JP2002088204A - プロピレン系樹脂組成物、それを用いたフィルムおよび積層樹脂フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】フィルム透明性の冷却条件依存性が軽減され、
表面平滑性がよく、透明性の優れたフィルムを得ること
ができると共に、Ｔダイ成形における成形性の優れたプ
ロピレン系樹脂組成物、プロピレン系樹脂フィルム、お
よび、積層樹脂フィルムの提供。 【解決手段】成分（Ａ）メタロセン系触媒によって重合
されたプロピレン・α−オレフィン共重合体９５．０〜
９９．９９９重量部と、成分（Ｂ）ポリエチレンワック
ス０．００１〜５．０重量部とからなり、成分（Ａ）、
成分（Ｂ）がそれぞれ以下の条件を満たすことを特徴と
するプロピレン系樹脂組成物。 成分（Ａ）：プロピレン・α−オレフィン共重合体 １）メルトインデックスＭＩ_P（２３０℃）が２〜３０
ｇ／１０分 ２）ＤＳＣで求めた主たる融解ピーク温度（Ｔｍ）が１
１０〜１４５℃ 成分（Ｂ）：ポリエチレンワックス １）密度が０．９４〜０．９８ｇ／ｃｍ³ ２）１４０℃における粘度が１０ｃｐｓ以上

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、透明性が高く、ブ
ロッキング性の少ないプロピレン系樹脂組成物、それを
用いたフィルムおよび積層樹脂フィルムに関する。

【０００２】

【従来の技術】メタロセン触媒を用いて製造されたプロ
ピレン系樹脂は、従来のＴｉ、Ｍｇ、Ｃｌ等を主成分と
するチーグラー触媒によって得られるプロピレン系樹脂
に比べて、コモノマー含量に対する融点降下が大きく、
Ｔダイ成形によって得られたフィルムはブロッキングが
小さく且つ低温ヒートシール性に優れていることから、
シーラントフィルム用途への展開に大きな期待が寄せら
れている。

【０００３】しかしながら、本発明者等が検討した結
果、メタロセン触媒によるプロピレン系樹脂は、Ｔダイ
を用いてフィルムに成形した場合、引き取り速度を低速
にする等のフィルムの除熱に充分な時間をかけて成形す
るときは、優れた透明性が得られるのに対して、成形速
度を高速にする等によって冷却が充分でなくなると透明
性が低下することが判明した。

【０００４】その原因は、メタロセン触媒によるポリプ
ロピレン系樹脂は一般的に分子量分布が狭く、フィルム
を成形する際配向結晶が小さいため、結晶化が遅くなり
冷却条件によってはフィルム中の球晶が大きく成長し、
フィルム表面に凹凸が形成されてフィルム透明性が低下
することによるものと推定される。

【０００５】フィルムを充分に冷却するためには成形速
度を低くすることが望ましいが、商業生産ラインでは生
産性が重要となるため成形速度を低下することは望まし
い方法ではない。また冷却温度を下げることも考えられ
るが、冷却温度を下げるためには大型の冷却装置を必要
とし、製造コストが上昇する問題がある。従って、成形
条件に依存せず品質を確保し得る樹脂を開発することが
必要となる。

【０００６】この目的のために、核剤を添加して結晶核
を生成させることが考えられるが、核剤を添加する場合
は、核剤を効果的に樹脂中に分散させることが重要とな
り、分散不良に基づくフィルムの品質低下が発生し易い
という問題がある。また、核剤の添加では充分な透明性
改良効果が得られない問題がある。

【０００７】このため、生産速度を大としたときも透明
性の優れたフィルムが得られるプロピレン系樹脂の開発
が要請されている。

【０００８】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、フィルム透
明性の冷却条件依存性が軽減され、表面平滑性がよく、
透明性の優れたフィルムを得ることができると共に、Ｔ
ダイ成形における成形性の優れたプロピレン系樹脂組成
物、プロピレン系樹脂フィルム、および、積層樹脂フィ
ルムを提供するものである。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者等が鋭意研究し
た結果、メタロセン系触媒によって重合された特定のプ
ロピレン・α−オレフィン共重合体に特定の物性のポリ
エチレンワックスを少量添加することによって、透明性
の優れたフィルムを得ることができることが見いださ
れ、本発明に至ったものである。

【００１０】具体的には、樹脂組成物１００重量部に対
して、成分（Ａ）メタロセン系触媒によって重合された
プロピレン・α−オレフィン共重合体９５．０〜９９．
９９９重量部と、成分（Ｂ）ポリエチレンワックス０．
００１〜５．０重量部（ただし、成分（Ａ）、（Ｂ）の
合計量を１００重量部とする）とからなり、成分
（Ａ）、成分（Ｂ）がそれぞれ以下の条件を満たすこと
を特徴とするプロピレン系樹脂組成物を提供するもので
ある。

【００１１】成分（Ａ）：プロピレン・α−オレフィン
共重合体 １）メルトインデックスＭＩ_P（２３０℃）が２〜３０
ｇ／１０分 ２）ＤＳＣで求めた主たる融解ピーク温度（Ｔｍ）が１
１０〜１４５℃

【００１２】成分（Ｂ）：ポリエチレンワックス １）密度が０．９４〜０．９８ｇ／ｃｍ³ ２）１４０℃における粘度が１０ｃｐｓ以上

【００１３】また、本発明は、成分（Ａ）のメタロセン
触媒として、下記一般式（１）で表される化合物または
その部分水素添加物が使用されてなるプロピレン系樹脂
組成物を提供するものである。

【００１４】

【化２】

【００１５】［ここで、Ｑは２つの共役五員環配位子を
架橋する結合性基を、Ｍはチタン、ジルコニウム、ハフ
ニウムから選ばれる金属原子を、ＸおよびＹはＭと結合
した水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、アルコキシ
基、アミノ基、窒素含有炭化水素基、リン含有炭化水素
基又はケイ素含有炭化水素基を示し、Ｒ¹、Ｒ³はそれぞ
れ水素、炭素数１〜２０の炭化水素基、ハロゲン、炭素
数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有炭化
水素基、窒素含有炭化水素基、酸素含有炭化水素基、ホ
ウ素含有炭化水素基、又はリン含有炭化水素基を示し、
さらに、Ｒ²はそれぞれ水素、炭素数１〜２０の炭化水
素基、ハロゲン、炭素数が１〜２０のハロゲン化炭化水
素基、ケイ素含有炭化水素基、窒素含有炭化水素基、酸
素含有炭化水素基、ホウ素含有炭化水素基、又はリン含
有炭化水素基を示す。］さらに、上記のプロピレン系樹
脂組成物をＴダイを用いて成形してなるプロピレン系樹
脂フィルム、および、該プロピレン系樹脂フィルムを含
む樹脂積層フィルムを提供するものである。

【００１６】

【発明の実施の形態】本発明プロピレン系樹脂組成物
は、メタロセン系触媒によって重合された特定のプロピ
レン・α−オレフィン共重合体とポリエチレンワックス
とからなる。

【００１７】本発明において、「からなる」とは、上記
の２成分のほかに合目的な第三成分を添加することを排
除するものではない。

【００１８】＜成分（Ａ）：プロピレン・α−オレフィ
ン共重合体＞本発明の成分（Ａ）プロピレン・α−オレ
フィン共重合体は、主成分であるプロピレンと従成分
（コモノマー単位）であるα−オレフィン単位とからな
るものであり、ブロック共重合体であってもよく、ラン
ダム共重合体であってもよいが特にランダム共重合体が
好ましい。

【００１９】コモノマーとして用いられるα−オレフィ
ンはエチレンを含み、一般的には、エチレン、炭素数４
〜１８の１−オレフィンが用いられ、具体的には、エチ
レン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−
オクテン、１−ヘプテン、４−メチル−ペンテン−１、
４−メチル−ヘキセン−１、４，４−ジメチルペンテン
−１等を挙げることができ、中でも好ましくは、エチレ
ン、１−ブテン、１−ヘキセン、特に好ましくはエチレ
ンである。

【００２０】共重合体中のプロピレン単位の割合は、好
ましくは８０〜９９．９モル％、さらに好ましくは８５
〜９９．５モル％、特に好ましくは９０〜９９モル％以
上であり、コモノマーは好ましくは２０〜０．１モル
％、さらに好ましくは１５〜０．５モル％、特に好まし
く１０〜１モル％以下である。コモノマーとして、上記
のαーオレフィンは１種類に限られず、ターポリマーの
ように２種類以上を用いた多元系共重合体とすることも
できる。

【００２１】成分（Ａ）の共重合体は以下の条件１）、
２）を満足するプロピレン・α−オレフィン共重合体が
使用される。また、望ましくは、以下の条件３）を条件
１）、２）と同時に満足するプロピレン・α−オレフィ
ン共重合体が用いられる。

【００２２】１）メルトインデックス（ＭＩ_P） ２３０℃（２．１６Ｋｇ）メルトインデックス（Ｍ
Ｉ_P）が、２〜３０ｇ／１０分、好ましくは３〜１５ｇ
／１０分、さらに好ましくは５〜１０ｇ／１０分のプロ
ピレン・α−オレフィン共重合体が用いられる。メルト
インデックスが２ｇ／１０分より小さいときは吐出性が
劣りＴダイ成形性が低下し、３０ｇ／１０分より大きい
ときはフィルム強度が低下するため好ましくない。

【００２３】２）ＤＳＣで求めた主たる融解ピーク温度
（Ｔｍ） プロピレン・α−オレフィン共重合体は、ＤＳＣで求め
た主たる融解ピーク温度（Ｔｍ）が１１０〜１４５℃、
好ましくは１１５〜１４０℃のものが使用される。融解
ピーク温度（Ｔｍ）が１１０℃より低いときは、フィル
ムとしての実用環境内であっても高温時にはフィルム同
士のブロッキングが生じ易くなるため好ましくなく、１
４５℃を超えるときは低温ヒートシール性が損なわれる
ため同様に望ましくない。

