JP2005520307A - 有機層を有する透明な熱安定性発光素子 - Google Patents
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Abstract
Description
1.担体、基板
2.ベース電極(Basiselektrode)、ホール注入する(正極)、一般的に透明
3.ホール注入層
4.ホール輸送層(HTL)
5.発光層(EL)
6.電子輸送層(ETL)
7.電子注入層
8.被覆電極(Deckelektrode)、大抵は仕事関数の小さい金属、電子注入する(負極)
9.封入部(Kapselung)、周囲の影響を遮断するため
これは、最も一般的な場合であり、大抵は、いくつかの(2.、5.および、8.以外の)層が省かれているか、あるいは、1つの層に複数の特性が組み合わせられている。
光の放出(Lichtaustritt)は、上記の層構造の場合、透明なベース電極と基板とを通して行われる。一方、被覆電極は、不透明な金属層から構成されている。透明なベース電極のためにホールを注入する接触部として通常用いられる物質は、インジウム−スズ−酸化物(ITO)、および、類似の酸化物半導体(透明な変成した半導体)である。電子を注入するためには、アルミニウム(Al),マグネシウム(Mg),カルシウム(Ca)等の卑金属類、Mgと銀(Ag)との混合層、または、フッ化リチウム(LiF)のような塩の薄層と組み合わせたこれらの金属を使用する。
1: G. Gu, V. Bulovic, P. E. Burrows, S. R. Forrest, Appl. Phys. Lett., 68, 2606 (1996)
2:G. Gu, V. Khalfin, S. R. Forrest, Appl. Phys. Lett., 73, 2399 (1998)
3:G. Parthasarathy他., Appl. Phys. Lett. 72, 2138 (1997)
4:G. Parthasarathy他., Adv. Mater. 11, 907 (1997)
5:G. Gu, G. Parthasarathy, S. R. Forrest, Appl. Phys. Lett., 74, 305 (1999)
(1)では、透明度が、底電極(Grundelektrode)(すなわち、基板のすぐ上にある電極)として従来の透明陽極ITOを使用することによって達成されている。この場合、陽極の仕事関数を上昇させることを目的として、ITO陽極を特別な方法(例えば、オゾンスパッタ、プラズマ灰化)で前処理すれば、OLEDの作動電圧に対して有利であることが確認できる(例えばC. C. Wu他., Appl. Phys Lett. 70, 1348 (1997); G. Gu他., Appl. Phys. Lett. 73, 2399 (1998))。ITOの仕事関数は、例えばオゾン化および/または酸素プラズマ灰化によって約4.2eVから約4.9eVまで変化させることができる。従って、ホールを、ITO陽極からホール輸送層へより効果的に注入できる。しかし、ITO陽極を前処理できるのは、陽極が基板のすぐ上にある場合のみである。OLEDのこの構造を、非逆転と呼び、基板に陰極を有するOLEDの構造を逆転構造と呼ぶ。被覆電極として、(1)では、卑金属(銀を添加して安定化させたマグネシウム)の薄い半透明層と、公知のITOからなる伝導性透明層との組み合わせが使用されている。この組み合せは、必要である。なぜなら、ITOの仕事関数が大きすぎて、電子輸送層に電子を直接効率的に注入できず、その結果、作動電圧の低いOLEDを製造できないからである。このことを、非常に薄いマグネシウム中間層によって回避する。得られる素子は、薄い金属の中間層が原因で、半透明である(被覆電極の透明度約50%〜80%)。一方、完全に透明とされるITO陽極の透明度は、90%以上である。(1)では、金属の中間層に、さらにITO接触部が、スパッタプロセスによって層形成されている。これは、OLED周辺部(OLED-Umgebung)の接続接触部(Anschlusskontakten)に対する側方伝導性を保証するためである。