JP2002029726A - シリコン生成用反応装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 シリコンを溶融状態で析出しながら溶融状態
で抜出すシリコンの製造方法において、反応器の閉塞が
発生せず、工業的に連続的に、高純度のシリコンを製造
する装置を提供する。 【解決手段】 下端にシリコン取出口となる開口部２を
有する筒状容器１、上記筒状容器の下端から任意の高さ
までの内壁をシリコンの融点以上の温度に加熱する加熱
手段３、上記筒状容器の内径より小さい外径を有する内
管であって、シリコンの融点以上に加熱された内壁によ
り囲まれる空間に該内管の一方の開口を下に向けて設け
ることにより構成されたクロロシラン類供給管５及び上
記筒状容器の内壁とクロロシラン類供給管の外壁とによ
って形成される間隙にシールガスを供給する第１シール
ガス供給管７よりなり、場合により、更に、上記筒状容
器内に水素ガスを供給する水素供給管を具備する多結晶
シリコン製造装置である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、クロロシラン類と
水素との反応によってシリコンを製造するための新規な
装置を提供する。詳しくは、長期間に亘って高速で且つ
安定してシリコンを連続的に製造することが可能であ
り、しかも、工業的に極めて効率的にシリコンを製造す
ることが可能な、シリコン製造装置を提供する。

【０００２】

【従来の技術】従来から、半導体或いは太陽光発電用電
池の原料として使用されるシリコンを製造する方法は種
々知られており、そのうちのいくつかは既に工業的に実
施されている。

【０００３】例えばその一つはシーメンス法と呼ばれる
方法であり、通電によりシリコンの析出温度に加熱した
シリコン棒をベルジャー内部に配置し、ここにトリクロ
ロシラン（ＳｉＨＣｌ₃、以下ＴＣＳという）やモノシ
ラン（ＳｉＨ₄）を、水素等の還元性ガスと共に接触さ
せてシリコンを析出させる方法である。

【０００４】この方法は高純度なシリコンが得られるこ
とが特徴であり、最も一般的な方法として実施されてい
るが、析出がバッチ式であるため、種となるシリコン棒
の設置、シリコン棒の通電加熱、析出、冷却、取り出
し、ベルジャーの洗浄、等の極めて煩雑な手順を行わな
ければならないという問題点がある。

【０００５】また別の方法として、流動層による析出方
法がある。この方法は流動層を用い、１００μｍ程度の
シリコン微粒子を析出核として供給しながら、上述のシ
ラン類を供給してシリコン微粒子上にシリコンを析出
し、１〜２ｍｍのシリコン粒として連続的に抜出す方法
である。この方法はシリコンを抜出すために反応停止す
る必要が無く、比較的長期の連続運転が可能であること
が特徴である。

【０００６】しかしながら、この方法で工業的に実施さ
れている態様においては、析出温度の低いモノシランを
シリコン原料として使用しているため、比較的低温域に
おいても該モノシランの熱分解による微粉シリコンの生
成や、反応器壁へのシリコンの析出等が起こり易く、反
応容器の定期的な洗浄または交換が必要となる。また、
流動状態にある析出途中のシリコン粒子が長時間に亘っ
て反応器壁と激しく接触して摩擦するために生成シリコ
ンの純度においても問題が残る。

【０００７】上述の既存技術の問題を解決するため、特
開昭５９−１２１１０９公報、特開昭５４−１２４８９
６公報、および特開昭５６−６３８１３公報などによっ
て、反応器の温度をシリコンの融点以上に加熱しなが
ら、該反応器内に析出原料としてシラン類を供給し、シ
リコンを析出・溶融せしめてその融液を貯留し、溶融状
態または溶融物を冷却固化した状態で、連続的又は断続
的に反応器外に抜出す方法が提案されている。

【０００８】ところが、特にモノシランを用いる方法に
おいては、比較的低温のガス中でも自己分解して微粉状
シリコンを生成しやすい性質をもつため、ガス下流域で
の閉塞が懸念される。

