JP2003504425A - エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーを含む電子回路デバイス - Google Patents

エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーを含む電子回路デバイス

Info

Publication number
JP2003504425A
JP2003504425A JP2000591099A JP2000591099A JP2003504425A JP 2003504425 A JP2003504425 A JP 2003504425A JP 2000591099 A JP2000591099 A JP 2000591099A JP 2000591099 A JP2000591099 A JP 2000591099A JP 2003504425 A JP2003504425 A JP 2003504425A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
epoxy
electronic circuit
circuit device
block copolymer
conjugated diene
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2000591099A
Other languages
English (en)
Other versions
JP2003504425A5 (ja
Inventor
エス． クラーフ，ロバート
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
3M Innovative Properties Co
Original Assignee
3M Innovative Properties Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 3M Innovative Properties Co filed Critical 3M Innovative Properties Co
Publication of JP2003504425A publication Critical patent/JP2003504425A/ja
Publication of JP2003504425A5 publication Critical patent/JP2003504425A5/ja
Pending legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/18—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing
    • C08G59/20—Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups ; e.g. general methods of curing characterised by the epoxy compounds used
    • C08G59/32—Epoxy compounds containing three or more epoxy groups
    • C08G59/34—Epoxy compounds containing three or more epoxy groups obtained by epoxidation of an unsaturated polymer
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08G—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G59/00—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule; Macromolecules obtained by polymerising compounds containing more than one epoxy group per molecule using curing agents or catalysts which react with the epoxy groups
    • C08G59/02—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule
    • C08G59/027—Polycondensates containing more than one epoxy group per molecule obtained by epoxidation of unsaturated precursor, e.g. polymer or monomer
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L63/00—Compositions of epoxy resins; Compositions of derivatives of epoxy resins
    • C08L63/08—Epoxidised polymerised polyenes
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L23/00—Details of semiconductor or other solid state devices
    • H01L23/28—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection
    • H01L23/29—Encapsulations, e.g. encapsulating layers, coatings, e.g. for protection characterised by the material, e.g. carbon
    • H01L23/293—Organic, e.g. plastic
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2924/00—Indexing scheme for arrangements or methods for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies as covered by H01L24/00
    • H01L2924/0001—Technical content checked by a classifier
    • H01L2924/0002—Not covered by any one of groups H01L24/00, H01L24/00 and H01L2224/00
    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
    • H01L2924/00—Indexing scheme for arrangements or methods for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies as covered by H01L24/00
    • H01L2924/095—Indexing scheme for arrangements or methods for connecting or disconnecting semiconductor or solid-state bodies as covered by H01L24/00 with a principal constituent of the material being a combination of two or more materials provided in the groups H01L2924/013 - H01L2924/0715
    • H01L2924/097—Glass-ceramics, e.g. devitrified glass
    • H01L2924/09701—Low temperature co-fired ceramic [LTCC]
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05K—PRINTED CIRCUITS; CASINGS OR CONSTRUCTIONAL DETAILS OF ELECTRIC APPARATUS; MANUFACTURE OF ASSEMBLAGES OF ELECTRICAL COMPONENTS
    • H05K3/00—Apparatus or processes for manufacturing printed circuits
    • H05K3/38—Improvement of the adhesion between the insulating substrate and the metal
    • H05K3/386—Improvement of the adhesion between the insulating substrate and the metal by the use of an organic polymeric bonding layer, e.g. adhesive
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10S—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10S428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10S428/901—Printed circuit
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/12—All metal or with adjacent metals
    • Y10T428/12493—Composite; i.e., plural, adjacent, spatially distinct metal components [e.g., layers, joint, etc.]
    • Y10T428/12528—Semiconductor component
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/12—All metal or with adjacent metals
    • Y10T428/12493—Composite; i.e., plural, adjacent, spatially distinct metal components [e.g., layers, joint, etc.]
    • Y10T428/12535—Composite; i.e., plural, adjacent, spatially distinct metal components [e.g., layers, joint, etc.] with additional, spatially distinct nonmetal component
    • Y10T428/12556—Organic component
    • Y10T428/12569—Synthetic resin
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/31504—Composite [nonstructural laminate]
    • Y10T428/31511—Of epoxy ether
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
    • Y10T—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER US CLASSIFICATION
    • Y10T428/00—Stock material or miscellaneous articles
    • Y10T428/31504—Composite [nonstructural laminate]
    • Y10T428/31721—Of polyimide

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Polymers & Plastics (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • Condensed Matter Physics & Semiconductors (AREA)
  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Computer Hardware Design (AREA)
  • Microelectronics & Electronic Packaging (AREA)
  • Power Engineering (AREA)
  • Epoxy Resins (AREA)
  • Structures Or Materials For Encapsulating Or Coating Semiconductor Devices Or Solid State Devices (AREA)
  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
  • Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
  • Die Bonding (AREA)