【００２４】３）プロピレン系樹脂組成物（成分（Ａ）
と成分（Ｂ））を、Ｔダイを用いて冷却温度２５℃と４
５℃で厚み２５μｍのフィルムを成形したとき、その表
面の原子間力顕微鏡により測定される平均面粗さ［Ｒａ
（Ａ＋Ｂ）₂₅］、［Ｒａ（Ａ＋Ｂ）₄₅］と、成分（Ａ）
のみをＴダイを用いて冷却温度２５℃および４５℃で２
５μｍのフィルム成形したときその表面の原子間力顕微
鏡により測定される平均面粗さ［Ｒａ（Ａ）₂₅］、［Ｒ
ａ（Ａ）₄₅］が、下記関係式（１）、（２）、（３）、
（４）を満足すること。

【００２５】 ［Ｒａ（Ａ）₄₅ ］−［Ｒａ（Ａ）₂₅ ］ ≧１０ 数式（１） ［Ｒａ（Ａ）₄₅ ］ ≧１５ 数式（２） ［Ｒａ（Ａ＋Ｂ）₄₅］−［Ｒａ（Ａ＋Ｂ）₂₅］ ＜１０ 数式（３） ［Ｒａ（Ａ＋Ｂ）₄₅］ ＜１５ 数式（４）

【００２６】また、フィルム表面の原子間力顕微鏡によ
る平均面粗さ［Ｒａ（Ａ＋Ｂ）₂₅］、［Ｒａ（Ａ＋Ｂ）
₄₅］、［Ｒａ（Ａ）₂₅］、［Ｒａ（Ａ）₄₅］の測定は、
原子間力顕微鏡サイクリックコンタクトモードを用いれ
ば測定することができ、下記数式（５）に従って計算処
理することにより、平均面粗さＲａ、すなわち三次元方
向の凹凸の程度を定量的に知ることができる。

【００２７】

【数１】

【００２８】ここで、数式（５）中、Ｆ（Ｘ，Ｙ）は測
定面、Ｓｏは測定面積、Ｙ_T〜Ｙ_BはＹ方向測定範囲、Ｘ
_L〜Ｘ_RはＸ方向測定範囲、Ｚｏは基準面である。Ｚｏは
下記式（６）で表される。

【００２９】

【数２】

【００３０】本発明におけるプロピレン・α−オレフィ
ン共重合体は、メタロセン触媒を用いて重合される。メ
タロセン触媒としては、上記のポリプロピレン系樹脂が
得られる限りいかなるものであってもよいが、一般的に
は、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｈｆ等の４〜６族遷移金属化合物、特
に４族遷移金属化合物と、シクロペンタジエニル基ある
いはシクロペンタジエニル誘導体の基を有する有機遷移
金属化合物を使用することができる。

【００３１】シクロペンタジエニル誘導体の基として
は、ペンタメチルシクロペンタジエニル等のアルキル置
換体基、あるいは２以上の置換基が結合して飽和もしく
は不飽和の環状置換基を構成した基を使用することがで
き、代表的にはインデニル基、フルオレニル基、アズレ
ニル基、あるいはこれらの部分水素添加物を挙げること
ができる。

【００３２】また、複数のシクロペンタジエニル基がア
ルキレン基、シリレン基、ゲルミレン基等で結合された
ものが望ましい。

【００３３】本発明によるプロピレン系樹脂を製造する
ために好ましいメタロセン触媒としては下記一般式
（１）で表される遷移金属化合物を用いることができ
る。

【００３４】

【化３】

【００３５】［ここで、Ｑは２つの共役五員環配位子を
架橋する結合性基を、Ｍはチタン、ジルコニウム、ハフ
ニウムから選ばれる金属原子を、ＸおよびＹはＭと結合
した水素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、アルコキシ
基、アミノ基、窒素含有炭化水素基、リン含有炭化水素
基又はケイ素含有炭化水素基を示し、Ｒ¹、Ｒ³はそれぞ
れ水素、炭素数１〜２０の炭化水素基、ハロゲン、炭素
数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有炭化
水素基、窒素含有炭化水素基、酸素含有炭化水素基、ホ
ウ素含有炭化水素基、又はリン含有炭化水素基を示し、
さらに、Ｒ²はそれぞれ水素、炭素数１〜２０の炭化水
素基、ハロゲン、炭素数が１〜２０のハロゲン化炭化水
素基、ケイ素含有炭化水素基、窒素含有炭化水素基、酸
素含有炭化水素基、ホウ素含有炭化水素基、又はリン含
有炭化水素基を示す。］

【００３６】Ｑは、２つの共役５員環配位子を架橋する
２価の結合性基を表し、たとえば、（イ）炭素数１〜２
０、好ましくは１〜１２の２価の炭化水素基、（ロ）シ
リレン基ないしオリゴシリレン基、（ハ）炭素数１〜２
０、好ましくは１〜１２の炭化水素基を置換基として有
するシリレンあるいはオリゴシリレン基、（ニ）ゲルミ
レン基、または（ホ）炭素数１〜２０の炭化水素基を置
換基として有するゲルミレン基、等が例示される。この
中でも好ましいものはアルキレン基、炭化水素基を置換
基として有するシリレン基である。

【００３７】ＸおよびＹは、それぞれ独立に、すなわち
同一でも異なってもよくて、（イ）水素、（ロ）ハロゲ
ン、（ハ）炭素数１〜２０、好ましくは１〜１２、の炭
化水素基、または、（二）酸素、窒素、あるいはケイ素
を含有する炭素数１〜２０、好ましくは１〜１２、の炭
化水素基を示す。このうちで好ましいものは、水素、塩
素、メチル、イソブチル、フェニル、ジメチルアミド、
ジエチルアミド基等を例示することができる。

【００３８】Ｒ¹、Ｒ³は、炭素数１〜２０の炭化水素
基、又は炭素数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基、ケ
イ素含有炭化水素基、窒素含有炭化水素基、酸素含有炭
化水素基、ホウ素含有炭化水素基、もしくはリン含有炭
化水素基を表し、具体的には、メチル基、エチル基、プ
ロピル基、ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、フェニ
ル基、ナフチル基、ブテニル基、ブタジエニル基等が例
示される。また、炭化水素基以外に、ハロゲン、ケイ
素、窒素、酸素、ホウ素、リン等を含有する、メトキシ
基、エトキシ基、フェノキシ基、トリメチルシリル基、
ジエチルアミノ基、ジフェニルアミノ基、ピラゾリル
基、インドリル基、ジメチルフォスフィノ基、ジフェニ
ルフォスフィノ基、ジフェニルホウ素基、ジメトキシホ
ウ素基、等を典型的な例として例示できる。これらの内
で、炭化水素基であることが好ましく、特に、メチル、
エチル、プロピル、ブチルであることが特に好ましい。

【００３９】Ｒ²はそれぞれ水素、炭素数１〜２０の炭
化水素基、ハロゲン、炭素数が１〜２０のハロゲン化炭
化水素基、ケイ素含有炭化水素基、窒素含有炭化水素
基、酸素含有炭化水素基、ホウ素含有炭化水素基、リン
含有炭化水素基を示し、それらの中でも好ましくは炭素
数が６〜１６のアリール基であり、具体的にはフェニ
ル、α−ナフチル、β−ナフチル、アントラセニル、フ
ェナントリル、ピレニル、アセナフチル、フェナレニ
ル、アセアントリレニルなどである。また、これらのア
リール基は、ハロゲン、炭素数１〜２０の炭化水素基、
炭素数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基、窒素含有炭
化水素基、酸素含有炭化水素基、ホウ素含有炭化水素
基、リン含有炭化水素基で置換されたものであってもよ
い。これらのうち、好ましいのは、フェニル、ナフチ
ル、ハロゲン化フェニル、ハロゲン化ナフチルである。

【００４０】Ｍはチタン、ジルコニウム、ハフニウムの
中から選ばれる金属であり、好ましくはジルコニウム、
ハフニウムである。

【００４１】上記遷移金属化合物の非限定的な例とし
て、下記のものを挙げることができる。 （１）メチレンビス｛１，１’−（２−メチル−４−フ
ェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウムジクロリド （２）メチレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−
（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコ
ニウムジクロリド （３）メチレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−
（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−アズレニル｝］
ジルコニウムジクロリド （４）メチレンビス｛１，１’−（２−エチル−４−フ
ェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウムジクロリド （５）メチレンビス［１，１’−｛２−エチル−４−
（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコ
ニウムジクロリド （６）メチレンビス［１，１’−｛２−エチル−４−
（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−アズレニル｝］
ジルコニウムジクロリド （７）エチレンビス｛１，１’−（２−メチル−４−フ
ェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウムジクロリド （８）エチレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−
（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコ
ニウムジクロリド （９）エチレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−
（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−アズレニル｝］
ジルコニウムジクロリド （１０）エチレンビス｛１，１’−（２−エチル−４−
フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウムジクロリ
ド （１１）エチレンビス［１，１’−｛２−エチル−４−
（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコ
ニウムジクロリド （１２）エチレンビス［１，１’−｛２−エチル−４−
（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−アズレニル｝］
ジルコニウムジクロリド （１３）イソプロピリデンビス｛１，１’−（２−メチ
ル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウム
ジクロリド （１４）イソプロピリデンビス｛１，１’−（２−エチ
ル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウム
ジクロリド （１５）ジメチルシリレンビス｛１，１’−（２−メチ
ル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウム
ジクロリド （１６）ジメチルシリレンビス［１，１’−｛２−メチ
ル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリド （１７）ジメチルシリレンビス［１，１’−｛２−メチ
ル−４−（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−アズレ
ニル｝］ジルコニウムジクロリド （１８）ジメチルシリレンビス｛１，１’−（２−エチ
ル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウム
ジクロリド （１９）ジメチルシリレンビス［１，１’−｛２−エチ
ル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリド （２０）ジメチルシリレンビス［１，１’−｛２−エチ
ル−４−（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−アズレ
ニル｝］ジルコニウムジクロリド （２１）フェニルメチルシリレンビス｛１，１’−（２
−メチル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド （２２）フェニルメチルシリレンビス［１，１’−｛２
−メチル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレ
ニル｝］ジルコニウムジクロリド （２３）フェニルメチルシリレンビス［１，１’−｛２
−メチル−４−（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−
アズレニル｝］ジルコニウムジクロリド （２４）フェニルメチルシリレンビス｛１，１’−（２
−エチル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド （２５）フェニルメチルシリレンビス［１，１’−｛２
−エチル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレ
ニル｝］ジルコニウムジクロリド （２６）フェニルメチルシリレンビス［１，１’−｛２
−エチル−４−（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−
アズレニル｝］ジルコニウムジクロリド （２７）ジフェニルシリレンビス｛１，１’−（２−メ
チル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド （２８）ジメチルゲルミレンビス｛１，１’−（２−メ
チル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド （２９）ジメチルゲルミレンビス［１，１’−｛２−メ
チル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリド （３０）ジメチルゲルミレンビス［１，１’−｛２−メ
チル−４−（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−アズ
レニル｝］ジルコニウムジクロリド （３１）ジメチルゲルミレンビス｛１，１’−（２−エ
チル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウ
ムジクロリド （３２）ジメチルゲルミレンビス［１，１’−｛２−エ
チル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリド （３３）ジメチルゲルミレンビス［１，１’−｛２−エ
チル−４−（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−アズ
レニル｝］ジルコニウムジクロリド等が例示される。

