JP2006173267A - 記憶素子及び記憶装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 第1の電極2と第2の電極6との間に、記憶層4及びイオン源層3が挟まれて構成され、イオン源層3に、Cu,Ag,Znから選ばれるいずれかの元素と、Te,S,Seから選ばれるいずれかの元素とが含まれ、記憶層4が、タンタル酸化物、ニオブ酸化物、アルミニウム酸化物、ハフニウム酸化物、ジルコニウム酸化物のいずれか、或いはそれらの混合材料から成る記憶素子10を構成する。
【選択図】 図1
Description
また、DRAMは、電源を切ると情報が消えてしまう揮発性メモリであり、頻繁にリフレッシュ動作、即ち書き込んだ情報(データ)を読み出し、増幅し直して、再度書き込み直す動作を行う必要がある。
これらのメモリの場合、電源を供給しなくても書き込んだ情報を長時間保持し続けることが可能になる。
また、これらのメモリの場合、不揮発性とすることにより、リフレッシュ動作を不要にして、その分消費電力を低減することができると考えられる。
このため、デザインルールの限界や製造プロセス上の限界まで素子を縮小化することは難しい。
この記憶素子は、2つの電極の間に、ある金属を含むイオン導電体を挟んだ構造である。
そして、2つの電極のいずれか一方にイオン導電体中に含まれる金属を含ませることにより、2つの電極間に電圧を印加した場合に、電極中に含まれる金属がイオン導電体中にイオンとして拡散するため、これによりイオン導電体の抵抗値或いはキャパシタンス等の電気特性が変化する。
この特性を利用して、メモリデバイスを構成することが可能である(例えば特許文献1、非特許文献1参照)。
記憶素子の抵抗値が中間値をとると、読み出し時にデータ識別のマージンが低下してしまう。
さらに、記録・消去の動作時の電界強度が弱くなることから、移動後のイオン原子(記録過程又は消去過程の後にはイオン状態から非イオン状態に遷移している)が移動を再開するエネルギーレベルが低くなることが予想され、その結果として、不揮発性メモリとして必要な保持特性を充分に確保することが困難になる。
さらにまた、記憶用薄膜が低抵抗となった状態では、比較的大きな電流密度の電流が流れて、ジュール熱により比較的高温になることから、融点の高い材料を用いることが望ましい。
記憶用薄膜に希土類酸化物薄膜を用いることにより、膜厚を薄くしても充分な抵抗変化が得られるため、膜厚を薄くして電界強度を強くすることにより、上述した問題を解決することが可能になる。
特に、記憶素子の作製工程を半導体の製造プロセスの間に組み込む場合には、例えば、半導体の製造プロセスへの採用実績のある材料、或いは、半導体への適応性が検討されたことがある材料を用いることが好ましいという利点がある。
また、この状態から、Cu,Ag,Znを含むイオン源層或いはイオン源層に接する一方の電極側に負電位を印加して記憶素子に負電圧をかけると、他方の電極側に析出していたCu,Ag,Znが再びイオン化して、一方の電極側に戻ることによって記憶層の抵抗値が元の高い状態に戻り、記憶素子の抵抗値も高くなるので、これにより記録した情報の消去を行うことが可能になる。
これにより、記憶層の耐熱性を向上することができるため、記憶素子の高温プロセス下での製造歩留まりを向上させることができ、また記録・消去等記憶素子の動作時の局所的な温度上昇に対する安定性を改善して、例えば繰返し書き換え可能回数を増やすことができ、さらには高温環境下等での長期データ保存時においても、安定して高抵抗状態を維持することができる。
また、上述の酸化物から成る記憶層は、膜厚を薄くしても充分な絶縁耐圧を有するため、高抵抗状態を容易に実現することができ、かつピンホール等の欠陥を少なくすることができるため、情報の記録を安定して行うことができる。
このような構成としたときには、Teが他のカルコゲン元素と比較して導電性が高く、またCuも導電性が高いため、イオン源層の抵抗値が低くなり、記憶層との抵抗値の差が大きくなる。このため、情報の記録・消去による記憶素子の抵抗変化は、主として抵抗値の高い記憶層の抵抗変化によることになる。
