JP2002309052A - 写像性の改良されたポリプロピレン系樹脂フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】透明性に優れ、写像性の改良されたポリプロピ
レン系樹脂フィルムの提供 【解決手段】メタロセン触媒によって重合され、下記特
性（Ａ１）〜（Ａ５）を有するプロピレン・α−オレフ
ィンランダム共重合体（Ａ）１００重量部と、下記特性
（Ｂ１）〜（Ｂ２）を有するポリエチレン（Ｂ）０．０
０１〜５重量部と、結晶核剤（Ｃ）０．００１〜０．５
重量部とを含有するプロピレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体樹脂組成物のフィルムであって、該フィルム
の像鮮明度が８０％以上かつヘイズが３．５％以下であ
ることを特徴とする写像性の改良されたポリプロピレン
系樹脂フィルム。 特性（Ａ１） ＭＦＲが０．５〜５０ｇ／１０分 特性（Ａ２） Ｔｐが１１０〜１５０℃ 特性（Ａ３） Ｔ₈₀−Ｔ₂₀ が１０℃以下 特性（Ａ４） α−オレフィン含有量が２〜２３モル％ 特性（Ａ５） Ｑ≧０．１１×［Ｅ］＋２．０を満たす
こと 特性（Ｂ１） 密度が０．９４〜０．９８ｇ／ｃｍ³ 特性（Ｂ２） ＭＩが１０ｇ／１０分以上

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明はポリプロピレン系樹
脂フィルムに関する。さらに詳しくは、透明性に優れ、
写像性の改良されたポリプロピレン系樹脂フィルムに関
する。

【０００２】

【従来の技術】結晶性ポリプロピレンからなるフィルム
は、その優れた剛性などの機械物性、光沢などの光学的
特性を生かして、食品や一般雑貨の包装用フィルム等と
して広く利用されている。しかしながら、ポリプロピレ
ンは高い結晶性をもつために、ポリスチレンやポリ塩化
ビニルなどの樹脂と比べて一般的に透明性・写像性が劣
る。フィルムの厚さが厚くなると、特に写像性の悪化が
顕著であり、書類フォルダなどの使用には制限があっ
た。

【０００３】ポリプロピレン系フィルムの透明性・写像
性を改良する試みとして、ポリプロピレン重合体の改
良、すなわち、プロピレンに他のα−オレフィンを共重
合させ結晶性を低下させる方法や、ポリプロピレン重合
体にソルビトール誘導体、芳香族カルボン酸のアルカリ
金属塩、アルミナあるいは分岐α−オレフィン重合体、
ビニルシクロアルカン重合体など造核作用のある成分を
添加して結晶核を生成させ球晶の大きさを小さくする方
法（例えば、特開昭５８−８０３９２号、特開平９−１
１１０５４号、特公平３−４２２９８号）が提案されて
いる。

【０００４】前者の方法では透明性、写像性の改良が充
分でないだけでなく、フィルムにべたつきが生じたりす
る問題があった。後者の方法では透明性は改良されるも
のの、従来のチーグラー系触媒で製造される樹脂では、
その結晶性分布が広いため核剤を用いても球晶のサイズ
が不均一になる等の理由により、写像性の向上は充分で
なかった。すなわちフィルムを通して内容物を見る場
合、くっきりとは見えず、輪郭がぼやけてしまう問題が
あった。

【０００５】近年、ポリプロピレン樹脂の製造触媒とし
てメタロセン系触媒が提案され、このものより得られる
ポリプロピレン樹脂を使用することによって、透明性は
向上した（特開平０９−２９６０８４号、特開平１１−
１５８４号）。しかし、この場合ではポリプロピレン樹
脂の物性値が適正ではなく、造核剤の添加によっても写
像性の向上は不十分もしくは成形性が不十分であること
が判明した。特に厚物のフィルムを用いる場合や、被包
装物とフィルムが離れた場合では、内容物は見えるもの
の、輪郭がぼやけてしまうといった実用上の問題点があ
った。

【０００６】

【発明が解決すべき課題】本発明は、透明性に優れ、写
像性の改良されたポリプロピレン系樹脂フィルムを提供
することを目的とする。

【０００７】

【課題を解決するための手段】特定の性状を有するプロ
ピレン・α−オレフィンランダム共重合体に特定のポリ
エチレンを配合し、更に造核作用のある成分を添加した
ポリプロピレン系樹脂組成物をフィルムとした際には、
極めて高い写像性が得られることを見いだし、本発明を
完成した。すなわち、本発明は、メタロセン触媒によっ
て重合され、下記特性（Ａ１）〜（Ａ５）を有するプロ
ピレン・α−オレフィンランダム共重合体（Ａ）１００
重量部と、下記特性（Ｂ１）〜（Ｂ２）を有するポリエ
チレン（Ｂ）０．００１〜５重量部と、結晶核剤（Ｃ）
０．００１〜０．５重量部とを含有するプロピレン・α
−オレフィンランダム共重合体樹脂組成物のフィルムで
あって、該フィルムの像鮮明度が８０％以上かつヘイズ
が３．５％以下であることを特徴とするポリプロピレン
系樹脂フィルムにある。

【０００８】 特性（Ａ１） ＭＦＲが０．５〜５０ｇ／１０分 特性（Ａ２） Ｔｐが１１０〜１５０℃ 特性（Ａ３） Ｔ₈₀−Ｔ₂₀ が１０℃以下 特性（Ａ４） α−オレフィン含有量が２〜２３モル％ 特性（Ａ５） Ｑ≧０．１１×［Ｅ］＋２．０を満たす
こと 特性（Ｂ１） 密度が０．９４〜０．９８ｇ／ｃｍ³ 特性（Ｂ２） ＭＩが１０ｇ／１０分以上 （但し、ＭＦＲはＪＩＳ−Ｋ６９２１による２３０℃、2
1.18Ｎでのメルトフローレート、Ｔｐは示差走査熱量計
（ＤＳＣ）によって得られる融解曲線のピーク温度、Ｔ
₈₀は温度上昇溶離分離（ＴＲＥＦ）によって得られる溶
出曲線において８０重量％が溶出する温度、Ｔ₂₀は２０
重量％が溶出する温度、Ｑは重量平均分子量Ｍｗと数平
均分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）、［Ｅ］はα−オレ
フィン含有量、ＭＩはＪＩＳ−Ｋ６９２２による１９０
℃、21.18Ｎでのメルトインデックスをそれぞれ示す。）

【０００９】

【実施の形態】以下、本発明を詳細に説明する。本発明
のプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体はメタ
ロセン触媒を使用して重合したものである。メタロセン
触媒としては、チタン、ジルコニウム、ハフニウム等の
周期律表第４〜６族遷移金属化合物と、シクロペンタジ
エニル基あるいはシクロペンタジエニル誘導体の基を有
する有機化合物との錯体を使用することができる。

【００１０】シクロペンタジエニル誘導体の基として
は、ペンタメチルシクロペンタジエニル等のアルキル置
換体基、あるいは２以上の置換基が結合して飽和もしく
は不飽和の環状置換基を構成した基を使用することがで
き、代表的にはインデニル基、フルオレニル基、アズレ
ニル基、あるいはこれらの部分水素添加物を挙げること
ができる。また、複数のシクロペンタジエニル基がアル
キレン基、シリレン基、ゲルミレン基等で結合したもの
も好ましく用いられる。