【０００９】また、従来提案されているいずれの方法に
おいても、反応器とシラン類供給管の接続部分またはそ
の周辺部分の部材温度は、溶融温度からシリコンが析出
しない温度までの温度勾配をもつ結果、その途中でシリ
コンが自己分解して析出する温度領域となる箇所が必ず
存在し、工業的な実施において析出したシリコンにより
かかる部分が閉塞することが懸念される。

【００１０】一方、特開平１１−３１４９９６号公報に
は、発熱固体と、該発熱固体の下部表面に対向して配置
された高周波コイルと、該コイル面に設けられた少なく
とも１個のガス吹き出し口とを備えた装置を用い、前記
ガス吹き出し口から前記高周波コイルにより誘導加熱さ
れた前記発熱固体の下部表面に析出成分を含む原料ガス
を吹き付け、前記発熱固体の底部より滴下或いは下降流
出させて結晶、例えば、多結晶シリコンの製造を行う装
置が開示されている。

【００１１】しかしながら、この装置を使用して多結晶
シリコンを製造する場合、高周波コイルと発熱固体とが
近接しているため、機能を維持するために水冷される高
周波コイルが該発熱固体の熱を奪う結果となり、エネル
ギー効率が低いという問題がある。また、かかる公報に
は、前記溶融面に隣接する低温域での固体結晶の析出を
防止する手段についても開示されているが、かかる装置
固有の手段に止まるものである。

【００１２】

【発明が解決しようとする課題】従って、シリコンの析
出・溶融による連続的製造方法において、シリコンの析
出による閉塞が発生せず、工業的に、高純度のシリコン
を連続的に製造することができる反応装置の開発が望ま
れる。

【００１３】

【課題を解決するための手段】本発明者は、上記課題を
解決すべく鋭意研究を重ねた。そして、シリコンの析出
・溶融による連続的製造方法において、シリコンの析出
温度に加熱された領域でも原料ガスが存在しなければシ
リコンは当然に析出せず、また、原料ガスが存在する領
域が析出温度に達していなければシリコンは実質的に析
出しないという原理に基づき、前記課題の解決手段を検
討した結果、 原料ガスを前記シリコンの析出・溶融領域内に直接供
給すると共に、該原料供給配管の内壁をシリコンの析出
温度未満に冷却すること、 モノシランに比してシリコンの析出開始温度がシリコ
ンの融点により近いクロロシラン類を使用すること及び 原料ガス供給口より上部の空間に存在する内壁を原料
ガスと接触を断つようにパージガスを供給することによ
って、反応装置内での固体シリコンの生成を極めて効果
的に抑制しながら、溶融状態のシリコンを連続的に取り
出すことが可能となることを見い出した。

【００１４】また、上記シリコンの析出・溶融を筒状の
加熱体を加熱し、その内面で行うことにより、高周波コ
イルの冷却による加熱体への影響を極めて低レベルに抑
えることができ、高い熱効率でシリコンを製造すること
ができること、更に、かかる構造において、上記知見に
基づき、特定のガスシール構造を採用することにより、
長期間に亘り、多結晶シリコンを連続して製造すること
ができ、工業的に極めて有利に多結晶ポリシリコンを製
造し得ることを見い出し、本発明を完成するに至った。

【００１５】即ち、本発明のシリコン製造装置は、
（１）下端にシリコン取出口となる開口部を有する筒状
容器、（２）上記筒状容器の下端から任意の高さまでの
内壁をシリコンの融点以上の温度に加熱する加熱手段、
（３）上記筒状容器の内径より小さい外径を有する内管
であって、シリコンの融点以上に加熱された内壁により
囲まれる空間に該内管の一方の開口を下に向けて設ける
ことにより構成されたクロロシラン類供給管、及び
（４）上記筒状容器の内壁とクロロシラン類供給管の外
壁とによって形成される間隙にシールガスを供給する第
１シールガス供給管、場合により、更に、（５）上記筒
状容器内に水素ガスを供給する水素供給管を具備するこ
とを特徴とする多結晶シリコン製造装置である。

