JP2000035509A - ポリブチレンテレフタレ―ト樹脂製光反射体及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 成形品の表面光沢が非常に高く、かつガス発
生量が少ないため、成形品にアンダーコート等の下塗り
をせずに直接光反射金属層を形成することが可能であ
り、高鏡面性・高輝度感を有するのみならず、金属層と
の密着性・耐熱性にも優れたポリブチレンテレフタレー
ト樹脂製光反射体の製造方法を提供する。 【解決手段】 (A) 末端カルボキシル基量が 50meq／kg
以下のポリブチレンテレフタレート樹脂 100重量部に対
し、(B) ポリエチレンテレフタレート樹脂５〜80重量
部、及び(C) 平均一次粒子径が10μm 以下の非繊維状無
機充填材２〜50重量部を配合した樹脂組成物を成形して
成形品とし、該成形品の少なくとも一部に直接光反射金
属層を形成してポリブチレンテレフタレート樹脂製光反
射体を製造する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明はポリブチレンテレフ
タレート樹脂製光反射体の製造方法及び該方法により得
られた光反射体に関する。さらに詳しくは、成形品の表
面光沢が非常に高く、かつガス発生量が少ないため、成
形品にアンダーコート等の下塗りをせずに直接光反射金
属層を形成することが可能であり、高鏡面性・高輝度感
を有するのみならず、高温使用時における表面外観性維
持（耐熱性）、さらには金属層との密着性にも優れたポ
リブチレンテレフタレート樹脂製光反射体の製造方法に
関するものである。本発明の樹脂製光反射体は、自動
車、建築機器及び諸工業の分野でのランプ廻り部品に好
適に用いられる。特に高い表面輝度感、平滑性、高光反
射率を必要とする自動車のランプ周辺部品であるリフレ
クター、エクステンション等に好適に用いられる。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】光反射
体、特に自動車のランプ廻りのエクステンション等の反
射体は、ランプ光源の方向性、反射性のために、高い輝
度感、平滑性、均一な反射率さらには高耐熱性等が必要
である。そのため、従来、反射体には、機械的性質、電
気的性質、その他物理的・化学的特性に優れ、かつ加工
性が良好である結晶性熱可塑性ポリエステル樹脂、特に
ポリブチレンテレフタレート樹脂単独またはポリエチレ
ンテレフタレート樹脂との混合物に様々な強化材を添加
配合した材料が使用され、その成形品にアンダーコート
等の前処理（下塗り）を行った後に真空蒸着などの手法
で光反射金属層を形成することにより、目的とする光反
射体を得ている。しかしながら、アンダーコート等の下
塗りは、大幅なコストアップとなることから、アンダー
コートレスにおいても高い輝度感を有する光反射体を得
ることが望まれている。アンダーコートレスにて、少な
くとも成形品の一面に光反射層を付与された反射体が高
い輝度感・均一な反射率を有するには、樹脂成形品自体
が良好な表面平滑性を有し、且つ高い光沢性・輝度感を
有することを必要とする。また、その用途仕様から樹脂
の耐熱性も重要な問題である。一般にポリブチレンテレ
フタレート樹脂は、その速い結晶化速度のため、金型内
での固化が速く、良好な鏡面転写性を得るのが難しい。
さらに耐熱性付与のためタルクやマイカ等の無機充填材
を添加した場合は、これらフィラーの浮き出しが顕著と
なる。そこで、高光沢感・良表面性を有する成形品を得
る上での材料面での手法として、ポリブチレンテレフタ
レート樹脂に非晶性ポリマーを添加し、材料の結晶化速
度を下げて金型転写性を向上させるとともに、フィラー
の浮き出しを抑制する方法が用いられている。また、成
形面での手法として、樹脂温度を上げ流動性を向上させ
る方法、金型温度を上げて結晶化速度を遅らせて金型転
写性を向上させる方法等が一般的に用いられている。こ
れらの方法により成形品の外観は向上するものの、樹脂
温度、金型温度の上昇は成形時の発生ガスの問題を顕著
とし、成形品表面に曇り（ヘイズ）状の外観不良を発生
させることから、連続的に良好な成形品を得ることがで
きず、金型の磨き、拭き取り等の新たな対策が必要とな
る。また、非晶性ポリマーの添加も、非晶性ポリマー自
身の耐熱性が低いと、高温使用下において非晶性ポリマ
ーに起因する表面性・輝度感の低下を招き、光反射体と
しての耐熱性レベルを低下させることになる。また、高
いガラス転移温度を有する非晶性ポリマーでは、一般に
ポリブチレンテレフタレート樹脂との相溶性が悪く、良
好な表面性は得られない。故に、アンダーコートせずに
樹脂成形品に直接光反射金属層を蒸着しても良好な輝度
感、高反射率ならびに良好な金属密着性を有し、且つ高
温使用下でもこれらの特性を維持できる耐熱性を有した
光反射体の開発が望まれていた。

