JP2005050728A

JP2005050728A - 燃料電池のセパレータ用ゴムガスケット

Info

Publication number: JP2005050728A
Application number: JP2003282774A
Authority: JP
Inventors: Toru Segawa; 透瀬川; Mutsumi Omura; 睦大村; Katsuya Kusuno; 勝也楠野; Tetsuo Ohinata; 鉄夫大日向
Original assignee: Nichias Corp
Current assignee: Nichias Corp
Priority date: 2003-07-30
Filing date: 2003-07-30
Publication date: 2005-02-24
Also published as: EP1503441A2; US7309068B2; US20050035560A1; EP1503441A3; EP1503441B8; EP1503441B1

Abstract

【課題】高圧縮率でも反力が過大になることがなく、かつ低圧縮率でも優れたシール性を確保することができる燃料電池のセパレータ用ゴムガスケットを提供する。
【解決手段】燃料電池のセパレータ間に圧縮状態で配設されるゴムガスケットであって、
曲率半径Ｄの湾曲傾斜面を有する第１の山部と、前記第１の山部の頂部に設けられる曲率半径Ｈの第２の山部とからなる二山構造の断面形状を有するシール部と、前記第１の山部の湾曲傾斜面の裾部分に連続して所定の厚みで水平方向に延出し、底面に平面が形成された台座部とを有することを特徴とする燃料電池のセパレータ用ゴムガスケット。
【選択図】図１

Description

本発明は、燃料電池のセパレータ間に圧縮状態で配置されるゴムガスケットに関する。

燃料電池は、一般に、電解質層を挟んで触媒層を兼ねた電極板が配置され、その外側にセパレータが配置された単セルを形成し、更にこの単セルを多数積層してスタックを形成して構成されている。セパレータは、水素や酸素といったガスや冷却水の流路の隔壁として作用するものであり、ガスや冷却水をシールするためのゴム製のガスケットが付設されている。

このゴムガスケットは、燃料電池の組み立てに際し、セパレータ間に挟まれ、所定の厚に圧縮される。その際、ゴムガスケットの圧縮率は、セパレータの厚さのバラツキと、ガスケットの入るセパレータ間隔を考慮して、通常は１５〜６０％に設定されている。圧縮率が高いとシール性が高まるものの、ゴムガスケットの反力（圧縮に抗してセパレータを押し返す力）も高くなり、反力が高過ぎる場合にはセパレータが破損するという問題が発生する。ガスケットの反力を低減させるには、ゴムガスケットの厚さを薄く、また幅を狭くすれば良いが、一方で低圧縮時に圧縮率が小さくなり、反力が不十分となって、シール性が低下するという問題が発生する。ゴムガスケットには、その用途如何にかかわらず一般に、形状の大小と圧縮強さとの関係において、このような二律背反の問題がある。

従来から、上記のようなゴムガスケットの二律背反の問題を解決するために、形状を工夫したゴムガスケットが種々提案されている。例えば、図２に断面図で示されるように、断面略矩形の基部４の端部から内方に傾斜して突出するメインビート部５を有するゴムガスケットが知られている（例えば、特許文献１参照）。このゴムガスケットは、メインビート部５が取り付けの際に容易に倒れ込んで圧縮され易く、反力が小さく、かつこの倒れ込んだメインビート部５によってシール性が十分確保される。しかし、このゴムガスケットでは、硬度が２０〜５０（デューロメータタイプＡ）の熱可塑性エラストマー製とした場合にはメインビート部５が上記のように機能するものの、硬度が高いゴム製とした場合には圧縮によって倒れこんだメインビート部５に亀裂が入り、シール性が低下するという問題がある。

また、図３に断面図で示されるように、略台形状の下部フラットシール構造６の上にビード状のシールリップ７を設けたゴムガスケットも提案されている（例えば、特許文献２参照）。しかし、このゴムガスケットは、下部フラットシール構造６の断面積が大きいため、圧縮率６０％まで圧縮すると反力が高くなり過ぎるという問題がある。

特開２００３−４９９４９号公報特開２００３−５６７０４号公報

本発明はこのような状況に鑑みてなされたものであり、高圧縮率でも反力が過大になることがなく、かつ低圧縮率でも優れたシール性を確保することができる燃料電池のセパレータ用ゴムガスケットを提供することを目的とする。

本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意研究した結果、ゴムガスケットのシール部を特定の二山構造とすることが有効であることを見出し、本発明を完成した。

