JP2000164259A - 扁平形非水電解液電池とその製造法 - Google Patents
扁平形非水電解液電池とその製造法Info
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Abstract
電流を取り出せ,さらに極めて生産性の良い電池構成及
びその製造法を提供する事を目的とする。 【解決手段】 正極板と負極板をセパレーターを介して
渦巻き状に巻回した極板群を構成し,プレスなどで扁平
状に成形するか,あるいは,正負極板をセパレータを介
して積層し熱を加え加圧接合し一体化した極板群とす
る。さらに,上記のようにして作成した扁平形極板群に
電解液を含浸させ金属ケースでガスケットを介してかし
め封口する。このとき正極ケースは内面がアルミニウム
またはアルミニウム合金であり負極ケースはステンレ
ス,ニッケル,銅のいずれかとした方が好ましい。
Description
電池の構成およびその製造法に関するものである。
化,ポータブル化に伴いその駆動用電源である電池に対
し,小型,軽量,高エネルギー密度化の要望が強まって
いる。特にリチウム二次電池は高エネルギー密度を有す
る電池であり次世代の主力電池として期待され,その潜
在的市場規模も大きい。また形状としては通信機の薄型
化,あるいは,スペースの有効利用の観点からも角薄型
の要望が高まっている。
8-32998号公報に示されるように,金属板をしぼり加工
などで有底の角薄形電池ケースを作成し,その中に渦巻
き状の極板群及び電解液を注入した後,開口部を塞ぐ封
口板をレーザー溶接で封口する方法が一般的である。こ
のような電池において,体積効率を向上させるために渦
巻き電極群の巻軸の中心線が角形電池ケースの開口面と
平行にしたもの(特開平7-47605号公報)等がある。
ムをケースに用いることが主流となりつつあるが,米国
特許第555672号明細書ではケースのコーナー部分の厚み
を厚くすることで,より薄板のケースでも強度を保つこ
とができ電池の薄型化,軽量化が可能となるものも提案
されている。さらに薄型化に対して様々な取り組みがな
され特に電池厚みに最も影響を及ぼす封口板構造につい
て種々提案(特開平9-153367号公報,米国特許第558520
7号明細書)がされている。これらの提案に示される封
口板においては,封口板蓋板と端子を樹脂を介して絶縁
しているが,端子はリベットでありこれをかしめること
により液密を保っている。また,生産性向上という意味
から特開平7-57716号公報に示されるように,正極板及
び負極板をテープ状のセパレータによって連続的に袋詰
めにし各電極板間のセパレータ融着部で折り畳むことに
よって構成することが提案されている。最近ではポリマ
ー電池に使用されるが,アルミニウム金属薄膜のラミネ
ートシートを外装ケース(米国特許第5478668号明細
書)として使用し薄型化の試みがなされている。
信機用途では現在5mm程度のものに移行しつつあり,将
来さらなる薄型化が要望されている。従来,角薄型リチ
ウムイオン電池は,金属板をしぼり加工などで有底の角
薄形電池ケースを作成し,その中に渦巻き状の極板群及
び電解液を注入した後,開口部を塞ぐ封口板をレーザー
溶接で封口する方法が一般的で,電池の薄型化に伴い当
然封口板も薄くなり端子取り出しスペースが窮屈にな
る。
ベットでかしめる方式では非常に小さい部品となり耐漏
液性の信頼性が極めて低くなるといった課題がある。ま
た,封口板と外装ケースをレーザー溶接し封口する工程
においても溶接スペースに余裕がなく高精度のレーザー
溶接技術が必要となり生産性は低下する。量産化に際し
ては少しのレーザー軌道のズレや,ランプの消耗による
レーザー出力変動で不良率を著しく増加させるといった
課題がある。
9664号公報にその製造法や構造が詳細に示されるような
扁平形コイン電池では正負極の対峙面積すなわち反応面
積が小さすぎることや,活物質層の厚みが0.2から
1.7mmと厚いこと等の要因で極めて小さな電流しか
取り出せないといった課題がある。
電池で,かつ十分な電流を取り出せ,さらに極めて生産
性の良い電池構成及びその製造法を提供するものであ
る。