Abstract

(57)【要約】 電子回路デバイスが、硬化性エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマー９０〜１００質量パーセント、任意にエポキシ樹脂１０質量％まで、及びエポキシ硬化剤の有効量、を含有する樹脂組成物を含み、コポリマー及びエポキシ樹脂の質量パーセントが硬化剤を除くエポキシ含有材料の質量に対してである。樹脂組成物は、電子接着剤、カバーコート、または封入剤として用いることができる。電子回路デバイスは、１６８時間、８５℃及び８５％の相対湿度の後、１０〜４０秒間、２２０℃の温度の条件下でボイド形成、硬化した樹脂組成物の基板からの離層がないなど、すぐれた熱及び湿気の不感受性を示す。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 技術分野 この発明は、エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーを含む
電子回路デバイスに関する。前記コポリマーを、例えば、接着剤、保護カバーコ
ート、または封入剤として用いることができる樹脂組成物中に含有することがで
きる。
【０００２】 背景技術 エレクトロニクス産業の主要な傾向は、製品の機能性を維持または改善しつつ
、それらをより小さく、より軽く、より速くすることである。ますます小型の製
品の作製を可能にする基本技術の１つは、電子パッケージング及び組立技術であ
る。電子パッケージング及び組立は、半導体チップ（ＩＣチップ）を他の電子ま
たは電気部品につなぐために必要とされる材料またはプロセスを構成する。半導
体チップのほかに、フレキシブル回路（ポリイミドまたは他のポリマーフィルム
上の金属回路）、金属スチフナー、導電性層、電気絶縁層、及びヒートシンクな
ど、いろいろな材料を、電子パッケージに組み入れることができる。しばしば接
着剤を用いて、これらのいろいろな基材を互いに付着させ、基材上で回路の多数
の層を互いに付着させて、マルチチップモジュールのために必要とされることが
あるような増大した配線密度を有する多層電子構造体を形成する。カバーコート
及び封入剤が、製品の適用において見られることがある過酷な環境から回路を保
護するために必要とされる。これらのパッケージをプリント配線板または他の電
子部品に電気接続するのは、パッケージがはんだの再流動を経ることを必要とし
、それは、パッケージを数十秒から数分、２２０℃の温度に暴露することがある
。このプロセスは、接着剤及びカバーコートに非常に要求が厳しく、ボイドの形
成及び／またはいろいろな基材からの離層などの製品の不良を起こすことが分か
った。「ポップコーニング（Ｐｏｐｃｏｒｎｉｎｇ）」がこれらの不良のために
つくられた総称的な用語である。パッケージ中に湿気が存在し、その後に、はん
だの再流動温度に急速に加熱することは、「ポップコーニング」を促進する。湿
気は、ポリイミドフィルム及び有機接着剤などの多くの有機基材によって収着さ
れ、それは、金属及び無機成分に収着することができる。
【０００３】 米国工業会の米国電子デバイス合同委員会（ＪＥＤＥＣ）及び米国電子回路相
互接続パッケージ協会によって開発された、合同工業規格、「プラスチック集積
回路表面実装デバイス用の湿気／再流動感度の分類」、１９９６年１０月、ＪＳ
ＴＤ−０２０は、湿度に暴露後にパッケージの耐はんだ性を試験するための電子
工業規格である。この規格はレベルによって材料を等級付し、ＪＥＤＥＣレベル
１（１６８時間、８５℃／８５％のＲ．Ｈ．の後、１０〜４０秒間、２２０℃の
ピーク温度ではんだの再流動）が最も要求が厳しい試験である。ＪＥＤＥＣレベ
ル１に合格するパッケージは最も高度の耐はんだ性を有し、それらを周囲の湿気
から保護するようにパッケージ入れされる必要がない。レベル１の不良、しかし
より要求の低いレベルでの合格は、保護パッケージングを必要とする。
【０００４】 接着剤の開発の現在の最先端は、ＪＥＤＥＣレベル３を達成することができ（
１９２時間、３０℃／６０％のＲ．Ｈ．の後、２２０℃のピーク温度ではんだの
再流動）、非常に限定された数の接着剤が、ＪＥＤＥＣレベル２の成功した性能
を示す（１６８時間、８５℃／６０％のＲ．Ｈ．の後、２２０℃のピーク温度で
はんだの再流動）。特定のポリイミドはＪＥＤＥＣレベル１に合格することがで
きるが、これらの材料は、約３５０℃の非常に高い積層温度を必要とする。この
ような積層温度は、有機カバーコート、はんだマスク、またははんだなど、これ
らの高温で分解または変化をもたらされる材料を含有するパッケージ中でのポリ
イミドの使用を妨げる。積層時にパッケージ中に存在しているすべての材料が高
い積層温度に耐えるケースでは、ポリイミドを使用することができる。しかしな
がら、これらの高温は困難な、及び費用がかかるプロセスを伴う。
【０００５】 エポキシ化スチレン−ブタジエンまたはエポキシ化スチレン−イソプレンブロ
ックコポリマーなど、エポキシ化スチレン−ジエンブロックコポリマーは、米国
特許第５，４７８，８８５号に記載されている。いくつかの適用において、エポ
キシ化ブロックコポリマーは、一般に用いられるエポキシ樹脂のためのゴム強化
剤として用いられた。一般に、強化剤は、全組成物のわずかなパーセンテージを
占める。
【０００６】 エポキシ樹脂及びエポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーを
含む硬化した組成物は、欧州特許第６５８６０３号に記載されている。前記組成
物はエポキシ樹脂５〜９５重量部、好ましくは２０〜８０重量部を含有すること
ができる。前記組成物がいずれかの成分を５重量部未満含有するとき、機械的性
質の低下が報告される。電子パッケージングの適用にこれらの材料の使用は提案
されていない。
【０００７】 エポキシ化スチレン−ジエンブロックコポリマーを幹（ｂａｃｋｂｏｎｅ）の
エポキシ基によって架橋することは、米国特許第５，２２９，４６４号及び公開
第ＷＯ９７／３０１０１号に開示されているように、例えば、感圧接着テープ、
ラベル、シーラント、及びコーティングに使用するための接着剤組成物を製造す
ることが示されている。接着剤を、全組成物の１〜５０質量％の量で、エポキシ
樹脂を含めて、反応性希釈剤を含有するように調合することができる。電子パッ
ケージングの適用においてこれらの材料の使用は提案されていない。
【０００８】 多層成形材料として有用な硬化したエポキシ化スチレン−ジエンブロックコポ
リマーを含む組成物が、公開第ＷＯ９８／２２５３１号に記載されている。前記
組成物を多種多様な周知のエポキシ硬化剤によって硬化することができる。０．
０１〜２５重量部の範囲の量で、付加された多官能性の共反応体を更に含む組成
物もまた記載されている。エポキシ樹脂は共反応体として開示されていない。電
子パッケージングの適用でのこれらの材料の使用は提案されていない。
【０００９】 液体エポキシ樹脂及び付加された官能化樹脂を含む電子パッケージングに有用
な接着剤は、欧州特許第３８７０６６号に記載されている（米国特許第５，８４
３，２５１号も参照のこと）。接着剤の貯蔵寿命を伸ばすために、ミクロカプセ
ルタイプの硬化剤が調合物中に必要とされる。官能化スチレン−ジエンブロック
コポリマーは、官能基がエポキシ基であり得る、注目すべきであるが実証されて
いない官能化樹脂の１つである。付加された官能化樹脂は、２０〜８０質量％の
量で存在することができる。接着剤を、チップ及び配線基板上の回路を電気接続
するために用いることができる接着テープに加工することができる。ＪＥＤＥＣ
レベル１の条件下での接着剤の性能は記載されていない。
【００１０】 エポキシ基を分子中に有するポリオレフィンを含む、エレクトロニクスの適用
において有用なアミン架橋性ホットメルト接着剤が、例えば、公開第ＷＯ９６／
３３２４８号に記載されており、そこにおいて、芳香族アミン硬化剤が必要とさ
れ、組成物は任意にエポキシ樹脂を含む。言及したポリオレフィンは、エチレン
とグリシジル（メタ）アクリレート含有モノマーとのコポリマーであり、エポキ
シ基がポリマー主鎖からの側基となっている。エポキシ変性芳香族ビニル共役ジ
エンブロックコポリマーは、提案されていない。存在しているとき、付加された
エポキシ樹脂の量は、ポリオレフィンコポリマー１００重量部当たり約５〜約２
００重量部である。前記接着剤は電子装置のために用いられるが、ＪＥＤＥＣレ
ベル１の条件下でのそれらの使用は提案されていない。
【００１１】 発明の要旨 要約していうと、この発明は、硬化剤を除くエポキシ含有材料の質量の９０〜
１００質量パーセントの範囲の硬化性エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロ
ックコポリマー、任意に、エポキシ含有材料の重量に対してエポキシ樹脂１０質
量％まで、及びエポキシ硬化剤の有効量、を含有する樹脂組成物、を含む電子回
路デバイスを提供するものである。
【００１２】 熱（すなわち、約２５０℃までの温度）及びＵＶ放射線の一方または両方で硬
化したとき、前記コポリマー樹脂組成物及び隣接した基板は、すぐれた耐はんだ
または耐熱性及び湿気への不感受性を示す。特に、硬化した樹脂組成物は、１６
８時間、８５℃及び８５％の相対湿度（Ｒ．Ｈ．）の条件に暴露した後、１０〜
４０秒間、２２０℃の温度に急速に加熱した後に安定している（すなわち、ボイ
ドを形成したり、または基板から離層しない）。
【００１３】 別の態様において、本発明は、物品中の硬化性樹脂の使用方法を提供するもの
であり、その方法は、基板の少なくとも一方の表面に硬化性樹脂組成物を提供す
る工程であって、前記樹脂組成物が、エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロ
ックコポリマー９０〜１００質量パーセント、任意にエポキシ樹脂１０質量％ま
での範囲、（両成分の重量はエポキシ含有材料の重量に対してである）、及びエ
ポキシ硬化剤の有効量、を含有する工程、及び前記樹脂組成物を、好ましくは電
子回路デバイスであってもよい物品中に接着剤、カバーコート、または封入剤と
して混入する工程、を含む。
【００１４】 樹脂組成物は層であってもよく、またはそれはバルクの形状であってもよい。
【００１５】 熱及びＵＶ放射線の一方または両方で前記コポリマーを硬化するとき、硬化し
たコポリマー樹脂組成物は、上に規定したように、すぐれた耐はんだ性及び湿気
への不感受性を示す。
【００１６】 硬化したコポリマー樹脂組成物は、接着剤、封入剤、であってもよく、または
それは電子回路デバイス用の保護カバーコートであってもよい。電子回路デバイ
ス中での接着剤の使用例には、フレキシブル回路の層のフレキシブル回路の別の
層への、または金属スチフナーへのまたは半導体チップへの付着、銅または他の
金属箔のポリマー基板への付着、及び半導体チップなどの電子部品の基板上の回
路への付着、などがある。接着剤は絶縁用であってもよく、または導電粒子の添
加によってそれを導電性にすることができる。
【００１７】 この出願において、「電子回路」は、電流または電子の通路を意味し、導体、
例えば、メタリックワイヤまたは金属トレースの他、半導体チップ、トランジス
タ、ダイオード、コンデンサー、レジスター、インダクター等の電子部品などの
素子を含めることができる。
【００１８】 「電子回路デバイス」は、（１）ボールグリッドアレイ（ＢＧＡ）、ラミネー
テッドミクロインターコネクト（ＬＭＩ）、マルチチップモジュール、またはチ
ップスケールパッケージ（ＣＳＰ）、（２）銅箔が接着剤でポリマー基板に付着
される簡単なフレキシブル回路、または（３）基板上の回路に接続された半導体
チップなどの電子部品、などの電子回路または電子部品を含むデバイスを意味す
る。
【００１９】 「エポキシ含有材料」は、エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンと、存在する
場合、エポキシ樹脂、との合計を意味する。
【００２０】 「耐はんだ性（ｓｏｌｄｅｒ ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ）」は、はんだの再流動
の温度で加熱する耐性を意味する。
【００２１】 「樹脂組成物」は、エポキシ含有材料と硬化剤または触媒との合計を意味する
。
【００２２】 「エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマー」は、エポキシ変
性の前または後に部分的に水素化されるコポリマーを含める。
【００２３】 前記コポリマー樹脂組成物はすぐれた耐はんだ性及び湿気への不感受性を提供
し、従来のポリイミドベースの材料のために必要とされる積層温度（例えば、３
５０℃）よりずっと低い積層温度（例えば、２２０℃）を用いるので、本発明は
有利である。更に、前記コポリマー樹脂組成物は、ＫａｐｔｏｎTMポリイミドフ
ィルム（デュポン製）に対するすぐれた剥離強度（５０〜３２５ニュートン／ｄ
ｍ）を有し、前記コポリマーを積層された交互嵌合した銅試験回路上に５ボルト
のバイアスを印加して８５℃／８５Ｒ．Ｈ．での１０００時間を超える性能を提
供する。前記コポリマー樹脂組成物はまた、１１日間、室温で浸漬後に目視検査
によってインクジェットインクの収着を示さなかった。前記コポリマー樹脂組成
物はまた、腐蝕性の、酸性及び／またはアルカリ性の水性環境に対するすぐれた
耐性を有する。更に、電子パッケージ中の従来の接着剤及びカバーコートはまた
、はんだの再流動条件下で湿気による不良を示すことが知られている。本発明コ
ポリマー樹脂組成物は、はんだの再流動条件下で湿気による不良を示さない。
【００２４】 好ましい実施態様の詳細な説明 本発明の電子回路デバイスの接着剤、封入剤またはカバーコートのコポリマー
樹脂組成物は、樹脂組成物中のエポキシ含有材料に対して、９０〜１００質量パ
ーセントの範囲の、水素化されてもよいエポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブ
ロックコポリマー、０〜１０質量パーセントの範囲のエポキシ樹脂、及びエポキ
シ含有材料の全重量に対して、０．０１〜５．００質量％の範囲の量のエポキシ
触媒または硬化剤を含む。
【００２５】 エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーは好ましくは、１０
０〜２５００、より好ましくは１００〜２０００、最も好ましくは２００〜１０
００の範囲のエポキシ当量を有する。
【００２６】 好ましくはエポキシ化スチレン−ジエンブロックコポリマーであるエポキシ変
性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーは、（ｉ）芳香族ビニル部分の重
合から誘導されたポリマーブロック及び（ｉｉ）化学構造体の必須部分として、
ポリマー主鎖の二重結合が少なくとも部分的にエポキシ化されている、共役二重
結合を有する少なくとも１つのモノマーの重合から誘導されたポリマーブロック
、を含む。ブロックコポリマーは好ましくは、エポキシ側基を含まない。
【００２７】 エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーにおいて、芳香族ビ
ニルポリマーブロックは、例えば、スチレン、アルファ−メチルスチレン、ビニ
ルトルエン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルスチレン、ジビニルベンゼン、ｐ−メチルス
チレン、４−ｎ−プロピルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、３，５−ジエ
チルスチレン、１，１−ジフェニル−スチレン、２，４，６−トリメチルスチレ
ン、４−シクロヘキシルスチレン、３−メチル−５−ｎ−ヘキシルスチレン等の
化合物の重合から誘導され得る。
【００２８】 芳香族ビニル化合物の１つ以上が用いられてもよいが、スチレンがしばしば及
び好ましくは用いられる。
【００２９】 エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーにおいて、主鎖中の
二重結合は、例えば、ブタジエン、イソプレン、１，３−ペンタジエン、２，３
−ジメチル−１，３−ブタジエン、ピペリレン、３−ブチル−１，３−オクタジ
エン、１−フェニル−１，３−ブタジエン、１，３−オクタジエン、４−エチル
−１，３−ヘキサジエン等の共役二重結合を有する化合物の重合から誘導され得
る。
【００３０】 共役二重結合を有する１つ以上の化合物が用いられてもよいが、ブタジエン、
イソプレン、ピペリレン及びそれらの混合物がしばしば及び好ましくは用いられ
る。
【００３１】 本発明におけるブロックコポリマーは本質的に、１つ以上の芳香族ビニル化合
物から誘導されたポリマーブロックＡ及び共役二重結合を有する１つ以上の化合
物から誘導されたポリマーブロックＢを含有する。
【００３２】 芳香族ビニル化合物の共役二重結合を有する化合物に対する共重合重量比は概
して、５／９５〜７０／３０、好ましくは１０／９０〜６０／４０である。
【００３３】 本発明に有用なブロックコポリマーの数平均分子量は概して、５，０００〜６
００，０００、好ましくは１０，０００〜５００，０００であり、分子量分布（
重量平均分子量（Ｍw）の数平均分子量（Ｍn）に対する比（Ｍw／Ｍn））は１０
より小さい。
【００３４】 本発明に有用なブロックコポリマーの分子構造は、線状、枝分かれ及び放射状
のタイプの何れか及びそれらの何れかの組合せであってもよい。
【００３５】 エポキシ化スチレン−ジエンブロックコポリマーは、例えば、（Ａ−Ｂ）xＡ
、（Ｂ−Ａ）x及び（Ａ−Ｂ）4Ｓｉ等の一般的な配置によって表されることがで
き、そこにおいて、Ａ及びＢは上に規定した通りであり、ｘはポリマー中のＡ−
Ｂ基の数である。
【００３６】 それらのうち、（Ａ−Ｂ）xＡタイプのコポリマーが概して使用される。
【００３７】 ブロックコポリマー中に残っている不飽和結合は部分的に、または完全に水素
化されてもよい。あるいは、部分的な水素化がエポキシ化に先行することがある
。
【００３８】 好ましいエポキシ化コポリマーには、エポキシ化非水素化スチレン−ブタジエ
ンブロックコポリマー（例えば、日本、大阪のダイセル化学工業株式会社製のＥ
ｐｏｆｒｉｅｎｄTMＡ１０２０、Ａ１０１０、及びＡ１００５）などがある。エ
ポキシ化水素化スチレン−ブタジエンブロックコポリマーは、増強された酸化安
定性のために、本発明に有用であることが予想される。
【００３９】 本発明の接着剤、カバーコート、または封入剤中で用いることができる別の好
ましいエポキシ化スチレン−ジエンコポリマーには、エポキシ化スチレン−イソ
プレンブロックコポリマーなどが挙げられる。
【００４０】 エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーとブレンド及び引き
続いて反応させることができるエポキシ樹脂は、エポキシ含有材料の全重量に対
して脂肪族または芳香族エポキシ樹脂の１０質量パーセントまで、好ましくは０
〜５質量パーセント、より好ましくは０〜３質量パーセントを含有する。
【００４１】 本発明の接着剤、封入剤またはカバーコート樹脂組成物に有用なエポキシ樹脂
は好ましくは、１，２−、１，３−及び１，４−エポキシドとしても周知である
、１つ以上の１，２−、１，３−及び１，４−環状エーテルを含有する化合物を
含む。１，２−環状エーテルが好ましい。このような化合物は、飽和または不飽
和脂肪族、脂環式、芳香族または複素環であってもよく、またはそれらの組合せ
を含むことができる。１つより多いエポキシ基を含有する化合物（すなわち、ポ
リエポキシド）が好ましい。
【００４２】 本発明で用いることができる芳香族ポリエポキシド（すなわち、少なくとも１
つの芳香環構造体、例えば、ベンゼン環、及び１つより多いエポキシ基、を含有
する化合物）には、ビスフェノールＡタイプの樹脂及びそれらの誘導体、エポキ
シクレゾール−ノボラック樹脂、ビスフェノール−Ｆ樹脂及びそれらの誘導体、
及びエポキシフェノール−ノボラック樹脂などの多価フェノールのポリグリシジ
ルエーテルの他、芳香族カルボン酸のグリシジルエステル、例えば、フタル酸ジ
グリシジルエステル、イソフタル酸ジグリシジルエステル、無水トリメリト酸ト
リグリシジルエステル、及びピロメリト酸テトラグリシジルエステル、及びそれ
らの混合物などがある。好ましい芳香族ポリエポキシドは、テキサス州、ヒュー
ストンのシェルケミカルインク製のＥＰＯＮ８２８及びＥＰＯＮ１００１Ｆを含
めて、ビスフェノール−ＡのジグリシジルエーテルのＥＰＯＮTMシリーズなど、
多価フェノールのポリグリシジルエーテルである。ＥＰＯＮ８２８ＬＳ、ＥＰＯ
