JP2002075802A - 電気二重層コンデンサ - Google Patents
電気二重層コンデンサInfo
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Abstract
の状態に寄らずに正極側の分極性電極の酸化およびガス
発生発生反応を制御することができ、信頼性および耐久
性の向上した電気二重層コンデンサを提供する。 【解決手段】 正極側の分極性電極と負極側の分極性電
極とこの分極性電極の間に介在されたセパレータと分極
性電極とセパレータに含浸される電解液とを備えた電気
二重層コンデンサにおいて、前記正極側分極性電極の面
積が前記負極側分極性電極の面積よりも小さくかつ前記
正極側分極性電極と前記負極側分極性電極とをセパレー
タを挟んで積層した際に前記正極側分極性電極が前記負
極側分極性電極に内包されて配置される構造とする。
Description
であって、特に信頼性および耐久性が向上した電気二重
層コンデンサに関する。
カーボン材料からなる分極性電極と、分極性電極と接触
する電解液の界面に発生する電気二重層を利用するコン
デンサである。
れる電解液としては、水を主成分とし硫酸などの溶質を
溶解した水系の電解液と、プロピレンカーボネートなど
の有機溶媒に4級アンモニウム塩等を溶解した非水系の
電解液が知られている。このうち、非水系の電解液は、
含有される水分量を数十ppm以下に調整しているが、
この僅かな水分量であっても不都合を引き起こすことが
知られている。すなわち、水分を僅かに含む電解液を使
用した電気二重層コンデンサを70℃前後の高温条件で
の電圧負荷試験を行なうと、電気二重層コンデンサの分
極性電極の主材料である活性炭上での化学反応が起こ
り、電気二重層コンデンサ内部でのガス発生の原因とな
っている。
に考えられる。
性炭シートを貼り付けた分極性電極をセパレータを介し
て巻回し、プロピレンカーボネートよりなる溶媒に、ト
リエチルメチルアンモニウム塩を溶解した電解液を含浸
した電気二重層コンデンサを用意し、70℃で電圧負荷
試験を行なった。その時に電気二重層コンデンサ内部で
発生したガスの組成を分析をおこなったが、約60%が
一酸化炭素ガス(CO)であり10%が水素ガス
(H2)であった。
デンサを分解して電極を観察したところ、正極側の分極
性電極の長手方向の端部に沿ってセパレータが変色した
り、分極性電極のカーボンが脱離した痕跡が見られた。
さらに正極側の分極性電極の最外部で負極側の分極性電
極が対向していなかった部分ではカーボンがタール状に
脱離した痕跡が見られた。
向の端部や正極側の分極性電極と負極側の分極性電極が
対向している部分においては、前述したようなセパレー
タが変色することや、分極性電極のカーボンが脱離した
痕跡は見られなかった。
水や酸素により活性炭表面が酸化され、一酸化炭素ガス
(CO)が発生していたものと考えられる。
的に見ると以下のように説明される。
が電子を受け取り、OH−とH2ガスが発生する。さら
に,電解液の溶媒であるプロピレンカーボネート(以下
PCと略す)が電子を受け取って分解し、CO3 2−を
経てCO2を発生する。またCO2は水素イオンH+と
電子e−を受け取り、COとH2Oを発生する。
分極性電極上で発生したOH−やH 2Oが電子を放出し
て水素イオンH+および酸素O2を発生させるが、この
酸素は正極側の分極性電極のカーボンのガス化反応に速
やかに使われCOガスになる。
ーボンのガス化反応は次の式で表すことができる。
(O)はカーボン上に酸素が吸着あるいは官能基として
存在する状態を示している。
のカーボンのガス化反応は次の式で表すことができる。
存在下では正極側の分極性電極のカーボンのガス化反応