・放出可能な正極材料を含む合剤ヘ゜ーストを塗工した薄い
正極板と,同様に金属箔にリチウムを吸蔵・放出できる
負極材料を含む合剤ヘ゜ーストを塗工した薄い負極板を,ポ
リエチレンなどの樹脂からなる微多孔膜であるセパレー
ターを介して渦巻き状に巻回し極板群を構成する。
なるように扁平状に成形する。このことにより,扁平形
の極板群で,かつ,薄型極板を使用するので正負極の対
向面積(反応面積)が大きく,従来の粉体合剤をプレス
しペレット状に成形したものに比較し大きな電流を取り
出す事ができる。
チウムを吸蔵・放出可能な正極材料の合剤あるいは負極
材料の合剤を塗り込み圧延して作成した薄型極板を短冊
状に切断し,これらを樹脂製のセパレータを介して積層
して,さらに熱を加え加圧接合し一体化した極板群とす
る事でも上述の場合とほぼ同様な効果を得ることができ
る。
電解液を含浸させ金属ケースでかしめ封口する。このと
き正極ケースは内面がアルミニウムまたはアルミニウム
合金であり負極ケースはステンレス,ニッケル,銅のい
ずれかとした方が好ましい。このことで電解液による金
属ケースの腐食などの劣化を抑制することができる。
極で接触する事で集電は可能であるが,極板から取り出
された金属集電体をケースに溶接すればより確実に電気
的導通が確保され電池を長期に保存した場合に内部抵抗
の増加を抑えることが可能である。扁平形の正極及び負
極ケースを対向させ樹脂製のガスケットを介してかしめ
封口をする事で,厚みが5mm以下のような極めて薄い
扁平形の電池であっても,レーザー溶接や薄型のかしめ
封口板を用いないために,高信頼性の電池を生産性よく
製造できる。このとき樹脂製のガスケットはポリフェニ
レンスルフィド樹脂を用いると,高強度及び耐高温性で
かつ耐薬品性の樹脂であるので,封口強度を増加させる
と共に電池の高温での耐漏液性を向上させることができ
る。
例を図面を参照しながら説明する。
である。1は正極ケースでステンレスとアルミニウムの
クラッド材を用い,アルミニウムの面が電池の内側にな
るように成形した。2は負極ケースでステンレス材を使
用した。3は正極ケースと負極ケースを絶縁するガスケ
ットでポリプロピレン製である。4は正極板,5は負極
板,6はセパレーターである。
池は以下のようにして作製した。正極板は,活物質であ
るLiCoO2に導電剤としてカーボンブラックを,結着剤と
してポリ四フッ化エチレンの水性ディスパージョンを固
形分の重量比で100:3:10の割合で混合したものをアル
ミニウム箔の両面に塗着,乾燥し,圧延した後所定の大
きさに切断したものである。
とスチレンブタジエンゴム系結着剤とを重量比で100:5
の割合で混合したものを銅箔の両面に塗着,乾燥,圧延
した後所定の大きさに切断したものである。セパレータ
ーはポリエチレン製の微多孔フィルムである。正極板,
負極板をセパレータを介して巻き回し,断面長円形の極
板群に加圧成形する。
浸は密閉容器の中で電解液に極板群を浸し,容器を60m
mHgまで減圧に引き10秒間ホールドし大気圧に戻す作
業を,3回繰り返した。電解液には,エチレンカーボネ
ート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)をモル比で
1:3で混合した溶媒に溶質として六フッ化リン酸リチ
ウムを1モル/lの濃度で溶解したものを用いた。液の
含浸した極板群を正極ケースに入れ,ガスケットを封口
部分にはめ込んだ負極ケースをかぶせ封口金型に挿入し
油圧プレスでかしめ封口を行った。
負極板と負極ケースは接触し電気的導通を確保してい
る。つまり扁平形極板群の最外周側面部は片面に正極が
露出し,もう片面は負極板が露出した構成にした。電池
のサイス゛は図2に外観を示すが,長辺側が50mm,短辺
側が30mmで電池厚みが3mmである。また,四角の
Rは5mmとした。図3にこの電池を4.1Vの定電圧充
電(最大電流500mA)を2時間行い,80mA,400mA及び800
mAの3種類の定電流で放電した結果を示した。図より40
0mAの電流値でも電池容量が約400mAhの放電容量があ
り,セルラーフォンなどの用途に十分使用可能であるこ
とがわかる。
