なポリプロピレン樹脂組成物は、
(1)(a)(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体または、前記の(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と(a−2)結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物(a−3) 5〜56重量%、好ましくは10〜50重量%、
(2)(b)水酸基変性ポリプロピレン10〜45重量%、好ましくは15〜45重量%、
(3)(c−1)エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴム18〜25重量%、好ましくは19〜23重量%、(c−2)モノビニル置換芳香族炭化水素化合物の重合体ブロックと共役ジエン化合物の重合体ブロックとを含有するブロック共重合体の水素添加物1〜10重量%、好ましくは3〜7重量%、および
(4)(d)無機充填剤15〜25重量%、好ましくは18〜23重量%の割合で構成されている。ここで、前記4成分の合計量が100重量%になる。なおかつ当該ポリプロピレン系樹脂組成物の合計100重量%において、(b)水酸基含有ポリプロピレンに由来する水酸基含有モノマー単位が1.3〜4.0重量%含まれる。
(1)メルトフローレート(MFR:ASTM D−1238、230℃、荷重2160g)が、好ましくは10〜70g/10分、より好ましくは12〜70g/10分、
(2)曲げ弾性率(ASTM D−790)が、好ましくは1400〜2800MPa、より好ましくは1450〜2600MPa、および
(3)脆化温度(ASTM D−746)が、好ましくは−10〜−40℃、より好ましくは−20〜−38℃。
本発明に用いられる(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体を単独で使用するか、
または、前記の(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と(a−2)結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物(a−3)のいずれかで使用する。
本発明に用いられる(b)水酸基含有ポリプロピレンは135℃デカリン中で測定される固有粘度[η]が0.8〜2.0dl/g、好ましくは0.8〜1.8dl/gであり、さらに好ましくは0.9〜1.5dl/gである。かつ、示差走査熱量計により検出される融点が150〜168℃、好ましくは152〜167℃である。135℃デカリン中で測定される固有粘度[η]が0.8dl/g未満の場合、耐衝撃性が不十分なことがあり、2.0dl/gを超えた場合、良好な流動性が得られず、成形加工性が不十分なことがある。また、示差走査熱量計により検出される融点が150℃未満の場合、剛性や耐熱剛性が不十分なことがある。
本発明に用いられる(c−1)エチレン・α−オレフィン共重合ゴムは、その種類は特に限定されないが、好ましい態様として次の重合体を挙げることができる。すなわち、エチレン含有量20〜95モル%、炭素数3〜20のα−オレフィン含有量80〜5モル%、好ましくはエチレン含有量30〜90モル%、炭素数3〜20のα−オレフィン含有量10〜50モル%のエチレン・α−オレフィン共重合体ゴムがあげられる。(c−1)エチレン・α−オレフィン共重合体ゴムは、MFRが好ましくは0.5〜15g/10分、好ましくは1〜15g/10分である。
上記炭素数3〜20のα−オレフィンとしては、エチレン・α−オレフィン共重合ゴム(c−1)のα−オレフィンと同じものがあげられる。また非共役ポリエンとしては5−エチリデン−2−ノルボルネン、5−プロピリデン−5−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン、5−ビニル−2−ノルボルネン、5−メチレン−2−ノルボルネン、5−イソプロピリデン−2−ノルボルネン、ノルボルナジエンなどの非環状ジエン;1,4−ヘキサジエン、4−メチル−1,4−ヘキサジエン、5−メチル−1,4−ヘキサジエン、5−メチル−1,5−ヘプタジエン、6−メチル−1,5−ヘプタジエン、6−メチル−1,7−オクタジエン、7−メチル−1,6−オクタジエンなどの鎖状の非共役ジエン;2,3−ジイソプロピリデン−5−ノルボルネンなどのトリエン等があげられる。これらの非共役ポリエン単独でまたは組み合せて用いることができる。これらの中では、1,4−ヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、5−エチリデン−2−ノルボルネンが好ましい。
X(−Y−X)n ・・・・・(2)
式中、Xはモノビニル置換芳香族炭化水素の重合体ブロック、Yは共役ジエン重合体ブロック、nは1〜5の整数、好ましくは1または2である。