Ｎ１４６２（シェルケミカルインク）及びＤＥＲTM３３２（ミシガン州、ミッド
ランドのダウケミカルカンパニー）など、より低いレベルの加水分解性塩化物を
有する芳香族ポリエポキシドもまた好ましい。
【００４３】 本発明に有用な代表的な脂肪族環状ポリエポキシド（すなわち、脂環式化合物
としても周知の、１つ以上の飽和炭素環リング及び１つより多いエポキシ基を含
有する環状化合物）には、コネチカット州、ダンバリーのユニオンカーバイドコ
ーポレーション製の脂環式エポキシドのＥＲＬTMシリーズ、例えば、ビニルシク
ロヘキセンジオキシド（ＥＲＬ−４２０６）、３，４−エポキシシクロヘキシル
メチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート（ＥＲＬ−４２２１
）、３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシ−
６−メチルシクロヘキサンカルボキシレート（ＥＲＬ−４２０１）、ビス（３，
４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル）アジペート（ＥＲＬ−４２８
９）、ジペンテンジオキシド（ＥＲＬ−４２６９）、並びに２−（３，４−エポ
キシシクロヘキシル）−５，１”−スピロ−３”、４”−エポキシシクロヘキサ
ン−１，３−ジオキサン、４−（１，２−エポキシエチル）−１，２−エポキシ
シクロヘキサン及び２，２−ビス（３，４−エポキシシクロヘキシル）プロパン
などがある。好ましい脂環式ポリエポキシドはＥＲＬTMシリーズである。
【００４４】 代表的な脂肪族ポリエポキシド（すなわち、炭素環リングを含有せず、１つよ
り多いエポキシ基を含有する化合物）には、１，４−ビス（２，３−エポキシプ
ロポキシ）ブタンの他、グリセロール、ポリプロピレングリコール、１，４−ブ
タンジオール等の脂肪族ポリオールのポリグリシジルエーテル、リノール酸の二
量体酸のジグリシジルエステルなどがある。同様に有用であるのは、共にペンシ
ルベニア州、フィラデルフィアのエルフアトケムノースアメリカ社製の、Ｖｉｋ
ｏｆｌｅｘTM樹脂として市販のエポキシ化アマニ及びダイズ油などのエポキシ化
植物油、ＶｉｋｏｌｏｘTM樹脂として市販のエポキシ化アルファ−オレフィンな
どのモノエポキシド、及びテキサス州、ヒューストンのシェルケミカルカンパニ
ー製のＬ−２０７TMなど、エポキシ化ＫｒａｔｏｎTM液体ポリマーである。
【００４５】 本発明に有用な更に別のポリエポキシドには、エルフアトケムノースアメリカ
社製のＰｏｌｙ ｂｄTM６００及びＰｏｌｙ ｂｄ６０５など、液体の、エポキ
シ化共役ジエンなどがある。
【００４６】 多種多様な市販のエポキシ樹脂が入手可能であり、例えば、『Ｈａｎｄｂｏｏ
ｋ ｏｆ Ｅｐｏｘｙ Ｒｅｓｉｎｓ』、リー及びネヴィル著、マグローヒルブ
ックカンパニー、ニューヨーク（１９６７年）、『Ｅｐｏｘｙ Ｒｅｓｉｎｓ，
Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ａｎｄ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ』、第２版、Ｃ．メイ編、
マーセルデッカー社、ニューヨーク（１９８８年）、及び『Ｅｐｏｘｙ Ｒｅｓ
ｉｎ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ』、Ｐ．Ｆ．ブルーインズ編、インターサイエンス
出版、ニューヨーク、（１９６８年）、にリストまたは記載されている。それら
に記載されたエポキシ樹脂の何れも、本発明の材料の作製に有用である場合があ
る。
【００４７】 熱または光の影響下で後にエポキシ成分を硬化する能力を維持したまま、適し
た硬化剤または触媒は望ましくは、エポキシ成分を実質的に硬化しないで、本発
明による溶融または溶液加工工程を許容する。例えば、前記エポキシは、溶融加
工工程に存在している温度に暴露する間及び後に実質的に未硬化のままであるの
がよい。触媒の選択に影響を与える他の因子には、硬化されるフィルムの厚さ、
硬化放射線に対するフィルムの透明度、及びフィルムの最終用途などがある。こ
れらの制限条件に従って、適した硬化剤は、何れかの周知のエポキシ硬化剤また
は触媒から選択されてもよい。
【００４８】 本発明の硬化剤は、光触媒、熱触媒、または熱硬化剤であってもよい。
【００４９】 周知の光触媒には、２つの一般的なタイプ、オニウム塩及びカチオン有機金属
塩、があり、共に本発明に有用である。
【００５０】 本発明のカチオン重合のためのオニウム塩光触媒には、ヨードニウム及びスル
ホニウム錯塩などがある。有用な芳香族ヨードニウム錯塩は、一般式：
【化１】 であり、上式中、 Ａｒ1及びＡｒ2が同一または異なっていてもよく、４〜約２０個の炭素原子を
有する芳香族基であり、フェニル、チエニル、フラニル、及びピラゾリル基から
なる群から選択され、 Ｚが酸素、硫黄、炭素−炭素結合、
【化２】 からなる群から選択され、上式中、Ｒがアリール（フェニルなど、６〜約２０個
の炭素原子を有する）またはアシル（アセチル、またはベンゾイルなど、２〜約
２０個の炭素原子を有する）、及び
【化３】 であってもよく、上式中、Ｒ1及びＲ2が、水素、１〜約４個の炭素原子を有する
アルキル基、２〜約４個の炭素原子を有するアルケニル基からなる群から選択さ
れ、 ｍがゼロまたは１であり、及び Ｘが式ＤＱnを有することができ、式中、Ｄが元素の周期表（ケミカルアブス
トラクツ版）のＩＢ〜ＶＩＩＩ族の金属であり、またはＩＩＩＡ族〜ＶＡ族のメ
タロイドであり、Ｑがハロゲン原子であり、ｎが１〜６の値を有する整数である
。好ましくは、金属は銅、亜鉛、チタン、バナジウム、クロム、マグネシウム、
マンガン、鉄、コバルト、またはニッケルであり、メタロイドは好ましくはホウ
素、アルミニウム、アンチモン、スズ、ヒ素及びリンである。好ましくは、ハロ
ゲンのＱ、は塩素またはフッ素である。適したアニオンの具体例は、ＢＦ4 -、Ｂ
（Ｃ6Ｆ5）4 -、ＰＦ6 -、ＳｂＦ6 -、ＦｅＣｌ4 -、ＳｎＣｌ5 -、ＡｓＦ6 -、ＳｂＦ 5 ＯＨ-、ＳｂＣｌ6 -、ＳｂＦ5 -2、ＡｌＦ5 -2、ＧａＣｌ4 -、ＩｎＦ4 -、ＴｉＦ6 - 2 、ＺｒＦ6 -、ＣＦ3ＳＯ3 -等である。好ましくは、アニオンはＢＦ4 -、Ｂ（Ｃ6
Ｆ5）4 -、ＰＦ6 -、ＳｂＦ6 -、ＡｓＦ6 -、ＳｂＦ5ＯＨ-、及びＳｂＣｌ6 -である
。より好ましくは、アニオンはＢ（Ｃ6Ｆ5）4 -、ＳｂＦ6 -、ＡｓＦ6 -、ＰＦ6 -及
びＳｂＦ5ＯＨ-である。
【００５１】 本発明の触媒及び開始剤のアニオン部分として有用な更に別のアニオンは、米
国特許第５，５５４，６６４号に記載されている。前記アニオンは概して、フッ
素化（高度にフッ素化及び過フッ素化を含めて）トリスアルキル−またはアリー
ルスルホニルメチド及び相当するビスアルキル−またはアリールスルホニルイミ
ドとして分類され、それぞれ、式Ｉ及びＩＩによって表され、以下、それぞれ、
簡単に、「メチド」及び「イミド」アニオンと称される。 （ＲｆＳＯ2）3Ｃ- （Ｉ） （ＲｆＳＯ2）2Ｎ- （ＩＩ） 上式中、各々のＲfは独立に、高度フッ素化または過フッ素化アルキルまたはフ
ッ素化アリール基からなる群から選択される。メチド及びイミドはまた、環状で
あってもよく、そのとき、何れかの２つのＲf基の組合せが結合して橋を形成す
る。
【００５２】 Ｒfアルキル鎖は、１〜２０個の炭素原子を含有してもよいが、１〜１２個の
炭素原子が好ましい。Ｒfアルキル鎖は、直鎖、枝分かれ、または環状であって
もよいが、好ましくは直鎖である。本技術分野に公知であるように、二価の酸素
、三価の窒素または六価の硫黄などのヘテロ原子またはラジカルが主鎖に割り込
んでいてもよい。Ｒfが環状構造体であるかまたはそれを含有するとき、このよ
うな構造体は好ましくは５または６個の環員を有し、その１または２つがヘテロ
原子であり得る。アルキル基Ｒfはまた、エチレン性または他の炭素−炭素不飽
和を含まない。例えば、それは、飽和脂肪族、脂環式、または複素環基である。
「高度フッ素化」の意味は、鎖上のフッ素化の程度が過フッ素化鎖の性質に似た
性質を有する鎖を提供するのに十分であることである。より詳しくは、高度フッ
素化アルキル基は、鎖上の水素原子の合計数の半分より多くがフッ素原子で置換
されている。水素原子が鎖上に残っていてもよいが、すべての水素原子がフッ素
で置換されてペルフルオロアルキル基を形成するのが好ましく、少なくとも半分
より多くがフッ素で置換された何れの残存している水素原子も、臭素及びまたは
塩素で置換されるのが好ましい。アルキル基の少なくとも３個のうち２個の水素
がフッ素で置換されるのがより好ましく、４個の水素原子の少なくとも３個がフ
ッ素で置換されるのが更により好ましく、すべての水素原子がフッ素で置換され
て過フッ素化アルキル基を形成するのが最も好ましい。
【００５３】 式Ｉ及びＩＩのフッ素化アリール基が６〜２２個の環状炭素原子、好ましくは
、６個の環状炭素原子を含有してもよく、そこにおいて、各々のアリール基の少
なくとも１個、及び好ましくは少なくとも２個の環状炭素原子が、フッ素原子ま
たは上に規定した通りの高度フッ素化または過フッ素化アルキル基、例えば、Ｃ
Ｆ3で置換されている。
【００５４】 本発明の実施に有用なアニオンの例には、 （Ｃ2Ｆ5ＳＯ2）2Ｎ-、（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）2Ｎ-、（Ｃ8Ｆ17ＳＯ2）3Ｃ-、（ＣＦ3
ＳＯ2）3Ｃ-、（ＣＦ3ＳＯ2）2Ｎ-、（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）3Ｃ-、（ＣＦ3ＳＯ2）2（
Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）Ｃ-、（ＣＦ3ＳＯ2）（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）Ｎ-、［（ＣＦ3）2ＮＣ2Ｆ4 ＳＯ2］2Ｎ-、（ＣＦ3）2ＮＣ2Ｆ4ＳＯ2Ｃ-（ＳＯ2ＣＦ3）2、（３，５−ビス（
ＣＦ3）Ｃ6Ｈ3）ＳＯ2Ｎ-ＳＯ2ＣＦ3、
【化４】
【化５】 Ｃ6Ｆ5ＳＯ2Ｃ-（ＳＯ2ＣＦ3）2、Ｃ6Ｆ5ＳＯ2Ｎ-ＳＯ2ＣＦ3 などがある。より好ましいアニオンは、Ｒfが１〜４個の炭素原子を有するペル
フルオロアルキル基である式Ｉによって記載されたアニオンである。
【００５５】 Ａｒ1及びＡｒ2芳香族基は任意に、１つ以上の縮合ベンゾ環（例えば、ナフチ
ル、ベンゾチエニル、ジベンゾチエニル、ベンゾフラニル、ジベンゾフラニルな
ど）を含んでもよい。前記芳香族基はまた、必要ならば、それらがエポキシド及
びヒドロキシル官能価と本質的に非反応性である場合、１つ以上の非塩基性基に
よって置換されてもよい。
【００５６】 有用な芳香族ヨードニウム錯塩は、米国特許第４，２５６，８２８号により完
全に記載されている。
【００５７】 本発明に有用な芳香族ヨードニウム錯塩は、スペクトルの紫外領域にだけ感光
性である。しかしながら、それらに、周知の光分解性の有機ハロゲン化合物のた
めの増感剤によってスペクトルの近紫外及び可視範囲に感光性を与えることがで
きる。具体的な増感剤には、米国特許第４，２５０，０５３号に記載されている
ように、芳香族アミン及び着色芳香族多環式炭化水素などがある。
【００５８】 本発明に使用するのに適した芳香族スルホニウム錯塩触媒は、一般式：
【化６】 であり、上式中、 Ｒ3、Ｒ4及びＲ5が同一または異なっていてもよいが、ただし、前記基の少な
くとも１つが芳香族である。これらの基は、４〜約２０個の炭素原子を有する芳
香族部分（例えば、置換及び非置換フェニル、チエニル、及びフラニル）及び１
〜約２０個の炭素原子を有するアルキル基からなる群から選択されてもよい。用
語「アルキル」は、置換アルキル基（例えば、ハロゲン、ヒドロキシ、アルコキ
シ、及びアリールなどの置換基）を含める。好ましくは、Ｒ3、Ｒ4及びＲ5は各
々、芳香族であり、及び Ｚ、ｍ及びＸはすべて、ヨードニウム錯塩に対して上に規定した通りである。
【００５９】 Ｒ3、Ｒ4またはＲ5が芳香族基である場合、それは任意に１つ以上の縮合ベン
ゾ環（例えば、ナフチル、ベンゾチエニル、ジベンゾチエニル、ベンゾフラニル
、ジベンゾフラニルなど）を有してもよい。前記芳香族基はまた、必要ならば、
それらがエポキシド及びヒドロキシル官能価と本質的に非反応性である場合、１
つ以上の非塩基性基によって置換されてもよい。
【００６０】 トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート及びｐ−（フェニル
（チオフェニル））ジフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネートなど
のトリアリール置換塩が、米国特許第４，２５６，８２８号の実施例３７に記載
されているように好ましいスルホニウム塩である。トリフェニルスルホニウムヘ
キサフルオロアンチモネート（Ｐｈ3ＳＳｂＦ6）が最も好ましい触媒である。有
用なスルホニウム塩は、米国特許第５，２５６，８２８号により完全に記載され
ている。
【００６１】 本発明に有用な芳香族スルホニウム錯塩は、スペクトルの紫外領域にだけ感光
性である。しかしながら、それらに、米国特許第４，２５６，８２８号及び第４
，２５０，０５３号に記載されているような選択された一群の増感剤によって、
スペクトルの近紫外及び可視範囲に感光性を与えることができる。
【００６２】 本発明に有用な適した光励起性または熱励起性有機金属錯塩には、米国特許第
５，０５９，７０１号、５，１９１，１０１号、及び５，２５２，６９４号に記
載された有機金属錯塩などが挙げられる。有機金属カチオンのこのような塩は、
一般式： ［（Ｌ1）（Ｌ2）Ｍ］+e（Ｘ-）q を有し、式中、Ｍが、周期表のＩＶＢ、ＶＢ、ＶＩＢ、ＶＩＩＢ及びＶＩＩＩ族
、好ましくはＣｒ、Ｍｏ、Ｗ、Ｍｎ、Ｒｅ、Ｆｅ、及びＣｏの元素から選択され
た金属原子を表し、Ｌ1が、π−電子を提供するゼロ、１、または２個の配位子
を表し、置換及び非置換の非環式及び環状不飽和化合物及び基及び置換及び非置
換の炭素環芳香族及び複素環芳香族化合物からなる群から選択された同一または
異なった配位子であってもよく、各々が、２〜１２個のπ−電子を金属原子Ｍの
価電子殻に寄与することができる。好ましくは、Ｌ1は、置換及び非置換η3−ア
リル、η5−シクロペンタジエニル、η7−シクロヘプタトリエニル化合物、及び
η6−ベンゼン及び置換η6−ベンゼン化合物（例えば、キシレン）及び２〜４個
の縮合環を有する化合物からなる群から選択されるη6−芳香族化合物、からな
る群から選択され、各々、３〜８π−電子をＭの価電子殻に寄与することができ
る。Ｌ2は、偶数のσ−電子を寄与する、ゼロまたは１〜３個の配位子を表し、
一酸化炭素、ニトロソニウム、トリフェニルホスフィン、トリフェニルスチビン
の他、リン、ヒ素及びアンチモンの誘導体からなる群から選択された同一または
異なった配位子であってもよいが、ただし、Ｌ1及びＬ2によってＭに寄与された
全電子の電荷は、錯体にｅの正味残留正電荷をもたらす。そしてｅは、１または
２の値を有する整数、すなわち、錯体のカチオンの残留電荷であり、ｑが１また
は２の値を有する整数、すなわち、錯体のカチオン上の電荷ｅを中和するために
必要とされる錯体のアニオンＸの数であり、Ｘは、上に記載したように、ハロゲ
ン含有錯体のアニオンである。
【００６３】 エポキシ樹脂のための特定の熱活性化硬化剤（例えば、それと化学反応を始め
ることによってエポキシドの硬化及び架橋に影響を与える化合物）が、本発明に
有用であることがある。好ましくは、このような硬化剤は、成分の混合が行われ
る温度で熱安定性がある。
【００６４】 適した熱硬化剤には、脂肪族及び芳香族第一及び第二アミン、例えば、ジ（４
−アミノフェニル）スルホン、ジ（４−アミノフェニル）エーテル、米国特許第
４，６８４，６７８号に記載されているようなフルオレンジアミン、及び２，２
−ビス−（４−アミノフェニル）プロパン、脂肪族及び芳香族第三アミン、例え
ば、ジメチルアミノプロピルアミンの他、メチルイミダゾール（ｍｅｔｈｙｌｉ
ｍｉｄｉａｚｏｌｅ）、及びピリジンなどのイミダゾール、第四アンモニウム塩
、特にＮ−メチル−４−ピコリニウムヘキサフルオロホスフェートなどのピリジ
ニウム塩、スルホニウム塩、ＢＦ3・Ｅｔ2Ｏ及びＢＦ3・Ｈ2ＮＣ2Ｈ5ＯＨなどの
三フッ化ホウ素錯体、アジポヒドラジンなどのヒドラジン、テトラメチルグアニ
ジン及びジシアンジアミド（一般にＤｉＣｙとして周知のシアノグアニミド）な
ど、グアニジン、２個以上のカルボン酸基を含有する化合物または１個以上の無
水カルボン酸基を含有する化合物、及び米国特許第５，２２９，４６４号に記載
されているような、これらの後者の化合物とイミダゾールなどの促進剤との組合
せなどがある。
【００６５】 本発明に有用であり得る付加的な熱エポキシ触媒には、単純なピリジニウム、
キノリニウム、インドリニウム、アルキル、アリール及びアルキルアリールアン
モニウム、及びホスホニウム塩などがある。有用なアンモニウム及びホスホニウ
ム塩は、ＰＣＴ出願公開第ＷＯ９８／０８９０６号に記載されている。
【００６６】 本発明に有用な好ましい硬化剤には、スルホニウム及びヨードニウム塩などの
ＵＶ光触媒などがある。このような光触媒を含有する樹脂組成物を、ＵＶ放射線
によって急速に部分的に硬化することができる。部分的に硬化した組成物は、熱
及び圧力を適用して接着剤を基板に積層し、更に接着剤を硬化する後続の熱積層
工程で改善された寸法安定性を示す。
【００６７】 本発明に有用な触媒は、エポキシ含有材料の全重量に対して、０．０１〜５質
量パーセント、好ましくは０．０１〜４質量パーセント、最も好ましくは０．０
１〜３質量パーセントの範囲で量で存在することができる。固体または液体の触
媒が、選択されたエポキシ樹脂中に溶解または分散されてもよい。加熱が必要と
されることがあるが、加熱はエポキシ樹脂を硬化するのに十分でないのがよい。
溶剤はこの手順に必要ではない。次に、エポキシ樹脂（上に規定した通り）／触
媒混合物を、溶融加工工程のために押出機中にポンプで入れてもよい。あるいは
、触媒を、溶融ブレンディングの間に熱可塑性物質／エポキシ混合物中に直接に
添加することができる。溶剤加工のケースでは、触媒を適当な溶剤中でエポキシ
含有材料で溶解することができ、または触媒をエポキシ樹脂中に予備溶解し、次
いで溶剤に添加することができる。有用な溶剤には、メチルエチルケトン、トル
エン、酢酸エチル、酢酸ブチル、及びシクロヘキサンなどがある。
【００６８】 更に、本発明の樹脂組成物は、エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロック
コポリマー１００重量部当たりポリフェニレンエーテル樹脂（ＰＰＥ）０〜８０
重量部までを含有することができ、そこにおいて、エポキシ変性芳香族ビニル共
役ジエンブロックコポリマーとＰＰＥとを足した全重量が硬化剤を差し引いた全
組成物の９０〜１００質量パーセントを占める。ポリフェニレンエーテルは、式
：
【化７】 を有する複数の構造単位を含み、上式中、各々のＱ1が独立にハロゲン、第一ま
たは第二低級アルキル（すなわち、７個までの炭素原子を含有するアルキル）、
フェニル、ハロアルキル、アミノアルキル、ヒドロカルボノキシ、または少なく
とも２個の炭素原子がハロゲン及び酸素原子を分離するハロヒドロカルボノキシ
であり、各々のＱ2が独立に、上に規定したように、水素またはＱ1である。適し
た第一低級アルキル基の例は、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イ
ソブチル、ｎ−アミル、イソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキシル、２，３
−ジメチルブチル、２−、３−または４−メチルペンチル及び相当するヘプチル
基である。第二低級アルキル基の例は、イソプロヒル、ｓｅｃ−ブチル及び３−
ペンチルである。好ましくは、何れのアルキル基も、枝分かれではなく直鎖であ
る。非常にしばしば、各々のＱ1がアルキルまたはフェニル、特に１〜４個の炭
素原子を有するアルキルであり、各々のＱ2が水素である。
【００６９】 ホモポリマー及びコポリマーポリフェニレンエーテルの両方が、本発明のプロ
セスにおいて有用な添加剤である。適したホモポリマーは、例えば、２，６−ジ
メチル−１，４−フェニレンエーテル単位を含有するホモポリマーである。適し
たコポリマーには、例えば、２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエー
