JP2002298860A - 燃料電池の電極触媒層形成方法 - Google Patents
燃料電池の電極触媒層形成方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 プロトン伝導性とガス拡散性がバランスよく
成立する電極触媒層を形成できる燃料電池電極触媒層形
成方法の提供。 【解決手段】（１）触媒担持粒子３３混合電解質溶液３
０を空中にスプレーし、空中で触媒担持粒子周囲の電解
質溶液の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて
覆われた触媒担持粒子３３を被塗着物３６に塗着させる
燃料電池の電極触媒層形成方法であって、触媒担持粒子
混合電解質溶液３０を複数回スプレーして各スプレーに
よる層を被塗着物３６上に塗り重ね、各スプレー毎に層
を乾燥させ、スプレー毎に液体組成、触媒、たとえば、
電解質３５の量を異ならせた方法。（２）被塗着物３６
に近い層側が電解質溶液中の電解質３５の量が多い。
（３）被塗着物３６を燃料電池の電解質膜１１とする。
（４）スプレーにまたはスプレー周りに加温された溶液
拡散用エアを流して乾燥を促進させる。
成立する電極触媒層を形成できる燃料電池電極触媒層形
成方法の提供。 【解決手段】（１）触媒担持粒子３３混合電解質溶液３
０を空中にスプレーし、空中で触媒担持粒子周囲の電解
質溶液の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて
覆われた触媒担持粒子３３を被塗着物３６に塗着させる
燃料電池の電極触媒層形成方法であって、触媒担持粒子
混合電解質溶液３０を複数回スプレーして各スプレーに
よる層を被塗着物３６上に塗り重ね、各スプレー毎に層
を乾燥させ、スプレー毎に液体組成、触媒、たとえば、
電解質３５の量を異ならせた方法。（２）被塗着物３６
に近い層側が電解質溶液中の電解質３５の量が多い。
（３）被塗着物３６を燃料電池の電解質膜１１とする。
（４）スプレーにまたはスプレー周りに加温された溶液
拡散用エアを流して乾燥を促進させる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池、とくに
固体高分子電解質型燃料電池の、電極触媒層形成方法に
関する。
固体高分子電解質型燃料電池の、電極触媒層形成方法に
関する。
【０００２】
【従来の技術】固体高分子電解質型燃料電池は、イオン
交換膜からなる電解質膜（基本的には電気絶縁体）とこ
の電解質膜の一面に配置された触媒層および拡散層から
なる電極（アノード、燃料極）および電解質膜の他面に
配置された触媒層および拡散層からなる電極（カソー
ド、空気極）とからなる膜−電極アッセンブリ（ＭＥ
Ａ：Membrane-Electrode Assembly ）と、アノード、カ
ソードに燃料ガス（水素）および酸化ガス（酸素、通常
は空気）を供給するための流体通路を形成するセパレー
タとからセルを構成し、複数のセルを積層してモジュー
ルとし、モジュールを積層してモジュール群を構成し、
モジュール群のセル積層方向両端に、ターミナル、イン
シュレータ、エンドプレートを配置してスタックを構成
し、スタックをセル積層体積層方向に締め付け、セル積
層体積層方向に延びる締結部材（たとえば、テンション
プレート）にて固定したものからなる。固体高分子電解
質型燃料電池では、アノード側では、水素を水素イオン
と電子にする反応が行われ、水素イオンは電解質膜中を
カソード側に移動し、カソード側では酸素と水素イオン
および電子（隣りのＭＥＡのアノードで生成した電子が
セパレータを通してくる、または外部電気的負荷を通し
てくる）から水を生成する反応が行われる。 アノード側：Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- カソード側：２Ｈ+ ＋２ｅ- ＋（１／２）Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ 燃料電池電極の触媒層には、電気伝導性、プロトン伝導
性、ガス拡散性がバランスよく成立する構造が求められ
る。従来の電極触媒層の形成方法は、特開平８−８８０
０８号公報に開示されているように、あるいは図７に示
すように、湿式コーティングが一般的であり、かつ電解
質膜に直接形成すると電解質膜に収縮が発生するため、
転写基材（ポリテトラフルオロエチレンシート）４に触
媒層５を塗布し（図７の工程１）ついで乾燥し（図７の
工程２）、それを電解質膜６に熱圧着し、転写基材を剥
がすことにより、電解質膜６に触媒層５を転写している
（図７の工程３）。とくに特開平８−８８００８号公報
は、燃料電池の電極触媒層で膜側の電解質量が電極側の
電解質量より大としたものを開示している。
交換膜からなる電解質膜（基本的には電気絶縁体）とこ
の電解質膜の一面に配置された触媒層および拡散層から
なる電極（アノード、燃料極）および電解質膜の他面に
配置された触媒層および拡散層からなる電極（カソー
ド、空気極）とからなる膜−電極アッセンブリ（ＭＥ
Ａ：Membrane-Electrode Assembly ）と、アノード、カ
ソードに燃料ガス（水素）および酸化ガス（酸素、通常
は空気）を供給するための流体通路を形成するセパレー
タとからセルを構成し、複数のセルを積層してモジュー
ルとし、モジュールを積層してモジュール群を構成し、
モジュール群のセル積層方向両端に、ターミナル、イン
シュレータ、エンドプレートを配置してスタックを構成
し、スタックをセル積層体積層方向に締め付け、セル積
層体積層方向に延びる締結部材（たとえば、テンション
プレート）にて固定したものからなる。固体高分子電解
質型燃料電池では、アノード側では、水素を水素イオン
と電子にする反応が行われ、水素イオンは電解質膜中を
カソード側に移動し、カソード側では酸素と水素イオン
および電子（隣りのＭＥＡのアノードで生成した電子が
