JP2003107020A - 薄膜の蛍光x線分析方法 - Google Patents
薄膜の蛍光x線分析方法Info
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Abstract
い、測定精度及び安定性が高い定量値を得る。 【解決手段】 定量元素の蛍光X線について強度測定や
理論計算に加えて、散乱X線について強度測定や理論計
算を行うことによって、蛍光X線と散乱X線との比をと
るものである。薄膜試料の形状や固定位置が変化した場
合、蛍光X線が変化すると共に散乱X線強度も変化する
が、この蛍光X線強度と散乱X線強度の比は一定の付着
量に対して一定の比となる。この比を用いることによっ
て、分析対象試料の形状や固定位置の補正を行い、線材
や湾曲板のような平坦でない形状の試料の薄膜について
も、高い測定精度で安定性した定量値を得る。
Description
照射し、試料から放出される蛍光X線を検出して試料成
分の定量分析を行う蛍光X線分析方法に関し、ファンダ
メンタルパラメータ法(FP法)による蛍光X線分析方
法に関する。
料と同種で組成が既知の試料を標準試料として分析対象
元素の検量線を作成し、試料について分析対象元素の特
性X線強度を測定し、検量線から目的元素の濃度を求め
るものである。この分析方法において、試料が薄膜であ
る場合には、同種の組成で同一の構造の薄膜標準試料が
必要となる。このような条件を満足する標準試料が必ず
しも入手できるとは限らず、この場合には上記手法を適
用することができない。
メンタルパラメータ法(FP法)と呼ばれる分析方法が
用いられている。FP法は、試料に励起X線を照射した
ときに試料から放出される蛍光X線の強度を理論的に計
算する確立された手法を用いて、標準試料について分析
対象元素(定量元素)の蛍光X線強度を計算すると共に
蛍光X線強度を測定し、計算値と実測値との比を求める
ことによって、計算値を実測値に変換する変換係数が得
られる。次に、分析対象試料について組成を仮定し目的
元素の蛍光X線強度を計算し、この蛍光X線強度に変換
係数を掛けた値を分析対象試料について測定した蛍光X
線強度と比較する。計算値と実測値が一致するまで仮定
組成を変えながら計算を繰り返して組成を求める。FP
法を使えば、薄膜標準試料以外のバルク(塊)標準試料
を使うこともできる。
よる分析方法では、定量元素の蛍光X線の測定強度、及
び理論計算のみによって薄膜の付着量を定量するもので
あり、試料の形状による補正は考慮されていない。従来
の分析方法においては、分析試料及び標準試料は励起X
線の照射域を含む大きさであり、また、平坦な試料であ
ることを前提としており、照射面積が不足したり、凹凸
や湾曲がある試料の場合には、蛍光X線の測定強度が不
足するため、定常な値より少ない定量値を示すという問
題がある。また、通常、試料は試料容器内に収納した状
態で分析するが、試料容器内において試料が固定される
位置が一定しないため、分析毎に定量値にばらつきが生
じるという問題がある。
キされた薄膜である場合には、上記した形状による蛍光
X線の測定強度不足や、固定位置の不定による定量値の
ばらつきの問題は必ず生じる問題となるが、従来の分析
方法では、これら形状や固定位置の補正を行っていない
ため、測定精度や安定性の点で問題がある。
解決し、蛍光X線分析において、薄膜試料について形状
や固定位置の補正を行い、測定精度及び安定性が高い定
量値を得ることを目的とする。
光X線について強度測定や理論計算に加えて、散乱X線
について強度測定や理論計算を行うことによって、蛍光
X線と散乱X線との比をとるものである。薄膜試料の形
状や固定位置が変化した場合、蛍光X線が変化すると共
に散乱X線強度も変化するが、この蛍光X線強度と散乱
X線強度の比は一定の付着量に対して一定の比となる。
この比を用いることによって、分析対象試料の形状や固
定位置の補正を行い、線材や湾曲板のような平坦でない
形状の試料の薄膜についても、高い測定精度で安定性し
た定量値を得る。
度Mfは以下の式で表すことができる。 Mf=Kf×Tf …(1) ここで、Kfは蛍光X線の元素感度係数であり、Tfは理
論強度である。理論強度は試料表面での相対強度であ
り、含有量や付着量から計算することができる。一方、
測定強度は検出器で検出された強度である。元素感度係
数Kfは、試料表面と検出器の間にある分光素子などの
効率に依存する。また、散乱X線の測定強度Msも以下