【０００３】

【課題を解決するための手段】本発明者等は上記課題に
鑑み、ポリブチレンテレフタレート樹脂成形品の少なく
とも一部に直接光反射金属層を形成することができ、得
られた光反射体が良好な輝度感等を有する光反射体を提
供すべく鋭意検討した。その結果、末端カルボキシル基
量が 50meq／kg以下のポリブチレンテレフタレート樹脂
に、ポリエチレンテレフタレート樹脂と特定の無機充填
剤を添加した樹脂組成物成形品を使用することによって
密着性の良い金属層を形成できることを見出し、本発明
を完成するに至った。即ち、本発明は、(A) 末端カルボ
キシル基量が 50meq／kg以下のポリブチレンテレフタレ
ート樹脂 100重量部に対し、(B) ポリエチレンテレフタ
レート樹脂５〜80重量部、及び(C) 平均一次粒子径が10
μm 以下の非繊維状無機充填材２〜50重量部を配合した
樹脂組成物を成形して成形品とし、該成形品の少なくと
も一部に直接光反射金属層を形成することを特徴とする
ポリブチレンテレフタレート樹脂製光反射体の製造方法
である。

【０００４】

【発明の実施の形態】以下、順次本発明に用いられる樹
脂組成物の構成成分について詳しく説明する。まず、本
発明の樹脂組成物の基体樹脂である(A) ポリブチレンテ
レフタレート樹脂とは、例えばテレフタル酸またはその
エステル形成誘導体と炭素数４のアルキレングリコール
またはそのエステル形成誘導体を重縮合して得られるポ
リブチレンテレフタレートのうち、末端カルボキシル基
量が 50meq／kg以下となるものである。またポリブチレ
ンテレフタレートは、それ自身70重量％以上を含有する
共重合体であってもよい。共重合されるモノマーとして
は、テレフタル酸およびその低級アルコールエステル以
外の二塩基酸成分として、イソフタル酸、ナフタレンジ
カルボン酸、アジピン酸、セバシン酸、トリメリット
酸、コハク酸等の脂肪族、芳香族多塩基酸またはそのエ
ステル形成性誘導体等が、また、1,4 −ブタンジオール
以外のグリコール成分として、通常のアルキレングリコ
ール、例えばエチレングリコール、ジエチレングリコー
ル、プロピレングリコール、トリメチレングリコール、
ヘキサメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、
シクロヘキサンジメタノール等、1,3 −オクタンジオー
ル等の低級アルキレングリコール、ビスフェノールＡ、
4,4'−ジヒドロキシビフェニル等の芳香族アルコール、
ビスフェノールＡのエチレンオキサイド２モル付加体、
ビスフェノールＡのプロピレンオキサイド３モル付加体
等のアルキレンオキサイド付加体アルコール、グリセリ
ン、ペンタエリスリトール等のポリヒドロキシ化合物ま
たはそのエステル形成性誘導体等が挙げられる。本発明
では、上記の如き化合物をモノマー成分として重縮合に
より生成するポリブチレンテレフタレートは何れも本発
明の(A) 成分として使用することができ、単独で、また
は２種類以上混合して使用されるが、好ましくはポリブ
チレンテレフタレートが使用される。また、コポリマー
に属する分岐ポリマーも用いることができる。ここでい
うポリブチレンテレフタレート分岐ポリマーとは、いわ
ゆるポリブチレンテレフタレートまたはブチレンテレフ
タレート単量体を主体とし、多官能性化合物を添加する
ことにより分岐形成されたポリエステルである。ここで
使用できる多官能性化合物としては、トリメシン酸、ト
リメリット酸、ピロメリット酸およびこれらのアルコー
ルエステル、グリセリン、トリメチロールエタン、トリ
メチロールプロパン、ペンタエリスリトールなどがあ
る。本発明では、上記モノマーより重縮合されたポリブ
チレンテレフタレートの粉砕試料をベンジルアルコール
中 215℃で10分間溶解後、0.01Ｎの水酸化ナトリウム水
溶液にて滴定し、測定した末端カルボキシル基量が 50m
eq／kg以下、好ましくは 40meq／kg以下、特に好ましく
は 30meq／kg以下のポリブチレンテレフタレートが用い
られる。かかるポリブチレンテレフタレートの末端カル
ボキシル基量が 50meq／kgを越えては、得られる成形品
のヘイズが顕著となり、好ましくない。