が促進するものと考えられる。
極性電極のカーボンのガス化反応は次の式で表すことが
できる。
によって、分極性電極の表面で一酸化炭素が発生する。
反応が発生すると活性炭の組織が壊れて微粒子となって
電解液中に移動し、漏れ電流の増加や短絡の原因ともな
る。また、活性炭の組織が壊れるため、分極性電極その
ものの電気抵抗が増大し、電気二重層コンデンサ全体と
しての内部抵抗増加の原因ともなる。
が大量に発生した場合は、分極性電極の活性炭表面にガ
スの気泡が付着することにより、分極性電極の表面でイ
オン不足を引き起こし、電気二重層コンデンサ全体の内
部抵抗の増加や容量の低下の原因となる。
のガスの発生を抑制するため、電気二重層コンデンサ内
部に持ちこまれる水分、酸素をさらに低減することが必
要となる。そこで、コンデンサ素子の乾燥が行なわれて
いるが、コンデンサ素子の乾燥によっては分極性電極の
活性表面には官能基として存在する酸素を取り除くこと
ができない。このため、これらの酸素の制御する技術が
開示されている(特公平6−56827号公報)。
性電極の電極量の比率を変更する方法(特開平2−84
7号公報)や、両極の電極の容量比率を変えたりして分
極電位を変更して活性炭表面の反応を制御する方法(特
開平10−270293号公報)や正極側の分極性電極
と負極側の分極性電極を異なる種類の活性炭にして反応
性を小さくする方法(特開平10−64759号公報)
などが提案されている。
には次のような欠点があった。
基として存在する酸素を制御するという方法は煩雑であ
り生産性に欠けるという問題があった。
を設定する場合では、電気二重層コンデンサ全体の容量
が低下してしまうという問題があった。
状態の違いに着目した場合でも、実際の活性炭上での一
酸化炭素ガス(CO)の発生は、官能基のついていない
フリー炭素部分であるので官能基の初期的な反応の制御
には有効でも継続的なガス発生の制御方法ではない。
伴うことなく、また、分極状態や官能基の状態によらず
に正極側の分極性電極の酸化およびガス発生反応を制御
することができ、信頼性および耐久性の向上した電気二
重層コンデンサを提供することにある。
性電極と負極側の分極性電極と両分極性電極の間に介在
されたセパレータに加えて前記分極性電極と前記セパレ
ータに含浸させる電解液を備えた電気二重層コンデンサ
において、前記正極側の分極性電極のうち最も外層部と
なる分極性電極のさらに外側に、前記負極側の分極性電
極が配置されるようにしたことを特徴とする電気二重層
コンデンサを提供する。
が形成された正極側の分極性電極と前記分極性電極の間
に介在されたセパレータに加えて前記分極性電極と前記
セパレータに含浸させる電解液を備えた電気二重層コン
デンサにおいて、正極側の前記分極性電極のうち最も外
層部となる分極性電極のさらに外側に、箔状の集電体が
配置されるようにしたことを特徴とする電気二重層コン
デンサを提供する。
極性電極とこの分極性電極の間に介在されたセパレータ
とを巻回してコンデンサ素子を形成し、該コンデンサ素
子の該分極性電極と該セパレータに電解液を含浸した電
気二重層コンデンサにおいて、コンデンサ素子の前記正
極側の分極性電極のうち最も内層部となる分極性電極に
前記負極側の分極性電極が対向して配置されるようにし
たことを特徴とする電気二重層コンデンサを提供する。
極性電極正が形成された正極側の分極性電極と、この分
極性電極の間に介在されたセパレータとを巻回してコン
デンサ素子を形成し、該コンデンサ素子の分極性電極と
セパレータに電解液を含浸した電気二重層コンデンサに
おいて、コンデンサ素子の前記正極側の分極性電極のう
ち最も内層部となる分極性電極のさらに内側に箔状の集
電体が配置されるようにしたことを特徴とする電気二重