テル単位と組合せたこのような単位を含有する不規則コポリマーなどがある。多
くの適した不規則コポリマー並びにホモポリマーは、米国特許第４，０５４，５
５３号、４，０９２，２９４号、４，４７７，６４９号、４，４７７，６５１号
及び４，５１７，３４１号など、特許文献に開示されている。
【００７０】 好ましいＰＰＥ、ポリ（２，６−ジメチルフェニレンオキシド）は、マサチュ
ーセッツ州、ピッツフィールドのゼネラルエレクトリック社製の商品名Ｂｌｅｎ
ｄｅｘTM ＨＰＰ８２０の市販品である。
【００７１】 任意に、本発明の樹脂組成物は粘着付与剤を含んでもよい。何れの適した粘着
付与剤が本発明で使用されてもよい。粘着付与剤は、樹脂組成物１００部当たり
粘着付与剤０．１〜１５０重量部として存在することができる。有用な粘着付与
剤には、ロジンエステル、脂肪族及び芳香族炭化水素樹脂及びそれらの混合物、
及びテルペン樹脂などが挙げられる。有用なロジンエステルには、デラウェア州
、ウィルミントンのハーキュリーズケミカルスペシャルティズ社製のロジン及び
水素化ロジン粘着付与剤のＨｅｒｃｏｆｌｅｘTM、ＨｅｒｃｏｌｙｎTM、及びＦ
ｏｒａｌTM群などが挙げられる。有用な脂肪族及び芳香族炭化水素樹脂には、オ
ハイオ州、アクロンのグッドイヤータイヤアンドラバーカンパニー、化学事業部
の、脂肪族及び混合脂肪族／芳香族樹脂のＷｉｎｇｔａｃｋTM及びＷｉｎｇｔａ
ｃｋ ＰｌｕｓTM群、テキサス州、ヒューストンのエクソンケミカル社製の脂肪
族、芳香族、混合脂肪族／芳香族樹脂のＥｓｃｏｒｅｚTM群、ハーキュリーズ製
の脂肪族及び芳香族樹脂のＰｉｃｃｏｔａｃTM及びＲｅｇａｌｒｅｚTM群などが
挙げられる。有用なテルペン樹脂粘着付与剤には、フロリダ州、パナマシティー
のインターナショナルペーパーカンパニー製のアリゾナ化学事業部のテルペンの ＺｏｎａｒｅｚTM群、ハーキュリーズ製のテルペンのＰｉｃｃｏｌｙｔｅTM及
びＰｉｃｃｏｆｙｎTMなどが挙げられる。好ましくは、本発明に有用な粘着付与
剤には、ＥｓｃｏｒｅｚTM混合脂肪族／芳香族炭化水素粘着付与剤などがある。
【００７２】 更に、前記樹脂組成物はまた、ポリオールを含んでもよい。ポリオールは好ま
しくは、硬化条件下でエポキシ基と反応性である。ポリオールは好ましくは、硬
化速度及び最終接着剤性能を改良し、エポキシ樹脂調合物中で鎖延長剤として有
用であり得る。ポリオールは、エポキシ樹脂に対して、０．１／９９．９〜４０
／６０の質量比で含有されてもよい。
【００７３】 このようなポリオールの例には、エチレングリコール、１，２−及び１，３−
プロパンジオール、１，２−、１，３−、１，４−及び２，３−ブタンジオール
、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、１，８−オクタンジ
オール、ネオペンチルグリコール、１，４−ビスヒドロキシメチルシクロヘキサ
ン（１，４−シクロヘキサンジメタノール）、２−メチル−１，３−プロパンジ
オール、ジブロモブテンジオール、グリセロール、トリメチロールプロパン、１
，２，６−ヘキサントリオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール
、１，６−及び２，５−ヘキサンジオール、１，１２−ドデカンジオール、１，
１２−及び１，１８−オクタデカンジオール、２，２，４−及び２，４，４−ト
リメチル−１，６−ヘキサンジオール、シクロヘキサン−１，４−ジオール、２
，２−ビス−（４−ヒドロキシシクロヘキシル）−プロパン、ビス−（４−ヒド
ロキシフェニル）−メタン、ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−スルホン、１
，４−ビス−（ヒドロキシメチル）−ベンゼン、１，４−ジヒドロキシ−ベンゼ
ン、２，２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−プロパン、１，４−ビス−（
ω−ヒドロキシエトキシ）−ベンゼン、１，３−ビス−ヒドロキシアルキルヒダ
ントイン、トリス−ヒドロキシアルキルイソシアヌレート及びトリス−ヒドロキ
シアルキル−トリアゾリダン（ｔｒｉａｚｏｌｉｄａｎｅ）−３，５−ジオン、
トリメチロールエタン、ペンタエリトリトール、キニトール、マンニトール、ソ
ルビトール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレン
グリコール、ジプロピレングリコール、高級ポリプロピレングリコール、高級ポ
リエチレングリコール、高級ポリブチレングリコール、４，４’−ジヒドロキシ
ジフェニルプロパン、ジヒドロキシメチルヒドロキノン、及びそれらの組合せな
どがある。
【００７４】 より高分子量のポリオールには、ポリ（エチレンオキシド）化合物のカーボワ
ックスTMシリーズ（コネチカット州、ダンバリーのユニオンカーバイド製）など
、約２００〜約２０，０００の分子量の範囲のポリエチレン及びポリプロピレン
オキシドポリマー、ポリオールのＴｏｎｅTMシリーズ（コネチカット州、ダンバ
リーのユニオンカーバイド製）など、約２００〜約５０００の分子量の範囲のカ
プロラクトンポリオール、ポリオールのＴｅｒｅｔｈａｎｅTM１０００及び２０
００シリーズ（デラウェア州、ウィルミントンのデュポンカンパニー製）など、
約２００〜約４０００の分子量の範囲のポリ（テトラメチレンエーテル）グリコ
ール、ポリオールのＰｏｌｙ ｂｄTMシリーズ（ペンシルベニア州、フィラデル
フィアのエルフアトケム製）など、ヒドロキシ末端ポリブタジエン材料、スター
ルＵＳＡ（マサチューセッツ州、ピーボディ）製のＫＭ−１０−１６６７TM及び
ＫＭ−１０−１７３３TMを含めて、ＫＭTMシリーズなど、ポリカーボネートジオ
ール、Ｋ−ｆｌｅｘ ＵＤ−３２０−１００TM（コネチカット州、ノーウォーク
のキングインダストリーズ製）を含めて、Ｋ−ｆｌｅｘTM材料など、ポリウレタ
ンジオール、Ｓｙｎｆａｃ８０２４TM（サウスカロライナ州、スパータンバーグ
のミリケンケミカル製）を含めて、ＳｙｎｆａｃTM材料など、芳香族ポリエーテ
ルポリオール、及びポリオールのＰｏｌｙＴＨＦTMＣＤシリーズ（ニュージャー
ジー州、マウントオリーブのＢＡＳＦコーポレーション製）など、ポリ（テトラ
メチレンオキシド）／ポリカーボネートの不規則コポリマー、などがある。好ま
しいポリエステルポリオールには、インディアナ州、エルカートのベイヤー製の
ＤｅｓｍｏｐｈｅｎTM群などがある。好ましいアクリルポリオールは、ウィスコ
ンシン州、ラシーンのＳ・Ｃ・ジョンソン＆サンズ社製のＪｏｎｃｒｙｌTM５８
７である。
【００７５】 好ましいポリオールの別のグループは、ヒドロキシアルキル化ビスフェノール
誘導体を含める。このグループの好ましいポリオールは、以下の一般式： （ＨＯ−Ｒ6−ＯＡ）2−ＣＲ7Ｒ8 を有する。上式中、Ｒ6が、１〜１０個の炭素原子からなる直鎖または枝分かれ
または環状アルキレン（例えば、メチレン、エチレン、ブチレン、デシレン）基
、または７〜１４個の炭素原子からなるアラルキレン基（例えば、ベンジリデン
、１，２−ジフェニルエチレン、フェネチレン）のいずれかであり、Ｒ7及びＲ8 は独立に、１〜約３０個の炭素原子（好ましくはメチル、エチル、及びトリフル
オロメチル）及びゼロまたは１〜約１０個のヘテロ原子のアルキル基、アラルキ
ル基、シクロアルキル基、アルカリール基、またはアリール基であってもよく、
及びＲ7及びＲ8が全体として、２〜約６６０個の炭素原子及びゼロまたは１〜約
１０個のヘテロ原子を含有するアルキレン、シクロアルキレン、アリーレン、ア
ルカリーレンまたはアラルキレン基を含むことができる。
【００７６】 Ａは、好ましくは６〜約１２個の炭素原子を有する置換または非置換アリーレ
ン基であり、最も好ましくは、ｐ−フェニレン、ｏ−フェニレンまたはジメチル
ナフタレンである。
【００７７】 特定の好ましいヒドロキシアルキル化ビスフェノールには、９，９−ビス−４
−（２−ヒドロキシエトキシフェニル）フルオレン（すなわち、フルオレノンの
ヒドロキシエチル化ビスフェノール）、２，２−ビス−４−（２−ヒドロキシエ
トキシフェニル）ブタン（すなわち、２−ブタノンのヒドロキシエチル化ビスフ
ェノール）、２，２−ビス−４−（２−ヒドロキシエトキシフェニル）ヘキサフ
ルオロプロパン（すなわち、ヒドロキシエチル化ビスフェノールＦ）、１，２−
ビス−４−（２−ヒドロキシエトキシフェニル）プロパン、２，２−ビス−４−
（２−ヒドロキシエトキシフェニル）ノルボルナン、２，２−ビス−４−（２−
ヒドロキシエトキシフェニル）−５，６−シクロペンタノノルボルナン、及び１
，１−ビス−４−（２−ヒドロキシエトキシフェニル）シクロヘキサンなどがあ
る。
【００７８】 本発明に有用なエポキシ樹脂の製造に使用するために適した他のポリオールに
は、前述のポリオール上に、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレン
オキシド及びスチレンオキシドなど、任意に置換したアルキレンオキシドを付加
することによって得られたヒドロキシアルキルエーテルなどがある。
【００７９】 本発明の任意の成分は、熱分解、酸化、表皮形成及び色形成を抑制または遅ら
せる安定剤である。安定剤が一般に、組成物の調製、使用及び高温での貯蔵の間
に熱分解及び酸化に対してポリマーを保護するために本発明の調合物に加えられ
る。本技術分野に周知の付加的な安定剤はまた、例えば、酸素、オゾン、及び紫
外線に対して保護するために組成物中に混入されてもよい。しかしながら、これ
らの付加的な安定剤は、上に記載した一次安定剤と相溶性であるのがよい。
【００８０】 更に、樹脂組成物は、エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマ
ーの１００重量部当たり芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマー０〜９９部
までを含んでもよい。ジエンブロックが水素化されてもよい、スチレン−ブタジ
エン及びスチレン−イソプレンブロックコポリマーは、このグループの好ましい
一部である。
【００８１】 いろいろな補助剤を本発明の組成物に加えて最終材料の物理的特徴を変えるこ
ともできる。有用な補助剤には、ヒュームドシリカなどのチキソトロピー剤、酸
化第二鉄、カーボンブラック及び二酸化チタンなどの色調を増強するための顔料
、マイカなどの充填剤、シリカ、針状ウォラストナイト、炭酸カルシウム、硫酸
マグネシウム及び硫酸カルシウム、金属粒子、グラファイト、及び金属被覆微小
球などの導電性及び／または熱伝導性充填剤、ガラス及び炭素などのチョップト
ファイバー及びウィスカーベントナイトなどの粘土、ガラスビーズ及び気泡、ポ
リエステル、ポリイミド、ガラス繊維、ポリ（ｐ−フェニレンテレフタルアミド
）などのポリアミド、炭素繊維、及びセラミック繊維などの有機及び無機繊維の
一方向織及び不織ウェブなどの補強材などがある。樹脂組成物１００部当たり補
助剤約２００部までの量を用いることができる。
【００８２】 エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーは、本技術分野に周
知であり例えば欧州特許第０６５８６０３Ａ２号に記載されているような共役二
重結合を有する化合物の重合から得られたポリマーブロック中の不飽和結合の少
なくとも部分的なエポキシ化によって調製され得る。
【００８３】 本発明の材料を、バッチまたは連続加工によって作製することができる。いず
れかが、溶融または溶液加工を必要とすることがある。
【００８４】 バッチ溶融加工は、熱可塑性エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロック−
コポリマーを、一般にペレットの形で、例えば、カムまたはシグマブレードを備
えたブラベンダーミキサ（ニュージャージー州、サウスハッケンサックのＣ．Ｗ
．ブラベンダーインストルメント社製）など、予熱したミキサに加えることによ
って達成され得る。約５分間撹拌した後に、熱可塑性物質を溶融し、エポキシ樹
脂及びエポキシのための硬化剤の混合物を、継続的に撹拌しながら添加する。得
られた混合物を撹拌して、エポキシ成分を実質的に硬化する継続時間及び温度未
満の継続時間及び温度で、完全な混合を確実にし、ミキサから取り除く。次いで
、混合物を望ましい最終形状に被覆、成形、形成、造形または押圧することがで
きる。次に、造形された物体を照射及び／または加熱してエポキシ樹脂成分を硬
化することができる。特に、薄いシートまたはフィルムがのぞまいしとき、溶融
塊を、カーバー研究室用プレス（インディアナ州、ウォーバッシュのＦ．カーバ
ー社製）など、加熱平板プレスで押圧することができる。
【００８５】 連続溶融加工は、適当なものとして下流口、混合要素及び適当な押出オリフィ
ス（フィルムダイ、シートダイ、繊維ダイ、異形押出ダイなど）及び引取または
キャスティングロール及び巻取ロールを備えた、押出機、例えば、双スクリュー
押出機を用いて行うことができる。キャスティングロールを、自動温度調節手段
によって冷却または調整温度に維持することができる。固体熱可塑性物質を押出
機の投入端に添加し、加工の間の押出機中の材料の滞留の期間を考慮に入れて、
熱可塑性物質に適切であり、エポキシ成分を実質的に硬化しない温度プロフィー
ルを用いて加工する。固体エポキシ樹脂及び硬化剤を、熱可塑性物質と共に押出
機の投入端にまたは混合領域の前の押出機に沿って他の場所で添加した。液体エ
ポキシ樹脂及びエポキシ樹脂中に溶解または分散されてもよい硬化剤を、混合要
素の前の押出機にギアまたはシリンジポンプによって下流口を通して注入しても
よい。引取ライン速度は、押出（シート、繊維など）に適切であるように調整さ
れ、一般に約０．５ｍ／不〜約２００ｍ／分である。
【００８６】 エポキシ成分の熱硬化が押出しの直後、すなわち、熱可塑性ポリマーが冷却及
び固化する前が望ましいケースでは、押出物を更に加熱するのは、ダイオリフィ
スにおいてまたはキャスチングホイールにおいて直接行なうことができる。エポ
キシの硬化が熱可塑性ポリマーが冷却及び固化した後に行われることが望ましい
とき、熱源を引取ロールのちょうど前に配置することができる。最後に、エポキ
シの硬化が押出し後に行われないことが望ましいとき、このような加熱装置はな
い。
【００８７】 エポキシ成分の光硬化が押出しの直後に、すなわち、熱可塑性ポリマーが冷却
及び固化する前が望ましいケースでは、加熱した押出物のＵＶ照射をダイオリフ
ィスにおいて直接行なうことができる。照射を、１つ以上のフュージョンシステ
ム「Ｄ」または「Ｈ」バルブ（メリーランド州、ロックビルのフュージョンＵＶ
キュアリングシステムズ製）またはシルバニアＢＬ３５０バルブなど、任意の数
の市販のＵＶ源によって行うことができる。エポキシの硬化が熱可塑性ポリマー
が冷却及び固化した後に行われることが望ましいとき、光源を引取ロールのちょ
うど前に配置することができる。最後に、直後エポキシ硬化が押出し後に行われ
ないことが望ましい場合、照射装置はなく、ＵＶ暴露を妨ぐように予防措置がと
られてもよい。
【００８８】 シートダイから得られた、混合フィルムを、ダイから出るときに一軸または二
軸のいずれかに圧伸することができるのは本発明の範囲内である。上記のように
、硬化は、このような圧伸成形の前、間または後に行われてもよい。
【００８９】 溶液加工を、エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマー、エポ
キシ樹脂、及び硬化剤を溶剤中で混合することによって達成することができる。
前記プロセスを、ミキサ及び、任意に、ヒータを備えたタンク中で行なうことが
できる。成分を溶剤中に実質的に溶解することができ、透明またはやや曇った、
またはオパール色の溶液または混合物を提供することができる。溶液をコータに
搬送し、そこにおいて、溶液を電子回路デバイスの組立に用いられる基板上に被
覆することができる。あるいは、溶液をキャリアまたは剥離ライナー上に被覆す
ることができる。被覆方法には、ナイフ被覆、ニップ被覆、キス被覆、カーテン
被覆、グラビア被覆、並びに本技術分野に周知の他の被覆方法などが挙げられる
。次に、被覆基材またはキャリアを乾燥させて溶剤を除去することができる。エ
ポキシ硬化は、溶融加工樹脂について前に記載したような方法を用いて、乾燥工
程において、またはその後に行われてもよい。
【００９０】 フィルムが接着剤または被膜として用いられる場合、未硬化状態の材料をシー
トとしてその最終基板に適用し、熱、圧力、ＵＶ光、または何れかの順序のそれ
らの組合せによってｉｎｓｉｔｕ硬化してもよい。あるいは、未硬化フィルムを
基板に適用し、ＵＶ放射線または熱を用いて部分的に硬化し、その後に、第２の
基板を部分的に硬化した接着剤に適用し、その後、前記構造体がＵＶ放射線、熱
及び／または圧力を用いて完全に硬化される。更に、未硬化フィルムを、基板に
適用する前にＵＶ放射線または熱を用いて部分的に硬化し、次いで、基板に適用
し、熱及び／または圧力を用いて更に硬化することもできる。接着フィルムは、
０．００２５ｍｍ〜６．３５ｍｍの範囲の厚さであってもよい。
【００９１】 熱硬化が用いられるとき、熱発生の方法は限定されない。一般的な方法には、
燃料の燃焼、電気エネルギーの熱への変換などがある。後者には、抵抗加熱（赤
外線加熱など）、誘導加熱、電気アーク（プラズマ）加熱、及び誘電加熱（マイ
クロ波加熱）などが挙げられる。
【００９２】 この発明は、特に、改善された耐熱性と湿気への不感受性が必要とされる場合
、高性能な接着剤及び被覆の製造に有用である。例えば、本発明は、電子用途用
のフィルムを積層するのに有用である。本発明は、接着剤、封入剤、保護カバー
コートの何れかとして、またはそれらの組合せとして有用である。
【００９３】 コポリマー樹脂組成物のための基板は、ポリイミド、金属スチフナー、半導体
チップ、プリント配線板、ガラス、セラミックス、及び金属（好ましくは銅）箔
などの本技術分野に周知の基板であってもよい。
【００９４】 本発明の樹脂組成物を含む電子回路デバイスは、ボールグリッドアレイ（ＢＧ
Ａ）、ラミネーテッドミクロインターコネクト（ＬＭＩ）、チップスケールパッ
ケージ（ＣＳＰ）、チップオンボード、チップオンガラス、フレキシブル回路に
有用であり、そこにおいて、高湿度の存在下でもはんだが再流動しやすい。
【００９５】 この発明の目的及び利点は更に以下の実施例によって示されるが、これらの実
施例で説明された特定の材料及びそれらの量、並びに他の条件及び詳細は、この
発明を不当に制限すると解釈されるべきではない。
【００９６】 実施例 いろいろなスチレン−ブタジエン（ＳＢ）ブロックコポリマーを、ブラベンダ
ーミキサ内でエポキシ樹脂及びトリアリールスルホニウムヘキサフルオロアンチ
モネート（Ａｒ3ＳＳｂＦ6）と溶融ブレンドした。Ａｒ3ＳＳｂＦ6を液体エポキ
シ樹脂中に予備溶解し、または、エポキシ樹脂が添加されないケースでは、Ａｒ 3 ＳＳｂＦ6をメチルエチルケトン中に溶解し、ブラベンダーに添加した。メチル
エチルケトンは混合プロセスの間に蒸発した。従来の、エポキシ化、マレイン酸
化（ｍａｌｅａｔｅｄ）ＳＢブロックコポリマーを測定した。ＳＢベースの熱可
塑性物質の要約を下の表Ｉに示す。
【００９７】
【表１】
【００９８】 エポフレンド（Ｅｐｏｆｒｉｅｎｄ）材料は、ブタジエンブロックの不飽和の
特定量がエポキシ化されているＳＢブロックコポリマーである。これらの材料は
ダイセル化学工業株式社によって販売されている。クラトン（Ｋｒａｔｏｎ）Ｆ
Ｇ１９０１Ｘ及びＦＧ１９２４Ｘは、無水物がそれらにグラフトされたＳＥＢＳ
（水素化ブタジエンブロック）である。ＫｒａｔｏｎＤ１１０１は、スチレン−
ブタジエンブロックコポリマーである。これらのＫｒａｔｏｎ材料は、シェルケ
ミカルカンパニーによって販売されている。
【００９９】 フィルム（厚さ０．０３７ｍｍ）を、電気加熱されたプラテンを有するプラテ
ンプレス（インディアナ州、ウォーバッシュのＦ．カーバー社製）内で前記ブレ
ンドから溶融加圧した。前記フィルムを用いて、熱及び感湿性の評価のために１
８０℃のＴ−剥離試料、ボールグリッド配列（ＴＢＧＡ）試料及びＬＭＩ試料を
作製した。より厚いフィルム（厚さ１．２５〜２．００ｍｍ）もまた、動的機械
分析（ＤＭＡ）のために前記ブレンドからプレスした。
【０１００】 Ｋａｐｔｏｎ Ｅに対する剥離強度 剥離試験片を作製するために、接着フィルムを厚さ０．０５ｍｍのＫａｐｔｏ
ｎ Ｅポリイミドフィルム基板上に置き、シルバニア３５０ＢＬバルブを用いて
３分間、２．２ミリワット／ｃｍ2で接着フィルムをＵＶ照射し、別のＫａｐｔ
ｏｎ Ｅ基板を上に置き、５０分間、２１０〜２２０℃及び６９０ｋＰａで積層
