EP0011887B1 - Verfahren zur Erzeugung von Formkörpern aus backender Kohle für die Vergasung - Google Patents

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EP0011887B1 EP79200619A EP79200619A EP0011887B1 EP 0011887 B1 EP0011887 B1 EP 0011887B1 EP 79200619 A EP79200619 A EP 79200619A EP 79200619 A EP79200619 A EP 79200619A EP 0011887 B1 EP0011887 B1 EP 0011887B1
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    • C10J2300/0996—Calcium-containing inorganic materials, e.g. lime

Definitions

  • the invention relates to the production of moldings for a process for gasifying baking coal under a pressure between 5 and 150 bar with gasifying agents containing free oxygen, water vapor and / or carbon dioxide, the coal forming a fixed bed which slowly moves downwards, the gasifying agents introduced into the fixed bed from below and the incombustible mineral components of the coal removed as solid ash or liquid slag under the fixed bed. All baking coals are suitable for the process.
  • granular coal with a grain size approximately in the range of 3 to 60 mm is introduced into the gasification reactor.
  • the object of the invention is to be able to use fine-grained coal for the method mentioned at the outset.
  • This fine-grained coal can be produced during the extraction of the coal or can have been produced for the process by comminution. According to the invention, this is achieved by mixing fine-grained coal with a grain size below 0.1 mm and coarse-grained coal with a grain size substantially above 0.3 mm in a weight ratio of at least 1: 2, producing shaped bodies from the mixture and releasing them for gasification .
  • the weight ratio can be up to about 3: 1.
  • the caking of the shaped bodies is prevented entirely or at least largely by their method of manufacture alone, without additional aids.
  • the heating rate of the fine-grained constituents contained in the individual shaped body is greater than that of the coarse-grained ones. While the fine-grained components soften, the coarse-grained components act as a lean agent and prevent the molded body from flowing away. When heated further, the fine-grained constituents finally change into a coke, while the coarse-grained constituents begin to become plastic. In this phase, the coke from the fine-grained components acts as a lean agent and holds the softening coarse-grained components together.
  • the moldings can be made in a known manner, e.g. be produced by briquetting, pelleting or extrusion. Their diameter will generally be between about 5 and 50 mm and preferably about 10 to 30 mm. So that the shaped bodies can be introduced into the gasification sector without substantial disintegration, it may be advisable to dry them beforehand.
  • various substances can be added to the baking coal to be mixed.
  • This can be, for. B. are organic or inorganic binders, in particular peck, tar, cracked coke, hydrogenation residues, spent liquor, molasses, lime, bentonite, dolomite or montmorillonite.
  • binders can also be mixed with one another in the moldings.
  • catalytically active substances for increasing the reactivity of the solid fuels e.g. B.
  • NaCl, KCI, Na z CO a , K 2 CO 3 oxides of molybdenum, tungsten, tin, chromium, nickel, cobalt or iron and finely ground zeolites.
  • Supplements to the fuel mixture can also be made e.g. B. from Na 2 BO 7 , NaNO z , K 2 CrO 4 , KzCOa or KNO, which can reduce the baking and blowing properties of the fuel.
  • the coal used for the moldings usually has an incombustible content of between 5 and 40%, preferably between 10 and 30%.
  • the gasification product gas can be used in a variety of ways. After cleaning and conditioning, the gas can e.g. can be used for syntheses or as hydrogenation gas. Another possibility is to use the gas as fuel gas, if necessary after removing disruptive solid or gaseous constituents, and to use it in a combined steam-gas turbine power plant.
  • a baking coal with a baking number of 35 according to ISO 335-1974 and an expansion number of 4 according to DIN 51741 was ground into a largely uniform grain size range of 0.1 to 2 mm.
  • the ground coal was pelletized with water with the addition of 5% molasses and the pellets, the diameter of 10 to 20 mm, dried at 110 ° C for 1 hour. This was followed by coking tests under a pressure of 20 bar to 800 ° C with heating rates of 6 to 60 ° C / min.
  • the product obtained was baked and was taken out of the coking apparatus as a firmly connected, grape-like structure. In this state, the caked conglomerate was not suitable for gasification in a fixed bed. This type of treatment of coal is therefore not a usable technical solution for the gasification of fine-grained material.
  • Example 1 The coal of Example 1 was ground and fine-grained constituents with a grain size of less than 0.1 mm, of which about 60% had a grain size of less than 0.06 mm, were separated off. A second portion of the ground coal, consisting essentially of grains above 0.3 mm, was also provided. The two fuel parts were mixed approximately homogeneously in a weight ratio of 1: 1, mixed with 5% sulfite waste liquor and formed into egg-shaped briquettes with volumes of 10-20 cm 3 (largest diameter 30-35 mm). The coking tests of Example 1 were repeated, reaching temperatures up to about 800 ° C. With this treatment, the briquettes remained dimensionally stable and were not connected. They were excellently suited for gasification in a fixed bed.