【００１１】具体的な化合物を例示すると、ジメチルシ
リレンビス｛１，１’−（２−メチル−４−フェニル−
４Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウムジクロリド、ジメチ
ルシリレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−（４−
クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコニウム
ジクロリド、ジメチルシリレンビス［１，１’−｛２−
メチル−４−（４−クロロ−２−ナフチル）−４Ｈ−ア
ズレニル｝］ジルコニウムジクロリド、ジメチルゲルミ
レンビス｛１，１’−（２−メチル−４−フェニル−４
Ｈ−アズレニル）｝ジルコニウムジクロリド、ジメチル
ゲルミレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−（４−
クロロフェニル）−４Ｈ−アズレニル｝］ジルコニウム
ジクロリド、ジメチルゲルミレンビス｛１，１’−（２
−エチル−４−フェニル−４Ｈ−アズレニル）｝ジルコ
ニウムジクロリドなどが挙げられる。

【００１２】また、水素添加物としては、メチレンビス
｛１，１’−（２−メチル−４−フェニルヘキサヒドロ
アズレニル）｝ジルコニウムジクロリド、メチレンビス
［１，１’−｛２−メチル−４−（４−クロロフェニ
ル）ヘキサヒドロアズレニル｝］ジルコニウムジクロリ
ド、メチレンビス［１，１’−｛２−メチル−４−（４
−クロロ−２−ナフチル）ヘキサヒドロアズレニル｝］
ジルコニウムジクロリド、メチレンビス｛１，１’−
（２−エチル−４−フェニルヘキサヒドロアズレニ
ル）｝ジルコニウムジクロリド、メチレンビス［１，
１’−｛２−エチル−４−（４−クロロフェニル）ヘキ
サヒドロアズレニル｝］ジルコニウムジクロリドなどが
挙げられる。

【００１３】また、これらの化合物のクロリドの一方あ
るいは両方が臭素、ヨウ素、水素、メチルフェニル、ベ
ンジル、アルコキシ、ジメチルアミド、ジエチルアミド
等に代わった化合物も例示することができる。さらに、
上記のジルコニウムの代わりに、チタン、ハフニウム等
に代わった化合物も例示することができる。

【００１４】助触媒としては、アルミニウムオキシ化合
物、メタロセン化合物と反応してメタロセン化合物成分
をカチオンに変換することが可能なイオン性化合物もし
くはルイス酸、固体酸、あるいは、イオン交換性層状珪
酸塩からなる群より選ばれた少なくとも１種の化合物が
用いられる。また、必要に応じてこれら化合物と共に有
機アルミニウム化合物を添加することができる。

【００１５】アルミニウムオキシ化合物としては、メチ
ルアルモキサン、エチルアルモキサン、プロピルアルモ
キサン、ブチルアルモキサン、イソブチルアルモキサ
ン、メチルエチルアルモキサン、メチルブチルアルモキ
サン、メチルイソブチルアルモキサン等が例示される。
また、トリアルキルアルミニウムとアルキルボロン酸と
の反応物を使用することもできる。例えば、トリメチル
アルミニウムとメチルボロン酸の２：１の反応物、トリ
イソブチルアルミニウムとメチルボロン酸の２：１反応
物、トリメチルアルミニウムとトリイソブチルアルミニ
ウムとメチルボロン酸の１：１：１反応物、トリエチル
アルミニウムとブチルボロン酸の２：１反応物などであ
る。

【００１６】イオン交換性層状珪酸塩としては、モンモ
リロナイト、ザウコナイト、バイデライト、ノントロナ
イト、サポナイト、ヘクトライト、スチーブンサイト、
ベントナイト、テニオライト等のスメクタイト族、バー
ミキュライト族、雲母族などの珪酸酸塩が用いられる。
これらのケイ酸塩は化学処理を施したものであることが
好ましい。ここで化学処理とは、表面に付着している不
純物を除去する表面処理と層状ケイ酸塩の結晶構造、化
学組成に影響を与える処理のいずれをも用いることがで
きる。具体的には、（イ）酸処理、（ロ）アルカリ処
理、（ハ）塩類処理、（ニ）有機物処理等が挙げられ
る。これらの処理は、表面の不純物を取り除く、層間の
陽イオンを交換する、結晶構造中のＡｌ、Ｆｅ、Ｍｇ等
の陽イオンを溶出させ、その結果、イオン複合体、分子
複合体、有機誘導体等を形成し、表面積や層間距離、固
体酸性度等を変えることができる。これらの処理は単独
で行ってもよいし、２つ以上の処理を組み合わせてもよ
い。

【００１７】また、必要に応じてこれら化合物と共にト
リエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、
ジエチルアルミニウムクロリド等の有機アルミニウム化
合物が使用してもよい。

【００１８】本発明においては、上記メタロセン触媒を
使用してプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体
を得る。α−オレフィンとしては、プロピレンを除く炭
素数２〜２０のα−オレフィンがあげられ、例えばエチ
レン、ブテン−１、ペンテン−１、３−メチル−１−ブ
テン、ヘキセン−１、３−メチル−１−ペンテン、４−
メチル−１−ペンテン、ヘプテン−１、オクテン−１、
ノネン−１、デセン−１、ドデセン−１、テトラデセン
−１、ヘキサデセン−１、オクタデセン−１、エイコセ
ン−１等を例示できる。プロピレンと共重合されるα−
オレフィンは一種類でも二種類以上併用してもよい。こ
のうちエチレン、ブテン−１が好適である。

【００１９】重合法としては、これらの触媒の存在下、
不活性溶媒を用いたスラリー法、実質的に溶媒を用いな
い気相法や溶液法、あるいは重合モノマーを溶媒とする
バルク重合法等が挙げられる。

【００２０】本発明が規定する特性（Ａ１）〜（Ａ５）
を有するプロピレン・α−オレフィン共重合体を得る方
法としては、例えば、上記したコモノマーの種類の選
択、重合方法の選択の他に、重合温度やコモノマー量を
調節して、分子量および結晶性の分布を適宜制御するこ
とにより、所望のポリマーを得ることができる。以下、
各特性について説明する。

【００２１】 特性（Ａ１） ＭＦＲが０．５〜５０ｇ／１０分 ＭＦＲは、ＪＩＳ−Ｋ６９２１による２３０℃、21.18Ｎ
でのメルトフローレートを表わす。本発明においては、
ＭＦＲは０．５〜５０ｇ／１０分に調節することが必要
である。ＭＦＲは好ましくは１〜３０ｇ／１０分、より
好ましくは１．５〜１０ｇ／１０分である。ＭＦＲが上
記範囲より低い場合、表面性状に不良を生じるため好適
な生産性が得られず、上記範囲より高い場合連続的なフ
ィルムの生産が困難となる。ポリマーのＭＦＲを調節す
るには、例えば、重合温度、触媒量、分子量調節剤とし
ての水素の供給量など適宜調節する方法がとられる。