した。得られた積層体を、幅０．６４ｍｍの試験片に切り分け、インストロン計
測器（イリノイ州、パークリッジのインストロン社）を用いて室温で１８０°の
Ｔ−剥離について測定した。剥離強度を表ＩＩ、ＩＩＩ、及びＩＶに示す。Ｅｐ
ｏｎ ８２８の質量に対して２質量％のＡｒ3ＳＳｂＦ6を含有する、いろいろな
ＳＢブロックコポリマーとＥｐｏｎ８２８（シェルケミカル製）とのブレンドの
剥離強度を表ＩＩに示す。エポキシ化またはマレイン酸化ＳＢブロックコポリマ
ーを含有するブレンドは、従来のまたは非官能化ＳＢ（ＫｒａｔｏｎＤ１１０１
）より大きな剥離強度を有した。エポキシ化ＳＢのケースでは、エポキシ化の最
も高いレベルの材料、Ｅｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０は、最も大きい剥離強度
をもたらした。剥離強度は５質量％のＥｐｏｎ８２８において最大になった。
【０１０１】
【表２】
【０１０２】 ＥＲＬ４２２１の質量に対して２質量％のＡｒ3ＳＳｂＦ6を含有する、Ｅｐｏ
ｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０とＥＲＬ４２２１（ユニオンカーバイド）とのブレン
ドの剥離強度も確認し、結果を表ＩＩＩに示した。剥離の結果はＥｐｏｎ８２８
で得られた結果に類似していた。
【０１０３】
【表３】
【０１０４】 剥離強度を表ＩＩ及びＩＩＩに示すブレンド中で、エポキシ触媒Ａｒ3ＳＳｂ
Ｆ6の濃度は、エポキシ樹脂の量の一定のパーセントであった。従って、ＳＢブ
ロックコポリマーとエポキシ樹脂との合計量に対してＡｒ3ＳＳｂＦ6の濃度は、
エポキシ樹脂のレベルが減少したとき、実際に減少した。例えば、０質量％のエ
ポキシ樹脂を有するブレンドはＡｒ3ＳＳｂＦ6を含有せず、２．５質量％のエポ
キシ樹脂を有するブレンドは、５．０質量％のエポキシ樹脂を有するブレンドの
Ａｒ3ＳＳｂＦ6の半分を含有した。ＳＢブロックコポリマー及びエポキシ樹脂（
Ｅｐｏｎ８２８）の全質量に対して０．１質量％のＡｒ3ＳＳｂＦ6を含有するい
ろいろなブレンドを作製した。Ｋａｐｔｏｎ Ｅに対するそれらの剥離強度を表
ＩＶに示す。
【０１０５】
【表４】
【０１０６】 概して、エポキシ化ＳＢブロックコポリマー１００〜９５質量％及び０〜５質
量％のエポキシ樹脂を含有するブレンドが、最も大きい剥離強度を提供した。５
００及び１０００のエポキシ当量を有するＳＢブロックコポリマー（Ｅｐｏｆｒ
ｉｅｎｄ Ａ１０２０及びＡ１０１０）が、より大きい剥離強度をもたらした。
Ｋａｐｔｏｎ Ｅに対するこれらの剥離強度はすぐれていた。比較のために、Ｐ
ｙｒａｌｕｘＬＦ及びＫａｐｔｏｎＫＪ（デュポン製の市販の電子接着剤）のＫ
ａｐｔｏｎ Ｅに対する剥離強度は、共に約７０．０Ｎ／ｄｍであった。
【０１０７】 （Ｅｐｏｎ８２８に対して）２質量％のＡｒ3ＳＳｂＦ6を有する、９５質量％
のＥｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０／５質量％のＥｐｏｎ８２８フィルムを１０
分間、２．１ミリワット／ｃｍ2でＵＶ照射し、次いですぐに、１週間後に、及
び１カ月後にＴ−剥離試料を作製するために用いた。Ｋａｐｔｏｎ Ｅに対する
剥離強度は、それぞれ、１９４．３、１７１．５、及び２２１Ｎ／ｄｍであった
。このデータは、ＳＢブロックコポリマー／エポキシフィルムが積層体で使用す
るすぐ前よりむしろその製造時にＵＶ照射され得ることを示す。
【０１０８】 剪断弾性率 ＤＭＡを、照射されない及びＤＭＡのすぐ前に１０分間、２．１ミリワット／
ｃｍ2でＵＶ照射された厚さ１．２５〜２．０ｍｍの接着フィルム上で行った。
試料を２℃／分で室温から２１０℃まで加熱し、次いで３０分間、２１０℃に保
持し、熱硬化をシミュレートした。この保持の後に、それらを２０℃／分で２５
℃に急速に冷却し５分間、平衡させ、次いで２℃／分で２５０℃に加熱した。概
して、ＵＶ照射されたフィルムは、２２０℃（はんだの再流動温度）でより高い
剪断弾性率、Ｇ’、を提供した。Ｅｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０＋Ｅｐｏｎ８
２８の全質量に対して０．１質量％のＡｒ3ＳＳｂＦ6を有する、９５質量％のＥ
ｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０／５質量％のＥｐｏｎ８２８の剪断弾性率対温度
プロットを図１に示す。図は、照射されたフィルムの剪断弾性率が照射されない
フィルムの剪断弾性率より高かったことを示す。図において、軌跡ＡがＵＶ照射
されたフィルムのデータを表し、軌跡ＢがＵＶ照射されなかったフィルムのデー
タを表す。ＵＶ照射された試料のケースでは、Ｇ’は、開始温度の１３９℃まで
温度の増大によって減少し、その時点でＧ’がエポキシ基の反応のために増加し
始めた。Ｇ’が２１０℃で３０分のホールドにわたって増加し続けた。開始温度
でのその値と比較して３０分のホールド後のＧ’の差は、表ＶでｄＧと称される
。３０分のホールドの後に、試料温度を２５℃に下げ、次いで２５０℃に上げた
。第１の加熱及びホールド時に生じたＧ’の増加は２５０℃まで第２の加熱で維
持された。表Ｖは、ＵＶ照射されたブレンドのＤＭＡデータをまとめる。組成物
の名称はフォーマットに従う：質量％ＳＢ熱可塑性物質／質量％エポキシ樹脂（
質量％Ａｒ3ＳＳｂＦ6）。すべての質量％は、ＳＢ熱可塑性物質＋エポキシ樹脂
の全質量に対するものである。
【０１０９】
【表５】
【０１１０】 １００〜９５質量％のＳＢブロックコポリマー及び０〜５質量％のＥｐｏｎ８
２８の組成物については、非官能化ＳＢ（ＫｒａｔｏｎＤ１１０１）または少し
官能化されたＳＢ（ＫｒａｔｏｎＦＧ１９２４Ｘ及びＥｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１
００５）を含有する組成物は、硬化時に剪断弾性率の非常に小さい増加、ｄＧ’
を示した。より高度に官能化されているＥｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０１０を含有
する組成物は、硬化時に剪断弾性率のややより大きい増加を示し、最も官能化さ
れた材料であるＥｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０を含有する組成物は、剪断弾性
率のもっと著しい増加を示した。これは、より高度に官能化された材料がより大
きな架橋度を提供したという事実と一致している。Ｅｐｏｎ８２８の濃度を１０
％以上まで増大させることは、剪断弾性率をある点まで増大させた。しかしなが
ら、剥離強度は低下し始めた。
【０１１１】 感熱性及び感湿性の評価 感熱性及び感湿性を、ＪＥＤＥＣレベル１の性能について、合同工業規格、「
Ｍｏｉｓｔｕｒｅ／Ｒｅｆｌｏｗ Ｓｅｎｓｉｔｉｖｉｔｙ Ｃｌａｓｓｉｆｉ
ｃａｔｉｏｎ ｆｏｒ Ｐｌａｓｔｉｃ Ｉｎｔｅｇｒａｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉ
ｔ Ｓｕｒｆａｃｅ Ｍｏｕｎｔ Ｄｅｖｉｃｅｓ」、１９９６年１０月、ＪＳ
ＴＤ−０２０の手順と同様な手順に従って評価した。評価される代表的な樹脂組
成物は、エポキシ化スチレン−ブタジエンブロックコポリマー、任意にエポキシ
樹脂、及びＡｒ3ＳＳｂＦ6硬化剤を含んだ。更に、Ｅｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０
２０を含む組成物及び０．２５または１１．１質量％の９，９’−ビス（３−メ
チル−４−アミノフェニル）フルオレン（ミネソタ州、セントポールの３Ｍ製の
ＯＴＢＡＦ）、芳香族ジアミン硬化剤を、それぞれ、ブラベンダーミキサ内でブ
レンドした。厚さ０．０３７ｍｍのフィルムを、１８０℃で前記ブレンドから溶
融プレスした。同様に、３つのすべての成分の全質量パーセントに対して、６０
質量％のＥｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０、３０質量％のポリフェニレンオキシ
ド（ＰＰＯ）ＨＰＰ８２０（マサチューセッツ州、ピッツフィールドのゼネラル
エレクトリックプラスチックス製）、及び１０質量％のＥＰＯＮ８２８のブレン
ドをトルエン中で調製し、固形分１４質量％の濁った溶液を形成した。溶液は、
それらの成分の全重量に対して、０．０７５質量％のＡｒ3ＳＳｂＦ6を更に含有
した。溶液をポリ（エチレンテレフタレート）剥離ライナー上にナイフ被覆し、
次いで２４時間、空気乾燥させ、その後に、１５０℃で２時間、炉内で更に乾燥
させた。厚さ０．０１７ｍｍのフィルムを製造した。
【０１１２】 すべての構造体（２層フレキシブル回路、ＴＢＧＡ、及びＬＭＩ）について従
った積層手順は、ＯＴＢＡＦが硬化剤であった試料のケースを除いて、上記のＴ
−剥離の試料のために用いた手順と同様であった。そのケースにおいては、３０
分間、２３１℃での熱硬化だけを用いた（すなわち、ＵＶ照射を用いなかった）
。
【０１１３】 感熱性及び感湿性の評価を行うために、硬化した構造体を２４時間、１２５℃
で乾燥させ、次に、１６８時間、８５℃／８５％のＲ．Ｈ．の湿度チャンバ内に
それらを置いた。湿度チャンバから除去した１５分内に、構造体をモデルＧＦ−
１２赤外線（ＩＲ）再流動炉（ｒｅｆｌｏｗｏｖｅｎ）（ペンシルベニア州、ハ
ンティンドンバレーのオートメイテッドプロダクションシステムズ社製）に通し
、構造体を約７０秒で室温から１４５℃まで加熱し、構造を約９０秒間、１４５
℃に保持し、次に構造体を２２０℃のピーク温度まで加熱した。１４５℃から１
８３℃までの加熱は、２０〜２５秒かかった。構造体を、２２０℃のピーク温度
の１０〜４０秒を含めて、１８３℃より高い温度に約１６０秒間、暴露した。構
造体を再流動炉に通したとき、それらを目視により観察した。観察された何れの
ふくれまたはボイドも不良となる。構造体を再流動炉から出した後、それらを何
れのボイド、ふくれ、または他の欠陥についても光学顕微鏡下で観察した。構造
体の欠陥がない場合、それを再び再流動炉中に送った。ＩＲ再流動炉に２サイク
ル通した後に欠陥が観察されなかった場合、構造体を「合格」とみなした。
【０１１４】 ２層フレキシブル回路 感熱性及び感湿性の評価を、Ａｒ3ＳＳｂＦ6硬化剤を用いて本発明の接着剤の
厚さ０．０３７ｍｍのフィルムによってフレキシブル回路の２つの層同士を積層
した構造体上で行った。フレキシブル回路は、厚さ０．０２５ｍｍのＫａｐｔｏ
ｎ Ｅ基板上の銅回路であった。構造体を、接着剤層が一個のフレキシブル回路
の銅トレース面と接触し、他の一個のフレキシブル回路のポリイミド（すなわち
、非銅トレース）面と接触しているように形成した。構造体は５．０ｃｍ×５．
０ｃｍの大きさであった。結果を表ＶＩに示す。
【０１１５】
【表６】
【０１１６】 ＴＢＧＡ構造体 感熱性及び感湿性の評価を、金属（ニッケルメッキ銅）スチフナーにＳＢ熱可
塑性物質／エポキシのブレンド（厚さ０．０３７ｍｍのフィルム）で積層したＫ
ａｐｔｏｎ Ｅフィルムの層（厚さ０．０５ｍｍ）で構成されたＴＢＧＡの構造
上で行った。構造体は約４．３ｃｍ×４．３ｃｍ平方であった。従った積層手順
は、積層圧が１７４９ＫＰａであったことを除いて、Ｔ−剥離試料のために用い
た手順と同様であった。特に記載しない限り、ＩＲ再流動炉を通過するときのＴ
ＢＧＡ構造体の温度プロフィールは、２層のフレキシブル回路構造体について示
された温度プロフィールと同様であった。結果を表ＶＩＩに示す。
【０１１７】
【表７】
【０１１８】 表ＶＩＩのデータは、１００〜９５質量％のＥｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０
及び０〜５質量％のエポキシ樹脂を含むブレンドが、ＪＥＤＥＣ レベル１に合
格するために必要とされる熱及び湿気の不感受性に似たすぐれた熱及び湿気の不
感受性を有する構造体を提供したことを示す。不合格になった表ＶＩＩに記載さ
れたすべての調合物は、ＩＲ再流動炉を通す第１のサイクルで不合格になるのが
観察された。第１のサイクルに合格したすべての調合物はまた、第２のサイクル
に合格した。
【０１１９】 ９５Ｅｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０／５Ｅｐｏｎ８２８（０．１）の接着フ
ィルムを有するＴＢＧＡ構造体は、上に記載したのと同一の評価を受けたが、た
だし、ＩＲ再流動炉を通過時に構造体のピーク温度を２４０℃に増大させた。こ
れは、ＪＥＤＥＣレベル１の性能のために必要とされるよりも要求が厳しい加熱
プロフィルである。前記構造体はこの評価に合格した。
【０１２０】 Ｋａｐｔｏｎ Ｅだけ（フレキシブル回路のための基板）で得られた結果のほ
かに、本発明の接着剤調合物の性能は、銅回路が堆積された厚さ０．０２５ｍｍ
のＫａｐｔｏｎ Ｅフィルム上で観察された。ＴＢＧＡ構造の大きさと金属スチ
フナーは前もって用いられると比べて同じであった。９７．５Ｅｐｏｆｒｉｅｎ
ｄ Ａ１０２０／２．５ＥＲＬ４２２１（０．０５）の接着フィルムを有するＴ
ＢＧＡ構造体は、表ＶＩＩの構造体について記載したのと同一の評価を受けたが
（２２０℃のピーク温度）、ただし、この構造体を、合計３回、ＩＲ再流動炉を
通してサイクルにかけた。前記構造はこの評価に合格した。９７．５Ｅｐｏｆｒ
ｉｅｎｄ Ａ１０２０／２．５Ｅｐｏｎ８２８（０．１）の厚さ０．０６２ｍｍ
の接着フィルムを有する別のＴＢＧＡ構造体は、同一の評価を受けたが、ただし
、ＩＲ再流動炉を通してサイクルにかけた時に構造体のピーク温度を２４０℃に
増大させた。この構造体を３回、ＩＲ再流動炉を通してサイクルにかけた。前記
構造はこの評価に合格した。この後のケースの接着フィルムは、ブラベンダーミ
キサではなく、２５ｍｍのバーストーフ双スクリュー押出機（ノースカロライナ
州、シャーロットのバーストーフコーポレーション製）内で溶融ブレンドされた
。
【０１２１】 更にＴＢＧＡ構造体を評価し、そこにおいて、本発明の接着剤調合物の性能を
、金メッキした銅回路が堆積された厚さ０．０２５ｍｍのＫａｐｔｏｎ Ｅフィ
ルム上で観察した。金属スチフナーは、厚さ０．５ｍｍ及び２９ｍｍ×２９ｍｍ
の四角形の、ニッケルメッキした銅であり、中心に打ち抜かれた１３ｍｍ×１３
ｍｍの四角形の孔があった。９５Ｅｐｏｆｒｉｅｎｄ Ａ１０２０／５Ｅｐｏｎ
８２８（０．１）のフィルムを３分間、２ミリワット／ｃｍ2でＵＶ放射し、次
に、２１５℃及び６９０ＫＰａで５０分間、フレキシブル回路と金属スチフナー
との間に積層した。積層されたパッケージを１２５℃で最低２４時間焼き付け、
次いで１６８時間、８５℃／８５％のＲＨの炉内に置いた。
【０１２２】 炉から除去後に、パッケージを少なくとも１５分間、４時間以下、室温に放置
した。２つの方法：（１）ホットプレート及び（２）対流炉、を用いて感湿性を
調べた。
【０１２３】 ホットプレートを２２０℃に加熱した。パッケージを１分間、スチフナー側を
下にして置き、すぐに２２０℃に加熱した。試料を、離層または割れについて拡
大カメラを通して観察した。離層したり割れたりしなかった何れの試料も、後に
顕微鏡で再点検し、１０％より少ないボイドが生じたことを確認した。離層や割
れがなかった場合、パッケージは「合格した」。ホットプレートの方法は、６℃
／秒の温度上昇、１０〜４０秒間、最大２２０℃を必要とする、ＪＥＤＥＣ試験
方法Ａ１１２−Ａより過酷な上昇速度を有することが指摘されよう。従って、ホ
ットプレートによる加熱は、ＪＥＤＥＣ規格によって必要とされた試験より過酷
な試験であった。本発明の試料について、５つのパッケージのうち５つがこのホ
ットプレートプロトコルに合格した。
【０１２４】 対流炉は、ユニサームＳＭＲ４００（ニューハンプシャー州、ニューマーケッ
トのヴィトロニクスコーポレーション製）であった。パッケージ上に置かれた熱
電対は、熱が約３℃／秒の速度で増大し、２２０℃の最大値に達し、約４０秒間
、２２０℃以上に留まることを示した。試料を顕微鏡で観察し、１０％より少な
いボイドの形成を確認した。本発明の試料について、４つのパッケージのうち４
つがこの対流炉プロトコルに合格した。
【０１２５】 ＬＭＩ構造体 ＬＭＩ構造体もまた、感熱性及び感湿性の評価を受けた。ＬＭＩ構造体は、接
着剤の４層と共に積層されたフレキシブル回路（Ｋａｐｔｏｎ Ｅフィルム上の
銅トレース）の５層、フレキシブル回路と接着剤との交互層からなった。フレッ
クス（ｆｌｅｘ）の各層上の回路を、３×３グリッドにレイアウトされた９つの
３．２ｃｍ×３．２ｃｍの四角形の領域に配列した。積層時に、フレックスの５
層及び接着剤の４層を備える９つのクーポン３．２ｃｍ×３．２ｃｍを形成した
。積層条件は、上記のＴ−剥離試料について記載した条件と同じであった。ＬＭ
Ｉ構造体がＩＲ再流動炉を通過するときのそれらの温度プロフィールは、上に記
載した２層のフレキシブル回路構造体の温度プロフィールに似ていた。ＬＭＩ構
造体は、ＩＲ再流動炉を通して２サイクル後に欠陥が観察されなかった場合、「
合格」とみなされた。評価の結果を以下の表ＶＩＩＩに示す。
【０１２６】
【表８】
【０１２７】 温度湿度バイアス（ＴＨＢ）の評価 Ｋａｐｔｏｎ Ｅフィルム（厚さ０．００５ｃｍ）を、９５Ｅｐｏｆｒｉｅｎ
ｄ Ａ１０２０／５Ｅｐｏｎ８２８（０．１）接着フィルムの使用によって、交
互嵌合銅試験回路であるフレキシブル回路を有するＫａｐｔｏｎ Ｅフィルムに
積層した。接着剤は交互嵌合銅トレースの間のスペースを充填した。銅トレース
は、幅約７０マイクロメータであり、間に８０マイクロメータのスペースがあっ
た。試験回路を、８５℃／８５％のＲ．Ｈ．内に置き、５ボルトのバイアスを試
験回路上に置いた。リーク電流を、性能の何らかの低下を確認するためにモニタ
ーした。２つのこのような試験回路が評価され、両方とも、性能の何れの低下も
なく１０００時間以上、記録され、非常に低いリーク電流を示した。
【０１２８】 この発明のさまざまな改良および変更を、この発明の範囲と意図から外れるこ
となく実施できることは、当業者には明白であろう。また、この発明は、ここに
明らかにされた具体的な実施態様に不当に限定されるものではないと理解される
べきである。
【図面の簡単な説明】
【図１】 本発明の好ましい組成物の剪断弾性率対温度のプロットを示す。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 21/52 Ｈ０１Ｌ 21/52 Ｅ 23/29 Ｃ０８Ｌ 71:12 23/31 Ｈ０１Ｌ 23/30 Ｒ //(Ｃ０８Ｌ 63/00 71:12） (81)指定国 ＥＰ(ＡＴ，ＢＥ，ＣＨ，ＣＹ， ＤＥ，ＤＫ，ＥＳ，ＦＩ，ＦＲ，ＧＢ，ＧＲ，ＩＥ，Ｉ Ｔ，ＬＵ，ＭＣ，ＮＬ，ＰＴ，ＳＥ)，ＯＡ(ＢＦ，ＢＪ ，ＣＦ，ＣＧ，ＣＩ，ＣＭ，ＧＡ，ＧＮ，ＧＷ，ＭＬ， ＭＲ，ＮＥ，ＳＮ，ＴＤ，ＴＧ)，ＡＰ(ＧＨ，ＧＭ，Ｋ Ｅ，ＬＳ，ＭＷ，ＳＤ，ＳＬ，ＳＺ，ＴＺ，ＵＧ，ＺＷ )，ＥＡ(ＡＭ，ＡＺ，ＢＹ，ＫＧ，ＫＺ，ＭＤ，ＲＵ， ＴＪ，ＴＭ)，ＡＥ，ＡＬ，ＡＭ，ＡＴ，ＡＵ，ＡＺ， ＢＡ，ＢＢ，ＢＧ，ＢＲ，ＢＹ，ＣＡ，ＣＨ，ＣＮ，Ｃ Ｒ，ＣＵ，ＣＺ，ＤＥ，ＤＫ，ＤＭ，ＥＥ，ＥＳ，ＦＩ ，ＧＢ，ＧＤ，ＧＥ，ＧＨ，ＧＭ，ＨＲ，ＨＵ，ＩＤ， ＩＬ，ＩＮ，ＩＳ，ＪＰ，ＫＥ，ＫＧ，ＫＰ，ＫＲ，Ｋ Ｚ，ＬＣ，ＬＫ，ＬＲ，ＬＳ，ＬＴ，ＬＵ，ＬＶ，ＭＤ ，ＭＧ，ＭＫ，ＭＮ，ＭＷ，ＭＸ，ＮＯ，ＮＺ，ＰＬ， ＰＴ，ＲＯ，ＲＵ，ＳＤ，ＳＥ，ＳＧ，ＳＩ，ＳＫ，Ｓ Ｌ，ＴＪ，ＴＭ，ＴＲ，ＴＴ，ＴＺ，ＵＡ，ＵＧ，ＵＺ ，ＶＮ，ＹＵ，ＺＡ，ＺＷ Ｆターム(参考） 4J002 CD012 CD022 CD052 CD062 CD102 CD181 CH073 EB116 ED076 EE036 EL066 EN036 EN076 EN126 EN136 EQ026 ER026 ET006 EU016 EU026 EU046 EU056 EU116 EU126 EV206 EV216 EV296 EV306 EW056 EW176 EY016 EZ006 FD156 GJ01 GJ02 GQ01 4J036 AA05 AB01 AB10 AD08 AF06 AF08 AG05 AG07 AG13 AJ08 AK02 AK19 DC03 DC05 DC06 DC10 DC14 DC26 DC31 DC35 DC38 DC40 DD04 FB12 GA01 GA02 GA03 GA04 GA06 GA07 JA06 JA07 4J040 DM011 EC001 KA16 4M109 AA01 BA03 BA05 EA02 EA20 EB02 EB04 EC01 EC05 EC09 5F047 AA17 BA23 BA24 BA34

