EP0155456B1 - Verfahren zur Herstellung eines Vergaser-Kraftstoffes aus Kohleleichtöl - Google Patents
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- EP0155456B1 EP0155456B1 EP85100616A EP85100616A EP0155456B1 EP 0155456 B1 EP0155456 B1 EP 0155456B1 EP 85100616 A EP85100616 A EP 85100616A EP 85100616 A EP85100616 A EP 85100616A EP 0155456 B1 EP0155456 B1 EP 0155456B1
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- C10L—FUELS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; NATURAL GAS; SYNTHETIC NATURAL GAS OBTAINED BY PROCESSES NOT COVERED BY SUBCLASSES C10G, C10K; LIQUEFIED PETROLEUM GAS; ADDING MATERIALS TO FUELS OR FIRES TO REDUCE SMOKE OR UNDESIRABLE DEPOSITS OR TO FACILITATE SOOT REMOVAL; FIRELIGHTERS
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- C10L1/04—Liquid carbonaceous fuels essentially based on blends of hydrocarbons
- C10L1/06—Liquid carbonaceous fuels essentially based on blends of hydrocarbons for spark ignition
Definitions
- the invention relates to a method for producing a gasoline fuel, in which coal-derived light oil is treated in a refining stage and a subsequent reforming stage.
- gasoline fuels obtained from coal are highly aromatic because of the molecular structure of the coal from condensed aromatics and have a relatively high benzene content, namely between 10 and 20% by weight.
- This high benzene content is undesirable because of the toxic properties of benzene.
- the object of the invention is to create a method of the type mentioned at the beginning with which a low-benzene, high-octane, environmentally friendly gasoline fuel is obtained which preferably has octane numbers (RON / MOZ) of at least 98/88 without the addition of octane-increasing additives; this process should therefore work regardless of the availability of low-benzene admixing components.
- a core fraction with the relatively highest benzene content is distilled from the reformate (insert reformate) in a process of the type mentioned above, that the other two reformate fractions are combined and used together as gasoline fuel, and that this gasoline fuel has a benzene content of at most 5% by weight.
- the gasoline according to the invention has a benzene content which is basically as low as possible, but preferably at most 5% by weight, so that corresponding official requirements for the benzene content can be met without difficulty.
- a fraction highly enriched with benzene is obtained which, owing to its high benzene concentration, can also be used as a valuable chemical raw material from an economic point of view. This also produces paraffins and naphthenes in high concentrations, which can be used as solvents or as an insert for olefin production by known processes.
- the refined gasoline has relatively low octane numbers and does not meet the RON / MOZ of 98/88 required by DIN 51 600.
- Reforms are needed to improve the octane number.
- the isomerization-aromatization reaction is predominant in the reformer.
- the naphthenes, cyclohexane and methylcyclopentane form benzene in the reformer.
- the benzene content in the coal gasoline is between 10 and 20% by weight.
- the use reformate has a boiling point of 40 to 200 ° C. and an octane number RON or MOZ of 98 or 88.
- the preferred bonds for hydrotreating result from the journal "Petroleum and coal-natural gas petrochemicals combined with fuel chemistry", vol. 36, 1983, pages 370 to 372.
- the boiling point of the core fraction to be distilled from the reformate is about 65 to 85 ° C.
- a reformate of coal origin (stream 1 according to the attached process scheme) is broken down into three fractions by rectification (streams 2, 3 and 4).
- Stream 2 consists of low-boiling hydrocarbons which, depending on the separation efficiency and the mode of operation of the rectification column, receive fluctuating benzene fractions, but generally less than 5%.
- Stream 3 is a fraction in which benzene is enriched and contains the accompanying hydrocarbons of benzene specific to coal oil.
- Stream 4 contains the higher-boiling hydrocarbons of the feed reformate and, depending on the separation efficiency and driving style of the rectification column, fluctuating benzene parts, generally less than 5%.
- Stream 5 a combination of streams 2 and 4, represents the low-benzene gasoline with less than 5% benzene content.
- the usual packed columns or bubble-cap trays can be used for rectification.
- the boiling cut of stream 3 must be such that a benzene content of ⁇ 5% by weight is ultimately obtained in stream 5.
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Description
- Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung eines Vergaserkraftstoffes, bei dem kohlestämmiges Leichtöl in einer Raffinationsstufe und einer nachfolgenden Reformierstufe behandelt wird.
