ES2243478T3 - Composiciones polimeras termoplasticas. - Google Patents

Composiciones polimeras termoplasticas.

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ES2243478T3 ES01923785T ES01923785T ES2243478T3 ES 2243478 T3 ES2243478 T3 ES 2243478T3 ES 01923785 T ES01923785 T ES 01923785T ES 01923785 T ES01923785 T ES 01923785T ES 2243478 T3 ES2243478 T3 ES 2243478T3
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Abstract

Composición polimérica termoplástica que comprende los siguientes compuestos: (A) 1 a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de una poliamida, (B) 1 a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de un copolímero que comprende un caucho al que se han injertado acrilonitrilo y un compuesto estirénico elegido entre estireno y á-metil-estireno, comprendiendo el copolímero 10 a 90% en peso de caucho, (C) 0, 5 a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de un copolímero de estireno-maleimida injertado con grupos funcionales elegidos entre ácidos carboxílicos y anhídridos de ácido, (D) 0, 5% a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de un copolímero de estireno-maleimida no injertado. (E) 0 a 50% de un agente modificador de la resiliencia. (F) 0 a 50% en peso de un copolímero de estireno-etileno-butileno-estireno injertado con anhídrido maleico.

Description

Composiciones poliméricas termoplásticas.
La presente invención se refiere a composiciones poliméricas termoplásticas que presentan una buena estabilidad dimensional así como una buena resistencia a los impactos y cuyas superficies presentan una buena pintabilidad. Pueden ser empleadas para la fabricación de piezas moldeadas destinadas a diferentes tipos de equipos eléctricos así como para la fabricación de piezas destinadas a la industria del automóvil.
La poliamida es un polímero que es químicamente resistente, que es estable a temperaturas elevadas y que puede mezclarse con otros tipos de polímeros para constituir mezclas en las que se facilita el moldeado y que son más resistentes a los impactos. Las poliamidas alifáticas o aromáticas son incompatibles, o en el mejor caso, poco compatibles con polímeros tales como los copolímeros y los polímeros de estireno injertados con ésteres acrílicos, acrilonitrilos o semejantes a éstos. Esta ausencia de compatibilidad puede entenderse como que existe una imposibilidad de mezclar los polímeros, lo que puede dar composiciones heterogéneas, que tienden a separarse en sus fases constitutivas y presentan problemas de separación de los compuestos cuando son inyectadas o extrudidas.
Con el fin de evitar esta separación y para mejorar la compatibilidad de los compuestos de la mezcla, un método conocido es el añadido de una mezcla de compuestos poliméricos, que comprenden muy a menudo funciones de anhídrido maleico injertadas.
Se han descrito numerosas soluciones para la compatibilización de la poliamida y los copolímeros estirénicos injertados como el ABS. Las composiciones descritas así presentan características interesantes con respecto a ciertas propiedades. La patente de EE.UU. 5965666 describe por ejemplo composiciones que comprenden poliamida, un copolímero de tipo ABS, y un par de copolímeros compatibilizantes: estireno-maleimida injertado con anhídrido maleico y estireno-etileno-butileno-estireno injertado con anhídrido maleico.
A pesar de los progresos efectuados, continuamente se busca proponer nuevas composiciones con mejores propiedades y/o en las que los costes estén controlados. Las propiedades que en general se buscan son la resiliencia, la rigidez, la temperatura de deformación bajo carga, la estabilidad dimensional, el aspecto de la superficie, la pintabilidad.
La presente invención tiene así por objeto proponer otras composiciones que presentan propiedades o un compromiso de propiedades convenientes para los usos proyectados.
Con este fin, la presente invención propone una composición polimérica termoplástica que comprende los siguientes compuestos:
(A) 1 a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de una poliamida.
(B) 1 a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de un copolímero que comprende un caucho al que se le han injertado acrilonitrilo y un compuesto estirénico elegido entre estireno y \alpha-metil-estireno, comprendiendo el copolímero 10 a 90% en peso de caucho.