【０００５】次に本発明の組成物には、(B) ポリエチレ
ンテレフタレート樹脂が添加される。この(B) ポリエチ
レンテレフタレート樹脂は、(A) ポリブチレンテレフタ
レート樹脂に添加配合されることにより、得られる成形
品ならびに光反射金属層の表面平滑性、輝度感等を向上
させる上での必須成分である。ポリエチレンテレフタレ
ートはポリブチレンテレフタレートに比べ結晶化速度が
小さいため、これを添加配合することにより樹脂組成物
としての金型転写性を向上させる効果を有する。また光
反射体が光・熱などの高温下におかれたときに発生する
表面平滑性や輝度感の低下、変形等を抑制する上でも効
果を有する。以上２点の見地から、良好な光反射外観品
を得る上でポリエチレンテレフタレート樹脂は本発明で
の必須成分である。かかる目的で用いられるポリエチレ
ンテレフタレート樹脂とは、テレフタル酸またはそのエ
ステル形成誘導体と炭素数２のアルキレングリコールま
たはそのエステル形成誘導体を重縮合反応させて得られ
るポリマーであり、ポリエチレンテレフタレートを70重
量％以上を含有する共重合体であってもよい。共重合さ
れるモノマーとしては、テレフタル酸およびその低級ア
ルコールエステル以外の二塩基酸成分として、イソフタ
ル酸、ナフタレンジカルボン酸、アジピン酸、セバシン
酸、トリメリット酸、コハク酸等の脂肪族、芳香族多塩
基酸またはそのエステル形成性誘導体等が、また、エチ
レングリコール以外のグリコール成分として、通常のア
ルキレングリコール、例えばジエチレングリコール、プ
ロピレングリコール、トリメチレングリコール、ヘキサ
メチレングリコール、ネオペンチルグリコール、シクロ
ヘキサンジメタノール等、1,3 −オクタンジオール等の
低級アルキレングリコール、ビスフェノールＡのエチレ
ンオキサイド２モル付加体、ビスフェノールＡのプロピ
レンオキサイド３モル付加体等のアルキレンオキサイド
付加体アルコール、グリセリン、ペンタエリスリトール
等のポリヒドロキシ化合物またはそのエステル形成性誘
導体等が挙げられる。本発明で使用するポリエチレンテ
レフタレート樹脂は、好ましくは未変性のポリエチレン
テレフタレートが有用であるが、イソフタル酸変性ポリ
エチレンテレフタレート共重合体でも良好な表面性、高
輝度感を有する光反射体を得ることができる。この場
合、好ましくは５〜40 mol％のイソフタル酸変性された
ポリエチレンテレフタレート共重合体を使用することが
望ましい。また、本発明に用いるポリエチレンテレフタ
レートは、流動性や外観に与える影響から、0.5 〜1.0
の極限粘度（η）を有するものが好ましい。また、ポリ
エチレンテレフタレート(B) の添加量は、(A) 成分100
重量部に対し５〜80重量部、好ましくは10〜40重量部で
ある。過小の場合は、良好な金型転写性が得られないた
め、本発明の目的とする良好な輝度感、表面性を有する
光反射体を得ることができない。また過大の場合は、成
形サイクルの増加、離型性の悪化等、成形上の問題が生
じるほか、発生ガスに由来する外観不良が発生し、輝度
感、表面性の低下を招くため好ましくない。