【００２２】特性（Ａ２） Ｔｐが１１０〜１５０℃ Ｔｐは示差走査熱量計（ＤＳＣ）によって得られる融解
曲線のピーク温度を表わす。本発明においては、Ｔｐは
１１０〜１５０℃に調節することが必要である。Ｔｐは
好ましくは１１５〜１４５℃、より好ましくは１２０〜
１４０℃である。Ｔｐが上記範囲より低い場合、好適な
耐ブロッキング性が得られず、上記範囲より高い場合好
適な透明性が得られない。ポリマーのＴｐを調節するに
は、通常コモノマー含量を適宜調節する方法がとられ
る。コモノマーのα−オレフィン含有量が多くなるとＴ
ｐは低下する方向となる。

【００２３】特性（Ａ３） Ｔ₈₀−Ｔ₂₀ が１０℃以下 Ｔ₈₀は温度上昇溶離分離（ＴＲＥＦ）によって得られる
溶出曲線において８０重量％が溶出する温度、Ｔ₂₀は２
０重量％が溶出する温度を表わす。本発明においては、
Ｔ₈₀−Ｔ₂₀ を１０℃以下に調節することが必要であ
る。Ｔ₈₀−Ｔ₂₀ は、好ましくは２〜８℃、より好まし
くは３〜６℃である。Ｔ₈₀−Ｔ₂₀ が上記範囲より大き
い場合は写像性が悪化する。ポリマーのＴ₈₀−Ｔ₂₀ が
上記のように特定の狭い範囲にあることは、ポリマーの
分子量分布がより均一であることを意味している。これ
はメタロセン触媒を使用して重合したことに起因してお
り、チーグラーナッタ触媒ではこのようなポリマーを製
造することは困難である。

【００２４】 特性（Ａ４） α−オレフィン含有量が２〜２３モル％ 本発明で用いるプロピレン・α−オレフィンランダム共
重合体中のα−オレフィン（コモノマー）含有量［Ｅ］
は２〜２３モル％に調節することが必要である。コモノ
マー含有量は、好ましくは２．５〜１０モル％、より好
ましくは３〜８モル％である。特にコモノマーがエチレ
ンの場合は、２〜１５モル％が好ましい。コモノマー含
有量が上記範囲よりも少量であると造核剤を用いても好
適な透明性を得ることは困難であり、一方多すぎると所
定のＴｐを維持することが難しい。ポリマー中のα−オ
レフィン含有量は重合反応系へ供給するα−オレフィン
の量を制御することにより容易に調節することができ
る。なお、本発明において、α−オレフィン含有量は、
フーリエ変換赤外分光光度計により定量されるものであ
る。

【００２５】特性（Ａ５） Ｑ≧０．１１×［Ｅ］＋
２．０を満たすこと 上記不等式において、Ｑは重量平均分子量Ｍｗと数平均
分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）を、［Ｅ］はα−オレ
フィン含有量を表わす。メタロセン触媒を使用して重合
したプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体のＱ
値は、通常１．５〜３．５、好ましくは１．８〜３．２
の狭い範囲にあるが、本発明ではα−オレフィン含有量
［Ｅ］との関係で上記式を満足することが必要である。
メタロセン触媒を使用して重合したプロピレン・α−オ
レフィンランダム共重合体であっても、上記式を満足し
ないポリマーは、配合工程における押出機のモータ負荷
が大きく生産性が悪い。また成形性に劣り、像鮮明度に
劣るフィルムしか与えない。

【００２６】以上説明した特性（Ａ１）〜（Ａ５）を満
足するプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体で
あれば、後述する造核作用を有する成分の配合により、
個々の球晶の大きさを小さくすることができるだけでな
く、球晶の大きさの分布をも狭くすることが可能であ
り、フィルムの写像性が著しく向上する。

【００２７】本発明においては、造核作用を有する成分
として特性（Ｂ１）〜（Ｂ２）を有するポリエチレン
（Ｂ）と結晶核剤（Ｃ）が組み合わされて使用される。
次に、特性（Ｂ１）〜（Ｂ２）について説明する。

【００２８】特性（Ｂ１） 密度が０．９４〜０．９８
ｇ／ｃｍ³ 本発明で配合されるポリエチレンは、エチレンの実質的
単独重合体であって、その密度は０．９４〜０．９８ｇ
／ｃｍ³ 、好ましくは０．９５〜０．９７ｇ／ｃｍ³
のものである。上記範囲未満では配合しても結晶性を十
分変えることができず、ヘイズや像鮮明度に劣る。また
上記範囲を超えるポリエチレンは商業的に入手し難く、
成形性にも劣る。かかるポリエチレンの重合方法や触媒
について特に制限はないが、中低圧法プロセスによって
得られるポリエチレンが好適である。例えば、ハロゲン
化マグネシウム、ハロゲン化チタン及び電子供与体化合
物を成分とする固体触媒成分と有機アルミニウム化合物
とを組み合わせたチーグラー型触媒、又はメタロセン触
媒を使用して製造することができる。上記ポリエチレン
は、実質的にエチレン単独重合体であるが、本発明の効
果を損なわない程度の少量、例えば２モル％以下の他の
α−オレフィンを共重合したものでもよい。

【００２９】特性（Ｂ２） ＭＩが１０ｇ／１０分以上 ＭＩは、ＪＩＳ−Ｋ６９２２による１９０℃、21.18Ｎで
のメルトインデックスを表わす。本発明で配合されるポ
リエチレンのＭＩは１０ｇ／１０分以上、好ましくは１
５〜５００ｇ／１０分のものである。上記範囲未満では
配合工程での分散が不良であり、一方上記範囲を超える
ものは成形の際、ダイ直下での発煙・冷却ロール汚れが
問題となる。微分散するためには、ポリエチレンのＭＩ
がプロピレン・α−オレフィンランダム共重合体のＭＦ
Ｒより大きい方が好ましい。

【００３０】次に、結晶核剤（Ｃ）について説明する。
結晶核剤（Ｃ）としては、有機リン酸金属塩、ソルビト
ール誘導体、芳香族カルボン酸金属塩、ロジン酸金属
塩、アミド系核剤、高分子系結晶核剤、無機系結晶核剤
などが挙げられる。有機リン酸金属塩としては、例え
ば、下記一般式（Ｉ）

【００３１】

【化１】

【００３２】（式中、Ｒ¹ は酸素、イオウまたは炭素数
１〜１０の炭化水素基であり、Ｒ²、Ｒ³ は水素または
炭素数１〜１０の炭化水素基であり、Ｒ²、Ｒ³ は同種
であっても異種であってもよく、Ｒ² 同士、Ｒ³ 同士ま
たはＲ² とＲ³ が結合して環状となっていてもよく、Ｍ
は１〜３価の金属原子であり、ｐは１〜３の整数であ
る。）で表される化合物を挙げることができる。好まし
くは、Ｒ¹ は酸素、イオウ又はメチレン基、Ｒ² 、Ｒ³
はプロピル基、ブチル基、Ｍはアルミニウムである。