【００１６】尚、水素供給管は、前記第１シールガス供
給管から水素を供給する場合は、無くても良い。

【００１７】

【発明の実施の形態】以下、本発明をその代表的な実施
態様を示す添付図面に従って説明するが、本発明はこれ
らの添付図面に一概に限定されるものではない。

【００１８】尚、 図１〜４は、本発明の多結晶シリコ
ン製造装置の基本的な態様を示す概略図であり、図５及
び６は、本発明の多結晶シリコン製造装置において使用
される筒状容器の代表的な態様を示す断面図である。

【００１９】本発明のシリコン製造装置において、筒状
容器１は、シリコン取出口として、後で詳述するよう
に、その内部で析出・溶解したシリコンが自然流下によ
り容器外に落下し得る開口部２を有する構造であればよ
い。

【００２０】従って、筒状容器１の断面形状は、円状、
多角状等の任意の形状を採ることができる。また、筒状
容器１は、製作を容易にするために、図１〜図３に示す
ような断面積が各部分で等しい直胴状にすることもでき
るし、反応ガスの滞在時間を長くしてクロロシラン類の
シリコンへの転化率（以下、単に転化率ともいう）を向
上させるために、図４に示すような断面の一部が他の部
分よりも拡大された形状にすることも好適である。

【００２１】一方、筒状容器１における開口部２の開口
の仕方も、図１に示すように、ストレートに開口した態
様でもよいし、下方に向かって徐々に径が減少するよう
に絞り部を形成した態様でもよい。

【００２２】また、筒状容器１の開口部２は、その周縁
が水平となるように構成する態様でも問題なくシリコン
融液を液滴として滴下し得るが、図５に示すように周縁
が傾斜するように構成する態様、さらには図６に示すよ
うに周縁を波状に構成する態様とすることにより、該開
口部２の周縁より落下するシリコン融液の液滴の粒径を
より均一に調整することができるため好ましい。

【００２３】さらに、上述した何れの開口部周縁の形状
においても、溶融シリコンが落下時の液切れをよくする
ため、先端部に向かって肉厚が次第に薄くなるエッジ状
にすることがより好ましい態様である。

【００２４】上記筒状容器１は、１，４３０℃以上に加
熱され、その内部はクロロシラン類やシリコン溶融液に
接触するため、これらの温度条件や接触物に対して十分
に耐える材質を選択することが長期間の安定したシリコ
ンの製造を行う上で望ましい。

【００２５】かかる材質としては、例えば、グラファイ
ト等の炭素材料、炭化ケイ素（ＳｉＣ）、窒化ケイ素
（Ｓｉ_３Ｎ_４）、窒化ホウ素（ＢＮ）および窒化アルミ
（ＡｌＮ）等のセラミックス材料の、単独材料または複
合材料が挙げられる。

【００２６】これらの材料のうち、炭素材料を基材とし
て、少なくともシリコン溶融液と接触する部分を窒化ケ
イ素または窒化ホウ素または炭化ケイ素で被覆すること
により、筒状容器の寿命を著しく増大できるため、工業
的連続使用において特に好ましい。このうち窒化ケイ素
または窒化ホウ素については、これらの材質がシリコン
溶融液に対して濡れ性が悪いため、筒状容器からの流下
および液切れがよく、最も好ましい。

【００２７】本発明のシリコン製造装置において、上記
筒状容器１には、その下端から任意の高さまでの周壁を
シリコンの融点以上の温度に加熱するための加熱手段３
が設けられる。上記温度に加熱する幅、すなわち、筒状
容器１の下端からの加熱手段３を設ける高さは、筒状容
器の大きさや上記加熱温度、さらに、供給されるクロロ
シラン類の量などを考慮して適宜決定すればよいが、一
般に、該加熱手段によってシリコンの融点以上に加熱さ
れる筒状容器の範囲が、該筒状容器１の全長に対する下
端からの長さが２０〜９０％、好ましくは、３０〜８０
％の長さとなるように決定する。

【００２８】この加熱手段３は、筒状容器の内壁をシリ
コンの融点以上、すなわち、１，４３０℃以上に加熱す
ることができるものであれば、公知の手段が特に制限な
く採用される。

【００２９】具体的な加熱手段を例示すれば、図１に示
すように、外部からのエネルギーにより筒状容器内壁を
加熱する手段が挙げられる。より具体的には、高周波に
よる加熱方法、電熱線を用いる加熱手段、赤外線を用い
る加熱手段等がある。