(C) 0,5 a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de un copolímero de estireno-maleimida injertado con grupos funcionales elegidos entre ácidos carboxílicos y anhídrido de ácido.
(D) 0,5% a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de un copolímero de estireno-maleimida no injertado.
(E) 0 a 50% de un agente modificador de la resiliencia.
(F) 0 a 50% en peso de un copolímero de estireno-etileno-butileno-estireno injertado con anhídrido maleico.
Las composiciones según la invención, después de habérseles dado forma por ejemplo por moldeado, tienen una buena resistencia a los impactos, una buena estabilidad dimensional, debido a una baja retención de humedad, y una temperatura de deformación elevada.
Estas mezclas comprenden de 1 a 97% en peso con respecto al peso total de la mezcla de una o varias poliamidas (A) semicristalinas. Las poliamidas que se pueden utilizar para la realización de la invención se obtienen por policondensación de aminoácidos o lactamas, tal como poliamida 6. Se prefiere muy particularmente poliamida 6, poliamida 11, poliamida 12, copoliamida 6/6.36, mezclas y copolímeros a base de estas poliamidas o copoliamidas.
La proporción en peso de poliamida en la composición está comprendida preferentemente entre 30 y 70%.
El compuesto (B) es un copolímero que comprende caucho natural o sintético al que se le han injertado acrilonitrilo y un compuesto estirénico elegido entre estireno y \alpha-metil-estireno. El copolímero contiene preferentemente entre 10 y 90% en peso de caucho.
El caucho se elige preferentemente en el grupo constituido por polibutadieno, caucho butadieno-estireno, caucho butadieno-acrilato, caucho butadieno-acrilonitrilo, EPR (caucho etileno-propileno) y EPDM (caucho etileno-propileno-dieno) o mezclas de dos o más de dos de estos cauchos. El contenido en caucho del conjunto del copolímero (B) es preferentemente de 20 a 40% en peso.
El copolímero injertado (B) puede prepararse de la manera habitual, por ejemplo por polimerización en masa, en disolución o en suspensión. Es igualmente posible combinar dos o más de dos de estos métodos de polimerización para realizar, por ejemplo, la polimerización en masa en disolución, la polimerización en masa en suspensión o la polimerización en emulsión-suspensión. La polimerización se realiza preferentemente en presencia de sustancias habituales, tales como donantes de radicales libres, facultativamente en combinación con un sistema redox, agentes reguladores de cadena, agentes estabilizantes, agentes de suspensión, agentes emulsificantes y análogos.
Según un modo de realización preferido de la invención, el compuesto (B) es un copolímero de acrilonitrilo-butadieno-estireno (ABS). Eventualmente puede estar injertado o funcionalizado. Su concentración puede variar de 1 a 97% en peso, preferentemente de 20 a 40% en peso, con respecto al peso total de la mezcla.
El compuesto (C) es un copolímero de estireno-maleimida injertado con grupos funcionales elegidos entre ácidos carboxílicos y anhídridos de ácido. Por copolímero estireno-maleimida, se entiende un polímero que presenta restos provenientes de estireno y de restos maleimidas de fórmula (I)
1
en el que R se elige entre hidrógeno, radicales alquilo, radicales aromáticos o arilaromáticos. R es por ejemplo un grupo fenilo. El resto maleimida se puede elegir por ejemplo entre N-fenilmaleimida, N-(o-metil-fenilmaleimida), N-(m-metil-fenilmaleimida), N-(p-metil-fenilmaleimida). Tales copolímeros pueden obtenerse por ejemplo por copolimerización de estireno y anhídrido maleico y a continuación reacción parcial con una amina, por ejemplo anilina para formar los restos maleimidas a partir de restos anhídridos. Los restos anhídridos que no hayan reaccionado con la amina constituyen la funcionalización.