【００４２】これらの中では、特にジメチルシリレンビ
ス｛１，１’−（２−メチル−４−フェニル−４Ｈ−ア
ズレニル）｝ジルコニウムジクロリド、ジメチルシリレ
ンビス［１，１’−｛２−メチル−４−（４−クロロフ
ェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコニウムジクロリ
ド、ジメチルシリレンビス［１，１’−｛２−メチル−
４−（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−アズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリド、ジメチルゲルミレンビ
ス｛１，１’−（２−メチル−４−フェニル−４Ｈ−ア
ズレニル）｝ジルコニウムジクロリド、ジメチルゲルミ
レンビス［１，１’−｛２−メチル−４−（４−クロロ
フェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコニウムジクロ
リド、ジメチルゲルミレンビス｛１，１’−（２−エチ
ル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウム
ジクロリドが好ましい。

【００４３】また、水素添加物としては、 （１）メチレンビス｛１，１’−（２−メチル−４−フ
ェニルヘキサヒドロアズレニル）｝ジルコニウムジクロ
リド （２）メチレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−
（４−クロロフェニル）ヘキサヒドロアズレニル｝］ジ
ルコニウムジクロリド （３）メチレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−
（４−クロロ−２−ナフチル）ヘキサヒドロアズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリド （４）メチレンビス｛１，１’−（２−エチル−４−フ
ェニルヘキサヒドロアズレニル）｝ジルコニウムジクロ
リド （５）メチレンビス［１，１’−｛２−エチル−４−
（４−クロロフェニル）ヘキサヒドロアズレニル｝］ジ
ルコニウムジクロリド （６）メチレンビス［１，１’−｛２−エチル−４−
（４−クロロ−２−ナフチル）ヘキサヒドロアズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリド （７）エチレンビス｛１，１’−（２−メチル−４−フ
ェニルヘキサヒドロアズレニル）｝ジルコニウムジクロ
リド （８）エチレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−
（４−クロロフェニル）ヘキサヒドロアズレニル｝］ジ
ルコニウムジクロリド （９）エチレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−
（４−クロロ−２−ナフチル）ヘキサヒドロアズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリド （１０）イソプロピリデンビス｛１，１’−（２−メチ
ル−４−フェニルヘキサヒドロアズレニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド （１１）ジメチルシリレンビス｛１，１’−（２−メチ
ル−４−フェニルヘキサヒドロアズレニル）｝ジルコニ
ウムジクロリド （１２）ジメチルシリレンビス［１，１’−｛２−メチ
ル−４−（４−クロロフェニル）ヘキサヒドロアズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリド （１３）ジメチルシリレンビス［１，１’−｛２−メチ
ル−４−（４−クロロ−２−ナフチル）ヘキサヒドロア
ズレニル｝］ジルコニウムジクロリド （１４）フェニルメチルシリレンビス｛１，１’−（２
−メチル−４−フェニルヘキサヒドロアズレニル）｝ジ
ルコニウムジクロリド （１５）フェニルメチルシリレンビス［１，１’−｛２
−メチル−４−（４−クロロフェニル）ヘキサヒドロア
ズレニル｝］ジルコニウムジクロリド （１６）ジフェニルシリレンビス｛１，１’−（２−メ
チル−４−フェニルヘキサヒドロアズレニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド （１７）ジメチルゲルミレンビス｛１，１’−（２−メ
チル−４−フェニルヘキサヒドロアズレニル）｝ジルコ
ニウムジクロリド （１８）ジメチルゲルミレンビス［１，１’−｛２−メ
チル−４−（４−クロロフェニル）ヘキサヒドロアズレ
ニル｝］ジルコニウムジクロリド （１９）ジメチルゲルミレンビス［１，１’−｛２−メ
チル−４−（４−クロロ−２−ナフチル）ヘキサヒドロ
アズレニル｝］ジルコニウムジクロリド等が例示され
る。

【００４４】また、これらの化合物のクロリドの一方あ
るいは両方が臭素、ヨウ素、水素、メチルフェニル、ベ
ンジル、アルコキシ、ジメチルアミド、ジエチルアミド
等に代わった化合物も例示することができる。さらに、
上記のジルコニウムの代わりに、チタン、ハフニウム等
に代わった化合物も例示することができる。

【００４５】助触媒としては、アルミニウムオキシ化合
物、メタロセン化合物と反応してメタロセン化合物成分
をカチオンに変換することが可能なイオン性化合物もし
くはルイス酸、固体酸、あるいは、イオン交換性層状珪
酸塩からなる群より選ばれた少なくとも１種の化合物で
ある。また、必要に応じてこれら化合物と共に有機アル
ミニウム化合物を添加することができる。

【００４６】上記のアルミニウムオキシ化合物として
は、具体的には次の一般式（２）、（３）又は（４）で
表される化合物が挙げられる。

【００４７】

【化４】

【００４８】上記の各一般式中、Ｒ⁴は、水素原子又は
炭化水素残基、好ましくは炭素数１〜１０、特に好まし
くは炭素数１〜６の炭化水素残基を示す。また、複数の
Ｒ⁴はそれぞれ同一でも異なっていてもよい。また、ｐ
は０〜４０、好ましくは２〜３０の整数を示す。

【００４９】一般式（２）及び（３）で表される化合物
は、アルモキサンとも呼ばれる化合物であって、一種類
のトリアルキルアルミニウム又は二種類以上のトリアル
キルアルミニウムと水との反応により得られる。具体的
には、（ａ）一種類のトリアルキルアルミニウムと水か
ら得られる、メチルアルモキサン、エチルアルモキサ
ン、プロピルアルモキサン、ブチルアルモキサン、イソ
ブチルアルモキサン、（ｂ）二種類のトリアルキルアル
ミニウムと水から得られる、メチルエチルアルモキサ
ン、メチルブチルアルモキサン、メチルイソブチルアル
モキサン等が例示される。これらの中では、メチルアル
モキサン又はメチルイソブチルアルモキサンが好まし
い。

【００５０】一般式（４）で表される化合物は、一種類
のトリアルキルアルミニウム又は二種類以上のトリアル
キルアルミニウムと次の一般式（５）で表されるアルキ
ルボロン酸との１０：１〜１：１（モル比）の反応によ
り得ることができる。一般式（５）中、Ｒ⁵は、炭素数
１〜１０、好ましくは炭素数１〜６の炭化水素残基また
はハロゲン化炭化水素基を示す。

【００５１】Ｒ⁵Ｂ（ＯＨ）₂ （５）

【００５２】具体的には以下の様な反応生成物が例示で
きる。 （ａ）トリメチルアルミニウムとメチルボロン酸の２：
１の反応物 （ｂ）トリイソブチルアルミニウムとメチルボロン酸の
２：１反応物 （ｃ）トリメチルアルミニウムとトリイソブチルアルミ
ニウムとメチルボロン酸の１：１：１反応物 （ｄ）トリメチルアルミニウムとエチルボロン酸の２：
１反応物 （ｅ）トリエチルアルミニウムとブチルボロン酸の２：
１反応物

【００５３】成分（Ａ）と反応して成分（Ａ）をカチオ
ンに変換することが可能なイオン性化合物およびルイス
酸においては、ルイス酸のある種のものは、成分（Ａ）
と反応して成分（Ａ）をカチオンに変換することが可能
なイオン性化合物として把握することもできる。従っ
て、上記のルイス酸およびイオン性化合物の両者に属す
る化合物は、何れか一方に属するものとする。

【００５４】成分（Ａ）と反応して成分（Ａ）をカチオ
ンに変換することが可能なイオン性化合物としては、一
般式（６）で表される化合物が挙げられる。

【００５５】 〔Ｋ〕^e+〔Ｚ〕^e- （６）

【００５６】一般式（６）中、Ｋはカチオン成分であっ
て、例えば、カルボニウムカチオン、トロピリウムカチ
オン、アンモニウムカチオン、オキソニウムカチオン、
スルホニウムカチオン、ホスフォニウムカチオン等が挙
げられる。また、それ自身が還元され易い金属の陽イオ
ンや有機金属の陽イオン等も挙げられる。

【００５７】上記のカチオンの具体例としては、トリフ
ェニルカルボニウム、ジフェニルカルボニウム、シクロ
ヘプタトリエニウム、インデニウム、トリエチルアンモ
ニウム、トリプロピルアンモニウム、トリブチルアンモ
ニウム、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウム、ジプロピルア
ンモニウム、ジシクロヘキシルアンモニウム、トリフェ
ニルホスホニウム、トリメチルホスホニウム、トリス
（ジメチルフェニル）ホスホニウム、トリス（メチルフ
ェニル）ホスホニウム、トリフェニルスルホニウム、ト
リフェニルオキソニウム、トリエチルオキソニウム、ピ
リリウム、銀イオン、金イオン、白金イオン、銅イオ
ン、パラジウムイオン、水銀イオン、フェロセニウムイ
オン等が挙げられる。

【００５８】上記の一般式（６）中、Ｚは、アニオン成
分であり、成分（Ａ）が変換されたカチオン種に対して
対アニオンとなる成分（一般には非配位の成分）であ
る。Ｚとしては、例えば、有機ホウ素化合物アニオン、
有機アルミニウム化合物アニオン、有機ガリウム化合物
アニオン、有機リン化合物アニオン、有機ヒ素化合物ア
ニオン、有機アンチモン化合物アニオン等が挙げられ
る。