【００３３】上記一般式（I）で表される化合物の具体
的なものとしては、ナトリウム−２，２’−メチレン−
ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェー
ト、ナトリウム−２，２’−エチリデン−ビス（４，６
−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェ−卜、リチウム−
２，２’−メチレン−ビス−（４，６−ジ−ｔ−ブチル
フェニル）ホスフェート、リチウム−２，２’−エチリ
デン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフ
ェート、ナトリウム−２，２’−エチリデン−ビス（４
−ｉ−プロピル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェー
ト、リチウム−２，２’−メチレン−ビス（４−メチル
−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、リチウム−
２，２’−メチレン−ビス（４−エチル−６−ｔ−ブチ
ルフェニル）ホスフェート、

【００３４】カルシウム−ビス［２，２’−チオビス
（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェー
ト］、カルシウム−ビス［２，２’−チオビス（４−エ
チル−６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、カル
シウム−ビス［２，２’−チオビス−（４，６−ジ−ｔ
−ブチルフェニル）ホスフェート］、マグネシウム−ビ
ス［２，２’−チオビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェ
ニル）ホスフェート］、マグネシウム−ビス［２，２’
−チオビス−（４−ｔ−オクチルフェニル）ホスフェー
ト］、ナトリウム−２，２’−ブチリデン−ビス（４，
６−ジ−メチルフェニルホスフェート、ナトリウム−
２，２’−ブチリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル
フェニル）ホスフェート、ナトリウム−２，２’−ｔ−
オクチルメチレン−ビス（４，６−ジ−メチルフェニ
ル）ホスフェート、ナトリウム−２，２’−ｔ−オクチ
ルメチレン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）
ホスフエート、カルシウム−ビス−（２，２’−メチレ
ン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェ
ート）、マグネシウム−ビス［２，２’−メチレン−ビ
ス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェー
ト］、バリウム−ビス［２，２’−メチレン−ビス
（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、
ナトリウム−２，２’−メチレン−ビス（４−メチル−
６−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−
２，２’−メチレン−ビス（４−エチル−６−ｔ−ブチ
ルフェニル）ホスフェート、ナトリウム（４，４’−ジ
メチル−５，６’−ジ−ｔ−ブチル−２，２’−ビフェ
ニル）ホスフェート、カルシウム−ビス［（４，４’−
ジメチル−６，６’−ジ−ｔ−ブチル−２，２’−ビフ
ェニル）ホスフェート］、ナトリウム−２，２’−エチ
リデン−ビス（４−ｍ−ブチル−６−ｔ−ブチルフェニ
ル）ホスフェート、ナトリウム−２，２’−メチレン−
ビス（４，６−ジ−メチルフェニル）ホスフェート、ナ
トリウム−２，２’−メチレン−ビス（４，６−ジ−エ
チルフェニル）ホスフェート、カリウム−２，２’−エ
チリデン−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホ
スフェート、カルシウム−ビス［２，２’−エチリデン
−ビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェー
ト］、マグネシウム−ビス［２，２’−エチリデン−ビ
ス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェー
ト］、バリウム−ビス［２，２’−エチリデン−ビス
（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］、
アルミニウム−トリス［２，２’−メチレン−ビス
（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］お
よびアルミニウム−トリス［２，２’−エチリデン−ビ
ス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェート］
およびこれらの二種以上の混合物等を挙げることができ
る。

【００３５】また、有機リン酸系核剤としては、下記一
般式（ＩＩ)

【００３６】

【化２】

【００３７】（式中、Ｒ⁴ は水素または炭素数１〜１０
の炭化水素基であり、Ｍは１〜３価の金属原子であり、
ｑは１〜３の整数である。）で表される化合物を挙げる
ことができる。好ましくはＲ⁴ は水素、プロピル基また
はブチル基、Ｍはアルミニウムである。

【００３８】上記一般式（II)で表される化合物の具体
的なものとしては、ナトリウム−ビス（４−ｔ−ブチル
フェニル）ホスフェート、ナトリウム−ビス（４−メチ
ルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−ビス（４−エ
チルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−ビス（４−
ｉ−プロピルフェニル）ホスフェート、ナトリウム−ビ
ス（４−ｔ−オクチルフェニル）ホスフェート、カリウ
ム−ビス（４−ｔ−ブチルフエニル）ホスフェート、カ
ルシウム−ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）ホスフェー
ト、マグネシウム−ビス（４−ｔ−ブチルフェニル）ホ
スフェート、リチウム−ビス（４−ｔ−ブチルフェニ
ル）ホスフェート、アルミニウム−ビス（４−ｔ−ブチ
ルフェニル）ホスフェートおよびこれらの二種以上の混
合物等を挙げることができる。

【００３９】ソルビトール誘導体としては、ジベンジリ
デンソルビトール、ジメチルベンジリデンソルビトー
ル、エチルベンジリデンソルビトール、クロロベンジリ
デンソルビトール等が挙げられる。芳香族カルボン酸金
属塩としては、p-tert−ブチル安息香酸ナトリウム、β
−ナフトエン酸ナトリウム、ジ安息香酸アルミニウム、
塩基性ジ-p-tert-ブチル安息香酸アルミニウム、安息香
酸カルシウム、安息香酸マグネシウム、安息香酸バリウ
ム等が挙げられる。

【００４０】ロジン酸金属塩としては、ロジン酸カルシ
ウム、ロジン酸マグネシウム、ロジン酸アルミニウム、
ロジン酸亜鉛等が挙げられる。アミド系核剤としては、
アジピン酸ジアニリド、スペリン酸ジアニリド等があげ
られる。

【００４１】高分子系結晶核剤としては、環状オレフィ
ン重合体、炭素数５以上の分岐α−オレフィン重合体、
ビニルシクロアルカン重合体等を挙げることができる。

【００４２】環状オレフィン重合体は、重合性二重結合
を環内に有するモノマーのその環構造を保持した重合体
であり、炭素数４〜２０の環状オレフィンモノマーの単
独重合体、上記環状オレフィンモノマー同士の共重合
体、上記環状オレフィンモノマー５０モル％以上と他の
モノマー５０モル％以下との共重合体が好適に使用でき
る。上記モノマーとして、例えば、シクロブテン、シク
ロペンテン、シクロペンタジエン、４−メチルシクロペ
ンテン、４，４−ジメチルシクロペンテン、シクロヘキ
セン、４，４−ジメチルシクロヘキセン、１，３−シク
ロヘキサジエン、シクロヘプテン、１，３−シクロヘプ
タジエン、１，３，５−シクロヘプタトリエン、シクロ
オクテン、１，５−シクロオクタジエン、シクロドデセ
ン等を挙げることができる。

【００４３】分岐α−オレフィン重合体は、重合性二重
結合を有する分岐α−オレフィンモノマーの重合体であ
り、炭素数５以上の分岐α−オレフィンモノマーの単独
重合体、上記分岐α−オレフィンモノマー同士の共重合
体、上記分岐α−オレフィンモノマー５０モル％以上と
他のモノマー５０モル％以下との共重合体が好適に使用
できる。好適な分岐α−オレフィンモノマーは炭素数５
〜１０のものであり、具体的には、３−メチル−１−ブ
テン、３−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペ
ンテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−
ヘキセン、４，４−ジメチル−１−ヘキセン、４，４−
ジメチル−１−ペンテン、４−エチル−１−ヘキセン、
３−エチル−１−ヘキセン等を挙げることができる。