El compuesto (D) es un copolímero de estireno-maleimida no injertado. Por copolímero estireno-maleimida, se entiende un polímero que presenta restos obtenidos del estireno y restos de fórmula (I)
2
en la que R se elige entre hidrógeno, radicales alquilo, radicales aromáticos o arilaromáticos. R es por ejemplo un grupo fenilo. Tales copolímeros pueden obtenerse por ejemplo por copolimerización de estireno y anhídrido maleico y a continuación reacción total con una amina, por ejemplo anilina para formar los restos maleimidas a partir de restos anhídridos.
La proporción de grupos maleimidas en los compuestos (C) y (D) está comprendida preferentemente entre 5 y 50%.
La proporción en peso de los grupos funcionales injertados en el copolímero de estireno-maleimida, con respecto al peso total de copolímero estireno-maleimida presente en la composición, está comprendida entre 0,1 y 3%.
Las composiciones pueden comprender un agente modificador de la resiliencia (E), en proporción inferior o igual a 50% en peso. Según una característica preferible de la invención este agente es un elastómero o un polímero de caucho, preferiblemente injertado con grupos funcionales elegidos entre ácidos carboxílicos y anhídridos de ácido. El injerto de funciones anhídrido de ácido en los copolímeros se obtiene generalmente por copolimerización en presencia de anhídrido maleico.
Los polímeros de caucho que se pueden utilizar como agentes modificadores de la resiliencia se definen como los que tienen un módulo de tracción ASTM D-638 inferior a aproximadamente 40000 MPa, generalmente inferior a 25000, y preferiblemente, inferior a 20000. Puede tratarse de copolímeros estadísticos o de bloque. Se pueden preparar polímeros de caucho útiles a partir de monómeros reactivos que pueden formar parte de las cadenas o ramificaciones del polímero, o estar injertados en el polímero. Estos monómeros reactivos pueden ser dienos, ácidos carboxílicos, y sus derivados, tales como ésteres y anhídridos. Entre estos polímeros de caucho, se citarán polímeros de butadieno, copolímeros de butadieno/estireno, isopreno, cloropreno, copolímeros de acrilonitrilo/butadieno, isobutileno, copolímeros de isobutileno/butadieno, copolímeros de etileno/propileno (EPR), copolímeros de etileno/propileno/dieno (EPDM). Como polímeros de caucho útiles, se pueden citar monómeros vinílicos aromáticos, olefinas, ácido acrílico, ácido metacrílico y sus derivados, monómeros de etileno-propileno-dieno, y sus sales metálicas. En las patentes de EE.UU. 4315086 y 4174358 se describen polímeros útiles de caucho.
Un primer agente modificador de la resiliencia preferido para la realización de la invención es un copolímero injertado que es un copolímero de etileno y una \alpha-olefina distinta del etileno, que tiene como funcionalidad funciones carboxílicas o anhídridas, injertadas en el copolímeros de etileno. El etileno y la \alpha-olefina son preferiblemente un copolímero de etileno y de una \alpha-olefina seleccionada entre una \alpha-olefina que comprende de 3 a 8 átomos de C, y preferiblemente, de 3 a 6 átomos de C. En el copolímero se prefiere el propileno como monómero de \alpha-olefina. En los copolímeros se pueden utilizar otras \alpha-olefinas, como 1-buteno, 1-penteno y 1-hexeno, en lugar de o además del propileno. Para el empleo de la invención de acuerdo con un modo preferencial, se pueden citar los cauchos etileno-propileno injertados con anhídrido maleico y los cauchos etileno-propileno-dienos injertados con anhídrido maleico.
Las composiciones pueden comprender un copolímero (F) en proporción inferior o igual a 50% en peso. El copolímero (F) es un copolímero de olefina-estireno que tiene un peso molecular comprendido entre 8.000 y 12.000 g/mol, injertado con grupos derivados de ácidos carboxílicos tales como carboxilatos, anhídridos, etc. Este tipo de copolímero está disponible comercialmente. Se puede citar particularmente el copolímero de estireno-etileno-butileno-estireno modificado con anhídrido maleico (SEBS - G - AM). La proporción en peso de copolímero (F) en la composición está comprendida ventajosamente entre 0,5 y 10%. Preferiblemente es inferior a 5%.