- Es ist bekannt, daß aus Kohle gewonnene Vergaserkraftstoffe wegen des molekularen Aufbaus der Kohle aus kondensierten Aromaten hocharomatisch sind und einen relativ hohen Benzolgehalt, nämlich zwischen 10 und 20 Gew.-%, aufweisen.
- Dieser hohe Benzolgehalt ist wegen der toxischen Eigenschaften des Benzols unerwünscht.
- Maßnahmen zur Senkung des Benzolgehaltes laufen darauf hinaus, daß durch Verschneiden mit benzolarmen Vergaserkraftstoffen die Konzentration des Benzols gesenkt wird. Dies setzt voraus, daß benzolarmer Vergaserkraftstoff, meist mineral- ölstämmigen Ursprungs, zur Verfügung steht, was bei einer autark arbeitenden Kohleverflüssigungsanlage nicht der Fall sein wird.
- Davon ausgehend liegt der Erfindung die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren der eingangs genannten Art zu schaffen, mit dem unmittelbar ein benzolarmer, hochoktaniger, umweltfreundlicher Vergaserkraftstoff erhalten wird, der bevorzugt ohne Hinzufügen oktanzahlerhöhender Zusatzstoffe Oktanzahlen (ROZ/MOZ) von mindestens 98/88 aufweist; dieses Verfahren soll also unabhängig von der Verfügbarkeit benzolarmer Zumischkomponenten arbeiten.
- Als technische Lösung wird hierzu vorgeschlagen, daß bei einem Verfahren der eingangs genannten Art aus dem Reformat (Einsatzreformat) eine Kernfraktion mit dem relativ höchsten Benzolgehalt abdestilliert wird, daß die beiden übrigen Reformatfraktionen vereinigt und gemeinsam als Vergaserkraftstoff verwendet werden, und daß dieser Vergaserkraftstoff einen Benzolgehalt von höchstens 5 Gew.-% aufweist.
- Ein so gewonnener Vergaserkraftstoff hat den Vorteil, daß die Oktanzahl trotz der weitgehenden Benzolgehaltsverminderung gleich groß oder größer als die Oktanzahl des Einsatzreformates ist, ohne daß hierzu Zumischkomponenten oder die oktanzahlerhöhenden, umweltschädlichen Zusatzstoffe erforderlich sind, wobei ein solcher Vergaserkraftstoff Oktanzahlen (ROZ = Research-Oktanzahl/ MOZ = Motoroktanzahl) von 98/88 erreicht und damit als Superkraftstoff nach DIN 51 600 verwendbar ist. Gleichzeitig weist der erfindungsgemäße Vergaserkraftstoff einen im Grunde beliebig geringen, bevorzugt aber höchstens 5 Gew.-%igen Benzolgehalt auf, so daß entsprechenden behördlichen Anforderungen an den Benzolgehalt ohne Schwierigkeiten entsprochen werden kann. Zudem wird mit dem erfindungsgemäßen Verfahren gleichzeitig eine mit Benzol hoch angereicherte Fraktion erhalten, die aufgrund ihrer hohen Benzolkonzentration auch unter wirtschaftlichen Gesichtspunkten als wertvoller Chemierohstoff weiterverwendbar ist. Dabei fallen auch Paraffine und Naphthene in hoher Konzentration an, die als Lösungsmittel oder als Einsatz zur Olefinherstellung nach bekannten Verfahren nutzbar sind.
- Es wurde überraschend gefunden, daß mittels Rektifikation aus dem kohlestämmigen Reformat stark benzolhaltige Fraktionen separiert werden können, ohne die ROZ/MOZ des übrigen Reformates zu erniedrigen, obwohl das die Oktanzahl günstig beeinflussende Benzol entfernt wird.
- Zwar weist die US-A-3 518 182, Spalte 9, Zeilen 41 bis 45 in die Richtung einer Herstellung eines benzolarmen, hochoktanigen und umweltfreundlichen Vergaserkraftstoffes durch einfache konventionelle Rektifikation eines Reformates, die erfindungsgemäße Erhöhung der Oktanzahl wird dadurch aber nicht getroffen.