構成の電池を作成することで,扁平形電池で,かつ十分
な電流を取り出せ,さらに極めて生産性の良い電池を提
供する事が可能となる。
呈し,ケースと接触させることで電気的導通を確保した
が,正極板及び負極板から金属リードを取り出した場合
は極板群の最外周がセパレータでもかまわない。取り出
したリードをそれぞれのケースに接触あるいは溶接する
ことで電気的導通を確保する事ができる。正極に関して
はアルミニウムのリード線を使用する場合が多いが,こ
のリードをケースに超音波溶接する場合等はケース内面
の溶接面も同一材料のアルミニウムの方が溶接強度,信
頼性の面で有利である。また,4V系の活物質を用いる
など高電位の場合は腐食などによる劣化を押さえるため
にもアルミニウムあるいはアルミニウム合金である方が
望ましい。
外周は反応に関与しない部分で,活物質を必要としな
い。従ってスペースの有効利用の観点からも最外周の極
板合剤を剥離し集電体である金属箔を露呈させこれをケ
ースと接触させる方が有利である。このようにする場合
のケースと極板も接点部分の拡大図を図4に示した。1
は正極ケースで,1aが内面のアルミニウム層,1bが
ステンレス層である。2は負極ケース,7は負極集電体
である銅箔,8は負極合剤層で,9が負極板と負極ケー
スの接触面である。10は正極の集電体であるアルミニ
ウム箔,11は正極合剤で,12が正極板と正極ケース
の接触面である。
リットについて説明する。電池の製造工程は増加し生産
性は多少低下するが,溶接する事で電池を長期に保存し
た場合の電池内部抵抗の増加を低減し信頼性のより高い
電池を供給できる。図5は集電体とケースを溶接した場
合の接点部の拡大図である。図に示すように極板群の最
外周末端部に合剤の未塗着部を設け,その部分をケース
と溶接した(13,14)。図の13が負極溶接点で1
4が正極溶接点である。溶接方法は超音波溶接法を用い
た。以上のようにして作成した電池を60℃の環境下で
3ヶ月保存した。60℃に温度を上げるのは,室温で保
存する場合の加速試験である。一般に60℃,20日保
存が室温の1年保存相当に匹敵するといわれている。比
較のために末端部を溶接していない電池も同条件で保存
した。(表1)に保存後の電池の内部抵抗を測定した結
果を示した。数値はn=5の平均値を示している。
合,長期保存後の内部抵抗の増加を低減させることがで
きる。
脂を用いることのメリットについて説明する。ガスケッ
トの樹脂材料としては一般にポリプロピレン(PP)が
非水電解液電池で使用されている。この樹脂は成形性が
良くコストも低いためコイン型リチウム電池などに広く
用いられているが,電池高温保存時の劣化が課題とされ
ている。
め封口部の樹脂に用いる場合は50〜70%の圧縮率に
なるまで圧縮している。圧縮率が大きいと樹脂が組成変
形を起こし必要な封口部の弾性が確保できず高温での長
期間の保存において漏液を招いたりする。従って,熱的
に比較的安定な樹脂で,樹脂の変形量は小さい方が良
く,樹脂の圧縮率を30%程度までに下げることが望ま
しい。
剤性などの既存データを参照し,ポリプロピレン(P
P),ポリエチレンテレフタレート(PET)及びポリ
フェニレンスルフィド(PPS)樹脂の3種に絞り込み
評価した。これらの樹脂を用いて電池を作製し高温保存
時の電池漏液試験を行うことで樹脂の選定を行った。
(表2)に熱衝撃試験1000サイクル時の漏液率を示し
た。熱衝撃試験は,-50℃で1時間保存した後100℃で1
時間保存する工程を1サイクルとした。
な構造においてはPPS樹脂を用いた場合,従来用いら
れてきたPP樹脂に比較し飛躍的に耐漏液性が向上す
る。
電池としたがその他,横断面円形などでも同様の効果が
ある。
合の扁平形電池の構造断面図である。実施例1と同様
に,20は正極ケースでステンレスとアルミニウムのク
ラッド材を用い,アルミニウムの面が電池の内側になる
ように成形した。21は負極ケースでステンレス材を使
用した。22は正極ケースと負極ケースを絶縁するガス
ケットでポリプロピレン製である。15は正極板,16
は負極板,17はセパレーターである。18は正極金属
集電体で19は負極金属集電体で,それぞれ積層極板間
で連結されている。