【００５９】固体酸としては、アルミナ、シリカ−アル
ミナ等の固体酸が挙げられる。

【００６０】層状ケイ酸塩とは、イオン結合等によって
構成される面が互いに弱い結合力で平行に積み重なった
結晶構造をとるケイ酸塩化合物を言う。本発明では、層
状ケイ酸塩は、イオン交換性であることが好ましい。こ
こでイオン交換性とは、層状ケイ酸塩の層間陽イオンが
交換可能なことを意味する。

【００６１】大部分の層状ケイ酸塩は、天然には主に粘
土鉱物の主成分として産出するが、これら、層状ケイ酸
塩は特に天然産のものに限らず、人工合成物であっても
よい。層状ケイ酸塩の具体例としては、例えば、白水晴
雄著「粘土鉱物学」朝倉書店（１９９５年）に記載され
る公知の層状ケイ酸塩であって、ディッカイト、ナクラ
イト、カオリナイト、アノーキサイト、メタハロイサイ
ト、ハロイサイト等のカオリン族、クリソタイル、リザ
ルダイト、アンチゴライト等の蛇紋石族、モンモリロナ
イト、ザウコナイト、バイデライト、ノントロナイト、
サポナイト、テニオライト、ヘクトライト、スチーブン
サイト等のスメクタイト族、バーミキュライト等のバー
ミキュライト族、雲母、イライト、セリサイト、海緑石
等の雲母族、アタパルジャイト、セピオライト、パリゴ
ルスカイト、ベントナイト、パイロフィライト、タル
ク、緑泥石群が挙げられる。これらは混合層を形成して
いてもよい。

【００６２】これらの中では、モンモリロナイト、ザウ
コナイト、バイデライト、ノントロナイト、サポナイ
ト、ヘクトライト、スチーブンサイト、ベントナイト、
テニオライト等のスメクタイト族、バーミキュライト
族、雲母族が好ましい。

【００６３】スメクタイト族の代表的なものとしては、
一般にはモンモリロナイト、バイデライト、サポナイ
ト、ノントライト、ヘクトライト、ソーコナイト等であ
る。「ベンクレイＳＬ」（水澤化学工業社製）、「クニ
ピア」、「スメクトン」（いずれもクニミネ工業社
製）、「モンモリロナイトＫ１０」（アルドリッチ社
製、ジュートヘミー社製）、「Ｋ−Ｃａｔａｌｙｓｔｓ
シリーズ」（ジュートヘミー社製）等の市販品を利用す
ることもできる。

【００６４】雲母族の代表的なものとしては、白雲母、
パラゴナイト、金雲母、黒雲母、レピドライト等があ
る。市販品の「合成雲母ソマシフ」（コープケミカル社
製）、「フッ素金雲母」、「フッ素四ケイ素雲母」、
「テニオライト」（いずれもトピー工業社製）等の市販
品を利用することもできる。

【００６５】これらのケイ酸塩は化学処理を施したもの
であることが好ましい。ここで化学処理とは、表面に付
着している不純物を除去する表面処理と層状ケイ酸塩の
結晶構造、化学組成に影響を与える処理のいずれをも用
いることができる。具体的には、（イ）酸処理、（ロ）
アルカリ処理、（ハ）塩類処理、（ニ）有機物処理等が
挙げられる。これらの処理は、表面の不純物を取り除
く、層間の陽イオンを交換する、結晶構造中のＡｌ、Ｆ
ｅ、Ｍｇ等の陽イオンを溶出させ、その結果、イオン複
合体、分子複合体、有機誘導体等を形成し、表面積や層
間距離、固体酸性度等を変えることができる。これらの
処理は単独で行ってもよいし、２つ以上の処理を組み合
わせてもよい。

【００６６】化学処理に用いられる（イ）酸としては、
合目的的な無機酸あるいは有機酸、好ましくは例えば、
塩酸、硫酸、硝酸、酢酸、シュウ酸等があげられ、
（ロ）アルカリとしては、ＮａＯＨ、ＫＯＨ、ＮＨ₃等
があげられる。（ハ）塩類としては、２族から１４族原
子からなる群より選ばれた少なくとも１種の原子を含む
陽イオンと、ハロゲン原子または無機酸もしくは有機酸
由来の陰イオンからなる群より選ばれた少なくとも１種
の陰イオン、とからなる化合物が好ましい。（ニ）有機
物としては、アルコール（炭素数１〜４の脂肪族アルコ
ール、好ましくは例えばメタノール、エタノール、プロ
パノール、エチレングリコール、グリセリン、炭素数６
〜８の芳香族アルコール、好ましくは例えばフェノー
ル）、高級炭化水素（炭素数５〜１０、好ましくは５〜
８、のもの、好ましくは例えばヘキサン、ヘプタン等）
があげられる。また、ホルムアミド、ヒドラジン、ジメ
チルスルホキシド、Ｎ−メチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアニリン等が好ましい化合物として挙げられ
る。

【００６７】塩類及び酸は、２種以上であってもよい。
塩類処理と酸処理を組み合わせる場合においては、塩類
処理を行った後酸処理を行う方法、酸処理を行った後塩
類処理を行う方法、及び塩類処理と酸処理を同時に行う
方法がある。

【００６８】重合法としては、これらの触媒の存在下不
活性溶媒を用いたスラリー法、実質的に溶媒を使用しな
い気相法や溶液法、あるいは重合モノマーを溶媒とする
バルク重合法等が挙げられる。

【００６９】本発明が特定するプロピレン・α−オレフ
ィン共重合体を得る方法としては、例えば、重合温度や
コモノマー量を調節して、分子量および結晶性の分布を
適宜制御することにより、所望のポリマーを得ることが
できる。

【００７０】＜成分（Ｂ）ポリエチレンワックス＞本発
明においては、成分（Ｂ）として用いられるポリエチレ
ンワックスは、−ＣＨ₂−の重合体を指称し、ポリエチ
レン、エチレンとα−オレフィンとの共重合体もしくは
それらを酸変性することによって極性基を導入したもの
が用いられる。その数平均分子量は一般に５００〜１
５，０００程度、好ましくは１，０００〜１０，０００
程度のものが使用される。

【００７１】ポリエチレンワックスは各種の方法によっ
て製造されており、本発明においては、いずれの方法に
よって製造されたものであっても使用することができ
る。ポリエチレンワックスの製造方法としては、例えば
エチレンの重合によって製造する方法があり、この場
合、ラジカル重合により高温高圧下に重合する方法とチ
ーグラー触媒により低圧で重合する方法がある。また、
一般成形用ポリエチレンを熱分解により低分子量化する
方法、一般成形用ポリエチレンを製造する際に副生する
低分子量ポリエチレンを分離精製して利用する方法、あ
るいは、一般成形用ポリエチレンを酸化する方法等があ
る。

【００７２】本発明に使用されるポリエチレンワックス
は、次の１）、２）の条件を満たす必要がある。

【００７３】１）密度 密度は、０．９４〜０．９８ｇ／ｃｍ³、好ましくは
０．９５〜０．９８ｇ／ｃｍ³、さらに好ましくは０．
９６〜０．９８ｇ／ｃｍ³、が使用される。この範囲よ
り高いときは、ポリエチレンワックスの分散径が充分小
さくならず、フィルム表面に分散粒子が凹凸として反映
して透明性が低下し、低いときは透明性の改良効果が小
さくなる。

【００７４】２）１４０℃における溶融粘度は１０ｃｐ
ｓ以上、好ましくは１５〜３００００ｃｐｓのものが使
用される。溶融粘度が１０ｃｐｓより低いときは、透明
性の改良効果が小さくなり好ましくない。

【００７５】本発明においては、ポリエチレンワック
ス、酸変性ポリエチレンワックス、酸化型ポリエチレン
ワックスを単独で使用するほか、これらの混合物あるい
はこれらとポリプロピレンワックスの混合物を用いるこ
とができる。

【００７６】［配合］成分（Ａ）プロピレン・α−オレ
フィン共重合体と成分（Ｂ）ポリエチレンワックスとの
配合割合は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量１００重
量部に対して、成分（Ａ）プロピレン・α−オレフィン
共重合体９５．０〜９９．９９９重量部、好ましくは９
６．５〜９９．９９、さらに好ましくは９８．０〜９
９．９重量部、成分（Ｂ）ポリエチレンワックスが０．
００１〜５．０重量部、好ましくは０．０１〜３．５、
さらに好ましくは０．１〜２．０重量部重量部である。

【００７７】成分（Ｂ）が０．００１重量部未満ではフ
ィルム透明性改良効果が充分ではなく、一方、５．０重
量部を超えるとポリエチレンワックスの分散径が充分小
さくならず、フィルム表面に分散粒子が凹凸として反映
して透明性が損なわれる。

【００７８】本発明プロピレン系樹脂は、上記の特性を
有するため、透明性に優れると共にアンチブロッキング
性に優れる。従って、高透明性が要求されアンチブロッ
キング剤の添加が制限される場合に効果的である。しか
し、本発明においてもアンチブロッキング剤を添加する
ことを排除するものではなく、目的に応じてアンチブロ
ッキング剤を添加することができる。

【００７９】アンチブロッキング剤としては、平均粒径
１．０〜７．０μｍ、細孔容積０．４〜１．６ｍｌ／ｇ
の無機微粉体が好ましい。

【００８０】アンチブロッキング剤の具体例としては、
たとえば無機系としては、合成または天然のシリカ（二
酸化珪素）、ケイ酸マグネシウム、アルミノシリケー
ト、タルク、ゼオライト、硼酸アルミニウム、炭酸カル
シウム、硫酸カルシウム、硫酸バリウム、燐酸カルシウ
ム等が使用される。

【００８１】また、有機系としては、ポリメチルメタク
リレート、ポリメチルシルセスキオキサン（シリコー
ン）、ポリアミド、ポリテトラフルオロエチレン、エポ
キシ樹脂、ポリエステル樹脂、ベンゾグアナミン・ホル
ムアルデヒド（ユリア樹脂）、フェノール樹脂等を用い
ることができる。これらのアンチブロッキング平均粒径
がこのような範囲内においては、透明性および耐スクラ
ッチ性が良好なポリプロピレンフィルムが得られる。