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Description

  • Die Erfindung betrifft die Erzeugung von Formkörpern für ein Verfahren zum Vergasen backender Kohle unter einem Druck zwischen 5 und 150 bar mit freiem Sauerstoff, Wasserdampf und/oder Kohlendioxid enthaltenden Vergasungsmitteln, wobei die Kohle ein Festbett bildet, das sich langsam nach unten bewegt, die Vergasungsmittel von unten in das Festbett eingeleitet und die unverbrennlichen mineralischen Bestandteile der Kohle als feste Asche oder flüssige Schlacke unter dem Festbett abgezogen werden. Für das Verfahren kommen alle backenden Kohlen in Frage.
  • Die Vergasung körniger Kohle im Festbett ist bekannt und z.B. in Ullmanns Enzyklopädie der technischen Chemie, 4. Auflage (1977) Band 14, Seiten 383 bis 386, dargestellt. Einzelheiten des Vergasungsverfahrens mit festbleibender Asche sind US-A-3540867 und 3854895 sowie DE-A-2 201 278 zu entnehmen. Die Verfahrensvariante mit Abzug flüssiger Schlacke ist in GB-A-1 507 905, 1 508 671 und 1 512 677 erläutert.
  • Bei diesen bekannten Verfahren wird körnige Kohle mit einer Korngrösse etwa im Bereich von 3 bis 60 mm in den Vergasungsreaktor eingeleitet. Aufgabe der Erfindung ist es, für das eingangs genannte Verfahren auch feinkörnigere Kohle verwenden zu können. Diese feinkörnige Kohle kann bei der Gewinnung der Kohle entstanden oder für das Verfahren durch Zerkleinerung hergestellt worden sein. Erfindungsgemäss wird dies dadurch erreicht, dass man feinkörnige Kohle mit einer Korngrösse unter 0,1 mm und grobkörnige Kohle mit einer Korngrösse im wesentlichen oberhalb 0,3 mm im Gewichtsverhältnis von mindestens 1 : 2 mischt, aus der Mischung Formkörper herstellt und sie der Vergasung aufgibt. Das Gewichtsverhältnis kann bis etwa 3 : 1 betragen.
  • Gibt man körnige, backende Kohle in die Festbettvergasung, so entsteht im oberen Teil des Festbettes bei Erreichen der Erweichungstemperatur der Kohle eine wenig gasdurchlässige Zone, da die Kohlekörner zerfliessen oder zumindest teigig werden. Durch Rührarme versuchte man bisher, diese Kohleschicht in der Festbettvergasung aufzulockern und damit gasdurchlässig zu machen.
  • Das Zusammenbacken der Formkörper wird aber gemäss der Erfindung bereits ohne weitere Hilfsmittel allein durch ihre Herstellungsweise ganz oder zumindest weitgehend verhindert. Bei der Erhitzung der Formkörper im Vergasungsreaktor ist die Aufheizgeschwindigkeit der im einzelnen Formkörper enthaltenen feinkörnigen Bestandteile grösser als die der grobkörnigen. Während die feinkörnigen Bestandteile erweichen, wirken die grobkörnigen Bestandteile als Magerungsmittel und verhindern ein Zerfliessen des Formkörpers. Die feinkörnigen Bestandteile gehen bei weiterer Erhitzung schliesslich in einen Koks über, während die grobkörnigen Bestandteile beginnen plastisch zu werden. In dieser Phase wirkt der Koks aus den feinkörnigen Bestandteilen als Magerungsmittel und hält die erweichenden grobkörnigen Bestandteile zusammen.
  • Bei den bekannten Verfahren nach GB-A-1 435 089 und DE-B-2 629 182 unterbleibt der Einsatz ganz spezifischer Korngrössen-Fraktionen und deren Anwendung im ebenfalls ganz spezifischen Mengenverhältnis.
  • Die Formkörper können auf bekannte Weise, z.B. durch Brikettieren, Pelletieren oder Extrudieren hergestellt sein. Ihr Durchmesser wird im allgemeinen etwa zwischen 5 und 50 mm liegen und vorzugsweise etwa 10 bis 30 mm betragen. Damit die Formkörper ohne wesentlichen Zerfall in den Vergasungssektor eingeschleust werden können, kann es sich empfehlen, sie vorher noch zu trocknen.