【００３０】これらの方法のうち、高周波を用いる加熱
方法は、高周波を放出する加熱コイルの形状をシンプル
にしながら、筒状容器を均質的な温度に加熱することが
できるため、好適である。

【００３１】本発明のシリコン製造装置において、クロ
ロシラン類供給管５は、シリコンの融点以上に加熱され
た筒状容器１の内壁によって囲まれた空間４にクロロシ
ラン類Ａを直接供給するためのものであり、空間４内に
下方に向かって開口するように設けられる。

【００３２】なお、クロロシラン類供給管５の開口方向
を示す「下方」とは、垂直方向のみに限定されず、供給
されたクロロシラン類が該開口に再度接触しないように
開口する態様が全て含まれる。しかし、最も好適な態様
は、平面に対して垂直方向に該供給管を設ける態様であ
る。

【００３３】また、クロロシラン類供給管５より供給さ
れるクロロシラン類は、他のシリコン原料であるモノシ
ランに比べて熱分解温度が高く、シリコンの融点以上に
加熱された筒状容器の空間４において管内が加熱された
としても、著しく分解することはないが、該供給管の熱
による劣化を防止し、また、少量ではあるがクロロシラ
ン類が分解するのを防止するため、該供給管を冷却する
冷却手段を備えることが好ましい。

【００３４】冷却手段の具体的態様は、特に制限されな
いが、例えば、図１に示すような、クロロシラン類供給
管の内部に水、熱媒油等の冷媒液体をＤ_１から供給し、
Ｄ_２より排出するようにした流路を設けて冷却する液体
ジャケット方式、図示されていないが、クロロシラン類
供給管に二重管以上の多重環ノズルを設け、中心部から
クロロシラン類を供給し、外環ノズルから冷却ガスをパ
ージして中心ノズルを冷却する空冷ジャケット方式など
が挙げられる。

【００３５】クロロシラン類供給管の冷却温度は、供給
管を構成する材質が著しく劣化しない程度に冷却されれ
ばよく、一般には、供給するクロロシラン類の自己分解
温度未満に設定すればよい。６００℃以下まで冷却する
ことが好ましい。より好ましくは、具体的には、ＴＣＳ
または四塩化ケイ素（ＳｉＣｌ_４、以下ＳＴＣという）
を原料として用いる場合は、好ましくは８００℃以下、
より好ましくは６００℃以下、最も好ましくは５００℃
以下とすることがよい。

【００３６】クロロシラン類供給管５の材質としては、
筒状容器１と同様の材質のほか、石英ガラス、鉄および
ステンレス鋼等も使用できる。

【００３７】本発明のシリコン製造装置のうち、図４に
示すように、筒状容器の一部に拡大部を設けた態様にお
いては、上記クロロシラン類供給管の開口部を該拡大部
の空間に設けることが好ましい。こうすることによっ
て、加熱された内壁から該開口部を離すことができ、該
クロロシラン類供給管でのシリコンの析出を防止するた
めの冷却を一層容易に行うことができる。

【００３８】本発明において、第１シールガス供給管７
は、クロロシラン類供給管５の開口位置より上部に存在
する筒状容器の内壁とクロロシラン類供給管の外壁とに
よって形成される間隙にシールガスＢを供給するために
設けられる。すなわち、本発明は、原料として供給され
たクロロシラン類が、筒状容器の内壁において、シリコ
ンを析出することはできるが溶融することはできない低
温領域と接触して固体シリコンが析出するのを防止する
ため、シリコンの溶融が起こる高温の空間にクロロシラ
ン類を直接供給する。しかしながら、筒状容器の内壁と
クロロシラン類供給管の外壁とによって形成される間隙
には同様の低温領域が存在する。

【００３９】そのため、本発明の装置においては、上記
間隙にシールガスを供給する第１シールガス供給管７を
設けて上記低温領域が存在する間隙にシールガスを満た
すことにより、クロロシラン類と水素との混合ガスが侵
入して該低温領域で固体シリコンが析出するのを効果的
に防止することができる。