(d)無機充填剤の例としては、タルク、クレー、炭酸カルシウム、マイカ、けい酸塩類、炭酸塩類、ガラス繊維などがあげられる。これらの中で特にタルクが好ましい。タルクとしてはまた、レーザー解析法で測定した平均粒径が1〜10μm、好ましくは2〜6μmのものが望ましい。無機充填剤は1種単独で使用することもできるし、2種以上を組み合せて使用することもできる。
次に実施例を通して本発明をより詳細に説明するが、本発明はそれら実施例によって何ら制限されるものではない。
(1)メルトフローレート
ASTM D−1238に準拠し、230℃、荷重2160gで測定した。
(2)引張破断伸び
ASTM D−638に準拠し、ASTM−1号試験片を用いて測定した。
(3)曲げ弾性率
ASTM D−790に準拠し、1/4インチ厚みの試験片を使用して測定した。
(4)アイゾット衝撃強さ
ASTM D−256に準拠し、1/4インチ厚みの試験片にノッチ加工して測定に供
した。
(5)荷重撓み温度
ASTM D−648に準拠し、0.45MPaの荷重で測定した。
(6)脆化温度
ASTM D−746に準拠して測定した。
(7)塗装密着試験
日本製鋼社製J100−EP型射出成形機を用いて140mm×70mm×3mmの
角板を作成した。この角板を純水を含浸させた紙ウエスにて清拭し、次の塗料を塗布
した。
日本ビーケミカル社製R333タイプウレタン樹脂系塗料を乾燥膜厚が15μmにな
るようにエアガンにて塗布した。その上に日本ビーケミカル社製R298−1クリア
塗料を乾燥膜厚が25μmになるようにエアガンにて塗布した。その後焼き付けを
100℃、20分間行った。
JIS K5400に準拠し、カッター刃にて碁盤目に切れ目を入れた試験片を作成
し、ニチバン社製セロテープを試験片に貼り付けた後これを速やかに引張って剥離さ
せ、塗膜が残っている碁盤目の数を数え以下の分類にて密着性の指標とした。
○ 剥離なし
△ 一部剥離
× 全面剥離
(a)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体:
(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体
・MFR(230℃、2160g):100g/10分
・プロピレン単独重合体部:90重量%
アイソタクチックペンダット分率(mmmm分率);98%
・プロピレン・エチレンランダム共重合体部:10重量%
固有粘度[η];7.5dl/g
(135℃、デカリン溶媒中での測定値)
エチレン含有量;26重量%
(a−2)結晶性プロピレン単独重合体
・MFR(230℃、2160g):220g/10分
・アイソタクチックペンダット分率(mmmm分率);98%
(b)水酸基含有ポリプロピレン樹脂
MPP[2]:2−ヒドロキシエチルメタクリレート及びT−ブチルペルオキシベンゾエートの配合量を調整した以外はMPP[1]と同様な方法でグラフト共重合変性を行なった。得られた水酸基含有ポリプロピレン樹脂の物性を表1に示す。変性後の135℃デカリン中で測定される固有粘度[η]は0.8dl/g、示差走査熱量計で検出される融点が152℃、赤外吸光分析にて算出した水酸基含有モノマー単位が3.8wt%であった。
MPP[3]:水酸基含有低分子量ポリプロピレン[商標名 ユーメックス1210、三洋化成工業(株)製、135℃デカリン中で測定される固有粘度[η]が0.3dl/g、示差走査熱量計で検出される融点が137℃、赤外吸光分析にて算出した水酸基含有モノマー単位が12wt%であるポリプロピレン樹脂。]
EOR−1
・メタロセン触媒を用いて製造した重合体
・1−オクテン含有量:45重量%
・MFR(230℃、荷重2160g):2.5g/10分、
EOR−2
・メタロセン触媒を用いて製造した重合体
・1−オクテン含有量:38重量%
・MFR(230℃、荷重2160g):10g/10分、
(c−2)スチレン・エチレン・ブテン・スチレンブロック共重合体
(SEBS)
・MFR(230℃、荷重2160g):4g/10分
・スチレン含有量:20重量%
(d)無機充填剤:タルク
・平均粒径:4μm
なお、実施例、比較例で用いたポリプロピレン系樹脂組成物は、下記の各成分を表2に示した割合で混合し、神戸製鋼所社製2軸押出機KTX−46にてバレル温度200℃、回転数450rpmで溶融混練した後、アンダーウォーターカットによりペレット状のポリプロピレン樹脂組成物を得た。
また、比較例2と比較例3は水酸基含有ポリプロピレンの135℃デカリン溶媒中で測定される固有粘度[η]と示差走査熱量計で検出される融点が本発明の要件を満足していないため、機械物性バランスが不十分であることが分る。
Claims (7)
- (a)(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体または、前記の(a−
1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と(a−2)結晶性プロピレ