セパレータを通してくる、または外部電気的負荷を通し
てくる）から水を生成する反応が行われる。 アノード側：Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- カソード側：２Ｈ+ ＋２ｅ- ＋（１／２）Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ 燃料電池電極の触媒層には、電気伝導性、プロトン伝導
性、ガス拡散性がバランスよく成立する構造が求められ
る。従来の電極触媒層の形成方法は、特開平８−８８０
０８号公報に開示されているように、あるいは図７に示
すように、湿式コーティングが一般的であり、かつ電解
質膜に直接形成すると電解質膜に収縮が発生するため、
転写基材（ポリテトラフルオロエチレンシート）４に触
媒層５を塗布し（図７の工程１）ついで乾燥し（図７の
工程２）、それを電解質膜６に熱圧着し、転写基材を剥
がすことにより、電解質膜６に触媒層５を転写している
（図７の工程３）。とくに特開平８−８８００８号公報
は、燃料電池の電極触媒層で膜側の電解質量が電極側の
電解質量より大としたものを開示している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記湿式コー
ティング法には、プロトン伝導性とガス拡散性がバラン
スよく成立する電極触媒層構造を作成することが難しい
という問題がある。その理由は、以下の通りである。触
媒、電解質、溶媒の混合懸濁液をコーティングした場
合、塗布直後は図７の工程１に示すように、電解質は溶
液状態のままである。塗布後乾燥状態では、図７の工程
２に示すように、触媒を覆う電解質の厚さが均等でな
く、プロトン伝導に無駄な厚さ大の電解質部分が多く、
この無駄な電解質部分がガス流路を塞ぎガス拡散性を悪
化させている。また、電解質が沈降し、下部（ポリテト
ラフルオロエチレンシート側）の電解質密度が濃くなっ
ている。転写状態では、図７の工程３に示すように、ガ
スの入口である反電解質膜側が電解質で塞がれガス拡散
性が低下して性能低下を招き、プロトンの入口である電
解質膜側の電解質量が少なく、電解質膜からのプロトン
伝導性が悪くなる。プロトン伝導性を優先して電解質量
を多くすると、無駄な電解質部分が多くなりそれがガス
流路を塞ぎ、ガス拡散性が悪くなる。逆に、ガス拡散性
を優先して電解質量を少なくすると、電解質膜に転写し
た時に電解質膜に接する側の電解質が少なくなり、プロ
トン伝導性が悪くなり、燃料電池の性能が低下する。し
たがって、プロトン伝導性とガス拡散性がバランスよく
成立する電極触媒層構造を形成することは困難であっ
た。また、特開平８−８８００８号公報の製造方法で
は、磁力や遠心力で触媒担持カーボンを偏らせるため、
電解質が偏在するおそれがあった。本発明の目的は、プ
ロトン伝導性とガス拡散性がバランスよく成立する電極
触媒層を形成できる燃料電池電極触媒層形成方法を提供
することにある。
ティング法には、プロトン伝導性とガス拡散性がバラン
スよく成立する電極触媒層構造を作成することが難しい
という問題がある。その理由は、以下の通りである。触
媒、電解質、溶媒の混合懸濁液をコーティングした場
合、塗布直後は図７の工程１に示すように、電解質は溶
液状態のままである。塗布後乾燥状態では、図７の工程
２に示すように、触媒を覆う電解質の厚さが均等でな
く、プロトン伝導に無駄な厚さ大の電解質部分が多く、
この無駄な電解質部分がガス流路を塞ぎガス拡散性を悪
化させている。また、電解質が沈降し、下部（ポリテト
ラフルオロエチレンシート側）の電解質密度が濃くなっ
ている。転写状態では、図７の工程３に示すように、ガ
スの入口である反電解質膜側が電解質で塞がれガス拡散
性が低下して性能低下を招き、プロトンの入口である電
解質膜側の電解質量が少なく、電解質膜からのプロトン
伝導性が悪くなる。プロトン伝導性を優先して電解質量
を多くすると、無駄な電解質部分が多くなりそれがガス
流路を塞ぎ、ガス拡散性が悪くなる。逆に、ガス拡散性
を優先して電解質量を少なくすると、電解質膜に転写し
た時に電解質膜に接する側の電解質が少なくなり、プロ
トン伝導性が悪くなり、燃料電池の性能が低下する。し
たがって、プロトン伝導性とガス拡散性がバランスよく
成立する電極触媒層構造を形成することは困難であっ
た。また、特開平８−８８００８号公報の製造方法で
は、磁力や遠心力で触媒担持カーボンを偏らせるため、
電解質が偏在するおそれがあった。本発明の目的は、プ
ロトン伝導性とガス拡散性がバランスよく成立する電極
触媒層を形成できる燃料電池電極触媒層形成方法を提供
することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成する本発
明はつぎの通りである。 （１） 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を空中に
スプレーし、空中で前記触媒担持粒子周囲の電解質溶液
の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて覆われ
た触媒担持粒子を被塗着物に塗着させる燃料電池の電極
触媒層形成方法であって、前記触媒担持粒子が混合され
た電解質溶液を複数回スプレーして各スプレーによる層
を前記被塗着物上に塗り重ね、各スプレー毎に層を乾燥
させ、かつ各スプレーでスプレーする液体組成、触媒を
異ならせた燃料電池の電極触媒層形成方法。 （２） 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を空中に
スプレーし、空中で前記触媒担持粒子周囲の電解質溶液
の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて覆われ
た触媒担持粒子を被塗着物に塗着させる燃料電池の電極
触媒層形成方法であって、前記触媒担持粒子が混合され
た電解質溶液を複数回スプレーして各スプレーによる層