【００４４】ビニルシクロアルカン重合体は、重合性二
重結合を有するビニルシクロアルカンモノマーの重合体
であり、シクロアルカン構造が主鎖からペンダント状に
結合している重合体である。ビニルシクロアルカンモノ
マーの単独重合体、上記ビニルシクロアルカンモノマー
同士の共重合体、上記ビニルシクロアルカンモノマー５
０モル％以上と他のモノマー５０モル％以下との共重合
体が好適に使用できる。好適なビニルシクロアルカンモ
ノマーとしては、具体的には、ビニルシクロブタン、ビ
ニルシクロペンタン、ビニル−３−メチルシクロペンタ
ン、ビニルシクロヘキサン、ビニル−３−メチルシクロ
ヘキサン、ビニルノルボルナン等を挙げることができ
る。

【００４５】無機系結晶核剤としては、タルク、クレ
ー、珪酸カルシウム、珪酸アルミニウム、酸化チタン、
無水珪酸、沈降性炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、
酸化マグネシウム、酸化亜鉛、硫酸バリウム、アルミ
ナ、フッ化黒鉛等が挙げられる。

【００４６】本発明においては、特性（Ａ１）〜（Ａ
５）を有するプロピレン・α−オレフィンランダム共重
合体（Ａ）に、特性（Ｂ１）〜（Ｂ２）を有するポリエ
チレンと、結晶核剤（Ｃ）を配合してプロピレン・α−
オレフィンランダム共重合体組成物とする。ポリエチレ
ン（Ｂ）の配合量は、プロピレン・α−オレフィンラン
ダム共重合体（Ａ）１００重量部に対して、０．００１
〜５重量部、好ましくは０．０１〜３重量部、更に好ま
しくは０．１〜２重量部である。上記範囲未満では透明
性、写像性の改良効果が不充分であり、逆に上記範囲を
超える場合は、ポリエチレンが連続層となり透明性が悪
化ずる。同様に結晶核剤（Ｃ）の配合量は、０．００１
〜０．５重量部である。結晶核剤（Ｃ）の配合量の好ま
しい範囲は結晶核剤の種類により大きく異なるため、後
に示すように、それぞれの結晶核剤毎に決定することが
好ましい。

【００４７】有機リン酸金属塩は、好ましくは０．０１
〜０．４重量部、より好ましくは０．０３〜０．２重量
部、ソルビトール誘導体は、好ましくは０．０１〜０．
４重量部、より好ましくは０．０３〜０．２重量部、芳
香族カルボン酸金属塩は、好ましくは０．０１〜０．４
重量部、より好ましくは０．０３〜０．２重量部、ロジ
ン酸金属塩は、好ましくは０．０１〜０．４重量部、よ
り好ましくは０．０３〜０．２重量部、アミド系核剤
は、好ましくは０．０１〜０．４重量部、より好ましく
は０．０３〜０．２重量部、高分子系結晶核剤は、好ま
しくは０．００１５〜０．０５重量部、より好ましくは
０．００２〜０．０１重量部、無機系結晶核剤は好まし
くは０．００２〜０．１重量部、より好ましくは０．０
０５〜０．０５重量部の範囲から選択される。

【００４８】本発明のプロピレン・α−オレフィンラン
ダム共重合体樹脂組成物には、本発明の目的が損なわれ
ない範囲で、各種添加剤、例えば、耐熱安定剤、酸化防
止剤、耐候安定剤、帯電防止剤、スリップ剤、抗ブロッ
キング剤、防曇剤、着色剤、充填剤、エラストマーなど
を配合することができる。プロピレン・α−オレフィン
ランダム共重合体（Ａ）と、ポリエチレン（Ｂ）と、結
晶核剤（Ｃ）と、必要に応じて各種添加剤とを、ドライ
ブレンドの状態あるいは溶融混練機を用いて１９０〜３
５０℃で加熱溶融混練し、粒状に裁断されたペレットの
状態でフィルム成形材料として提供される。

【００４９】本発明のフィルムは、上述のフィルム成形
材料をキャスト法、インフレーション成形法などの溶融
押出成形法により製膜される。該フィルムの厚みは通常
５〜５００μｍ程度である。またフィルムは単層での使
用だけでなく、共押出し製膜法による複層フィルムにも
好適に使用できる。フィルムの厚さが５〜１２０μｍの
薄物の場合には、アンチブロッキング剤など併用するこ
とが好ましい。

【００５０】上記の方法で製造されるポリプロピレン樹
脂フィルムの像鮮明度は８０％以上、好ましくは８２％
以上、より好ましくは８５％以上となるように調節され
る。像鮮明度が上記より低い場合、当該フィルムの透明
性が良くても写像性が悪化する。すなわち被包装物を鮮
明に見ることはできない。

【００５１】また、本発明によるとヘイズは３．５％以
下、好ましくは３．０％以下であって、透明性に優れた
フィルムを得ることができ、該フィルム単独で使う包装
袋、例えば文具・食品包装等の用途に好適に使用でき
る。

【００５２】

【実施例】次に本発明を実施例により更に具体的に説明
するが、本発明はその要旨を超えない限り下記の実施例
に限定されるものではない。物性等の測定は下記の通り
である。 （１）ＭＦＲの測定法 ポリプロピレン重合体のＭＦＲはＪＩＳ−Ｋ６９２１−
２附属書に準拠し測定した。（条件：温度／２３０℃、
荷重２１．１８Ｎ） （２）メルトインデックスの測定法 ポリエチレンのメルトインデックスはＪＩＳ−Ｋ６９２
２−２附属書に準拠し測定した。（条件：温度／１９０
℃、荷重２１．１８Ｎ）

【００５３】（３）Ｔｐの測定法 セイコー社製の示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用い、サン
プル量５ｍｇを採り、２００℃で５分間保持した後、４
０℃まで１０℃／分の降温速度で結晶化させ、更に１０
℃／分の昇温速度で融解させたときに描かれる曲線のピ
ーク位置を、融解曲線ピーク温度Ｔｐ（℃）とした。

【００５４】（４）温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ） 温度上昇溶離分別（ＴＲＥＦ）によって溶出曲線を得る
には、カラムを装着したクロス分別装置に、ポリマーを
溶媒に完全溶解させて供給した後に所定の冷却速度で０
℃まで冷却し、不活性担体表面に薄いポリマー層を形成
させた後に、所定の速度で昇温して、その温度までに溶
出したポリマー量を連続的に測定し、その溶出量と溶出
温度との関係を表す曲線を画く。不活性担体表面に形成
させた薄いポリマー層からの全溶出成分に対しの２０重
量％が溶出される温度をＴ₂₀、８０重量％が溶出される
温度をＴ₈₀とした。測定条件は次の通り。 装置：三菱化学（株）製 ＣＦＣ Ｔ１５０Ａ型 溶媒：オルソジクロルベンゼン 測定濃度：４ｍｇ／ｍｌ カラム：昭和電工（株）製 ＡＤ８０Ｍ／Ｓ カラムサイズ ０．４６ｍｍ径×１５ｃｍ 不活性担体 ガラスビーズ（０．１ｍｍ径） 冷却速度：１００℃／１２０分