【０００６】次に本発明では、均一な輝度感及び耐熱性
を付与する上での必須成分として(C) 平均一次粒子径が
10μm 以下の非繊維状無機充填材が添加される。ここで
使用される非繊維状無機充填材は、平均一次粒子径が10
μm 以下、好ましくは0.04〜10μm 、特に好ましくは0.
04〜５μm のものであれば特に限定されるものではな
い。好ましくはタルク、マイカ、クレー、カオリン、ウ
ォラストナイト、ガラスビーズ、ガラスフレーク及び硫
化亜鉛からなる群より選ばれた１種又は２種以上であ
り、特に好ましくはタルク、マイカ、クレー及びカオリ
ンからなる群より選ばれた１種又は２種以上である。こ
の非繊維状無機充填材の添加量は、(A) ポリブチレンテ
レフタレート 100重量部に対し、２〜50重量部、好まし
くは５〜25重量部である。非繊維状無機充填材の添加量
が２重量部未満では、耐熱性の面で十分でなく、また剛
性不足から表面の歪み、うねり等が発生しやすくなり好
ましくない。また50重量部を越えると、押出し等の操業
が困難であり、且つ得られた成形品表面に無機充填材の
浮き出しが顕著となることから、均一な光反射表面が得
られにくい。

【０００７】上記したように、(A) 特定のカルボキシル
基量のポリブチレンテレフタレート樹脂に、(B) ポリエ
チレンテレフタレート樹脂を添加配合し、さらに(C) 特
定の一次粒子径を有する非繊維状無機充填材を添加する
ことにより、得られたポリブチレンテレフタレート樹脂
組成物は優れた成形品外観を有するため、直接光反射金
属層が形成されても、輝度感が高く、良好な光反射表面
を有するものである。

【０００８】また本発明では、光反射体を構成する樹脂
組成物の成形時の熱安定性を高め、特に連続的に成形さ
れた場合に樹脂組成物から発生するガス、低分子成分、
染み出し物等の影響による外観・輝度感の低下を抑制す
る意味で、更に(D) 成分として酸化防止剤を添加するこ
とが好ましい。本発明に使用される(D) 成分の酸化防止
剤としては、ヒンダードフェノール類、チオエーテル類
及び有機ホスファイト類から選ばれる１種又は２種以上
の組合せからなることが好ましく、これらの添加は、押
出し時や成形機内での溶融熱安定性向上に効果があり、
ガスの付着による表面曇りが少なく良好な外観・表面性
の成形品を連続的に得る上で有用であるとともに、光反
射体が高温条件下におかれた際に、樹脂から発生するガ
スや分解物の生成を抑制し良好な外観・表面性を維持す
る上でも特に有用である。ここで使用する酸化防止剤の
具体例を示すと、ヒンダードフェノール類としてはテト
ラキス｛メチレン−３−（3,5 −ジ−ｔ−ブチル−４−
ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝メタン、トリエ
チレングリコール−ビス｛３−（３−ｔ−ブチル−５−
メチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝、
1,6 −ヘキサンジオール−ビス｛３−（3,5 −ジ−ｔ−
ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝な
どがあり、チオエーテル類としてはテトラキス｛メチレ
ン−３−（ドデシルチオ）プロピオネート｝メタン、ジ
ミリスチルチオジプロピオネート、ジドデシルチオジプ
ロピオネートなどがあり、有機ホスファイト類としては
ビス（2,6 −ジ−ｔ−４メチルフェニル）ペンタエリス
リトールジホスファイト、ビス（2,4 −ジ−ｔ−ブチル
フェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、テト
ラキス（2,4 −ジ−ｔ−ブチルフェニル）−4,4'−ビフ
ェニレンホスファイト、トリス（2,4 −ジ−ｔ−ブチル
フェニル）ホスファイトなどがある。特にヒンダードフ
ェノール類とチオエーテル類、ヒンダードフェノール類
と有機ホスファイト類、ならびにこれら３種の酸化防止
剤の併用は効果的である。また有機ホスファイト類酸化
防止剤の代わりとして、リン酸金属塩も好適であり、具
体例を示すと、第一リン酸カルシウム、第一リン酸ナト
リウムの１水和物が挙げられる。使用する(D) 酸化防止
剤の添加量は(A) ポリブチレンテレフタレート100 重量
部に対し0.1 〜3.0 重量部である。添加量が過小の場合
は、樹脂の熱安定性が不足し、成形時の外観不良、ガス
発生による表面曇りの発生、ならびに高温使用下におけ
る光反射体の表面性・輝度感を低下させることがあり、
また過大の場合は、高温使用下において光反射体から酸
化防止剤（特に末端基）由来のガスが発生する可能性が
あり、ヘイズ発生の原因となることから好ましくない。