を前記被塗着物上に塗り重ね、各スプレー毎に層を乾燥
させ、かつ各スプレーで電解質の量を異ならせた（１）
記載の燃料電池の電極触媒層形成方法。 （３） 前記被塗着物に近い層側が電解質溶液中の電解
質の量が多い（２）記載の燃料電池の電極触媒層形成方
法。 （４） 前記被塗着物を燃料電池の電解質膜とし該電解
質膜上に直接電極触媒層を形成する（１）または（２）
または（３）記載の燃料電池の電極触媒層形成方法。 （５） 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を空中に
スプレーし、空中で前記触媒担持粒子周囲の電解質溶液
の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて覆われ
た触媒担持粒子を被塗着物に塗着させる燃料電池の電極
触媒層形成方法であって、前記被塗着物を燃料電池の電
解質膜とし電解質膜上に直接電極触媒層を形成する燃料
電池の電極触媒層形成方法。 （６） 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を空中に
スプレーするとともにスプレーされた触媒担持粒子混合
電解質溶液にまたはスプレーされた触媒担持粒子混合電
解質溶液周りに溶液拡散用ガスを流し、空中で前記触媒
担持粒子周囲の電解質溶液の溶媒を一部揮発させ、半固
体状態の電解質にて覆われた触媒担持粒子を被塗着物に
塗着させる燃料電池の電極触媒層形成方法であって、前
記溶液拡散用ガスを加温されたガスとした燃料電池の電
極触媒層形成方法。
明はつぎの通りである。 （１） 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を空中に
スプレーし、空中で前記触媒担持粒子周囲の電解質溶液
の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて覆われ
た触媒担持粒子を被塗着物に塗着させる燃料電池の電極
触媒層形成方法であって、前記触媒担持粒子が混合され
た電解質溶液を複数回スプレーして各スプレーによる層
を前記被塗着物上に塗り重ね、各スプレー毎に層を乾燥
させ、かつ各スプレーでスプレーする液体組成、触媒を
異ならせた燃料電池の電極触媒層形成方法。 （２） 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を空中に
スプレーし、空中で前記触媒担持粒子周囲の電解質溶液
の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて覆われ
た触媒担持粒子を被塗着物に塗着させる燃料電池の電極
触媒層形成方法であって、前記触媒担持粒子が混合され
た電解質溶液を複数回スプレーして各スプレーによる層
を前記被塗着物上に塗り重ね、各スプレー毎に層を乾燥
させ、かつ各スプレーで電解質の量を異ならせた（１）
記載の燃料電池の電極触媒層形成方法。 （３） 前記被塗着物に近い層側が電解質溶液中の電解
質の量が多い（２）記載の燃料電池の電極触媒層形成方
法。 （４） 前記被塗着物を燃料電池の電解質膜とし該電解
質膜上に直接電極触媒層を形成する（１）または（２）
または（３）記載の燃料電池の電極触媒層形成方法。 （５） 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を空中に
スプレーし、空中で前記触媒担持粒子周囲の電解質溶液
の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて覆われ
た触媒担持粒子を被塗着物に塗着させる燃料電池の電極
触媒層形成方法であって、前記被塗着物を燃料電池の電
解質膜とし電解質膜上に直接電極触媒層を形成する燃料
電池の電極触媒層形成方法。 （６） 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を空中に
スプレーするとともにスプレーされた触媒担持粒子混合
電解質溶液にまたはスプレーされた触媒担持粒子混合電
解質溶液周りに溶液拡散用ガスを流し、空中で前記触媒
担持粒子周囲の電解質溶液の溶媒を一部揮発させ、半固
体状態の電解質にて覆われた触媒担持粒子を被塗着物に
塗着させる燃料電池の電極触媒層形成方法であって、前
記溶液拡散用ガスを加温されたガスとした燃料電池の電
極触媒層形成方法。
【０００５】上記（１）の燃料電池の電極触媒層形成方
法では、各スプレー毎に層を乾燥させ、かつ各スプレー
でスプレーする液体組成、触媒を異ならせたので、層毎
に組成が異なる電極触媒層を確実に形成でき、プロトン
伝導性とガス拡散性がバランスよく成立する電極触媒層
の形成が可能になる。上記（２）の燃料電池の電極触媒
層形成方法では、各スプレー毎に層を乾燥させ、かつ各
スプレーで電解質の量を異ならせたので、層毎に電解質
量が異なる電極触媒層を確実に形成でき、プロトン伝導
性とガス拡散性がバランスよく成立する電極触媒層の形
成が可能になる。上記（３）の燃料電池の電極触媒層形
成方法では、被塗着物に近い層側程、電解質溶液中の電
解質の量を多くしたので、被塗着物が電解質膜である場
合、電解質膜に近い側程、電解質の量が多い触媒層を形
成でき、プロトン伝導性とガス拡散性がバランスよく成
立する。上記（４）または（５）の燃料電池の電極触媒
層形成方法では、電解質膜上に直接電極触媒層を形成す
るので、従来のようにポリテトラフルオロエチレンシー
トに触媒層を形成しそれを電解質膜に転写する必要がな
くなる。上記（６）の燃料電池の電極触媒層形成方法で
は、スプレーされた触媒担持粒子混合電解質溶液に、ま
たはスプレーされた触媒担持粒子混合電解質溶液周りに
溶液拡散用ガスを流し、該溶液拡散用ガスを加温された
ガスとしたので、加温されたガスにより、スプレーされ
た触媒担持粒子混合電解質溶液中の溶媒成分の気化が促
進されて、被塗着物に塗着された後での乾燥が少なくな