- Das Reformat (Einsatzreformat) wird in bekannter Weise bevorzugt aus Kohleleichtöl wie folgt hergestellt: die Umwandlung der Kohle zu einem Vergaserkraftstoff (Benzin) erfolgt in mehreren Stufen. In einer ersten Stufe, der Sumpfphase, wird die Kohle in Gegenwart feinverteilter Katalysatoren mittels Wasserstoff unter geeignetem Druck und Temperatur in ein rohes Kohleöl (Mittelöl und Rohbenzin) überführt. Das Rohbenzin wird dann zunächst in einer nachgeschalteten Raffinationsstufe über Raffinationskatalysatoren in Gegenwart von Wasserstoff bei erhöhtem Druck (50-100 bar=50-100 x 105 Pa) und bei höherer Temperatur (35D-400°C) raffiniert. Bei der Raffination werden die als Katalysatorgifte für den Reformerkontakt wirkenden Heteroatome Schwefel, Stickstoff und Sauerstoff, die organisch gebunden im Öl vorhanden sind, bis auf geringe Spuren ( < 1 ppm) entfernt. Das raffinierte Benzin besitzt relativ geringe Oktanzahlen und erfüllt die nach DIN 51 600 geforderten ROZ/MOZ von 98/88 nicht.
- Zur Oktanzahlverbesserung muß reformiert werden. Das Reformieren erfolgt in bekannter Weise über Reformerkontakte auf Basis Platin oder Platin/ Rhenium bei 10-30 bar (= 10-30 x 105 Pa) Wasserstoffdruck und etwa 500°C. Im Reformer finden zahlreiche Reaktionen wie Isomerisierungs-, Dehydrocyklisierungsreaktionen, Olefinbildung und Aromatisierung statt. Bei den kohlestämmigen Raffinaten, die hohe Konzentrationen von Naphthenen (also hydrierten Aromaten) enthalten, ist die Isomerisierungs-Aromatisierungsreaktion im Reformer vorherrschend. Die Naphthene, das Cyclohexan und Methylcyclopentan bilden im Reformer Benzol. Je nach den Verfahrensbedingungen im Reformer liegt der Benzolgehalt im Kohlebenzin zwischen 10 und 20 Gew.-%.
- Mit einem solchen Einsatzreformat werden nun durch die erfindungsgemäße Verfahrensweise die vorerwähnten Vorteile erzielt. Dabei weist gemäß einer praktischen Ausführungsform der Erfindung das Einsatzreformat eine Siedelage von 40 bis 200°C und eine Oktanzahl ROZ bzw. MOZ von 98 bzw.88 auf. Die für das Hydrotreating bevorzugten Bindungen ergeben sich aus der Zeitschrift «Erdöl und Kohle-Erdgas-Petrochemie vereinigt mit Brennstoff-Chemie», Bd. 36,1983, Seiten 370 bis 372.
- Gemäß der Erfindung beträgt die Siedelage der abzudestillierenden Kernfraktion aus dem Reformat etwa 65 bis 85 ° C.
- Gemäß einer anderen Weiterbildung der Erfindung wird bei einer mehrstufig durchgeführten Reformierung die erste Stufe unter solchen Betriebsbedingungen gefahren, die für die Benzolbildung besonders günstig sind, wobei nachfolgend die Kernfraktion abdestilliert wird und die übrigen Fraktionen in nachfolgenden weiteren Reformierstufen gemeinsam unter solchen Bedingungen behandelt werden, daß das dabei anfallende und insgesamt als Vergaserkraftstoff verwendete Reformat möglichst weitgehend isomerisiert ist. Durch diese Maßnahme werden besonders günstige Ergebnisse im Sinne der Erfindung erzielt.
- Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird ein kohleölstämmiges Reformat (Strom 1 gemäß dem beigefügten Verfahrensschema) mittels Rektifikation in drei Fraktionen zerlegt (Strom 2, 3 und 4). Strom 2 besteht aus niedrigsiedenden Kohlenwasserstoffen, der je nach Trennwirksamkeit und Fahrweise der Rektifizierkolonne schwankende Benzolanteile erhält, im allgemeinen aber weniger als 5%.
- Strom 3 ist eine Fraktion, in der Benzol angereichert ist und die für Kohleöl spezifischen Begleitkohlenwasserstoffe des Benzols enthält. Strom 4 enthält die höher siedenden Kohlenwasserstoffe des Einsatzreformates und je nach Trennwirksamkeit und Fahrweise der Rektifizierkolonne schwankende Benzolteile, im allgemeinen weniger als 5%.