【０００９】更に本発明では、(E) 成分として、グリセ
リン脂肪酸エステル類、ソルビタン脂肪酸エステル類、
ポリエーテル系化合物、脂肪酸金属塩類、トリメリット
酸エステル類及びピロメリット酸エステル類から選ばれ
る１種又は２種以上の化合物を添加することが好まし
い。これらは成形時における製品の離型性を高めるのみ
ならず、連続的に良外観の成形品を得る上で重要であ
る。即ち、これらの成分の添加は、押出し、成形時にお
ける溶融混練の際に内部潤滑剤としての効果を有し、溶
融時の樹脂分解を抑制することにより、ガス付着等によ
る曇りの少ない良好な外観の成形品を連続的に提供する
ことを可能にする。かかる目的で用いられるグリセリン
脂肪酸エステル類、ソルビタン脂肪酸エステル類として
好ましくは、炭素数が C₁₁（ラウリン酸）〜 C₂₈（モン
タン酸）からなるモノないしジ脂肪酸エステル体であ
り、特に好ましくは C₁₇（ステアリン酸）〜 C₂₁（ベヘ
ン酸）から構成されるモノないしジ脂肪酸エステルであ
る。これらは、光反射体が高温下に置かれた際の染み出
し等を抑制する上で特に効果を有し、高温下で長期間の
使用においても光反射体表面に曇り等を発生させない。
これらの具体的を示すと、グリセリンモノステアレー
ト、グリセリンモノベヘネート、グリセリンジベヘネー
ト、グリセリン−12−ヒドロキシモノステアレート、ソ
ルビタンモノベヘネート等である。また、ポリエーテル
系化合物としては、ポリエチレングリコールやポリエチ
レングリコールエーテル、ポリエチレングリコールエス
テル類等が有効である。また、脂肪酸金属塩類として
は、脂肪酸のアルキル部分の炭素数が C₁₁のラウリン酸
から C₁₇のステアリン酸で構成されるものが好ましく、
亜鉛、カルシウム、アルミニウム、マグネシウム、バリ
ウム等による金属塩が適切である。また、トリメリット
酸エステル類、ピロメリット酸エステル類としては、こ
れらのオクチルエステル、アルキルエステル、イソノニ
ルエステル、イソデシルエステル等が挙げられる。これ
らの化合物の添加量は(A) ポリブチレンテレフタレート
100 重量部に対し0.05〜2.0 重量部である。添加量が過
小の場合は、押出し、成形加工時における樹脂に対する
剪断力が高まり、樹脂分解を引き起こす要因となり、連
続的に良外観の製品を得ることが難しくなる。また、過
大の場合は、使用温度によってはヘイズ、染み出しが顕
在化する可能性があり好ましくない。

【００１０】本発明において、光反射体を製造する方法
として好ましいのは、光反射金属層の形成が、樹脂成形
品表面にドライメッキ法（ＰＶＤ法）によって鏡面光沢
を有する金属膜を形成することにより行われる方法であ
る。また、ドライメッキ法が真空蒸着であることが望ま
しく、初期真空度を１×10^-2Pa以下、好ましくは２×10
^-3Pa以下まで減圧した後、蒸発速度0.5 〜５nm／sec で
金属を蒸着することが特に好ましい。また、金属膜とし
てはアルミニウムが好ましい。更に、高輝度感を有し、
良好な光反射表面を得る方法として、予め2.5 〜3.5Pa
のアルゴンガスを直流電流又は高周波によってプラズマ
化し、該アルゴンプラズマに樹脂成形品表面を曝すこと
によって表面活性化処理をした後、光反射金属層を形成
することが好ましい。更に好ましくは、表面活性化処理
後、酸素、窒素又はそれらの混合気体に曝すことによっ
て表面に官能基を導入した後、あるいは反応性モノマー
に曝すことによって表面に活性分子層又は親水性ポリマ
ー層を導入した後、光反射金属層を形成する方法であ
り、かかる方法によれば輝度感が高く良好な光反射表面
を有するものが得られる。

【００１１】さらに本発明の組成物には、その目的に応
じ所望の特性を付与するために、一般に熱可塑性樹脂等
に添加される公知の物質を添加併用することができる。
例えば帯電防止剤、上記(E) 成分以外の離型剤、染料や
顔料等の着色剤等いずれも配合することが可能である。

【００１２】本発明の組成物の調製は、従来の樹脂組成
物調製法として一般に用いられる設備と方法により容易
に調製される。例えば、(1) 本発明の組成物を構成する
成分を所定量一括混合して、一軸または二軸の押出し機
で溶融混練し、目的組成のペレットを得る。(2) 原材料
投入口を２個以上有する一軸または二軸の押出し機で、
第一番目の投入口から樹脂、安定剤、顔料成分などを投
入し溶融混練した後、第二番目の原料投入口より無機フ
ィラーを投入し、溶融混練して目的組成のペレットを得
る、などである。樹脂を金型に充填するための成形法と
しては、射出成形法、射出圧縮成形法などがあるが、射
出成形法が一般的である。

