JP5805081B2 - ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物、金属複合部品、及び金属複合部品の製造方法 - Google Patents
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Description
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂が、全ジカルボニル単位中、テレフタロイル単位の他のジカルボニル単位を5モル%以上50モル%以下含み、
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計質量に対して10質量%以上50質量%以下である、金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
前記(C)難燃剤の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して、10質量部以上100質量部以下である(3)記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
(D)難燃助剤の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して1質量部以上50質量部以下である、(4)から(6)いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
(D)難燃助剤の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して1質量部以上50質量部以下である、(9)記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
(E)充填材の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して5質量部以上120質量部以下である、(1)から(10)いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
(F)フッ素系樹脂の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して0.1質量部以上5質量部以下である、(1)から(11)いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
(G)エラストマーの含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して1質量部以上100質量部以下である、(1)から(12)いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂が、全ジカルボニル単位中、テレフタロイル単位の他のジカルボニル単位を5モル%以上50モル%以下含み、
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計質量に対して10質量%以上50質量%以下である成形材料を、成形機により金属部品が載置された金型に供給する、金属複合部品の製造方法。
まず、金属複合部品の成形材料について説明する。本発明において金属複合部品の製造に使用される成形材料は、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、及び(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂に対して、所望により、(C)難燃剤、(D)難燃助剤、(E)充填材、(F)テトラフルオロエチレン重合体、(G)エラストマー、及び(H)その他の添加剤からなる群より選択される1種以上の成分を配合されたものである。
本発明において用いる(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂は、少なくともテレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体(C1−6のアルキルエステルや酸ハロゲン化物等)を含むジカルボン酸成分と、少なくとも炭素原子数4のアルキレングリコール(1,4−ブタンジオール)又はそのエステル形成性誘導体(アセチル化物等)を含むグリコール成分とを重縮合して得られるポリブチレンテレフタレート系樹脂である。(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂はホモポリブチレンテレフタレート樹脂に限らず、ブチレンテレフタレート単位を60モル%以上(特に75モル%以上95モル%以下)含有する共重合体であってもよい。
本発明において用いる(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂は、
1)テレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体(C1−6アルキルエステルや酸ハロゲン化物等)、
2)エチレングリコール又はそのエステル形成性誘導体(アセチル化物等)、及び、
3)テレフタル酸以外の他のジカルボン酸又はそのエステル形成性誘導体(C1−6アルキルエステルや酸ハロゲン化物等)を必須に含む変性成分
を、公知の方法に従って重縮合して得られるポリエステル樹脂である。
本発明において金属複合部品の成形材料は、難燃性を要求される用途に用いられることも多い。その場合、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、及び(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂に加えて、(C)難燃剤を含むのが好ましい。(C)難燃剤の種類は、本発明の目的を阻害しない範囲で限定されず、従来から熱可塑性樹脂用の難燃剤として使用される種々の難燃剤を用いることができる。
(c−1)リン系難燃剤としては、フォスフィン酸塩、ジフォスフィン酸塩、リン酸エステル化合物、及びフォスファゼン化合物(フォスホニトリル化合物)等が挙げられる。中でも、入手が容易であり、得られるポリブチレンテレフタレート樹脂組成物が難燃性及び機械的特性に優れることからフォスフィン酸塩、ジフォスフィン酸塩、及び3量体以上のフォスフィン酸縮合物の塩から選択される1種以上が好ましく、フォスフィン酸塩、及び/又は、ジフォスフィン酸塩がより好ましい。
また、R3は、直鎖又は分枝鎖のC1−10−アルキレン基、アリーレン基、アルキルアリーレン基又はアリールアルキレン基である。
