JP2002100408A - 扁平形非水電解質二次電池 - Google Patents
扁平形非水電解質二次電池Info
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
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- Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
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Abstract
(57)【要約】
【課題】重負荷放電に優れ、高温雰囲気下でもガス発生
による電池の膨れがなく、異常環境下でも安全性に優れ
た扁平形非水電解質二次電池を提供する。 【解決手段】負極ケースと正極ケースが絶縁ガスケット
を介して嵌合され、いずれか一方のケースが加締め加工
された封口構造を有し、負極、正極、セパレータを含む
発電要素と非水電解質を内包し、電池の扁平面に水平な
方向の一方の外面に正極構成材を露出させ、その露出部
を正極ケースに接続し、電池の扁平面に水平な方向のも
う一方の外面の負極構成材を負極ケースに接触させた扁
平形非水電解質二次電池において、非水電解質はエチレ
ンカーボネートとγ−ブチロラクトンを主溶媒とし、支
持塩としてホウフッ化リチウムを溶解したものであるの
で、重負荷特性に優れた放電性能を維持し、高温雰囲気
下でもガス発生による電池の膨れがなく、短絡等の異常
状態や異常高温下でも破裂を起すことがない。
による電池の膨れがなく、異常環境下でも安全性に優れ
た扁平形非水電解質二次電池を提供する。 【解決手段】負極ケースと正極ケースが絶縁ガスケット
を介して嵌合され、いずれか一方のケースが加締め加工
された封口構造を有し、負極、正極、セパレータを含む
発電要素と非水電解質を内包し、電池の扁平面に水平な
方向の一方の外面に正極構成材を露出させ、その露出部
を正極ケースに接続し、電池の扁平面に水平な方向のも
う一方の外面の負極構成材を負極ケースに接触させた扁
平形非水電解質二次電池において、非水電解質はエチレ
ンカーボネートとγ−ブチロラクトンを主溶媒とし、支
持塩としてホウフッ化リチウムを溶解したものであるの
で、重負荷特性に優れた放電性能を維持し、高温雰囲気
下でもガス発生による電池の膨れがなく、短絡等の異常
状態や異常高温下でも破裂を起すことがない。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は扁平形非水電解質二
次電池に係わり、特に、ガス発生防止による電池ケース
膨れを防止する扁平形非水電解質二次電池に関する。
次電池に係わり、特に、ガス発生防止による電池ケース
膨れを防止する扁平形非水電解質二次電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】携帯電話やＰＤＡなどの小型情報端末を
中心に使用機器の小型化が加速しており、主電源である
二次電池についてもさらなる小型化が要求されている。
これに対し、特願平１１−２４０９６４号や特願平１１
−２４１２９０号に示すような負極端子を兼ねる金属製
の負極ケースと、正極端子を兼ねる金属製の正極ケース
が、絶縁ガスケットを介して嵌合され、さらに前記正極
ケースまたは負極ケースが加締め加工により加締められ
た封口構造を有し、その内部に少なくとも正極、セパレ
ータ、負極を含む発電要素と、非水電解質を内包した扁
平形非水電解質二次電池において、扁平形電池の扁平面
に垂直な方向の断面を見た場合、少なくとも３面以上の
正極と負極がセパレータを介し対向している正負極対向
面を有した電極群が収納され、かつ、電極群内の正負極
対向面積の総和が絶縁ガスケットの開口面積よりも大き
く、負極作用物質は黒鉛構造が発達した炭素質材料、正
極作用物質がコバルト酸リチウム、非水電解質がエチレ
ンカーボネートとジエチルカーボネートの混合溶液に六
フッ化リン酸リチウムを溶解したものである扁平形非水
電解質二次電池が提案されている。
中心に使用機器の小型化が加速しており、主電源である
二次電池についてもさらなる小型化が要求されている。
これに対し、特願平１１−２４０９６４号や特願平１１
−２４１２９０号に示すような負極端子を兼ねる金属製
の負極ケースと、正極端子を兼ねる金属製の正極ケース
が、絶縁ガスケットを介して嵌合され、さらに前記正極
ケースまたは負極ケースが加締め加工により加締められ
た封口構造を有し、その内部に少なくとも正極、セパレ
ータ、負極を含む発電要素と、非水電解質を内包した扁
平形非水電解質二次電池において、扁平形電池の扁平面
に垂直な方向の断面を見た場合、少なくとも３面以上の
正極と負極がセパレータを介し対向している正負極対向
面を有した電極群が収納され、かつ、電極群内の正負極
対向面積の総和が絶縁ガスケットの開口面積よりも大き
く、負極作用物質は黒鉛構造が発達した炭素質材料、正
極作用物質がコバルト酸リチウム、非水電解質がエチレ
ンカーボネートとジエチルカーボネートの混合溶液に六
フッ化リン酸リチウムを溶解したものである扁平形非水
電解質二次電池が提案されている。
【０００３】しかしながら、このような扁平形非水電解
質二次電池は、電極群と電極ケースの集電を従来の円筒
形や角形電池のように電極群の中心部から取り出したタ
ブ端子を複雑に曲げ加工を行い、安全素子や封口ピン、
電池缶などに溶接するのとは異なり、電極群の扁平形電
池の扁平面に水平な方向の一方の外面に導電性を有する
正極構成材を露出させ、その正極構成材を直接、あるい
は電気的に正極ケースに接続し、かつ電極群の扁平形電
池の扁平面に水平な方向のもう一方の外面から導電性を