の式で表すことができる。
論強度である。蛍光X線と散乱X線の測定強度比は式
(1),(2)を用いて以下の式で表すことができる。
り、Kf,sは元素感度係数比であり、Tf,sは理論強度比
である。式(3)は測定強度比が、元素感度係数比と理
論強度比から計算によって求まることを示している。
試料に励起X線を照射し、試料から放出される分析対象
元素の蛍光X線を分光検出する蛍光X線分析方法であっ
て、上記関係を用いて定量分析を行う方法である。
適宜選択された標準試料について、蛍光X線及び散乱X
線の各測定強度から求めた測定強度比と、既知の組成に
基づいて計算した蛍光X線及び散乱X線の各理論強度か
ら求めた理論強度比との比例関係を求めておき、第2
に、組成が未知の薄膜試料について、蛍光X線及び散乱
X線の各測定強度から求めた測定強度比と薄膜試料の理
論強度比との間に前記比例関係があることを用いて薄膜
試料の組成を定量する。
は、分析対象元素を含み組成が既知の適宜選択された標
準試料については、蛍光X線と散乱X線の強度を測定す
る工程と、前記組成に基づいて理論強度を計算する工程
と、測定強度と理論強度との比から蛍光X線及び散乱X
線の各元素感度係数を計算する工程と、各元素感度係数
の比から蛍光X線と散乱X線の元素感度係数比を計算す
る工程を備える。また、組成が未知の薄膜試料について
は、蛍光X線と散乱X線の強度を測定する工程と、推定
定量値に基づいて理論強度を計算する工程と、求めてお
いた標準試料による蛍光X線と散乱X線の元素感度係数
比と薄膜試料の理論強度比とから薄膜試料の推定強度比
を計算する工程と、推定強度比と薄膜試料の測定強度比
とを比較する工程と、この比較に基づいて推定定量値を
修正して薄膜試料の組成の定量値を求める工程とを備え
る。
について前記各工程を繰り返すことによって、形状や固
定位置の補正を行った薄膜試料の組成の定量値を求める
ことができる。
を参照しながら詳細に説明する。図1は本発明の薄膜の
蛍光X線分析方法の概略を説明するための概略図を示し
て、図2,3は本発明の薄膜の蛍光X線分析方法の手順
を説明するためのフローチャートを示している。なお、
図1中に示す符号はフローチャート中の各工程に付した
符号と対応して示している。
て、標準試料を用いて蛍光X線と散乱X線の元素感度係
数比を求める。ここで、元素感度係数比は蛍光X線の元
素感度係数と散乱X線の感度係数の比である。
された標準試料を用意する。標準試料としてバルク試料
Sを用意する(ステップS1)。この標準試料に対して
励起X線を照射し、試料から放出される蛍光X線の強度
Mfs及び散乱X線の強度Mssを測定する(ステップS
2)。また、用意した標準試料について測定対象の元素
の標準値(%)を用いて(ステップS3)、蛍光X線の
理論強度Tfsと散乱X線の理論強度Tssを計算する。
長pの蛍光X線nが発生したとすると以下の式(4)で
表される。 Tf=F1+F2 …(4) F1は1次励起、F2は2次励起の蛍光X線強度であ
る。なお、3次励起以上の項は省略している。F1は以
下の式で表される。
λの1次X線の理論強度、Qλは試料の単位重量当りの
蛍光X線の発生効率、μλ,μpは波長λ,pに対する
試料全体の質量吸収係数、Φは1次X線の入射角度及び
Ψは蛍光X線の取り出し角度を表す。λminは1次X
線の最短波長、λedgeは蛍光X線nの吸収端波長を
表す。発生効率Qλは次に式(6)で表される。
数、Wiは元素iの含有量、ωiは元素iの蛍光収率、
Knは蛍光X線nのジャンプ比、Rnは蛍光X線nのス
ペクトル比である。また、F2は以下の式(7)で表さ
れる。
長の蛍光X線mの波長、Q′λは試料の単位重量当りの
蛍光X線の発生効率、μqは波長qに対する試料全体の
質量吸収係数である。
ン散乱とで構成される。波長rの特性X線のレーリー散
乱線の理論強度TRは、 TR=Rr+Cr …(8) で表される。ここで、Rrは波長rの1次X線のレーリ
ー散乱線の理論強度を表し、Crは波長rの1次X線の
コンプトン散乱線の理論強度を表す。1次X線のレーリ
ー散乱線の理論強度Rrの計算式は以下の式(9)で表
される。
度を表し、Riは元素iのレーリー散乱線の発生率を表
す。1次X線の理論強度Irは蛍光X線の理論計算で使
用した一次X線の理論強度をそのまま使用する。元素i
のレーリー散乱線の発生率Riは、 Ri=0.04782Wi(1+cos2θ)f2/(Ai・2) …(10) で表される。ここで、fiは原子散乱因子と呼ばれ次式