【００４０】本発明において、第１シールガス供給管７
は、クロロシラン類供給管５の開口位置より上部であれ
ば特に制限されないが、加熱手段３が存在しない筒状容
器壁面に設けることが好ましい。

【００４１】また、第１シールガス供給管７より供給さ
れるシールガスは、シリコンを生成せず、かつクロロシ
ラン類が存在する領域においてシリコンの生成に悪影響
を与えないガスが好適である。具体的には、アルゴン、
ヘリウム等の不活性ガスや後記の水素等が好適である。

【００４２】この場合、シールガスの供給量は、前記温
度勾配の存在する空間を常に満たす圧力を保つ程度に供
給されていれば十分である。かかる供給量を低減するに
は、該空間の全体あるいは下部の断面積を小さくするよ
うに、筒状容器１の形状、あるいは、クロロシラン類供
給管の外壁の形状等を決定すればよい。

【００４３】本発明のシリコン製造装置において、クロ
ロシラン類と共に析出反応に供される水素を供給するた
めの水素供給管は、クロロシラン類供給管５と独立して
筒状容器１前記空間４に供給し得る位置に開口するもの
であれば、特に制限されない。

【００４４】従って、シリコン製造装置を構成する筒状
容器１の構造、大きさ等を勘案して、クロロシラン類と
の反応を効率よく行うことのできる箇所に適宜設けるこ
とが好ましい。具体的には、図１に示すように、前記第
１シールガス供給管７にシールガスとして水素Ｃを供給
する態様が好適である。また、筒状容器１の側壁に水素
Ｃを供給するための水素供給管８を取り付ける態様も挙
げられる。勿論、上記２つの態様を併用することも可能
である。

【００４５】本発明の多結晶シリコン製造装置は、上述
したように、 シリコンの析出・溶融を筒状容器の内面で行い、 該筒状容器内におけるシリコンの溶融域までクロロシ
ラン類の供給管を挿入しそして 該筒状容器とクロロシラン類の供給管との間隙にシー
ルガスを供給する構造を有する。

【００４６】上記の構成により、シリコンの析出・溶
融を行うための加熱面の熱効率が極めて高くすることが
でき工業的に非常に有利である。

【００４７】また、およびの組合せにより、装置内
で、固体シリコンが析出したまま溶融しないで存在する
のを完全に防止することができる。

【００４８】本発明のシリコン製造装置において、その
他の構造は、特に制限されるものではないが、好適な態
様を例示すれば、下記の態様を挙げることができる。例
えば、筒状容器１内で発生する排ガスを効率よく回収す
るために、また、筒状容器１の開口部２より溶融落下す
るシリコン融液の液滴を外気と触れることなく冷却固化
せしめて回収するために、該筒状容器の少なくとも下端
開口部を、排ガスの排出管１２を接続した密閉容器１０
によって覆う態様が好ましい。これによって高純度のシ
リコンを工業的に得ることができる。

【００４９】上記密閉容器１０の代表的な態様は図３お
よび４に示されている。前記筒状容器１のシリコン取出
口に当たる開口部２を覆い、シリコン融液が落下し得る
冷却空間１５を形成すると共に、排ガスを排出するため
のガス排出管１２を設けて構成されることが好ましい。

【００５０】上記密閉容器１０は、筒状容器１の開口部
２の縁部を突出させる状態で該筒状容器の下端部を覆う
ように設ければよく、例えば、該開口部近辺の筒状容器
の外周で接続してもよい。

【００５１】しかしながら、接続箇所から離れた位置の
密閉容器の表面において前記固体シリコンが析出する低
温領域が存在する可能性が高いため、図３および４に示
すように、該開口部を含む高温の領域から離れた筒状容
器の上方部の外周で接続するか、あるいは、筒状容器全
体を覆うように設けることが好ましい。

【００５２】筒状容器１より排出されるガス中に存在す
るクロロシラン類は、もはやそれ以上のシリコンを析出
しない安定的なガス組成にまで近づいており、シリコン
を析出したとしてもその量は少ない。