【００８２】アンチブロッキング剤は、成分（Ａ）と成
分（Ｂ）の合計量１００重量部に対して、好ましくは
０．０１〜０．７重量部、より好ましくは０．０５〜
０．５、特に好ましくは０．０５〜０．３重量部の割合
で用いられる。

【００８３】また、アンチブロッキング剤は表面処理さ
れたものが望ましく、表面処理剤としては、界面活性
剤、金属石鹸、アクリル酸、シュウ酸、クエン酸、酒石
酸等の有機酸、高級アルコール、エステル、シリコー
ン、フッソ樹脂、シランカップリング剤、ヘキサメタリ
ン酸ソーダ、ピロリン酸ソーダ、トリポリリン酸ソー
ダ、トリメタリン酸ソーダ等の縮合リン酸塩等を用いる
ことができ、特に有機酸処理なかでもクエン酸処理され
たものが好適である。

【００８４】処理方法は特に限定されるものではなく、
表面噴霧、浸漬等公知の方法を採用することができる。
アンチブロッキング剤はいかなる形状であってもよく球
状、角状、柱状、針状、板状、不定形状等任意の形状と
することができる。

【００８５】本発明においては滑剤を添加することが好
ましく、滑剤としては、たとえば直鎖状のモノカルボン
酸モノアミド化合物または直鎖状のモノカルボン酸ビス
アミド化合物の１種または２種以上組み合わせて使用す
ることができる。直鎖状のモノカルボン酸モノアミド化
合物としては、たとえばオレイン酸アミド、ステアリン
酸アミド、エルカ酸アミド、パルミチン酸アミド、ベヘ
ニン酸アミド、ラウリン酸アミドなどが挙げられる。

【００８６】直鎖状のモノカルボン酸ビスアミド化合物
としては、たとえばエチレンビスオレイン酸アミド、エ
チレンビスステアリン酸アミド、メチレンビスステアリ
ン酸アミドなどが挙げられる。

【００８７】滑剤の添加量は、成分（Ａ）と成分（Ｂ）
の合計量１００重量部に対して、好ましくは０．０１〜
１．０重量部、より好ましくは０．０２〜０．５重量
部、特に好ましくは０．０４〜０．２５重量部である。

【００８８】特に、融点が７０〜９０℃の不飽和脂肪酸
アミド、融点が１００〜１２５℃の飽和脂肪酸アミドが
好ましく、中でも両者を併用することが好ましい。不飽
和脂肪酸アミドと飽和脂肪酸アミドとの配合割合は（不
飽和脂肪酸アミド／飽和脂肪酸アミド）は、重量基準
で、１／９９〜９９／１、好ましくは２／９８〜９８／
２、さらに好ましくは１０／９０〜９０／１０の範囲が
用いられる。このような配合系にすることによって単独
系の場合より少量の滑剤量で良好な性能を発揮する。

【００８９】融点が７０℃〜９０℃の範囲の不飽和脂肪
酸アミドとしては、Ｃ₁₈〜Ｃ₂₂の不飽和脂肪酸アミドを
用いることができる。具体的には、例えばオレイン酸ア
ミド、エルカ酸アミド、ブランジン酸アミド、エライジ
ン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミド、ラウリン
酸アミド、Ｎ−（２−ハイドロキシエチル）ラウリン酸
アミド等を主成分とするものが例示される。不飽和脂肪
酸アミドの融点が７０℃未満のものでは、４５℃以上の
高温下での滑り性が悪化するために好ましくなく、また
融点が９０℃を越えるものでは、飽和脂肪酸アミドとの
併用効果が小さいため好ましくない。

【００９０】融点が１００〜１２５℃の飽和脂肪酸アミ
ドとしては、Ｃ₁₆〜Ｃ₂₂の飽和脂肪酸アミドとその誘導
体を用いることができる。具体的には、例えばステアリ
ン酸アミド、パルミチン酸アミド、ベヘニン酸アミド、
Ｎ−（２−ハイドロキシメチル）・ステアリン酸アミ
ド、ヘキサメチレンビスオレイン酸アミド、ヘキサメチ
レンビスエルカ酸アミド、オクタメチレンビスエルカ酸
アミド等を主成分とするものが例示される。飽和脂肪酸
アミドの融点が１００℃未満のものでは、初期滑り性は
良好な場合が多いが、４５℃以上の高温下での滑り性の
効果が低いために好ましくなく、また融点が１２５℃を
越えるものでは、初期滑り性そのものが発現しないため
好ましくない。飽和脂肪酸アミドは、融点１０７℃〜１
２０℃の飽和脂肪酸アミドが製膜時のロール汚れ性など
の点から更に好ましい。

【００９１】（付加的成分）付加的成分としては、例え
ば、酸化防止剤（フェノール系、燐系、硫黄系等）、光
安定剤、紫外線吸収剤、中和剤、滑剤（シリコーン油
等）、帯電防止剤、流動性改良剤、分子量調整剤（過酸
化物）、粘着防止剤、、衝撃改良剤、気泡防止剤、分散
剤、金属不活性化剤、防菌剤、蛍光増白剤、着色剤（酸
化チタン、チタンイエロー、亜鉛華、弁柄、群青等の無
機系顔料、縮合アゾ系、イソインドリノン系、キナクリ
ドン系、ペリノン系、ペリレン系、キノフタロン系、ア
ントラキノン系、フタロシアニン系等の有機系顔料）等
の配合剤、あるいは、上記以外の樹脂やエラストマー成
分を挙げることができる。

【００９２】（混合）上記成分（Ａ）プロピレン・α−
オレフィン共重合体と成分（Ｂ）ポリエチレンワックス
に、必要に応じて各種配合剤成分を配合し、先ず、ヘン
シェルミキサー、スーパーミキサー、Ｖブレンダー、タ
ンブラーミキサー、リボンミキサー、バンバリーミキサ
ー、ニーダーブレンダー、一軸又は二軸の押出機等の通
常の混合又は混練機にて混合或いは溶融混練し、好適に
は、温度１６０〜３００℃、好ましくは１８０〜２８０
℃で溶融混練してペレタイズすることによって成形用材
料とすることができる。

【００９３】本発明プロピレン系樹脂組成物は，透明性
の温度依存性が小さく、高速で成形するときも透明性の
優れたフィルムを得ることができる。

【００９４】［フィルムの成形］フィルムの製造は、上
記プロピレン系樹脂組成物を原料樹脂として用いて行う
ことができ、具体的には、シート、フィルム（未延伸フ
ィルム）をキャスト法、インフレーション法等の公知の
技術によって製造することができる。

【００９５】シート、フィルム（未延伸フィルム）等の
押出成形体を製造するキャスト法としては、押出機で溶
融混練された樹脂がＴダイから押し出され、水等の冷媒
を通したロールに接触させられることにより冷却され
て、一般に透明性が良く、厚み精度の良いフィルムを製
造することができる。この様な方法はフィルムにとって
好ましい製造方法である。

【００９６】本発明のフィルムにおいて、それが単層フ
ィルムとして成形され利用される場合は、その厚みは５
〜５００μｍ、好ましくは１０〜２００μｍであるのが
普通である。厚みがこの範囲よりも薄すぎると、加工が
困難となる。一方、厚すぎると加工が困難な上に、ヒー
トシール性が発揮されなくなる。

【００９７】また、延伸フィルムとするときは、本発明
のプロピレン系重合体からなるシート又はフィルムを用
いて公知の延伸装置により製造することができる。これ
ら延伸装置としては、例えば、テンター法、同時二軸延
伸法、一軸延伸法等が挙げられる。延伸フィルムの延伸
倍率は、二軸延伸フィルムの場合には１０〜７０倍であ
ることが望ましい。一軸延伸フィルムの場合には２〜１
０倍であることが望ましい。また、延伸フィルムの厚さ
は通常５〜２００μｍであることが望ましい。

【００９８】（フィルムの特性）本発明のフィルムは、
プロピレン系重合体の特長である、透明性、剛性、耐衝
撃性等の特性を同等以上に有しており、その欠点であっ
た低温ヒートシール性を改善することができる従来に無
いプロピレン系樹脂組成物からなるフィルムである。

【００９９】また、本発明のフィルムは、その優れた透
明性、剛性、耐衝撃性及びヒートシール等を十分に発揮
させるために、他の基材との複合フィルムに使用するこ
とができる。基材としては、例えば、フィルム成形の可
能な任意の重合体、セロファン、紙、繊維構造物、アル
ミニウム箔等から選択することができる。

【０１００】上記フィルム成形の可能な任意の重合体と
しては、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリエチ
レン、ポリプロピレン、エチレン・酢酸ビニル共重合
体、エチレン・メタクリル酸共重合体等のポリオレフィ
ン系樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ビニ
ルアルコール共重合体等から、それぞれの透明性、剛
性、接着性、印刷性、ガスバリヤー性等を勘案して、複
合フィルムとする目的に応じて選択することができる。

【０１０１】基材が延伸可能である場合は、一軸又は二
軸に延伸されたものでもよい。複合フィルムは共押出
法、ドライラミネーション法、押出ラミネーション法及
びこれらの組み合わせ等の公知の技術によって製造する
ことができる。共押出法、ドライラミネーション法、押
出ラミネーション法の場合、複合フィルム構成層内、本
発明のフィルムの厚みは０．５〜２００μｍであること
が好ましい。

【０１０２】フィルムの厚さについては特に制限される
ものではないが、一般に０．５〜２００μｍ、好ましく
は１〜１５０μｍ、さらに好ましくは３〜１００μｍと
される。

【０１０３】

【発明の効果】本発明においては、ポリエチレンワック
スが結晶核として機能するため、ＤＳＣで求めた結晶化
温度Ｔｃはメタロセン触媒を用いて得られたポリプロピ
レン系樹脂単体に比べて上昇する。結晶化温度の上昇に
より、結晶の成長による透明性低下を防止することがで
き、高速でＴダイ成形する際に問題となる除熱不足によ
るロール跡転写を改善することができる。このため、ポ
リプロピレン系樹脂フィルムの透明性を著しく向上でき
る。また、メタロセン触媒を用いて得られたポリプロピ
レン系樹脂は分子量分布が狭く、低融点化されたものは
Ｔダイフィルム成形工程中のニップロール跡が転写し易
い問題もあるが、ポリエチレンワックスを微量添加する
ことで結晶化温度が上昇し、低温ヒートシール性を損な
うことなくロール転写に関して改良効果を得ることがで
きる。