有する負極構成材を露出させ、直接、あるいは電気的に
負極ケースに接触させ、電極群と外部端子を兼ねる電池
ケースの集電をとる構造を有している。そのため、正負
極の電池ケースと電極群との密着度が電池のインピーダ
ンス及び電池性能に大きな影響を及ぼし、６０℃程度の
高温雰囲気下で長期保存をした場合、非水電解質の分解
が起こり電池の膨れ、電池ケースと電極群との密着度が
著しく悪くなり、電池性能の劣化をきたすという問題が
あった。また、非水電解質二次電池は重負荷放電特性に
優れる反面、短絡などの異常な状態に置かれた場合に著
しい温度上昇を招き、その結果、ガス発生を伴う非水電
解質の分解や溶媒の気化が起り電池の内圧が著しく上昇
し、電池が破裂するなどの問題があった。
質二次電池は、電極群と電極ケースの集電を従来の円筒
形や角形電池のように電極群の中心部から取り出したタ
ブ端子を複雑に曲げ加工を行い、安全素子や封口ピン、
電池缶などに溶接するのとは異なり、電極群の扁平形電
池の扁平面に水平な方向の一方の外面に導電性を有する
正極構成材を露出させ、その正極構成材を直接、あるい
は電気的に正極ケースに接続し、かつ電極群の扁平形電
池の扁平面に水平な方向のもう一方の外面から導電性を
有する負極構成材を露出させ、直接、あるいは電気的に
負極ケースに接触させ、電極群と外部端子を兼ねる電池
ケースの集電をとる構造を有している。そのため、正負
極の電池ケースと電極群との密着度が電池のインピーダ
ンス及び電池性能に大きな影響を及ぼし、６０℃程度の
高温雰囲気下で長期保存をした場合、非水電解質の分解
が起こり電池の膨れ、電池ケースと電極群との密着度が
著しく悪くなり、電池性能の劣化をきたすという問題が
あった。また、非水電解質二次電池は重負荷放電特性に
優れる反面、短絡などの異常な状態に置かれた場合に著
しい温度上昇を招き、その結果、ガス発生を伴う非水電
解質の分解や溶媒の気化が起り電池の内圧が著しく上昇
し、電池が破裂するなどの問題があった。
【０００４】なお、従来の円筒形や角形の電池では、電
池内にＰＴＣ素子等の安全素子や、安全弁を設けるなど
の工夫を凝らし、安全性を確保していたが、扁平形非水
電解質二次電池にはこのような手段を適用することは一
般に困難であった。
池内にＰＴＣ素子等の安全素子や、安全弁を設けるなど
の工夫を凝らし、安全性を確保していたが、扁平形非水
電解質二次電池にはこのような手段を適用することは一
般に困難であった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記状況に鑑
みてなされたもので、その目的は電池構成により重負荷
放電に優れるという電池性能をそのまま維持し、かつ高
温雰囲気下でもガス発生による電池の膨れがなく、さら
に異常環境下でも安全性に優れた扁平形非水電解質二次
電池を提供することにある。
みてなされたもので、その目的は電池構成により重負荷
放電に優れるという電池性能をそのまま維持し、かつ高
温雰囲気下でもガス発生による電池の膨れがなく、さら
に異常環境下でも安全性に優れた扁平形非水電解質二次
電池を提供することにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明は、非水電解質二
次電池の非水電解質に関し、鋭意研究を重ねた結果、負
極端子を兼ねる金属製の負極ケースと、正極端子を兼ね
る金属製の正極ケースが、絶縁ガスケットを介して嵌合
され、前記正極ケースまたは負極ケースが加締め加工に
より加締められた封口構造を有し、その内部に少なくと
も正極、セパレータ、負極を含む発電要素と、非水電解
質を内包し、さらに扁平形電池の扁平面に水平な方向の
一方の外面に導電性を有する正極構成材を露出させ、そ
の正極構成材を直接、あるいは電気的に正極ケースに接
続し、かつ電極群の扁平形電池の扁平面に水平な方向の
もう一方の外面から導電性を有する負極構成材を露出さ
せ、直接、あるいは電気的に負極ケースに接触させ電極
群と外部端子を兼ねる電池ケースの集電をとる構造の扁
平形非水電解質二次電池において、エチレンカーボネー
ト（ＥＣ）とγ−ブチロラクトン（ＧＢＬ）を非水電解
質の主溶媒に用い、支持塩としてホウフッ化リチウム
（ＬｉＢＦ4）を用いることで高温時でのガス発生を抑
制し、良好な電池性能を得ることができ、かつ短絡によ
り電池が発熱した場合や、異常な環境下に置かれた場合
でも破裂することがなく、安全性の優れた電池が得られ
ることを見出した。
次電池の非水電解質に関し、鋭意研究を重ねた結果、負
極端子を兼ねる金属製の負極ケースと、正極端子を兼ね
る金属製の正極ケースが、絶縁ガスケットを介して嵌合
され、前記正極ケースまたは負極ケースが加締め加工に
より加締められた封口構造を有し、その内部に少なくと
も正極、セパレータ、負極を含む発電要素と、非水電解
質を内包し、さらに扁平形電池の扁平面に水平な方向の
一方の外面に導電性を有する正極構成材を露出させ、そ
の正極構成材を直接、あるいは電気的に正極ケースに接
続し、かつ電極群の扁平形電池の扁平面に水平な方向の
もう一方の外面から導電性を有する負極構成材を露出さ
せ、直接、あるいは電気的に負極ケースに接触させ電極
群と外部端子を兼ねる電池ケースの集電をとる構造の扁
平形非水電解質二次電池において、エチレンカーボネー
ト（ＥＣ）とγ−ブチロラクトン（ＧＢＬ）を非水電解
質の主溶媒に用い、支持塩としてホウフッ化リチウム
（ＬｉＢＦ4）を用いることで高温時でのガス発生を抑
制し、良好な電池性能を得ることができ、かつ短絡によ
り電池が発熱した場合や、異常な環境下に置かれた場合
でも破裂することがなく、安全性の優れた電池が得られ
ることを見出した。
【０００７】本発明において高誘電率溶媒であるＥＣ
と、凝固点が低くかつ比較的粘度の低いＧＢＬの混合溶