って、被塗着物の収縮、しわの発生が抑制される。ま
た、被塗着物に塗着された後での気化が少ないので、塗
布部周辺の発火防止にもなる。
法では、各スプレー毎に層を乾燥させ、かつ各スプレー
でスプレーする液体組成、触媒を異ならせたので、層毎
に組成が異なる電極触媒層を確実に形成でき、プロトン
伝導性とガス拡散性がバランスよく成立する電極触媒層
の形成が可能になる。上記（２）の燃料電池の電極触媒
層形成方法では、各スプレー毎に層を乾燥させ、かつ各
スプレーで電解質の量を異ならせたので、層毎に電解質
量が異なる電極触媒層を確実に形成でき、プロトン伝導
性とガス拡散性がバランスよく成立する電極触媒層の形
成が可能になる。上記（３）の燃料電池の電極触媒層形
成方法では、被塗着物に近い層側程、電解質溶液中の電
解質の量を多くしたので、被塗着物が電解質膜である場
合、電解質膜に近い側程、電解質の量が多い触媒層を形
成でき、プロトン伝導性とガス拡散性がバランスよく成
立する。上記（４）または（５）の燃料電池の電極触媒
層形成方法では、電解質膜上に直接電極触媒層を形成す
るので、従来のようにポリテトラフルオロエチレンシー
トに触媒層を形成しそれを電解質膜に転写する必要がな
くなる。上記（６）の燃料電池の電極触媒層形成方法で
は、スプレーされた触媒担持粒子混合電解質溶液に、ま
たはスプレーされた触媒担持粒子混合電解質溶液周りに
溶液拡散用ガスを流し、該溶液拡散用ガスを加温された
ガスとしたので、加温されたガスにより、スプレーされ
た触媒担持粒子混合電解質溶液中の溶媒成分の気化が促
進されて、被塗着物に塗着された後での乾燥が少なくな
って、被塗着物の収縮、しわの発生が抑制される。ま
た、被塗着物に塗着された後での気化が少ないので、塗
布部周辺の発火防止にもなる。
【０００６】
【発明の実施の形態】以下に、本発明実施例の燃料電池
の電極触媒層形成方法を、図１〜図６を参照して、説明
する。本発明実施例の燃料電池の電極触媒層形成方法が
適用される燃料電池は、固体高分子電解質型燃料電池１
０である。この燃料電池１０は、たとえば燃料電池自動
車に搭載される。ただし、自動車以外に用いられてもよ
い。
の電極触媒層形成方法を、図１〜図６を参照して、説明
する。本発明実施例の燃料電池の電極触媒層形成方法が
適用される燃料電池は、固体高分子電解質型燃料電池１
０である。この燃料電池１０は、たとえば燃料電池自動
車に搭載される。ただし、自動車以外に用いられてもよ
い。
【０００７】固体高分子電解質型燃料電池１０は、図
５、図６に示すように、イオン交換膜からなる電解質膜
１１（基本的には、電気絶縁体）とこの電解質膜１１の
一面に配置された触媒層１２および拡散層１３からなる
電極１４（アノード、燃料極）および電解質膜１１の他
面に配置された触媒層１５および拡散層１６からなる電
極１７（カソード、空気極）とからなる膜−電極アッセ
ンブリ（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly ）と、
電極１４、１７に燃料ガス（水素）および酸化ガス（酸
素、通常は空気）を供給するための反応ガス流路２７
（単に、ガス流路ともいう）および燃料電池冷却用の冷
媒（通常は冷却水）が流れる冷媒流路２６（冷却水流路
ともいう）を形成するセパレータ１８とからセルを形成
し、少なくとも１層のセルからモジュール１９を形成
し、モジュール１９を積層してモジュール群を構成し、
モジュール１９群のセル積層方向両端に、ターミナル２
０、インシュレータ２１、エンドプレート２２を配置し
てセル積層体を構成し、セル積層体をセル積層方向に締
め付け、エンドプレート２２をセル積層体の外側でセル
積層体積層方向に延びる締結部材２４（たとえば、テン
ションプレート）とボルト２５で固定して、スタック２
３としたものからなる。
５、図６に示すように、イオン交換膜からなる電解質膜
１１（基本的には、電気絶縁体）とこの電解質膜１１の
一面に配置された触媒層１２および拡散層１３からなる
電極１４（アノード、燃料極）および電解質膜１１の他
面に配置された触媒層１５および拡散層１６からなる電
極１７（カソード、空気極）とからなる膜−電極アッセ
ンブリ（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly ）と、
電極１４、１７に燃料ガス（水素）および酸化ガス（酸
素、通常は空気）を供給するための反応ガス流路２７
（単に、ガス流路ともいう）および燃料電池冷却用の冷
媒（通常は冷却水）が流れる冷媒流路２６（冷却水流路
ともいう）を形成するセパレータ１８とからセルを形成
し、少なくとも１層のセルからモジュール１９を形成
し、モジュール１９を積層してモジュール群を構成し、
モジュール１９群のセル積層方向両端に、ターミナル２
０、インシュレータ２１、エンドプレート２２を配置し
てセル積層体を構成し、セル積層体をセル積層方向に締
め付け、エンドプレート２２をセル積層体の外側でセル
積層体積層方向に延びる締結部材２４（たとえば、テン
ションプレート）とボルト２５で固定して、スタック２
３としたものからなる。
【０００８】本発明実施例の燃料電池の電極触媒層形成
方法は、図１、図２に示すように、固体の触媒３１を担
持した固体の粒子３２（粒子は複数の粒子の集合からな
る粒子群である場合を含む）からなる触媒担持粒子３３
が混合、懸濁された電解質溶液３０（電解質３５を溶媒
で溶かした溶液）を空中にスプレーする工程４０と、空
中で触媒担持粒子３３周囲の電解質溶液３０の溶媒を一
部揮発させる工程４１と（３４が揮発分）、揮発によっ
て一部の溶媒が抜けることによって半固体状態となった
電解質３５にて覆われた触媒担持粒子３３を被塗着物３
６に塗着させる工程４２と、からなる。被塗着物３６
は、望ましくは固体高分子電解質型燃料電池１０の電解
質膜１１であるが、固体高分子電解質型燃料電池１０の
電極拡散層であってもよい。被塗着物３６が固体高分子
電解質型燃料電池１０の電解質膜１１である場合は、従