また、Mは、アルカリ土類金属、アルカリ金属、Zn、Al、Fe、ホウ素である。これらの中でもAlが好ましい。
mは、1から3の整数であり、nは、1又は3の整数であり、且つ、xは、1又は2である。
本発明において用いる、(c−2)臭素系難燃剤は、臭素を含有する有機化合物であって、高分子材料を難燃化できるものであれば特に限定されず、高分子材料用に市販されている種々の難燃剤を使用することができる。
本発明において、金属複合部品の成形材料は、難燃性を要求される場合、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂、及び(C)難燃剤に加え、(D)難燃助剤を含むのが好ましい。(D)難燃助剤の種類は、本発明の目的を阻害しない範囲で限定されず、従来から熱可塑性樹脂用の難燃剤として使用される種々の難燃剤の中から、(C)難燃剤の種類に応じて好適な(D)難燃助剤を選択して使用できる。
本発明において用いる(d−1)含窒素難燃助剤は、良好な難燃効果が得られ、本発明の目的を阻害しない範囲で特に限定されず、難燃助剤として使用される公知の種々の含窒素化合物を使用することができる。本発明において好適に使用される(d−1)含窒素難燃助剤の例としては、トリアジン系化合物とシアヌール酸もしくはイソシアヌール酸との塩、アミノ基を含有する窒素化合物とポリリン酸との複塩等が挙げられる。これらの(d−1)含窒素難燃助剤は2種以上を組み合わせて用いることができる。
本発明において用いる(d−2)アンチモン化合物は、アンチモンを含有し、良好な難燃効果が得られるものであれば、本発明の目的を阻害しない範囲で特に限定されない。好適な(d−2)アンチモン化合物の具体例として、三酸化アンチモン、四酸化アンチモン、五酸化アンチモン、アンチモン酸ナトリウム、ハロゲン化アンチモン等が挙げられる。これらのアンチモン化合物は2種以上を組み合わせて用いてもよく、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硫化亜鉛等の他の難燃助剤と組み合わせて用いてもよい。
本発明において、金属複合部品の成形材料は、金属複合部品の機械的特性の改良の目的で、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、及び(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂に加えて、(E)充填材を含むのが好ましい。本発明において用いる(E)充填材の種類は、本発明の目的を阻害しない範囲で特に限定されず、従来から高分子材料の充填材として使用される種々の充填材を使用することができ、無機充填材及び有機充填材のいずれも使用できる。また、本発明で用いる(E)充填材の形状は、本発明の目的を阻害しない範囲で限定されず、繊維状充填材、粉粒状充填材、及び板状充填材のいずれも好適に使用できる。
本発明において、金属複合部品の成形材料は、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、及び(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂に加えて、(F)フッ素系樹脂を含むのが好ましい。(F)フッ素系樹脂を用いることにより、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物が火炎に触れる際の溶融樹脂の滴下が抑制され、より難燃性に優れる金属複合部品を得ることができる。
本発明において、金属複合部品の成形材料は、(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、及び(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂に加えて、(G)エラストマーを含むのが好ましい。(G)エラストマーを用いることにより、金属部品とポリブチレンテレフタレート樹脂組成物との密着性が特に優れたものとなる。
オレフィン系エラストマーとして好ましいものは、エチレン及び/又はプロピレンを成分として含む共重合体であり、具体的にはエチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、エチレン−オクテン共重合体、エチレン−プロピレン−ブテン共重合体、エチレン−プロピレン−ジエン共重合体、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体等が挙げられるが、これらに限定されるものではない。さらには、オレフィン系エラストマーの中でも、(I)エチレン−不飽和カルボン酸アルキルエステル共重合体又は(II)α−オレフィンとα,β−不飽和酸のグリシジルエステルからなるオレフィン系共重合体に、下記一般式(4)で示される繰返し単位で構成された重合体又は共重合体の一種又は二種以上が分岐又は架橋構造的に化学結合したグラフト共重合体も利用することができる。(但し、R6は水素又は低級アルキル基、Xは−COOCH3、−COOC2H5、−COOC4H9、−COOCH2CH(C2H5)C4H9、−C6H5、−CNから選ばれた一種又は二種以上の基を示す)
本発明において(G)エラストマーとして用いるスチレン系エラストマーとしては、ポリスチレンブロックとポリオレフィン構造のエラストマーブロックとで構成されたブロック共重合体が好適に用いられる。スチレン系エラストマーの具体例としては、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体(SIS)、スチレン−エチレン・プロピレン−スチレンブロック共重合体(SEPS)スチレン−エチレン・ブチレン−スチレンブロック共重合体(SEBS)、スチレン−エチレン・エチレン/プロピレン−スチレンブロック共重合体(SEEPS)等が挙げられる。
本発明において(G)エラストマーとして用いるコアシェル系エラストマーは、コア層(コア部)と、このコア層の表面の少なくとも一部を被覆するシェル層とで構成される多層構造を有する。コアシェル系エラストマーのコア層は、ゴム成分(軟質成分)で構成されるのが好ましく、ゴム成分としてはアクリル系ゴムが好適に用いられる。コア層に用いるゴム成分は、ガラス転移温度(Tg)が0℃未満(例えば−10℃以下)であるのが好ましく、−20℃以下(例えば−180℃以上−25℃以下)であるのがより好ましく、−30℃以下(例えば−150℃以上−40℃以下)であるのが特に好ましい。