【００１３】

【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
るが、本発明はこれらに限定されるものではない。な
お、以下の例に示した評価項目の測定法は以下の通りで
ある。 (1) 光反射表面の外観 下記成形品（平板）を用い、実施例・比較例に示す条件
にてアルミニウム蒸着を施した。かかる光反射体の光反
射表面外観の状態を目視にて観察し、下記点数をつけ
た。 １；高い輝度感を有し、蛍光灯が歪みなく明瞭に映る。 ２；高い輝度感を有し、蛍光灯は歪みなく映るが、ガス
による若干の曇りあり。 ３；ガスによる曇りが多少見られ、蛍光灯は歪みなく映
るものの多少ぼやける。 ４；表面が均一でなく、蛍光灯が多少歪んで映る。ま
た、ガスによる曇りも見られる。 ５；表面が荒れており、蛍光灯が波打って映る。また、
ガスにより白く見られる。 更に、上記光反射体を、140 ℃／24時間熱放置した後
に、同様に光反射外観の状態を目視にて観察し、同様に
点数をつけた。 （成形条件）光反射体は、下記条件で成形した平板（50
mm×50mm×２mm厚さ）を用いて、下記の蒸着条件により
蒸着を実施して得たものである。 成形機 ：日鋼７５Ｔｓａ 成形条件： ノズル C1 C2 C3 シリンダー温度（℃） 260 260 240 220 射出速度 2.0m/min 保圧力 400 kg/cm² 金型温度 95 ℃ 蒸着条件：3.0 Paのアルゴンガスを500Vの直流電流で
プラズマ化し、５分間成形品を処理をした後、蒸着装置
内を1.0 ×10^-2Paまで減圧し、1.0 nm／sec の速度でア
ルミニウムを100 nmの膜厚まで蒸着した。 蒸着条件：アルゴンガス処理を実施しない以外は条件
と同様の条件で蒸着した。 (2) 表面平滑性 上記条件で成形した平板（50mm×50mm×２mm厚さ）を用
いて、表面粗度計（（株）東京精密製、サーフコム５５
４Ａ）を使用し、十点平均粗さ（μm ）及び最大高さ
（μm ）を測定した。 (3) 曲げ弾性率 ＡＳＴＭ Ｄ−７９０に準じて測定した。 (4) 熱変形温度（ＨＤＴ） 前処理として、試験片を190 ℃、１時間アニーリングし
た後、ＡＳＴＭ Ｄ−６４８に準じて測定した（ファイ
バーストレス0.46MPa となる測定用ウエイトを使用）。

【００１４】実施例１ (A) 極限粘度（η）が0.75で、末端カルボキシル基量
（ＣＥＧ量）が 30meq／kgのポリブチレンテレフタレー
ト樹脂 100重量部に対し、(B) 極限粘度（η）が0.63の
ポリエチレンテレフタレート樹脂15重量部を添加し、更
に平均一次粒子径２〜３μm のタルク(C-1) を10重量部
及びテトラキス｛メチレン−３−（3,5 −ジ−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート｝メタン
(D-1) を0.6 重量部、テトラキス（2,4 −ジ−ｔ−ブチ
ルフェニル）−4,4'−ビフェニレンホスファイト(D-2)
を0.4 重量部、グリセリンモノステアレート(E-1) を0.
6 重量部添加することによって得られた樹脂組成物を使
用し、上記の如く成形品を得て、これに上記の如くアル
ミニウムを蒸着（蒸着条件）して光反射体を製造し、
評価した。 実施例２〜３ 上記実施例１において、平均一次粒子径７μm のタルク
(C-2) 及び平均一次粒子径1.5 μm のカオリン(C-3) を
使用した以外は、実施例１と同様に評価した。 実施例４ 上記実施例１のタルク(C-1) の添加量を20重量部とした
以外は、実施例１と同様に評価した。 実施例５〜８ 上記実施例１において、グリセリンモノステアレート(E
-1) に代えてステアリン酸亜鉛(E-2) 、ポリオキシエチ
レンアルキルエーテル（花王（株）製、エマルゲン７０
９）(E-3) 、トリメリット酸トリオクチルエステル（大
八化学工業（株）製、ＴＯＴＭ）(E-4) 、ペンタエリス
リトールテトラステアレート(E-5) を使用した以外は、
実施例１と同様に評価した。 実施例９ 末端カルボキシル基量が 15meq／kgのポリブチレンテレ
フタレート樹脂を使用した以外は、実施例１と同様に評
価した。 実施例１０〜１１ 上記実施例１、３において、蒸着条件により蒸着を実
施した以外は、実施例１と同様に評価した。 実施例１２ 上記実施例１において、ポリエチレンテレフタレート樹
脂の添加量を30重量部とした以外は、実施例１と同様に
評価した。 実施例１３ 上記実施例１２において、更に酸化防止剤としてテトラ
キス｛メチレン−３−（ドデシルチオ）プロピオネー
ト｝メタン(D-3) を0.4 重量部添加した以外は、実施例
１２と同様に評価した。 実施例１４ 上記実施例１２において、末端カルボキシル基量が 15m
eq／kgのポリブチレンテレフタレート樹脂を使用した以
外は、実施例１２と同様に評価した。これらの結果を表
１〜２に示す。