層コンデンサを提供する。
部を閉塞してもよい。
ても良い。
て、正極側の分極性電極の縁部を負極側の分極性電極の
縁部よりも内側となるようにしても良い。
進めた結果、次の知見を得た。
上で電子を受け取って分解し、CO 3 2−を経てCO2
を発生する。さらに水分の存在下では加水分解を起こし
CO 2を発生させ、前記のCO2による正極側分極性電
極カーボンのガス化反応を促進する。
(O)からCOの脱離反応が律速であるとすると、CO
2による正極側の分極性電極のカーボンのガス化反応速
度Rは、
3PCO2) となる。ここでk1、k2、k3は定数であり、P
CO2、PCOはそれぞれCO2とCOの分圧である。
のカーボンのガス化反応速度Rは、水分圧をPH2Oと
し、水素分圧をPH2とした場合に以下の式で示され
る。
3PH2O)
と、電極周辺にスペースが十分にあってH2やCOの反
応生成物が電極周辺に滞留しない場合は、分圧PH2や
PCOが増大しないので、反応速度Rは大きくなるか一
定の値を取るようになる。
解して観察した結果において、正極側の分極性電極の外
周に沿ってセパレータが変色したり分極性電極のカーボ
ンが脱離した痕跡が見られたことは,正極側の分極性電
極の外周において前記のガス化反応が起きていると考え
られる。これは電極外周部にスペースが十分にあって、
COやH2の反応生成物が滞留せずに反応が進むためと
推察される。
部においては、分極性電極のカーボンが脱離等の痕跡が
見られなかったことから、図6(a)では電極周辺に反
応生成物が滞留することで、COおよびH2の分圧が増
大し、結果として反応速度Rを低下させる。すなわちガ
ス化反応を阻害されていたものと考えられる。また、こ
の反応の阻害はCOおよびH2が正極側の分極性電極の
カーボンに吸着することで起こっていたものと考えられ
る。
電極の外周におけるガス化反応を抑制するために、分極
性電極表面で発生したCOおよびH2を正極側の分極性
電極のカーボン上に滞留させ吸着させる素子構造を発明
するに至った。
る。
素子 本発明に係るスタック構造の電気二重層コンデンサ素子
を図1、図2並びに図3に示す。
子は、負極側分極性電極9と正極側分極性電極7をセパ
レータ5を挟んで対極させ複数層積層させたものであ
る。複数層積層した際に正極側の分極性電極7のうち最
も外層部となる分極性電極のさらに外側に、前記負極側
の分極性電極9が配置される。負極側分極性電極9は、
活性炭シートからなる2枚の分極性電極3をアルミニウ
ム箔からなる集電体1を挟んで対極させる。正極側分極
性電極7も負極側分極性電極と同様に、活性炭シートか
らなる2枚の分極性電極3をアルミニウム箔からなる集
電体1を挟んで対極させる。このとき正極側の分極性電
極7の活性炭シート3の面積は、負極側分極性電極9の
活性炭シート3の面積より小さく形成してある。すなわ
ち、活性炭シート3の一辺の長さを短くしておいて、正
極側の分極性電極の縁部よりも常に内側となるように構
成した。また、投影面積を除けば負極側分極性電極9と
正極側分極性電極7とは同一種類の素材を同一の組成と
して用いている。また、分極性電極は活性炭で形成され
ているため、体積が同じであれば、表面積がほぼ同じに
なる。そのため,それぞれの分極性電極毎の静電容量も
ほぼ同じとなり、正極と負極での合成容量を考えた場合
に損失が少ない。
デンサ素子の最外層は必ず集電体が配置されるように
し、活性端シート3は最外層とならない配置とした。活
性炭シート3が最外層にあっても対向電極が無いため、
コンデンサの静電容量に寄与しない。コンデンサの小型
化のためには、最外層は必ず集電体が配置される方が望
ましい。
負極側の分極性電極の縁部よりも内側となるように構成