本発明において(G)エラストマーとして用いるポリエステル系エラストマーは、曲げ弾性率が1000MPa以下、好ましくは700MPa以下のものであれば特に制限されず、種々のものを使用でき、ポリエーテル型、又はポリエステル型のいずれも使用できる。
本発明において、金属複合部品の成形材料には、目的に応じて(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、及び(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂とともに、(C)難燃剤、(D)難燃助剤、(E)充填材、(F)フッ素系樹脂、及び(G)エラストマーの他の添加剤を含んでいてもよい。
次いで、金属複合部品の製造方法について、金属部品、成形方法の順に説明する。
本発明で使用する金属部品の材料は特に制限されず、例えば、アルミニウム、銅、鉄、マグネシウム、ニッケル、チタン等の金属;アルミニウム合金、燐青銅、ステンレス等の合金;異種の金属の貼合わせ体等が挙げられる。また、金属部品を構成する材料は金属に限定されず、表面に金属層を有する部品であればよい。表面に金属層を有する部品の例としては、ニッケル、クロム、金等の金属によりメッキ処理された部品等が挙げられる。
以上説明した金属部品を金型に載置した後、成形機により金属複合部品の成形材料を供給することにより、本発明の金属複合部品が製造される。金属複合部品の製造に用いる成形機は、金属部品とポリブチレンテレフタレート樹脂組成物との複合成形体が形成できれば特に限定されず、射出成形機、押出し成形機、圧縮成形機等の従来金属複合部品の成形に使用される種々の成形機を使用できる。金属部品の金型への設置の容易さや装置の簡便さ、金属複合部品の生産性に優れる点で射出成形機を用いるのが好ましい。
以上説明した材料及び方法により得られる本発明の金属複合部品は、金属部品とポリブチレンテレフタレート樹脂組成物との密着性に優れるものである。このため、本発明の金属複合部品は、例えば、種々の電気・電子製品の部品として好適に使用される。本発明の方法により得られた金属複合部品を用いる好適な電気・電子製品の例としては、携帯電話機、デジタルカメラ、携帯情報端末(PDA)、携帯ゲーム端末、電子書籍リーダー等の携帯端末、ノート型パーソナルコンピュータ、卓上型パーソナルコンピュータ等のコンピュータ、複写機、プリンタ、ファクシミリ等のOA機器が挙げられる。本発明の金属複合部品は、金属とポリブチレンテレフタレート樹脂組成物とが複合化され、強度、軽量性、及び意匠性等に優れるための、携帯端末、コンピュータ、OA機器等の筐体として特に好適に使用される。
実施例1から5、及び比較例1から6において、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物の成分として、以下の材料を用いた。
A1:固有粘度0.69dL/gのポリブチレンテレフタレート樹脂(ウィンテックポリマー株式会社製)
〔(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂〕
B1:変性ポリエチレンテレフタレート樹脂(ベルポリエステルプロダクツ社製、全ジカルボニル単位中12モル%のイソフタロイル単位で変性、融点232℃、固有粘度0.80dL/g)
〔(B’)非変性ポリエチレンテレフタレート樹脂〕
B’1:ポリエチレンテレフタレート樹脂(SKケミカル社製、融点258℃、固有粘度0.76dL/g)
〔(C)難燃剤〕
C1:ジエチルフォスフィン酸アルミニウム(リン系難燃剤、Clariant社製、Exolit OP 1230)
C2:臭素化ポリカーボネート(臭素系難燃剤、帝人化成株式会社製、FG−7500)
〔(D)難燃助剤〕
D1:メラミンシアヌレート(窒素系難燃助剤、DSM社製、Melapure50)
D2:三酸化アンチモン(アンチモン化合物、日本精鉱株式会社製、PATOX−M)
〔(E)充填材〕
E1:ガラス繊維(日東紡績株式会社製、CS3J648S)
〔(F)フッ素系樹脂〕
F1:テトラフルオロエチレン重合体(三井・デュポンフロロケミカル株式会社製、PTFE850A)
〔(G)エラストマー〕
G1:コアシェル系エラストマー(ローム・アンド・ハース・ジャパン株式会社製、パラロイド ELX2311)
〔試験片作成〕
以下、密着性の評価方法について図1及び図2を参照しながら説明する。射出成形機(ソディック社製、TR−40VR)を用いて、温水を加熱媒体に用いる温度調節装置により金型温度を80℃に設定して、金型内に金属部品を載置した後に、以下の条件にて、密着性評価用の試験片を射出成形した。なお、金属部品は、ケミカルエッチングの類として知られる“大成プラス社のNMT処理”を施し表面を粗化されたアルミニウム(A1050)の板を用いた。密着性評価用の試験片の形状は、図1に示す通りであり、20mm×50mm×厚さ1.6mmのアルミニウム板2とポリブチレンテレフタレート樹脂組成物1とが、10mm×5mmの長方形の接触面を介して複合化されたものを用いた。
まず、試験片の、アルミニウム板2とポリブチレンテレフタレート樹脂組成物1との接触面の周囲のバリを除去した後、図2に示すように、試験片固定用治具4の凹部に試験片のアルミニウム板2部分を固定した。次いで、押し治具3を1mm/分の速度で降下させて試験のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物1を押し下げ、ポリブチレンテレフタレート樹脂組成物1とアルミニウム板2とを剥離させた時の最大荷重(N)を測定し、破壊の形態を観察した。また、密着性の評価には、(株)オリエンテック社製、テンシロンUTA−50KNを用いた。
実施例3から5、及び比較例4〜6で得られたポリブチレンテレフタレート樹脂組成物に関して、試験片(0.8mm厚み)について、アンダーライターズ・ラボラトリーズのUL94規格垂直燃焼試験により実施した。
2 アルミニウム板
3 押し治具
4 試験片固定用治具
Claims (21)
- (A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、及び(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂を含み、
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂が、全ジカルボニル単位中、テレフタロイル単位の他のジカルボニル単位を5モル%以上50モル%以下含み、
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計質量に対して10質量%以上50質量%以下であり、