ITOスパッタプロセスの結果、金属の中間層が、7.5nm(1)よりも薄くなってはならない。さもなければ、その下に位置する有機層に対するスパッタ損傷が大きすぎる。この種の構造は、以下の特許にも記載されている:米国特許公報第5,703,436号(US Patent No. 5,703,436)S. R. Forrest他、1996年3月6日提出;米国特許公報第5,757,026号(US Patent No. 5,757,026)S. R. Forrest他、1996年4月15日提出;米国特許公報第5,969,474号(US Patent No. 5,969,474)M. Arai、1997年10月24日提出。(1)に記載の陰極を有する2つのOLEDを重ね合わせたものが、引用文献(2)に記載されている。この文献では(hier)、緑および赤のOLEDが重ね合わせて製造される。(「スタックOLED」−積み重ねOLED)。2つのOLEDは、半透明なので、この場合は3つの電極の相当する電圧によって、目的を絞って発光色を選択できる。
1.透明電極の選択は、制限されている(主としてITOまたは類似した変成した無機半導体)。
2.透明電極の仕事関数は、原理的にはホール注入を有利にするが、そのためには、その仕事関数をさらに下げるために、アノードの特別な処理も必要不可欠である。
3.全ての従来の開発は、有機層への電子の注入を改善する適切な中間層を見出すことから始まっている。
1.担体、基板
2.透明電極、例えばITO、ホール注入する(陽極=正極)
3.pドープされており、ホール注入し輸送する層
4.帯位置(Bandlagen)がそれを取り囲む層の帯位置に適合している物質を含む、薄いホール側ブロック層
5.発光層(場合によっては発光色素によってドープされている)
6.帯位置がそれを取り囲む層の帯位置に適合している物質を含む、薄い電子側ブロック層
7.nドープされており、電子を注入し輸送する層
8.透明電極、電子を注入する(陰極=負極)
9.封入部、周囲の影響を遮断するため
請求項2に記載の本発明の透明OLEDの構造の好ましい第2実施形態は、以下の層構造を備えている(逆転構造):
1.担体、基板
2a.透明電極、例えばITO、電子注入する(陰極=負極)
3a.nドープされており、電子注入し輸送する層
4a.帯位置がそれを取り囲む層の帯位置に適合している物質を含む、薄い電子側ブロック層
5a.発光層(場合によっては発光色素によってドープされている)
6a.帯位置がそれを取り囲む層の帯位置に適合している物質を含む、薄いホール側ブロック層
7a.pドープされており、電子を注入し輸送する層
8a.透明電極、ホール注入する(陽極=正極)、例えばITO
9a.封入部、周囲の影響を遮断するため
ただ1つのブロック層を使用する場合も本発明の範囲に含まれる。なぜなら、注入し輸送する層(injizierenden und transportierenden Schicht)と、発光層との帯位置は、既に、片面において相互に適合しているからである。さらに、層3と層7とにおける電荷担体注入および電荷担体輸送の機能は、そのうちの少なくとも1つの層(つまり、電極に隣接している層)がドープされている複数の層に分配されていてもよい。ドープされた層が、各電極に直接接していない場合、ドープされた層と各電極との間にある全ての層は、電荷担体が効果的にトンネリング(durchtunnelt)できるほど薄く(<10nm)なくてはならない。これらの層は、伝導性が非常に高い場合、より厚くてもよい(これら層の経路抵抗(Bahnwiderstand)は、隣接するドープされた層の経路抵抗よりも低くなくてはならない)。そうすれば、本発明の範囲における中間層は、電極の一部であると考えられる。モルドーピング濃度(molaren Dotierungskonzentrationen)は、一般的に1:10〜1:10000の範囲である。ドーパントは、200g/molを上回るモル質量を有する有機分子である。
・電荷担体注入物質2,8は、詳細な前処理が不要である
・電極2,8として、電荷担体注入に対する障壁の比較的高い物質も選択できる(例えば、どちらの場合にも同じ物質、例えば、ITO)