  • Um den Zusammenhalt der Formkörper im Festbett der Vergasung noch zu verbessern, können der zu mischenden backenden Kohle verschiedenartige Substanzen zugegeben werden. Hierbei kann es sich z. B. um organische oder anorganische Bindemittel handeln, insbesondere Peck, Teer, Krackkoks, Hydrierrückstände, Sulfitablauge, Melasse, Kalk, Bentonit, Dolomit oder Montmorillonit. Verschiedene dieser Bindemittel können auch gemischt miteinander in den Formkörpern enthalten sein. Geeignet sind auch katalytisch wirksame Substanzen zur Erhöhung der Reaktionsfähigkeit der festen Brennstoffe, z. B. NaCl, KCI, NazCOa, K2CO3, Oxide von Molybdän, Wolfram, Zinn, Chrom, Nickel, Kobalt oder Eisen sowie feingemahlene Zeolithe. Zuschläge zu der Brennstoffmischung können auch z. B. aus Na2BO7, NaNOz, K2CrO4, KzCOa oder KNO, bestehen, wodurch sich die Back- und Bläheigenschaften des Brennstoffs herabsetzen lassen.
  • Wenn man die Formkörper vor dem Eintragen in die Vergasung trocknet, geschieht dies am besten bei Temperaturen unterhalb des Erweichungsproduktes der Kohle, vorzugsweise zwischen 40 und 150°C. Die für die Formkörper verwendete Kohle hat zumeist einen Gehalt an unverbrennlichen Bestandteilen zwischen 5 und 40%, vorzugsweise zwischen 10 und 30%.
  • Das Produktgas der Vergasung lässt sich auf vielfältige Weise verwenden. Nach Reinigung und Konditionierung kann das Gas z.B. für Synthesen oder als Hydriergas verwendet werden. Eine weitere Möglichkeit ist, das Gas, gegebenenfalls nach Entfernen störender fester oder gasförmiger Bestandteile, als Brenngas zu nutzen und es in einem kombinierten Dampf-Gasturbinen-Kraftwerk einzusetzen.
    • Beispiel 1
  • Eine backende Kohle mit einer Backzahl von 35 gemäss ISO 335-1974 und einer Blähzahl von 4 gemäss DIN 51741 wurde in ein weitgehend gleichmässiges Körnungsband von 0,1 bis 2 mm aufgemahlen. Die gemahlene Kohle wurde mit Wasser unter Zugabe von 5% Melasse pelletiert und die Pellets, die Durchmesser von 10 bis 20 mm aufwiesen, bei 110°C 1 Stunde lang getrocknet. Danach erfolgten Verkokungstests unter einem Druck von 20 bar bis 800°C mit Aufheizgeschwindigkeiten von 6 bis 60°C/Min. Das erhaltene Produkt war jeweils verbacken und wurde als fest zusammenhängendes traubenartiges Gebilde aus der Verkokungsapparatur genommen. In diesem Zustand war das verbackene Konglomerat für die Vergasung in einem Festbett nicht geeignet. Diese Art der Behandlung der Kohle stellt somit keine brauchbare technische Lösung für die Vergasung von feinkörnigem Gut dar.
    • Beispiel 2
  • Die Kohle des Beispiels 1 wurde gemahlen und feinkörnige Bestandteile mit einer Körnung unter 0,1 mm, wovon etwa 60% eine Korngrösse unter 0,06 mm aufwiesen, abgetrennt. Ein zweiter Teil der gemahlenen Kohle, der im wesentlichen aus Körnern oberhalb 0,3 mm bestand, wurde ebenfalls bereitgestellt. Die beiden Brennstoffteile wurden etwa im Gewichtsverhältnis 1 : 1 weitgehend homogen gemischt, mit 5%iger Sulfitablauge versetzt und zu eiförmigen Briketts mit Volumina von 10-20 cm3 (grösster Durchmesser 30-35 mm) geformt. Die Verkokungstests des Beispiels 1 wurden wiederholt, wobei Temperaturen bis etwa 800°C erreicht wurden. Bei dieser Behandlung blieben die Briketts formstabil und hingen nicht zusammen. Für die Vergasung im Festbett zeigten sie sich in hervorragender Weise geeignet.