来のように電極触媒層をポリテトラフルオロエチレンシ
ート上に形成しそれを電解質膜に転写するのではなく、
電極触媒層が電解質膜１１上に直接形成されることにな
る。
方法は、図１、図２に示すように、固体の触媒３１を担
持した固体の粒子３２（粒子は複数の粒子の集合からな
る粒子群である場合を含む）からなる触媒担持粒子３３
が混合、懸濁された電解質溶液３０（電解質３５を溶媒
で溶かした溶液）を空中にスプレーする工程４０と、空
中で触媒担持粒子３３周囲の電解質溶液３０の溶媒を一
部揮発させる工程４１と（３４が揮発分）、揮発によっ
て一部の溶媒が抜けることによって半固体状態となった
電解質３５にて覆われた触媒担持粒子３３を被塗着物３
６に塗着させる工程４２と、からなる。被塗着物３６
は、望ましくは固体高分子電解質型燃料電池１０の電解
質膜１１であるが、固体高分子電解質型燃料電池１０の
電極拡散層であってもよい。被塗着物３６が固体高分子
電解質型燃料電池１０の電解質膜１１である場合は、従
来のように電極触媒層をポリテトラフルオロエチレンシ
ート上に形成しそれを電解質膜に転写するのではなく、
電極触媒層が電解質膜１１上に直接形成されることにな
る。
【０００９】上記電極触媒層形成方法では、触媒３１は
たとえばＰｔ（白金）であり、粒子３２はたとえばカー
ボン粒子であり、電解質３５および電解質膜１１はたと
えばフッ素系スルホン酸高分子樹脂で、一例としてナフ
ィオン（デュポン社製の商品名）がある。「スプレー」
は、「噴霧」であってもよいし「散布」であってもよ
く、スプレーされたものが、空中で霧状または粒状にな
ればよい。スプレーは容器３７内の電解質溶液をポンプ
等にてノズル３８からスプレーすることにより行う。
たとえばＰｔ（白金）であり、粒子３２はたとえばカー
ボン粒子であり、電解質３５および電解質膜１１はたと
えばフッ素系スルホン酸高分子樹脂で、一例としてナフ
ィオン（デュポン社製の商品名）がある。「スプレー」
は、「噴霧」であってもよいし「散布」であってもよ
く、スプレーされたものが、空中で霧状または粒状にな
ればよい。スプレーは容器３７内の電解質溶液をポンプ
等にてノズル３８からスプレーすることにより行う。
【００１０】この電極触媒層形成方法では、スプレー工
程４０で、空中の触媒担持粒子３３は、周囲の電解質溶
液３０の表面張力により周囲の電解質溶液３０で均一に
覆われた状態になる。この状態でさらに空中を飛ばすと
（工程４１）、触媒担持粒子３３周囲の電解質溶液３０
の溶媒が一部蒸発し、均一に覆った状態を維持しつつ、
半固体状態となる。この状態で電解質膜１１上に塗着さ
せると、触媒担持粒子３３周囲に電解質３５が均一に覆
った状態で積層し、かつ無駄な電解質が少ないので、触
媒層中に多孔が形成される（工程４２）。触媒担持粒子
３３を覆う電解質３３の量、厚さは、電解質溶液３０中
の電解質量を増減させることにより変化させ制御するこ
とができる。上記スプレー法による電極触媒層形成方法
によって、触媒担持粒子３３を周囲の電解質溶液３０で
均一に覆った電極触媒層が得られ、したがって、理想的
な３相界面が得られ、プロトン伝導性とガス拡散性を高
いレベルで両立させることができ、なおかつ、その電解
質量を制御できる。
程４０で、空中の触媒担持粒子３３は、周囲の電解質溶
液３０の表面張力により周囲の電解質溶液３０で均一に
覆われた状態になる。この状態でさらに空中を飛ばすと
（工程４１）、触媒担持粒子３３周囲の電解質溶液３０
の溶媒が一部蒸発し、均一に覆った状態を維持しつつ、
半固体状態となる。この状態で電解質膜１１上に塗着さ
せると、触媒担持粒子３３周囲に電解質３５が均一に覆
った状態で積層し、かつ無駄な電解質が少ないので、触
媒層中に多孔が形成される（工程４２）。触媒担持粒子
３３を覆う電解質３３の量、厚さは、電解質溶液３０中
の電解質量を増減させることにより変化させ制御するこ
とができる。上記スプレー法による電極触媒層形成方法
によって、触媒担持粒子３３を周囲の電解質溶液３０で
均一に覆った電極触媒層が得られ、したがって、理想的
な３相界面が得られ、プロトン伝導性とガス拡散性を高
いレベルで両立させることができ、なおかつ、その電解
質量を制御できる。
【００１１】電解質溶液３０中の溶媒は、低沸点のもの
を使用することが望ましい。そうすることによって、空
中での溶媒の揮発速度が速いため、ノズル３８と電解質
膜１１の距離を小さ目にすることができ、周囲に飛散し
て無駄になる触媒量を減らすことができる。
を使用することが望ましい。そうすることによって、空
中での溶媒の揮発速度が速いため、ノズル３８と電解質
膜１１の距離を小さ目にすることができ、周囲に飛散し
て無駄になる触媒量を減らすことができる。
【００１２】触媒担持粒子３３が混合、懸濁された電解
質溶液３０を複数回スプレーして各スプレーによる層を
被塗着物３６（電解質膜１１）上に塗り重ねて多層塗り
としてもよい。その場合、各スプレー毎に層を乾燥さ
せ、かつ各スプレーで電解質溶液３０中の電解質３５の
量を異ならせる。この多層塗りによって、１層の塗布量
を少なくすることができ、塗着後の電解質溶液の乾燥が
促進され、空中での溶媒の揮発が不十分な場合でも、塗
着後の電解質皮膜の変形を最小限とすることができる。
質溶液３０を複数回スプレーして各スプレーによる層を
被塗着物３６（電解質膜１１）上に塗り重ねて多層塗り
としてもよい。その場合、各スプレー毎に層を乾燥さ
せ、かつ各スプレーで電解質溶液３０中の電解質３５の
量を異ならせる。この多層塗りによって、１層の塗布量
を少なくすることができ、塗着後の電解質溶液の乾燥が
促進され、空中での溶媒の揮発が不十分な場合でも、塗
着後の電解質皮膜の変形を最小限とすることができる。
【００１３】この複数回スプレーによる多層塗りにおい
て、１回毎のスプレーの電解質溶液３０中の液体組成、
触媒を変化させることができ、たとえば、電極層厚さ方
向に電解質量を変化させることができる。たとえば、図