(11)で表される。
iの含有量及びθは一次X線と散乱X線が交差する角
度、すなわちΦ+Ψである。また、1次X線のコンプト
ン散乱線の理論強度Crの計算式は以下の式(12)で
表される。
の発生率を表す。λ′は次式(13)で表される。 λ′=r−0.02426(1−cosθ) …(13) 発生率Ciは次式(14)で表される。 Ci=0.04782Wi(1+cos2θ)Tc/(Ai・2) …(14) Tcは次式(15)で表される。 Tc=Zi(λ′/p)2G(v) …(15) G(v)はvの関数であり、vは次式(16)で表され
る。 v=((0.176・4π)/(Zi2/3・λ′))/sin(θ/2) …(16) Ziは元素iの原子番号である。
の理論強度Tfs、及び散乱X線の理論強度Tssを計算す
る(ステップS4)。次に、ステップS2の工程で求め
た蛍光X線の測定強度Mfs、散乱X線の測定強度Mss、
及びステップS4の工程で求めた蛍光X線の理論強度T
fs、散乱X線の測定強度Tssを用いて、蛍光X線の元素
感度係数Kfs及び散乱X線の元素感度係数Kssを計算す
る。
X線の元素感度係数Kssの比と求めることによって元素
感度係数比Kf,sを求める。 Kf,s=Kfs/Kss …(19) (ステップS6)。
て、未知の薄膜試料Uを用いて蛍光X線と散乱X線の測
定強度比及び理論強度比を求める。未知の薄膜試料Uを
用意し(ステップS7)、この薄膜試料Uに対して励起
X線を照射し、試料から放出される蛍光X線の強度Mfu
及び散乱X線の強度Msuを測定し(ステップS8)、蛍
光X線の強度Mfuと散乱X線の強度Msuの測定強度比
(Mfu/Msu)を計算する(ステップS9)。
の元素の初期値(g/cm2)を設定し(ステップS1
0)、前記ステップS4に示した式を用いて蛍光X線の
理論強度Tfuと散乱X線の理論強度Tsuを計算する。な
お、初期値(g/cm2)は測定強度から適当に求めた
定量値を用いる他、以後の収斂計算で求めることから任
意の値を設定することもできる(ステップS11)。
fuと散乱X線の理論強度Tsuを計算する(ステップS1
2)。次に、前記ステップS6,9,12の各工程で求
めた元素感度係数比、未知の薄膜試料Uの測定強度比及
び理論強度比を用いて、以下のステップS13〜17に
よって薄膜試料の定量値を求める。
係数比Kf,sと理論強度比(Tfu/Tsu)から推定強度
比(Mfu′/Msu′)を計算する。 Mfu′/Msu′=(Tfu/Tsu)×(Kfs/Kss) =(Tfu/Tsu)×(Mfs/Tfs)/(Mss/Tss) =(Tfu/Tsu)×(Tss/Tfs)/(Mfs/Mss) …(20) 推定強度比(Mfu′/Msu′)は、標準試料の蛍光X線
及び散乱X線の測定強度Mfs,Mss、標準試料の蛍光X
線及び散乱X線の理論強度Tfs,Tss、薄膜試料の蛍光
X線及び散乱X線の理論強度Tfu,Tsuから計算するこ
とができる(ステップS13)。
知の薄膜試料の測定対象の元素の定量値を初期値(g/
cm2)とした場合の値であり、設定した初期値(g/
cm 2)が薄膜試料の測定対象の元素の定量値と一致し
ている場合には、ステップS9で求めた測定強度強度
(Mfu/Msu)となる。通常、初期値(g/cm2)は
求める元素の定量値と必ずしも一致しないため、推定強
度比(Mfu′/Msu′)は測定強度強度(Mfu/Msu)
とずれる。そこで、この推定強度比(Mfu′/Msu′)
は測定強度強度(Mfu/Msu)を比較し(ステップS1
4)、設定した定量値を修正する(ステップS15)。
この各修正において前回の修正定量値と比較し(ステッ
プS16)、その差異が小さくなる修正定量値を定量値
とする(ステップS17)。
た分析例として、未知試料として直径1mm、長さ32
mmのCu・Snのメッキ鋼線1点を用意し、X線管と
してRhターゲットを使用し、蛍光X線用にCuKαと
SnLαの蛍光X線を用い、散乱X線用に強度の高いR
hKαレーリー散乱の散乱X線を使用した例を示す。
略図である。未知試料のメッキ鋼線1は、中心部分にF
eの芯線2を有し、その外周にCu及びSnのメッキ3
が形成された直径1mm長さ32mmの線材である。
を行う。測定元素をCuとSnとし、蛍光X線用の標準
試料として標準値が100%のCu及びSnのバルク試
料を用意し、散乱X線用の標準試料として標準値が10
0%のZnのバルク試料を用意し、この標準試料に対し