池は以下のようにして作製した。正極板はアルミニウム
のエキスパンドメタルを集電体にしLiCoO2を活物質とす
る正極合剤を塗布乾燥したのち圧延し厚みを規定寸法に
したものである。ケースに接触する正極板は接触する面
には合剤を塗布せず片面塗着とするがその他は両面塗着
である。
にし黒鉛を含む負極合剤を塗布乾燥したのち圧延し厚み
を規定寸法にしたものである。正極板同様,ケースに接
触する負極板は接触する面には合剤を塗布せず片面塗着
とするがその他は両面塗着である。理由は,電池内の空
間体積を有効に活用するために片面塗着とした。セパレ
ータはポリマー電解質シートからなる。
して図のように積層し熱加圧することで一体化して積層
極板群とした。極板間の電気的導通は図に示すように各
極板に未塗着部を設け,正負極各々反対側で集電体同士
を溶接する事で確保する。極板の集電体とケースを溶接
する場合はこの部分を利用しケースと溶接する。溶接す
る効果は実施例1と同様,長期保存後の内部抵抗の増加
を低減させることができる。
層極板中に可塑剤等が含まれる場合は,可塑剤を抽出す
る工程を経てから注液工程に進む。本実施例では可塑剤
としてジブチルフタレート,抽出剤としてジエチルエー
テルを用いた。含浸は密閉容器の中で電解液に極板群を
浸し,容器を60mmHgまで減圧に引き10秒間ホールド
し大気圧に戻す作業を,3回繰り返した。
とジエチルカーボネート(DEC)をモル比で1:3で混
合した溶媒に溶質として六フッ化リン酸リチウムを1モ
ル/lの濃度で溶解したものを用いた。液の含浸した極
板群を正極ケースに入れ,ガスケットを封口部分にはめ
込んだ負極ケースをかぶせ封口金型に挿入し油圧プレス
でかしめ封口を行った。電池のサイス゛は実施例1同様の長
辺側が50mm,短辺側が30mmで電池厚みが3mm
である。また,四角のRは5mmとした。
は300mAhと実施例1に比較し低下したが,1時間率放電
電流(1C)は十分に取り出し可能であった。以上のこ
とより,本実施例で示したような構成の電池を作成する
ことで,扁平形電池で,かつ十分な電流を取り出せ,さ
らに極めて生産性の良い電池を提供する事が可能とな
る。
した後熱加圧により一体化したが,一体化しない場合は
極板群をホールドするような樹脂製の袋に収納されてい
る方が電解液注液工程などでバラバラになることもなく
電池を製造する面で都合がよい。そのために,ポリエチ
レン,ポリプロピレン,フッ素樹脂樹脂製の微多孔フィ
ルムで作成した袋に積層極板群を挿入する事で上記のよ
うな問題を解決する。樹脂の種類は電解液に対して耐薬
品性があり比較的安価なものを選んだ。
液時に極板に電解液が含浸しやすくするためと,熱を多
少加えることでフィルムが収縮しより極板群を強固にホ
ールドする効果があるためである。本実施例では熱加圧
をしない場合を対象に樹脂製袋に収納する検討を行った
が,熱加圧し極板を一体化したものにおいてもより強固
にホールドする等の効果があり同様に有用である。
池としたがその他横断面円形などでも同様の効果があ
る。
の様な非常に薄い扁平形電池であっても,十分な電流を
取り出せ,さらに従来の一般的な角薄型リチウム2次電
池のようにレーザー溶接などの高度な要素技術を必要と
しないため,極めて生産性の良い電池を提供する事が可
能となる。
大図 (b)正極板と正極ケースとの接触面の要部拡大図
部拡大図 (b)正極集電体と正極ケースとの溶接点の要部拡大図
Claims (19)
- 【請求項1】 金属製の正極ケースと負極ケースを,こ
れらの電気的絶縁をとる樹脂製ガスケットを介してかし
めて封口する扁平形電池であって,ケース内部にリチウ
ム塩を溶解した有機電解液と,リチウムを吸蔵・放出可
能な正極材料を金属集電体上に配した正極板とリチウム
を吸蔵・放出できる負極材料を金属集電体上に配した負
極板とをセパレーターを介して渦巻き状に巻回した極板
群を備えた扁平形非水電解液電池。 - 【請求項2】 正極板及び負極板の集電体の少なくとも
一方が金属ケースに溶接されている請求項1記載の扁平
形非水電解液電池。 - 【請求項3】 極板群の最外周に正極板及び負極板の少
なくとも一方の金属集電体が露呈している請求項1記載