媒を用いることで優れた放電特性を有する電池が得られ
る。ＥＣとＧＢＬの混合溶媒は黒鉛化炭素負極に対し安
定であり、負極側での溶媒の分解がほとんど起こらな
い。また、高電位での安定性も高く、高温雰囲気下に長
時間放置しておいても正極側での非水電解質の分解によ
るガス発生もほとんど起こらない。
と、凝固点が低くかつ比較的粘度の低いＧＢＬの混合溶
媒を用いることで優れた放電特性を有する電池が得られ
る。ＥＣとＧＢＬの混合溶媒は黒鉛化炭素負極に対し安
定であり、負極側での溶媒の分解がほとんど起こらな
い。また、高電位での安定性も高く、高温雰囲気下に長
時間放置しておいても正極側での非水電解質の分解によ
るガス発生もほとんど起こらない。
【０００８】更に、ＥＣ、ＧＢＬとも沸点が２４０℃程
度及び２００℃程度と高いため、電池が短絡などにより
発熱した場合や１５０℃程度の異常環境下に置かれた場
合でも、溶媒の蒸気圧は低く抑えられ、かつ、分解も生
じにくいため、電池の内圧が上昇しにくく、電池の破裂
を防止できる。そして、ＥＣとＧＢＬの混合比について
はＧＢＬに対するＥＣの体積比率を０．３〜１．０とし
た溶媒を用いたものが好ましい。更に好ましくは０．３
〜０．８とし、より好ましくは０．３〜０．５の体積比
率である。これはＥＣの体積比が少ないと充放電中に負
極を構成する炭素材料の表面に保護被膜が十分に形成さ
れなくなり、サイクル特性が低下する。また、ＥＣの体
積比が多くなりすぎると、低温雰囲気下でのリチウムイ
オンの移動がしづらくなり、低温特性が低下する。
度及び２００℃程度と高いため、電池が短絡などにより
発熱した場合や１５０℃程度の異常環境下に置かれた場
合でも、溶媒の蒸気圧は低く抑えられ、かつ、分解も生
じにくいため、電池の内圧が上昇しにくく、電池の破裂
を防止できる。そして、ＥＣとＧＢＬの混合比について
はＧＢＬに対するＥＣの体積比率を０．３〜１．０とし
た溶媒を用いたものが好ましい。更に好ましくは０．３
〜０．８とし、より好ましくは０．３〜０．５の体積比
率である。これはＥＣの体積比が少ないと充放電中に負
極を構成する炭素材料の表面に保護被膜が十分に形成さ
れなくなり、サイクル特性が低下する。また、ＥＣの体
積比が多くなりすぎると、低温雰囲気下でのリチウムイ
オンの移動がしづらくなり、低温特性が低下する。
【０００９】また、支持塩は一般にＬｉＢＦ4、六フッ
化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、過塩素酸リチウム
（ＬｉＣｌＯ4）、トリフルオロメタンスルホン酸リチ
ウム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）を用いることが挙げられるが、
本発明においては、黒鉛化炭素負極との相性、高電位で
の安定性及び高温雰囲気での安定性からＬｉＢＦ4を用
いることが不可欠である。負極作用物質に黒鉛化炭素負
極を用いた電池では、非水電解質の溶媒にＥＣとＧＢＬ
の混合溶媒を用い、かつ支持塩にＬｉＰＦ6ならびにＬ
ｉＣｌＯ4を用いた場合は負極面でわずかながら溶媒の
分解が起こり、好ましくない。また、ＬｉＣＦ3ＳＯ3は
導電率が低く、本来目的とする重負荷放電特性が劣り好
ましくない。一方、ＬｉＢＦ4はＬｉＰＦ6及びＬｉＣｌ
Ｏ4に比べ重負荷放電特性が若干劣るが、溶媒の分解が
抑えられることで好ましく、更に、ＬｉＢＦ4の添加濃
度を通常の電解液が０．５ｍｏｌ／ｌ〜１．０ｍｏｌ／
ｌであるのに対し、１．３ｍｏｌ／ｌ〜１．８ｍｏｌ／
ｌと高濃度にすることで、重負荷特性を向上させ、Ｌｉ
ＰＦ6及びＬｉＣｌＯ4並みの重負荷特性を得ることがで
きる。
化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6）、過塩素酸リチウム
（ＬｉＣｌＯ4）、トリフルオロメタンスルホン酸リチ
ウム（ＬｉＣＦ3ＳＯ3）を用いることが挙げられるが、
本発明においては、黒鉛化炭素負極との相性、高電位で
の安定性及び高温雰囲気での安定性からＬｉＢＦ4を用
いることが不可欠である。負極作用物質に黒鉛化炭素負
極を用いた電池では、非水電解質の溶媒にＥＣとＧＢＬ
の混合溶媒を用い、かつ支持塩にＬｉＰＦ6ならびにＬ
ｉＣｌＯ4を用いた場合は負極面でわずかながら溶媒の
分解が起こり、好ましくない。また、ＬｉＣＦ3ＳＯ3は
導電率が低く、本来目的とする重負荷放電特性が劣り好
ましくない。一方、ＬｉＢＦ4はＬｉＰＦ6及びＬｉＣｌ
Ｏ4に比べ重負荷放電特性が若干劣るが、溶媒の分解が
抑えられることで好ましく、更に、ＬｉＢＦ4の添加濃
度を通常の電解液が０．５ｍｏｌ／ｌ〜１．０ｍｏｌ／
ｌであるのに対し、１．３ｍｏｌ／ｌ〜１．８ｍｏｌ／
ｌと高濃度にすることで、重負荷特性を向上させ、Ｌｉ
ＰＦ6及びＬｉＣｌＯ4並みの重負荷特性を得ることがで
きる。
【００１０】本発明は扁平形非水電解質二次電池の電解
液に主点をおいたもので、正極作用物質は特に限定され
るものでく、ＭｎＯ2、Ｖ2Ｏ5、Ｎｂ2Ｏ5、ＬｉＴｉ2Ｏ
4、ＬｉＴｉ5Ｏ12、ＬｉＦｅ2Ｏ4、コバルト酸リチウ
ム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウムなどの金
属酸化物、あるいはフッ化黒鉛、ＦｅＳ2などの無機化
合物、あるいはポリアニリンやポリアセン構造体などの
有機化合物などあらゆる物が適用可能である。ただし、
この中で作動電位が高く、サイクル特性に優れるという
点でコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガ
ン酸リチウムやそれらの混合物やそれらの元素の一部を
他の金属元素で置換したリチウム含有酸化物がより好ま
しく、長期間に亘り使用されることもある扁平形非水電