即ち、本発明は、上記目的を達成するために、次の燃料電池のセパレータ用ゴムガスケットを提供する。
（１）燃料電池のセパレータ間に圧縮状態で配設されるゴムガスケットであって、
曲率半径Ｄの湾曲傾斜面を有する第１の山部と、前記第１の山部の頂部に設けられる曲率半径Ｈの第２の山部とからなる二山構造の断面形状を有するシール部と、前記第１の山部の湾曲傾斜面の裾部分に連続して所定の厚みで水平方向に延出し、底面に平面が形成された台座部とを有することを特徴とする燃料電池のセパレータ用ゴムガスケット。
（２）前記台座部の底面から前記第２の山部の頂点までの高さが、０．６５〜０．８５ｍｍであることを特徴とする請求項１記載の燃料電池のセパレータ用ゴムガスケット。
（３）前記第１の山部の傾斜面の曲率半径Ｄが０．２ｍｍ以上であることを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池のセパレータ用ゴムガスケット。

本発明のゴムガスケットは、高圧縮時には第１の山部により応力集中を緩和して反力を低減することができ、低圧縮時には第２の山部が潰れて、この部分の反力により優れたシール性を確保することができる。従って、本発明によれば、高圧縮率でも反力が過大にならず、低圧縮率でも優れたシール性を確保することができ、燃料電池においてセパレータ間を好適にシールすることができるゴムガスケットが提供される。

以下、本発明に関して図面を参照して詳細に説明する。

図１に断面図で示すように、本発明のゴムガスケット１は、第１の山部２と、第１の山部２の頂部に設けられた第２の山部３とからなる二山構造のシール部を備える。第１の山部２は、その断面形状が、曲率半径Ｄの湾曲傾斜面と、この湾曲傾斜面の下端から連続して曲率半径Ｅで広がる裾部分とを有する略釣鐘状に形成されている。ここで、湾曲傾斜面の曲率半径Ｄは０．１５ｍｍ以上、特に０．２０ｍｍ以上であることが好ましい。湾曲傾斜面の曲率半径Ｄが０．１５ｍｍ未満では、ゴムガスケット１に倒れ（縦亀裂）が発生してシール性が低下する恐れがある。尚、裾部分の曲率半径Ｅには制限がないが、湾曲傾斜面の曲率半径Ｄと同程度が好ましい。

第２の山部３は、その断面形状が曲率半径Ｈの半円状であり、第１の山部２の頂部近傍にて湾曲傾斜面に連続して形成される。即ち、第１の山部２と第２の山部３とは、両山部２，３の境界部分に平坦面が形成されることなく、重なったものとなる。また、第２の山部３の高さＦは０．２５ｍｍ以下が好ましく、０．２０ｍｍ以下がより好ましい。第２の山部３の高さＦが０．２５ｍｍを超えると、低圧縮時のゴムガスケット１の反力が低くなり、シール性が低下する。従って、第２の山部３は、高さＦが０．２５ｍｍ以下となるように、形成箇所及び曲率半径Ｈが設定される。

また、第１の山部２の裾部分に連続して、所定の厚みＣで水平方向に延出する台座部２ａが形成されている。台座部２ａの底面は平面状に形成されており、図示は省略されるセパレータの上にこの台座部２ａの底面が載置される。尚、台座部２ａの厚みＣは後述されるゴムガスケットの全高Ａに応じて適宜設定され、また台座部２ａの幅Ｂも制限されるものではなく、適宜設定される。

ゴムガスケット１は上記の二山構造のシール部と台座部２ａとで構成されるが、その全高Ａは０．６ｍｍ未満であると、ゴムガスケット１の反力が低くなり過ぎて、低圧縮時のシール性の確保が難しくなる。一方、０．９ｍｍを超えると、ゴムガスケット１の高圧縮時の反力が高くなり過ぎてセパレータを破損させる恐れがある。よって、ゴムガスケット１の全高Ａは、０．６０〜０．９０ｍｍ、より好ましくは０．６５〜０．８５ｍｍとすることにより良好なシール性及び反力が得られる。

本発明のゴムガスケット１は、上記の形状を有するかぎり、形成材料に制限がなく、従来より燃焼電池のセパレータ用ゴムガスケットに用いられているゴム組成物を適宜選択できるが、具体例を示すと以下のとおりである。

ゴムとしては、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＢＳ）、スチレン−エチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、エチレン−プロピレン共重合体（ＥＰ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、エチレン−プロピレンゴム（ＥＰＲ）、エチレン−プロピレン−ジエンゴム（ＥＰＤＭ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、水素化アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＨＮＢＲ）、天然ゴム（ＮＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、ブチルゴム、塩素化ブチルゴム、臭素化ブチルゴム、フッ素ゴム、シリコーンゴム等が挙げられる。中でも、ＨＮＢＲまたはフッ素ゴムが高い強度及び耐熱性を有することから、上記の二山構造のシール部を形成するには好ましい。特に、フッ素ゴムが強度及び耐熱性の点でＨＮＢＲよりも優れている。