て測定強度、理論強度、元素感度係数、及び元素感度係
数比を求める。なお、元素感度係数比は、(蛍光X線の
元素感度係数Kfs)/(散乱X線の元素感度係数Kss)
としている。表1はこれらの値を示している。また、散
乱X線は、強度の高いレーリー散乱を用いている。
の未知試料であるメッキ鋼線1点を試料容器のほぼ中央
に固定し、X線絞りを直径30mmとして試料全体にX
線を照射する。なお、試料に照射されなかったX線が容
器内で散乱して検出されるのを防ぐために容器をPb板
で内張りしている。表2は、測定強度、測定強度比を表
し、また、CuKαとSnLαの測定強度から従来のF
P法で計算した付着量の初期定量値を表している。な
お、従来の形状や固定位置の補正を行わない分析方法で
は、この値が定量値となる。
度、理論強度比、及び推定強度比を表している。推定強
度比は、理論強度比×元素感度係数比の値である。ま
た、推定強度比と測定強度比とを比較し、修正した修正
定量値も示している。
理論強度比の計算、及び定量値の修正を繰り返した結果
を表4に示す。この値が定量値である。なお、( )内
の値は標準値を表しており、初期定量値と比較して形状
や固定位置の補正効果を見ることができる。
を他の試料に適用した定量例を示す。
試料の形状や試料容器内の固定位置について、従来の分
析方法と比較して十分な補正がされていることが確認さ
れる。
光X線分析方法によれば、薄膜試料について形状や固定
位置の補正を行い、測定精度及び安定性が高い定量値を
得ることができる。
するための概略図である。
するためのフローチャートである。
するためのフローチャートである。
る。
Claims (2)
- 【請求項1】 薄膜試料に励起X線を照射し、試料から
放出される分析対象元素の蛍光X線を分光検出する蛍光
X線分析方法であって、分析対象元素を含み組成が既知
の適宜選択された標準試料について、蛍光X線及び散乱
X線の各測定強度から求めた測定強度比と、前記組成に
基づいて計算した各理論強度から求めた理論強度比との
比例関係を求め、組成が未知の薄膜試料について、蛍光
X線及び散乱X線の各測定強度から求めた測定強度比と
薄膜試料の理論強度比との間に前記比例関係があること
を用いて薄膜試料の組成を定量する、薄膜の蛍光X線分
析方法。 - 【請求項2】 薄膜試料に励起X線を照射し、試料から
放出される分析対象元素の蛍光X線を分光検出する蛍光
X線分析方法であって、分析対象元素を含み組成が既知
の適宜選択された標準試料について、蛍光X線と散乱X
線の強度を測定すると共に前記組成に基づいて理論強度
を計算し、前記測定強度と理論強度との比から蛍光X線
及び散乱X線の各元素感度係数を計算し、前記各元素感
度係数の比から蛍光X線と散乱X線の元素感度係数比を
計算しておき、組成が未知の薄膜試料について、蛍光X
線と散乱X線の強度を測定すると共に推定定量値に基づ
いて理論強度を計算し、前記求めておいた標準試料によ
る蛍光X線と散乱X線の元素感度係数比と薄膜試料の理
論強度比とから薄膜試料の推定強度比を計算し、推定強
度比と薄膜試料の測定強度比とを比較し、当該比較に基
づいて推定定量値を修正して薄膜試料の組成の定量値を
求める、薄膜の蛍光X線分析方法。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2001306177A JP2003107020A (ja) | 2001-10-02 | 2001-10-02 | 薄膜の蛍光x線分析方法 |
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Publication Number | Publication Date |
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ID=19125854
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JP (1) | JP2003107020A (ja) |
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- 2001-10-02 JP JP2001306177A patent/JP2003107020A/ja active Pending
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