【０１０４】

【実施例】（物性評価方法）実施例及び比較例において
用いた評価方法は（１）〜（１１）であり、フィルムの
物性評価は４０℃オーブン内で２４時間熱処理（エイジ
ング）後測定を行なった。

【０１０５】（１）メルトインデックス（ＭＩ） ＪＩＳ Ｋ６７５８（条件：２３０℃、荷重２．１６ｋ
ｇｆ）に従って測定した（単位：ｇ／１０分）。

【０１０６】（２）ポリエチレンワックスの粘度 ＪＩＳ Ｚ８８０３（単一円筒形回転粘度計による粘度
測定）に基づいて１４０℃における粘度を測定した。

【０１０７】（３）示差走査型熱量計（ＤＳＣ）による
融解ピーク温度（Ｔｍ）、結晶化ピーク温度（Ｔｃ） セイコー社製ＤＳＣを用い、サンプル量５．０ｍｇを採
り、２００℃で５分間保持した後、４０℃まで１０℃／
分の降温スピードで結晶化させ、さらに１０℃／分の昇
温スピードで融解させたときの結晶化ピーク温度（Ｔ
ｃ）及び融解ピーク温度（Ｔｍ）で評価（単位：℃）。

【０１０８】（４）密度 ＪＩＳ Ｋ６７６０に準拠して測定した。

【０１０９】（５）透明性（ＨＡＺＥ） ＡＳＴＭ−Ｄ１００３に準拠して、得られたフィルムを
ヘイズメータにて測定した（単位：％）。この値が小さ
い程透明性が優れていることを意味する。

【０１１０】（６）ブロッキング性 冷却ロール温度３５℃の条件で得られたフィルムより２
ｃｍ（幅）×１５ｃｍ（長）の試料フィルムを採り、コ
ロナ処理面同志と未処理面同士をそれぞれ長さ５ｃｍに
わたり重ね（接触面積１０ｃｍ²）、５０ｇ／ｃｍ²の荷
重下で温度４０℃の雰囲気下に１日間と、７日間状態調
整した後、それぞれの荷重を除き、２３℃の温度に十分
調整した後ショッパー型引張試験機を用いて２００ｍｍ
／分の速度で試料のせん断剥離に要する力を求めた（単
位：ｇ／１０ｃｍ²）。この値が小さいほど耐ブロッキ
ング性はよい。

【０１１１】（７）滑り性（スリップ性） 冷却ロール温度３５℃の条件で得られたフィルムを温度
２３℃の雰囲気下に１日間状態調整した試料と、温度４
０℃の雰囲気下に７日間状態調整した試料をそれぞれＡ
ＳＴＭ−Ｄ１８９４に準拠して、試料フィルムのコロナ
処理面同志と未処理面同士の摩擦をスリップテスター法
にて静摩擦係数で評価した。この値が小さいほど滑り性
が優れていることを意味する。

【０１１２】（８）ヒートシール性（ＨＳ温度） ５ｍｍ×２００ｍｍのヒートシールバーを用い、冷却ロ
ール温度３５℃の条件で得られたフィルムの未処理面同
士を各温度設定においてヒートシール圧力２ｋｇ／ｃｍ
² 、ヒートシール時間１秒の条件下でフィルムの溶融押
出した方向（ＭＤ）に垂直になるようにシールした試料
から１５ｍｍ幅のサンプルを取り、ショッパー型試験機
を用いて引張速度５００ｍｍ／分にてＭＤ方向に引き離
し、その荷重を読みとった。荷重３００ｇになるにシー
ル温度にてヒートシール性を評価した（単位：℃）。こ
の値が小さい程ヒートシール性が優れていることを意味
する。

【０１１３】（９）引張破断点強度 冷却ロール温度３５℃の条件で得られたフィルムよりＪ
ＩＳ Ｋ６７８１に準拠しダンベル試験片を採取し、Ｊ
ＩＳ Ｋ６７８１に準拠（引張速度５００ｍｍ／分、つ
かみ間隔８０ｍｍ、標線間隔４０ｍｍ）し、引張破断点
強度を求めた。

【０１１４】（１０）押出負荷 フィルムを成形する際の樹脂圧力を測定した。樹脂圧力
が高いほど押出負荷がかかり、押出性が悪い。

【０１１５】（１１）原子間力顕微鏡によるフィルムの
平均面粗さ測定 セイコー電子工業社製ＳＰＩ３７００（ＳＰＡ３００ユ
ニット）に、カンチレバーＤＦ−４０を装着し、２０μ
ｍ×２０μｍの範囲をサイクリックコンタクトモードで
凹凸測定した後、本装置附属のデータ処理ソフトにより
平均面粗さ（Ｒａ）を算出した。

【０１１６】（メタロセン触媒の合成） （１） ジメチルシリレンビス［１，１’−｛２−メチ
ル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニ
ル｝］ジルコニウムジクロリドのラセミ体の合成

【０１１７】（ａ）ラセミ・メソ混合物の合成：１−ブ
ロモ−４−クロロベンゼン１．８４ｇ（９．６ｍｍｏ
ｌ）のｎ−ヘキサン（１０ｍｌ）とジエチルエーテル
（１０ｍｌ）との溶液に−７８℃でｔ−ブチルリチウム
のペンタン溶液（１．６４Ｍ）１１．７ｍｌ（１９．２
ｍｍｏｌ）を滴下した。

【０１１８】得られた溶液を−５℃で１．５時間攪拌
後、この溶液に２−メチルアズレン１．２ｇ（８．６ｍ
ｍｏｌ）を添加して反応を行った。この反応溶液を徐々
に室温まで戻しながら１．５時間攪拌した。その後、反
応溶液を０℃に冷却し、１−メチルイミダゾール１５μ
ｌ（０．１９ｍｍｏｌ）を添加し、更に、ジクロロジメ
チルシラン０．５２ｍｌ（４．３ｍｍｏｌ）を添加し
た。反応溶液を室温で１．５時間攪拌後、希塩酸を添加
して反応を停止し、分液した有機相を減圧下に濃縮し、
ジクロロメタンを添加した後、硫酸マグネシウムで乾燥
した。減圧下に溶媒を留去した後、シリカゲルカラムク
ロマトグラフィーで精製し、アモルファス状の固体２．
１ｇを得た。

【０１１９】次いで、上記の反応生成物１．２７ｇをジ
エチルエーテル１５ｍｌに溶解し、これに−７８℃でｎ
−ブチルリチウムのｎ−ヘキサン溶液（１．６６Ｍ）
２．８ｍｌ（４．５ｍｍｏｌ）を滴下した。滴下終了
後、反応溶液を徐々に室温まで戻しながら１２時間攪拌
した。減圧下に溶媒を留去した後、トルエンとジエチル
エーテルの混合溶媒（４０：１）５ｍｌを添加して−７
８℃に冷却し、これに四塩化ジルコニウム０．５３ｇ
（２．３ｍｍｏｌ）を添加した。その後、直ちに室温ま
で戻し、室温で４時間攪拌して反応を行った。得られた
反応液をセライト上で濾過し、濾別された固体をトルエ
ン３ｍｌで洗浄して回収した。回収した固体をジクロロ
メタンで抽出し、抽出液から溶媒を留去し、ジメチルシ
リレンビス［１,１’−｛２−メチル−４−（４−クロ
ロフェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコニウムジク
ロリのラセミ・メソ混合物９０６ｍｇ（収率５６％）を
得た。

【０１２０】（ｂ）ラセミ体の精製 更に、ジクロロメタン２０ｍｌに上記のラセミ・メソ混
合物９００ｍｇを溶解し、１００Ｗの高圧水銀灯を４０
分照射することによりラセミ体の比率を高め、その後、
不溶分を濾別し、回収した濾液を濃縮乾固した。次い
で、得られた固体成分をトルエン２２ｍｌと共に攪拌
し、静置後に上澄み液を除去した、斯かる精製操作を４
回繰り返し、残った固体成分を乾燥し、ジメチルシリレ
ンビス［１，１’−｛２−メチル−４−（４−クロロフ
ェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコニウムジクロリ
のラセミ体２７５ｍｇを得た。

【０１２１】（２）化学処理粘土の製造 硫酸（９６％）２１８．１ｇと硫酸マグネシウム１３
０．４ｇを脱塩水９０９ミリリットルと混合した水溶液
に市販のモンモリロナイト（クニミネ工業製、クニピア
Ｆ）２００．０３ｇを分散させ、１００℃で２時間攪拌
した。このモンモリロナイトの水スラリー液を固形分濃
度１２％に調製し、スプレードライヤーにより噴霧造粒
を行って、粒子を得た。その後、この粒子を２００℃で
２時間減圧乾燥した。

【０１２２】（３）固体触媒成分の調整 内容積１リットルの攪拌式オートクレーブ内をプロピレ
ンで十分に置換した後、脱水・脱酸素したヘプタン２３
０ミリリットル導入し、系内温度を４０℃に維持した。
ここに、トルエンにてスラリー化した化学処理粘土１０
ｇを添加した。更に別容器にてトルエン下で混合したジ
メチルシリレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−
（４−クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコ
ニウムジクロリドのラセミ体０．１５ミリモルとトリイ
ソブチルアルミニウム１．５ミリモルを添加した。

【０１２３】ここで、プロピレンを１０ｇ／ｈｒの速度
で１２０分導入し、その後１２０分重合を継続した。さ
らに、窒素下で溶媒を除去・乾燥し固体触媒成分を得
た。この固体触媒成分は、固体成分１ｇあたり１．９ｇ
のポリプロピレンを含有していた。

【０１２４】（重合１）内容積２００リットルの攪拌式
オートクレーブ内をプロピレンで十分に置換した後、十
分に脱水した液化プロピレン４５ｋｇを導入した。これ
にトリイソブチルアルミニウム・ｎ−ヘプタン溶液５０
０ｍｌ（０．１２ｍｏｌ）、エチレン２．２５ｋｇ、水
素８．０ＮＬを加え、内温を３０℃に維持した。