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 硬化性エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリ
    マー９０〜１００質量パーセント、エポキシ樹脂０〜１０質量％まで、及びエポ
    キシ硬化剤の有効量、を含有し、前記コポリマー及びエポキシ樹脂の質量パーセ
    ントが硬化剤を除くエポキシ含有材料の重量に対してである、樹脂組成物、を含
    む電子回路デバイス。
  2. 【請求項２】 前記エポキシ樹脂が脂肪族または脂環式エポキシを含む、請
    求項１に記載の電子回路デバイス。
  3. 【請求項３】 前記エポキシ樹脂が芳香族エポキシを含む、請求項１に記載
    の電子回路デバイス。
  4. 【請求項４】 前記脂環式エポキシが、シクロヘキセンジオキシド、３，４
    −エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシ
    レート、３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘキシルメチル−３，４−エポキ
    シ−６−メチルシクロヘキサンカルボキシレート、ビス（３，４−エポキシ−６
    −メチルシクロヘキシルメチル）アジペート、ジペンテンジオキシド、２−（３
    ，４−エポキシシクロヘキシル）−５，１”−スピロ−３”，４”−エポキシシ
    クロヘキサン−１，３−ジオキサン、４−（１，２−エポキシエチル）−１，２
    −エポキシシクロヘキサン、及び２，２−ビス（３，４−エポキシシクロヘキシ
    ル）プロパンからなる群から選択される、請求項２に記載の電子回路デバイス。
  5. 【請求項５】 前記芳香族エポキシが、多価フェノールのポリグリシジルエ
    ーテル及びそれらの誘導体、エポキシクレゾール−ノボラック樹脂、エポキシフ
    ェノール−ノボラック樹脂、及び芳香族カルボン酸のグリシジルエステル、及び
    それらの混合物からなる群から選択される、請求項３に記載の電子回路デバイス
    。
  6. 【請求項６】 前記エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマ
    ーが、エポキシ化スチレン−ブタジエンブロックコポリマー及びエポキシ化、部
    分水素化スチレン−ブタジエンブロックコポリマーからなる群から選択される、
    請求項１〜５の何れか１項に記載の電子回路デバイス。
  7. 【請求項７】 前記硬化剤がトリアリールスルホニウム塩である、請求項１
    〜６の何れか１項に記載の電子回路デバイス。
  8. 【請求項８】 前記エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマ
    ーが、１００〜１０００の範囲のエポキシ当量を有する、請求項１〜８の何れか
    １項に記載の電子回路デバイス。
  9. 【請求項９】 硬化性エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリ
    マー前記９０〜１００質量パーセントが、ポリフェニレンエーテル樹脂を前記硬
    化性エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマー１００部当たり前
    記ポリフェニレンエーテル８０部までの量で含有する、請求項１〜８の何れか１
    項に記載の電子回路デバイス。
  10. 【請求項１０】 エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマー
    及び任意のエポキシ樹脂を含む前記樹脂組成物がＵＶ放射線及び熱の一方または
    両方によって硬化される電子回路デバイスであって、１６８時間、８５℃及び８
    ５％の相対湿度の後、１０〜４０秒間、２２０℃の温度の条件に対して安定性を
    示す、請求項１〜９の何れか１項に記載の電子回路デバイス。
  11. 【請求項１１】 エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマー
    ９０〜１００質量パーセント、任意にエポキシ樹脂、及びエポキシ硬化剤、を含
    有し、前記コポリマー及びエポキシ樹脂の質量パーセントが硬化剤を除くエポキ
    シ含有材料の質量に対してである、硬化性樹脂組成物、を提供する工程、及び 前記樹脂組成物を接着剤、カバーコート、または封入剤として物品中に混入す
    る工程、 を含む、電子接着剤、カバーコート、または封入剤の使用方法。
  12. 【請求項１２】 前記硬化性樹脂組成物を熱及びＵＶ放射硬化の一方または
    両方にかける工程を更に含む、請求項１１に記載の方法。
JP2000591099A 1998-12-23 1999-09-16 エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーを含む電子回路デバイス Pending JP2003504425A (ja)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US09/219,265 1998-12-23
US09/219,265 US6294270B1 (en) 1998-12-23 1998-12-23 Electronic circuit device comprising an epoxy-modified aromatic vinyl-conjugated diene block copolymer
PCT/US1999/021592 WO2000039189A1 (en) 1998-12-23 1999-09-16 Electronic circuit device comprising an epoxy-modified aromatic vinyl-conjugated diene block copolymer