解質二次電池では、高容量で非水電解液や水分との反応
性が低く化学的に安定であるという点でコバルト酸リチ
ウム（ＬｉＣｏＯ2）がさらに好ましい。
液に主点をおいたもので、正極作用物質は特に限定され
るものでく、ＭｎＯ2、Ｖ2Ｏ5、Ｎｂ2Ｏ5、ＬｉＴｉ2Ｏ
4、ＬｉＴｉ5Ｏ12、ＬｉＦｅ2Ｏ4、コバルト酸リチウ
ム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウムなどの金
属酸化物、あるいはフッ化黒鉛、ＦｅＳ2などの無機化
合物、あるいはポリアニリンやポリアセン構造体などの
有機化合物などあらゆる物が適用可能である。ただし、
この中で作動電位が高く、サイクル特性に優れるという
点でコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガ
ン酸リチウムやそれらの混合物やそれらの元素の一部を
他の金属元素で置換したリチウム含有酸化物がより好ま
しく、長期間に亘り使用されることもある扁平形非水電
解質二次電池では、高容量で非水電解液や水分との反応
性が低く化学的に安定であるという点でコバルト酸リチ
ウム（ＬｉＣｏＯ2）がさらに好ましい。
【００１１】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施例及び比較例
について詳細に説明する。 （１）非水電解質の溶媒の種類に関する特性を調べるた
めの実験 （実施例１）図１は本発明の実施例１の扁平形非水電解
質二次電池の断面図である。
について詳細に説明する。 （１）非水電解質の溶媒の種類に関する特性を調べるた
めの実験 （実施例１）図１は本発明の実施例１の扁平形非水電解
質二次電池の断面図である。
【００１２】図において、本実施例１の扁平形非水電解
質二次電池の電池ケースは、ステンレス製の正極ケース
１に、絶縁ガスケット６を一体化した負極ケース５を嵌
合しており、この電池ケース内には正極板２と負極板４
の間にセパレータ３を介して渦巻状に捲回された発電要
素が収納されている。
質二次電池の電池ケースは、ステンレス製の正極ケース
１に、絶縁ガスケット６を一体化した負極ケース５を嵌
合しており、この電池ケース内には正極板２と負極板４
の間にセパレータ３を介して渦巻状に捲回された発電要
素が収納されている。
【００１３】本実施例１の扁平形非水電解質二次電池の
製造方法を説明する。まず、ＬｉＣｏＯ2１００質量部
に対し導電材としてアセチレンブラック５質量部と黒鉛
粉末５質量部を加え、結着剤としてポリフッ化ビニリデ
ンを５質量部加え、Ｎ−メチルピロリドンで希釈、混合
し、スラリー状の正極合剤を得た。この正極合剤を、正
極集電体である厚さ０．０２ｍｍのアルミ箔の片面にド
クターブレード法により正極作用物質含有層の塗膜厚さ
が両面で０．１５ｍｍとなるように塗工した。次に、こ
の電極体の両面の端から１０ｍｍ部分の作用物質含有層
を除去し、アルミ層を剥き出して通電部とし、幅１５ｍ
ｍ、長さ１２０ｍｍの長さに切り出し、正極板２を作製
した。
製造方法を説明する。まず、ＬｉＣｏＯ2１００質量部
に対し導電材としてアセチレンブラック５質量部と黒鉛
粉末５質量部を加え、結着剤としてポリフッ化ビニリデ
ンを５質量部加え、Ｎ−メチルピロリドンで希釈、混合
し、スラリー状の正極合剤を得た。この正極合剤を、正
極集電体である厚さ０．０２ｍｍのアルミ箔の片面にド
クターブレード法により正極作用物質含有層の塗膜厚さ
が両面で０．１５ｍｍとなるように塗工した。次に、こ
の電極体の両面の端から１０ｍｍ部分の作用物質含有層
を除去し、アルミ層を剥き出して通電部とし、幅１５ｍ
ｍ、長さ１２０ｍｍの長さに切り出し、正極板２を作製
した。
【００１４】次に、黒鉛化メソフェーズピッチ炭素繊維
粉末１００質量部に結着剤としてスチレンブタジエンゴ
ム（ＳＢＲ）とカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）
をそれぞれ２．５質量部を添加し、イオン交換水で希
釈、混合し、スラリー状の負極合剤を得た。得られた負
極合剤を負極集電体である厚さ０．０２ｍｍの銅箔に負
極作用物質含有層の厚さが両面で０．１５ｍｍとなるよ
うに正極の場合と同様に塗工した。この電極体の片面の
端から１０ｍｍ部分の作用物質含有層を除去し、銅層を
剥き出しにし通電部とし、幅１５ｍｍ、長さ１２０ｍｍ
の長さに切り出し、負極板を作製した。
粉末１００質量部に結着剤としてスチレンブタジエンゴ
ム（ＳＢＲ）とカルボキシメチルセルロース（ＣＭＣ）
をそれぞれ２．５質量部を添加し、イオン交換水で希
釈、混合し、スラリー状の負極合剤を得た。得られた負
極合剤を負極集電体である厚さ０．０２ｍｍの銅箔に負
極作用物質含有層の厚さが両面で０．１５ｍｍとなるよ
うに正極の場合と同様に塗工した。この電極体の片面の
端から１０ｍｍ部分の作用物質含有層を除去し、銅層を
剥き出しにし通電部とし、幅１５ｍｍ、長さ１２０ｍｍ
の長さに切り出し、負極板を作製した。
【００１５】次に、正負極通電部面を外周巻き終わり側
とし、これら正極板と負極板の間に厚さ２５μｍのポリ
エチレン微多孔膜からなるセパレータを介在させて渦巻
状に捲回し、扁平形電池の扁平面に対し水平方向に正負
極対向部を持つように一定方向に捲回電極の中心部に空
間がなくなるまで加圧した。
とし、これら正極板と負極板の間に厚さ２５μｍのポリ
エチレン微多孔膜からなるセパレータを介在させて渦巻
状に捲回し、扁平形電池の扁平面に対し水平方向に正負
極対向部を持つように一定方向に捲回電極の中心部に空
間がなくなるまで加圧した。
【００１６】作製した電極群を８５℃で１２時間乾燥し
た後、絶縁ガスケットを一体化した負極金属ケースの内