【００５５】（５）Ｑ値の測定法 ゲル・パーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）
により測定した重量平均分子量Ｍｗと数平均分子量Ｍｎ
との比（Ｍｗ／Ｍｎ）をＱ値とした。測定条件は次の通
りである。 装置：ウオーターズ社製ＧＰＣ １５０Ｃ型 カラム：昭和電工社製ＡＤ８０Ｍ／Ｓ ３本 測定温度：１４０℃ 濃度：２０ｍｇ／１０ｍｌ 溶媒：オルソジクロロベンゼン

【００５６】（６）フィルムの像鮮明度 ＪＩＳ−Ｋ７１０５に準拠して（光学くしの幅は０．１
２５ｍｍ）、ＴＤ方向の透過の像鮮明度を測定した。こ
の値が大きいほど写像性が優れる。 （７）フィルムの透明性（ヘイズ） ＡＳＴＭ−Ｄ１００３に準拠して得られたフィルムをへ
ーズメータにて測定した（単位％）。この値が小さいほ
ど透明性が優れていることを意味する。

【００５７】＜ポリプロピレンの重合１＞ （１）触媒の調整 ３つ口フラスコ（容積１Ｌ）中に硫酸及び硫酸リチウム
で逐次的に処理されたスメクタイト族ケイ酸塩（水沢化
学社製ベンクレイＳＬ）２０ｇ、トリノルマルオクチル
アルミニウム５０ｍｍｏｌ、ヘプタン２００ｍＬを仕込
みスラリー１とした。また別のフラスコ（容積２００ｍ
Ｌ）中に、トルエンを３ｗｔ％含有するヘプタン９０ｍ
Ｌ、〔（ｒ）−ジクロロ［１，１’−ジメチルシリレン
ビス｛２−メチル−４−（４−クロロフェニル）−４Ｈ
−アズレニル｝］ジルコニウム〕０．３ｍｍｏｌ、トリ
イソブチルアルミニウム１．５ｍｍｏｌを仕込みスラリ
ー２とした。スラリー２を、上記スラリー１に加えて、
室温で６０分攪拌した。その後ヘプタンを２１０ｍＬ追
加し、このスラリーを１Ｌオートクレーブに導入した。
オートクレーブの内部温度を４０℃にしたのちプロピレ
ンを１０ｇ／時の速度でフィードし２時間４０℃を保ち
つつ予備重合を行い予備重合触媒７３ｇを得た。

【００５８】（２）プロピレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体の製造 内容積４００Ｌの反応器に液状プロピレン、エチレン、
水素、およびトリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）
のヘキサン希釈溶液を連続的に供給し、内温を７０℃に
保持した。プロピレンの供給量は、１０６ｋｇ／ｈｒで
あり、エチレンの供給量は１．７ｋｇ／ｈｒであり、水
素の供給量は０．０３ｇ／ｈｒであり、ＴＩＢＡの供給
量は２５ｇ／ｈｒであった。前記予備重合触媒を流動パ
ラフィンによりスラリー状とし、４．５ｇ／ｈｒでフィ
ードした。その結果、２６ｋｇ／ｈｒのプロピレン・エ
チレンランダム共重合体Ｉを得た。得られたプロピレン
・エチレンランダム共重合体Ｉは、ＭＦＲ＝６．０、エ
チレン含量＝３．４ｍｏｌ％、Ｔｐ＝１３４℃、Ｑ値＝
２．８であった。

【００５９】＜ポリプロピレンの重合２＞ポリプロピレ
ンの重合１で調整した、固体触媒を用い、内温を６０℃
に保持し、プロピレンの供給量を１２３ｋｇ／ｈｒに、
エチレンの供給量を３．５ｋｇ／ｈｒに、水素の供給量
を０．２１ｇ／ｈｒに変更し、予備重合触媒供給量を、
３．０ｇ／ｈｒでフィードした以外はポリプロピレンの
重合１と同様にして重合を行った。その結果、１９ｋｇ
／ｈｒのプロピレン・エチレンランダム共重合体ＩＩを
得た。得られたプロピレン・エチレンランダム共重合体
ＩＩは、ＭＦＲ＝９．４、エチレン含量＝５．６ｍｏｌ
％、Ｔｐ＝１２５℃、Ｑ値＝２．７であった。

【００６０】＜ポリプロピレンの重合３＞内容積２００
リットルの攪拌式オートクレーブをプロピレンで十分に
置換した後、脱水・脱酸素処理したｎ―ヘプタン６０Ｌ
を導入し、ジエチルアルミニウムクロリド１６ｇ、三塩
化チタン触媒（エム・アンド・エム社製）４．１ｇを５
０℃でプロピレン雰囲気下で導入した。更に気相水素濃
度を６．０容量％に保ちながら、５０℃の温度で、プロ
ピレン５．７ｋｇ／時及びエチレン０．２８ｋｇ／時の
速度で４時間フィードした後、更に１時間重合を継続し
た。その結果、１２ｋｇのプロピレン・エチレンランダ
ム共重合体ＩＩＩを得た。得られたプロピレン・エチレ
ンランダム共重合体ＩＩＩは、ＭＦＲ＝６．４、エチレ
ン含量＝５．９ｍｏｌ％、Ｔｐ＝１４０℃、Ｑ値＝４．
４であった。

【００６１】＜ポリプロピレンの重合４＞ （１）触媒調製 十分に窒素置換したフラスコにｎ−ヘプタン２００ミリ
リットル、ＭｇＣｌ₂０．４モル、Ｔｉ（Ｏ−ｎ−Ｃ₄Ｈ
₉）₄０．８モルを仕込み、９５℃に保ちながら２時間反
応させた。反応終了後、４０℃に温度を下げ、次いでメ
チルハイドロジェンポリシロキサン（２０センチストー
クス）を４８ミリリットル導入し、３時間反応させ固体
成分を得た。フラスコにｎ−ヘプタン５０ミリリット
ル、上記で合成した固体成分をＭｇ原子換算で０．２４
モル、ｎ−ヘプタン２５ミリリットル、ＳｉＣｌ₄ ０．
４モルを仕込み、９０℃で３時間反応させた。さらにｎ
−ヘプタン２５ミリリットル、フタル酸クロライド０．
０１６モルを導入し、９０℃で１時間反応させた。次い
でこれらにＳｉＣｌ₄を０．２４ミリモルを導入して、
１００℃で３時間反応させた。十分に窒素置換したフラ
スコに十分精製したｎ−ヘプタン５０ミリリットルを導
入し、次いで上記で得た固体成分を５グラム導入し、さ
らに（ＣＨ₃）₃ＣＳｉ（ＣＨ₃）（ＯＣＨ₃）₂を０．８
１ミリリットル、３０℃で２時間接触させた。接触終了
後、ｎ−ヘプタンで洗浄した。さらに、プロピレンをフ
ローさせて予備重合を実施し、固体触媒を得た。