La proporción en peso de poliamida en la composición es ventajosamente superior a la proporción en peso del compuesto (B). Preferentemente está comprendida entre 30 y 70%. Según otra característica preferida de la invención, la suma de las proporciones en peso de los compuestos (C) y (D) es inferior a la proporción en peso de poliamida.
Según un modo de realización particularmente ventajoso las proporciones en peso de los diferentes compuestos en la composición son las siguientes:
- 30 a 70% de poliamida (A)
- 20 a 40% de compuesto (B)
- 5 a 20% de compuesto (C)
- 1 a 10% de compuesto (D)
- 0 a 20% de compuesto (E)
- 0,5 a 10% de compuesto (F)
Estos porcentajes se dan con respecto a la totalidad de los compuestos (A), (B), (C), (D), (E) y (F) presentes en la composición.
Las composiciones pueden contener cargas minerales tales, como talco, caolín, mica, cuarzo, etc. y/o cargas fibrosas como fibra de vidrio o de carbono, etc. También pueden contender aditivos tales como estabilizadores térmicos o productos contra la degradación debida a la luz, oxidación, ignífugos, lubricantes, pigmentos, por ejemplo el negro de carbón.
Las composiciones según la invención presentan una excelente compatibilización entre la poliamida y el copolímero de acetonitrilo-butadieno-estireno.
Las composiciones se pueden realizar mediante la mezcla fundida de los compuestos, por ejemplo con la ayuda de un dispositivo de extrusión.
Los artículos obtenidos al darle forma a estas composiciones presentan excelentes propiedades mecánicas, así como una excelente pintabilidad.
Otras detalles o ventajas de la invención aparecerán más claramente a la vista de los ejemplos que se dan a continuación únicamente a título indicativo.
Compuestos utilizados
Compuesto A1: una poliamida 6 de viscosidad relativa (ácido sulfúrico, norma ISO 307) 3,0, comercializada por la sociedad Hyosung Corporation con la referencia Toplamid 1021.
Compuesto B1: Copolímero de acrilonitrilo-butadieno-estireno comercializado por la sociedad Kumho Chemical con la referencia ABS 795.
Compuesto C1: Copolímero de estireno-maleimida funcionalizado con anhídrido maleico, comercializado por la sociedad Nippon Shokubaï con la referencia PSX 0371.
Compuesto D1: Copolímero de estireno-maleimida no funcionalizado, comercializado por la sociedad Nippon Shokubaï con la referencia PAS 1460.
Compuesto E1: Caucho de etileno-propileno funcionalizado con anhídrido maleico comercializado por la sociedad Mitsui Chemical con la referencia MP 0620.
Compuesto F1: Copolímero de estireno-etileno-butileno-estireno funcionalizado con anhídrido maleico comercializado por la sociedad Shell con la referencia FG1901X.
Evaluaciones
- Resistencia a la tracción según la norma ASTM D-638 después de acondicionar la probeta a 23ºC y a una humedad relativa del 50%.
- Elongación a la rotura según la norma ASTM D-638.
- Módulo según la norma D-790. - Resistencia a los impactos IZOD según la norma D-256, bajo impacto de 3,2t y 6,4t.
- Temperatura de deformación bajo carga (HDT) según la norma ASTM D-648, bajo carga de 4,6 kg/cm^{2} y de 18,5 kg/cm^{2}.
Ejemplos
Las composiciones se obtienen por mezcla en una extrusora con husillos dobles de tipo WERNER y PFLEIDERER ZSK. Las condiciones de extrusión son las siguientes:
- Temperatura: entre 240 y 280ºC
- Velocidad de rotación: entre 200 y 300 revoluciones/min.
- Rendimiento: entre 25 y 30 kg/hora.