以下に好ましい実施例を示す。ただし、この実施例では、電子輸送層を安定した大きな有機ドーパントによってnドープしない。ドープされた有機輸送層を有する透明OLEDの構想の有効性の例として、Liによって一般的な電子輸送物質(Bphen - バソフェナトロリン)を不安定にnドープする実施が記載されている(米国特許公報第6,013,384号(Patent US 6,013,384)、J. Kido他、1998年1月22日提出; J. Kido他., Appl. Phys. Lett. 73, 2866 (1998))。従来技術に既に記載のように、LiとBphenとの約1:1混合物は、ドーピングの有効性を示している。ただし、この層は、熱および操作については安定していない。このドーピングは、ドーパント濃度が非常に高いので、ドーピングのメカニズムは、別のものであるとの前提から出発しなければならない。有機分子によるドーピングであって、ドーピング比率が、1:10〜1:10000である場合、ドーパントは、電荷担体輸送層の構造に本質的には影響を与えないと考えられる。ドーピング金属(例えばLi)の1:1混合の場合はこのような前提は成り立たない。
1a:基板、例えば、ガラス
2a:陰極:市販のITO、未処理
3a:nドープされた電子輸送層:20nm、Bphen:Liが1:1の分子(molekukar)混合比率
4a:電子側ブロック層:10nmのBphen
5a:電界発光層:20nmAlq3、発光の内部量子収量(interne Quantenausbeute)を上げるためにエミッタドーパントと混合してもよい
6a:ホール側ブロック層:5nmのトリフェニルジアミン(TPD)
7a:pドープされたホール輸送層:100nmのスターバースト(Starburst) m−MTDATA F4−TCNQドーパントによって50:1ドープされている(約80℃まで熱的に安定)
8a:透明電極(陽極):インジウム−スズ−酸化物(ITO)
混合された層3,7は、混合気化(Mischverdampfung)による真空中での蒸着プロセスで製造する。原理的には、このような層は、他の方法、例えば、物質を相互に連続して気化させ(Aufeinanderdampfen)、次に、場合により温度を制御しながら、物質を相互の中に拡散させることによっても製造できる。あるいは、このような層は、既に混合した物質を真空中または真空外で、他の方法(例えば、スピンコート法(Aufschleudern))によって層形成することによっても製造できる。ブロック層3,6は、同じく真空中で蒸着してもよいし、または、他の方法(例えば、真空中または真空外でのスピンコート法)によって製造することもできる。
2,2a 陽極または陰極
3,3a ホールまたは電子輸送層(ドープされている)
4,4a ホールまたは電子側の薄いブロック層
5,5a 発光層
6,6a 電子またはホール側のブロック層
7,7a ホールまたは電子輸送層(ドープされている)
8,8a 陽極または陰極
9 封入部
Claims (20)
- 透明で、熱安定性があり、有機層を有する発光素子、特に、有機発光ダイオードであって、透明基板(1)、透明陽極(2)、陽極に隣接するホール輸送層(3)、少なくとも1つの発光層(5)、電子用の電荷担体輸送層(7)、透明陰極(8)の順で構成されている層構造を有し、
上記ホール輸送層(3)が、電子受容型有機物質によってpドープされており、上記電子輸送層(7)が、電子供与型有機物質によってnドープされており、ドーパントのモル質量が、200g/molよりも大きいことを特徴とする発光素子。 - 透明で、熱安定性があり、有機層を有する発光素子、特に、有機発光ダイオードであって、透明基板(1)、透明陰極(2a)、陰極に隣接する電子輸送層(3a)、少なくとも1つの発光層(5a)、ホール用の電荷担体輸送層(7a)、透明陽極(8a)の順で構成されている層構造を有し、
上記電子輸送層(3a)が、電子供与型有機物質によってnドープされており、上記ホール輸送層(7a)が、電子受容型有機物質によってpドープされており、ドーパントのモル質量が200g/molよりも大きいことを特徴とする発光素子。 - 上記ドープされたホール輸送層(3,7a)と発光層(5,5a)との間に、ホール側ブロック層(4,6a)を備えていることを特徴とする、請求項1または2に記載の発光素子。