- Strom 5, eine Vereinigung der Ströme 2 und 4, stellt den benzolarmen Vergaserkraftstoff mit Benzolgehalten von weniger als 5% dar.
- Zur Rektifikation können die gebräuchlichen Füllkörper- oder Glockenbödenkolonnen eingesetzt werden.
- Aus Strom 3 kann durch bekannte Extraktionsverfahren das Benzol - in hoher Reinheit - als wertvoller Chemierohstoff gewonnen werden. Die restlichen Anteile, bestehend aus Paraffinen und Naphthenen, können als Lösungsmittel oder als Einsatz zur Olefinherstellung nach bekannten Verfahren benutzt werden.
- Beim Einsatz von 100 Gew.-Teilen (Gew.-Tle) kohlenstämmigen Reformates werden im allgemeinen 5 bis 15 Gew.-Tle Strom 2, 10 bis 25 Gew.-Tle Strom 3 und 60 bis 85 Gew.-Tie Strom 4 gewonnen. Die Anteile sind jedoch von der Zusammensetzung des Reformates abhängig und können bei abweichender Kohleölaufbereitung, unter dem Gesichtspunkt der Erzeugung eines benzolarmen Vergaserkraftstoffes, andere Verhältnisse bilden.
- Der Siedeschnitt des Stromes 3 muß so erfolgen, daß letztlich im Strom 5 ein Benzolgehalt < 5 Gew.-% erhalten wird.
- Bei allen nach dem erfindungsgemäßen Verfahren durchgeführten Versuchen ergaben die Messungen der ROZ/MOZ der Einzelströme überraschend, daß der Strom 3 trotz hoher Benzolgehalte (Benzol ROZ > 100) wesentlich geringere Oktanzahlen aufweist als das Einsatzreformat, und zwar ROZ/MOZ 83/76. Demzufolge wird die Oktanzahl des Stromes 5 trotz Entfernung des hochoktanigen, aber umweltschädigenden Benzols unerwartet erhöht.
- So werden aus einem kohlestämmigen, in vorbeschriebener Weise hergestellten Reformat mit einer ROZ/MOZ von 99,3/88,0 und einem Benzolgehalt von 12 Gew.-% 19 Gew.-Tle einer Fraktion - von 65 bis 85° siedend - isoliert (Strom 3). In dieser Fraktion waren etwa 50 Gew.-% Benzol enthalten und es wurden eine ROZ/MOZ von 83/76 gemessen. Der resultierende, benzolarme Vergaserkraftstoff (81 Gew.-Tle, Strom 5) erreichte eine ROZ/MOZ von 100/89 bei einem Restbenzolgehalt von 2,6 Gew.-%. Dabei diente eine 15bödige Füllkörperkolonne mit einem Rücklaufverhältnis von 1:2 als Rektifikationsapparatur.
Claims (3)
1. Verfahren zur Herstellung eines Vergaserkraftstoffes, bei dem kohlestämmiges Leichtöl in einer Raffinationsstufe und einer nachfolgenden Reformierstufe behandelt wird, dadurch gekennzeichnet, daß aus dem Reformat (Einsatzreformat) eine Kernfraktion mit dem relativ höchsten Benzolgehalt abdestilliert, wobei die Siedelage der abzudestillierenden Kernfraktion etwa 65 bis 85 ° C beträgt, wird, daß die beiden übrigen Reformatfraktionen vereinigt und gemeinsam als Vergaserkraftstoff verwendet werden und daß dieser Vergaserkraftstoff einen Benzolgehalt von höchstens 5 Gew.-% aufweist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Einsatzreformat eine Siedelage von 40 bis 200°C und eine Oktanzahl (ROZ bzw. MOZ) von 98 bzw. 88 aufweist.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß bei einer mehrstufig durchgeführten Reformierung die erste Stufe unter solchen Betriebsbedingungen gefahren wird, die für die Benzolbildung besonders günstig sind, daß nachfolgend die Kernfraktion abdestilliert wird, und daß die übrigen Fraktionen in nachfolgenden weiteren Reformierstufen gemeinsam unter solchen Bedingungen behandelt werden, daß die Paraffine des dabei anfallenden und insgesamt als der Vergaserkraftstoff verwendeten Reformates möglichst weitgehend isomerisiert sind.
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