３に示すように、移動する電解質膜１１上に複数の容器
３７を配置し、容器３７毎に電解質溶液３０中の電解質
量を変える。この場合、電解質膜１１側の電解質量をリ
ッチに、反電解質膜側の電解質量をプアにする。これに
よって、プロトンは電解質膜から電極に移動し徐々に消
費されていき、また反応ガスは反電解質膜側から徐々に
消費されていくため、さらに効率の高い電極構造が得ら
れる。
て、１回毎のスプレーの電解質溶液３０中の液体組成、
触媒を変化させることができ、たとえば、電極層厚さ方
向に電解質量を変化させることができる。たとえば、図
３に示すように、移動する電解質膜１１上に複数の容器
３７を配置し、容器３７毎に電解質溶液３０中の電解質
量を変える。この場合、電解質膜１１側の電解質量をリ
ッチに、反電解質膜側の電解質量をプアにする。これに
よって、プロトンは電解質膜から電極に移動し徐々に消
費されていき、また反応ガスは反電解質膜側から徐々に
消費されていくため、さらに効率の高い電極構造が得ら
れる。
【００１４】上記スプレー法による電極形成は、電解質
膜１１上への、直接の電極触媒層の形成に適用されても
よい。そうすることによって、ポリテトラフルオロエチ
レンシートにスプレー法によって触媒層を形成しそれを
電解質膜に転写する場合に比べて、工程減をはかること
ができる。その場合は、ポリテトラフルオロエチレンシ
ートにスプレー法によって触媒層を形成しそれを電解質
膜に転写する場合に生じる、スプレー形成電極の表面の
比較的大きな凹凸による、スタック締め付け後の電解質
膜のクリープと、それによるアノード、カソード間の電
解質膜における電気的微量短絡、の発生のおそれを除去
することができる。上記は電解質膜１１上に電極層を形
成する場合であったが、カーボン多孔生地に本発明のス
プレー法によって電極拡散層や、電極拡散層と触媒層を
形成してもよい。
膜１１上への、直接の電極触媒層の形成に適用されても
よい。そうすることによって、ポリテトラフルオロエチ
レンシートにスプレー法によって触媒層を形成しそれを
電解質膜に転写する場合に比べて、工程減をはかること
ができる。その場合は、ポリテトラフルオロエチレンシ
ートにスプレー法によって触媒層を形成しそれを電解質
膜に転写する場合に生じる、スプレー形成電極の表面の
比較的大きな凹凸による、スタック締め付け後の電解質
膜のクリープと、それによるアノード、カソード間の電
解質膜における電気的微量短絡、の発生のおそれを除去
することができる。上記は電解質膜１１上に電極層を形
成する場合であったが、カーボン多孔生地に本発明のス
プレー法によって電極拡散層や、電極拡散層と触媒層を
形成してもよい。
【００１５】また、図４に示すように、上記スプレー法
において、触媒担持粒子３３が混合された電解質溶液３
０を空中にスプレーするとともにスプレーされた触媒担
持粒子混合電解質溶液３０にまたはスプレーされた触媒
担持粒子混合電解質溶液３０周りに加温された溶液拡散
用ガスを流し、空中で触媒担持粒子周囲の電解質溶液の
溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて覆われた
触媒担持粒子を被塗着物３６（たとえば、電解質膜１
１）に塗着させるようにしてもよい。溶液拡散用ガス
は、溶液拡散用ガスノズル３９から流出される。溶液拡
散用ガスは、たとえばスワール生成用エアであり、スプ
レーされた触媒担持粒子混合電解質溶液３０周りに捩じ
り方向にエアを流出させることにより、スプレーされた
触媒担持粒子混合電解質溶液３０の噴射パターンを拡げ
ることができ、触媒担持粒子混合電解質溶液３０を拡散
することができる。加温された溶液拡散用ガスの温度
は、被塗着物３６を損傷させない程度の温度で、かつ、
電解質溶液の溶媒の一部揮発に効果を発揮できる温度で
あり、たとえば、８０℃〜１００℃程度である。
において、触媒担持粒子３３が混合された電解質溶液３
０を空中にスプレーするとともにスプレーされた触媒担
持粒子混合電解質溶液３０にまたはスプレーされた触媒
担持粒子混合電解質溶液３０周りに加温された溶液拡散
用ガスを流し、空中で触媒担持粒子周囲の電解質溶液の
溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて覆われた
触媒担持粒子を被塗着物３６（たとえば、電解質膜１
１）に塗着させるようにしてもよい。溶液拡散用ガス
は、溶液拡散用ガスノズル３９から流出される。溶液拡
散用ガスは、たとえばスワール生成用エアであり、スプ
レーされた触媒担持粒子混合電解質溶液３０周りに捩じ
り方向にエアを流出させることにより、スプレーされた
触媒担持粒子混合電解質溶液３０の噴射パターンを拡げ
ることができ、触媒担持粒子混合電解質溶液３０を拡散
することができる。加温された溶液拡散用ガスの温度
は、被塗着物３６を損傷させない程度の温度で、かつ、
電解質溶液の溶媒の一部揮発に効果を発揮できる温度で
あり、たとえば、８０℃〜１００℃程度である。
【００１６】ノズル３８に溶液拡散用エア流出ノズル４
３を付設し、溶液拡散用エア流出ノズル３９から溶液拡
散用ガス（たとえば、スワールエア）を流出させ、溶液
拡散用ガスを加温しておくことにより、ノズル３８先端
より吐出された触媒担持粒子混合電解質溶液３０の、被
塗着物３６に塗着する直前までの、空中における溶媒の
乾燥が促進され（ただし、乾燥完了まではいかない）、
被塗着物３６（たとえば、電解質膜１１）に塗着した後
に乾燥する場合に生じる被塗着物３６（たとえば、電解
質膜１１）の収縮、しわの発生を防止することができ
る。また、塗布部周辺の発火防止ともなる。
３を付設し、溶液拡散用エア流出ノズル３９から溶液拡
散用ガス（たとえば、スワールエア）を流出させ、溶液
拡散用ガスを加温しておくことにより、ノズル３８先端
より吐出された触媒担持粒子混合電解質溶液３０の、被
塗着物３６に塗着する直前までの、空中における溶媒の
乾燥が促進され（ただし、乾燥完了まではいかない）、