- 上記ドープされた電子輸送層(7,3a)と発光層(5,5a)との間に、電子側ブロック層(6,4a)を備えていることを特徴とする、請求項1,2または3に記載の発光素子。
- 上記有機ドーパントのドーピング濃度が、接触層(2,8)から電荷担体輸送層(3,7または3a,7a)への準オーミックな(quasi-ohmsche)注入が行われるほど高く選択されていることを特徴とする、請求項1〜4のいずれか1項に記載の発光素子。
- 上記透明接触部が、双方ともインジウム−スズ−酸化物(ITO)により構成されていることを特徴とする、請求項1〜5のいずれか1項に記載の発光素子。
- 上記透明接触部が、双方ともITOに類似した透明物質、つまり、他の変成した酸化物半導体により構成されていることを特徴とする、請求項1〜6のいずれか1項に記載の発光素子。
- 2つの透明な上記接触部が、異なる透明な接触物質により構成されていることを特徴とする、請求項1〜7のいずれか1項に記載の発光素子。
- 電子輸送層(7,3a)と陰極(8,2a)との間、および/または、陽極(2,8a)とホール輸送層(3,7a)との間に、それぞれ、双方を簡単にトンネリングできる、1つの薄い(<10nm)、接触を改善する層を備えることを特徴とする、請求項1〜8のいずれか1項に記載の発光素子。
- 上記発光層(5)が、複数の物質の混合層であることを特徴とする、請求項1〜9のいずれか1項に記載の発光素子。
- pドープされている上記ホール輸送層(7,3a)は、主となる有機物質と、電子受容型ドーピング物質とを含んでおり、ドーパントのモル質量が、200g/molよりも大きいことを特徴とする、請求項1〜10のいずれか1項に記載の発光素子。
- 上記電子輸送層(3)が、主となる有機物質と電子供与型ドーピング物質との混合によってnドープされており、ドーパントのモル質量が、200g/molよりも大きいことを特徴とする、請求項1〜11のいずれか1項に記載の発光素子。
- 上側に設けられている上記透明陰極または透明陽極(8,8a)に、透明保護層(9)が備えられていることを特徴とする、請求項1〜12のいずれか1項に記載の発光素子。
- 上側に設けられている上記陰極または陽極(8,8a)に、非常に薄い(<5nm)金属の中間層が、その下にあるドープされた電荷担体輸送層(7,7a)に対して備えられており、その結果、可視スペクトル範囲全体における透明度が、依然として75%を上回っていることを特徴とする、請求項1〜13のいずれか1項に記載の発光素子。
- 下側に設けられている上記陽極または陰極(2,2a)に、非常に薄い(<5nm)金属の中間層が、その下にあるドープされた電荷担体輸送層(3,3a)に対して備えられており、その結果、可視スペクトル範囲全体における透明度が、依然として75%を上回っていることを特徴とする、請求項1〜14のいずれか1項に記載の発光素子。
- pドープされているホール輸送層(3,7a)と透明陽極(2,8)との配列が、1つの素子に複数備えられていることを特徴とする、請求項1〜15のいずれか1項に記載の発光素子。
- nドープされている電子輸送層(7,3a)と透明陰極(8,2a)との配列が、1つの素子に複数備えられていることを特徴とする、請求項1〜16のいずれか1項に記載の発光素子。
- 上記ドープされた電子輸送層(7または3a)と、ブロック層(6または4a)または発光層(5または5a)との間に、さらに薄い(<2.5nm)電子注入を要求する、金属からなる層が備えられていることを特徴とする、請求項1〜17のいずれか1項に記載の発光素子。
- ホール輸送層(3,7a)および/または電子輸送層(7,3a)における不純物のモル濃度が、ドーピング分子の主要物質分子に対する比率で、1:100,000から1:10の範囲であることを特徴とする、請求項1〜18のいずれか1項に記載の発光素子。
- 上記ホール輸送層(7)、電子輸送層(3)、電界発光層(5)およびブロック層(4,6)の層厚が、0.1nm〜50μmの範囲であることを特徴とする、請求項1〜19のいずれか1項に記載の発光素子。
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