これにより、仮にCuTeが含むイオン源層が温度上昇により抵抗値が変化した場合においても、記憶素子の抵抗値の変化にほとんど影響を及ぼすことがなくなることから、メモリ動作に大きな影響を与えない。
従って、製造時や使用時、高温環境下の保存時において、記憶素子の特性が劣化することをさらに抑制することができる。
また、記憶装置の高集積化(高密度化)や小型化を図ることができる。
絶縁膜としては、一般にはSiO2が用いられているが、その他に、ゲート酸化膜の薄膜化のため、或いはキャパシタンスを増大させるために、ハフニウム酸化膜、タンタル酸化膜、或いは、アルミニウム酸化膜等、各種の新規材料が検討されている。
これにより、非常に薄い膜でも充分な絶縁体制を得ることができ、またこれら酸化物の融点が比較的高温であるため記憶素子を高温でも安定に動作させることが可能になる。
この記憶素子10は、高電気伝導度の基板1、例えばP型の高濃度の不純物がドープされた(P++の)シリコン基板1上に下部電極2が形成され、この下部電極2上にCu,Ag,Zn、及びTe,S,Seのうちのいずれかの元素が含有された、イオン源層3が形成され、その上に比較的高い抵抗値を有する記憶用薄膜(記憶層)4が形成され、この記憶用薄膜4上の絶縁層5に形成された開口を通じて記憶用薄膜4に接続するように上部電極6が形成されて構成されている。
この下部電極2に、例えばTiW膜を用いた場合には、膜厚を例えば10nm〜100nmの範囲にすればよい。
さらに、イオン源層3の陽イオンとなる元素としてCuを用いて、CuTeを含む構成とすると、イオン源層3の抵抗を低くしてイオン源層3の抵抗変化を記憶用薄膜(記憶層)4の抵抗変化と比較して充分に小さくすることができるため、メモリ動作の安定性を向上することができるため、より好ましい。
このイオン源層3に、例えば、CuGeTe膜を用いた場合には、膜厚を例えば5nm〜50nmにすればよい。
上部電極6には、下部電極2と同様、通常の半導体配線材料が用いられる。
これらの酸化物は、融点が高いことから、温度上昇に対する記憶用薄膜4の微細構造の安定化を図ることができる。
これにより、記憶用薄膜(記憶層)4の耐熱性を向上することができるため、記憶素子10の高温プロセス下での製造歩留まりを向上させることができる。
また、記録・消去等記憶素子10の動作時の局所的な温度上昇に対する安定性を改善して、例えば繰返し書き換え可能回数を増やすことができる。
さらに、高温環境下等での長期データ保存時においても、安定して高抵抗状態を維持することができる。
これにより、高抵抗状態を容易に実現することができ、かつピンホール等の欠陥を少なくすることができるため、情報の記録を安定して行うことができる。
すると、記憶用薄膜4内部にCu,Ag,Znを多量に含む電流パスが形成される、もしくは、記憶用薄膜4内部にCu,Ag,Znによる欠陥が多数形成されることによって、記憶用薄膜4の抵抗値が低くなる。記憶用薄膜4以外の各層は、記憶用薄膜4の記録前の抵抗値に比べて、元々抵抗値が低いので、記憶用薄膜4の抵抗値を低くすることにより、記憶素子10全体の抵抗値も低くすることができる。
すると、記憶用薄膜4内からCu,Ag,Znによる電流パス、もしくは、欠陥が消滅して、記憶用薄膜4の抵抗値が高くなる。記憶用薄膜4以外の各層は元々抵抗値が低いので、記憶用薄膜4の抵抗値を高くすることにより、記憶素子10全体の抵抗値も高くすることができる。
その後、負電圧を除去して、記憶素子10にかかる電圧をなくすと、抵抗値が高くなった状態で保持される。これにより、記録された情報を消去することが可能になる。
この状態から、金属カルコゲナイド層から成るイオン源層3に接する下部電極2側に負電位を印加すると、上部電極6側に析出していた金属元素(Cu,Ag,Zn)が再びイオン化して、金属カルコゲナイド層に戻ることによることによって、記憶用薄膜4の抵抗が元の高い状態に戻り、記憶素子10の抵抗も高くなるので、これにより記録した情報の消去を行うことが可能になる。