【００１５】比較例１ 上記実施例１において、末端カルボキシル基量が 60meq
／kgのポリブチレンテレフタレート樹脂を使用した以外
は、実施例１と同様に評価した。 比較例２〜３ 上記実施例１に対し、ポリエチレンテレフタレート樹脂
の添加量を85重量部とした場合を比較例２、ポリエチレ
ンテレフタレート樹脂未添加の場合を比較例３として示
した。 比較例４〜７ 上記実施例１に対し、平均一次粒子径40μm のタルク
(C'-1)を使用した場合を比較例４、５（比較例４は蒸着
条件、比較例５は蒸着条件）、タルク(C-1)未添加
の場合を比較例６、タルク(C-1) の添加量を60重量部と
した場合を比較例７として示した。 比較例８ 上記実施例１において、酸化防止剤(D-1) 、(D-2) をい
ずれも添加しない以外は、実施例１と同様に評価した。
これらの結果を表３に示す。

【００１６】

【表１】

【００１７】

【表２】

【００１８】

【表３】

【００１９】

【発明の効果】以上述べたように、本発明により得られ
るポリブチレンテレフタレート樹脂製光反射体は、末端
カルボキシル基量が 50meq／kg以下のポリブチレンテレ
フタレートに、ポリエチレンテレフタレート樹脂をブレ
ンドし、さらに平均一次粒子径が10μm 以下の非繊維状
無機充填材を添加して得られる成形品の少なくとも一部
に、直接光反射金属層を形成することにより、非常に高
い輝度感を有し、且つ連続成形および高温下に曝しても
曇りによる輝度感低下が少なく、また金属との密着性、
耐熱性に優れたものである。かかる光反射体は、特に高
い反射性を必要とする自動車ランプのリフレクターおよ
びエクステンション等に好適に用いられる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｂ３２Ｂ 27/36 Ｂ３２Ｂ 27/36 Ｃ０８Ｋ 3/00 Ｃ０８Ｋ 3/00 Ｃ０８Ｌ 67/02 Ｃ０８Ｌ 67/02 Ｃ０９Ｋ 15/00 Ｃ０９Ｋ 15/00 // Ｃ０９Ｋ 3/00 3/00 Ｕ Ｃ２３Ｃ 14/14 Ｃ２３Ｃ 14/14 Ｂ