底面に負極板の作用物質含有層除去部が接するように配
置し、ＥＣとＧＢＬをＧＢＬの割合１に対してＥＣを
０．５の割合で混合した溶媒に支持塩としてＬｉＢＦ4
を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめた非水電解質を
注液し、さらに正極板の作用物質含有層除去部が接する
ようにステンレス製の正極ケース１を嵌合し、上下反転
後、正極ケース１に加締め加工を実施し、厚さ３ｍｍ、
直径φ２４．５ｍｍの実施例１の扁平形非水電解質二次
電池を製作した。
た後、絶縁ガスケットを一体化した負極金属ケースの内
底面に負極板の作用物質含有層除去部が接するように配
置し、ＥＣとＧＢＬをＧＢＬの割合１に対してＥＣを
０．５の割合で混合した溶媒に支持塩としてＬｉＢＦ4
を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめた非水電解質を
注液し、さらに正極板の作用物質含有層除去部が接する
ようにステンレス製の正極ケース１を嵌合し、上下反転
後、正極ケース１に加締め加工を実施し、厚さ３ｍｍ、
直径φ２４．５ｍｍの実施例１の扁平形非水電解質二次
電池を製作した。
【００１７】（比較例１）非水電解質にジエチルカーボ
ネート（ＤＥＣ）１の割合に対し、ＥＣを０．５の割合
で混合した溶媒に支持塩としてＬｉＢＦ4を１．５ｍｏ
ｌ／ｌの割合で溶解せしめた物を用いた以外は実施例１
と同様に電池を作製した。
ネート（ＤＥＣ）１の割合に対し、ＥＣを０．５の割合
で混合した溶媒に支持塩としてＬｉＢＦ4を１．５ｍｏ
ｌ／ｌの割合で溶解せしめた物を用いた以外は実施例１
と同様に電池を作製した。
【００１８】（比較例２）非水電解質にメチルエチルカ
ーボネート（ＭＥＣ）１の割合に対し、ＥＣを０．５の
割合で混合した溶媒に支持塩としてＬｉＢＦ4を１．５
ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめた物を用いた以外は実施
例１と同様に電池を作製した。
ーボネート（ＭＥＣ）１の割合に対し、ＥＣを０．５の
割合で混合した溶媒に支持塩としてＬｉＢＦ4を１．５
ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめた物を用いた以外は実施
例１と同様に電池を作製した。
【００１９】以上の通り作製した本実施例１、及び比較
例１，２の電池について、４．２Ｖ、３ｍＡの定電流定
電圧で４８時間初充電を実施した。その後以下に示すよ
うな条件すなわち、高温貯蔵特性１、加熱試験及び短絡
試験を行って測定し、電池特性を検討した。その結果を
表１に示す。
例１，２の電池について、４．２Ｖ、３ｍＡの定電流定
電圧で４８時間初充電を実施した。その後以下に示すよ
うな条件すなわち、高温貯蔵特性１、加熱試験及び短絡
試験を行って測定し、電池特性を検討した。その結果を
表１に示す。
【００２０】（初期放電容量）２０℃の雰囲気下で６０
ｍＡの定電流にて放電を行い、閉路電圧が３．０Ｖにな
るまでの放電容量を測定した。
ｍＡの定電流にて放電を行い、閉路電圧が３．０Ｖにな
るまでの放電容量を測定した。
【００２１】（高温貯蔵特性１）充電状態の電池を６０
℃の雰囲気下で３０日間貯蔵した後、電池総高を測定
し、その後２０℃の雰囲気下で６０ｍＡの定電流にて放
電を行い、閉路電圧が３．０Ｖになるまでの放電容量を
測定した。初期放電容量に対する高温貯蔵後の容量維持
率を表１に示す。
℃の雰囲気下で３０日間貯蔵した後、電池総高を測定
し、その後２０℃の雰囲気下で６０ｍＡの定電流にて放
電を行い、閉路電圧が３．０Ｖになるまでの放電容量を
測定した。初期放電容量に対する高温貯蔵後の容量維持
率を表１に示す。
【００２２】（加熱試験）充電状態の電池を５℃／ｍｉ
ｎ．の昇温速度で１５０℃まで加熱し、１５０℃で３ｈ
電池を保持し電池の状態を観察した。この試験により電
池の破裂した数を表１に示す。
ｎ．の昇温速度で１５０℃まで加熱し、１５０℃で３ｈ
電池を保持し電池の状態を観察した。この試験により電
池の破裂した数を表１に示す。
【００２３】（短絡試験）充電状態の電池を室温にて断
面積１．３ｍｍ2 の銅線を用いて、その正極端子と負極
端子を接続して短絡させた。この試験により電池の破裂
した数を表１に示す。
面積１．３ｍｍ2 の銅線を用いて、その正極端子と負極
端子を接続して短絡させた。この試験により電池の破裂
した数を表１に示す。
【００２４】
【表１】
【００２５】この表１より、溶媒にＤＥＣとＥＣの混合
溶媒、及びＭＥＣとＥＣの混合溶媒を用いた場合、ＤＥ
ＣとＭＥＣは沸点が低く、かつ高温下でガス発生を伴う
溶媒の分解が起こり易いため、高温貯蔵後に容量劣化が
起こる。また、加熱試験や短絡試験を行った場合、電池
が破裂する。しかし、溶媒にＧＢＬとＥＣの混合溶媒を
用いた場合、ＧＢＬは沸点が高く、かつ分解しにくいた
め高温貯蔵後の劣化も少なく、また、加熱試験や短絡試
験を行った場合でも電池の破裂は起こらないことが分か
った。
溶媒、及びＭＥＣとＥＣの混合溶媒を用いた場合、ＤＥ
ＣとＭＥＣは沸点が低く、かつ高温下でガス発生を伴う
溶媒の分解が起こり易いため、高温貯蔵後に容量劣化が
起こる。また、加熱試験や短絡試験を行った場合、電池
が破裂する。しかし、溶媒にＧＢＬとＥＣの混合溶媒を
用いた場合、ＧＢＬは沸点が高く、かつ分解しにくいた
め高温貯蔵後の劣化も少なく、また、加熱試験や短絡試
験を行った場合でも電池の破裂は起こらないことが分か
った。
【００２６】（２）非水電解質の溶媒のＧＢＬに対する
ＥＣの体積混合比率に関する特性を調べるための実験 （実施例２）非水電解質にＧＢＬ１の割合に対し、ＥＣ
を０．３の割合で混合した溶媒に支持塩としてＬｉＢＦ