し、正極の分極性電極には、常に負極の分極電極を対向
させる。あるいは、集電箔を正極の分極性電極の最外部
として、正極の分極性電極に接する電解液のバルクに広
い空間を与えないようにすることにより、分極性電極か
らのガス発生反応を抑制することができる。
て、正極側分極性電極7の分極性電極3の面積が負極側
分極性電極9の分極性電極3の面積と等しくかつ正極側
電極の外周が常に負極側電極の外周に重なるよう配置さ
れたものを用意し、実施例と比較例とを次のような条件
で実験して比較した。
圧状態で乾燥し、吸着水分を十分に取り除いた後、水分
含有量10ppm以下の電解液を含浸した後、ケースに
入れて窒素雰囲気中で封止し、電気二重層コンデンサを
得た。
の容量および内部抵抗値は同じであった(図5(b)、
(c))。
圧2.5Vまで充電し、定電圧充電状態で70℃の状態
で1000時間まで放置して、電極体積当たりのガス発
生量を調べた(図5(a))。また、同時に容量(図5
(b))と内部抵抗値(図5(c))の変化も調べた。
発生量においては1000時間当たり10分の1以下に
ガス発生量が減少した(図5(a))。
いて2分の1以下に減少した(図5(b))。
後において3分の1以下に減少した(図5(c))。
する。本発明に係る巻き型の電気二重層コンデンサ素子
を図4に示す。
配置され、その内部に負極側電極9が積層される。負極
側電極9の内部にさらに第二のセパレータ5が積層され
る。
が積層される。第一のセパレータ5と負極側電極9の組
合せと、第二のセパレータ5と正極側電極7の組合せの
それぞれにおいては外側の層の周辺部より内部層の周辺
部が内側になるよう配置される。
と第二のセパレータ5と正極側電極7は前記の順序を複
数回繰り返して積層され負極側電極7を内側にして巻き
型構造をとる。
順に第二のセパレータ5、負極側電極9、正極側電極7
となる。すなわち負極側電極9の投影面積より正極側電
極7の面積が小さい。
の面積が等しい従来品と本発明品とを前記と同じ条件で
同じ実験をして比較した。
が得られ、本発明品は従来品と比較して電極体積当たり
のガス発生量が減少した。また、容量変化率は減少し
た。さらに、内部抵抗変化率は減少した。
において、正極側の分極性電極箔が最も内側となり、負
極側の分極性電極箔が対向してない状態を排除するため
に行なう。中心部においても負極側電極と正極側電極は
対向する。
場合には、巻回素子の中心部が中空構造となってしま
う。そのため、コンデンサ素子の中心部においても、正
極側の分極性電極のうち最も内層部となる分極性電極の
さらに内側に前記負極側の分極性電極が配置されるよう
にすることにより、同様の効果が得られる。
た集電体が最も内側となる構造としてもよい。
巻始めの数回は負極側の分極性電極を多く巻くか、正極
側の活性炭層が貼り付けられていない集電箔を巻き始め
部分に使用することにより達成できる。また、コンデン
サ素子の中心部を巻き芯などで閉塞すると、その部分で
の一酸化炭素、二酸化炭素の濃度が向上するため、ガス
発生反応を抑制する効果がある。
しては、コンデンサ素子の巻回後に樹脂19を注入して
閉塞する(図8)ことなども考えられる。巻回した素子
の中心部では、正極側と負極側の電極箔が離れてしまう
場合がある。すなわち、素子中心部は中空部となってい
るため、巻ほぐれが発生することもありうる。そこで、
中空部を閉塞して中心部の巻きほぐれを防止する。
る(図9)ことが、もっとも簡便な製造方法であるとと
もに、更なる等価直列抵抗(ESR)などの電気的特性
の向上のため、コンデンサ素子を外部方向から圧縮する
場合には、硬質の巻芯が内部で支持することになり、コ
ンデンサ素子の変形を抑止するという効果があり、好適
である。