【０１２５】次いで、上記固体触媒成分（ポリプロピレ
ンを除いた固体成分として）１．２ｇをアルゴンで圧入
して重合を開始させ、３０分かけて７０℃に昇温し、１
時間その温度を維持した。ここでエタノール１００ｍｌ
を添加して反応を停止させた。残ガスをパージし、ＭＩ
＝７．２ｇ／１０分、Ｔｍ＝１２４．３℃、Ｔｃ＝８
８．５℃、エチレン含量＝３．７重量％のプロピレン−
エチレン共重合体（Ａ１）２１ｋｇを得た。

【０１２６】（重合２）内容積２００リットルの攪拌式
オートクレーブ内をプロピレンで十分に置換した後、十
分に脱水した液化プロピレン４５ｋｇを導入した。これ
にトリイソブチルアルミニウム・ｎ−ヘプタン溶液５０
０ｍｌ（０．１２ｍｏｌ）、エチレン２．２５ｋｇ、水
素２．５ＮＬを加え、内温を３０℃に維持した。

【０１２７】次いで、上記固体触媒成分（ポリプロピレ
ンを除いた固体成分として）１．５ｇをアルゴンで圧入
して重合を開始させ、３０分かけて７０℃に昇温し、１
時間その温度を維持した。ここでエタノール１００ｍｌ
を添加して反応を停止させた。残ガスをパージし、ＭＩ
＝１．５ｇ／１０分、Ｔｍ＝１２４．９℃、Ｔｃ＝８
８．９℃、エチレン含量＝３．７重量％のプロピレン−
エチレン共重合体（Ａ２）１８ｋｇを得た。

【０１２８】（重合３）内容積２００リットルの攪拌式
オートクレーブ内をプロピレンで十分に置換した後、十
分に脱水した液化プロピレン４５ｋｇを導入した。これ
にトリイソブチルアルミニウム・ｎ−ヘプタン溶液５０
０ｍｌ（０．１２ｍｏｌ）、エチレン２．２５ｋｇ、水
素１４ＮＬを加え、内温を３０℃に維持した。

【０１２９】次いで、上記固体触媒成分（ポリプロピレ
ンを除いた固体成分として）０．８ｇをアルゴンで圧入
して重合を開始させ、３０分かけて７０℃に昇温し、１
時間その温度を維持した。ここでエタノール１００ｍｌ
を添加して反応を停止させた。残ガスをパージし、ＭＩ
＝３５ｇ／１０分、Ｔｍ＝１２５．３℃、Ｔｃ＝８９．
４℃、エチレン含量＝３．６重量％のプロピレン−エチ
レン共重合体（Ａ３）２３ｋｇを得た。

【０１３０】（重合４）内容積２００リットルの攪拌式
オートクレーブ内をプロピレンで十分に置換した後、十
分に脱水した液化プロピレン４５ｋｇを導入した。これ
にトリイソブチルアルミニウム・ｎ−ヘプタン溶液５０
０ｍｌ（０．１２ｍｏｌ）、エチレン０．２７ｋｇ、水
素０．５ＮＬを加え、内温を３０℃に維持した。

【０１３１】次いで、上記固体触媒成分（ポリプロピレ
ンを除いた固体成分として）２．７ｇをアルゴンで圧入
して重合を開始させ、３０分かけて７０℃に昇温し、１
時間その温度を維持した。ここでエタノール１００ｍｌ
を添加して反応を停止させた。残ガスをパージし、ＭＩ
＝７．０ｇ／１０分、Ｔｍ＝１４６．０℃、Ｔｃ＝１１
０．３℃、エチレン含量＝０．５重量％のプロピレン−
エチレン共重合体（Ａ４）１６ｋｇを得た。

【０１３２】 表１ ────────────────────────────────── ＭＩ(g/10分) Ｔｍ（℃） Ｔｃ（℃） Ｃ₂含量(wt%) ────────────────────────────────── 共重合体（Ａ１） ７．２ １２４．３ ８８．５ ３．７ 共重合体（Ａ２） １．５ １２４．９ ８８．９ ３．７ 共重合体（Ａ３） ３５ １２５．３ ８９．４ ３．６ 共重合体（Ａ４） ７．０ １４６．０ １１０．３ ０．５ ──────────────────────────────────

【０１３３】（実施例１）プロピレン・エチレン共重合
体（Ａ１）９９．７重量部に、ポリエチレンワックス
（三井ハイワックス４００Ｐ、１４０℃粘度６５０ｃｐ
ｓ）０．３重量部を加えたプロピレン系樹脂組成物１０
０重量部に対して、酸化防止剤としてイルガノックス１
０１０（テトラキス［メチレン−３−（３’,５’−ジ
−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト］メタン）を０．０５重量部、イルガホス１６８（ト
リス−（２,４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイ
ト）を０．０５重量部、中和剤としてステアリン酸カル
シウムを０.０５重量部添加したものをヘンシェルミキ
サーで７５０ｒｐｍで１分間室温で高速混合した後、二
軸押出機（池貝ＰＣＭ３０）により２３０℃で溶融、混
練して冷却、カットしてペレット状樹脂組成物を得た。

【０１３４】この樹脂組成物を原料とし、口径３５ｍｍ
φの押出機、幅３００ｍｍＴダイ、エアナイフおよび冷
却ロールを具備したＴダイ法フィルム製造装置を用い
て、押出樹脂温度２３０℃、冷却ロール温度２５℃、３
５℃、４５℃の３水準において製膜引取速度２１ｍ／分
で成形して、厚さ２５μｍの三種類の未延伸フィルムを
得た。その物性を評価した結果は表２の通りであった。

【０１３５】（実施例２）プロピレン・エチレン共重合
体（Ａ１）９９．０重量部に、ポリエチレンワックス
（三井ハイワックス４００Ｐ、１４０℃粘度６５０ｃｐ
ｓ）１．０重量部を加えたプロピレン系樹脂組成物を用
いて、実施例１と同様の実験を行った。その結果は表２
の通りであった。

【０１３６】（実施例３）プロピレン・エチレン共重合
体（Ａ１）９９．７重量部に、ポリエチレンワックス
（三井ハイワックス８００Ｐ、１４０℃粘度８，０００
ｃｐｓ）０．３重量部を加えたプロピレン系樹脂組成物
を用いて、実施例１と同様の実験を行った。その結果は
表２の通りであった。

【０１３７】（実施例４）プロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（Ａ１）９９．０重量部に、ポリエチレンワ
ックス（三洋サンワックスＬＥＬ８００、１４０℃粘度
２２０００ｃｐｓ）１．０重量部を加えたプロピレン系
樹脂組成物を用いて、実施例１と同様の実験を行った。
その結果は表２の通りであった。

【０１３８】（比較例１）プロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（Ａ１）を用いて、ポリエチレンワックスを
加えなかった以外は実施例１と同様の実験を行った。そ
の物性を評価した結果は表３の通りであった。ポリエチ
レンワックスを添加したものに比べて冷却ロール温度依
存性が見られ、冷却が十分でないと透明性が悪化する傾
向にあることが分かる。

【０１３９】（比較例２）プロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（Ａ１）９０重量部に、ポリエチレンワック
ス（三洋サンワックスＬＥＬ８００）１０重量部を加え
たプロピレン系樹脂組成物を用いて、実施例１と同様の
実験を行った。その結果は表３の通りであった。冷却が
十分でないと透明性が悪化する傾向にあることが分か
る。

【０１４０】（比較例３）プロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（Ａ２）９９．０重量部に、ポリエチレンワ
ックス（三井ハイワックス４００Ｐ、１４０℃粘度６５
０ｃｐｓ）１．０重量部を加えたプロピレン系樹脂組成
物を用いて、実施例１と同様の実験を行った。その結果
は表４の通りであった。冷却が十分でないと透明性が悪
化する傾向にあることが分かる。

【０１４１】（比較例４）プロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（Ａ３）９９．０重量部に、ポリエチレンワ
ックス（三井ハイワックス４００Ｐ、１４０℃粘度６５
０ｃｐｓ）１．０重量部を加えたプロピレン系樹脂組成
物を用いて、実施例１と同様の実験を行った。その結果
は表４の通りであった。冷却が十分でないと透明性が悪
化する傾向にあることが分かる。

【０１４２】（比較例５）プロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（Ａ４）９９．０重量部に、ポリエチレンワ
ックス（三井ハイワックス４００Ｐ、１４０℃粘度６５
０ｃｐｓ）１．０重量部を加えたプロピレン系樹脂組成
物を用いて、実施例１と同様の実験を行った。その結果
は表４の通りであった。冷却が十分でないと透明性が悪
化する傾向にあることが分かる。

【０１４３】（比較例６）プロピレン・エチレンランダ
ム共重合体（Ａ１）９９．０重量部に、ポリエチレンワ
ックス（三井ハイワックス７２０Ｐ、１４０℃粘度６０
００ｃｐｓ）１．０重量部を加えたプロピレン系樹脂組
成物を用いて、実施例１と同様の実験を行った。その結
果は表４の通りであった。冷却が十分でないと透明性が
悪化する傾向にあることが分かる。

【０１４４】（実施例５〜１０）実施例１、実施例３、
実施例４に示したそれぞれのプロピレン系樹脂組成物１
００重量部に対して、酸化防止剤としてイルガノックス
１０１０（テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−
ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネ
ート］メタン）を０．０５重量部、イルガホス１６８
（トリス−（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフ
ァイト）を０．０５重量部、中和剤としてステアリン酸
カルシウムを０．０５重量部と、表４に示すようにアン
チブロッキング剤として、合成シリカ、珪酸マグネシウ
ム、滑剤［Ａ］としてエルカ酸アミド（ＥＡ）、滑剤
［Ｂ］としてベヘニン酸アミド（ＢＡ）を添加したもの
をヘンシェルミキサーで７５０ｒｐｍで１分間室温で高
速混合した後、二軸押出機（池貝ＰＣＭ３０）により２
３０℃で溶融、混練して冷却、カットしてペレット状樹
脂組成物を得た。

【０１４５】この樹脂組成物を原料とし、口径３５ｍｍ
φの押出機、幅３００ｍｍＴダイ、エアナイフおよび冷
却ロールを具備したＴダイ法フィルム製造装置を用い
て、押出樹脂温度２３０℃、冷却ロール温度３５℃と４
５℃とし、製膜引取速度２１ｍ／分で成形して、片面に
４０ｄｙｎｅ／ｃｍのコロナ処理をほどこした厚さ２５
μｍの未延伸フィルムを得た。その物性の評価は、ＨＡ
ＺＥが３５℃、４５℃、その他の物性は３５℃で成形し
たフィルムを用いて測定した。その結果は表５の通りで
あった。