【００５３】しかし、密閉容器１０においても固体シリ
コンの析出を可及的に防止するためには、図３および４
に示すように、筒状容器の外壁と密閉容器の内壁とによ
って形成される間隙にシールガスＥを供給する第２シー
ルガス供給管１１を設ける態様が好適である。

【００５４】上記シールガスの種類、供給量等は前記第
１シールガス供給管７にシールガスを供給する場合と同
様に決定することができる。

【００５５】上記態様において、特にシールガスによる
効果を十分に発揮させるためには、筒状容器１周囲を流
通するシールガスの線速度を、少なくとも０．１ｍ／
ｓ、好ましくは０．５ｍ／ｓ、最も好ましくは１ｍ／ｓ
以上とすることがよい。

【００５６】密閉容器１０の材質としては、金属材料、
セラミックス材料、ガラス材料等がいずれも好適に使用
できるが、工業装置として頑丈でありかつ高純度のシリ
コンを回収することを両立するために、金属製回収室の
内部を、シリコン、テフロン（登録商標）、石英ガラス
等でライニングを施すことがより好適である。

【００５７】一方、筒状容器１での反応後の排ガスは、
密閉容器１０に設けられたガス排出管１２より取り出さ
れる。

【００５８】また、筒状容器１より溶融落下した溶融シ
リコンは、密閉容器１０の冷却空間１５を落下するうち
に、あるいは、落下時に底面に存在する冷却材と接触す
ることにより冷却され、固化したシリコン２３として容
器下部に蓄積され、取り扱い容易な温度までに冷却され
る。上記冷却空間を十分長く設定すると粒状化されたシ
リコンが得られ、該冷却空間が短い場合は、落下の衝撃
により塑性変形した固体シリコンが得られる。

【００５９】なお、上記冷却を促進するために、冷却ガ
スＨの供給管１３を設けることは好適な態様である。ま
た、図には示していないが、密閉容器１０の底面に、別
途、固体または液体の冷却材を存在させてシリコン融液
の液滴をより強力に冷却することも、必要に応じて実施
することができる。かかる固体冷却材としてはシリコ
ン、銅、モリブデン等を使用することができ、また、液
体の冷却材としては、液体四塩化珪素、液体窒素等を使
用することができる。

【００６０】また、密閉容器１０には、必要に応じて、
固化したシリコンＩを連続的あるいは断続的に抜き出す
取出口１７を設けることも可能である。上記取出口の形
式は、シリコンが部分的に融着した凝集状態で得られる
場合は、密閉容器の下部が取り替えできる構造を採用す
ることが好ましい。

【００６１】また、上記シリコンの冷却をより効果的に
実施するために、密閉容器１０に冷却装置１４を設ける
ことが好ましい。かかる冷却の態様は、例えば、図３お
よび４に示すように、内部に水、熱媒油、アルコール等
の冷媒液体をＦ_１１からＦ_{１ ２}、Ｆ_２１からＦ_２２、あ
るいは、Ｆ_３１からＦ_３２に流通させる流路を設けて冷
却する液体ジャケット方式によることが最も好ましい。

【００６２】図３および４に示す態様のように、密閉容
器１０を筒状体の上部で接合した場合、材質保護のため
に適宜ジャケット構造にして熱媒油等の冷却媒を流通す
ることもできるし、材質に耐熱性がある場合には熱効果
を高めるために断熱材を施して保温することもできる。

【００６３】

【効果】以上の説明より理解されるように、本発明の多
結晶シリコンの製造装置は、前記多結晶シリコン発泡体
の製造方法にも適すると共に、上記以外の形態の多結晶
シリコンを含む多結晶シリコンを高速でかつ長期間安定
して連続的に製造することが可能である、工業的に極め
て有用な装置である。