4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめた物を用いた
以外は実施例１と同様に電池を作製した。
ＥＣの体積混合比率に関する特性を調べるための実験 （実施例２）非水電解質にＧＢＬ１の割合に対し、ＥＣ
を０．３の割合で混合した溶媒に支持塩としてＬｉＢＦ
4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめた物を用いた
以外は実施例１と同様に電池を作製した。
【００２７】（実施例３）非水電解質にＧＢＬ１の割合
に対し、ＥＣを０．８の割合で混合した溶媒に支持塩と
してＬｉＢＦ4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめ
た物を用いた以外は実施例１と同様にして電池を作製し
た。
に対し、ＥＣを０．８の割合で混合した溶媒に支持塩と
してＬｉＢＦ4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめ
た物を用いた以外は実施例１と同様にして電池を作製し
た。
【００２８】（実施例４）非水電解質にＧＢＬ１の割合
に対し、ＥＣを１．０の割合で混合した溶媒に支持塩と
してＬｉＢＦ4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめ
た物を用いた以外は実施例１と同様に電池を作製した。
に対し、ＥＣを１．０の割合で混合した溶媒に支持塩と
してＬｉＢＦ4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめ
た物を用いた以外は実施例１と同様に電池を作製した。
【００２９】（参考例１）非水電解質にＧＢＬ１の割合
に対し、ＥＣを０．１の割合で混合した溶媒に支持塩と
してＬｉＢＦ4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめ
た物を用いた以外は実施例１と同様に電池を作製した。
に対し、ＥＣを０．１の割合で混合した溶媒に支持塩と
してＬｉＢＦ4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめ
た物を用いた以外は実施例１と同様に電池を作製した。
【００３０】（参考例２）非水電解質にＧＢＬ１の割合
に対し、ＥＣを１．５の割合で混合した溶媒に支持塩と
してＬｉＢＦ4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめ
た物を用いた以外は実施例１と同様に電池を作製した。
に対し、ＥＣを１．５の割合で混合した溶媒に支持塩と
してＬｉＢＦ4を１．５ｍｏｌ／ｌの割合で溶解せしめ
た物を用いた以外は実施例１と同様に電池を作製した。
【００３１】以上の通り作製した本実施例１〜４、及び
参考例１，２の電池１０個について、４．２Ｖ、３ｍＡ
の定電流定電圧で４８時間初充電を実施した。その後、
実験１と同様の方法で初期放電容量の測定を行った。そ
の他の試験は以下に示すような条件、すなわち低温雰囲
気下での放電容量及びサイクル特性について測定し、電
池特性を検討した。結果を表２に示す。
参考例１，２の電池１０個について、４．２Ｖ、３ｍＡ
の定電流定電圧で４８時間初充電を実施した。その後、
実験１と同様の方法で初期放電容量の測定を行った。そ
の他の試験は以下に示すような条件、すなわち低温雰囲
気下での放電容量及びサイクル特性について測定し、電
池特性を検討した。結果を表２に示す。
【００３２】（低温雰囲気下での放電容量）−３０℃雰
囲気下で６０ｍＡの定電流にて放電を行い、閉路電圧が
３．０Ｖになるまでの放電容量を測定した。初期放電容
量に対する利用率を表２に示す。
囲気下で６０ｍＡの定電流にて放電を行い、閉路電圧が
３．０Ｖになるまでの放電容量を測定した。初期放電容
量に対する利用率を表２に示す。
【００３３】（サイクル特性）２０℃の雰囲気下で６０
ｍＡの定電流にて放電を行い、閉路電圧が３．０Ｖにな
るまでの放電容量を測定した。この後、４．２Ｖ、６０
ｍＡの定電流定電圧で３時間充電を行い、これを１サイ
クルとし、１００サイクルを繰り返した。１００サイク
ル目の放電容量における初期放電容量に対する維持率を
表２に示す。
ｍＡの定電流にて放電を行い、閉路電圧が３．０Ｖにな
るまでの放電容量を測定した。この後、４．２Ｖ、６０
ｍＡの定電流定電圧で３時間充電を行い、これを１サイ
クルとし、１００サイクルを繰り返した。１００サイク
ル目の放電容量における初期放電容量に対する維持率を
表２に示す。
【００３４】
【表２】
【００３５】この表２より、参考例２のＥＣの割合が多
い場合は低温特性が低下する。これはＥＣの融点が高い
ために起こる。また、参考例１の電池ではサイクル特性
が低下する。これはＥＣの混合割合が低下すると負極を
構成する炭素材料表面において保護被膜の形成が不十分
となり、ＧＢＬの分解が起こるからである。一方、実施
例１〜４の電池は低温特性、サイクル特性に優れてい
る。
い場合は低温特性が低下する。これはＥＣの融点が高い
ために起こる。また、参考例１の電池ではサイクル特性
が低下する。これはＥＣの混合割合が低下すると負極を
構成する炭素材料表面において保護被膜の形成が不十分
となり、ＧＢＬの分解が起こるからである。一方、実施
例１〜４の電池は低温特性、サイクル特性に優れてい
る。
【００３６】（３）電解質の支持塩の種類に関する特性
を調べるための実験 （比較例３）非水電解質の支持塩がＬｉＰＦ6である以
外は実施例１と同様に電池を作製した。
を調べるための実験 （比較例３）非水電解質の支持塩がＬｉＰＦ6である以
外は実施例１と同様に電池を作製した。
【００３７】（比較例４）非水電解質の支持塩がＬｉＣ
ｌＯ4である以外は実施例１と同様に電池を作製した。