記録後の抵抗値は、記憶素子10のセルサイズ及び記憶用薄膜4の材料組成よりも、記録時に印加される電圧パルス或いは電流パルスの幅や電流量等の記録条件に依存し、初期抵抗値が100kΩ以上の場合には、およそ50Ω〜50kΩの範囲となる。
記録データを復調するためには、初期の抵抗値と記録後の抵抗値との比が、およそ2倍以上であれば充分であるので、記録前の抵抗値が100Ωで、記録後の抵抗値が50Ω、或いは、記録前の抵抗値が100kΩ、記録後の抵抗値が50kΩといった状況であれば充分であり、記憶用薄膜4の初期の抵抗値はそのような条件を満たすように設定される。記憶用薄膜4の抵抗値は、例えば、酸素濃度、膜厚、面積、さらには、不純物材料の添加によって調整することが可能である。
これにより、記憶用薄膜(記憶層)4の耐熱性を向上することができるため、記憶素子10の高温プロセス下での製造歩留まりを向上させることができ、また記録・消去等記憶素子10の動作時の局所的な温度上昇に対する安定性を改善して、例えば繰返し書き換え可能回数を増やすことができ、さらには高温環境下等での長期データ保存時においても、安定して高抵抗状態を維持することができる。
また、上述の酸化物から成る記憶用薄膜(記憶層)4は、膜厚を薄くしても充分な絶縁耐圧を有するため、高抵抗状態を容易に実現することができ、かつピンホール等の欠陥を少なくすることができるため、情報の記録を安定して行うことができる。
また、同一のスパッタリング装置内で、ターゲットを交換することにより、連続して成膜することも可能である。
さらに、スパッタリングの他、CVD法、或いは蒸着法等の方法によっても酸化物薄膜を形成することが可能である他、成膜時には金属状態であって、その後に、熱酸化或いは薬品処理等の手法によって酸化物薄膜を形成することも可能である。
まず、電気伝導度の高い基板1、例えば高濃度のP型の不純物がドープされたシリコン基板上に、下部電極2、例えばTa膜を堆積する。
その後、W膜を、例えばプラズマエッチング等によりパターニングする。プラズマエッチングの他には、イオンミリング、RIE(反応性イオンエッチング)等のエッチング方法を用いてパターニングを行うことができる。
このようにして、図1に示した記憶素子10を製造することができる。
各記憶素子10に対して、その下部電極2側に接続された配線と、その上部電極6側に接続された配線とを設け、例えばこれらの配線の交差点付近に各記憶素子10が配置されるようにすればよい。
また、上述した実施の形態の記憶素子10は、微細化していった場合においても、情報の記録や記録した情報の保持が容易になる。
従って、上述した実施の形態の記憶素子10を用いて記憶装置を構成することにより、記憶装置の集積化(高密度化)や小型化を図ることができる。
次に、上述した実施の形態の記憶素子10を実際に作製して、特性を調べた。
シリコンウエハ上に、下部電極2としてTa膜を20nmの膜厚で堆積し、その上にイオン源層3としてCu50Te35Ge15膜を20nmの膜厚で形成し、記憶用薄膜4として酸化タンタル膜を形成し、表面を覆ってフォトレジストを成膜し、その後、フォトリソグラフィ技術により露光と現像を行って記憶用薄膜4上のフォトレジストに開口(スルーホール)を形成した。このうち、酸化タンタル膜は、金属状態のタンタル膜をスパッタリングにより膜厚1nmで成膜した後に、酸素含有プラズマ雰囲気中で酸化処理を施すことにより形成した。酸化タンタル膜は、この酸化処理により、もとのタンタル膜よりも若干厚くなっているものと推測される。
その後、真空中においてアニール処理を行い、フォトレジストを変質させて、温度やエッチング等に対して安定なハードキュアレジストとして絶縁層5を形成した。なお、絶縁層5にハードキュアレジストを用いたのは、実験上簡便に形成できるためであり、製品を製造する場合においては、他の材料(例えばシリコン酸化膜等)を絶縁層5に用いた方がよい。