【００６４】

【実施例】以下、本発明を詳細に説明するために実施例
を挙げて説明するが、本発明はこれらの実施例に限定さ
れるものではない。

【００６５】

【実施例】実施例１ 下記に示すように、図３と同様な多結晶シリコン製造装
置を構成し、多結晶シリコンを連続して製造した。

【００６６】内径２５ｍｍ、長さが５０ｃｍで、下部に
開口部２を持つ炭化ケイ素製筒状容器１に、その上部１
０ｃｍの位置から下端までの周囲に加熱手段３として高
周波加熱コイルを設置した。図２に示す通液可能なジャ
ケット構造をもつ、内径１０ｍｍ、外径１７ｍｍのステ
ンレス製のクロロシラン類供給管５を、該筒状容器の上
端から１５ｃｍの高さまで挿入した。密閉容器１０は、
内径５００ｍｍ、長さが３ｍのステンレス製とした。

【００６７】なお、上記筒状容器の下端の周縁は図５に
示す形状とした。

【００６８】クロロシラン類供給管の冷却ジャケットに
通水して、管の内部を５０℃以下に維持すると共に、密
閉容器１０の下部ジャケットにも通水し、筒状容器１上
部の水素供給管１４、および密閉容器１０の上部のシー
ルガス供給管１１から水素ガスをそれぞれ５Ｌ／ｍｉｎ
流通させたのち、高周波加熱手段を起動して、筒状容器
１を１，５００℃に加熱した。容器内の圧力は、ほぼ大
気圧であった。

【００６９】クロロシラン類供給管５にトリクロロシラ
ンを１０ｇ／ｍｉｎの速度で供給したところ、約０．６
ｇ／ｍｉｎの速度でほぼ均一な粒径を有する粒状のシリ
コン液滴が自然落下中に観察された。この場合のトリク
ロロシランの転化率は約３０％であった。

【００７０】該シリコン融液を、筒状容器の開口部から
分離落下させた。この時、筒状容器の下部開口部先端
は、十分にシリコンで濡れ、表面はシリコンで覆われて
いた。

【００７１】５０時間反応を継続した後、運転を停止し
て装置内部を開放観察したところ、シリコンによる閉塞
は発生していなかった。

【００７２】実施例２ 図４に示すシリコン製造装置を下記のように構成し、該
装置を使用して下記の方法によりシリコンを連続して得
た。

【００７３】クロロシラン類供給管５の挿入部分および
開口部２の内径が２５ｍｍで、中央部付近が２０ｃｍに
わたってその内径が５０ｍｍに拡大され、かつテーパー
部がそれぞれ５ｃｍの長さで形成されている、全長５０
ｃｍの炭化ケイ素製筒状容器１に、その上端１０ｃｍの
位置から下端までの周囲に加熱手段３として高周波加熱
コイルを設置した。図２に示す通液可能なジャケット構
造をもつ、内径１０ｍｍ、外径１７ｍｍのステンレス製
のクロロシラン類供給管５を、該筒状容器１の上端から
１５ｃｍの高さまで挿入した。密閉容器１０は、内径７
５０ｍｍ、長さが３ｍのステンレス製とした。

【００７４】なお、上記筒状容器の下端の周縁は図６に
示す形状とした。

【００７５】クロロシラン類供給管の冷却ジャケットに
通水して、管の内部を５０℃以下に維持すると共に、密
閉容器の下部ジャケットにも通水し、筒状容器上部の水
素供給管１４、および密閉容器１０の上部のシールガス
供給管２１から水素ガスをそれぞれ５Ｌ／ｍｉｎ流通さ
せたのち、高周波加熱手段を起動して、筒状容器１を
１，５００℃に加熱した。容器内の圧力は、ほぼ大気圧
であった。

【００７６】クロロシラン類供給管５にトリクロロシラ
ンを１０ｇ／ｍｉｎの速度で供給したところ、約１ｇ／
ｍｉｎの速度でほぼ均一な粒径を有する粒状のシリコン
の液滴が自然落下中に観察された。この場合のトリクロ
ロシランの転化率は約５０％であった。

【００７７】５０時間反応を継続した後、運転を停止し
て装置内部を開放観察したところ、シリコンによる閉塞
は発生していなかった。

【００７８】比較例１ 原料をトリクロロシランからモノシランにかえ、２ｇ／
ｍｉｎの速度で供給するほかは、実施例１と同様の装置
および条件で運転を実施した。

【００７９】運転開始当初は粒状のシリコンを１．５ｇ
／ｍｉｎ以上の速度で得ることができたが、冷却回収室
内部およびガス排出ライン２６に多量のシリコン微粉が
堆積し、約５時間で運転継続不能になった。

