JP2007073809A - 電気二重層キャパシタ - Google Patents
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Abstract
【解決手段】活性炭分極性電極と、非水系電解液とを備えた電気二重層キャパシタであって、キャパシタ中に有機酸のアルカリ金属塩からなる制酸剤を含有することを特徴とする電気二重層キャパシタである。前記有機酸のアルカリ金属塩は、前記非水系電解液中、あるいは前記活性炭分極性電極中に含有されることを特徴とする。
【選択図】なし
Description
まず、活性炭、制酸剤、導電剤およびバインダを所定量秤量し、混練する。混練物をシート状に圧延して幅110mmの電極シート9とし、アルミニウム製集電体8の両面に貼り合せて分極性電極5を作製する。
本発明で用いられる制酸剤(有機酸のアルカリ金属塩)は、H+を吸着する物であり、具体的にはカルボン酸ナトリウム、カルボン酸カリウム、スルホン酸ナトリウム、スルホン酸カリウム等であり、特に、安息香酸ナトリウム、安息香酸カリウムが良好である。電解液分解抑制効果のメカニズムは次のようであると考えられる。キャパシタ内部では、充電により活性炭細孔内部に残留する水分が存在するが充電によりBF4 −が引きつけられ、正極活性炭細孔内を反応場として加水分解により進行しHFが生成する。生成したH+はPCの分解反応の触媒となっている。同時にH+は負極に移動して水素発生することで、漏れ電流が増加する。これにより自己放電が増加したり、電気化学的酸化反応を促進しガス発生反応を促進している。本発明が効果的な理由は、生成した触媒のH+を中和することで電解液溶媒の分解速度を抑えて、自己放電、分解ガス発生量を低減し、初期性能、耐久性を向上させていると考えられる。この効果は、安息香酸塩を電極中もしくは電解液中に添加すると、微量のHFと反応してNaFやKFと安息香酸を生成することにより得られるものである。生成した安息香酸は、活性炭上に吸着することにより安定化すると考えられる。
本発明のキャパシタに用いられる分極性電極用活性炭は、ガス賦活活性炭、具体的には、ヤシガラ等のセルロース、石炭、石油コークスから得られる等方性ピッチやフェノール等の熱硬化性樹脂を原料炭素材とした水蒸気賦活活性炭が挙げられる。具体的には比表面積2500m2/g以下100m2/g以上の活性炭、2nm以下のミクロポア細孔容積が1.2mL/g以下から0.05mL/g以上の活性炭が好適である。つまり細孔内部の残留水分による課題を解決しうる物であり、活性炭種類・特性に限定されない。
本発明の非水系電解液は、電解質および非プロトン性溶媒からなり、電解質アニオンはBF4 −、PF6 −等の少なくともFを含むものが挙げられる。カチオンは特に限定されず、例えば第4級アンモニウムカチオン、ジメチルピロリジニウムやメチルエチルピロリジニウム、ジエチルピロリジニウム等のピロリジニウムカチオン、エチルメチルイミダゾリウム等のアルキルイミダゾリウムカチオン、Liイオン等が挙げられる。電解液中の電解質の濃度は、電気二重層形成に必要なイオン量を確保し、十分な電気伝導性を得るために、0.8〜6.0mol/Lであることが好ましい。これらの電解質は1種類を単独で使用しても2種類以上を混合して使用してもよい。
本発明の電気二重層キャパシタセル容器としては、円筒型、立方体、直方体等任意の形状が適用可能である。円筒型容器の場合は、集電体シート両面に正、負の電極を形成し、セパレータと共に重ねて巻き回し、円筒型容器に挿入する。このような巻回型の素子構造は、電極幅、電極長さの調整で任意の大きさの素子が容易に作製でき、また巻回強度を高めることで、素子内の電極の圧密化が可能であり、活性炭充填率の向上を図ることが可能である。この円筒セルは容積あたりのエネルギー密度Wh/Lを向上させたものである。本発明においては、直径40mm×長さ120mmのアルミニウム製円筒型容器を用いた。キャパシタセル構造は限定されず、スタック型の素子は電極体を積み重ねることにより、立方体、直方体のセルが作成できる。これにより複数のセルを接続して構成されるキャパシタモジュールの体績効率が円筒型よりも向上できる特徴がある。素子の封入に用いられるケースは特に限定はされないが、充放電による体積変化が1%以下であるものが好ましく、Al、Ti、Mg、Fe、Cr、Ni、Mn、Ca、Zrもしくはいずれかを一つ含む合金が使用できるが特に限定されない。
比表面積が790m2/g、t−plot法によるミクロポア細孔容積が0.34ml/g、滴定法による全表面官能基量が0.7meq/g、活性炭中のK量が200ppmのアルカリ賦活活性炭と、制酸剤(安息香酸ナトリウム、和光純薬工業製)、導電剤(商品名:デンカブラック、電気化学工業社製)、バインダ(PTFE、商品名:6J、三井デュポンフルオロケミカル社製)を87:3:5:5の電極体組成となるように秤量した。活性炭と制酸剤をボールミルにて1時間混合した後、導電剤、バインダを加え、混練・圧延により厚さ140μmのシート状とし、乾燥して電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.86g/cm3であった。
アルカリ賦活活性炭/制酸剤/導電剤/バインダ比を81:9:5:5とした以外は実施例1と同様にして、実施例2の電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.94g/cm3であった。