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2003504425A true JP2003504425A (ja) 2003-02-04
JP2003504425A5 JP2003504425A5 (ja) 2006-11-02

Family

ID=22818572

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2000591099A Pending JP2003504425A (ja) 1998-12-23 1999-09-16 エポキシ変性芳香族ビニル共役ジエンブロックコポリマーを含む電子回路デバイス

Country Status (9)

Country Link
US (2) US6294270B1 (ja)
EP (1) EP1141073A1 (ja)
JP (1) JP2003504425A (ja)
KR (1) KR100773789B1 (ja)
CN (1) CN1144831C (ja)
AU (1) AU6254199A (ja)
HK (1) HK1043137A1 (ja)
MY (1) MY121445A (ja)
WO (1) WO2000039189A1 (ja)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006009014A (ja) * 2004-06-28 2006-01-12 Tesa Ag 電子部品とコンダクタ・トラックを接合するための熱活性化し得る接着テープ
JP2007335836A (ja) * 2006-05-19 2007-12-27 Hitachi Chem Co Ltd ダイボンディング用樹脂ペーストの硬化方法及びダイボンディング方法
JP2008010821A (ja) * 2006-06-01 2008-01-17 Hitachi Chem Co Ltd ダイボンディング用樹脂フィルムの硬化方法及びダイボンディング方法