ｌＯ4である以外は実施例１と同様に電池を作製した。
【００３８】（比較例５）非水電解質の支持塩がＬｉＣ
Ｆ3ＳＯ3である以外は実施例１と同様に電池を作製し
た。
Ｆ3ＳＯ3である以外は実施例１と同様に電池を作製し
た。
【００３９】以上の通り作製した本実施例１、及び比較
例３〜５の電池について、４．２Ｖ、３ｍＡの定電流定
電圧で４８ｈ初充電を実施した。その後実験１と同様の
方法で初期放電容量を確認し、以下に示すような条件、
すなわち高温貯蔵特性２及び重負荷放電容量を測定し、
電池特性を検討した。結果を表３に示す。
例３〜５の電池について、４．２Ｖ、３ｍＡの定電流定
電圧で４８ｈ初充電を実施した。その後実験１と同様の
方法で初期放電容量を確認し、以下に示すような条件、
すなわち高温貯蔵特性２及び重負荷放電容量を測定し、
電池特性を検討した。結果を表３に示す。
【００４０】（高温貯蔵特性２）充電状態の電池を６０
℃の雰囲気下で３０日間貯蔵した後、電池総高を測定
し、貯蔵前の総高からの増加率を算出した。また、その
後２０℃の雰囲気下で６０ｍＡの定電流にて放電を行
い、閉路電圧が３．０Ｖになるまでの放電容量を測定し
た。電池総高増加率と、初期放電容量に対する高温貯蔵
後の容量維持率を表３に示す。
℃の雰囲気下で３０日間貯蔵した後、電池総高を測定
し、貯蔵前の総高からの増加率を算出した。また、その
後２０℃の雰囲気下で６０ｍＡの定電流にて放電を行
い、閉路電圧が３．０Ｖになるまでの放電容量を測定し
た。電池総高増加率と、初期放電容量に対する高温貯蔵
後の容量維持率を表３に示す。
【００４１】（重負荷放電容量）２０℃の雰囲気下で１
８０ｍＡの定電流にて重負荷放電を行い、閉路電圧が
３．０Ｖになるまでの重負荷放電容量を測定した。初期
放電容量に対する重負荷放電容量の利用率を表３に示
す。
８０ｍＡの定電流にて重負荷放電を行い、閉路電圧が
３．０Ｖになるまでの重負荷放電容量を測定した。初期
放電容量に対する重負荷放電容量の利用率を表３に示
す。
【００４２】
【表３】
【００４３】この表３より、比較例３，４の電池では６
０℃の高温下に貯蔵すると非水電解質が分解しガスが発
生する。そのため電池総高が増加し、電極と電極ケース
との接触が悪くなり、電池の内部抵抗が増大する。この
ため、十分な放電容量が得られない。比較例５の電池で
はＬｉＣＦ3ＳＯ3の導電率が低く、本来目的とする負荷
放電特性が劣り好ましくない。一方、実施例１の電池で
は高温化での貯蔵でもガス発生が起こらず、内部抵抗も
増大しないため十分な容量が得られ、かつ重負荷特性も
優れる。
０℃の高温下に貯蔵すると非水電解質が分解しガスが発
生する。そのため電池総高が増加し、電極と電極ケース
との接触が悪くなり、電池の内部抵抗が増大する。この
ため、十分な放電容量が得られない。比較例５の電池で
はＬｉＣＦ3ＳＯ3の導電率が低く、本来目的とする負荷
放電特性が劣り好ましくない。一方、実施例１の電池で
は高温化での貯蔵でもガス発生が起こらず、内部抵抗も
増大しないため十分な容量が得られ、かつ重負荷特性も
優れる。
【００４４】（４）電解質の支持塩の濃度に関する特性
を調べるための実験 （参考例３）非水電解質中の支持塩の濃度が１．０ｍｏ
ｌ／ｌである以外は実施例１と同様に電池を作製した。
を調べるための実験 （参考例３）非水電解質中の支持塩の濃度が１．０ｍｏ
ｌ／ｌである以外は実施例１と同様に電池を作製した。
【００４５】（実施例５）非水電解質中の支持塩の濃度
が１．３ｍｏｌ／ｌである以外は実施例１と同様に電池
を作製した。
が１．３ｍｏｌ／ｌである以外は実施例１と同様に電池
を作製した。
【００４６】（実施例６）非水電解質中の支持塩の濃度
が１．８ｍｏｌ／ｌである以外は実施例１と同様に電池
を作製した。
が１．８ｍｏｌ／ｌである以外は実施例１と同様に電池
を作製した。
【００４７】（参考例４）非水電解質中の支持塩の濃度
が２．０ｍｏｌ／ｌである以外は実施例１と同様に電池
を作製した。
が２．０ｍｏｌ／ｌである以外は実施例１と同様に電池
を作製した。
【００４８】以上の通り作製した本実施例１，５，６及
び参考例３，４の電池について、４．２Ｖ、３ｍＡの定
電流定電圧で４８ｈ初充電を実施し、初期放電容量、低
温雰囲気下の容量及び重負荷放電容量の測定を行った。
結果を表４に示す。また、初期放電容量の測定、低温雰
囲気下の容量の測定は実験１、実験２、重負荷放電容量
の測定は実験３と同じ方法で測定を行った。
び参考例３，４の電池について、４．２Ｖ、３ｍＡの定
電流定電圧で４８ｈ初充電を実施し、初期放電容量、低
温雰囲気下の容量及び重負荷放電容量の測定を行った。
結果を表４に示す。また、初期放電容量の測定、低温雰
囲気下の容量の測定は実験１、実験２、重負荷放電容量
の測定は実験３と同じ方法で測定を行った。
【００４９】
【表４】
【００５０】この表より、非水電解質中の支持塩の濃度
が１．３ｍｏｌ／ｌから１．８ｍｏｌ／ｌの範囲にある
と非水電解質中のリチウムイオンの移動速度が最適とな
り、低温特性及び重負荷特性の優れた電池が得られる。
が１．３ｍｏｌ／ｌから１．８ｍｏｌ／ｌの範囲にある
と非水電解質中のリチウムイオンの移動速度が最適とな
り、低温特性及び重負荷特性の優れた電池が得られる。
【００５１】なお、本発明の実施例は、非水電解質に非
水溶媒に支持塩を溶解した扁平形非水溶媒二次電池を用
いて説明したが、非水電解質に高分子に少なくともＥＣ
とＧＢＬとＬｉＢＦ4を固溶または含浸させたポリマー
電解質を用いたポリマー二次電池についても当然適用可
能である。また、電池形状についてはコイン形非水電解
質二次電池を基に説明したが、電池形状は正円形である
必要はなく小判形や角形などの特殊形状を有する扁平形