被塗着物３６（たとえば、電解質膜１１）に塗着した後
に乾燥する場合に生じる被塗着物３６（たとえば、電解
質膜１１）の収縮、しわの発生を防止することができ
る。また、塗布部周辺の発火防止ともなる。
【００１７】
【発明の効果】請求項１の燃料電池の電極触媒層形成方
法によれば、各スプレー毎に層を乾燥させ、かつ各スプ
レーでスプレーする液体組成、触媒を異ならせたので、
層毎に組成が異なる電極触媒層を確実に形成でき、プロ
トン伝導性とガス拡散性がバランスよく成立する電極触
媒層を形成することができる。請求項２の燃料電池の電
極触媒層形成方法によれば、各スプレー毎に層を乾燥さ
せ、かつ各スプレーで電解質の量を異ならせたので、層
毎に電解質量が異なる電極触媒層を確実に形成でき、プ
ロトン伝導性とガス拡散性がバランスよく成立する電極
触媒層を形成することができる。請求項３の燃料電池の
電極触媒層形成方法によれば、被塗着物に近い層側程、
電解質溶液中の電解質の量を多くしたので、被塗着物が
電解質膜である場合、電解質膜に近い側程、電解質の量
が多い触媒層を形成でき、プロトン伝導性とガス拡散性
がバランスよく成立させることができる。請求項４の燃
料電池の電極触媒層形成方法によれば、電解質膜上に直
接電極触媒層を形成するので、従来のようにポリテトラ
フルオロエチレンシートに触媒層を形成しそれを電解質
膜に転写する必要がなくなり、工程減をはかることがで
きる。請求項５の燃料電池の電極触媒層形成方法によれ
ば、電解質膜上に直接電極触媒層を形成するので、従来
のようにポリテトラフルオロエチレンシートに触媒層を
形成しそれを電解質膜に転写する必要がなくなり、工程
減をはかることができる。また、カーボン生地上にスプ
レー法によって拡散層、触媒層を形成しそれを別途作製
の電解質膜に重ねてセルを形成する場合に比べて、スタ
ック締め付け後の電解質膜のクリープ、電気的微短発生
を抑制することができる。請求項６の燃料電池の電極触
媒層形成方法によれば、スプレーにまたはスプレー周り
に溶液拡散用ガスを流し、該溶液拡散用ガスを加温され
たガスとしたので、加温されたガスにより、霧化された
触媒担持粒子混合電解質溶液中の溶媒成分の気化が促進
されて、被塗着物に塗着された後での乾燥が少なくなっ
て、被塗着物の収縮、しわの発生が抑制される。また、
被塗着物に塗着された後での気化が少ないので、塗布部
周辺の発火防止にもなる。
法によれば、各スプレー毎に層を乾燥させ、かつ各スプ
レーでスプレーする液体組成、触媒を異ならせたので、
層毎に組成が異なる電極触媒層を確実に形成でき、プロ
トン伝導性とガス拡散性がバランスよく成立する電極触
媒層を形成することができる。請求項２の燃料電池の電
極触媒層形成方法によれば、各スプレー毎に層を乾燥さ
せ、かつ各スプレーで電解質の量を異ならせたので、層
毎に電解質量が異なる電極触媒層を確実に形成でき、プ
ロトン伝導性とガス拡散性がバランスよく成立する電極
触媒層を形成することができる。請求項３の燃料電池の
電極触媒層形成方法によれば、被塗着物に近い層側程、
電解質溶液中の電解質の量を多くしたので、被塗着物が
電解質膜である場合、電解質膜に近い側程、電解質の量
が多い触媒層を形成でき、プロトン伝導性とガス拡散性
がバランスよく成立させることができる。請求項４の燃
料電池の電極触媒層形成方法によれば、電解質膜上に直
接電極触媒層を形成するので、従来のようにポリテトラ
フルオロエチレンシートに触媒層を形成しそれを電解質
膜に転写する必要がなくなり、工程減をはかることがで
きる。請求項５の燃料電池の電極触媒層形成方法によれ
ば、電解質膜上に直接電極触媒層を形成するので、従来
のようにポリテトラフルオロエチレンシートに触媒層を
形成しそれを電解質膜に転写する必要がなくなり、工程
減をはかることができる。また、カーボン生地上にスプ
レー法によって拡散層、触媒層を形成しそれを別途作製
の電解質膜に重ねてセルを形成する場合に比べて、スタ
ック締め付け後の電解質膜のクリープ、電気的微短発生
を抑制することができる。請求項６の燃料電池の電極触
媒層形成方法によれば、スプレーにまたはスプレー周り
に溶液拡散用ガスを流し、該溶液拡散用ガスを加温され
たガスとしたので、加温されたガスにより、霧化された
触媒担持粒子混合電解質溶液中の溶媒成分の気化が促進
されて、被塗着物に塗着された後での乾燥が少なくなっ
て、被塗着物の収縮、しわの発生が抑制される。また、
被塗着物に塗着された後での気化が少ないので、塗布部
周辺の発火防止にもなる。
【図１】本発明実施例の燃料電池の電極触媒層形成方法
における、スプレーされた触媒担持粒子およびその周囲
の電解質溶液の状態を拡大して示した断面図である。
における、スプレーされた触媒担持粒子およびその周囲
の電解質溶液の状態を拡大して示した断面図である。
【図２】本発明実施例の燃料電池の電極触媒層形成方法
における、周囲が電解質で覆われた触媒担持粒子が積層
された電極触媒層の拡大断面図である。
における、周囲が電解質で覆われた触媒担持粒子が積層
された電極触媒層の拡大断面図である。
【図３】本発明実施例の燃料電池の電極触媒層形成方法
における、複数回スプレーによる多層塗りを実施してい
る状態を示した斜視図である。
における、複数回スプレーによる多層塗りを実施してい
る状態を示した斜視図である。
【図４】本発明実施例の燃料電池の電極触媒層形成方法
における、スプレー周りに溶液拡散用ガスを流している
状態を示した斜視図である。
における、スプレー周りに溶液拡散用ガスを流している
状態を示した斜視図である。
【図５】本発明実施例の燃料電池の電極触媒層形成方法
が適用される燃料電池の正面図である。
が適用される燃料電池の正面図である。
【図６】本発明実施例の燃料電池の電極触媒層形成方法
が適用される燃料電池の、一部拡大断面図である。
が適用される燃料電池の、一部拡大断面図である。
【図７】従来の燃料電池の電極触媒層形成方法におけ
る、コーティングされた触媒担持粒子およびその周囲の