ン単独重合体とからなる重合体混合物(a−3) 5〜56重量%、
(b)水酸基含有ポリプロピレン10〜45重量%、
(c−1)エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴム18〜25重量%、
(c−2)モノビニル置換芳香族炭化水素化合物の重合体ブロックと共役ジエン化合物の
重合体ブロックとを含有するブロック共重合体の水素添加物1〜10重量%、
および
(d)無機充填剤15〜25重量%とを含んでいる組成物(ここで成分(a)、成分
(b)、成分(c−1)、成分(c−2)、成分(d)の各成分の重量の合計量を
100重量%とする)であって、
(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体はプロピレン単独重合体部とプ
ロピレン・エチレンランダム共重合体部とからなり、そのメルトフローレート
(ASTM D−1238、230℃、荷重2160g)が70〜130g/
10分であり、またプロピレン単独重合体部における13C−NMRで測定さ
れるアイソタクチックペンタッド分率(mmmm分率)が97%以上であり、
さらにプロピレン・エチレンランダム共重合体部の含有量が5〜20重量%で
あり、
(a−2)結晶性プロピレン単独重合体は、そのアイソタクチックペンタッド分率(mm
mm分率)が97%以上、かつメルトフローレート(ASTM D−
1238、230℃、荷重2160g)が100〜300g/10分であり、
(a−3)(a−1)結晶性プロピレン・エチレンブロック共重合体と(a−
2)結晶性プロピレン単独重合体とからなる重合体混合物は、結晶性プロピレ
ン・エチレンブロック共重合体(a−1)50〜99重量%と(a−2)結晶
性プロピレン単独重合体1〜50重量%(ここで成分(a−1)の重量と、成
分(a−2)の重量の合計を100重量%とする)とからなり、
(b)水酸基含有ポリプロピレンの135℃デカリン中で測定される固有粘度[η]が
0.8〜2.0dl/gであり、示差走査熱量計により検出される融点が150℃
〜168℃であり、かつ、
(c−1)エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴムは、メルトフローレート(ASTM
D−1238、230℃、荷重2160g)が0.5〜15g/10分であ
り、なおかつ当該ポリプロピレン樹脂組成物の合計100重量%において、水
酸基含有ポリプロピレン(b)に由来する水酸基含有モノマー単位が1.3〜
4.0重量%含まれることを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。 - 前記の(b)水酸基含有ポリプロピレンが示差走査熱量計で測定される融点が150〜168℃、135℃デカリン中で測定される固有粘度[η]が5〜15dl/gである超高分子量結晶性ポリプロピレン樹脂100重量部に対して、水酸基含有モノマー0.3〜10重量部及び有機過酸化物0.001〜10重量部を含む混合物を溶融混練して得られる水酸基含有ポリプロピレンであることを特徴とする請求項1に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
- 前記の(c−1)エチレンとα−オレフィンとの共重合ゴムがエチレンと炭素数6以上のα−オレフィンとの共重合ゴムであることを特徴とする請求項1または2に記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
- 前記の水酸基含有ポリプロピレンが、2−ヒドロキシエチルメタクリレート変性ポリプロピレンであることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
- 前記の(c−2)ブロック共重合体の水素添加物が、スチレン・エチレン・ブテン・スチレンブロック共重合体、スチレン・エチレン・プロピレン・スチレンブロック共重合体、またはスチレン・エチレン・プロピレンブロック共重合体であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
- 前記の(d)無機充填剤が、タルクであることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
- 前記のポリプロピレン樹脂組成物は、そのメルトフローレート(ASTM D−1238、230℃、荷重2160g)が10〜70g/10分、曲げ弾性率(ASTM D−790)が1400〜2800MPa、および脆化温度(ASTM D−746)が−10〜−40℃であることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
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