Claims (17)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 (A) 末端カルボキシル基量が 50meq／kg
   以下のポリブチレンテレフタレート樹脂 100重量部に対
   し、(B) ポリエチレンテレフタレート樹脂５〜80重量
   部、及び(C) 平均一次粒子径が10μm 以下の非繊維状無
   機充填材２〜50重量部を配合した樹脂組成物を成形して
   成形品とし、該成形品の少なくとも一部に直接光反射金
   属層を形成することを特徴とするポリブチレンテレフタ
   レート樹脂製光反射体の製造方法。
2. 【請求項２】 樹脂組成物として、更に(D) ヒンダード
   フェノール類、チオエーテル類及び有機ホスファイト類
   から選ばれる１種又は２種以上の組合せからなる酸化防
   止剤を0.1 〜3.0 重量部（対(A) 成分100 重量部）配合
   してなる樹脂組成物を用いる請求項１記載のポリブチレ
   ンテレフタレート樹脂製光反射体の製造方法。
3. 【請求項３】 樹脂組成物として、更に(E) グリセリン
   脂肪酸エステル類、ソルビタン脂肪酸エステル類、ポリ
   エーテル系化合物、脂肪酸金属塩類、トリメリット酸エ
   ステル類及びピロメリット酸エステル類から選ばれる１
   種又は２種以上の化合物を0.05〜2.0 重量部（対(A) 成
   分100 重量部）配合してなる樹脂組成物を用いる請求項
   １又は２記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製光反
   射体の製造方法。
4. 【請求項４】 ポリブチレンテレフタレート樹脂(A) の
   末端カルボキシル基量が 40meq／kg以下である請求項１
   〜３の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹
   脂製光反射体の製造方法。
5. 【請求項５】 ポリエチレンテレフタレート樹脂(B) の
   極限粘度（η）が0.5 〜1.0 である請求項１〜４の何れ
   か１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製光反射
   体の製造方法。
6. 【請求項６】 ポリエチレンテレフタレート樹脂(B) の
   配合量が10〜40重量部である請求項１〜５の何れか１項
   記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製光反射体の製
   造方法。
7. 【請求項７】 非繊維状無機充填材(C) の平均一次粒子
   径が0.04〜５μm である請求項１〜６の何れか１項記載
   のポリブチレンテレフタレート樹脂製光反射体の製造方
   法。
8. 【請求項８】 非繊維状無機充填材(C) が、タルク、マ
   イカ、クレー及びカオリンからなる群より選ばれた１種
   又は２種以上である請求項１〜７の何れか１項記載のポ
   リブチレンテレフタレート樹脂製光反射体の製造方法。
9. 【請求項９】 非繊維状無機充填材(C) の配合量が５〜
   25重量部である請求項１〜８の何れか１項記載のポリブ
   チレンテレフタレート樹脂製光反射体の製造方法。
10. 【請求項１０】 光反射金属層の形成が、樹脂成形品表
    面にドライメッキ法（ＰＶＤ法）によって鏡面光沢を有
    する金属膜を形成することにより行われる請求項１〜９
    の何れか１項記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製
    光反射体の製造方法。
11. 【請求項１１】 ドライメッキ法が真空蒸着である請求
    項１０記載のポリブチレンテレフタレート樹脂製光反射
    体の製造方法。
12. 【請求項１２】 予め2.5 〜3.5 Paのアルゴンガスを直
    流電流又は高周波によってプラズマ化し、該アルゴンプ
    ラズマに樹脂成形品表面を曝すことによって表面活性化
    処理した後、光反射金属層を形成する請求項１０記載の
    ポリブチレンテレフタレート樹脂製光反射体の製造方
    法。
13. 【請求項１３】 予め2.5 〜3.5 Paのアルゴンガスを直
    流電流又は高周波によってプラズマ化し、該アルゴンプ
    ラズマに樹脂成形品表面を曝すことによって表面活性化
    処理し、更に酸素、窒素又はそれらの混合気体に曝すこ
    とによって表面に官能基を導入した後、光反射金属層を
    形成する請求項１０記載のポリブチレンテレフタレート
    樹脂製光反射体の製造方法。
14. 【請求項１４】 予め2.5 〜3.5 Paのアルゴンガスを直
    流電流又は高周波によってプラズマ化し、該アルゴンプ
    ラズマに樹脂成形品表面を曝すことによって表面活性化
    処理し、更に反応性モノマーに曝すことによって表面に
    活性分子層又は親水性ポリマー層を導入した後、光反射
    金属層を形成する請求項１０記載のポリブチレンテレフ
    タレート樹脂製光反射体の製造方法。
15. 【請求項１５】 初期真空度を１×10^-2Pa以下まで減圧
    した後、蒸発速度0.5 〜５nm／sec で金属を蒸着する請
    求項１１〜１４の何れか１項記載のポリブチレンテレフ
    タレート樹脂製光反射体の製造方法。
16. 【請求項１６】 光反射金属層を構成する金属がアルミ
    ニウムである請求項１〜１５の何れか１項記載のポリブ
    チレンテレフタレート樹脂製光反射体の製造方法。
17. 【請求項１７】請求項１〜１６の何れか１項記載の方法
    により、成形品の少なくとも一部に直接光反射金属層が
    形成されたポリブチレンテレフタレート樹脂製光反射
    体。