Las composiciones realizadas se detallan en la tabla I. Las proporciones se indican en porcentajes en peso en la composición.
TABLA I
Compuesto Ejemplo 1 Ejemplo 2
(comparativo)
A1 42% 42%
B1 35% 35%
C1 10% 15%
D1 5% /
E1 6% 6%
F1 2% 2%
Las propiedades se mencionan en la tabla II
TABLA II
Propiedad Ejemplo 1 Ejemplo 2
Resistencia a la tracción (kgf/cm^{2}) 515 529
Elongación a la rotura (%) 170 148
Módulo de flexión (kgf/cm^{2}) 21000 22000
Resistencia a impactos Izod bajo impacto 105 92
de 3,2 t (kgf.cm/cm)
Resistencia a impactos Izod bajo impacto 90 62
de 6,4 t (kgf.cm/cm)
HDT bajo carga de 4,6 kgf/cm^{2}(ºC) 120 122
HDT bajo carga de 18,5 kgf/cm^{2}(ºC) 98 104

Claims (12)

1. Composición polimérica termoplástica que comprende los siguientes compuestos:
(A) 1 a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de una poliamida,
(B) 1 a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de un copolímero que comprende un caucho al que se han injertado acrilonitrilo y un compuesto estirénico elegido entre estireno y \alpha-metil-estireno, comprendiendo el copolímero 10 a 90% en peso de caucho,
(C) 0,5 a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de un copolímero de estireno-maleimida injertado con grupos funcionales elegidos entre ácidos carboxílicos y anhídridos de ácido,
(D) 0,5% a 97% en peso con respecto al peso total de la composición de un copolímero de estireno-maleimida no injertado.
(E) 0 a 50% de un agente modificador de la resiliencia.
(F) 0 a 50% en peso de un copolímero de estireno-etileno-butileno-estireno injertado con anhídrido maleico.
2. Composición según la reivindicación 1, caracterizada porque el copolímero (B) es un copolímero de acrilonitrilo-estireno-butadieno.
3. Composición según la reivindicación 2, caracterizada porque el agente modificador de la resiliencia es un elastómero.
4. Composición según la reivindicación 3, caracterizada porque el elastómero es un elastómero injertado con grupos funcionales elegidos entre ácidos carboxílicos y anhídridos de ácido.
5. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizada porque los grupos funcionales injertados en los copolímeros se obtienen por copolimerización en presencia de anhídrido maleico.
6. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizada porque la proporción en peso de los grupos funcionales injertados en el copolímero de estireno-maleimida, con respecto al peso total de copolímero de estireno-maleimida presente en la composición, está comprendida entre 0,1% y 3%.
7. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizada porque los grupos maleimidas presentes en los copolímeros (C) y (D) son grupos fenilmaleimida.
8. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizada porque el agente modificador de la resiliencia se elige entre caucho etileno-propileno injertado con anhídrido maleico, caucho etileno-propileno-dieno injertado con anhídrido maleico, polietilenos injertados con anhídrido maleico, polipropileno injertado con anhídrido maleico.
9. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizada porque la poliamida se elige entre poliamida 6, poliamida 11, poliamida 12, copoliamida 6/6.36, mezclas y copolímeros a base de estas poliamidas y copoliamidas.
10. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizada porque la proporción en peso de poliamida es superior a la proporción en peso de copolímero (B).
11. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizada porque la proporción en peso de poliamida es superior a la suma de las proporciones de los compuestos (C) y (D).
12. Composición según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, caracterizada porque las proporciones en peso de los compuestos son la siguientes:
- 30 a 70% de poliamida (A)
- 20 a 40% de compuesto (B)
- 5 a 20% de compuesto (C)
- 1 a 10% de compuesto (D)
- 0 a 20% de compuesto (E)
- 0,5 a 10% de compuesto (F)
ES01923785T 2000-04-12 2001-04-10 Composiciones polimeras termoplasticas. Expired - Lifetime ES2243478T3 (es)

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