尚、ＨＮＢＲには、平均分子量、アクリロニトリル含量、ヨウ素価等が異なる種々の市販品があり、それらを適宜用いることができる。市販品の例として、日本ゼオン（株）製のＺＥＴＰＯＬ００２０、ＺＥＴＰＯＬ１０１０、ＺＥＴＰＯＬ１０２０、ＺＥＴＰＯＬ２０００、ＺＥＴＰＯＬ２０００Ｌ、ＺＥＴＰＯＬ２０１０、ＺＥＴＰＯＬ２０１０Ｈ、ＺＥＴＰＯＬ２０１０Ｌ、ＺＥＴＰＯＬ２０１１、ＺＥＴＰＯＬ２０１１Ｌ、ＺＥＴＰＯＬ２０２０、ＺＥＴＰＯＬ２０２０Ｌ、ＺＥＴＰＯＬ２０３０Ｌ、ＺＥＴＰＯＬ３１１０、ＺＥＴＰＯＬ３１２０、ＺＥＴＰＯＬ３３１０、ＺＥＴＰＯＬ４３１０、ＺＥＴＰＯＬ４３２０、バイエル（Ｂａｙｅｒ）社製のテルバン１７０６、テルバン１７０７、テルバン１９０７、テルバン２２０７、テルバン１７０６Ｓ、テルバン１７０７Ｓ、テルバン１９０７Ｓ、テルバン２２０７Ｓ、グッドイヤー（Ｇｏｏｄｙｅａｒ）社製のＲＣＨ７４８０Ｘ等が挙げられるが、これらに限定されない。

上記のゴムは、強度を確保するために架橋して用いられる。ゴム類の架橋剤には有機過酸化物や硫黄があるが、硫黄は燃料電池の発電性能に悪影響を及ぼす恐れがあるため、ここでは架橋剤として有機過酸化物を用いることが好ましい。有機過酸化物として従来からゴム類の架橋剤として公知のものを広く用いることができ、その例として、ジクミルパーオキサイド（例えば、日本油脂（株）製、パークミルＤ）、ジ−ｔ−ブチルパーオキシジイソプロピルベンゼン（例えば、日本油脂（株）製、パーブチルＰ）、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン（例えば、日本油脂（株）製、パーヘキサ２５Ｂ）、ジ−ｔ−ヘキシルジクミルパーオキサイド（例えば、日本油脂（株）製、パーヘキシルＤ）等が挙げられる。中でも、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサンが好ましく用いられる。

また、必要に応じて架橋助剤（架橋促進剤）を併用してもよい。架橋助剤としては、従来からゴム類の架橋助剤として公知のものを広く用いることができ、その例として、トリアリルイソシアヌレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、ポリブタジエン、二重結合を有するポリエステル、ポリシクロオクテン等を挙げることができる。

架橋剤や架橋助剤の添加量は適宜設定することができるが、ゴム１００重量部に対して、架橋剤は０．１〜１０重量部が好ましく、０．５〜７重量部がより好ましく、１〜５重量部が特に好ましく、また、架橋助剤は０．０１〜１０重量部が好ましく、０．０５〜７重量部がより好ましく、０．１〜５重量部が特に好ましい。

更に、必要に応じて、カーボンブラック、シリカ等の汎用のゴム用補強フィラー、ガラス繊維、カーボン繊維、グラファイト繊維、アラミド繊維、ポリエステル繊維等の繊維補強材を配合することができる。その他にも、必要に応じて、老化防止剤、粘土鉱物等のフィラー、顔料、分散剤、カップリング剤、相溶化剤、難燃剤、表面平滑剤、可塑剤、加工助剤等のゴム用の各種改質剤を添加することもできる。

本発明のゴムガスケット１は、従来と同様に、上記のゴム組成物を用いて上記の特定形状に成形することにより得られる。ゴム組成物は、上記の各成分を二本ロール、バンバリーミキサー、加圧ニーダー、押出機等の慣用の混練手段で混練することにより容易に得られる。その際、各成分を溶剤に溶解させた後に混ぜ合わせても良い。また、成形条件はゴム組成物の組成に応じて適宜設定されるが、例えば、１００〜２００℃で１〜１２０分間加熱し、更に必要に応じて１００〜２００℃で１〜２４時間二次架橋すればよい。また、架橋方法として放射線架橋を採用することができる。

また、本発明のゴムガスケット１は、従来と同様に、エポキシ樹脂やフェノール樹脂等の接着剤を用いてセパレータに接合される。

以下、実施例によりさらに具体的に本発明を説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。

（実施例１〜７及び比較例１）
下記配合成分を慣用の方法でロール練りして、ゴム組成物を得た。
・ＨＮＢＲ（日本ゼオン（株）製、ＺＥＴＰＯＬ２０２０Ｌ、ニトリル含量３６％、ヨウ素価２８）１００重量部
・有機過酸化物（日本油脂（株）製、パーヘキサ２５Ｂ）４．８重量部
・架橋助剤（新中村化学工業（株）製、ＮＫエステルＡ−９３００）２重量部
・老化防止剤（大内新興化学工業（株）製、ノクラックＣＤ）２重量部
・充填剤（カーボンブラック、ＣＡＮＣＡＲＢ製、Ｎ−９９０ＭＴ）３０重量部