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の融点が245℃以下である、金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。 - 前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂が、前記テレフタロイル単位の他のジカルボニル単位として、イソフタロイル単位を含む、請求項1記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
- 前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂が、全ジカルボニル単位中、前記テレフタロイル単位の他のジカルボニル単位を10モル%以上25モル%以下含む、請求項1又は2記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
- さらに、(C)難燃剤を含む請求項1から3いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
- 前記(C)難燃剤が、フォスフィン酸塩、ジフォスフィン酸塩、及び、3量体以上のフォスフィン酸縮合物の塩からなる群より選択される1種以上のリン系難燃剤であり、
前記(C)難燃剤の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して、10質量部以上100質量部以下である請求項4記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。 - 前記リン系難燃剤が、下記一般式(1)で表されるフォスフィン酸塩、及び/又は、下記一般式(2)で表されるジフォスフィン酸塩である、請求項5記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
- 前記リン系難燃剤が、ジエチルフォスフィン酸アルミニウムである、請求項6記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
- さらに、下記一般式(3)で表されるトリアジン系化合物とシアヌール酸又はイソシアヌール酸との塩である含窒素難燃助剤を(D)難燃助剤として含有し、
(D)難燃助剤の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して1質量部以上50質量部以下である、請求項5から7いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
- 前記含窒素難燃助剤がメラミンシアヌレートである、請求項8記載の金属複合部品成形
用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。 - 前記(C)難燃剤が臭素系難燃剤であり、(C)難燃剤の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して10質量部以上100質量部以下である、請求項4記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。
- さらに、アンチモン系化合物を(D)難燃助剤として含有し、
(D)難燃助剤の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して1質量部以上50質量部以下である、請求項10記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。 - さらに、(E)充填材を含有し、
(E)充填材の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して5質量部以上120質量部以下である、請求項1から11いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。 - さらに、(F)フッ素系樹脂を含有し、
(F)フッ素系樹脂の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して0.1質量部以上5質量部以下である、請求項1から12いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。 - さらに、(G)エラストマーを含有し、
(G)エラストマーの含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計量100質量部に対して1質量部以上100質量部以下である、請求項1から13いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物。 - 請求項1から14いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物と、金属部品とからなる金属複合部品。
- 前記金属部品が表面粗化処理されたものである、請求項15記載の金属複合部品。
- コンピュータ、携帯端末、又はOA機器の筐体である、請求項15又は16記載の金属複合部品。
- (A)ポリブチレンテレフタレート樹脂、及び(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂を含み、
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂が、全ジカルボニル単位中、テレフタロイル単位の他のジカルボニル単位を5モル%以上50モル%以下含み、
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の含有量が、前記(A)ポリブチレンテレフタレート樹脂及び前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の合計質量に対して10質量%以上50質量%以下であり、
前記(B)変性ポリエチレンテレフタレート樹脂の融点が245℃以下である成形材料を、成形機により金属部品が載置された金型に供給する、金属複合部品の製造方法。 - 前記成形材料が、請求項1から14いずれか記載の金属複合部品成形用のポリブチレンテレフタレート樹脂組成物である、請求項18記載の金属複合部品の製造方法。
- 前記金属部品が、表面粗化処理されたものである請求項18又は19記載の金属複合部品の製造方法。
- 前記金型の温度が100℃以下である、請求項18から20いずれか記載の金属複合部品の製造方法。
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