アルカリ賦活活性炭/制酸剤/導電剤/バインダ比を76.5:13.5:5:5とした以外は実施例1と同様にして、実施例3の電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.96g/cm3であった。
アルカリ賦活活性炭/制酸剤/導電剤/バインダ比を72:18:5:5とした以外は実施例1と同様にして、実施例4の電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.97g/cm3であった。
アルカリ賦活活性炭/制酸剤/導電剤/バインダ比を63:27:5:5とした以外は実施例1と同様にして、実施例5の電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.97g/cm3であった。
制酸剤として安息香酸カリウム(和光純薬工業製)を用いた以外は実施例1と同様にして、実施例6の電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.86g/cm3であった。
制酸剤として安息香酸カリウム(和光純薬工業製)を用いた以外は実施例2と同様にして、実施例7の電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.94g/cm3であった。
水蒸気賦活活性炭(商品名:RP20、クラレケミカル製)/制酸剤/導電剤/バインダ比を78.3:7.74:10:6とした以外は実施例2と同様にして、実施例8の電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.71g/cm3であった。
制酸剤を用いず、アルカリ賦活活性炭/導電剤/バインダ比を90:5:5とした以外は実施例1と同様にして、電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.84g/cm3であった。制酸剤は、後のキャパシタセル封入工程で、電解液中0.2kgに対して10gの安息香酸ナトリウムを分散した電解液により添加した。
制酸剤を用いず、アルカリ賦活活性炭/導電剤/バインダ比を90:5:5とした以外は実施例1と同様にして、比較例1の電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.84g/cm3であった。
活性炭としてRP20(クラレケミカル社製)を用い、活性炭/導電剤/バインダ比を84:10:6とした以外は比較例1と同様にして、比較例2の電極を作製した。乾燥後の電極密度は0.67g/cm3であった。
上記各実施例および比較例の活性炭電極シートをアルミ箔よりなる帯状集電体両面に、それぞれ導電性接着剤を用いて貼付して正、負極の各電極体を形成し、厚さ90μmのセパレータとともに重ね合せて巻き回し、素子を作成した。この各素子を直径40mm×長さ120mmのAl製円筒型容器に挿入し、端子部を溶接して封止した。200℃にて真空乾燥させた円筒型キャパシタセル内に電解液を注入して2.7Vの電圧を65℃にて6時間印加してエージングを行ったのち、30Aの定電流放電にて行い、エネルギー換算法にて各キャパシタの初期静電容量および初期内部抵抗を求めた。測定結果を表1に示す。
2 有底円筒状容器
2a 開口部
3 電極素子
4 蓋体
5 分極性電極
6 セパレータ
7 中空巻芯
8 集電体
9 電極シート(炭素質物質層)
Claims (8)
- 活性炭分極性電極と、非水系電解液とを備えた電気二重層キャパシタであって、キャパシタ中に有機酸のアルカリ金属塩からなる制酸剤を含有することを特徴とする電気二重層キャパシタ。
- 前記有機酸のアルカリ金属塩は、前記非水系電解液中に含有されることを特徴とする請求項1に記載の電気二重層キャパシタ。
- 前記有機酸のアルカリ金属塩は、前記活性炭分極性電極中に含有されていることを特徴とする請求項1または2に記載の電気二重層キャパシタ。
- 前記有機酸のアルカリ金属塩は、カリウム塩またはナトリウム塩であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の電気二重層キャパシタ。
- 前記有機酸のアルカリ金属塩は、R−COOM、R−OMまたはR−SO3M(Mはナトリウムまたはカリウム、Rは炭素数4以上のアルキル基)であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の電気二重層キャパシタ。
- 前記有機酸のアルカリ金属塩は、安息香酸塩であることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載の電気二重層キャパシタ。
- 前記安息香酸塩は、前記非水系電解液中に、0.5〜30重量%含有されることを特徴とする請求項6に記載の電気二重層キャパシタ。
- 前記非水系電解液が、アニオンとしてBF4 −および/またはPF6 −を含有することを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載の電気二重層キャパシタ。
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