【００６２】（２）プロピレン・α−オレフィンランダ
ム共重合体の製造 内容積２００リットルの撹拌式オートクレーブ内をプロ
ピレンで十分に置換した後、精製したｎ−ヘプタン６０
リットルを導入し、これにトリエチルアルミニウム１５
ｇ、上述の固体触媒２．０ｇ（予備重合ポリマーを除い
た量として）を５５℃でプロピレン雰囲気下に導入し
た。その後、６０℃に昇温し、ここで気相部の水素濃度
を５．８容量％に保ちながらプロピレンを５．８ｋｇ／
時のフィード速度で導入した。さらに１０分後、エチレ
ンを２４０ｇ／時の速度で導入して６時間重合を実施し
た。その後、全モノマーの供給を停止し１時間重合を継
続した。その結果、３０ｋｇのプロピレン・エチレンラ
ンダム共重合体ＩＶを得た。得られたプロピレン・エチ
レンランダム共重合体ＩＶは、ＭＦＲ＝８．３、エチレ
ン含量＝６．０ｍｏｌ％、Ｔｐ＝１３８℃、Ｑ値＝３．
６であった。

【００６３】＜ポリプロピレンの重合５＞内容積１０リ
ットルのステンレス製オートクレーブにトルエン４リッ
トル、トリイソブチルアルミニウム８ｍｍｏｌ、テトラ
キスペンタフルオロフェニルボレートジメチルアニリニ
ウム塩２０μｍｏｌを仕込み、５０℃に昇温し、全圧で
７．０ｋｇ／ｃｍ²-Ｇまでエチレン／プロピレン混合ガ
ス（ガス組成比：エチレン／プロピレン＝２／１００）
を導入した。ここで、（１，２’−エチレン）（２，
１’−エチレン）−ビス（インデニル）ハフニウムジク
ロリドを５μｍｏｌ加え、重合を開始した。圧力が一定
になるように調圧器によりプロピレンを供給し、２時間
重合を行った。その結果、７００ｇのプロピレン・エチ
レンランダム共重合体Ｖを得た。得られたプロピレン・
エチレンランダム共重合体Ｖは、ＭＦＲ＝９．０、エチ
レン含量＝２．７ｍｏｌ％、Ｔｐ＝１４０℃、Ｑ値＝
２．２であった。

【００６４】上記のプロピレンの重合１〜５で製造した
プロピレン・エチレンランダム共重合体Ｉ〜Ｖの各物性
を表１にまとめた。表１から明らかな通り、重合体Ｉ及
び重合体ＩＩは、特性（Ａ１）〜（Ａ５）を有する本発
明のプロピレン・エチレンランダム共重合体であり、重
合体ＩＩＩ、重合体ＩＶ及び重合体Ｖは本発明外の共重
合体である。

【００６５】

【表１】

【００６６】［実施例１〜１０］重合体と添加剤の配合
は、ヘンシェルミキサーで７５０ｒｐｍ、１分間高速混
合した後、２軸押出機（池貝社製ＰＣＭ３０）を使用
し、押出温度２３０℃の条件で実施した。表１に示す重
合体Ｉ又は重合体ＩＩ １００重量部に対して、各種の
ポリエチレン、結晶核剤及び酸化防止剤としてテトラキ
ス[メチレン−３−（３’、５’−ジ−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシフェニル）プロピオネート]メタン（チバ
・スペシャルティ・ケミカルズ製、商品名イルガノック
ス１０１０）を０．０５重量部、トリス−（２，４−ジ
−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（チバ・スペシャ
ルティ・ケミカルズ製、商品名イルガホス１６８）を
０．０５重量部、中和剤としてステアリン酸カルシウム
（耕正製、商品名Ｃａ−Ｓｔ）を０．０５重量部を溶
融、混練、冷却、カットしてペレット状のプロピレン共
重合体組成物を調製した。次に得られた組成物を原料と
して、口径３５ｍｍφ、幅３００ｍｍＴダイ、エアナイ
フおよび冷却ロールを具備したＴダイフィルム押出機
（プラコー社製Ｔダイ成形装置）を使用して押出樹脂温
度２３０℃、冷却ロール温度３５℃、製膜引取速度はフ
ィルム厚み５０μｍで１０ｍ／ｍｉｎ、１５０μｍで
３．４ｍ／ｍｉｎの条件で単層フィルムを製造した。該
組成物の配合処方を表２に、該フィルム物性を表３に示
した。尚、表中、ＮＡ２１は有機リン酸アルミニウム塩
（旭電化社製）、Ｐ３ＭＢはポリ−３−メチルブテン−
１（自社製造品、特開平１−１２６３０６に記載の方法
に準じて製造）、ＮＡ１１は有機リン酸ナトリウム塩
（旭電化社製）、ＧＭＤはソルビトール誘導体（新日本
理化（株）製、商品名ゲルオールＭＤ）、ＡＢ剤はアン
チブロッキング剤として用いた合成シリカ（富士シリシ
ア化学（株）製、サイリシア５５０、平均粒径２．７μ
ｍ）、ＳＬ剤はスリップ剤として用いたエルカ酸アマイ
ド（日本精化（株）社製、商品名ニュートロンＳ）、Ｂ
Ｌはフィルムのブロッキング値をそれぞれ表わす。

【００６７】［比較例１〜１２］実施例１と同様にして
重合体と添加剤を配合して組成物を調製し、次いでフィ
ルムの製造を行なった。該組成物の配合処方を表４に、
該フィルム物性を表５に示した。

【００６８】［実施例１１］及び［比較例１３〜１４］
表６に示すポリプロピレン系組成物を使用し、エアナイ
フ側表層用押出機口径２０ｍｍφ、冷却ロール側表層用
押出機口径２０ｍｍφ、中間層用押出機口径３５ｍｍ
φ、幅３００ｍｍＴダイ、エアナイフおよび冷却ロール
を具備したＴダイフィルム押出機（プラコー社製Ｔダイ
成形装置）を使用して、各押出機の押出樹脂温度２３０
℃、冷却ロール温度３５℃、製膜引取速度はフィルム厚
み５０μｍで１０ｍ／ｍｉｎの条件で、各表層５μｍ、
中間層４０μｍ、全体厚み５０μｍの２種３層の複合フ
ィルムを製造した。該組成物の配合処方を表６に、該フ
ィルム物性を表７に示した。