電解質溶液の状態を、工程順に拡大して示した断面図で
ある。
る、コーティングされた触媒担持粒子およびその周囲の
電解質溶液の状態を、工程順に拡大して示した断面図で
ある。
１０ （固体高分子電解質型）燃料電池 １１ 電解質膜 １２ 触媒層 １３ 拡散層 １４ 電極（アノード、燃料極） １５ 触媒層 １６ 拡散層 １７ 電極（カソード、空気極） １８ セパレータ １９ モジュール ２０ ターミナル ２１ インシュレータ ２２ エンドプレート ２３ スタック ２４ テンションプレート ２５ ボルト ２６ 冷媒流路 ２７ ガス流路 ３０ 電解質溶液 ３１ 触媒 ３２ 粒子 ３３ 触媒担持粒子 ３４ 揮発分 ３５ 電解質 ３６ 被塗着物 ３７ 容器 ３８ ノズル ３９ 溶液拡散用ガスノズル ４０、４１、４２ 工程
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 尾池 正裕 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 Ｆターム(参考） 5H018 AA06 AS01 BB06 BB08 CC06 DD08 EE03 EE05 HH05 5H026 AA06 BB03 BB04 CC01 CC03 CC08 HH05
Claims (6)
- 【請求項１】 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を
空中にスプレーし、空中で前記触媒担持粒子周囲の電解
質溶液の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて
覆われた触媒担持粒子を被塗着物に塗着させる燃料電池
の電極触媒層形成方法であって、前記触媒担持粒子が混
合された電解質溶液を複数回スプレーして各スプレーに
よる層を前記被塗着物上に塗り重ね、各スプレー毎に層
を乾燥させ、かつ各スプレーでスプレーする液体組成、
触媒を異ならせた燃料電池の電極触媒層形成方法。 - 【請求項２】 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を
空中にスプレーし、空中で前記触媒担持粒子周囲の電解
質溶液の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて
覆われた触媒担持粒子を被塗着物に塗着させる燃料電池
の電極触媒層形成方法であって、前記触媒担持粒子が混
合された電解質溶液を複数回スプレーして各スプレーに
よる層を前記被塗着物上に塗り重ね、各スプレー毎に層
を乾燥させ、かつ各スプレーで電解質の量を異ならせた
請求項１記載の燃料電池の電極触媒層形成方法。 - 【請求項３】 前記被塗着物に近い層側が電解質溶液中
の電解質の量が多い請求項２記載の燃料電池の電極触媒
層形成方法。 - 【請求項４】 前記被塗着物を燃料電池の電解質膜とし
該電解質膜上に直接電極触媒層を形成する請求項１また
は請求項２または請求項３記載の燃料電池の電極触媒層
形成方法。 - 【請求項５】 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を
空中にスプレーし、空中で前記触媒担持粒子周囲の電解
質溶液の溶媒を一部揮発させ、半固体状態の電解質にて
覆われた触媒担持粒子を被塗着物に塗着させる燃料電池
の電極触媒層形成方法であって、前記被塗着物を燃料電
池の電解質膜とし電解質膜上に直接電極触媒層を形成す
る燃料電池の電極触媒層形成方法。 - 【請求項６】 触媒担持粒子が混合された電解質溶液を
空中にスプレーするとともにスプレーされた触媒担持粒
子混合電解質溶液にまたはスプレーされた触媒担持粒子
混合電解質溶液周りに溶液拡散用ガスを流し、空中で前
記触媒担持粒子周囲の電解質溶液の溶媒を一部揮発さ
せ、半固体状態の電解質にて覆われた触媒担持粒子を被
塗着物に塗着させる燃料電池の電極触媒層形成方法であ
って、前記溶液拡散用ガスを加温されたガスとした燃料
電池の電極触媒層形成方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001253736A JP5002874B2 (ja) | 2001-01-25 | 2001-08-24 | 燃料電池の電極触媒層形成方法 |
Applications Claiming Priority (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2001017043 | 2001-01-25 | ||
| JP2001-17043 | 2001-01-25 | ||
| JP2001017043 | 2001-01-25 | ||
| JP2001253736A JP5002874B2 (ja) | 2001-01-25 | 2001-08-24 | 燃料電池の電極触媒層形成方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002298860A true JP2002298860A (ja) | 2002-10-11 |
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Family
ID=26608291
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|---|---|---|---|
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Country Status (1)
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|---|---|
| JP (1) | JP5002874B2 (ja) |
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