Claims (6)

1. Verfahren zur Erzeugung von Formkörpern, aus feinkörniger backender Kohle, für die Vergasung unter einem Druck zwischen 5 und 150 bar mit freiem Sauerstoff, Wasserdampf und/oder Kohlendioxid enthaltenden Vergasungsmitteln im Festbett, das sich langsam nach unten bewegt, wobei die Vergasungsmittel von unten in das Festbett eingeleitet und die unverbrennlichen mineralischen Bestandteile der Kohle als feste Asche oder flüssige Schlacke unter dem Festbett abgezogen werden, dadurch gekennzeichnet, dass man die backende Kohle, deren einer Teil eine Korngrösse unter 0,1 mm und deren grobkörniger Restteil aus derselben Kohle eine Korngrösse oberhalb 0,3 mm aufweist, im Gewichtsverhältnis von mindestens 1 : 2 bis etwa 3 : 1 mischt und aus der Mischung Formkörper herstellt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Formkörper Durchmesser von 5 bis 50 mm und vorzugsweise von 10 bis 30 mm haben.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der zu mischenden backenden Kohle organische oder anorganische Bindemittel, insbesondere Pech, Teer, Krackkoks, Hydrierrückstände, Sulfitablauge, Melasse, Kalk, Bentonit, Dolomit oder Montmorillonit zugegeben werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, dass man der zu mischenden backenden Kohle katalytisch aktive Substanzen zusetzt, insbesondere NaCI, KCI, Na2CO3, K2CO3, Oxide von Molybdän, Wolfram, Zinn, Chrom, Nickel, Kobalt oder Eisen oder feingemahlene Zeolithe.
5. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, dass man der zu mischenden backenden Kohle Stoffe zusetzt, welche die Back- und Bläheigenschaften der Kohle herabsetzen, insbesondere Na2B4O7, NaN02, K2CrO4 K2CO3 oder KN03.
6. Verfahren nach Anspruch 1 oder einem der folgenden, dadurch gekennzeichnet, dass die zu mischende backende Kohle einen Gehalt an unverbrennlichen Bestandteilen zwischen 5 und 40 Gew.-%, vorzugsweise zwischen 10 und 30 Gew.-%, aufweist.
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