非水電解質二次電池においても適用可能である。
水溶媒に支持塩を溶解した扁平形非水溶媒二次電池を用
いて説明したが、非水電解質に高分子に少なくともＥＣ
とＧＢＬとＬｉＢＦ4を固溶または含浸させたポリマー
電解質を用いたポリマー二次電池についても当然適用可
能である。また、電池形状についてはコイン形非水電解
質二次電池を基に説明したが、電池形状は正円形である
必要はなく小判形や角形などの特殊形状を有する扁平形
非水電解質二次電池においても適用可能である。
【００５２】
【発明の効果】以上説明したとおり、本発明によれば、
重負荷特性に格段優れた放電性能を維持し、高温雰囲気
下でもガス発生による電池の膨れがなく、かつ短絡など
の異常状態や異常高温下に置かれても破裂が起こること
のない工業的価値の非常に大きな優れた扁平形非水電解
質二次電池を提供することができる。
重負荷特性に格段優れた放電性能を維持し、高温雰囲気
下でもガス発生による電池の膨れがなく、かつ短絡など
の異常状態や異常高温下に置かれても破裂が起こること
のない工業的価値の非常に大きな優れた扁平形非水電解
質二次電池を提供することができる。
【図１】本発明の実施例１の電池の断面図。
１…正極ケース、２…正極板、３…セパレータ、４…負
極板、５…負極ケース、６…絶縁ガスケット。
極板、５…負極ケース、６…絶縁ガスケット。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 宇田川 和男 東京都品川区南品川三丁目４番10号 東芝 電池株式会社内 Ｆターム(参考） 5H029 AJ07 AJ12 AK01 AK02 AK03 AK05 AK16 AL06 AL07 AM03 AM05 AM07 BJ03 BJ14 CJ03 CJ07 DJ02 DJ03 DJ04 DJ06 DJ09 HJ01 HJ04 HJ07 HJ10 HJ12 HJ13 5H050 AA13 AA15 BA17 CA01 CA02 CA07 CA08 CA09 CA11 CA21 CA22 CB07 CB08 DA03 DA13 FA05 GA03 GA09 HA01 HA04 HA07 HA10 HA12 HA13
Claims (5)
- 【請求項１】 負極端子を兼ねる金属製の負極ケースと
正極端子を兼ねる金属製の正極ケースが絶縁ガスケット
を介して嵌合され、さらに前記正極ケースまたは負極ケ
ースが加締め加工により加締められた封口構造を有し、
その内部に少なくともｄ002の面間隔が０．３３８ｎｍ
以下の黒鉛構造が発達した炭素質材料を負極とし、この
負極、正極、セパレータを含む発電要素と、非水電解質
を内包し、さらに扁平形電池の扁平面に水平な方向の一
方の外面に導電性を有する正極構成材を露出させ、その
正極構成材を直接、あるいは電気的に前記正極ケースに
接続し、かつ電極群の扁平形電池の扁平面に水平な方向
のもう一方の外面から導電性を有する負極構成材を露出
させ、直接、あるいは電気的に前記負極ケースに接触さ
せ、電極群と外部端子を兼ねる電池ケースの集電をとる
構造の扁平形非水電解質二次電池において、前記非水電
解質がエチレンカーボネートとγ−ブチロラクトンを主
溶媒とし、支持塩としてホウフッ化リチウムを溶解した
ものであることを特徴とする扁平形非水電解質二次電
池。 - 【請求項２】 正極及び負極は帯状であって、正極と負
極との間にはセパレータが存在するように配置され、か
つ、正極と負極とセパレータとからなる電極群内の正極
と負極との対向面積の総和が、絶縁ガスケットの開口面
積よりも大きいことを特徴とする請求項１記載の扁平形
非水電解質二次電池。 - 【請求項３】 扁平形電池の上下方向の断面を見た場合
に、少なくとも３面以上の正極と負極とがセパレータを
介して対向し、かつ、正極と負極との対向面積の総和が
絶縁ガスケットの開口面積よりも大きいことを特徴とす
る請求項１記載の扁平形非水電解質二次電池。 - 【請求項４】 γ−ブチロラクトンに対するエチレンカ
ーボネートの体積比率が０．３〜１．０であることを特
徴とする請求項１記載の扁平形非水電解質二次電池。 - 【請求項５】 非水電解質中の支持塩の濃度が１．３ｍ
ｏｌ／ｌ以上１．８ｍｏｌ／ｌ以下であることを特徴と
する請求項１記載の扁平形非水電解質二次電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000287101A JP2002100408A (ja) | 2000-09-21 | 2000-09-21 | 扁平形非水電解質二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000287101A JP2002100408A (ja) | 2000-09-21 | 2000-09-21 | 扁平形非水電解質二次電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002100408A true JP2002100408A (ja) | 2002-04-05 |
Family
ID=18770907
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000287101A Pending JP2002100408A (ja) | 2000-09-21 | 2000-09-21 | 扁平形非水電解質二次電池 |
Country Status (1)
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|---|---|
| JP (1) | JP2002100408A (ja) |
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