そして、ゴム組成物を数時間後に再練りした後、熱プレスにて図１に示す断面形状で表１に示す各部寸法を有するゴムガスケット（実施例１〜７）を作製した。また、比較のために、同一のゴム組成物を用いて図４に示す断面形状で表１に示す各部寸法のゴムガスケット（比較例１）を作製した。尚、図４に示すゴムガスケットは、曲率半径Ｄの半円状の突部８に連続して台座部８ａが形成された一山構造となっている。

得られたゴムガスケットについて、下記に従い反力、シール性及び破壊を評価した。結果を表１に併記する。
＜反力＞
オートグラフ（島津製作所（株）製）を用い、圧縮率６０％としたときの反力を測定した。
＜シール性＞
ゴムガスケットをフランジにセットし、ゴムガスケットの圧縮率が１５％になるように締め付けて水中にフランジごと沈めた。そして、ゴムガスケットに窒素ガスを０．１ＭＰａ負荷した時に泡が発生するものを「×」、０．３ＭＰａ負荷した時に泡が発生するものを「△」、０．５ＭＰａ負荷した時に泡が発生しないものを「○」とした。
＜破壊＞
９０℃のＬＬＣ溶液（純水：エチレングリコール＝１：１）に２０００時間浸漬した後の外観を観察した。破壊があるものを「×」、少し破壊しているものを「△」、破壊してないものを「○」とした。

表１に示すように、比較例１のゴムガスケットは著しく反力が高い。これに対し、本発明に従う二山構造のシール部を有する各実施例のゴムガスケットは、何れも反力及びシール性が共に良好であり、低圧縮時及び高圧縮時ともに良好なシール性を示している。また全高Ａが０．６５ｍｍの実施例４のガスケットはシール性が若干劣っており、このことからゴムガスケットの全高Ａを０．６５ｍｍ以上とすることが好ましいことがわかる。更に、実施例７のゴムガスケットは第１の山部の曲率半径Ｄが０．１８ｍｍであることから亀裂が若干発生し、シール性もやや劣っており、このことから第１の山部の曲率半径Ｄが０．２０ｍｍ以上であることがより好ましいことがわかる。

（実施例８及び比較例２）
実施例１のゴムガスケットについて、有限要素法（ＦＥＭ解析）を用いて圧縮率６０％まで高圧縮したときの反力を求めた（実施例８）。また、比較のために、同一のゴム組成物を用いて図５に示す断面形状で表２に示す各部寸法のゴムガスケット（比較例２）を作製し、同様に有限要素法（ＦＥＭ解析）を用いて圧縮率６０％まで高圧縮したときの反力を求めた。尚、図５に示すゴムガスケットは特許文献２のゴムガスケットに類似するもので、第１の山部に相当する部分６が水平方向に延出して平坦部６ａ（幅Ｉ）を有しており、その他の部位の寸法は実施例１のゴムガスケットと同一にしてある。結果を表２に示す。

表２に示すように、比較例２のゴムガスケットは平坦部６ａを有することから、高圧縮時に反力が著しく大きくなっている。

本発明のゴムガスケットの断面形状を示す図である。従来のゴムガスケットの一例を示す断面図である。従来のゴムガスケットの他の例を示す断面図である。比較例１に用いたゴムガスケットの断面形状及び各部の寸法を示すための図である。比較例２に用いたゴムガスケットの断面形状及び各部の寸法を示すための断面図である。

符号の説明

１ゴムガスケット
２第１の山部
２ａ台座部
３第２の山部

Claims

燃料電池のセパレータ間に圧縮状態で配設されるゴムガスケットであって、
曲率半径Ｄの湾曲傾斜面を有する第１の山部と、前記第１の山部の頂部に設けられる曲率半径Ｈの第２の山部とからなる二山構造の断面形状を有するシール部と、前記第１の山部の湾曲傾斜面の裾部分に連続して所定の厚みで水平方向に延出し、底面に平面が形成された台座部とを有することを特徴とする燃料電池のセパレータ用ゴムガスケット。
前記台座部の底面から前記第２の山部の頂点までの高さが、０．６５〜０．８５ｍｍであることを特徴とする請求項１記載の燃料電池のセパレータ用ゴムガスケット。
前記第１の山部の傾斜面の曲率半径Ｄが０．２ｍｍ以上であることを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池のセパレータ用ゴムガスケット。