の扁平形非水電解液電池。 - 【請求項4】 正極ケースの内面がアルミニウムまたは
アルミニウム合金である請求項1記載の扁平形非水電解
液電池。 - 【請求項5】 負極ケースの内面がステンレス,ニッケ
ル,銅のいずれかである請求項1記載の扁平形非水電解
液電池。 - 【請求項6】 樹脂製ガスケットがポリフェニレンスル
フィド樹脂である請求項1記載の扁平形非水電解液電
池。 - 【請求項7】 金属製の正極ケースと負極ケースを,こ
れらの電気的絶縁をとる樹脂製ガスケットを介してかし
めて封口する扁平形電池であって,内部にリチウム塩を
溶解した有機電解液と,リチウムを吸蔵・放出可能な正
極材料を金属集電体上に配した正極板とリチウムを吸蔵
・放出できる負極活物質を含む負極板とをセパレーター
を介して積層してなる積層電極を有する扁平形非水電解
液電池。 - 【請求項8】 正極板及び負極板から取り出された集電
体の少なくとも一方が金属ケースに溶接されている請求
項7記載の扁平形非水電解液電池。 - 【請求項9】 正極ケースの内面がアルミニウムまたは
アルミニウム合金である請求項7記載の扁平形非水電解
液電池。 - 【請求項10】 負極ケースの内面がステンレス,ニッ
ケル,銅のいずれかである請求項7記載の扁平形非水電
解液電池。 - 【請求項11】 積層極板群は樹脂製の袋に収納されて
いる請求項7記載の扁平形非水電解液電池。 - 【請求項12】 樹脂製の袋は微多孔フィルムである請
求項7記載の扁平形非水電解液電池。 - 【請求項13】 樹脂製の袋はポリエチレン,ポリプロ
ピレン,フッ素樹脂の少なとも1つを含有する請求項7
記載の扁平形非水電解液電池。 - 【請求項14】 前記樹脂製ガスケットがポリフェニレ
ンスルフィド樹脂である請求項7記載の扁平形非水電解
液電池。 - 【請求項15】 リチウムを吸蔵・放出可能な正極材料
を用いた正極板とリチウムを吸蔵・放出できる負極材料
を用いた負極板とをセパレーターを介して渦巻き状に巻
回し極板群を構成する工程と,該極板群の断面が長円形
になるように成形する工程と,リチウム塩を溶解した有
機電解液を極板群に含浸させる工程と,極板群を正極あ
るいは負極ケース内に挿入する工程と,ガスケットを介
してもう一方の金属ケースとかしめ封口する工程を有す
る扁平形非水電解液電池の製造法。 - 【請求項16】 極板群の断面が長円形になるように成
形する工程と,リチウム塩を溶解した有機電解液を極板
群に含浸させる工程と,極板群を正極あるいは負極ケー
ス内に挿入する工程と,ガスケットを介してもう一方の
金属ケースとかしめ封口する工程のいずれかの間に極板
群から取り出された集電体と金属ケースを溶接する工程
を加えた請求項15記載の扁平形非水電解液電池の製造
法。 - 【請求項17】 リチウムを吸蔵・放出可能な正極材料
を用いた正極板とリチウムを吸蔵・放出できる負極材料
を用いた負極板とをセパレーターを介して積層してなる
積層電極とする工程と,該積層電極を熱接合により一体
化する工程と,リチウム塩を溶解した有機電解液を極板
群に含浸させる工程と,極板群を正極あるいは負極ケー
ス内に挿入する工程と,ガスケットを介してもう一方の
金属ケースとかしめ封口する工程を有する扁平形非水電
解液電池の製造法。 - 【請求項18】 積層電極を熱接合により一体化する工
程と,リチウム塩を溶解した有機電解液を極板群に含浸
させる工程と,極板群を正極あるいは負極ケース内に挿
入する工程と,ガスケットを介してもう一方の金属ケー
スとかしめ封口する工程のいずれかの間に極板群から取
り出された集電体と金属ケースを溶接する工程を加えた
請求項17記載の扁平形非水電解液電池の製造法。 - 【請求項19】 積層電極を熱接合により一体化する工
程と,リチウム塩を溶解した有機電解液を極板群に含浸
させる工程と,極板群を正極あるいは負極ケース内に挿
入する工程と,ガスケットを介してもう一方の金属ケー
スとかしめ封口する工程のいずれかの間に,積層極板群
を樹脂製の袋に収納する工程を加えた請求項17記載の
扁平形非水電解液電池の製造法。
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