【０１４６】（比較例７）実施例６においてポリエチレ
ンワックスを抜いた（比較例１）プロピレン系樹脂組成
物を用いた以外は実施例６と同様の実験を行った。その
結果は表６の通りであった。ポリエチレンワックスを添
加したものに対して冷却が十分でないと透明性が悪化す
る傾向にあることが分かる。

【０１４７】（実施例１１、１２）実施例６、実施例１
０の冷却ロール温度３５℃の条件で得られたプロピレン
系樹脂フィルムの片面に４０ｄｙｎｅ／ｃｍのコロナ処
理をほどこして得られた単層フィルムそれぞれを、４０
℃の雰囲気下で２日間エージングを行った。次いで基材
フィルムとして４０μｍの二軸延伸ポリプロピレンフィ
ルムを用い、ウレタン系の２液反応型接着剤を塗布した
後、単層フィルムのコロナ放電処理面にドライラミネー
トを実施し積層フィルムを得た。得られたフィルムにつ
いて、温度４５℃の雰囲気下に６日間保持し、スリップ
性、ブロッキング性、ヒートシール性を測定した。その
結果は表７の通りであった。

【０１４８】（実施例１３〜１７）実施例１、実施例
３、実施例４に示したプロピレン系樹脂組成物１００重
量部に対して、酸化防止剤としてイルガノックス１０１
０（テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ
−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］
メタン）を０．０５重量部、イルガホス１６８（トリス
−（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト）
を０．０５重量部、中和剤としてステアリン酸カルシウ
ムを０．０５重量部と、表８に示すようにアンチブロッ
キング剤として、合成シリカ、珪酸マグネシウム、滑剤
［Ａ］としてエルカ酸アミド（ＥＡ）、滑剤［Ｂ］とし
てベヘニン酸アミド（ＢＡ）を添加したものをヘンシェ
ルミキサーで７５０ｒｐｍで１分間室温で高速混合した
後、二軸押出機（池貝ＰＣＭ３０）により２３０℃で溶
融、混練して冷却、カットしてペレット状樹脂組成物を
得た。

【０１４９】この樹脂組成物をシール層に、また融点１
６３℃、ＭＦＲ（２３０℃）＝７．０ｇ／１０分のホモ
ポリプロピレン（日本ポリケム（株）製、商品名ＦＢ３
ＧＴ）を中間層に、また融点１４０℃、ＭＦＲ（２３０
℃）＝７．０ｇ／１０分のランダムポリプロピレン（日
本ポリケム（株）製、商品名 ＦＷ３Ｅ）を表層に用
い、表層／中間層／シール層は表７に示した１／４／１
となる様に、３層各々独立した３台の押出機（表層／中
間層／シール＝口径２０ｍｍφ／３５ｍｍφ／２０ｍｍ
φの押出機）及び、これに連絡した幅３００ｍｍの３層
Ｔダイス、エアナイフおよび冷却ロールを具備した３層
Ｔダイ法フィルム製造装置を用いて、押出樹脂温度２３
０℃で溶融３層共押出した後、冷却ロール温度３５℃、
製膜引取速度１７ｍ／分で厚さ３０μｍの共押出し未延
伸フィルムを得た。その物性を評価した結果は表８の通
りであった。尚、評価は、シール面同士の滑り性、ブロ
ッキング性、ヒートシール性について行った。

【０１５０】

【表２】

【０１５１】

【表３】

【０１５２】

【表４】

【０１５３】

【表５】

【０１５４】

【表６】

【０１５５】

【表７】

【０１５６】

【表８】

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 5/20 Ｃ０８Ｋ 5/20 9/04 9/04 //(Ｃ０８Ｌ 23/14 (Ｃ０８Ｌ 23/14 23:04） 23:04） (72)発明者 瀬詰 忠司 三重県四日市市東邦町１番地 日本ポリケ ム株式会社材料開発センター内 Ｆターム(参考） 4F071 AA15 AA20 AA21X AA87 AA88 AB01 AC12 AE06 AE11 AE22 AF15 AF30 AF58 AF59 AH04 BB02 BB06 BB09 BC01 BC16 4F100 AH02A AH02H AH03A AH03H AK04A AK04H AK62A AK66A AL05A AL09A AT00B BA02 BA10A BA10B CA17A CA19A GB15 JA04A JA06A JA13A JK01 JK10 JL00 JL12 JN01 YY00A 4J002 BB032 BB141 BB151 BD153 BG063 CC033 CD003 CF004 CK013 CL003 CP033 DE236 DG046 DG056 DH046 DJ006 DJ016 DJ036 DJ046 DK006 EP027 EU186 FB017 FB076 FB096 FB177 FB206 FB226 FB236 FB246 FB266 FD070 FD090 4J028 AA01A AB01A AC01A AC27A AC41A BA01A BA01B BB01B BC11A BC13A BC13B BC15A BC15B BC25A BC25B CA30A CA30B CA30C EA01 EB02 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 EB10 EC01 FA04 GA07 GA19 4J128 AA01 AB01 AC01 AC27 AC41 AD00 BA01A BA01B BB01B BC11A BC13A BC13B BC15A BC15B BC25A BC25B CA30A CA30B CA30C EA01 EB02 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 EB10 EC01 FA04 GA07 GA19

Claims (13)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】成分（Ａ）メタロセン系触媒によって重合
   されたプロピレン・α−オレフィン共重合体９５．０〜
   ９９．９９９重量部と、成分（Ｂ）ポリエチレンワック
   ス０．００１〜５．０重量部（ただし、成分（Ａ）、
   （Ｂ）の合計量を１００重量部とする）とからなり、成
   分（Ａ）、成分（Ｂ）がそれぞれ以下の条件を満たすこ
   とを特徴とするプロピレン系樹脂組成物。 成分（Ａ）：プロピレン・α−オレフィン共重合体 １）メルトインデックスＭＩ_P（２３０℃）が２〜３０
   ｇ／１０分 ２）ＤＳＣで求めた主たる融解ピーク温度（Ｔｍ）が１
   １０〜１４５℃ 成分（Ｂ）：ポリエチレンワックス １）密度が０．９４〜０．９８ｇ／ｃｍ³ ２）１４０℃における粘度が１０ｃｐｓ以上
2. 【請求項２】成分（Ａ）のメタロセン触媒として、下記
   一般式（１）で表される化合物またはその部分水素添加
   物が使用されてなる請求項１に記載のプロピレン系樹脂
   組成物。 【化１】 ［ここで、Ｑは２つの共役五員環配位子を架橋する結合
   性基を、Ｍはチタン、ジルコニウム、ハフニウムから選
   ばれる金属原子を、ＸおよびＹはＭと結合した水素原
   子、ハロゲン原子、炭化水素基、アルコキシ基、アミノ
   基、窒素含有炭化水素基、リン含有炭化水素基又はケイ
   素含有炭化水素基を示し、Ｒ¹、Ｒ³はそれぞれ水素、炭
   素数１〜２０の炭化水素基、ハロゲン、炭素数が１〜２
   ０のハロゲン化炭化水素基、ケイ素含有炭化水素基、窒
   素含有炭化水素基、酸素含有炭化水素基、ホウ素含有炭
   化水素基、又はリン含有炭化水素基を示し、さらに、Ｒ
   ²はそれぞれ水素、炭素数１〜２０の炭化水素基、ハロ
   ゲン、炭素数が１〜２０のハロゲン化炭化水素基、ケイ
   素含有炭化水素基、窒素含有炭化水素基、酸素含有炭化
   水素基、ホウ素含有炭化水素基、又はリン含有炭化水素
   基を示す。］
3. 【請求項３】滑剤として、脂肪酸アミドを、成分
   （Ａ）、（Ｂ）の合計量１００重量部に対して、０．０
   １〜１．０重量部含有する請求項１又は２に記載のプロ
   ピレン系樹脂組成物。
4. 【請求項４】滑剤として、融点７０〜９０℃の不飽和脂
   肪酸アミドおよび／または融点１００〜１２５℃の飽和
   脂肪酸アミドを、成分（Ａ）、（Ｂ）の合計量１００重
   量部に対して、０．０１〜１．０重量部含有する請求項
   １又は２に記載のプロピレン系樹脂組成物。
5. 【請求項５】平均粒径１．０〜７．０μｍ、細孔容積
   ０．４〜１．６ｍｌ／ｇのアンチブロッキング剤を、成
   分（Ａ）、（Ｂ）の合計量１００重量部に対して、０．
   ０１〜０．７重量部含有する請求項１〜４のいずれかに
   記載のプロピレン系樹脂組成物。
6. 【請求項６】アンチブロッキング剤が、有機物で表面処
   理されてなる請求項５に記載のプロピレン系樹脂組成
   物。
7. 【請求項７】アンチブロッキング剤が、クエン酸によっ
   て表面処理されてなる請求項６に記載のプロピレン系樹
   脂組成物。
8. 【請求項８】請求項１又は２に記載のプロピレン系樹脂
   組成物をＴダイを用いて成形したことを特徴とするプロ
   ピレン系樹脂フィルム。
9. 【請求項９】請求項３又は４に記載のプロピレン系樹脂
   組成物をＴダイを用いて成形したことを特徴とするプロ
   ピレン系樹脂フィルム。
10. 【請求項１０】請求項５〜７のいずれかに記載のプロピ
    レン系樹脂組成物をＴダイを用いて成形してなるプロピ
    レン系樹脂フィルム。
11. 【請求項１１】請求項８に記載のプロピレン系樹脂フィ
    ルムからなる層を少なくとも１層含むことを特徴とする
    積層樹脂フィルム。
12. 【請求項１２】請求項９に記載のプロピレン系樹脂フィ
    ルムからなる層を少なくとも１層含むことを特徴とする
    積層樹脂フィルム。
13. 【請求項１３】請求項１０に記載のプロピレン系樹脂フ
    ィルムからなる層を少なくとも１層含むことを特徴とす
    る積層樹脂フィルム。