【００８０】比較例２ 実施例１の冷却ジャケット構造６を持つ、内径１０ｍ
ｍ、外径１７ｍｍのステンレス製のクロロシラン類供給
管５を、該筒状容器の上部から５ｃｍの高さ（シリコン
の融点未満の温度を有する内壁によって囲まれる空間）
まで挿入した。その他は実施例１と同様の条件で運転を
実施した。

【００８１】運転開始当初は約０．６ｇ／ｍｉｎの速度
で粒状のシリコンを得ることができたが、約１５時間後
にはトリクロロシランおよびシール水素を供給すること
が困難になった。

【００８２】停止後開放観察したところ、筒状容器１の
内部の上部付近がほとんど閉塞していた。閉塞物はシリ
コンであった。

【図面の簡単な説明】

【図１】 本発明のシリコン製造装置について代表的な
態様を示す概念図

【図２】 本発明のシリコン製造装置について他の代表
的な態様を示す概念図

【図３】 本発明のシリコン製造装置について他の代表
的な態様を示す概念図

【図４】 本発明のシリコン製造装置について他の代表
的な態様を示す概念図

【図５】 本発明のシリコン製造装置について筒状容器
下端の周縁の形状を示す概念図

【図６】 本発明のシリコン製造装置について筒状容器
下端の周縁の形状を示す概念図

【符号の説明】

１ 筒状容器 ３ 加熱手段 ５ クロロシラン類供給管 ６ 冷却手段 ７ 第１シールガス供給管 １１ 第２シールガス供給管 ８ 水素ガス供給管 １０ 密閉容器 １４ 冷却ジャケット １２ ガス排出管 １７ シリコン取出口 １３ 冷却ガス供給管

Claims (8)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （１）下端にシリコン取出口となる開口
   部を有する筒状容器、（２）上記筒状容器の下端から任
   意の高さまでの内壁をシリコンの融点以上の温度に加熱
   する加熱手段、（３）上記筒状容器の内径より小さい外
   径を有する内管であって、シリコンの融点以上に加熱さ
   れた内壁により囲まれる空間に該内管の一方の開口を下
   に向けて設けることにより構成されたクロロシラン類供
   給管、及び（４）上記筒状容器の内壁とクロロシラン類
   供給管の外壁とによって形成される間隙にシールガスを
   供給する第１シールガス供給管を具備することを特徴と
   する多結晶シリコン製造装置。
2. 【請求項２】（５）上記筒状容器内に水素ガスを供給す
   る水素ガス供給管を更に有する請求項１に記載の装置。
3. 【請求項３】 筒状容器が炭素材料を基材とし、少なく
   ともシリコン溶融液と接触する内壁が窒化ケイ素、窒化
   ホウ素又は炭化ケイ素で被覆されている、請求項１又は
   ２記載のシリコン製造装置。
4. 【請求項４】 加熱手段が、筒状容器の外周に高周波コ
   イルを設けて形成された請求項１〜３のいずれかに記載
   のシリコン製造装置。
5. 【請求項５】 上記筒状容器の少なくとも下端部を覆
   い、且つ、該筒状容器の下方に空間を形成する密閉容器
   を有し、該密閉容器にはガス排出用配管が設けられた請
   求項１〜４のいずれかに記載のシリコン製造装置。
6. 【請求項６】 上記筒状容器の外壁と密閉容器の内壁と
   によって形成される間隙にシールガスを供給する第２シ
   ールガス供給管が設けられた請求項１〜５のいずれかに
   記載のシリコン製造装置。
7. 【請求項７】 クロロシラン類供給管を冷却する冷却手
   段を備えた請求項１〜６のいずれかに記載のシリコン製
   造装置。
8. 【請求項８】 請求項１〜７項のいずれかに記載のシリ
   コン製造装置にクロロシラン類と水素とを供給し、該ク
   ロロシラン類からシリコンへの転化率が２５％以上とな
   る条件下でシリコンを生成せしめることを特徴とするシ
   リコンの製造方法。