【００６９】上記に示した各実施例によれば、いずれも
透明性に優れ像鮮明性に優れたポリプロピレン系樹脂フ
イルムが得られる。なお、アンチブロッキング剤（ＡＢ
剤・合成シリカ）はフィルム厚さが５０μｍの薄いもの
のみに使用した。１５０μｍのフィルムは腰が強く、Ａ
Ｂ剤なしでもブロッキングしにくいからである。一方、
各比較例のフィルムは本発明の効果を発揮しない。概要
を下記に示す。 比較例１：メタロセン樹脂だが、核剤を入れないために像鮮
明性が劣る。 比較例２：メタロセン樹脂だが、ＰＥのMFRが低いために像鮮
明性が劣る。 比較例３：メタロセン樹脂だが、ＰＥの密度が低いためにヘ
イズ・像鮮明性が劣る。 比較例４：メタロセン樹脂だが、高密度ＰＥを入れないため
に像鮮明性が劣る。 比較例５：メタロセン樹脂だが、核剤の添加量が少ないため
像鮮明性が劣る。 比較例６：メタロセン樹脂だが、核剤の添加量が多いため核
剤の分散悪く、フィルムとしての評価に値しない。 比較例７：メタロセン樹脂だが、高密度ＰＥを入れないため
に像鮮明性が劣る。 比較例８：メタロセン樹脂だが、核剤を入れないために像鮮
明性が劣る。 比較例９：メタロセン樹脂だが、核剤を入れないために像鮮
明性が劣る。 比較例10：Ｔ₈₀−Ｔ₂₀が10℃より大きいので、像鮮明度
が劣る。 比較例11：Ｔ₈₀−Ｔ₂₀が10℃より大きいので、像鮮明度
が劣る。 比較例12：分子量分布とコモノマー含量の関係が規定以下な
ので像鮮明性が劣る。 比較例13：メタロセン樹脂だが、核剤を入れないために像鮮
明性が劣る。 比較例14：Ｔ₈₀−Ｔ₂₀が10℃より大きいので、像鮮明度
が劣る。

【００７０】

【表２】［表２の１］

【００７１】

【表３】［表２の２］

【００７２】

【表４】［表３の１］

【００７３】

【表５】［表３の２］

【００７４】

【表６】［表４の１］

【００７５】

【表７】［表４の２］

【００７６】

【表８】［表５の１］

【００７７】

【表９】［表５の２］

【００７８】

【表１０】［表６］

【００７９】

【表１１】［表７］

【００８０】

【発明の効果】本発明によれば、透明性に優れ、写像性
の改良されたポリプロピレン系樹脂フィルムが提供さ
れ、食品や一般雑貨の包装用フィルム等として有用であ
る。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｋ 5/51 Ｃ０８Ｋ 5/51 //(Ｃ０８Ｌ 23/14 Ｃ０８Ｌ 23:06 23:06） Ｆターム(参考） 4F071 AA15 AA15X AA20X AA76 AA81 AA82 AA87 AA88 AB26 AB30 AC15 AE12 AE20 AE22 AF20 AF30 AF53 BA01 BB06 BC01 BC12 4J002 BB032 BB141 BB163 BK003 BQ003 DD036 DE076 DE136 DE146 DE236 DG046 DJ006 DJ017 DJ036 DJ046 EC056 EG066 EG076 EN036 EW046 FD203 FD206 FD207 GG02 4J028 AA01 AB00 AB01 AC01 AC10 AC20 AC28 AC31 AC41 BA00A BA01B BB00A BB00B BB01B BC12B BC15B BC16B BC25B BC32B EB02 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 EB10 FA01 FA02 FA04 GA07 GA26 4J100 AA02Q AA03P AA04Q AA09Q AA15Q AA16Q AA17Q AA19Q AA21Q CA04 JA58 JA59 4J128 BA00A BA01B BB00A BB00B BB01B BC12B BC15B BC16B BC25B BC32B EB02 EB04 EB05 EB07 EB08 EB09 EB10 FA01 FA02 FA04 GA07 GA26

Claims (10)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】メタロセン触媒によって重合され、下記特
   性（Ａ１）〜（Ａ５）を有するプロピレン・α−オレフ
   ィンランダム共重合体（Ａ）１００重量部と、下記特性
   （Ｂ１）〜（Ｂ２）を有するポリエチレン（Ｂ）０．０
   ０１〜５重量部と、結晶核剤（Ｃ）０．００１〜０．５
   重量部とを含有するプロピレン・α−オレフィンランダ
   ム共重合体樹脂組成物のフィルムであって、該フィルム
   の像鮮明度が８０％以上かつヘイズが３．５％以下であ
   ることを特徴とする写像性の改良されたポリプロピレン
   系樹脂フィルム。 特性（Ａ１） ＭＦＲが０．５〜５０ｇ／１０分 特性（Ａ２） Ｔｐが１１０〜１５０℃ 特性（Ａ３） Ｔ₈₀−Ｔ₂₀ が１０℃以下 特性（Ａ４） α−オレフィン含有量が２〜２３モル％ 特性（Ａ５） Ｑ≧０．１１×［Ｅ］＋２．０を満たす
   こと 特性（Ｂ１） 密度が０．９４〜０．９８ｇ／ｃｍ³ 特性（Ｂ２） ＭＩが１０ｇ／１０分以上 （但し、ＭＦＲはＪＩＳ−Ｋ６９２１による２３０℃、2
   1.18Ｎでのメルトフローレート、Ｔｐは示差走査熱量計
   （ＤＳＣ）によって得られる融解曲線のピーク温度、Ｔ
   ₈₀は温度上昇溶離分離（ＴＲＥＦ）によって得られる溶
   出曲線において８０重量％が溶出する温度、Ｔ₂₀は２０
   重量％が溶出する温度、Ｑは重量平均分子量Ｍｗと数平
   均分子量Ｍｎとの比（Ｍｗ／Ｍｎ）、［Ｅ］はα−オレ
   フィン含有量、ＭＩはＪＩＳ−Ｋ６９２２による１９０
   ℃、21.18Ｎでのメルトインデックスをそれぞれ示す。）
2. 【請求項２】α−オレフィンがエチレンであり、その含
   有量が２〜１５モル％である請求項１記載のポリプロピ
   レン系樹脂フィルム。
3. 【請求項３】結晶核剤（Ｃ）が有機リン酸アルミニウム
   塩である請求項１又は２記載のポリプロピレン系樹脂フ
   ィルム。
4. 【請求項４】特性（Ａ３） Ｔ₈₀−Ｔ₂₀ が２〜８℃であ
   る請求項１〜３いずれか１項記載のポリプロピレン系樹
   脂フィルム。
5. 【請求項５】特性（Ｂ２）ＭＩが１０〜５００ｇ／１０
   分である請求項１〜４いずれか１項記載のポリプロピレ
   ン系樹脂フィルム。
6. 【請求項６】プロピレン・α−オレフィンランダム共重
   合体樹脂組成物をキャスト法により製膜して成る無延伸
   フィルムである請求項１〜５いずれか１項記載のポリプ
   ロピレン系樹脂フィルム。
7. 【請求項７】フィルムの厚さが５〜５００μｍである請
   求項１〜６いずれか１項記載のポリプロピレン系樹脂フ
   ィルム。
8. 【請求項８】フィルムの厚さが５〜１２０μｍであり、
   アンチブロッキング剤を含有する請求項１〜７いずれか
   １項記載のポリプロピレン系樹脂フィルム。
9. 【請求項９】像鮮明度が８５％以上である請求項１〜８
   いずれか１項記載のポリプロピレン系樹脂フィルム。
10. 【請求項１０】ヘイズが３％以下である請求項１〜９い
    ずれか１項記載のポリプロピレン系樹脂フィルム。