次いで、上部電極6としてTa膜を100nmの膜厚で成膜した。その後、フォトリソグラフィ技術により、プラズマエッチング装置を用いて、ハードキュアレジストから成る絶縁層5上に堆積した上部電極6をパターニングした。
このような構造の記憶素子10を作製して、サンプル1の試料とした。
また、記憶用薄膜4の酸化タンタル膜となるタンタル膜の膜厚を5nmとする以外は、サンプル1と同様にして記憶素子10を作製して、サンプル3の試料とした。
なお、タンタル膜の膜厚が5nmと厚くしたサンプル3については、酸化処理が全てのタンタル膜に及んでおらず、記憶用薄膜4が、一部酸素が欠乏したタンタル酸化膜となっている。
I−V測定は以下のように行った。
各サンプルの記憶素子に対して、下部電極2と導通している低抵抗シリコン基板1の裏面を接地電位(グランド電位)に接続して、上部電極6に負電位(−電位)を印加した。
そして、上部電極6に印加する負電位を0Vから減少させて、電流の変化を測定した。ただし、電流が1mAに達した所で電流リミッタが動作するように設定しておいて、それ以上は上部電極6に印加する負電位、即ち記憶素子に加わる電圧の絶対値が増加しないように設定した。
また、電流が1mAに達して電流リミッタが動作した状態から、上部電極6に印加する負電位を0Vまで減少させていき、電流の変化を測定した。引き続き、今度は、逆に上部電極6に正電位を印加し、電流が減少し、電流が流れなくなるような電圧まで正電圧の印加を増加させた後に、再び0電位に戻す操作を行った。
このようにして得られたI−V特性の測定結果を図2A〜図2Cに示す。図2Aはサンプル1の測定結果を示し、図2Bはサンプル2の測定結果を示し、図2Cはサンプル3の結果を示している。
図1に示した記憶素子10の代わりに、本発明の他の実施の形態として、図3に示す記憶素子20を作製して、特性を調べた。
図3に示す記憶素子20は、図1に示した先の実施の形態の記憶素子10とは逆に、イオン源層3よりも記憶用薄膜(記憶層)4が下層になっている。また、上部電極6は、記憶用薄膜4及びイオン源層3と同じパターンで形成されている。下部電極2は、さらに小さいパターンで形成され、絶縁膜5に形成された開口内に埋め込まれている。
抵抗率の低いシリコン基板1上に、絶縁膜(例えば、Al2O3,Ta2O5等)5を一様にスパッタリングにより堆積し、その後にフォトリソグラフィにより下部電極形成用パターン(パターン部はレジストなし)をフォトレジストにより形成し、その後に、RIE(Reactive Ion Etching)により、絶縁膜5を部分的に除去する。
次に、下部電極2を形成する材料(例えば、W等)をスパッタリングにより一様に堆積させる。その後、CMP(化学的機械的研磨)法により表面を処理することにより、表面を平坦化して、下部電極材料が下部電極形成用パターン内にのみ残留するようにする。これにより下部電極2が所定のパターンで形成される。
次に、スパッタリングにより、記憶用薄膜(記憶層)4、イオン源層3、上部電極6の各層を連続的に形成する。
その後、フォトリソグラフィ及びエッチング処理により、これらの膜4,3,6をパターニングして、図3の構造の記憶素子20を作製することができる。
また、記憶用薄膜4の酸化ハフニウム膜の膜厚を4nmとする他はサンプル4と同様にして記憶素子20を作製し、サンプル5の試料とした。
また、記憶用薄膜4の酸化ニオブ膜の膜厚を4nmとする他はサンプル6と同様にして記憶素子20を作製し、サンプル7の試料とした。
また、記憶用薄膜4の酸化ジルコニウム膜の膜厚を4.8nmとする他はサンプル8と同様にして記憶素子20を作製し、サンプル9の試料とした。
また、記憶用薄膜4の酸化アルミニウム膜の膜厚を2.4nmとする他はサンプル10と同様にして記憶素子20を作製し、サンプル11の試料とした。
また、記憶用薄膜4の酸化アルミニウム膜の膜厚を3.6nmとする他はサンプル10と同様にして記憶素子20を作製し、サンプル12の試料とした。