Families Citing this family (38)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6489042B2 (en) * 1998-12-23 2002-12-03 3M Innovative Properties Company Photoimageable dielectric material for circuit protection
GB2358325B (en) * 1999-12-20 2003-01-22 Nicholas Kennedy Mobile live information system
JP3711842B2 (ja) * 2000-06-01 2005-11-02 ソニーケミカル株式会社 異方性導電接続材料及び接続構造体
US6670017B2 (en) 2000-12-14 2003-12-30 3M Innovative Properties Company Photocurable form-in-place gasket for electronic applications
US20040094264A1 (en) * 2001-01-30 2004-05-20 Hiroaki Yamaguchi Method for adhering substrates using light activatable adhesive film
US20040131844A1 (en) * 2001-05-08 2004-07-08 Kotaro Shinozaki Sealant composition, sealant and laminated structure containing same
US7053133B2 (en) * 2001-05-29 2006-05-30 Hiroaki Yamaguchi Ultraviolet activatable adhesive film
US6955739B2 (en) * 2001-06-19 2005-10-18 3M Innovative Properties Company Method for adhering substrates using ultraviolet activatable adhesive film and an ultraviolet irradiation apparatus
US6624213B2 (en) 2001-11-08 2003-09-23 3M Innovative Properties Company High temperature epoxy adhesive films
US6749887B1 (en) * 2001-11-28 2004-06-15 Lifescan, Inc. Solution drying system
JP2003238925A (ja) * 2002-02-19 2003-08-27 Hitachi Chem Co Ltd 接着剤組成物、接着フィルム
US20050256230A1 (en) * 2002-04-01 2005-11-17 Hiroaki Yamaguchi Cationic polymerizable adhesive composition and anisotropically electroconductive adhesive composition
US6720195B2 (en) * 2002-05-15 2004-04-13 Micron Technology, Inc. Methods employing elevated temperatures to enhance quality control in microelectronic component manufacture
US6936644B2 (en) * 2002-10-16 2005-08-30 Cookson Electronics, Inc. Releasable microcapsule and adhesive curing system using the same
WO2004047166A2 (en) * 2002-11-15 2004-06-03 E.I. Du Pont De Nemours And Company Process for using protective layers in the fabrication of electronic devices
US20040170925A1 (en) * 2002-12-06 2004-09-02 Roach David Herbert Positive imageable thick film compositions
US20040197571A1 (en) * 2003-04-03 2004-10-07 Yuji Hiroshige Thermosetting composition, and sealing article and sealing structure using the same
US7402373B2 (en) 2004-02-05 2008-07-22 E.I. Du Pont De Nemours And Company UV radiation blocking protective layers compatible with thick film pastes
US7332540B2 (en) 2004-02-18 2008-02-19 Eastman Chemical Company Aromatic-acrylate tackifier resins
DE102004031189A1 (de) * 2004-06-28 2006-01-19 Tesa Ag Hitzeaktivierbares und vernetzbares Klebeband für die Verklebung von elektronischen Bauteilen und Leiterbahnen
US20070165075A1 (en) * 2006-01-19 2007-07-19 3M Innovative Properties Company Flexible circuits having ink-resistant covercoats
DE102008047964A1 (de) * 2008-09-18 2010-03-25 Tesa Se Verfahren zur Kapselung einer elektronischen Anordnung
CN101781443B (zh) * 2009-01-20 2012-03-28 财团法人工业技术研究院 热硬化型防焊膜组合物
DE102009036968A1 (de) * 2009-08-12 2011-02-17 Tesa Se Verfahren zur Kapselung einer elektronischen Anordnung
US8173745B2 (en) 2009-12-16 2012-05-08 Momentive Specialty Chemicals Inc. Compositions useful for preparing composites and composites produced therewith
CN102516437B (zh) * 2011-12-14 2014-05-21 浙江大学宁波理工学院 一种聚苯乙烯系功能微球的制备方法
CN102516717B (zh) * 2011-12-22 2014-07-09 云南云岭高速公路养护绿化工程有限公司 热塑性弹性体增韧环氧树脂、制备及应用
WO2014003835A1 (en) * 2012-06-28 2014-01-03 3M Innovative Properties Company Thermally conductive substrate article
EP2759514A1 (de) 2013-01-29 2014-07-30 tesa SE Haftklebemasse enthaltend ein verbundenes Nanopartikelnetzwerk, Verfahren zu ihrer Herstellung sowie die Verwendung derselben
KR20160088512A (ko) * 2015-01-15 2016-07-26 삼성디스플레이 주식회사 전자기기 및 전자기기의 본딩 방법
DE102015217860A1 (de) 2015-05-05 2016-11-10 Tesa Se Klebeband mit Klebemasse mit kontinuierlicher Polymerphase
EP3091059B1 (de) 2015-05-05 2020-09-09 tesa SE Klebeband mit klebemasse mit kontinuierlicher polymerphase
DE102016220237A1 (de) 2016-10-17 2018-04-19 Tesa Se Verfahren zur Herstellung einer versiegelten Falzverbindung
DE102017221072A1 (de) 2017-11-24 2019-05-29 Tesa Se Verfahren zur Herstellung haftklebriger Reaktivklebebänder
KR102213775B1 (ko) * 2018-02-28 2021-02-05 주식회사 엘지화학 반도체 몰딩용 에폭시 수지 조성물, 몰딩 필름 및 반도체 패키지
DE102018213824A1 (de) 2018-08-16 2020-02-20 Tesa Se Verfahren zur Herstellung einer versiegelten Falzverbindung
CN111253702B (zh) 2020-03-30 2023-06-06 广东生益科技股份有限公司 一种树脂组合物及使用其的预浸料和电路材料
DE102022113506A1 (de) 2022-05-30 2023-11-30 Tesa Se Verfahren zum Verbinden, Ablösen und Wiederverbinden von Substraten

Family Cites Families (29)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4054553A (en) 1975-06-02 1977-10-18 General Electric Company Polyphenylene oxide process
US4256828A (en) 1975-09-02 1981-03-17 Minnesota Mining And Manufacturing Company Photocopolymerizable compositions based on epoxy and hydroxyl-containing organic materials
US4092294A (en) 1976-08-30 1978-05-30 General Electric Company Method for preparing polyphenylene ethers
US4250053A (en) 1979-05-21 1981-02-10 Minnesota Mining And Manufacturing Company Sensitized aromatic iodonium or aromatic sulfonium salt photoinitiator systems
US4517341A (en) 1982-07-27 1985-05-14 General Electric Company Process for preparing polyphenylene oxide-rubber graft copolymers and products obtained thereby
US5191101A (en) 1982-11-22 1993-03-02 Minnesota Mining And Manufacturing Company Energy polymerizable compositions containing organometallic initiators
US4477649A (en) 1983-03-25 1984-10-16 General Electric Company Two-stage continuous process for preparation of polyphenylene oxides
US4477651A (en) 1983-06-06 1984-10-16 General Electric Company Process for preparing polyphenylene oxides
US4684678A (en) 1985-05-30 1987-08-04 Minnesota Mining And Manufacturing Company Epoxy resin curing agent, process, and composition
JP2833111B2 (ja) 1989-03-09 1998-12-09 日立化成工業株式会社 回路の接続方法及びそれに用いる接着剤フィルム
US5059701A (en) 1990-09-20 1991-10-22 Minnesota Mining And Manufacturing Company Methods for preparation of cyclopentadienyliron (II) arenes
KR100227998B1 (ko) 1991-04-29 1999-11-01 오노 알버어스 가교-결합 에폭시 관능화 폴리디엔 블럭 중합체, 그들의 제조 방법, 그들을 포함하는 조성물 및 출발 블럭 공중합체
US5229464A (en) 1991-04-29 1993-07-20 Shell Oil Company Epoxidized viscous conjugated diene block copolymers
US5252694A (en) 1992-01-22 1993-10-12 Minnesota Mining And Manufacturing Company Energy-polymerization adhesive, coating, film and process for making the same
JP3392186B2 (ja) 1993-07-06 2003-03-31 ダイセル化学工業株式会社 熱硬化性樹脂組成物
EP0658603A3 (en) 1993-12-13 1997-11-19 Daicel Chemical Industries, Ltd. A compatible blend containing an epoxy-modified block copolymer, a process, a thermoplastic resin composition, resin compositions and an asphalt composition containing an epoxy-modified block copolymer
JP3408301B2 (ja) 1993-12-16 2003-05-19 ミネソタ マイニング アンド マニュファクチャリング カンパニー 異方性導電膜
US5478885A (en) 1994-04-15 1995-12-26 Shell Oil Company Composition of epoxy resin, epoxidized block polydiene and curing agent
BR9507367A (pt) 1994-04-15 1997-09-23 Shell Int Research Composição de resina epóxi enrijecida uso da composição polimero polidieno de baixa viscosidade epoxidado e uso do mesmo
US5554664A (en) 1995-03-06 1996-09-10 Minnesota Mining And Manufacturing Company Energy-activatable salts with fluorocarbon anions
JPH08245939A (ja) 1995-03-13 1996-09-24 Daicel Chem Ind Ltd ホットメルト接着剤
JPH08291278A (ja) 1995-04-21 1996-11-05 Minnesota Mining & Mfg Co <3M> ホットメルト接着剤組成物及び接着性フィルム
JPH0929915A (ja) 1995-07-24 1997-02-04 Daicel Chem Ind Ltd 積層構造体
US5741856A (en) 1996-02-14 1998-04-21 Shell Oil Company Chemical curing of expoxidized diene polymers using aromatic anhydride curing agents
JP2000516983A (ja) 1996-08-26 2000-12-19 ミネソタ マイニング アンド マニュファクチャリング カンパニー フルオロポリマー―エポキシ樹脂半相互貫入網目構造組成物
KR19990081839A (ko) 1996-11-22 1999-11-15 고지마 아키로 열융착성 조성물 및 그것으로 이루어지는 층을 포함하는 복층성형체
DE69803191T2 (de) 1997-08-19 2002-08-29 Minnesota Mining & Mfg Leitfähiges epoxyharz, anisotroper, elektrisch leitfähiger klebstoffilm und methode zur elektrischen verbindung
JP3893422B2 (ja) 1997-09-29 2007-03-14 新日本石油株式会社 電気電子素子封止用樹脂組成物
JPH11148064A (ja) 1997-11-17 1999-06-02 Sekisui Chem Co Ltd 反応性ホットメルト接着剤組成物及び接着方法

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2006009014A (ja) * 2004-06-28 2006-01-12 Tesa Ag 電子部品とコンダクタ・トラックを接合するための熱活性化し得る接着テープ
JP2007335836A (ja) * 2006-05-19 2007-12-27 Hitachi Chem Co Ltd ダイボンディング用樹脂ペーストの硬化方法及びダイボンディング方法
JP2008010821A (ja) * 2006-06-01 2008-01-17 Hitachi Chem Co Ltd ダイボンディング用樹脂フィルムの硬化方法及びダイボンディング方法

Also Published As

Publication number Publication date
HK1043137A1 (zh) 2002-09-06
KR100773789B1 (ko) 2007-11-07
AU6254199A (en) 2000-07-31
CN1144831C (zh) 2004-04-07
EP1141073A1 (en) 2001-10-10
KR20010099936A (ko) 2001-11-09
US20020001720A1 (en) 2002-01-03
WO2000039189A1 (en) 2000-07-06
US6423367B2 (en) 2002-07-23
US6294270B1 (en) 2001-09-25
CN1337975A (zh) 2002-02-27
MY121445A (en) 2006-01-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US6294270B1 (en) Electronic circuit device comprising an epoxy-modified aromatic vinyl-conjugated diene block copolymer
JP4686750B2 (ja) 硬化体及び積層体
KR101383434B1 (ko) 에폭시 수지 조성물, 프리프레그, 경화체, 시트상 성형체, 적층판 및 다층 적층판
TWI550022B (zh) Low dielectric resin composition and the use of its copper foil substrate and printed circuit board
JP4911795B2 (ja) 積層体の製造方法
JP5199669B2 (ja) エポキシ樹脂、硬化性樹脂組成物、およびその硬化物
EP1098945B1 (en) Tackified thermoplastic-epoxy pressure sensitive adhesives
TWI724167B (zh) 環氧樹脂組合物及其硬化物
KR101344704B1 (ko) 에폭시 수지 경화성 조성물
CN109923176B (zh) 树脂组合物、使用其的热固性膜、树脂固化物、层叠板、印刷电路板及半导体装置
JP2002504584A (ja) Ｐｐｅ／ポリスチレン／硬化性エポキシ混合物を用いたハイブリッド材料
KR20090088873A (ko) 전자 부품 및 전도체 트랙을 접합시키기 위한 열 활성화 접착 테이프
JP6227954B2 (ja) 硬化性樹脂組成物及びその用途
TWI679219B (zh) 電子材料用環氧樹脂組成物、其硬化物及電子構件
KR101477757B1 (ko) 복합 재료
WO1999067794A1 (en) Uv-curable epoxy formulations, including conductive compositions
CN107083027B (zh) 恶嗪树脂组合物及其制造方法、预浸料、层叠板以及硬化物
JP2020122034A (ja) エポキシ樹脂組成物及びその硬化物
JP2000501551A (ja) 導電性反応樹脂混合物
JP2013075440A (ja) 積層体の製造方法及び積層構造体
TW201809059A (zh) 組合物、硬化物、預浸料以及積層板
MXPA01006495A (en) Electronic circuit device comprising an epoxy-modified aromatic vinyl-conjugated diene block copolymer
JP3397105B2 (ja) 積層板用樹脂組成物
JP2012057059A (ja) 硬化性樹脂組成物、その硬化物、リン原子含有フェノール樹脂の製造方法、プリント配線基板用樹脂組成物、プリント配線基板、フレキシブル配線基板用樹脂組成物、半導体封止材料用樹脂組成物、及びビルドアップ基板用層間絶縁材料用樹脂組成物
TW202321336A (zh) 硬化性組成物、其硬化物、預浸體、電路基板、增層膜、半導體密封材及半導體裝置

Legal Events

Date Code Title Description
A521 Written amendment

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20060913

A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20060913

A977 Report on retrieval

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A971007

Effective date: 20090304

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20090609

A601 Written request for extension of time

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A601

Effective date: 20090908

A602 Written permission of extension of time

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A602

Effective date: 20090915

A02 Decision of refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02

Effective date: 20100302