正極側電極の外周が常に負極側電極の外周よりも内側に
配置し、電気二重層コンデンサの素子の外側には正極側
電極が存在しない構造とすることで、常に正極側電極の
面部および端部に負極側電極が対向する構造にして、正
極側電極および負極側電極で反応した生成物が正極側電
極上に滞留し吸着することでガス発生反応が阻害され、
ガス発生が著しく減少した。
分極状態や官能基の状態によらずに正極側の分極性電極
の酸化およびガス発生反応を制御することができ、電気
二重層コンデンサの内圧上昇が減少し、電気二重層コン
デンサの信頼性および耐久性を向上させることができ
る。
ンサ素子の構造を示す説明図である。
ンサ素子の構造を示す説明図である。
ンサ素子の構造を示す説明図である。
子の構造を示す説明図である。
ンサ素子と従来品との特性を比較したグラフであり、
(a)は電極体積あたりのガス発生量、(b)は容量変
化率、(c)は内部抵抗変化率をそれぞれ示している。
り、(a)はカソード対向電極があり反応生成物が滞留
する場合を示し、(b)は対向電極がないかまたはスペ
ースが十分あり、反応生成物が滞留しない場合を示す。
極性電極のうち最も内層部となる分極性電極に前記負極
側の分極性電極が対向して配置されるようにした電気二
重層コンデンサを示す。
コンデンサ素子を示す。
コンデンサ素子を示す。
Claims (7)
- 【請求項1】 正極側の分極性電極と負極側の分極性電
極と両分極性電極の間に介在されたセパレータに加えて
前記分極性電極と前記セパレータに含浸させる電解液を
備えた電気二重層コンデンサにおいて、 前記正極側の分極性電極のうち最も外層部となる分極性
電極のさらに外側に、前記負極側の分極性電極が配置さ
れるようにしたことを特徴とする電気二重層コンデン
サ。 - 【請求項2】 箔状の集電体の表面に分極性電極層が形
成された正極側の分極性電極と前記分極性電極の間に介
在されたセパレータに加えて前記分極性電極と前記セパ
レータに含浸させる電解液を備えた電気二重層コンデン
サにおいて、 正極側の前記分極性電極のうち最も外層部となる分極性
電極のさらに外側に、前記箔状の集電体が配置されるよ
うにしたことを特徴とする電気二重層コンデンサ。 - 【請求項3】 正極側の分極性電極と負極側の分極性電
極とこの分極性電極の間に介在されたセパレータとを巻
回してコンデンサ素子を形成し、該コンデンサ素子の該
分極性電極と該セパレータに電解液を含浸した電気二重
層コンデンサにおいて、 コンデンサ素子の前記正極側の分極性電極のうち最も内
層部となる分極性電極に前記負極側の分極性電極が対向
して配置されるようにしたことを特徴とする電気二重層
コンデンサ。 - 【請求項4】 箔状の集電体の表面に分極性電極正が形
成された正極側の分極性電極と、この分極性電極の間に
介在されたセパレータとを巻回してコンデンサ素子を形
成し、該コンデンサ素子の分極性電極とセパレータに電
解液を含浸した電気二重層コンデンサにおいて、 コンデンサ素子の前記正極側の分極性電極のうち最も内
層部となる分極性電極のさらに内側に箔状の集電体が配
置されるようにしたことを特徴とする電気二重層コンデ
ンサ。 - 【請求項5】 巻回したコンデンサ素子の中心の中空部
を閉塞したことを特徴とする請求項4記載の電気二重層
コンデンサ。 - 【請求項6】 コンデンサ素子の中心に巻き芯を用いた
ことを特徴とする請求項5記載の電気二重層コンデン
サ。 - 【請求項7】 正極側の分極性電極の縁部を負極側の分
極性電極の縁部よりも内側となるようにしたことを特徴
とする請求項1乃至6いずれかに記載の電気二重層コン
デンサ。
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