このように下部電極2の表面粗さRaを小さくすることができるため、良好なメモリ特性が得られることがわかる。
従って、これらの融点の高い酸化膜を記憶用薄膜(記憶層)4に用いることによって、熱に対する安定性(例えば、繰返し書き換え耐久性等)に優れた記憶素子を実現することが可能となる。
(繰返し記録・消去試験)
次に、実験2で使用したと同様の記憶素子20の試料に対して、図8に示すように測定装置を構成して、繰返し記録・消去試験を行った。
図8に示す測定装置は、任意波形発生器31とデジタルオシロ32とを備えている。
任意波形発生器31は、パルス印加線33を介して、破線で囲んだ負荷抵抗に接続されている。また、デジタルオシロ32は、2本の電圧モニター線34を介して、負荷抵抗に接続されている。負荷抵抗は、抵抗値50Ωと抵抗値RL(2kΩ)の2つの抵抗線を有している。
そして、負荷抵抗から、ウエハ35の基板(裏面側)と、上部電極側とに、それぞれ、接続用の配線が接続されている。
そして、繰返し記録・消去の結果、消去過程後の抵抗値(高抵抗状態)が徐々に低下して、記録過程後の抵抗値(低抵抗状態)の2倍まで低下したところまで両過程を行った回数を、繰返し回数とした。
使用した試料は、酸化ハフニウムを記憶用薄膜4に用いたサンプル5の試料、酸化ニオブを記憶用薄膜4に用いたサンプル7の試料、酸化ジルコニウムを記憶用薄膜4に用いたサンプル9の試料、酸化アルミニウムを記憶用薄膜4に用いたサンプル12の試料の4種類である。
各試料について、同様の測定を3回続けて行った。
繰返し回数の測定値を、記憶用薄膜4の酸化膜の、膜厚、融点、酸化物を構成する金属元素の原子半径と併せて、表1に示す。各金属元素の原子半径は、酸化ハフニウムのハフニウムHfが0.155nm、酸化ニオブのニオブNbが0.145nm、酸化ジルコニウムのジルコニウムZrが0.155nm、酸化アルミニウムのアルミニウムAlが0.125nmとなっている。
消去過程後の抵抗値が徐々に低下する原因は、繰返し記録・消去の際の電流によるジュール熱や、イオン源元素(今回のサンプルではCu元素)が繰返し移動することにより、ダメージを受けて、記憶用薄膜4の酸化膜の絶縁性が低下するためと考えらる。
そして、ジュール熱による劣化に対しては、酸化膜の融点が高いことが有効であり、イオン源元素の移動に対しては、原子サイズが大きいことが有効である。
表1から、実際に融点が高く原子半径の大きい、酸化ハフニウム及び酸化ジルコニウムが、繰返し回数が多くなっていることがわかる。
また、記憶用薄膜(記憶層)の酸化物薄膜を構成する金属元素の原子半径を、より好ましくは0.15nm以上とすることにより、繰返し回数を多くすることができると考えられる。
Claims (4)
- 第1の電極と第2の電極との間に、記憶層及びイオン源層が挟まれて構成され、
前記イオン源層に、Cu,Ag,Znから選ばれるいずれかの元素と、Te,S,Seから選ばれるいずれかの元素とが含まれ、
前記記憶層が、タンタル酸化物、ニオブ酸化物、アルミニウム酸化物、ハフニウム酸化物、ジルコニウム酸化物のいずれか、或いはそれらの混合材料から成る
ことを特徴とする記憶素子。 - 前記イオン源層がCuTeを含んで成ることを特徴とする請求項1に記載の記憶素子。
- 第1の電極と第2の電極との間に、記憶層及びイオン源層が挟まれて構成され、前記イオン源層に、Cu,Ag,Znから選ばれるいずれかの元素と、Te,S,Seから選ばれるいずれかの元素とが含まれ、前記記憶層が、タンタル酸化物、ニオブ酸化物、アルミニウム酸化物、ハフニウム酸化物、ジルコニウム酸化物のいずれか、或いはそれらの混合材料から成る記憶素子と、
前記第1の電極側に接続された配線と、
前記第2の電極側に接続された配線とを有し、
前記記憶素子が多数配置されて成る
ことを特徴とする記憶装置。 - 前記記憶素子の前記イオン源層がCuTeを含んで成ることを特徴とする請求項3に記載の記憶装置。
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